DE10358052A1 - Fuel cell arrangement for electrochemical fuel cells comprises a membrane-electrode structure arranged between two profiled electrically conducting separator plates - Google Patents

Fuel cell arrangement for electrochemical fuel cells comprises a membrane-electrode structure arranged between two profiled electrically conducting separator plates Download PDF

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Abstract

Fuel cell arrangement comprises a membrane-electrode structure arranged between two profiled electrically conducting separator plates (3) for introducing the educts and removing the reaction products of an electrochemical process and formed from a flat solid polymer electrolyte or ion exchange membrane (1) and two porous electrodes (2) with an electro-catalyst completely covering the membrane. The electrode surfaces are covered with a surface tenside (4) in a region on the periphery of the membrane. The edge surfaces of the separator plates and the membrane-electrode structure are covered by a sealing agent (5) which penetrates the regions covered with the surface tenside of the electrode surfaces. An independent claim is also included for a process for the production of the fuel cell arrangement.

Description

Die Erfindung betrifft eine Brennstoffzellenanordnung für elektrochemische Brennstoffzellen und ein Verfahren zu deren Herstellung, wobei die entsprechende Brennstoffzellenanordnung komplettiert durch Anschlüsse und Kanäle für die Reaktionspartner (Edukte) und die Reaktionsprodukte, elektrische Anschlüsse und mechanische Komponenten, wie Spannmittel, Endplatten und dergleichen, die Fertigung von Einzelzellen oder aus einer Mehrzahl von Zellen bestehender Stapel (Stacks) ermöglicht. Insbesondere bezieht sich die Erfindung auf eine Lösung, welche eine zuverlässige Abdichtung des MEA (Membran-Elektrodenaufbau bzw. membran electrode assambly) gegen ein Austreten der über dessen Membran verteilten fließfähigen Edukte bei gleichzeitig einfacher und effizienter Fertigung der Brennstoffzellenanordnung gewährleistet. Durch die Abdichtung werden, für die Funktion der Brennstoffzelle erforderliche, gasdicht voneinander getrennte Reaktionsräume für die Edukte erreicht und ein unkontrolliertes Austreten der von der MEA abzuführenden Reaktionsprodukte verhindert.The The invention relates to a fuel cell assembly for electrochemical Fuel cells and a method for their production, wherein the corresponding fuel cell assembly completed by connections and channels for the Reactants (starting materials) and the reaction products, electrical connections and mechanical components, such as clamping means, end plates and the like, the production of single cells or of a plurality of cells existing stack (stacks). In particular, the invention relates to a solution which a reliable one Sealing of the MEA (membrane electrode assembly or membrane electrode assambly) against leakage over the membrane distributed flowable educts at the same time simple and efficient production of the fuel cell assembly guaranteed. By sealing, for the function of the fuel cell required, gas-tight from each other separate reaction rooms for the Educts reached and an uncontrolled leakage of the MEA to be removed reaction products prevented.

Die Funktionsweise von Brennstoffzellen beruht auf einer elektrochemischen Umwandlung von Brennstoff und Oxidationsmittel, z.B. Wasserstoff und Sauerstoff, in elektrischen Strom, Wärme und Reaktionsprodukte. Eine Brennstoffzelle besteht im Wesentlichen aus zwei Elektroden (Anode und Kathode), einem Elektrolyten, Leitungen für die Zuführung der Reaktionspartner und die Abführung der umgesetzten Betriebsmittel sowie elektrischen Kontakt- bzw. Verbindungsmitteln. Festpolymer-Brennstoffzellen verwenden im Allgemeinen eine dünne polymere Ionenaustauschmembran als Elektrolyten. Der Werkstoff der Membran ist ionenleitfähig, gasundurchlässig und elektrisch isolierend. Die Membran ist beidseitig mit einem geeigneten Elektrokatalysator und einem porösen elektrisch leitfähigen, die Elektroden ausbildenden Schichtmaterial beschichtet. Eine solche Anordnung wird als MEA bezeichnet.The Operation of fuel cells relies on an electrochemical Conversion of fuel and oxidant, e.g. hydrogen and oxygen, into electricity, heat and reaction products. A fuel cell basically consists of two electrodes (Anode and cathode), an electrolyte, lines for the supply of Reactant and the discharge the implemented equipment and electrical contact or Connecting means. Solid polymer fuel cells generally use a thin one polymeric ion exchange membrane as electrolyte. The material of Membrane is ion-conductive, gas-impermeable and electrically insulating. The membrane is on both sides with a suitable electrocatalyst and a porous electrically conductive, the Electrode-forming layer material coated. Such Arrangement is referred to as MEA.

