DE112004001748B4

DE112004001748B4 - Fuel cell assembly and method of manufacture

Info

Publication number: DE112004001748B4
Application number: DE112004001748.3T
Authority: DE
Inventors: Dr. Netteesheim Stefan; Dr. Jakubith Sven
Original assignee: EKPRO GmbH
Current assignee: Magnum Pirex Ag De
Priority date: 2003-07-11
Filing date: 2004-07-11
Publication date: 2014-04-17
Anticipated expiration: 2024-07-12
Also published as: WO2005008818A2; DE112004001748D2; WO2005008818A3; DE112004001748B8

Abstract

Brennstoffzellenanordnung für elektrochemische Brennstoffzellen, mit einem Membran-Elektroden-Aufbau (im Weiteren MEA 1, 2), der zwischen zwei für das Zuführen der Edukte und Abführen der Reaktionsprodukte des elektrochemischen Vorgangs profilierten, elektrisch leitenden Separatorplatten (3) angeordnet ist und aus einem flächigen Feststoffpolymer-Elektrolyten oder einer polymeren Ionenaustauschmembran (im Weiteren Membran 1) und zwei die Membran (1) beidseitig jeweils vollflächig bedeckenden, zu der Membran (1) kongruenten porösen Elektroden (2) mit einem Elektrokatalysator gebildet ist, wobei die Elektrodenflächen (2) in einem Bereich ihres Anliegens am Umfang der Membran (1) und somit im Randbereich entlang ihres Umfangs, mit einem sie durchdringenden Oberflächentensid (4) beschichtet und die Kantenflächen der Separatorplatten (3) sowie des MEA (1, 2) umlaufend von einem ausgehärteten Dichtmittel (5), bedeckt sind, welches die mit dem Oberflächentensid (4) beschichteten Bereiche der Elektrodenflächen (2) von den Kantenflächen her penetriert.Fuel cell arrangement for electrochemical fuel cells, with a membrane-electrode structure (hereinafter MEA 1, 2), which is arranged between two electrically conductive separator plates (3) profiled for supplying the starting materials and removing the reaction products of the electrochemical process and consisting of a flat Solid polymer electrolytes or a polymeric ion exchange membrane (hereinafter membrane 1) and two porous electrodes (2) which cover the membrane (1) on both sides and are congruent to the membrane (1) with an electrocatalyst, the electrode surfaces (2) in an area of their contact with the circumference of the membrane (1) and thus in the edge area along its circumference, coated with a penetrating surface surfactant (4) and the edge surfaces of the separator plates (3) and the MEA (1, 2) surrounded by a hardened sealant ( 5), which are the areas coated with the surface surfactant (4) Electrode surfaces (2) penetrated from the edge surfaces.

Description

Die Erfindung betrifft eine Brennstoffzellenanordnung für elektrochemische Brennstoffzellen und ein Verfahren zu deren Herstellung, wobei die entsprechende Brennstoffzellenanordnung komplettiert durch Anschlüsse und Kanäle für die Reaktionspartner (Edukte) und die Reaktionsprodukte, elektrische Anschlüsse und mechanische Komponenten, wie Spannmittel, Endplatten und dergleichen, die Fertigung von Einzelzellen oder aus einer Mehrzahl von Zellen bestehender Stapel (Stacks) ermöglicht. Insbesondere bezieht sich die Erfindung auf eine Lösung, welche eine zuverlässige Abdichtung des MEA (Membran-Elektrodenaufbau bzw. membran electrode assambly) gegen ein Austreten der über dessen Membran verteilten fließfähigen Edukte bei gleichzeitig einfacher und effizienter Fertigung der Brennstoffzellenanordnung gewährleistet. Durch die Abdichtung werden, für die Funktion der Brennstoffzelle erforderliche, gasdicht voneinander getrennte Reaktionsräume für die Edukte erreicht und ein unkontrolliertes Austreten der von der MEA abzuführenden Reaktionsprodukte verhindert. The invention relates to a fuel cell assembly for electrochemical fuel cells and a method for their production, wherein the corresponding fuel cell assembly completed by connections and channels for the reactants (reactants) and the reaction products, electrical connections and mechanical components, such as clamping means, end plates and the like, the production of Single cells or from a plurality of cells existing stack (stacks) allows. In particular, the invention relates to a solution which ensures a reliable sealing of the MEA (membrane electrode assembly or membrane electrode assambly) against leakage of distributed over the membrane flowable educts with simultaneous simple and efficient production of the fuel cell assembly. By sealing, required for the function of the fuel cell, gas-tight separate reaction spaces for the reactants are achieved and prevents uncontrolled leakage of discharged from the MEA reaction products.

Die Funktionsweise von Brennstoffzellen beruht auf einer elektrochemischen Umwandlung von Brennstoff und Oxidationsmittel, z.B. Wasserstoff und Sauerstoff, in elektrischen Strom, Wärme und Reaktionsprodukte. Eine Brennstoffzelle besteht im Wesentlichen aus zwei Elektroden (Anode und Kathode), einem Elektrolyten, Leitungen für die Zuführung der Reaktionspartner und die Abführung der umgesetzten Betriebsmittel sowie elektrischen Kontakt- bzw. Verbindungsmitteln. Festpolymer-Brennstoffzellen verwenden im Allgemeinen eine dünne polymere Ionenaustauschmembran als Elektrolyten. Der Werkstoff der Membran ist ionenleitfähig, gasundurchlässig und elektrisch isolierend. Die Membran ist beidseitig mit einem geeigneten Elektrokatalysator und einem porösen elektrisch leitfähigen, die Elektroden ausbildenden Schichtmaterial beschichtet. Eine solche Anordnung wird als MEA bezeichnet. The operation of fuel cells is based on electrochemical conversion of fuel and oxidant, e.g. Hydrogen and oxygen, in electricity, heat and reaction products. A fuel cell consists essentially of two electrodes (anode and cathode), an electrolyte, lines for the supply of the reactants and the discharge of the converted equipment and electrical contact or connection means. Solid polymer fuel cells generally use a thin polymeric ion exchange membrane as the electrolyte. The material of the membrane is ion-conductive, gas-impermeable and electrically insulating. The membrane is coated on both sides with a suitable electrocatalyst and a porous electrically conductive, the electrode forming layer material. Such an arrangement is referred to as MEA.

