DE1302877C2 - Process for the production of a heat-resistant material containing carbon and boron - Google Patents

Process for the production of a heat-resistant material containing carbon and boron

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DE1302877C2 DE1963U0009891 DEU0009891A DE1302877C2 DE 1302877 C2 DE1302877 C2 DE 1302877C2 DE 1963U0009891 DE1963U0009891 DE 1963U0009891 DE U0009891 A DEU0009891 A DE U0009891A DE 1302877 C2 DE1302877 C2 DE 1302877C2
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Description

Die IZrfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung eines hitzebeständigen, kohlenstoff- und borhaltigen Materials.The invention relates to a method of manufacture a heat-resistant one containing carbon and boron Materials.

Nach der britischen Patentschrift 797 692 sind Bor und Graphit enthaltende Neutronenabschirmblöcke bekannt, die aus einem Gemisch von Graphit, leinverteilter Borkomponente und zu Kohlenstoff zersetzbaren Bindemitteln geformt und anschließend so hoch erhitzt werden, daß das Bindemittel verkokt und die Borkomponente schmilzt, jedoch sich noch nicht zersetzt oder verflüchtigt. Als Borkomponente wird insbesondere wasserfreies Borax genannt, und die Erhitzungstemperatur soll bei etwa 1000°C liegen. Ein Borgehalt im Endprodukt über 10% wird im allgemeinen nicht für notwendig gehalten. Diese bekannten Neutronenabschirmblöcke sind nicht hochfeuerfest, nicht oxydationsbeständig und haben eine geringe Biegefestigkeit.According to British Patent 797,692, boron and graphite are neutron shielding blocks known that from a mixture of graphite, finely divided boron component and carbon decomposable binders are formed and then heated to such an extent that the binder cokes and the boron component melts but does not yet decompose or volatilize. As a boron component In particular, anhydrous borax is called, and the heating temperature should be around 1000 ° C. A boron content in the end product above 10% is generally not considered necessary. These well-known Neutron shielding blocks are not highly refractory, not resistant to oxidation and have a low Flexural strength.

Aufgabe der Erfindung ist ein Verfahren zur Heritellung eines kohlenstoff- und borhaltigen Materials, ao »las dicht, hitzebeständig, oxydationsbeständig und verspannbar ist und eine gute Biegefestigkeit hat.The object of the invention is a method for production a carbon- and boron-containing material, ao »las tight, heat-resistant, oxidation-resistant and can be tensioned and has good flexural strength.

Erfindungsgemäß wird diese Aufgabe dadurch gelöst, daß man ein Gemisch, das auf 100 Gewichtsteile kohlenstoffhaltigen Materials 10 bis 100 Gewichtsteile Bor oder eines Gemisches aus Bor und Silicium oder eines Gemisches aus Bor, Silicium und Zirkon, Hafnium, Niob und/oder Titan oder eines Gemisches aus B01 und Zirkon, Hafnium, Niob und/oder Titan enthält, auf eine Temperatur über 18000C unter einem Druck von mindestens 1,758 kg/mm1 erhitzt, mit der Maßgabe, daß die dem kohlenstoffhaltigen Material Zugesetzten Stoffe unter den gewählten Bedingungen schmelzen.According to the invention, this object is achieved by adding a mixture containing 10 to 100 parts by weight of boron or a mixture of boron and silicon or a mixture of boron, silicon and zirconium, hafnium, niobium and / or titanium or a mixture to 100 parts by weight of carbonaceous material of B01 and zirconium, hafnium, niobium and / or titanium, heated to a temperature above 1800 0 C under a pressure of at least 1.758 kg / mm 1 , with the proviso that the substances added to the carbonaceous material melt under the selected conditions.

An Stelle von elementarem Bor kann man dem kohlenstoffhaltigen Material auch Borcarbid in einer Menge von 15, 20 oder 40 Gewichtsteilen je 100 Gewichtsteile des kohlenstoffhaltigen Materials zusetzen.Instead of elemental boron, the carbonaceous material can also contain boron carbide in one Add an amount of 15, 20 or 40 parts by weight per 100 parts by weight of the carbonaceous material.

