DE1243286B

DE1243286B - Nuclear reactor fuel element with a graphitic carbon cover

Info

Publication number: DE1243286B
Application number: DES73221A
Authority: DE
Inventors: Dr Erich Fitzer; Ludwig Gress
Original assignee: Sigri Elektrograhit GmbH
Current assignee: Sigri GmbH
Priority date: 1961-03-29
Filing date: 1961-03-29
Publication date: 1967-06-29

Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLANDFEDERAL REPUBLIC OF GERMANY

DEUTSCHESGERMAN

PATENTAMTPATENT OFFICE

AUSLEGESCHRIFTEDITORIAL

Int. Cl.:Int. Cl .:

G21cG21c

DeutscheKl.: 21g-21/20 German class: 21g-21/20

Nummer: 1243 286Number: 1 243 286

Aktenzeichen: S 73221 VIII c/21 gFile number: S 73221 VIII c / 21 g

Anmeldetag: 29. März 1961 Filing date: March 29, 1961

Auslegetag: 29. Juni 1967Open date: June 29, 1967

Kernreaktor-Brennstoffelemente mit Hülle aus graphitischem Kohlenstoff sind bekannt. Es gibt zwei Gruppen, nämlich solche mit durchlässiger Graphithülle, d. h. Brennstoffelemente, die für Kernreaktoren mit einem radioaktiven Kühlkreislauf bestimmt sind, und jene, die eine gedichtete Graphithülle aufweisen und in Kernreaktoren verwendet werden, die mit weitgehend inaktivem Kühlkreislauf arbeiten.Nuclear reactor fuel elements with a graphitic carbon shell are known. There are two Groups, namely those with a permeable graphite shell, d. H. Fuel elements used for nuclear reactors with a radioactive cooling circuit, and those that have a sealed graphite shell and used in nuclear reactors that work with largely inactive cooling circuits.

Die bisher bekanntgewordenen Brennstoffelemente mit einer Hülle aus graphitischem Kohlenstoff haben eines gemeinsam: Sie sind für Arbeitstemperaturen, die oberhalb der Beständigkeitsgrenze metallischer Hüllenstoffe liegen, und außerdem für Brennelemente mit hoher Leistungsdichte bestimmt. Die thermische Beanspruchung derartiger Brennstoffelemente ist deshalb sehr groß. Verständlicherweise wird die Hülle aus graphitischem Kohlenstoff besonders stark beansprucht. The previously known fuel elements have a shell made of graphitic carbon one thing in common: They are more metallic for working temperatures above the resistance limit Cladding materials are, and also intended for fuel elements with high power density. The thermal The stress on such fuel elements is therefore very great. Understandably, the shell made of graphitic carbon is particularly stressed.

Die bisher bekannten Brennstoffelemente mit Graphithüllen haben in der Regel die Form einer Kugel oder eines Zylinders. Die Wandstärke der Graphithülle ist hierbei — auch bei Verwendung eines dichten Graphitwerkstoffs — stets groß bemessen im Vergleich zu den Abmessungen des Brennstoffkerns, um ein Austreten von Spaltprodukten zu verhindern.The previously known fuel elements with graphite shells usually have the shape of a Sphere or a cylinder. The wall thickness of the graphite shell is here - even when used a dense graphite material - always large compared to the dimensions of the fuel core, to prevent fission products from escaping.

Die Erfindung beruht auf der Erkenntnis, daß scharfe Kanten einer Graphithülle ernste Gefahren beim Betrieb der Brennstoffelemente mit sich bringen. Vor allem können bei thermischer Belastung die von den Kanten ausgehenden mechanischen Spannungen von der Graphithülle ·— besonders bei gleichzeitiger Einwirkung mechanischer Belastung ■— nicht abgefangen werden, was zu gefährlichen Rißbildungen und zur Gefahr der Zerstörung des Elementes führt.The invention is based on the knowledge that sharp edges of a graphite shell pose serious dangers bring with it when operating the fuel elements. Above all, the Mechanical stresses emanating from the edges of the graphite shell - especially with simultaneous Effects of mechanical stress ■ - are not intercepted, which can lead to dangerous cracking and leads to the risk of destruction of the element.