In der Brennstoffzelle ist der MEA typischerweise zwischen zwei Separatorplatten, eingefügt, welche als Stromkollektoren wirken und die Reaktanden bzw. Edukte in geeigneter Form über den elektrochemisch aktiven Bereich des MEA verteilen. Da eine einzelne Zelle eine nur geringe Spannung aufweist, wird in der Praxis in der Regel eine Mehrzahl von Einzelzellen miteinander elektrisch seriell verbunden. Durch eine bipolare Ausführung der Separatorplatten, kann die Serienschaltung durch deren wechselseitige Abfolge mit den MEA realisiert werden. In the fuel cell, the MEA is typically inserted between two separator plates, which act as current collectors and distribute the reactants or educts in a suitable form over the electrochemically active region of the MEA. Since a single cell has only a low voltage, in practice a plurality of individual cells is usually electrically connected to one another in series. Due to a bipolar design of the separator plates, the series connection can be realized by their mutual sequence with the MEA.

Der MEA kann vor dem Stapelvorgang in verschiedener Art konfektioniert werden und zum Beispiel mit einer geeigneten Dichtung versehen werden, die beim Stapeln und Verpressen mit den Separatorplatten zu gasdicht voneinander getrennten Reaktionsvolumina für die Reaktanden bzw. Edukte führt. Ein herkömmliches Verfahren zum Abdichten der Zellen ist die Einrahmung des MEA mit elastischen Volumendichtungen. Ähnliche Dichtungen können auch auf den Bipolarplatten aufgebracht werden. Dabei können die Dichtungen, wie beispielsweise in der WO 02/093672 A2 oder der US 6,372,373 B1 beschrieben, auch nach dem Zusammenbau eines Brennstoffzellenstapels mittels Spritzverfahren oder durch Beschichten der Längsseiten des Stapels mit einem Kunstharz eingebracht werden. Solche Dichtungen sind insbesondere dann wirkungsvoll, wenn der MEA, gemäß einer grundsätzlichen Ausbildungsform der in der US 6,372,373 B1 beschriebenen Lösung, so aufgebaut ist, dass die poröse Elektrodenstruktur nicht bis in den Dichtbereich geführt wird und die Membran des MEA eine größere Fläche besitzt als die Elektroden, also nicht bündig mit diesen abschließt. Damit sind die elastischen Dichtungen nur mit den weitgehend glatten und gasundurchlässigen Flächen der Separatorplatten bzw. der polymeren Ionenaustauschmembran in Kontakt. Zudem müssen die Flächen für die Membran und die Elektroden getrennt geschnitten und anschließend miteinander laminiert werden. The MEA can be made up in various ways before the stacking process and, for example, provided with a suitable seal, which leads to gas-tightly separated reaction volumes for the reactants or educts during stacking and pressing with the separator plates. One conventional method of sealing the cells is to frame the MEA with elastic bulk seals. Similar seals can also be applied to the bipolar plates. The seals, such as in the WO 02/093672 A2 or the US 6,372,373 B1 described, even after the assembly of a fuel cell stack by spraying or by coating the long sides of the stack are introduced with a synthetic resin. Such seals are particularly effective when the MEA, according to a basic embodiment of the in the US 6,372,373 B1 described solution is constructed so that the porous electrode structure is not guided into the sealing area and the membrane of the MEA has a larger area than the electrodes, so not flush with these. Thus, the elastic seals are only in contact with the largely smooth and gas-impermeable surfaces of the separator plates and the polymeric ion exchange membrane. In addition, the areas for the membrane and the electrodes must be cut separately and then laminated together.

Aus fertigungstechnischer Sicht, insbesondere im Hinblick auf die Erreichung eines kontinuierlichen Prozesses für eine Massenfertigung ist es jedoch günstiger, den MEA aus großflächigen Lagen mit entsprechender Schichtenfolge kantenbündig auszuschneiden, wobei lediglich dafür Sorge getragen werden muss, dass es in den Randbereichen bzw. an den Schnittkanten nicht zur Bildung von Kurzschlüssen kommt, welche die Membran überbrücken. Ein entsprechendes Verfahren wird durch die EP 1 018 177 B1 beschrieben, wobei die Kanten eines zugeschnittenen MEA zur Vermeidung von Kurzschlüssen unter Entfernung etwaiger kleiner, kurzschlussverursachender Teilchen abgebürstet werden. Durch die in der Schrift dargestellte Lösung wird insbesondere die Fertigung des MEA selbst vereinfacht und eine Beschleunigung des Fertigungsprozesses erreicht. Zur Abdichtung wird der MEA in einer Form mit einem in die entsprechenden Dichtungsbereiche geführten Dichtmittel imprägniert. Im Hinblick auf die für den Betrieb einer Brennstoffzelle gewollte schlechte Benetzbarkeit der von den Elektroden gebildeten Außenflächen des MEA kommen hierbei spezielle unpolare Dichtmittel zum Einsatz. Insbesondere aber für die Stackfertigung ist die in der Schrift beschriebene Vorgehensweise im Sinne einer rationellen Fertigung bei zuverlässiger Dichtheit noch nicht völlig zufriedenstellend. Dies ist dadurch bedingt, dass ein jeweiliger MEA zunächst in der beschriebenen Weise abgedichtet und dann mit anderen in gleicher Weise abgedichteten MEA zu einem Stapel verspannt wird. Insoweit ist der Prozess bei der Fertigung eines Stack noch nicht vollständig kontinuierlich gestaltet. Von Nachteil ist es auch, dass für den Erhalt einer zuverlässigen Dichtung das Auftragen und Positionieren des Dichtmittels unter Vakuum zu empfehlen ist, wodurch sich die Fertigung komplizierter gestaltet und verteuert. From a manufacturing point of view, in particular with regard to the achievement of a continuous process for mass production, it is more advantageous to cut out the MEA from large-area layers with corresponding layer sequence edge-flush, with only care must be taken that it is in the edge regions or at the cutting edges does not come to the formation of short circuits, which bridge the membrane. A corresponding method is by the EP 1 018 177 B1 in which the edges of a cut MEA are brushed off to avoid short circuits, removing any small, short-circuiting particles. By the solution shown in the text, in particular, the production of the MEA itself is simplified and achieved an acceleration of the manufacturing process. For sealing, the MEA is impregnated in a mold with a guided into the respective sealing areas sealant. In view of the intended for the operation of a fuel cell poor wettability of the outer surfaces of the MEA formed by the electrodes in this case special non-polar sealants are used. However, in particular for the stack production, the procedure described in the document in the sense of a rational production with reliable tightness is not yet completely satisfactory. This is because a respective MEA is first sealed in the manner described and then clamped into a stack with other similarly sealed MEAs. In that regard, the process of manufacturing a stack is not yet complete continuously designed. It is also disadvantageous that the application and positioning of the sealant under vacuum is recommended for obtaining a reliable seal, which makes the production more complicated and more expensive.