In der Brennstoffzelle ist der MEA typischerweise zwischen zwei Separatorplatten, eingefügt, welche als Stromkollektoren wirken und die Reaktanden bzw.In of the fuel cell, the MEA is typically between two separator plates, inserted, which act as current collectors and the reactants or

Edukte in geeigneter Form über den elektrochemisch aktiven Bereich des MEA verteilen. Da eine einzelne Zelle eine nur geringe Spannung aufweist, wird in der Praxis in der Regel eine Mehrzahl von Einzelzellen miteinander elektrisch seriell verbunden. Durch eine bipolare Ausführung der Separatorplatten, kann die Serienschaltung durch deren wechselseitige Abfolge mit den MEA realisiert werden.reactants in a suitable form distribute the electrochemically active area of the MEA. As a single Cell has a low voltage is in practice in usually a plurality of individual cells with each other electrically connected serially. By a bipolar design of the separator plates, can the series circuit by their mutual sequence with the MEA be realized.

Der MEA kann vor dem Stapelvorgang in verschiedener Art konfektioniert werden und zum Beispiel mit einer geeigneten Dichtung versehen werden, die beim Stapeln und Verpressen mit den Separatorplatten zu gasdicht voneinander getrennten Reaktionsvolumina für die Reaktanden bzw. Edukte führt. Ein herkömmliches Verfahren zum Abdichten der Zellen ist die Einrahmung des MEA mit elastischen Volumendichtungen. Ähnliche Dichtungen können auch auf den Bipolarplatten aufgebracht werden. Dabei können die Dichtungen, wie beispielsweise in der WO 02/093672 A2 beschrieben, auch nach dem Zusammenbau eines Brennstoffzellenstapels mittels Spritzverfahren eingebracht werden. Solche Dichtungen sind insbesondere dann wirkungsvoll, wenn der MEA so aufgebaut ist, dass die poröse Elektrodenstruktur nicht bis in den Dichtbereich geführt wird und die Membran des MEA eine größere Fläche besitzt als die Elektroden, also nicht bündig mit diesen abschließt. Damit sind die elastischen Dichtungen nur mit den weitgehend glatten und gasundurchlässigen Flächen der Separatorplatten bzw. der polymeren Ionenaustauschmembran in Kontakt. Zudem müssen die Flächen für die Membran und die Elektroden getrennt geschnitten und anschließend miteinander laminiert werden.Of the MEA can be assembled in various ways before the stacking process be provided with a suitable seal, for example, when stacking and pressing with the Separatorplatten too gas-tight Separate reaction volumes for the reactants or starting materials leads. A conventional one A method of sealing the cells is the framing of the MEA with elastic Volume seals. Similar Seals can also be applied to the bipolar plates. The can Seals, as described for example in WO 02/093672 A2, even after the assembly of a fuel cell stack by means of Spraying be introduced. Such seals are particular effective when the MEA is constructed so that the porous electrode structure is not led to the sealing area and the membrane of the MEA has a larger area as the electrodes, so not flush with completes this. Thus, the elastic seals are only with the largely smooth and gas impermeable surfaces the separator plates or the polymeric ion exchange membrane in Contact. In addition, must the surfaces for the Cut membrane and the electrodes separately and then together be laminated.