An Stelle von elementarem Bor und Titan kann man dem kohlenstoffhaltigen Material auch Titandiborid in einer Menge von 10 bis 50 Gewichtsteilen oder Titandiborid und Borcarbid in einer Menge von 10 bis 15 Gewichtsteilen je 100 Gewichtsteile des kohlenstoffhaltigen Materials zusetzen.Instead of elemental boron and titanium, the carbonaceous material can also be titanium diboride in an amount of 10 to 50 parts by weight or titanium diboride and boron carbide in an amount of 10 to Add 15 parts by weight per 100 parts by weight of the carbonaceous material.

Man kann dem kohlenstoffhaltigen Material SiIicium und an Stelle von Bor und Titan Titandiborid in einer Menge von insgesamt 10 bis 70 Gewichtsteilen je 100 Gewichtsteile des kohlenstoffhaltigen Materials zusetzen. One can use the carbonaceous material SiIicium and instead of boron and titanium, titanium diboride in an amount totaling 10 to 70 parts by weight each Add 100 parts by weight of the carbonaceous material.

Man kann auch dem kohlenstoffhaltigen Material Silicium und an Stelle von Bor und Zirkon Zirkondiborid in einer Menge von insgesamt 100 Gewichtstcilen je 100 Gewichtsteile des kohlenstoffhaltigen Materials zusetzen.One can also use silicon for the carbonaceous material and zirconium diboride instead of boron and zirconium in an amount totaling 100 parts by weight per 100 parts by weight of the carbonaceous one Add material.

An Stelle von Bor und Zirkon kann man dem kohlenstoffhaltigen Material auch Borcarbid und Zirkoncarbid in einer Menge von 10 bis 30 Gewichts* teilen je 100 Gewichtsteile des kohlenstoffhaltigen Materials zusetzen. Instead of boron and zirconium, boron carbide and zirconium carbide can also be added to the carbonaceous material in an amount of 10 to 30 parts by weight per 100 parts by weight of the carbonaceous material.

Man kann dem kohlenstoffhaltigen Material SiIi* cium und an Stelle von Bor Borcarbid in einer Menge von insgesamt 20 bis 40 Gewichtsteilen je 100 Gewichts· (eile des kohlenstoffhaltigen Materials zusetzen.One can add silicon to the carbonaceous material and boron carbide in place of boron in an amount from a total of 20 to 40 parts by weight per 100 parts by weight (Add a portion of the carbonaceous material.

An Stelle von Bor und Silicium kann man dem kohlenstoffhaltigen Material auch Rorsilicid in einer Menge von 10 bis IS Gewichtsteilen je 100 Gewichts* teile des kohlenstoffhaltigen Materials zusetzen.Instead of boron and silicon, the carbonaceous material can also be combined with Rorsilicide Amount from 10 to IS parts by weight per 100 weight * add parts of the carbonaceous material.

Bei dem Erhitzen wird das kohlenstoffhaltige AusWhen heated, the carbonaceous becomes out

gangsmaterial in Graphit übergeführt, und es entstehen flüssige Phasen, welche die Poren der Graphitteilchen und die Zwischenräume zwischen ihnen ausfüllen. Beim Abkühlen entsteht ein sehr dichtes Material. transition material converted into graphite, and there arise liquid phases that fill the pores of the graphite particles and the spaces between them. When it cools down, it creates a very dense material.