Durch die schon erwähnte US 6,372,373 B1 werden auch Möglichkeiten der Abdichtung von Brennstoffzellen offenbart, bei welchen die Membran und die sie vollständig bedeckenden Elektroden des MEA gleiche Abmaße aufweisen. Eine erste in der Schrift als Stand der Technik dargestellte Verfahrensweise geht davon aus, zunächst eine Dichtung für den MEA und danach einen Spannverband aus gegebenenfalls mehreren bereits mit einer Dichtung versehenen Zellen zu erzeugen. Die Dichtung wird durch Imprägnierung mit einem polymeren Dichtmittel erzeugt. Allerdings ist bei der Imprägnierung der porösen Elektrodenstrukturen kaum sicherzustellen, dass deren Poren vollständig verschlossen werden. Insbesondere bei den typischerweise für Brennstoffzellen verwendeten Materialien mit kleiner Porengröße und stark hydrophober innerer, also der Membran zugewandter Oberfläche erscheint die Imprägnierung mit Kunstharzen oder damit vergleichbaren Dichtmitteln unzureichend, so dass entsprechend abgedichtete Brennstoffzellen zur Leckage neigen. Gemäß einer anderen, im Rahmen der vorgeschlagenen Lösung beschriebenen Verfahrensweise werden die Längsseiten eines fertig montierten Brennstoffzellenstapels über die Kanten der MEA der Brennstoffzellen hinweg mit einem Kunstharz beschichtet. Um eine hinreichende Dichtwirkung zu gewährleisten, wird der Stack schließlich noch mit einer zusätzlichen Dichtmanschette aus einem Copolymer umgeben. Trotzdem Leckagen nicht gefunden werden konnten, wurden laut der Druckschrift bei Tests an einer entsprechenden Brennstoffzellenanordnung durch Messungen Leckagen nachgewiesen. By the already mentioned US 6,372,373 B1 Also disclosed are ways of sealing fuel cells in which the membrane and the electrodes of the MEA covering them completely have the same dimensions. A first method described in the document as prior art assumes that first of all a seal for the MEA and then a clamping bandage of possibly several cells already provided with a seal are to be produced. The seal is produced by impregnation with a polymeric sealant. However, during the impregnation of the porous electrode structures, it is hardly possible to ensure that their pores are completely closed. Especially with the materials typically used for fuel cells with small pore size and highly hydrophobic inner, ie the membrane surface facing the impregnation with synthetic resins or comparable sealants seems insufficient, so that correspondingly sealed fuel cells tend to leak. According to another method described in the proposed solution, the longitudinal sides of a finished assembled fuel cell stack are coated with a synthetic resin over the edges of the fuel cell's MEA. To ensure a sufficient sealing effect, the stack is finally surrounded with an additional sealing sleeve made of a copolymer. Despite the fact that leaks could not be found, leakages were detected by tests on a corresponding fuel cell assembly.

Als eine mögliche Lösung für das angesprochene Problem wird die Verwendung eines Lösungsmittels des aushärtenden Dichtmittels angesehen. Durch das Vorimprägnieren mit dem Lösungsmittel wird die Fließfähigkeit des Dichtmittels erhöht, so dass dieses besser in die Poren der Elektrodenstruktur eindringen kann. In der DE 197 03 214 C2 wird sowohl die Anwendung von Druck oder Vakuum, mit dem bereits erwähnten Nachteil eines höheren Fertigungsaufwands als auch die Verwendung eines Lösungsmittels offenbart. Da jedoch das Lösungsmittel flüchtig ist und beim Aushärten des Dichtmittels größtenteils verdampft, geht das Aushärten mit einem Volumenschrumpfungsprozess des an die poröse Elektrodenstruktur angelagerten Dichtmittels einher, so dass die Poren in der Folge wiederum nicht vollständig mit dem Dichtmittel verschlossen sind und die Gefahr einer Bildung von Gaslecks besteht. Als nachteilig ist es weiterhin anzusehen, dass das Lösungsmittel bis zum Vergießen des MEA eher unkontrolliert in die poröse Struktur kriecht und dabei auch teilweise in deren elektrochemisch aktive Bereiche vordringt. Das unerwünschte Vordringen des Lösungsmittels in die elektrochemisch aktive Bereiche wird unter Umständen noch dadurch begünstigt, dass gegebenenfalls im Zuge des Aushärtungsprozesses Teile des Lösungsmittels in der Anordnung verbleiben, sofern das Dichtmittel in den äußeren Randbereichen zuerst ausgehärtet und dadurch restliches Lösungsmittel nicht mehr entweichen kann. Aufgrund der dargestellten Gegebenheiten ist es kaum möglich, definierte Dichtbereiche zu erhalten. Zudem werden die elektrochemischen Eigenschaften und möglicherweise die Standfestigkeit der Membran-Elektroden-Anordnung durch in die aktiven Bereiche vordringendes Lösungsmittel beeinträchtig. Durch die DE 197 03 214 C2 werden auch die zur Dichtung von Brennstoffzellen geeigneten Dichtmittel offenbart. Entsprechende Dichtmittel sind ebenfalls bereits aus der US 5,523,175 A bekannt, gemäß welcher die Poren poröser Bipolarplatten von Brennstoffzellen mit entsprechenden Dichtmitteln gasdicht verschlossen bzw. coplanare Rahmenstrukturen mit integrierten Medienzuführungen gasdicht an die porösen Bipolarplatten angegossen werden. As a possible solution to the problem addressed, the use of a solvent of the curing sealant is considered. By pre-impregnating with the solvent, the flowability of the sealant is increased, so that it can penetrate better into the pores of the electrode structure. In the DE 197 03 214 C2 Both the application of pressure or vacuum, with the already mentioned disadvantage of a higher production cost and the use of a solvent are disclosed. However, since the solvent is volatile and largely volatilizes upon curing of the sealant, the curing is accompanied by a volume shrinkage process of the attached to the porous electrode structure sealant, so that the pores in turn are not completely closed with the sealant and the risk of formation of Gas leaks exists. It is also to be regarded as disadvantageous that the solvent creeps rather uncontrollably into the porous structure until the MEA is cast, thereby partially penetrating into its electrochemically active areas. The undesirable penetration of the solvent into the electrochemically active regions is possibly further promoted by the fact that optionally in the course of the curing process parts of the solvent remain in the arrangement, provided that the sealant first cured in the outer edge regions and thus residual solvent can not escape. Due to the circumstances shown, it is hardly possible to obtain defined sealing areas. In addition, the electrochemical properties and possibly the stability of the membrane-electrode assembly are impaired by solvent penetrating into the active regions. By the DE 197 03 214 C2 Also disclosed are the sealants suitable for sealing fuel cells. Appropriate sealants are also already from the US 5,523,175 A According to which the pores of porous bipolar plates of fuel cells are gas-tightly sealed with corresponding sealing means, or coplanar frame structures with integrated media feeds are gas-tightly cast onto the porous bipolar plates.