Aus fertigungstechnischer Sicht, insbesondere im Hinblick auf die Erreichung eines kontinuierlichen Prozesses für eine Massenfertigung ist es jedoch günstiger, den MEA aus großflächigen Lagen mit entsprechender Schichtenfolge kantenbündig auszuschneiden, wobei lediglich dafür Sorge getragen werden muss, dass es in den Randbereichen bzw. an den Schnittkanten nicht zur Bildung von Kurzschlüssen kommt, welche die Membran überbrücken. Ein entsprechendes Verfahren wird durch die EP 1 018 177 B1 beschrieben, wobei die Kanten eines zugeschnittenen MEA zur Vermeidung von Kurzschlüssen unter Entfernung etwaiger kleiner, kurzschlussverursachender Teilchen abgebürstet werden. Durch die in der Schrift dargestellte Lösung wird insbesondere die Fertigung des MEA selbst vereinfacht und eine Beschleunigung des Fertigungsprozesses erreicht. Zur Abdichtung wird der MEA in einer Form mit einem in die entsprechenden Dichtungsbereiche geführten Dichtungsmittel imprägniert. Im Hinblick auf die für den Betrieb einer Brennstoffzelle gewollte schlechte Benetzbarkeit der von den Elektroden gebildeten Außenflächen des MEA kommen hierbei spezielle unpolare Dichtmittel zum Einsatz. Insbesondere aber für die Stackfertigung ist die in der Schrift beschriebene Vorgehensweise im Sinne einer rationellen Fertigung bei zuverlässiger Dichtheit noch nicht völlig zufriedenstellend. Dies ist dadurch bedingt, dass ein jeweiliger MEA zunächst in der beschriebenen Weise abgedichtet und dann mit anderen in gleicher Weise abgedichteten MEA zu einem Stapel verspannt wird. Insoweit ist der Prozess bei der Fertigung eines Stack noch nicht vollständig kontinuierlich gestaltet. Von Nachteil ist es auch, dass für den Erhalt einer zuverlässigen Dichtung das Auftragen und Positionieren des Dichtmittels unter Vakuum zu empfehlen ist, wodurch sich die Fertigung komplizierter gestaltet und verteuert.From a manufacturing point of view, in particular with regard to the achievement of a continuous process for mass production, it is more advantageous to cut out the MEA from large-area layers with corresponding layer sequence edge-flush, with only care must be taken that it is in the edge regions or at the cutting edges does not come to the formation of short circuits, which bridge the membrane. A corresponding method is by the EP 1 018 177 B1 in which the edges of a cut MEA are brushed off to avoid short circuits, removing any small, short-circuiting particles. By the solution shown in the text, in particular, the production of the MEA itself is simplified and achieved an acceleration of the manufacturing process. For sealing, the MEA is impregnated in a mold with a sealant guided into the respective seal areas. In view of the intended for the operation of a fuel cell poor wettability of the outer surfaces of the MEA formed by the electrodes in this case special non-polar sealants are used. However, in particular for the stack production, the procedure described in the document in the sense of a rational production with reliable tightness is not yet completely satisfactory. This is because a respective MEA is first sealed in the manner described and then clamped into a stack with other similarly sealed MEAs. In that regard, the process of manufacturing a stack is not yet complete continuously designed. It is also disadvantageous that the application and positioning of the sealant under vacuum is recommended for obtaining a reliable seal, which makes the production more complicated and more expensive.

Aufgabe der Erfindung ist es, eine Lösung bereitzustellen, welche die Kontinuität der Fertigung von Brennstoffzellen sowohl im Hinblick auf die Fertigung von Einzelzellen als auch von Stacks verbessert. Dabei soll eine einfache und effiziente Fertigung entsprechender Brennstoffzellenanordnungen bei gleichzeitig zuverlässiger Abdichtung des MEA gewährleistet sein.task the invention is to provide a solution which the continuity the production of fuel cells both in terms of manufacturing improved by single cells as well as stacks. It should be a simple and efficient production of appropriate fuel cell assemblies at the same time more reliable Sealing of the MEA ensured be.

Die Aufgabe wird durch eine Brennstoffzellenanordnung mit den Merkmalen des Hauptanspruchs gelöst. Das zur Herstellung einer entsprechenden Brennstoffzellenanordnung verwendbare Verfahren wird durch den ersten vorrichtungsbezogenen Anspruch charakterisiert.The Task is a fuel cell assembly with the features of the main claim. The for producing a corresponding fuel cell assembly suitable method is referred to by the first device-related Claim characterized.