Die dem Graphit zugesetzten Stoffe fördern die Bildung eines Schutzüberzuges in oxydierender Atmosphäre. Der Graphit und die Zusatzstoffe befinden sich innerhalb des gesamten Gemisches in »halblegiertem« Zustand. Weil die Löslichkeitsgrenze von Kohlenstoff in den nicht kohlensto 'ialtigen Materialien überschritten ist, sind die erh'nü jngsgemäß hergestellten Materialien keine echten Legierungen Da aber eine beträchtliche teilweise Legierung infolge der Tatsache eintritt, daß die Materialien bei Temperaturen entstehen, bei denen Schmelzphasen auftreten, dürfte der Ausdruck »Halblegierung« die erfr. .dungsgemäß hergestellten Materialien gut kennzeichnen.The substances added to the graphite promote the formation of a protective coating in an oxidizing atmosphere. The graphite and the additives are in the "semi-alloyed" state within the entire mixture. Because the solubility limit of Carbon in non-carbon materials is exceeded, those are newly produced Materials not real alloys As but a considerable partial alloy as a result of the fact it occurs that the materials are formed at temperatures at which melt phases are likely to occur the term "semi-alloy" the erfr. .Label properly manufactured materials.

Das kohlenstoffhaltige Ausgangsrriaterial besteht vorzugsweise aus Graphit- oder Kokspulver.The carbonaceous starting material consists preferably made of graphite or coke powder.

Der Zusatz eines kohlenstoffhaltigen Bindemittels zu dem Ausgangsgemisch ist nicht unbedingt erforderlich, aber von großem Vorteil. Ein solches Bindemittel ermöglicht infolge seiner Verflüssigung in dem komprimierten Gemisch ein dichtes Zusammendrücken dieses Gemisches. Da es ebenfalls zur Bildung eines kohlenstoffhaltigen Gerüstes innerhalb des gesamten Materials beiträgt, verleiht es der entstehenden Halblegierung nicht nur eine beträchtliche Festigkeit, sondern verhindert auch ein übermäßiges Entweichen des geschmolzenen, den Schutzüberzug bildenden Materials während des Herstellungsganges, indem es dieses Material in die Form des kohlenstoffhaltigen Gerüstes einschließt.The addition of a carbon-containing binder to the starting mixture is not absolutely necessary, but of great advantage. Such a binder allows due to its liquefaction in the compressed Mixture a tight compression of this mixture. Since it is also used to form a carbon-containing framework within the entire material, it gives the resulting semi-alloy not only provides considerable strength, but also prevents excessive leakage of the molten material forming the protective coating during the manufacturing process by adding includes this material in the form of the carbonaceous scaffold.

Für das erfindungsgemäße Verfahren ist es wesentlich, daß das Ausgangsgemisch einer Temperatur und einem Druck ausgesetzt wird, die dazu ausreichen, die Zusatzstoffe wenigstens teilweise zu schmelzen und das kohlenstoffhaltige Gerüst in einen Zustand plastischen FlieGens zu versetzen, ohne daß es dabei bricht. Während des ganzen Herstellungsganges sollte der Druck nicht stärker sein als die Druckfestigkeit des behandelten Materials bei der jeweils angewandten Temperatur. Die bei der erfindungsgemäßen Herstellung des Materials erforderliche Mindesttemperatur hängt teilweise von der thermischen Vorgeschichte des kohlenstoffhaltigen Aujgangsmaterials ab, muß aber in jedem Fall ausreichen, um das kohlenstoffhaltige Ausgangsmaterial in Graphit zu überführen und die Zusatzstoffe wenigstens teilweise zu schmelzen. Eine Temperatur von etwa 1800°C gilt als brauchbare Mindesttemperatur. In der Regel werden Temperaturen über 1900" C angewendet.For the process according to the invention, it is essential that the starting mixture has a temperature and is subjected to a pressure sufficient to at least partially melt the additives and to put the carbon-containing framework in a state of plastic flying without it breaks. During the entire production process, the pressure should not be greater than the compressive strength of the treated material at the temperature used. The in the invention The minimum temperature required to manufacture the material depends in part on its thermal history of the carbonaceous starting material, but must in any case be sufficient to remove the carbonaceous To convert the starting material into graphite and to at least partially add the additives melt. A temperature of around 1800 ° C is considered the minimum usable temperature. Usually Temperatures above 1900 "C are used.