Aufgabe der Erfindung ist es, eine Lösung bereitzustellen, welche die Kontinuität der Fertigung von Brennstoffzellen sowohl im Hinblick auf die Fertigung von Einzelzellen als auch von Stacks verbessert. Dabei soll eine einfache und effiziente Fertigung entsprechender Brennstoffzellenanordnungen bei gleichzeitig zuverlässiger Abdichtung des MEA gewährleistet sein. Die Aufgabe wird durch eine Brennstoffzellenanordnung mit den Merkmalen des Hauptanspruchs gelöst. Das zur Herstellung einer entsprechenden Brennstoffzellenanordnung verwendbare Verfahren wird durch Anspruch 15 charakterisiert. The object of the invention is to provide a solution which improves the continuity of the production of fuel cells both with regard to the production of single cells and stacks. In this case, a simple and efficient production of appropriate fuel cell assemblies is to be ensured at the same time reliable sealing of the MEA. The object is achieved by a fuel cell assembly with the features of the main claim. The method which can be used to produce a corresponding fuel cell arrangement is characterized by claim 15.

Bei der erfindungsgemäßen Brennstoffzellenanordnung für elektrochemische Brennstoffzellen ist der Membran-Elektroden-Aufbau (MEA), in an sich bekannter Weise zwischen zwei für das Zuführen der Edukte und Abführen der Reaktionsprodukte profilierten, vorzugsweise metallischen oder graphitischen, in jedem Falle aber elektrisch leitenden Separatorplatten angeordnet. Der MEA ist durch einen flächigen Feststoffpolymer-Elektrolyten oder eine Ionenaustauschmembran (im Weiteren Membran) und zwei die Membran beidseitig jeweils vollflächig bedeckende poröse Elektroden mit einem Elektrokatalysator ausgebildet. In erfindungswesentlicher Weise sind die Elektrodenflächen in einem Bereich ihres Anliegens am Umfang der Membran mit einem sie durchdringenden Oberflächentensid beschichtet und die Kantenflächen der Separatorplatten sowie des MEA umlaufend von einem ausgehärteten Dichtmittel bedeckt. Dabei penetriert das Dichtmittel ausgehend von den Kantenflächen die mit dem Oberflächentensid beschichteten Bereiche der Elektroden. Die solchermaßen ausgebildete Brennstoffzellenanordnung ist bereits unabhängig von der Frage eines bündigen Zuschnitts der den MEA ausbildenden Membran und der Elektrodenflächen insoweit von Vorteil, als durch das Oberflächentensid für die damit behandelten Bereiche die Benetzbarkeit deutlich erhöht und in Folge dessen das Aufbringen des Dichtmittels erleichtert und sein Anhaften verbessert wird. Dabei ergibt sich quasi ein „Löschpapier-Effekt“ durch den sich das Dichtmittel in die mit dem Oberflächentensid beschichteten und von ihm durchdrungenen Bereiche nahezu hineinzieht. Im Hinblick auf eine möglichst nahezu vollständig kontinuierliche Fertigung werden aber bei der erfindungsgemäßen Brennstoffzellenanordnung die Schichten des MEA bündig zugeschnitten. Dabei sind die Membran des MEA und die sie bedeckenden Elektroden zueinander kongruent. Bei dem mit dem Oberflächentensid beschichteten und vom Dichtmittel penetrierten Bereich der Elektroden handelt es sich folglich um einen Randbereich entlang des Umfangs des MEA. Vorteilhafterweise weisen die Elektroden des MEA einen mehrschichtigen Aufbau auf. Dabei sind von außen nach innen zur Membran des MEA eine Schicht aus einem Kohlefasergewebe, eine Diffusionsschicht und, auf der Diffusionsschicht, ein Elektrokatalysator angeordnet. In the fuel cell assembly according to the invention for electrochemical fuel cells of the membrane-electrode assembly (MEA), arranged in a conventional manner between two profiled for supplying the starting materials and removal of the reaction products, preferably metallic or graphitic, but in any case electrically conductive separator plates. The MEA is formed by a sheet-like solid polymer electrolyte or an ion exchange membrane (hereinafter membrane) and two porous electrodes covering the membrane on both sides with an electrocatalyst covering the entire area on both sides. In a manner essential to the invention, the electrode surfaces are coated in a region of their abutment on the circumference of the membrane with a surface surfactant penetrating them, and the edge surfaces of the separator plates and of the MEA are circumferentially covered by a hardened sealant. The sealant penetrates from the edge surfaces with the Surface surfactant coated areas of the electrodes. The fuel cell arrangement formed in this way is already advantageous regardless of the question of a flush cut of the membrane forming the MEA and of the electrode surfaces insofar as wettability is significantly increased by the surface surfactant for the areas treated with it, and consequently the application of the sealant is facilitated and its adhesion is improved. This results in a kind of "blotting paper effect" through which the sealant almost draws into the areas coated with the surface surfactant and penetrated by them. In view of an almost completely continuous production, however, the layers of the MEA are cut flush in the fuel cell assembly according to the invention. The membrane of the MEA and the electrodes covering it are congruent with each other. The area of the electrodes coated with the surface surfactant and penetrated by the sealant is consequently an edge area along the circumference of the MEA. Advantageously, the electrodes of the MEA have a multilayer structure. In this case, a layer of a carbon fiber fabric, a diffusion layer and, on the diffusion layer, an electrocatalyst are arranged from the outside in to the membrane of the MEA.