Bei der erfindungsgemäßen Brennstoffzellenanordnung für elektrochemische Brennstoffzellen ist der Membran-Elektroden-Aufbau (MEA), in an sich bekannter Weise zwischen zwei für das Zuführen der Edukte und Abführen der Reaktionsprodukte profilierten, vorzugsweise metallischen oder graphitischen, in jedem Falle aber elektrisch leitenden Separatorplatten angeordnet. Der MEA ist durch einen flächigen Feststoffpolymer-Elektrolyten oder eine Ionenaustauschmembran (im Weiteren Membran) und zwei die Membran beidseitig jeweils vollflächig bedeckende poröse Elektroden mit einem Elektrokatalysator ausgebildet. In erfindungswesentlicher Weise sind die Elektrodenflächen in einem Bereich ihres Anliegens am Umfang der Membran mit einem sie durchdringenden Oberflächentensid beschichtet und die Kantenflächen der Separatorplatten sowie des MEA umlaufend von einem ausgehärteten Dichtmittel bedeckt. Dabei penetriert das Dichtmittel ausgehend von den Kantenflächen die mit dem Oberflächentensid beschichteten Bereiche der Elektroden. Die solchermaßen ausgebildete Brennstoffzellenanordnung ist bereits unabhängig von der Frage eines bündigen Zuschnitts der den MEA ausbildenden Membran und der Elektrodenflächen insoweit von Vorteil, als durch das Oberflächentensid für die damit behandelten Bereiche die Benetzbarkeit deutlich erhöht und in Folge dessen das Aufbringen des Dichtmittels erleichtert und sein Anhaften verbessert wird. Dabei ergibt sich quasi ein „Löschpapier-Effekt" durch den sich das Dichtmittel in die mit dem Oberflächentensid beschichteten und von ihm durchdrungenen Bereiche nahezu hineinzieht. Im Hinblick auf eine möglichst nahezu vollständig kontinuierliche Fertigung ist es jedoch, wie bereits Eingangs erwähnt, vorteilhaft, die Schichten des MEA bündig auszuschneiden. Entsprechend einer besonders bevorzugten Ausführungsform der erfindungsgemäßen Brennstoffzellenanordnung sind daher die Membran des MEA und die sie bedeckenden Elektroden zueinander kongruent. Bei dem mit dem Oberflächentensid beschichteten und vom Dichtmittel penetrierten Bereich der Elektroden handelt es sich gemäß dieser Ausführungsform folglich um einen Randbereich entlang des Umfangs des MEA. Vorteilhafterweise weisen die Elektroden des MEA einen mehrschichtigen Aufbau auf. Dabei sind von Außen nach Innen zur Membran des MEA eine Schicht aus einem Kohlefasergewebe, eine Diffusionsschicht und, auf der Diffusionsschicht, ein Elektrokatalysator angeordnet.at the fuel cell assembly according to the invention for electrochemical Fuel cells is the membrane-electrode assembly (MEA), in itself known way between two for the feeding the educts and discharge the reaction products profiled, preferably metallic or graphitic, but in any case electrically conductive Separatorplatten arranged. The MEA is through a sheet of solid polymer electrolyte or an ion exchange membrane (hereinafter membrane) and two the Membrane porous electrodes covering the whole area on both sides formed with an electrocatalyst. In erfindungswesentlicher Way are the electrode surfaces in a region of their concern at the periphery of the membrane with a they penetrate surface surfactant coated and the edge surfaces the Separatorplatten and the MEA circulating of a cured sealant covered. The sealant penetrates from the edge surfaces with the surface surfactant coated areas of the electrodes. The thus formed Fuel cell assembly is already independent of the question of a flush blank the MEA forming membrane and the electrode surfaces in this respect beneficial than by the surface surfactant for the thus treated Areas the wettability significantly increased and consequently the Applying the sealant facilitates and improves its adhesion becomes. This results in a quasi "blotting paper effect" through which the Sealant in the coated with the surface surfactant and almost penetrates areas penetrated by it. In terms of on one as possible almost complete continuous production, however, as already mentioned at the beginning, is advantageous, to cut out the layers of the MEA flush. According to a particularly preferred embodiment of the fuel cell assembly according to the invention are therefore the membrane of the MEA and the electrodes covering it Congruent to each other. When coated with the surface surfactant and The area of the electrodes penetrated by the sealant is according to this embodiment thus around a margin along the circumference of the MEA. advantageously, The electrodes of the MEA have a multilayer structure. These are from the outside inwardly to the membrane of the MEA a layer of carbon fiber fabric, a diffusion layer and, on the diffusion layer, an electrocatalyst arranged.

