DE1181187B - Process for the production of core fuel carbides - Google Patents
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Description
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E 21969IV a /12 i
15. November 1961
12. November 1964E 21969IV a / 12 i
November 15, 1961
November 12, 1964
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Kernbrennstdffcarbiden. Unter Kernbrennstoffen sind Uran, Thorium und Plutonium zu verstehen. The invention relates to a method for producing nuclear fuel carbides. Under nuclear fuel are to be understood as uranium, thorium and plutonium.
Es ist bekannt, eine feinverteilte Mischung aus Oxyd eines Kernbrennstoffes und mindestens der für die Carbidbildung erforderlichen stöchiometrischen Kohlenstoffmenge zu Formkörpern zu bilden und zur Umwandlung von Oxyd in Carbid auf 1750 bis 2375° C zu erhitzen. Derartige Granulate werden zur Herstellung von Brennstoffelementen für Kernreaktoren verwendet.It is known to use a finely divided mixture of oxide of a nuclear fuel and at least that for the carbide formation required stoichiometric amount of carbon to form moldings and for Conversion of oxide into carbide to be heated to 1750-2375 ° C. Such granules are used for Manufacture of fuel elements used for nuclear reactors.
Das entstehende Carbid kann beispielsweise durch Mahlen granuliert und Granulat gewünschter Größe heraüsgesiebt werden. Jedoch sind . Uran-V und Thoriumcarbid ziemlich hart und bruchig, so daß ein erheblicher Anteil des Carbids beim Granulieren wieder pulverisiert wird. Dieses Carbidpulver läßt sich schwierig im Arbeitskreislauf halten.The resulting carbide can be granulated, for example by grinding, and granules of the desired size be sieved out. However, are. Uran-V and Thorium carbide quite hard and brittle, so that a significant proportion of the carbide is used when granulating is pulverized again. This carbide powder is difficult to keep in the working cycle.
Das Verfahren nach der Erfindung wird deshalb derart durchgeführt, daß zur Herstellung von Kernbrennstoffcarbiden in granulierter Form aus der Mischung zuerst ein Granulat gewünschter Größe gebildet und dann das Granulat erhitzt wird.The method according to the invention is therefore carried out in such a way that for the production of nuclear fuel carbides In granulated form from the mixture first a granulate of the desired size is formed and then the granulate is heated.
Die feinverteilte Mischung kann durch bekannte Verfahren in ein Granulat übergeführt werden, beispielsweise dadurch, daß man die Mischung preßt, den Preßling zerkleinert und das Granulat mit der gewünschten Größe heraussiebt. Gröberes und feineres Granulat kann natürlich erneut gepreßt und zerkleinert werden.The finely divided mixture can be converted into granules by known methods, for example by pressing the mixture, crushing the compact and the granules with the sifts out the desired size. Coarser and finer granules can of course be pressed and crushed again will.
Der feinverteilten Mischung kann in an sich bekannter Weise ein organisches Bindemittel beigegeben und das entstehende Gemisch kalt gepreßt werden, wonach die Preßlinge zu Granalien zerkleinert und nach Siebung zur Umwandlung des Bindemittels in Kohlenstoff erhitzt werden. Das Bindemittel kann in an sich bekannter Weise durch Erhitzen des Granulats auf über 800° C umgewandelt und anschließend die Reduktion des Oxyds durch Erhitzung des Granulats auf 2000° C bewirkt werden.An organic binder can be added to the finely divided mixture in a manner known per se and the resulting mixture is cold-pressed, after which the compacts are crushed into granules and after sieving are heated to convert the binder into carbon. The binder can converted in a manner known per se by heating the granulate to over 800 ° C and then the reduction of the oxide can be effected by heating the granulate to 2000 ° C.
Eine geeignete Teilchengröße der fein verteilten Mischung von Oxyd und Kohlenstoff liegt zwischen 1 und 5 μ. Geeignete Kohlenstofformen sind Ruß oder feingemahlener Graphit. Der Preßling kann durch Mahlen zerkleinert werden, während Granulat gewünschter Größe (beispielsweise 50 bis 100 μ) durch Sieben ausgewählt werden kann.A suitable particle size of the finely divided mixture of oxide and carbon is between 1 and 5 μ. Suitable forms of carbon are carbon black or finely ground graphite. The compact can be crushed by grinding, while granules of the desired size (for example 50 to 100 μ) can be selected by seven.
Die Umwandlung von Uranoxyd in Carbid kann dadurch herbeigeführt werden, daß das gewählte Granulat auf über 1800 bis 2000° C bei Normaldruck in beispielsweise Argonatmosphäre erhitzt Verfahren zur Herstellung von Kernbrennstoff carbidenThe conversion of uranium oxide into carbide can be brought about by the fact that the selected Granulate heated to over 1800 to 2000 ° C at normal pressure in an argon atmosphere, for example Process for the production of nuclear fuel carbides
Anmelder:
5 Applicant:
5
Europäische Atomgemeinschaft (Euratom),European Atomic Energy Community (Euratom),
Brüssel
Vertreter:Brussels
Representative:
Dipl.-Ing. R. Müller-Börner,
Berlin 33, Podbielskiallee 68,
und Dipl.-Ing. H.-H. Wey, München 22,
PatentanwälteDipl.-Ing. R. Müller-Börner,
Berlin 33, Podbielskiallee 68,
and Dipl.-Ing. H.-H. Wey, Munich 22,
Patent attorneys
Als Erfinder benannt:Named as inventor:
Kenneth Wallace Carley-Macauley,Kenneth Wallace Carley-Macauley,
Gwilym Handel Williams, Harwell, BerkshireGwilym Handel Williams, Harwell, Berkshire
(Großbritannien)(Great Britain)
Beanspruchte Priorität:
Großbritannien vom 29. November 1960
(41078)Claimed priority:
Great Britain 29 November 1960
(41078)
wird. Thoriumoxyde erfordern Temperaturen von mindestens 2000° C bei Vakuum. Für die Erhitzung kann zweckmäßig ein Trommelofen verwendet werden, um ein Sintern des Granulats zu vermeiden.will. Thorium oxides require temperatures of at least 2000 ° C in a vacuum. For heating a drum furnace can expediently be used to avoid sintering of the granules.
