DE1467534A1 - Process and device for the treatment of liquids - Google Patents

Process and device for the treatment of liquids

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DE1467534A1 DE19641467534 DE1467534A DE1467534A1 DE 1467534 A1 DE1467534 A1 DE 1467534A1 DE 19641467534 DE19641467534 DE 19641467534 DE 1467534 A DE1467534 A DE 1467534A DE 1467534 A1 DE1467534 A1 DE 1467534A1
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Description

Verfahren und Vorrichtung zur Behandlung von Flüssigkeiten Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf die Behandlung von Flüssigkeiten und die Beschleunigung des Massentransportes oder Massenüberganges zwischen einer Flüssigkeit und Gaaströmen. Sie kann weiter bei einem lassentransport angewendet werden, der von einer Reaktion begleitet ist, beispielsweise einer Oxydation, Neutralisation von Abgasen, einer Gasreinigung und einer Lösungsmittelrückgewinnung, und eignet sich insbesondere zur Desodorierung und Hydrierung von Speiseölen.Method and apparatus for treating liquids The present Invention relates to liquid treatment and acceleration of mass transport or mass transfer between a liquid and gas flows. It can also be applied to a lass transport, that of a reaction is accompanied, for example, an oxidation, neutralization of exhaust gases, a Gas cleaning and solvent recovery, and is particularly suitable for deodorising and hydrogenating edible oils.

Speiseöle enthalten nach der Raffinerierung normalerweise noch eine Anzahl von übelriechenden Verunreinigungen. Diese werden im allgemeinen dadurch entfernt, daß das O1 mit Dampf behandelt wird, wodurch die Verunreinigungen verdampft und mit dem Dampf fortgeleitet werden.Edible oils usually contain one after refining Number of bad smelling impurities. These are generally due to this removes that the O1 is treated with steam, whereby the impurities evaporate and carried away with the steam.

Das 01 wird normalerweise in Behältern behandelt, indem Dampf durch eine bestimmte ölmenge hindurchgeblasen wird. Dieses Verfahren erfordert jedoch für eine wirksame Reinigung eine unangemessen lange Zeit.The 01 is normally treated in containers by allowing steam through it a certain amount of oil is blown through. However, this procedure requires an inappropriately long time for effective cleaning.

Dies ist in erster Linie darauf zurückzuführen, daß die Dampfblasen mit den Verunreinigungen im 1 nur zufällig in Berührung kommen, und beim Aufsteigen der Blasen durch das 61 verringert sich die Absorptbnsgeschwindigkeit für die Verunreinigungen weiter, da die Blasen nach und nach mit dem Dampf der übelriechenden Verunreinigungen gesättigt werden.This is primarily due to the fact that the vapor bubbles come into contact with the impurities in the 1 only by chance, and when ascending of the bubbles through the 61, the absorption rate for the impurities is reduced further, as the bubbles gradually with the steam of the foul-smelling impurities become saturated.

Eine wesentliche Aufgabe der vorliegenden Erfindung besteht daher darin, Ole in einem kontinuierlichen Verfahren schnell zu desodorieren.There is therefore an essential object of the present invention in rapidly deodorising oils in a continuous process.

Die Erfindung besteht insbesondere in einem Verfahren zur Behandlung einer Flüssigkeit, bei dem ein Gas oder ein Dampf mit der Flüssigkeit gemischt und die Mischung der Wirkung von Ultra-oder Infraschallwellen ausgesetzt wird.In particular, the invention resides in a method of treatment a liquid in which a gas or a vapor with the liquid mixed and the mixture exposed to the action of ultrasonic or infrasonic waves will.

-Wenn ein O1 erfindungsgemaB mit einem Gas oder einem Dampf behandelt werden soll, werden das Gas oder der Dampf und das 01 miteinander gemischt, und die Mischung wird der Einwirkung einer schnellen Vibration ausgesetzt, um die Austauschflächen zwischen dem 01 und dem Gas oder Dampf ständig zu verändern, wobei das 1 zeratäubt wird. Wenn beispielsweise das 1 desodoriert werden soll, wird es mit Dampf oder einem inerten Gas behandelt, während es, wenn es hydriert werden soll, mit Wasserstoff behandelt wird.-When an O1 is treated according to the invention with a gas or a steam is to be, the gas or steam and the 01 are mixed together, and the mixture is subjected to the action of rapid vibration around the exchange surfaces to change constantly between the 01 and the gas or vapor, whereby the 1 atomizes will. For example, if the 1 is to be deodorized, it will be with steam or treated with an inert gas, while, if it is to be hydrogenated, with hydrogen is treated.