Tabelle 1Table 1

Nr.No. Graphit'
pulverGraphite'
powder Pech
binde·
mittel bad luck
tie
medium Zusatzstoffe
Gewlchuteile
je 100 GewichtsteileAdditives
Gewlchuteile
per 100 parts by weight GewichtsWeight GewichtsWeight des kohlenstoffhaltigenof the carbonaceous prozentpercent prozentpercent MaterialsMaterials 11 81,581.5 - ■-- ■ - 18,5·/, B4C (54·/, B)18.5 /, B 4 C (54 /, B) 22 8080 2020th 15B4C15B 4 C 33 8080 2020th 2OB4C2OB 4 C 44th 8080 2020th 4OB4C4OB 4 C 55 8080 2020th 20 ZrC, 10 Nb, 4 B4C20 ZrC, 10 Nb, 4 B 4 C 66th 8080 2020th 40 TiB,40 TiB,

Graphii-Graphii- NochYet Tabelle 1Table 1 ZusatzstoffeAdditives 2OTiB,2OTiB, pulverpowder Pechbad luck OcwichisieileOcwichisieile 15TiBj15TiBj bindetie je 100 Gewichlsleile100 weight lines each 10TiB,10TiB, Nr.No. GewichtsWeight mittelmedium des kohlenstoffhaltigenof the carbonaceous 20 Si, 20 B4C20 Si, 20 B 4 C prozentpercent GewichtsWeight MaterialsMaterials 14 Si, 26 B1C14 Si, 26 B 1 C 8080 prozentpercent 10,5 Si, 19,5 B1C10.5 Si, 19.5 B 1 C 77th 8080 2020th 7 Si, 13 B1C7 Si, 13 B 1 C 88th 8080 2020th 8 B1C, 22 ZrC8 B 1 C, 22 ZrC 99 8080 2020th 7,2 B1C, 2,8 ZrC7.2 B 1 C, 2.8 ZrC 1010 8080 2020th 7,75 B4C, 3,75 ZrC7.75 B 4 C, 3.75 ZrC 1111th 8080 2020th 10,5 B4C, 4,5 ZrC10.5 B 4 C, 4.5 ZrC 1212th 8080 2020th 5 TiBt, 5 B1C5 TiB t , 5 B 1 C 1313th . 80. 80 2020th 7,5 TiBj, 7,5 B4C7.5 TiBj, 7.5 B 4 C 1414th 8080 2020th 10 B6Si10 B 6 Si 1515th 8080 2020th 12,5 B6Si12.5 B 6 Si 1616 8C8C 2020th 15 B.Si15 B.Si 1717th 8080 2020th 82.0 ZrB2,18,0 Si82.0 ZrB 2 , 18.0 Si 1818th 8080 2020th 82,0 ZrB,, 18,0 Si82.0 ZrB ,, 18.0 Si 1919th 8080 2020th 66 ZrB4,18,5 Si, 8,25 B66 ZrB 4 , 18.5 Si, 8.25 B 2020th 8080 2020th 49,5 ZrB2,18,5 Si, 8,25 B49.5 ZrB 2 , 18.5 Si, 8.25 B 2121 8080 2020th 66 ZrB,,, 9,25 Si, 17,5 B66 ZrB ,,, 9.25 Si, 17.5 B 2222nd 8080 2020th 66 ZrB2, 26,75 B66 ZrB 2 , 26.75 B 2323 77,577.5 2020th 1OTiB,, 3,69Si1OTiB ,, 3.69Si 2424 7373 22,522.5 20TiBj, 7,38Si20TiBj, 7.38Si 2525th 7373 2727 50T :B2, 18,5 Si50T: B 2 , 18.5 Si 2626th 7373 2727 50 TiB8, 9,25 Si50 TiB 8 , 9.25 Si 2727 7373 2727 50 TiB,50 TiB, 2828 8080 2727 50 TiB2, 9,25 Si50 TiB 2 , 9.25 Si 2929 8080 2020th 50TiB2, 9,25Si50TiB 2 , 9.25Si 3030th 8080 2020th 50 TiB2, 9,25 Si50 TiB 2 , 9.25 Si 3131 8080 2020th 3232 8080 2020th 3333 7575 2020th 3434 77,577.5 2525th 3535 82,582.5 22,522.5 3636 17,517.5