Entsprechend den in der Praxis allgemein üblichen Anforderungen hinsichtlich bereitzustellender Spannungen lässt auch die erfindungsgemäße Anordnung die Bildung von Stapeln bzw. Stacks aus mehreren gleichartigen Brennstoffzellen zu.Corresponding the generally common in practice Requirements regarding voltages to be provided are also eliminated the inventive arrangement the formation of stacks or stacks of several similar fuel cells to.

Dabei weisen, wie auch aus dem Stand der Technik bekannt, einander benachbarte Brennstoffzellen jeweils eine gemeinsame bipolare Separatorplatte auf. Bei einer möglichen Ausgestaltung eines mittels der erfindungsgemäßen Brennstoffzellenanordnung ausgebildeten Stack sind an der Unter- und Oberseite des Stacks Endplatten sowie an einer oder mehreren der in Stapelrichtung verlaufenden äußeren Längsseiten externe Kanäle zum Zuführen der Edukte und Abführen der Reaktionsprodukte sowie Mittel zum Verspannen des Zellenverbandes angeordnet. In vorteilhafter Weise ermöglicht es der erfindungsgemäße Aufbau diese Komponenten im Zuge des Vergießens mit dem Dichtmittel zu einer integralen Einheit mit dem Stapel zu verbinden. Neben einer guten und sicheren Abdichtung ergibt sich so eine äußerst kompakte und robuste Anordnung, wobei erforderlichenfalls auch mehrere in dieser Weise ausgebildete Stacks zu Brennstoffzellenmodulen zusammengefasst werden können.there have, as also known from the prior art, adjacent to each other Fuel cells each have a common bipolar separator plate on. In one possible Design of a means of the fuel cell assembly according to the invention trained stack are at the bottom and top of the stack End plates and at one or more of the running in the stacking direction outer longitudinal sides external channels for feeding the educts and discharge the reaction products and means for tightening the cell structure arranged. Advantageously, the structure according to the invention makes it possible these components in the course of casting with the sealant too an integral unit to connect to the stack. In addition to a good one and secure sealing results in a very compact and robust Arrangement, where necessary, several in this way trained stacks are combined into fuel cell modules can.

Eine andere Möglichkeit bei der Ausbildung von Stacks besteht darin, die Kanäle oder auch die Spannmittel im Inneren durch den Stapel zu führen. Bei einer solchen Ausbildung weist der MEA mindestens einen Durchbruch für die Kanäle zum Zuführen der Edukte und/oder Abführen der Reaktionsprodukte oder für die Verspannelemente auf. Dem Grundgedanken der Erfindung folgend, sind dabei die Elektrodenflächen in einem Randbereich um den Umfang jedes Durchbruchs ebenfalls mit dem sie durchdringenden Oberflächentensid beschichtet und die Innenflächen jedes sich durch den Brennstoffzellenstapel erstreckenden Durchbruchs von dem auch die Kantenflächen der Brennstoffzellen bedeckenden Dichtmittel bedeckt. Das Oberflächentensid im Randbereich eines Durchbruchs wird ebenso wie die mit dem Oberflächentensid beschichteten Randbereiche von dem Dichtmittel penetriert.A different possibility in the formation of stacks is the channels or also to guide the clamping means inside through the stack. at In such training, the MEA has at least one breakthrough for the channels for feeding the Starting materials and / or removal the reaction products or for the bracing on. Following the basic idea of the invention, are the electrode surfaces in an edge area around the perimeter of each opening also with the penetrating surface surfactant coated and the inner surfaces each breakthrough extending through the fuel cell stack from this also the edge surfaces covering the fuel cell covering sealant. The surface surfactant In the edge area of a breakthrough is as well as the surface with the surfactant coated edge areas penetrated by the sealant.

Bei dem verwendeten Oberflächentensid handelt es sich entsprechend einer bevorzugten Ausgestaltung der Erfindung um ein Tensid aus der Klasse der Fluortenside. Als Dichtmittel kommen Epoxidharz, Polyurethanharz, Polyesterharz, Silikonelastomere, Fluorsilikon, Ethylenpropylendimethyl Elastomer oder Acrylnitril-Butadien Elastomer zum Einsatz.at the surface surfactant used it is according to a preferred embodiment of the invention a surfactant from the class of fluorosurfactants. Come as a sealant Epoxy resin, polyurethane resin, polyester resin, silicone elastomers, fluorosilicone, Ethylene-propylene-dimethyl-elastomer or acrylonitrile-butadiene elastomer for use.