Die Zerstäubung des bles kann unabhangig von der Vibrationseinwirkung erfolgen, und in diesem Falle wird das Mischen vorzugsweise dann vorgenommen, wenn das 01 bereits in zerstäubtem Zustand ist.The atomization of the ball can be independent of the effect of the vibration take place, and in this case the mixing is preferably done when the 01 is already in the atomized state.

Die Erfindung soll nun anhand von Ausführungsbeispielen, die die Desodorierung von Speiseölen betreffen, unter Bezugnahme auf die beigefügten Zeichnungen (Fig. 1 bis 3) naher beschrieben werden.The invention is now based on embodiments that the deodorization of edible oils, with reference to the accompanying drawings (Fig. 1 to 3) are described in more detail.

Die Zeichnungen stellen drei Arten von kontinuierlich arbeitenden Desodorierungsanlagen im Schnitt dar.The drawings represent three types of continuously working Deodorization systems in section.

Fig. 1 zeigt schematisch ein Ausführungsbeispiel für die Behandlung im Gegenstrom, während Fig. 2 und 3 schematische Ausführungsbeispiele für eine Behandlung im Gleichstrom zeigen. Fig. 1 shows schematically an embodiment for the treatment in countercurrent, while FIGS. 2 and 3 show schematic exemplary embodiments for a treatment show in direct current.

Bei Fig. 1 ist in einem gasdichten Behandlungstank 12 eine Platte 13 vorgesehen, die auf einer drehbaren Welle 14 montiert ist. Die Welle 14 ist mit Lagern und einer Dichtung durch das Tankgehäuse durchgeführt und wird von einem (nicht dargestellten) Motor angetrieben.In Fig. 1, a plate is in a gas-tight treatment tank 12 13 is provided, which is mounted on a rotatable shaft 14. The shaft 14 is with Bearings and a seal carried through the tank housing and is from a (not shown) motor driven.

Ein OleinlaBrohr 15 ist so angeordnet, daß es 01 ungefähr zur Mitte der Oberfläche der Platte 13 liefert.An OleinlaBrohr 15 is arranged so that it 01 is approximately to the center the surface of the plate 13 supplies.

Durch die Seitenwand des Tankes 12 geht ein Dampfeinlaßrohr 16 zu einem Verteiler 17, und an dem Kopfende des Tankes ist ein Dampfauslaß 18 vorgesehen.A steam inlet pipe 16 closes through the side wall of the tank 12 a manifold 17, and a steam outlet 18 is provided at the head end of the tank.

An der Seitenwand des Tankes sind ringsherum Ultraschallwellengeneratoren 20 angeordnet, die Ultraschallwellen in den Tank entsenden. Am Boden des Tankes ist ein OlauslaBrohr 21 vorgesehen.On the side wall of the tank are ultrasonic wave generators all around 20 arranged, which send ultrasonic waves into the tank. At the bottom of the tank an OlauslaBrohr 21 is provided.

Während des Betriebes wird die Anlage unter Unterdruck gehalten und die Platte 13 wird durch den Motor in Umdrehungen versetzt, wobei erwärmtes 1 durch das Rohr 15 zu der Mitte der Plattenoberfläche geleitet wird. Durch die Zentrifugalkraft wird das O1 nach außen geworfen und zu Tropfen zerstäubt. Von dem Verteiler 17 steigt im Tank ein Dampfstrahl im Gegenstrom zu den von der Platte 13 herabfallenden Tröpfchen aufwärts.During operation, the system is under negative pressure held and the plate 13 is rotated by the motor, with heated 1 is passed through the tube 15 to the center of the plate surface. Through the Centrifugal force throws the O1 outwards and atomizes it into drops. Of the Manifold 17 rises in the tank a jet of steam in countercurrent to that from the plate 13 falling droplets upwards.