Die vorstehende Tabelle enthüll die Zusammensetzung einiger aus Graphit, Pech und Zusatzstoffen bestehenden Mischungen, die erfindungsgemäO verarbeitet wurden. Vom Graphitpulver gingen 45 bis 55 Gewichtsprozent durch ein Sieb mit einer lichten Maschenweite von 0,075 mm hindurch. Die Zusatzstoffe hatten Teilchendurchmesser von weniger als 0,075 mm.
Die bei der Verarbeitung der jeweiligen GemischeThe table above reveals the composition of some mixtures consisting of graphite, pitch and additives which were processed according to the invention. 45 to 55 percent by weight of the graphite powder passed through a sieve with a mesh size of 0.075 mm. The additives had particle diameters of less than 0.075 mm.
When processing the respective mixtures

ίο optimalen Temperaturen und Drücke können ohne Schwierigkeiten ermittelt werden. Erforderlich ist es immer, daß das kohlenstoffhaltige Ausgangsmaterial in Graphit übergeführt und plastisch verformt wird und daß wenigstens ein Teil der Zusatzstoffe eine flüssige Phase bildet.ίο optimal temperatures and pressures can be used without Difficulties are identified. It is always necessary that the carbonaceous starting material is converted into graphite and plastically deformed and that at least some of the additives a liquid phase forms.

Zur Herstellung aller oben aufgeführter Materialien ist es notwendig, daß Temperaturen über 1800"C und Drücke von mehr als 1,78 kg/mm2 angewendet werden. Alle aus diesen Gemischen hergestellten Materia-For the production of all the materials listed above, it is necessary that temperatures above 1800 "C and pressures of more than 1.78 kg / mm 2 are used. All materials produced from these mixtures

ao lien waren halblegiert, dicht und verspannbar. Wurden sie oxydierender Atmosphäre ausgesetzt, so bildete sich ein schützender Überzug.ao lien were semi-alloyed, tight and tensionable. Became When exposed to an oxidizing atmosphere, a protective coating was formed.

Um die Bedeutung der Temperatur zu zeigen, wurde aus einem der oben angeführten Ausgangsgemische ein erstes Produkt A hergestellt, in dem der Zusatzstoff nicht geschmolzen war und ein zweites Produkt 8, in dem er geschmolzen war. Die beiden Produkte, die jeweils die Maße 1 · 1 · 4 cm hatten, wurden in eine rohrförmige Kammer von etwa 7;5 cm Innendurchmesser gelegt und einem trockenen Luftstrom von 0,637 m3/h ausgesetzt. Aus der Tabel!? II sind außer der Zusammensetzung der beiden Produkte und den Herstellungsbedingungen die Gewichtsverluste nach bestimmten Zeiträumen sowie die Biegefestigkeiten vor und nach dem Versuch ersichtlich. Man erkennt deutlich die Wichtigkeit des Schmelzens der Zusatzstoffe.In order to show the importance of the temperature, a first product A in which the additive was not melted and a second product 8 in which it was melted was prepared from one of the starting mixtures mentioned above. The two products, each measuring 1 x 1 x 4 cm, were placed in a tubular chamber of about 7 ; 5 cm inside diameter and exposed to a dry air flow of 0.637 m 3 / h. Off the table !? II, in addition to the composition of the two products and the manufacturing conditions, the weight losses after certain periods of time and the flexural strengths before and after the test can be seen. One can clearly see the importance of melting the additives.