Gemäß dem durch die Erfindung vorgeschlagenen Verfahren werden zur Fertigung der beschriebenen Brennstoffzellenanordnung und ihrer Ausgestaltungsformen zunächst größere Lagen einer mehrschichtigen Anordnung aus einem beidseitig von einem porösen, elektrisch leitenden Material bedeckten Feststoffpolymer-Elektrolyten oder einer entsprechend bedeckten Ionenaustauschmembran hergestellt. Eine solche mehrschichtige Lage wird in mehrere, jeweils in Abmessung und Form des MEA einer Brennstoffzelle entsprechende Teile geschnitten, wobei die Elektrodenflächen und die zwischen ihnen angeordnete Membran an ihren Außenkanten bündig abschließen. Im Bereich ihrer mit der Membran bündig abschließenden Ränder wird auf die Elektrodenflächen ein Oberflächentensid aufgetragen. Danach wird der MEA zwischen zwei bipolaren, als Stromkollektoren dienenden und für das Zuführen von Edukten und Abführen von Reaktionsprodukten einer Brennstoffzelle profilierten Separatorplatten verspannt und schließlich mit einem aushärtenden Dichtungs- und Verbindungsfluid vergossen, welches das aufgetragene und die beschichteten Bereiche durchdringende Oberflächtensid von den Außenkanten her penetriert. Anschließend ist die ursprünglich poröse Struktur im Bereich der Bedeckung und Durchdringung mit dem Oberflächentensid vollständig mit dem Dichtmittel getränkt sowie nach dem Aushärten des Dichtmittels kompakt und dadurch fest mit den Separatorplatten verbunden. Im Falle der Fertigung eines Stacks werden mehrere gleichartige, zwischen Separatorplatten angeordnete MEA gleichzeitig zu einem Stapel verspannt, wobei einander benachbarte Brennstoffzellen jeweils eine gemeinsame bipolare Separatorplatte aufweisen. Sofern die Kanäle für die Edukte und die Reaktionsprodukte durch den Stack geführt werden, werden die dafür erforderlichen Durchbrüche im Rahmen des Zuschneidens des MEA aus diesem ausgestanzt. Auf die Ränder dieser Durchbrüche wird, ebenso wie auf die Umfangsbereiche des MEA, das die entsprechenden Bereiche durchdringende und beschichtende Oberflächentensid aufgetragen, welches beim Vergießen des Stapels ebenfalls durch das Dichtmittel penetriert wird und so die Durchbrüche abdichtet.According to the by The invention proposed methods are used to manufacture the described fuel cell assembly and its embodiments first larger layers a multilayer arrangement of a both sides of a porous, electrical conductive material covered solid polymer electrolyte or a correspondingly covered ion exchange membrane produced. Such a multi-layered layer is divided into several, each in dimension and shape of the MEA of a fuel cell cut corresponding parts, the electrode surfaces and terminate flush the membrane arranged between them at their outer edges. in the Area of their flush with the membrane final margins gets onto the electrode surfaces a surface surfactant applied. After that, the MEA is between two bipolar, as current collectors serving and for feeding from Educts and removal clamped by reaction products of a fuel cell profiled separator plates and finally with a hardening seal and compound fluid potted, which the applied and the coated areas penetrating surface surfactant from the outside edges penetrated. Subsequently is the original porous structure in the area of covering and penetration with the surface surfactant Completely soaked with the sealant as well as after curing of the sealant compact and thus firmly with the Separatorplatten connected. In the case of the production of a stack, several similar, intermediate Separator plates arranged MEA simultaneously clamped to a stack, wherein adjacent fuel cells each have a common bipolar Have Separatorplatte. Provided the channels for the reactants and the reaction products passed through the stack become, for that required breakthroughs as part of the cutting of the MEA punched out of this. On the Edges of this breakthroughs as well as the peripheral areas of the MEA, will be the corresponding areas applied penetrating and coating surface surfactant, which when shedding the Stack is also penetrated by the sealant and so the breakthroughs seals.