Entsprechend den in der Praxis allgemein üblichen Anforderungen hinsichtlich bereitzustellender Spannungen lässt auch die erfindungsgemäße Anordnung die Bildung von Stapeln bzw. Stacks aus mehreren gleichartigen Brennstoffzellen zu. Dabei weisen, wie auch aus dem Stand der Technik bekannt, einander benachbarte Brennstoffzellen jeweils eine gemeinsame bipolare Separatorplatte auf. Bei einer möglichen Ausgestaltung eines mittels der erfindungsgemäßen Brennstoffzellenanordnung ausgebildeten Stack sind an der Unter- und Oberseite des Stacks Endplatten sowie an einer oder mehreren der in Stapelrichtung verlaufenden äußeren Längsseiten externe Kanäle zum Zuführen der Edukte und Abführen der Reaktionsprodukte sowie Mittel zum Verspannen des Zellenverbandes angeordnet. In vorteilhafter Weise ermöglicht es der erfindungsgemäße Aufbau diese Komponenten im Zuge des Vergießens mit dem Dichtmittel zu einer integralen Einheit mit dem Stapel zu verbinden. Neben einer guten und sicheren Abdichtung ergibt sich so eine äußerst kompakte und robuste Anordnung, wobei erforderlichenfalls auch mehrere in dieser Weise ausgebildete Stacks zu Brennstoffzellenmodulen zusammengefasst werden können. In accordance with the requirements which are generally customary in practice with respect to the voltages to be provided, the arrangement according to the invention also permits the formation of stacks or stacks of a plurality of identical fuel cells. In this case, as known from the prior art, adjacent fuel cells each have a common bipolar separator plate. In one possible embodiment of a stack formed by means of the fuel cell assembly according to the invention, end plates are arranged on the lower and upper sides of the stack, and external channels for supplying the starting materials and discharging the reaction products and means for clamping the cell assembly are arranged on one or more of the outer longitudinal sides running in the stacking direction. In an advantageous manner, the structure according to the invention makes it possible to connect these components to an integral unit with the stack in the course of casting with the sealant. In addition to a good and secure seal, this results in an extremely compact and robust arrangement, it also being possible for several stacks formed in this manner to be combined to form fuel cell modules.

Eine andere Möglichkeit bei der Ausbildung von Stacks besteht darin, die Kanäle oder auch die Spannmittel im Inneren durch den Stapel zu führen. Bei einer solchen Ausbildung weist der MEA mindestens einen Durchbruch für die Kanäle zum Zuführen der Edukte und/oder Abführen der Reaktionsprodukte oder für die Verspannelemente auf. Dem Grundgedanken der Erfindung folgend, sind dabei die Elektrodenflächen in einem Randbereich um den Umfang jedes Durchbruchs ebenfalls mit dem sie durchdringenden Oberflächentensid beschichtet und die Innenflächen jedes sich durch den Brennstoffzellenstapel erstreckenden Durchbruchs von dem auch die Kantenflächen der Brennstoffzellen bedeckenden Dichtmittel bedeckt. Das Oberflächentensid im Randbereich eines Durchbruchs wird ebenso wie die mit dem Oberflächentensid beschichteten Randbereiche von dem Dichtmittel penetriert. Another possibility in the formation of stacks is to guide the channels or the clamping means inside through the stack. In such an embodiment, the MEA has at least one breakthrough for the channels for supplying the starting materials and / or removing the reaction products or for the bracing elements. In accordance with the basic idea of the invention, the electrode surfaces in an edge region around the circumference of each aperture are likewise coated with the surface surfactant penetrating them, and the inner surfaces of each opening extending through the fuel cell stack are covered by the sealing means which also cover the edge surfaces of the fuel cells. The surface surfactant in the edge region of a breakthrough is penetrated by the sealant, just like the surface areas coated with the surface surfactant.

Bei dem verwendeten Oberflächentensid handelt es sich entsprechend einer bevorzugten Ausgestaltung der Erfindung um ein Tensid aus der Klasse der Fluortenside. Als Dichtmittel kommen Epoxidharz, Polyurethanharz, Polyesterharz, Silikonelastomere, Fluorsilikon, Ethylenpropylendimethyl Elastomer oder Acrylnitril-Butadien Elastomer zum Einsatz. The surface surfactant used according to a preferred embodiment of the invention is a surfactant from the class of fluorosurfactants. The sealants used are epoxy resin, polyurethane resin, polyester resin, silicone elastomers, fluorosilicone, ethylene-propylene-dimethyl-elastomer or acrylonitrile-butadiene elastomer.

Gemäß dem durch die Erfindung vorgeschlagenen Verfahren werden zur Fertigung der beschriebenen Brennstoffzellenanordnung und ihrer Ausgestaltungsformen zunächst größere Lagen einer mehrschichtigen Anordnung aus einem beidseitig von einem porösen, elektrisch leitenden Material bedeckten Feststoffpolymer-Elektrolyten oder einer entsprechend bedeckten Ionenaustauschmembran hergestellt. Eine solche mehrschichtige Lage wird in mehrere, jeweils in Abmessung und Form des MEA einer Brennstoffzelle entsprechende Teile geschnitten, wobei die Elektrodenflächen und die zwischen ihnen angeordnete Membran an ihren Außenkanten bündig abschließen. Im Bereich ihrer mit der Membran bündig abschließenden Ränder wird auf die Elektrodenflächen ein Oberflächentensid aufgetragen. Danach wird der MEA zwischen zwei bipolaren, als Stromkollektoren dienenden und für das Zuführen von Edukten und Abführen von Reaktionsprodukten einer Brennstoffzelle profilierten Separatorplatten verspannt und schließlich mit einem aushärtenden Dichtungs- und Verbindungsfluid vergossen, welches das aufgetragene und die beschichteten Bereiche durchdringende Oberflächtensid von den Außenkanten her penetriert. Anschließend ist die ursprünglich poröse Struktur im Bereich der Bedeckung und Durchdringung mit dem Oberflächentensid vollständig mit dem Dichtmittel getränkt sowie nach dem Aushärten des Dichtmittels kompakt und dadurch fest mit den Separatorplatten verbunden. Im Falle der Fertigung eines Stacks werden mehrere gleichartige, zwischen Separatorplatten angeordnete MEA gleichzeitig zu einem Stapel verspannt, wobei einander benachbarte Brennstoffzellen jeweils eine gemeinsame bipolare Separatorplatte aufweisen. Sofern die Kanäle für die Edukte und die Reaktionsprodukte durch den Stack geführt werden, werden die dafür erforderlichen Durchbrüche im Rahmen des Zuschneidens des MEA aus diesem ausgestanzt. Auf die Ränder dieser Durchbrüche wird, ebenso wie auf die Umfangsbereiche des MEA, das die entsprechenden Bereiche durchdringende und beschichtende Oberflächentensid aufgetragen, welches beim Vergießen des Stapels ebenfalls durch das Dichtmittel penetriert wird und so die Durchbrüche abdichtet. According to the method proposed by the invention, for the production of the described fuel cell assembly and its embodiments initially larger layers of a multilayer arrangement made of a solid polymer electrolyte covered on both sides by a porous, electrically conductive material or a correspondingly covered ion exchange membrane. Such a multi-layered layer is cut into several parts corresponding in each case to the dimensions and shape of the MEA of a fuel cell, the electrode surfaces and the membrane arranged between them being flush at their outer edges. In the area of their edges flush with the membrane, a surface surfactant is applied to the electrode surfaces. Thereafter, the MEA is clamped between two bipolar separator plates serving as current collectors and profiled for supplying reactants and discharging reaction products of a fuel cell, and finally sealed with a hardening sealant and bonding fluid which penetrates the coated and coated areas from the outer edges penetrates. Subsequently, the originally porous structure in the area of covering and penetrating the surface surfactant is completely saturated with the sealant and compact after curing of the sealant and thus firmly connected to the Separatorplatten. In the case of the production of a stack, a plurality of similar MEA arranged between separator plates are clamped simultaneously into a stack, adjacent fuel cells each having a common bipolar separator plate. If the channels for the educts and the reaction products are passed through the stack, the openings required for this purpose are punched out of it as part of the cutting of the MEA. On the edges These breakthroughs, as well as on the peripheral areas of the MEA, applied to the corresponding areas penetrating and coating surface surfactant, which is also penetrated by the sealant during casting of the stack and thus seals the openings.