Tabelle IITable II

Zusammensetzung des Ausgangsgemischescomposition of the starting mixture

Druck und Temperaturverhältnisse bei der HerstellungPressure and temperature conditions during manufacture Gewichtsveränderungen in % nach (m) Minuten in LuftWeight changes in% after (m) minutes in air

m) = 200 (m) = 8000C 10000Cm) = 200 (m) = 800 0 C 1000 0 C

(m) = 200 120O0C(m) = 200 120O 0 C

m) = 200 14000Cm) = 200 1400 0 C

BiegefestigkeitFlexural strength

in Richtung der Teilchen, in the direction of the particles,

kg/cm1 kg / cm 1

NachTo

200 Minuten oxydiert beiOxidizes at 200 minutes

Zimmertemperatur nicht oxydiertNot oxidized at room temperature

1200'C1200'C

A. 39% Graphitpulver 11% Pech 41%ZtrB»A. 39% graphite powder 11% bad luck 41% ZtrB »

9% Si9% Si

B. 39% Graphitpulver 11% PechB. 39% graphite powder 11% bad luck

41 ·/, ZrB,
9% Si 41 /, ZrB,
9% Si

175 kg/cm1, von Zimmertemperatur auf 18000C175 kg / cm 1 , from room temperature to 1800 0 C

175 kg/cm1, von Zimmertemperatur auf 21000C 175 kg / cm 1 , from room temperature to 2100 ° C.

-24,2-24.2

-0,39 -14,7-0.39 -14.7

+0,01+0.01

-4,9-4.9

-0,84-0.84

-4,1-4.1

+0,14+0.14

0,3560.356

1,1631.163

0,1070.107

1,7951,795

Claims (11)