Bei Brennstoffelementen mit einer Hülle, die den Durchtritt flüssiger bzw. gasförmiger Spaltprodukte hindern oder zumindest hemmen soll, ist die von etwaigen Kanten ausgehende Kerbwirkung besonders störend, weil so entstehende Risse einen freien Durchtritt der Spaltprodukte ermöglichen.In the case of fuel elements with a shell that allows liquid or gaseous fission products to pass through should prevent or at least inhibit, the notch effect emanating from any edges is special annoying, because the resulting cracks allow the cleavage products to pass freely.

Der vorliegenden Erfindung liegt somit die Aufgabe zugrunde, für Kernreaktor-Brennstoffelemente eine Hülle aus graphitischem Kohlenstoff zu schaffen, die einerseits ausreichend dicht ist, um das Austreten von Spaltprodukten zu verhindern, und andererseits so beschaffen ist, daß die beschriebene Rißbildung nicht auftreten kann.The present invention is therefore based on the object for nuclear reactor fuel elements to create a shell made of graphitic carbon, which on the one hand is sufficiently tight to prevent leakage to prevent fission products, and on the other hand is such that the described Cracking cannot occur.

Zur Lösung dieser Aufgabe schlägt die Erfindung ein Kernreaktor-Brennstoffelement mit einer gleichmäßig dicken Hülle aus graphitischem Kohlenstoff Kernreaktor-Brennstoffelement mit einer Hülle
aus graphitischem KohlenstoffTo solve this problem, the invention proposes a nuclear reactor fuel element with a uniformly thick shell made of graphitic carbon. Nuclear reactor fuel element with a shell
made of graphitic carbon

Anmelder:Applicant:

Sigri ElektrographitSigri electrographite

Gesellschaft mit beschränkter Haftung,Company with limited liability,

Meitingen über AugsburgMeitingen via Augsburg

Als Erfinder benannt:Named as inventor:

Dr. Erich Fitzer, Karlsruhe;Dr. Erich Fitzer, Karlsruhe;

Ludwig Greß, AugsburgLudwig Greß, Augsburg

vor, das dadurch gekennzeichnet ist, daß die Hülle an jeder Stelle des von ihr umschlossenen homogenen Brennstoffkerns eine Wandstärke aufweist, die kleiner zo ist als der Krümmungsradius des Brennstoffkerns an dieser Stelle, und daß diese Hülle ganz oder schichtweise aus gedichtetem Graphit mit verringerter Permeabilität für flüssige oder gasförmige Spaltprodukte besteht.before, which is characterized in that the shell at each point of the enclosed by it homogeneous The fuel core has a wall thickness that is smaller than the radius of curvature of the fuel core this point, and that this shell is made entirely or in layers of sealed graphite with reduced permeability for liquid or gaseous fission products.

Durch die erfindungsgemäße Bemessung der Hüllendicke werden mechanische Spannungen in der Hülle vermieden. Die Verwendung gedichteten Graphits als Hüllenwerkstoff gestattet die Verwendung einer dünnen Hülle ohne Beeinträchtigung der Dichtheit der Hülle.Due to the inventive dimensioning of the envelope thickness, mechanical stresses in the Sheath avoided. The use of sealed graphite as the shell material allows use a thin shell without compromising the tightness of the shell.

Bei der bevorzugten Ausführung der Erfindung hat die Hülle eine Dicke von 1 mm, insbesondere eine Dicke von 4 mm oder eine Dicke innerhalb dieses Bereichs von 1 bis 4 mm. Es empfiehlt sich, für die Hülle einen graphitischen Kohlenstoff zu benutzen, der temperaturwechselbeständig ist.In the preferred embodiment of the invention, the sheath has a thickness of 1 mm, in particular one Thickness of 4 mm or a thickness within this range of 1 to 4 mm. It is best for that Shell to use a graphitic carbon that is resistant to temperature changes.