Das Auftragen des Oberflächentensids kann mittels eines zuvor damit getränkten sowie entsprechend profilierten Stempels oder eines beweglichen, an den für den Auftrag vorgesehenen Konturen entlang geführten Druckkopfes erfolgen. The application of the surface surfactant can be effected by means of a previously impregnated and correspondingly profiled stamp or a movable printhead guided along the contours provided for the job.

Die Erfindung soll nachfolgend anhand von Ausführungsbeispielen nochmals näher erläutert werden. In den zugehörigen Zeichnungen zeigenfig The invention will be explained in more detail below with reference to embodiments. In the accompanying drawings showfig

1: Eine beispielhafte Ausbildung der erfindungsgemäßen Brennstoffzellenanordnung, 1 : An exemplary embodiment of the fuel cell arrangement according to the invention,

2a–2d: Die Abfolge zur Herstellung der erfindungsgemäßen Brennstoffzellenanordnung nach 1, 2a - 2d The sequence for the production of the fuel cell arrangement according to the invention 1 .

3: Die Ausbildung eines MEA mit Durchbrüchen für Kanäle und/oder Spannmittel. 3 : The formation of an MEA with openings for channels and / or clamping devices.

Die 1 zeigt beispielhaft den Aufbau einer Brennstoffzellenanordnung gemäß der Erfindung. Die dargestellte Brennstoffzellenanordnung umfasst die wesentlichen Elemente einer Brennstoffzelle bzw. eines durch die Aufeinanderfolge mehrerer derartiger Anordnungen gebildeten Brennstoffzellenstacks. Im Wesentlichen besteht die Anordnung aus dem MEA 1, 2, der zwischen zwei bipolaren Separatorplatten 3 eingeordnet und mit diesen Platten gemeinsam durch ein Dichtmittel 5 vergossen ist. Dabei besteht der MEA 1, 2 in an sich bekannter Weise aus einer polymeren Ionenaustauschermembran 1, welche zwischen zwei porösen, die Anode und die Katode bildenden Elektroden 2 eingeordnet ist. In der Abbildung ist zu erkennen, dass das zum Vergießen verwendete Dichtmittel 5 die porösen Elektroden 2 in den mit einem Oberflächentensid 4 behandelten Randbereichen von außen her penetriert. In diesen Bereichen ist die Struktur nach der Aushärtung des Dichtmittels kompakt. Hierdurch wird der MEA 1, 2 zuverlässig abgedichtet. Dies ist insofern wichtig, als für die Edukte gasdichte voneinander getrennte Reaktionsräume geschaffen, so dass das Funktionieren der Brennstoffzelle gewährleistet ist. Zudem wird dadurch ein eventuelles Austreten von Edukten und Reaktionsprodukten verhindert. Die in der Brennstoffzelle zur Reaktion gebrachten Edukte werden mit Hilfe der Profilierungen in den Separatorplatten 3 über die Elektrodenflächen 2 verteilt. Durch die 2 werden wesentliche Teilschritte zur Erzeugung der Anordnung nach 1 verdeutlicht. Die zeigt den im Wesentlichen aus der Membran 1 und den die Membran 1 einschließenden Elektrodenflächen 2 gebildeten MEA. Dieser MEA wurde durch Zuschneiden einer größeren Lage mit entsprechender Schichtenfolge erhalten. Dabei wurde die mehrschichtige Lage entsprechend der Form und den Abmaßen herzustellender Brennstoffzellen in eine Mehrzahl von MEA unterteilt. Vorzugsweise unmittelbar im Zusammenhang mit dem Zuschneiden des MEA wird auf die Randbereiche des Umfangs der Elektrodenflächen 2 ein Oberflächentensid 4 aufgetragen. Dieses Oberflächentensid 4 durchdringt und beschichtet die porösen Elektroden 2 in den entsprechenden Bereichen. Dies wird durch die 2b verdeutlicht. Der Auftrag des Oberflächentensids 4 geschieht beispielsweise mittels eines entsprechend profilierten Stempels. Für den Fachmann ist es auf der Hand liegend, dass im Zuge des Zuschneidens des MEA alle dabei erhaltenen Membran-Elektroden-Aufbauten für Brennstoffzellen gleichzeitig mit dem Tensid 4 gestempelt werden können. Hierdurch wird eine sehr rationelle Fertigung erreicht. Auf einen in der beschriebenen Weise ausgebildeten und mit dem Tensid 4 versehenen MEA werden an der Unter- und an der Oberseite die Separatorplatten 3 aufgepresst (2c). Im Falle der Herstellung einer Einzelzelle wird der so erhaltene Verbund mittels dazu geeigneter, hier nicht dargestellter Spannmittel verspannt. In der Praxis sind jedoch Stapel bzw. Stacks aus einer Mehrzahl solcher Anordnungen gebräuchlich. Dabei ist jeweils die Separatorplatte 3 der in einem Stapel benachbart angeordneten Brennstoffzellen als gemeinsame bipolare Separatorplatte 3 ausgebildet. Zur Herstellung des Stapels wird dann der gesamte Verband und nicht die einzelne Brennstoffzelle mittels der bereits erwähnten Spannmittel verspannt. Der aus einer Brennstoffzellenanordnung entsprechend der Darstellung oder mehreren solcher Brennstoffzellenanordnungen gebildete Spannverband wird dann mittels eines zunächst fließfähigen, später aushärtenden Dichtmittels 5, beispielsweise einem Epoxidharz vergossen. Dabei werden die porösen Elektroden 2 in ihren von dem Oberflächentensid 4 durchdrungenen und bedeckten Randbereichen von außen her durch das Dichtmittel 5 penetriert. Dies wird durch die 2d verdeutlicht. Das in den genannten Bereichen aufgetragene Tensid 4 bewirkt, dass die ansonsten stark hydrophoben Oberflächen der Elektroden 2 für das Dichtmittel 5 benetzbar werden. Hierdurch wird das Dichtmittel 5 beim Vergießen der Anordnung, vergleichbar mit einen Löschblatt, quasi in die entsprechend behandelten Bereiche hineingezogen. Bei der Herstellung von Brennstoffzellenstacks mit extern, also entlang der Außenkanten des MEA und der Separatorplatten 3 angeordneten Kanälen für die Zuführung der Edukte und das Abführen der Reaktionsprodukte können die Kanäle in vorteilhafter Weise im Zuge des Abdichtens des Stapels gemeinsam mit