Die Ultraschallwellen von den Generatoren 21 wirken auf das 01, während es zerstäubt wird und während es in zerstäubtem Zustand im Gegenstrom zu dem Dampf herabfällt, ein. Diese Wellen durchschütteln die Tröpfchen und bewirken, daß die mit dem Dampf in Berührung stehenden Tröpfohenoberflächenfsich schnell ändern. Irgendwelche Verunreinigungen in den Tröpfchen werden so während des Herabfallens der Tröpfchen an die Oberfläche gebracht und dem Dampf im Gegenstrom ausgesetzt, der sie verdampft und fortleitet.The ultrasonic waves from the generators 21 act on the 01 while it is atomized and while in the atomized state in countercurrent to the vapor falls down, a. These waves shake the droplets and cause the The droplet surfaces in contact with the steam change rapidly. Any Impurities in the droplets are so during the falling of the droplets brought to the surface and exposed to the countercurrent of steam which vaporizes them and forwards.

Falls Ultraschallwellen verwendet werden, wird die Entfernung der Verunreinigungen aus den Tröpfchen mit Hilfe der Wellen durch die periodische Erzeugung eines fast vollständigen Vakuums um die Tröpfchen und durch die Verdampfung der Verunreinigungen in die so gebildeten Vakuumräune beschleunigt. Die desodorierten Tröpfohen sammeln sich am Boden des Tankes und werden durch die Leitung 21 abgezogen. Auf diese Weise werden sie kontinuierlich von dem Dampf getrennt, welcher den Tank durch den Dampfauslaß 18 verläßt.If ultrasonic waves are used, the removal of the Impurities from the droplets with the help of the waves due to the periodic generation an almost complete vacuum around the droplets and due to the evaporation of the Impurities in the so formed Vacuum tanning accelerates. The deodorized droplets collect at the bottom of the tank and are transported through the Line 21 withdrawn. In this way they are continuously separated from the steam, which leaves the tank through the steam outlet 18.

Es ist dieses also ein kontinuierliches Verfahren, das nur eine Vorrichtung mit geringem Raumbedarf erfordert, da die Berührung zwischen dem Dampf und den Öltröpfchen wesentlich verbessert ist. Die Erfindung ist dabei nicht auf die Verwendung von Ultraschallgeneratoren beschränkt, sondern statt dieser können auch Schall-oder Infraschallgeneratoren verwendet werden, welche, obwohl sie kein Vakuum um die Tröpfchen herum liefern, die Tröpfchen doch genügend in Schwingung versetzen, um ständig neue koleküle an die Oberfläche zu bringen und so ein Verdampfen der Verunreinigungen zu ermöglichen.So this is a continuous process that only uses one device requires little space, since the contact between the steam and the oil droplets is much improved. The invention is not based on the use of Ultrasonic generators are limited, but instead of these can also be sound or Infrasound generators are used which, although they do not have a vacuum around the droplets deliver around, yet set the droplets vibrating enough to constantly generate new ones Bring molecules to the surface and so evaporate the impurities to enable.

Selbstverständlich kann anstelle des beschriebenen Zerstäubers ein beliebiger anderer Zerstäuber verwendet werden und wenn das 0l hydriert statt desodoriert werden soll, kann anstelle des Dampfes Wasserstoff genommen werden, so daß die Schall-, Ultraschall-oder Infraschallwellen die Oberflächenreaktion zwischen dem Wasserstoff und dem 61 beschleunigen.Of course, instead of the atomizer described, a any other atomizer can be used and if the oil is hydrogenated instead of deodorized is to be used, hydrogen can be used instead of the steam, so that the sound, Ultrasonic or infrasonic waves cause the surface reaction between the hydrogen and the 61 speed.