Bei der bevorzugten Ausführungsform enthält die brennstoffpartikelfreie Hülle verschiedene Schichten bzw. Zonen, von denen jede einzelne eine in sich geschlossene Hülle (»Unterhülle«) darstellt. Die gesamte Hülle oder einzelne Schichten der Hülle sind gedichtet und setzen so dem Austritt flüssiger oder gasförmiger Spaltprodukte einen größeren Widerstand entgegen. Dies läßt sich auf die verschiedenste Art ausführen. So kann z. B. die Dichtung durch die Verwendung von bereits gedichtetem Graphit als Hüllenwerkstoff erreicht werden. Es ist auch möglich, einen ursprünglich durchlässigen Graphithüllkörper nach dem Einfüllen des Brennstoffkernes von außen nachträglich zu dichten. Es kann auch der Brennstoffkern selbst gedichtet werden, insbesondere durch die Anlagerung einer dichten Kohlenstoffhülle amIn the preferred embodiment, the fuel particle-free shell contains several layers or zones, each of which represents a self-contained envelope ("sub-envelope"). The whole Shell or individual layers of the shell are sealed and thus expose the leakage to liquid or gaseous fission products have a greater resistance. This can be applied to the most diverse Kind of run. So z. B. the seal through the use of already sealed graphite as Shell material can be achieved. It is also possible to use an originally permeable graphite enveloping body to be subsequently sealed from the outside after filling the fuel core. It can also be the fuel core be sealed itself, in particular by the deposition of a dense carbon shell on the

Kern vor dem Einsetzen des Kernes in die Hülle. Diese verschiedenen Möglichkeiten lassen sich auch sinngemäß kombinieren.Core before inserting the core into the shell. These different options can also be used combine accordingly.

Mit besonderem Vorteil läßt sich die Erfindung auf das an sich bekannte kugelförmige Brennstoffelement anwenden. Wie Untersuchungen überraschenderweise gezeigt haben, hält ein erfindungsgemäß ausgebildetes Brennstoffelement der stärksten thermischen Belastung durch Innenaufheizung ohne Rißbildung im Hüllenwerkstoff stand.The invention can be applied with particular advantage to the spherical fuel element known per se. Like investigations, surprisingly have shown, a fuel element designed according to the invention holds the strongest thermal load due to internal heating without cracking in the shell material.

Es sind unten auch Wege aufgezeigt, wie die erfindungsgemäßen Brennstoffelemente, z. B. in Kugelform, verhältnismäßig einfach hergestellt werden können.There are also ways shown below how the fuel elements according to the invention, for. B. in spherical shape, can be produced relatively easily.

Die folgenden Darlegungen sind nicht auf das kugelförmige Brennstoffelement beschränkt, sie sind vielmehr allgemein anwendbar, z. B. auf zylinderförmige Brennstoffelemente, deren beide Stirnflächen halbkugelförmig ausgebildet sind. Auch auf Brennstoffelemente in Form von Ellipsoiden oder anderen rotationssymmetrisches Körpern kann der Erfindungsvorschlag angewandt werden.The following statements are not limited to the spherical fuel element, they are rather generally applicable, e.g. B. on cylindrical fuel elements, the two end faces of which are hemispherical. Also on fuel elements in the form of ellipsoids or others The proposal of the invention can be applied to rotationally symmetrical bodies.

Die Herstellung der hier in Betracht kommenden Brennstoffelemente umfaßt zwei Einzelaufgaben, nämlichThe production of the fuel elements in question here comprises two individual tasks, namely

a) die Herstellung des Kerns mit den Brennstoffpartikeln unda) the manufacture of the core with the fuel particles and

b) die Herstellung der Hülle aus graphitischem Kohlenstoff.b) the production of the shell from graphitic carbon.

Zu a): Der Kern aus spaltbarem Material kann entweder aus Mischungen von keramischen Materialien oder aber von karbidischen Materialien mit Kohlenstoff bestehen. In vielen Fällen handelt es sich um spaltbares karbidisches oder oxydisches Korn, das mit überschüssigem Kohlenstoff zu homogenen Brennstoffkernen verarbeitet ist.To a): The core made of fissile material can either be made from mixtures of ceramic materials or of carbidic materials with carbon. In many cases it is around fissile carbidic or oxidic grain that becomes homogeneous with excess carbon Fuel cores is processed.