Als Beispiel des Verfahrens nach der Erfindung wird nachstehend seine Anwendung auf die Urancarbidgewinnung beschrieben.As an example of the process according to the invention, its application to uranium carbide production is shown below described.
500 bis 600 g UO2-Pulver mit einer Teilchengröße von weniger als 5 μ und 100-g entflocktes Graphitpulver mit einer Teilchengröße von höchstens 2 μ wurden mit 35 g feingepulvertem Methylcellulosebinder in einem Becherglas gemischt. Die Mischung wurde in einer Kugelmühle 4 Stunden durchmischt. Etwa 200 g der Mischung wurden in einer Stahlform bei 1260 t/cm2 in einer hydraulischen Presse zu einem zylindrischen Preßling von 1 bis IVi" Durchmesser gepreßt. Dieser Preßling wurde mit einem Spatel gegen ein Grobsieb zerbröckelt, worauf aus dem entstehenden Granulat die Fraktion zwischen und 100 μ British Standard Specification herausgesiebt wurden. Diese Fraktion wurde in einen Graphittiegel gefüllt und in einem Kohlenstoffrohr bei500 to 600 g of UO 2 powder with a particle size of less than 5 μ and 100 g of deflocculated graphite powder with a particle size of at most 2 μ were mixed with 35 g of finely powdered methyl cellulose binder in a beaker. The mixture was mixed in a ball mill for 4 hours. About 200 g of the mixture were pressed in a steel mold at 1260 t / cm 2 in a hydraulic press to give a cylindrical compact of 1 to IVi "diameter and 100 µ British Standard Specification This fraction was placed in a graphite crucible and placed in a carbon tube
Argonatmosphäre nach folgendem Schema erhitzt: 20 bis 800° C für 6 Stunden,
800 bis 2000° C für 4 Stunden.Argon atmosphere heated according to the following scheme: 20 to 800 ° C for 6 hours,
800 to 2000 ° C for 4 hours.
.....*., 409 727/380..... *., 409 727/380
Nach dem Abkühlen wurden die Teilchen aus dem Tiegel herausgenommen und in einer Trockenkammer gesiebt. Der Gewichtsverlust zeigte, daß die Teilchen ausschließlich aus Urancarbid UC2 bestanden; die mikroskopische Untersuchung bestätigte. daß vorherrschend UC2 vorlag.After cooling, the particles were removed from the crucible and sieved in a drying box. The weight loss showed that the particles consisted exclusively of uranium carbide UC 2 ; microscopic examination confirmed. that predominantly UC 2 was present.
Sollte ein verdünnter Kernbrennstoff erwünscht sein, so kann die feinverteilte Mischung mehr als die zur Umwandlung von Oxyd in Carbid erforderliche stöchiometrische Kohlenstoffmenge enthalten.Should a dilute nuclear fuel be desired, the finely divided mixture can do more than that contain the stoichiometric amount of carbon required to convert oxide to carbide.
Das Verfahren ist insbesondere auf die Gewinnung von innig vermischten Uran- und Thoriumcarbiden anwendbar. Durch Kurburierung der reinen Metalle lassen sich Mischgranulate schwierig herstellen, weil a) keine zur Karburierung geeignete Uran-Thorium-Legierung auf herkömmliche Weise darstellbar ist und weil b) Mischungen aus feinverteiltem Uran und Thorium wegen ihrer Luftentzündlichkeit schwierig zu handhaben sind. Solche gemischten Carbide können erfindungsgemäß dadurch gewonnen werden, daß man von einer feinverteilten Mischung aus Uran- und Thoriumoxyd ausgeht, die auf die vorstehend beschriebene Weise gepreßt, granuliert und erhitzt wird.The process is particularly focused on the extraction of intimately mixed uranium and thorium carbides applicable. Mixing granulates are difficult to produce by curbing the pure metals because a) no uranium-thorium alloy suitable for carburization can be produced in a conventional manner and because b) mixtures of finely divided uranium and thorium are difficult because of their air flammability are to be handled. Such mixed carbides can be obtained according to the invention in that one starts from a finely divided mixture of uranium and thorium oxide, which is based on the above described way is pressed, granulated and heated.
Erfindungsgemäß hergestellte Carbidgranulate kön- as nen zur Herstellung von Produkten, die in Reaktorbrennstoffelementen verwendet werden, pyrolytisch mit Kohlenstoff überzogen werden. Die Überzüge können beispielsweise durch Erhitzen der Teilchen auf 900° C in einem Trommelofen bei Gegenwart von Propan angebracht werden. S.Carbide granules produced according to the invention can as pyrolytically used to manufacture products used in reactor fuel elements be coated with carbon. The coatings can be made, for example, by heating the particles at 900 ° C in a drum furnace in the presence of propane. S.
Claims (3)
USA.-Patentschrift Nr. 2448 479;
Nuclear Science Abstracts, 12 (1958), Nr. 22,
2032, Referat Nr. 16317.Considered publications:
U.S. Patent No. 2,448,479;
Nuclear Science Abstracts, 12 (1958), No. 22,
2032, Section No. 16317.
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