Im Gegensatz zu der in Fig. 1 gezeigten Vorrichtung g arbeiten die Desodorierungsvorrichtungen von Fig. 2 und 3 im Gleichstrom, d. h. der Dampf und das 01 bewegen sich in der gleichen Richtung. Bei Fig. 2 werden der Dampf oder ein inertes Gas und das 1 durch die RoArleitungen 25 26 kontinuierlich zu einer in der Leitung angeordneten Zerstäubungsvorrichtung 27 geleitet. Das zerstäubte 01 und der Dampf strömen dann durch ein weites Rohr 28, das mit Ultraschallvibratioren beliebiger Ausführung, beispielsweise vom elektrostriktiven oder magnetostriktiven Typ, ausgerüstet ist.In contrast to the device g shown in Fig. 1, the work Deodorizing devices of Figures 2 and 3 in cocurrent, i.e. H. the steam and the 01 move in the same direction. In Fig. 2, the steam or a inert gas and the 1 through the RoArlinien 25 26 continuously to one in the Line arranged atomizing device 27 passed. The atomized 01 and the steam then flow through a wide tube 28, which is equipped with ultrasonic vibrators any design, for example from the electrostrictive or magnetostrictive Type, is equipped.

Die Rohrleitung 28 führt zu einer kontinuierlich arbeitenden Abscheideeinrichtung 30, in der die stark desodorierten Olteilchen gesammelt werden, um dann durch ein Auslaufrohr 31 am Boden abgezogen zu werden, während der Dampf und die verdampften übelriechenden Komponenten über ein Rohr 32 an der Oberseite der Vorrichtung 30 abgezogen werden.The pipeline 28 leads to a continuously operating separation device 30, in which the heavily deodorized oil particles are collected and then passed through a Outlet pipe 31 at the bottom to be withdrawn while the steam and the evaporated malodorous components via a pipe 32 at the top of the device 30 subtracted from.

Die Wirkungsweise dieser Vorrichtung entspricht im wesentlichen der bei Fig. 1 beschriebenen Wirkungsweise. Der Da=pf und die Olpartikel werden während des Durchlaufs durch das Rohr 28 von den Generatoren 29 in Schwingungen gesetzt, wodurch sich die Dampf-Olaustauschflächen kontinuierlich ändern was den Ubergang der unerwünschten Komponenten aus dem 0l in den Dampf beschleunigt. In der Abscheideeinrichtung 30 erfolgt anschlieBend eine kontinuierliche Trennung.The mode of operation of this device corresponds essentially to that Operation described in Fig. 1. The Da = pf and the oil particles are during of passage through pipe 28 from generators 29 in vibrations set, whereby the steam oil exchange surfaces continuously change what the Accelerated transfer of the undesired components from the oil into the vapor. In the separating device 30 is then continuously separated.

Wie zuvor kann in der Vorrichtung 27 jeder geeignete Zerstauber verwendet werden und anstelle der Ultraschallvibratoren können Schall-und Infraschallvibratoren mit möglicherweise etwas geringerem Wirkungsgrad eingesetzt werden. Wie zuvor kann statt des Dampfes Wasserstoff in die Rohrleitung 25 eingeleitet werden, wenn anstelle der Desodorierung eine Hydrierung erfolgen soll.As before, any suitable nebulizer may be used in device 27 and instead of ultrasonic vibrators, sonic and infrasonic vibrators can be used may be used with a slightly lower degree of efficiency. As before can instead of the steam, hydrogen can be introduced into the pipe 25, if instead the deodorization is to take place a hydrogenation.

Die Anordnung von Fig. 3 entspricht im wesentlichen der Anordnung von Fig. 2. In diesem Falle sind jedoch die Funktionen des Zerstäubers 27 und der Ultraschallvibratoren 29+ zu einem einzigen Zerstäuber 33 vereinigt, der mit Ultraschallfrequenzen arbeitet, wodurch die Oltröpfohen den Zerstäuber 33 mit Impulsen von Ultraschallfrequenz verlassen, was in etwa die gleiche Wirkung wie bei der in Verbindung mit den Fig. 1 und 2 beschriebenen Ausführungsform hervorruft.The arrangement of FIG. 3 corresponds essentially to the arrangement of Fig. 2. In this case, however, the functions of the atomizer 27 and the Ultrasonic vibrators 29+ combined into a single atomizer 33, which with ultrasonic frequencies works, causing the oil droplets to the nebulizer 33 with pulses of ultrasonic frequency leave, which has roughly the same effect as in connection with the Fig. 1 and 2 described embodiment causes.