Nun ist es schwierig, Kugeln durch einen Preßoder Sintervorgang herzustellen. Das gleiche gilt für zylinderförmige Körper mit halbkugelförmigen Stirnflächen bzw. für die oben angeführten anderen Körper. Die Nachbearbeitung durch Schleifen oder spanabhebende Bearbeitung wiederum verursacht nicht nur Verarbeitungsabfall, sie muß vielmehr weitgehend wegen der Verstaubungsgefahr vermieden werden.Now it is difficult to manufacture balls by pressing or sintering. The same applies cylindrical body with hemispherical end faces or for the other bodies listed above. The post-processing by grinding or machining, in turn, does not cause only processing waste, it must rather be largely avoided because of the risk of dust will.

Bei den bevorzugten Ausführungsformen von Brennstoffelementen nach der Erfindung ist deshalb der Brennstoffkern aus mehreren Teilen zusammengesetzt. Im besonderen Fall des kugelförmigen Elementes können diese Teile zwei Halbkugeln darstellen und im Falle eines zylinderförmigen Elementes mit halbkugelförmigen Stirnflächen zwei Halbkugeln und einen zylindrischen Körper. Derartige Halbkugeln können im Gesenkpreßverfahren unmittelbar und formgetreu ohne Nachbearbeitung hergestellt werden.In the preferred embodiments of fuel elements according to the invention is therefore the fuel core is composed of several parts. In the special case of the spherical Element, these parts can represent two hemispheres and in the case of a cylindrical element with hemispherical end faces, two hemispheres and a cylindrical body. Such hemispheres can be produced directly and true to shape using the die-pressing process without reworking will.

Die Zeichnungen veranschaulichen Beispiele der bevorzugten Ausführungsformen. Es zeigtThe drawings illustrate examples of the preferred embodiments. It shows

F i g. 1 im Schnitt ein kugelförmiges Brennstoffelement mit zweiteiligem Kern, F i g. 1 in section a spherical fuel element with a two-part core,

F i g. 2 im Schnitt ein zylindrisches Brennstoffelement mit dreiteiligem Kern. F i g. 2 shows in section a cylindrical fuel element with a three-part core.

Bei der Ausführung nach der F i g. 1 befindet sich der aus zwei Halbkugeln 1 bestehende Brennstoffkern innerhalb der kugelförmigen Hülle 2 aus graphitischem Kohlenstoff. Für die Ausbildung, die Gestalt und die Dicke der drei Teile gilt das oben Gesagte.When executing according to FIG. 1 is composed of the two half-spheres 1 fuel core within the spherical envelope 2 of graphitic carbon. What has been said above applies to the training, the shape and the thickness of the three parts.

Bei der Ausführung nach der F i g. 2 besteht der Brennstoffkern 1 aus drei Teilen, nämlich aus zwei Halbkugeln und einem zylindrischen Teil. Die zugehörige Hülle 2 aus graphitischem Kohlenstoff ist zylinderförmig, an den Stirnflächen aber halbkugelförmig. Für die Dicke und Gestalt gilt ebenfalls das oben Gesagte.When executing according to FIG. 2, the fuel core 1 consists of three parts, namely two hemispheres and one cylindrical part. The associated shell 2 made of graphitic carbon is cylindrical, but hemispherical on the end faces. What has been said above also applies to the thickness and shape.

Es ist an sich nicht notwendig, daß die Kernteile miteinander verbunden werden. Infolge der einfachenIt is not per se necessary that the core parts are connected to one another. As a result of the simple

ίο Herstellungsform sind die Berührungsflächen so plan ausgebildet, daß sie sich beim Einsetzen in die Hülle satt aneinanderlegen. Außerdem erfolgt kein Wärmefluß über diese Berührungsflächen, vielmehr verläuft dieser nur über die Berührungsflächen von Hülle undίο Manufacturing form, the contact surfaces are so planar that they lie against each other when inserted into the shell. In addition, there is no heat flow over these contact surfaces, rather it only runs over the contact surfaces of the shell and

is Kern. is core.