diesem integrierend vergossen werden. Bekannt sind aber auch Anordnungen, bei welchem die Kanäle durch den Stapel hindurch geführt werden. Hierfür weisen die vorstehend beschriebenen Komponenten, also insbesondere der MEA und die Separatorplatten 3 entsprechende Durchbrüche 6 auf. Ein Beispiel für einen solchermaßen durchbrochenen MEA wird durch die 3 dargestellt. Es liegt auf der Hand, dass auch die Randbereiche der Durchbrüche 6 abzudichten sind. Dazu wird das Oberflächentensid 4 entsprechend dem durch die 2b dargestellten Teilschritt auch in einem Bereich um die Konturen der Durchbrüche 6 herum aufgetragen. Beim Vergießen wird das Dichtmittel 5 entweder über die durch den Stapel verlaufenden Durchbrüche 6 selbst oder über in die Separatorplatten 3 eingearbeitete Kanäle von außen zum Abdichten der Randbereiche der Durchbrüche 6 zugeführt. The 1 shows an example of the structure of a fuel cell assembly according to the invention. The illustrated fuel cell assembly comprises the essential elements of a fuel cell or a fuel cell stack formed by the succession of a plurality of such arrangements. In essence, the arrangement is the MEA 1 . 2 sandwiched between two bipolar separator plates 3 arranged and with these plates together by a sealant 5 is shed. There is the MEA 1 . 2 in a conventional manner from a polymeric ion exchange membrane 1 which is between two porous, the anode and the cathode forming electrodes 2 is arranged. In the figure it can be seen that the sealant used for potting 5 the porous electrodes 2 in the with a surface surfactant 4 Treated edge areas penetrated from the outside. In these areas, the structure is compact after the curing of the sealant. This will cause the MEA 1 . 2 reliably sealed. This is important insofar as creating gas-tight, separate reaction spaces for the starting materials, so that the functioning of the fuel cell is ensured. In addition, this prevents a possible escape of educts and reaction products. The reacted in the fuel cell reactants are using the profiles in the Separatorplatten 3 over the electrode surfaces 2 distributed. By the 2 become essential sub-steps for the generation of the arrangement 1 clarified. The shows the essence of the membrane 1 and the membrane 1 enclosing electrode surfaces 2 formed MEA. This MEA was obtained by cutting a larger layer with a corresponding layer sequence. In this case, the multilayered layer was subdivided into a plurality of MEAs in accordance with the shape and the dimensions of the fuel cells to be produced. Preferably directly in connection with the cutting of the MEA is on the edge regions of the circumference of the electrode surfaces 2 a surface surfactant 4 applied. This surface surfactant 4 Penetrates and coats the porous electrodes 2 in the appropriate areas. This is done by the 2 B clarified. The order of the surface surfactant 4 happens for example by means of a correspondingly profiled punch. For the person skilled in the art it is obvious that in the course of cutting the MEA all the membrane electrode assemblies for fuel cells obtained simultaneously with the surfactant 4 can be stamped. As a result, a very efficient production is achieved. In a manner designed in the manner described and with the surfactant 4 provided MEA are at the bottom and at the top of the separator plates 3 pressed on ( 2c ). In the case of the production of a single cell, the composite obtained in this way is braced by means of suitable clamping means (not shown here). In practice, however, stacks or stacks of a plurality of such arrangements are in use. In each case, the separator plate 3 the fuel cells arranged adjacent in a stack as a common bipolar separator plate 3 educated. For the production of the stack then the entire bandage and not the individual fuel cell is clamped by means of the already mentioned clamping means. The tensioning bandage formed from a fuel cell arrangement corresponding to the illustration or several such fuel cell arrangements is then replaced by means of a first flowable, later hardening sealant 5 , for example, an epoxy resin potted. This will be the porous electrodes 2 in their from the surface surfactant 4 penetrated and covered edge regions from the outside through the sealant 5 penetrates. This is done by the 2d clarified. The applied in the above areas surfactant 4 causes the otherwise highly hydrophobic surfaces of the electrodes 2 for the sealant 5 become wettable. As a result, the sealant 5 when potting the arrangement, comparable to a blotter, almost drawn into the corresponding treated areas. In the production of fuel cell stacks with external, ie along the outer edges of the MEA and the Separatorplatten 3 arranged channels for the supply of the starting materials and the removal of the reaction products, the channels can be cast in an advantageous manner in the course of sealing the stack together with this integrally. But arrangements are also known in which the channels are passed through the stack. For this purpose, the components described above, ie in particular the MEA and the separator plates 3 corresponding breakthroughs 6 on. An example of such a broken MEA is the 3 shown. It is obvious that the margins of the breakthroughs 6 are to be sealed. This is the surface surfactant 4 according to the by the 2 B Sub-step shown in an area around the contours of the breakthroughs 6 applied around. When casting, the sealant 5 either via the openings running through the stack 6 even or over into the separator plates 3 incorporated channels from the outside to seal the edge regions of the openings 6 fed.