Claims (14)

A n s p r ü c h e 1. Verfahren zur Behandlung einer Flüssigkeit, bei dem Gas oder Dampf mit der Flüssigkeit gemischt wird, dadurch gekennzeichnet, daß die Mischung der Einwirkung von Ultraschall-, Schall-oder Infraschallwellen ausgesetzt wird. A n p r ict 1. Method for treating a liquid, in which gas or vapor is mixed with the liquid, characterized in that that the mixture of the action of ultrasonic, sonic or infrasonic waves is exposed. 2. Verfahren für die kontinuierliche Behandlung einer Flüssigkeit mit einem gasförmigen Stoff, bei dem die Flüssigkeit und der gasförmige Stoff kontinuierlich gemischt werden, dadurch gekennzeichnet, daß die kischung mit Schallwellen eines Ultra-oder Infraschallgenerators behandelt werden, um die Austauschflächen zwischen der Flüssigkeit und dem gasförmigen Stoff schnell zu verändern und dadurch die Einwirkung des gasförmigen Stoffes auf die Flüssigkeit zu beschleunigen und daß die flüssigen und die gasförmigen Komponenten nach dem Mischen kontinuierlich voneinander getrennt werden.2. Process for the continuous treatment of a liquid with a gaseous substance, in which the liquid and the gaseous substance are continuous are mixed, characterized in that the mixing with sound waves of a Ultra or infrasonic generator treated to the exchange surfaces between the liquid and the gaseous substance to change quickly and thereby the effect of the gaseous substance to accelerate the liquid and that the liquid and the gaseous Components after mixing continuously separated from each other. 3. Verfahren zur Behandlung von 61 mit Gas oder Dampf, bei dem das Gas oder der Dampf und das 61 miteinander gemischt werden, dadurch gekennzeichnet, daß die Mischung der Einwirkung einer Vibration ausgesetzt wird, um die Austauschflächen zwischen dem 01 und dem Gas oder Dampf schnell zu verändern, während das 1 in zerstäubtem Zustand ist.3. Process for the treatment of 61 with gas or steam, in which the Gas or steam and the 61 are mixed with one another, characterized in that that the mixture is subjected to the action of a vibration to the exchange surfaces rapidly changing between the 01 and the gas or vapor while the 1 is in atomized Condition is. 4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß zur Hydrierung des Oles als Gas Wasserstoff verwendet wirdv 4. The method according to claim 3, characterized in that for the hydrogenation of the oil is used as hydrogen gas v 5. Verfahren zur kontinuierlichen Desodorierung von Speiseöl, bei dem Dampf oder inertes Gas mit dem O1 gemischt wird, dadurch gekennzeichnet, daß die Mischung in der Weise einer Vibrationseinwirkung von einem Ultra-oder Infraschallgenerator ausgesetzt wird, daB die Oberflächen des mit dem Dampf oder Gas in Berührung stehenden yoles schnell verändert werden, um den Ubergang der übelriechenden Bestandteile aus dem 01 in den Dampf oder das Gas zu beschleunigen und daß anschließend die flüssigen und gasförmigen Komponenten kontinuierlich voneinander getrennt werden.5. Process for continuous deodorization of edible oil, in which steam or inert gas is mixed with the O1, characterized in that that the mixture is in the manner of a vibration action from an ultrasonic or infrasonic generator exposed to the surface of the steam or gas in contact yoles can be changed quickly to avoid the transition of the malodorous ingredients from the 01 to accelerate into the vapor or the gas and that subsequently the liquid and gaseous components continuously separated from each other will. 6. Verfahren nach einem der Ansprüche 3 bis 5 dadurch gekennzeichnet, daB das O1 zerstäubt wird, während es der Vibration ausgesetzt ist.6. The method according to any one of claims 3 to 5, characterized in that that the O1 is atomized while it is exposed to the vibration. 7. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß das zerstäubte 01 mit dem Gas oder Dampf ge~ mischt wird.7. The method according to claim 6, characterized in that the atomized 01 is mixed with the gas or steam. 8. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daB das zerstäubte 0l im Gegenstrom zu dem Gas oder Dampf gefuhrt wird.8. The method according to claim 7, characterized in that the atomized 0l is fed in countercurrent to the gas or steam. 