Wie oben dargelegt, werden bei der bevorzugten Ausführung im Rahmen der Erfindung die einzelnen Kernteile gemeinsam durch eine Hülle umschlossen, die zugleich den Kern nach außen abdichtet. In derAs set out above, in the preferred embodiment within the scope of the invention, the individual Core parts enclosed together by a shell, which at the same time seals the core from the outside. In the

ao F i g. 3 ist dies für eine Ausführung, die im übrigen der nach der F i g. 1 entspricht, am Beispiel einer dichten Schicht 3 aus pyrolytischem Kohlenstoff um den die Brennstoffpartikeln enthaltenden Kern 1 gezeigt. Auf diese Schicht 3 folgt die Hülle 2 aus graphitischem Kohlenstoff.ao F i g. 3, this is for an embodiment which, by the way, is the one according to FIG. 1, shown using the example of a dense layer 3 of pyrolytic carbon around the core 1 containing the fuel particles. This layer 3 is followed by the shell 2 made of graphitic carbon.

Zu b): Formgestaltung der Hülle. Die Formgestaltung der Hülle selbst macht grundsätzlich keine Schwierigkeiten, weil Formkörper aus graphitischem Kohlenstoff leicht spanabhebend berarbeitet werden können. Das Hauptproblem liegt jedoch im Verschließen der Einfüllöffnung der Brennstoffhülle, sobald der Hüllenwerkstoff nicht um den Kern herum aufgebaut und auf diesen aufgesintert wird.To b): Design of the envelope. The design of the shell itself basically does nothing Difficulties because moldings made of graphitic carbon are easily machined can. The main problem, however, is the closing of the fill opening of the fuel envelope as soon as the shell material is not built up around the core and is sintered onto it.

Im folgenden werden erfindungsgemäße Lösungen des vorgenannten Problems aufgezeigt.Solutions to the aforementioned problem according to the invention are shown below.

F i g. 4 zeigt ein Brennstoffelement, das im übrigen der F i g. 1 entspricht. Die Hülle 2 enthält — zum Einsetzen des zweiteiligen Kerns 1 — einen zylindrischen Stopfen 4, der aus graphitischem Kohlenstoff besteht und mit Paßsitz in die zylindrische Einfüllöffnung der Hülle 2 eingesetzt ist.F i g. 4 shows a fuel element which is otherwise similar to that of FIG. 1 corresponds. The shell 2 contains - for the insertion of the two-part core 1 - a cylindrical stopper 4, which consists of graphitic carbon and is inserted with a snug fit into the cylindrical filling opening of the shell 2 .

Diese Ausführungsform hat besondere Vorteile. Der zylindrische Paßsitz ermöglicht einen praktisch ungehinderten Übergang der Wärme, weil durch den Preßdruck beim Einführen des zylindrischen Stempels (Stopfens) ein inniger Kontakt zwischen den gut leitenden Hüllenteilen aus graphitischem Kohlenstoff gewährleistet ist. Der kugelförmige Brennstoffkern ermöglicht eine sehr lange Paßsitzfläche des Systems.This embodiment has particular advantages. The cylindrical snug fit allows a practical unhindered transfer of heat because of the pressure when inserting the cylindrical punch (Plug) an intimate contact between the highly conductive shell parts made of graphitic carbon is guaranteed. The spherical fuel core allows the system to have a very long mating surface.

Dies ist ein entscheidender Vorteil gegenüber der Verwendung eines zylindrischen Kerns bei einem kugelförmigen Brennstoffelement, zumal wenn bei diesem ein Gewindeschraubverschluß verwendet ist, wie dies zur besseren Veranschaulichung des Gegensatzes in der F i g. 5 dargestellt ist, in der 5 den Brennstoffkern in alter, zylindrischer Gestalt, 6 die Brennstoffhülle, die nicht der vorliegenden Erfindung entspricht, und 7 den Stopfen mit Gewinde bezeichnet. Eine weitere Ausführungsmöglichkeit für eine getrennt vom Kern fertig vorbearbeitete Hülle ist die Aufteilung der Hülle in zwei annähernd gleich große, jedoch spiegelsymmetrische Hüllenteile Dies zeigt die F i g. 6. Sie stellt ein Brennstoffelement in Gestalt eines Ellipsoides dar. Der Kern 1 ist zweigeteilt. Die ebenfalls zweigeteilte Hülle (in ihrer Gesamtheit der Hülle 2 der Fig. 1 bis 4 entsprechend) besteht aus den beiden Hüllenteilen 8 und 9. Die Verbindung dieser Hüllenteile kann in an sich bekannter Weise erfolgen,This is a decisive advantage over the use of a cylindrical core in a spherical fuel element, especially if a threaded screw connection is used in this, as is shown to better illustrate the contrast in FIG. 5 is shown, in which 5 denotes the fuel core in the old, cylindrical shape, 6 denotes the fuel cladding, which does not correspond to the present invention, and 7 denotes the threaded plug. Another possible embodiment for a shell that has been pre-machined separately from the core is to divide the shell into two shell parts of approximately the same size, but mirror-symmetrical. This is shown in FIG. 6. It represents a fuel element in the form of an ellipsoid. The core 1 is divided into two parts. The cover, which is also divided into two parts (in its entirety corresponding to the cover 2 of FIGS. 1 to 4) consists of the two cover parts 8 and 9. The connection of these cover parts can be carried out in a manner known per se,