Patentansprüche:Patent claims: 1. Verfahren zur Herstellung eines hitzebeständig gen, kohlenstoff* und borhaltigen Materials, d adurch gekennzeichnet, daß man ein Gemisch, das auf 100 Gewichtsteile kohlenstoff* haltigen Materials 10 bis 100 Gewichtsteile Bor oder eines Gemisches aus Bor und Silicium oder eines Gemisches aus Bor, Silicium und Zirkon, Hafnium, Niob und/oder Titan oder eines Gemisches aus Bor und Zirkon, Hafnium, Niob1. Method of making a heat-resistant gene, carbon * and boron-containing material, characterized by the fact that one Mixture containing 10 to 100 parts by weight of boron per 100 parts by weight of carbon-containing material or a mixture of boron and silicon or a mixture of boron, silicon and zirconium, Hafnium, niobium and / or titanium or a mixture of boron and zirconium, hafnium, niobium und/oder Titan enthält, auf eine Temperatur über 18000C unter einem Druck von mindestens 1,758 kg/mm1 erhitzt, mit der Maßgabe, daß die dem kohlenstoffhaltigen Material zugesetzten Stoffe unter den gewählten Bedingungen schmelzen.and / or contains titanium, heated to a temperature above 1800 ° C. under a pressure of at least 1.758 kg / mm 1 , with the proviso that the substances added to the carbonaceous material melt under the selected conditions. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man als kohlenstoffhaltiges Material Graphit· oder Kokspulver verwendet.2. The method according to claim 1, characterized in that one is used as the carbonaceous material Graphite or coke powder used. 3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß das kohlenstoffhaltige Material ein kohlenstoffhaltiges Bindemittel enthält.3. The method according to claim 1 or 2, characterized in that the carbonaceous material contains a carbonaceous binder. i 302877i 302877 4. Verfuhren nach einem d;r Ansprüche 1 bis 3, dadurch g;kennz:ic!in;t, daß min dem kohlentto[fa:iltig:n Material an Stelle von elementarem |)λγ Borcarbid in einir M;ng2 von 15, 20 oder 41) Ciiwic'Ustcilen j-' KK) G;wichtsteile des kohlenstofTvillißin Materials zusetzt.4. Verfuhren according to ad; r claims 1 to 3, characterized in that g; identifier: ic! In; t that min the kohlentto [fa: iltig: n Material in place of elementary |) λγ boron carbide in an M; ng2 of 15, 20 or 41) Ciiwic'Ustcilen j- 'KK) G; parts by weight of the kohlenstofTvillißin Material clogs. 5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch g:kcniu;ichnet, daß man dem kohlenstoffhaltigen Material an Stelle von elementarem B.>r und Titan Titandiborid in einer Menge von 10 bis 50 Gewichtsteilcn je 100 Gewichtsteile des kohlenstoffhaltigen Materials zusetzt.5. The method according to any one of claims 1 to 3, characterized in that one of the carbon-containing Material in place of elemental B.> r and titanium titanium diboride in an amount of 10 to 50 parts by weight per 100 parts by weight of the carbonaceous material is added. 6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß man dem kohlenstoffhaltig:!! M:Ucrial an Stelle von elementarem Bar und Titan Titandiborid und Borcarbid i.i einer Meng; von 10 bis 15 G;wichtstetlen je 100 Gewichtsteile d;s kohlenstoffhaltigen Materials zusetzt. 6. The method according to any one of claims 1 to 3, characterized in that the carbonaceous: !! M: Ucrial in place of elemental bar and titanium titanium diboride and boron carbide i.i one Meng; from 10 to 15 g; weight per 100 parts by weight of the carbonaceous material added. 7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß Man dem kohlenstoffhaltig:!! Material Silicium und an Stelle von Bor und Titan Titandiborid in einer Meng;: von insgesamt 10 bis 70 Gewichtsteilen je 100 Gewichtsteile des kohlenstoffhaltigen Materials zusetzt. sä 7. The method according to any one of claims 1 to 3, characterized in that the carbonaceous: !! Material silicon and instead of boron and titanium titanium diboride in an amount ;: of adding a total of 10 to 70 parts by weight per 100 parts by weight of the carbonaceous material. sä 8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, duß man dem kohlenstoffhaltigen Material Silicium und un Stelle von Bor und Zirkon Zirkondiborid in einer Menge von insgesamt 100 Gewichtsteilen je 100 Gewichtsleilen je 100 Gewichtsteilen des kohlenstoffhaltigen Materials zusetzt.8. The method according to any one of claims 1 to 3, characterized in that one duss the carbonaceous Material silicon and in place of boron and zirconium zirconium diboride in an amount of a total of 100 parts by weight per 100 parts by weight of the carbonaceous material clogs. 9. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß man dem kohlenstoffhaltigen Material an Stelle von Bor und Zirkon Borcarbid und Zirkoncarbid in einer Menge von 10 bis 30 Gewichtsteilen je 100 Gewichtsteile des kohlenstoffhaltigen Materials zusetzt.9. The method according to any one of claims 1 to 3, characterized in that the carbon-containing Material in place of boron and zirconium boron carbide and zirconium carbide in an amount of 10 to 30 parts by weight per 100 parts by weight of the carbonaceous material is added. 10. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß man dem kohlenstoffhaltigen Material Silicium und an Stelle von Bor Borcarbid in einer Menge von insgesamt 20 bis 40 Gewichtsteilen je 100 Gewichtsteile des kohlenstoffhaltigen Materials zusetzt.10. The method according to any one of claims 1 to 3, characterized in that the carbon-containing Material silicon and instead of boron boron carbide in a total amount of 20 to 40 parts by weight per 100 parts by weight of the carbonaceous material is added. 11. Verfahren nach rinem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet daß man dem kohlenstoffhaltigen Material an Stelle von Bor und Silicium Borsilicid in einer Menge von 10 bis 15 Gewichtsteilen je 100 Gewichtsteile je 100 Gewichtsteile des kohlenstoffhaltigen Materials zusetzt. 11. The method according to rinem of claims 1 to 3, characterized in that the carbon-containing Material in place of boron and silicon borosilicide in an amount of 10 to 15 parts by weight added per 100 parts by weight per 100 parts by weight of the carbonaceous material.
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