9. Verfahren nach einem der Ansprüche 3 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß das zerstäubte Öl und das Gas oder der Dampf im Gleichstrom geführt werden und anschließend in einer Abscheidevorrichtung voneinander getrennt werden.9. The method according to any one of claims 3 to 5, characterized in that that the atomized oil and the gas or steam are conducted in cocurrent and are then separated from each other in a separator. 10. Verfahren nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, daß das 01 und das Gas oder der Dampf durch eine Zerstäubungsvorrichtung in ein Rohr eingeleitet werden, in dem sie der Vibrationseinwirkung ausgesetzt werden.10. The method according to claim 9, characterized in that the 01 and introducing the gas or vapor into a pipe through an atomizing device by exposing them to vibration. 11. Verfahren nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, daß das bl und das Gas oder der Dampf durch einen Ultraschallzerstäuber geleitet werden.11. The method according to claim 9, characterized in that the bl and passing the gas or vapor through an ultrasonic nebulizer. 12. Vorrichtung zur Behandlung von Spdseöl in einem Behandlungstank, der mit Zuführungsvorrichtungen für die Zuführung eines Gases oder eines Dampfes zu dem Tank in Bodennähe versehen ist, gekennzeichnet durch eine nahe dem oberen Ende des Tankes angeordnete Zerstäubungsvorrichtung (13) zur kontinuierlichen Zerstäubung des zugeführten Öles und zur Verteilung des zerstreuten Oles in den Tank, in welchem es im Gegenstrom zum Gas oder Dampf absinkt, und durch Auslässe (21, 18) für das Abziehen der flüssigen und gasförmigen Bestandteile sowie durch ein oder mehrere Ultraschall-, Schall-oder Infraschallgeneratoren (20), die so angeordnet sind, daß sie Wellen in denTank aussenden (Fig. 1).12. Device for the treatment of Spdseöl in a treatment tank, the one with supply devices for supplying a gas or a vapor to the tank near the bottom, characterized by a near the top Atomizing device (13) arranged at the end of the tank for continuous atomizing of the supplied oil and for the distribution of the dispersed oil in the tank in which it sinks in countercurrent to the gas or steam, and through outlets (21, 18) for the Removal of the liquid and gaseous components as well as one or more Ultrasonic, sonic or infrasonic generators (20) which are arranged so that they send out waves into the tank (Fig. 1). 13. Vorrichtung zur Behandlung von Speiseöl, gekennzeichnet durch eine Liischkammer (28), Gas-oder Dampfzufuhrungen (25) zu der Kammer, die einen Strömung durch die Kammer zu einer kontinuierlich arbeitenden Abscheidevorrichtung (30) ermöglichen, eine Zerstäubungsvorrichtung (27), in die das zu behandelnde 61 kontinuierlich eingeleitet wird, und die so angeordnet ist, daß sie das zerstäubte 01 in die Kammer in im wesentlichen der gleichen Richtung wie der Gas-oder Dampfstrom entsendet und durch eine oder mehrere Ultra-oder Infraschallgeneratoren (20), die in der Kammer in der Nähe oder in Strömungsrichtung hinter der Zerstäubungsvorrichtung angeordnet sind, um Wellen in die Kammer zu entsenden (Fig. 2).13. Device for the treatment of edible oil, characterized by a Liischkammer (28), gas or steam feeds (25) to the chamber, the one Flow through the chamber to a continuously operating separator (30) enable an atomizing device (27) into which the 61st to be treated continually is introduced, and which is arranged to bring the atomized oil into the chamber and in essentially the same direction as the gas or vapor flow by one or more ultrasonic or infrasonic generators (20) in the chamber arranged in the vicinity of or downstream of the atomizing device are to send waves into the chamber (Fig. 2). 14. Vorrichtung zur Behandlung von Speiseöl, gekennzeichnet durch eine Ultraschallzerstäubevorrichtung (33), Rohrleitungen (26, 27) zum kontinuierlichen Zuführen von O1 und Gas oder Dampf zu der Zerstäubevorrichtung und eine kontinuierlich arbeitende Abscheidevorrichtung (30) zur Abtrennung des behandelten Öls von den gasförmigen und/oder dampfförmigen Bestandteilen (Fig. 3).14. Device for the treatment of edible oil, characterized by an ultrasonic atomizing device (33), pipes (26, 27) for continuous Supplying O1 and gas or steam to the atomizer and one continuously working separation device (30) for separating the treated oil from the gaseous and / or vaporous components (Fig. 3).
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