Claims

ζ. Β. - as shown - with a conical thread. However, it can also take place via flat contact surfaces that are cemented to one another. This design is particularly useful when the cementing can be combined with a compression of the shell. For this purpose, z. B. condensing resins such as phenol-formaldehyde resin, or furan resins, e.g. B. furfuracrolein resin, for the impregnation of a porous shell consisting of individual parts made of graphitic carbon. Tempering and coking are then carried out. In this case, the two individual parts are first held together with a clamp, and in this way cementing is made possible when the resin condenses. According to the invention, a material that is particularly resistant to temperature changes is used for the casing. It has surprisingly been found that the usefulness of a material for casings containing extremely overheated fuels can be expressed in terms of a number. This so-called thermal shock number is formed from the arithmetic mean of the shock numbers in the three directions (spatial coordinates) of a graphite body. The number of shocks in the individual directions is determined by the product of the flexural strength a in kg / cm2 and the coefficient of thermal conductivity λ in kcal / m · h ° C divided by the product of the torsional modulus E in kg / cm2-10 ~ 3 and the coefficient of linear thermal expansion *, measured between 20 and 200 ° C in IO "6/0 C The table below shows that the material with the highest strength is not the cheapest, but on the contrary materials with lower strength but higher thermal conductivity and lower linear expansion coefficient have a higher shock number It also shows that the isotropy of the material is not a criterion for the thermal resistance (shock number). Physical properties of the types A, E, N, ET and NT from SIGRI-KOHLEFABRIKATE GMBH, compressed by liquid impregnation AENETNT flexural strength aB, kg / cm2 // 170200200350350I120130250240480Ε-module, kg / cm2 · 10 ~ 3 // 6560559580145 (40) 658090Thermal conductivity λ, kcal / m · h ° C // 1701 5070210110I1108055115105 Linear expansion coefficient a. · IO6 / 0 C // 1,11,16,03,04,5I2,53,74,22,94.00 AW = -— = number of thermal shocks // 40445542258107E ■ ca1117 (70) 50120140Mean shock number21619847.3166129 For brands A. E and N are commercially available, uncompacted moldings made of graphitic carbon. The material ET, on the other hand, is a material E compressed to permeabilities of 10-5 by resin impregnation and coking. It can be seen from the table that the material is excellently suited for the application according to the invention after compression. Interestingly, it is also possible to make the material N, which cannot be used per se, usable by means of a liquid impregnation. This increases the thermal conductivity and does not significantly change the .E module. The thermal expansion is also reduced somewhat (see material NT). Patent claims:

1. Nuclear reactor fuel element with a uniformly thick shell made of graphitic carbon, characterized in that the shell has a wall thickness at every point of the homogeneous fuel core it encloses which is smaller than the radius of curvature of the fuel core at this point, and that this shell entirely or in layers made of sealed graphite with reduced permeability for there is liquid or gaseous fission products.

2. Fuel element according to claim 1, characterized in that the shell has a thickness from 1 to 4 mm.

3. Fuel element according to claim 1 or 2, characterized in that the shell consists of a material that is resistant to temperature changes.

4. Fuel element according to one of the preceding claims, characterized in that that the shell has several layers or zones, each of which is a self-contained Represents envelope.

5. Fuel element according to one of the preceding claims, characterized in that that it is spherical in shape.

6. Fuel element according to one of the preceding claims, characterized in that that the core containing the fuel particles is composed of individual parts.

7. Fuel element according to claim 6, characterized in that the fuel