BezugszeichenlisteLIST OF REFERENCE NUMBERS

1 1: Membran membrane
2 2: poröses Material, Elektroden(flächen) porous material, electrodes (surfaces)
3 3: Separatorplatten separator
4 4: (Oberflächen-)Tensid (Surface) surfactant
5 5: Dichtmittel sealant
6 6: Durchbruch breakthrough

Claims

Fuel cell assembly for electrochemical fuel cells, with a membrane-electrode assembly (hereinafter MEA 1 . 2 ), which between two profiled for supplying the reactants and discharging the reaction products of the electrochemical process, electrically conductive separator plates ( 3 ) and a sheet of solid polymer electrolyte or a polymer ion exchange membrane (hereinafter Membrane 1 ) and two the membrane ( 1 ) on both sides in each case over the entire area, to the membrane ( 1 ) congruent porous electrodes ( 2 ) is formed with an electrocatalyst, wherein the electrode surfaces ( 2 ) in a region of their concern at the periphery of the membrane ( 1 ) and thus in the edge region along its circumference, with a surface surfactant ( 4 ) and the edge surfaces of the Separatorplatten ( 3 ) and the MEA ( 1 . 2 ) circumferentially of a cured sealant ( 5 ) covered with the surface surfactant ( 4 ) coated areas of the electrode surfaces ( 2 ) penetrated from the edge surfaces.

Fuel cell arrangement according to claim 1, characterized in that the electrodes ( 2 ) have a multilayer structure, wherein from outside to inside the membrane ( 1 ) of the MEA ( 1 . 2 ) a layer of a carbon fiber fabric, a diffusion layer and, on the diffusion layer, an electrocatalyst are arranged.

Fuel cell assembly according to claim 1, characterized in that it is designed to form a stack of a plurality of similar fuel cells, wherein adjacent fuel cells each have a common bipolar separator plate ( 3 ) exhibit.

Fuel cell arrangement according to claim 3, characterized in that on the bottom and top of the stack end plates and at one or more extending in the stacking direction outer side external channels for supplying the reactants and discharging the reaction products are arranged, which by means of the sealant ( 5 ) are connected to an integral unit with the stack.

Fuel cell arrangement according to claim 3, characterized in that the separator plates ( 3 ) and the MEA ( 1 . 2 ) at least one breakthrough ( 6 ) for channels for supplying the starting materials and / or removal of the reaction products or for elements for clamping a plate stack formed from a plurality of corresponding cells, wherein the electrode surfaces ( 2 ) in a peripheral area around the circumference of each aperture ( 6 ) also with the surface surfactant ( 4 ) coated and the inner surfaces of each extending through the fuel cell stack breakthrough of the also the edge surfaces of the fuel cell covering sealants ( 5 ) covered with the surface surfactant ( 4 ) coated edge area of the opening ( 6 ) penetrates.

Fuel cell arrangement according to claim 5, characterized in that the separator plates ( 3 ) Have channels over which the liquid prior to curing sealant ( 5 ) to the edges of breakthroughs to be sealed ( 6 ) to be led.

Fuel cell arrangement according to Claim 1 or 5, characterized in that the surface surfactant ( 4 ) is a surfactant from the class of fluorosurfactants.

Fuel cell arrangement according to Claim 1 or 7, characterized in that the sealing means ( 5 ) is an epoxy resin.

Fuel cell arrangement according to claim 1 or 7, characterized in that it is in the sealant ( 5 ) is a polyurethane resin.

Fuel cell arrangement according to claim 1 or 7, characterized in that it is in the sealant ( 5 ) is a polyester resin.

Fuel cell arrangement according to claim 1 or 7, characterized in that it is in the sealant ( 5 ) is a silicone elastomer.

Fuel cell arrangement according to claim 1 or 7, characterized in that it is in the sealant ( 5 ) is a fluorosilicone.

Fuel cell arrangement according to claim 1 or 7, characterized in that it is in the sealant ( 5 ) is an ethylene-propylene-dimethyl elastomer.

Fuel cell arrangement according to claim 1 or 7, characterized in that it is in the sealant ( 5 ) is an acrylonitrile-butadiene elastomer.

A method for producing a fuel cell assembly, characterized by the following method steps a.) Producing larger layers of a multilayer arrangement consisting of a solid polymer electrolyte or a polymeric ion exchange membrane (hereinafter Membrane 1 ), the one or both sides of a porous, electrically conductive material ( 2 ), b.) cutting a multilayered layer into a plurality, each in dimension and shape of the membrane-electrode assembly (hereinafter MEA 1 . 2 ) of a fuel cell corresponding parts, wherein the electrode surfaces ( 2 ) and the membrane arranged between them ( 1 ) of an MEA ( 1 . 2 ) finish flush at their outer edges, c.) application of a surface surfactant ( 4 ) on the electrode surfaces ( 2 ) in the area of their with the membrane ( 1 ) flush edges, d.) distortion of the respective MEA ( 1 . 2 ) between two bipolar, serving as current collectors and profiled for supplying reactants and discharging reaction products of a fuel cell separator plates ( 3 ), e.) casting the arrangement obtained after step d) with a hardening, the applied surface surfactant ( 4 ) wetting and sealing fluids from the outer edges ( 5 ).

A method according to claim 15, characterized in that in method step d) a plurality of similar, between Separatorplatten ( 3 arranged MEA ( 1 . 2 ) are clamped to form a stack (stack) such that adjacent fuel cells each have a common bipolar separator plate ( 3 ) exhibit.

A method according to claim 15 or 16, characterized in that in the course of trimming a multilayer sheet according to method step b) from the resulting MEA ( 1 . 2 ) at least one breakthrough ( 6 ) is punched out for channels for supplying the starting materials and / or removing the reaction products or for elements for clamping a plate stack formed from a plurality of corresponding cells, wherein the application of the surface surfactant ( 4 ) according to method step c) additionally also in the edge region of each breakthrough ( 6 ) and during casting according to method step d) also this area of the sealant ( 5 ) are penetrated.

Method according to one of claims 15 to 17, characterized in that the surface surfactant ( 4 ) is applied by means of a previously so impregnated and correspondingly profiled stamp.

Method according to one of claims 15 to 17, characterized in that the surface surfactant ( 4 ) is applied by means of a movable printhead guided along the contours provided for the job.