Das Auftragen des Oberflächentensids kann mittels eines zuvor damit getränkten sowie entsprechend profilierten Stempels oder eines beweglichen, an den für den Auftrag vorgesehenen Konturen entlang geführten Druckkopfes erfolgen.The Apply the surface surfactant can by means of a previously soaked and profiled accordingly Stamp or a movable, to those provided for the order Contours guided along Printhead done.

Die Erfindung soll nachfolgend anhand von Ausführungsbeispielen nochmals näher erläutert werden. In den zugehörigen Zeichnungen zeigen:The Invention will be explained in more detail below with reference to embodiments. In the associated Drawings show:

1: Eine beispielhafte Ausbildung der erfindungsgemäßen Brennstoffzellenanordnung, 1 : An exemplary embodiment of the fuel cell arrangement according to the invention,

2a – 2d: Die Abfolge zur Herstellung der erfindungsgemäßen Brennstoffzellenanordnung nach 1, 2a - 2d The sequence for the production of the fuel cell arrangement according to the invention 1 .

3: Die Ausbildung eines MEA mit Durchbrüchen für Kanäle und/oder Spannmittel. 3 : The formation of an MEA with openings for channels and / or clamping devices.

Die 1 zeigt beispielhaft den Aufbau einer Brennstoffzellenanordnung gemäß der Erfindung. Die dargestellte Brennstoffzellenanordnung umfasst die wesentlichen Elemente einer Brennstoffzelle bzw. eines durch die Aufeinanderfolge mehrerer derartiger Anordnungen gebildeten Brennstoffzellenstacks. Im Wesentlichen besteht die Anordnung aus dem MEA 1, 2, der zwischen zwei bipolaren Separatorplatten 3 eingeordnet und mit diesen Platten gemeinsam durch ein Dichtmittel 5 vergossen ist. Dabei besteht der MEA 1, 2 in an sich bekannter Weise aus einer polymeren Ionenaustauschermembran 1, welche zwischen zwei porösen, die Anode und die Katode bildenden Elektroden 2 eingeordnet ist. In der Abbildung ist zu erkennen, dass das zum Vergießen verwendete Dichtmittel 5 die porösen Elektroden 2 in den mit einem Oberflächentensid 4 behandelten Randbereichen von Außen her penetriert. In diesen Bereichen ist die Struktur nach der Aushärtung des Dichtmittels kompakt. Hierdurch wird der MEA 1, 2 zuverlässig abgedichtet. Dies ist insofern wichtig, als für die Edukte gasdichte voneinander getrennte Reaktionsräume geschaffen, so dass das Funktionieren der Brennstoffzelle gewährleistet ist. Zudem wird dadurch ein eventuelles Austreten von Edukten und Reaktionsprodukten verhindert. Die in der Brennstoffzelle zur Reaktion gebrachten Edukte werden mit Hilfe der Profilierungen in den Separatorplatten 3 über die Elektrodenflächen 2 verteilt.The 1 shows an example of the structure of a fuel cell assembly according to the invention. The illustrated fuel cell assembly comprises the essential elements of a fuel cell or a fuel cell stack formed by the succession of a plurality of such arrangements. In essence, the arrangement is the MEA 1 . 2 sandwiched between two bipolar separator plates 3 arranged and with these plates together by a sealant 5 is shed. There is the MEA 1 . 2 in a conventional manner from a polymeric ion exchange membrane 1, which between two porous, the anode and the cathode forming electrodes 2 is arranged. In the figure it can be seen that the sealant used for potting 5 the porous electrodes 2 in the with a surface surfactant 4 Treated edge areas penetrated from the outside. In these areas, the structure is compact after the curing of the sealant. This will cause the MEA 1 . 2 reliably sealed. This is important insofar as creating gas-tight, separate reaction spaces for the starting materials, so that the functioning of the fuel cell is ensured. In addition, this prevents a possible escape of educts and reaction products. The reacted in the fuel cell reactants are using the profiles in the Separatorplatten 3 over the electrode surfaces 2 distributed.

Durch die 2 werden wesentliche Teilschritte zur Erzeugung der Anordnung nach 1 verdeutlicht. Die 2a zeigt den im Wesentlichen aus der Membran 1 und den die Membran 1 einschließenden Elektrodenflächen 2 gebildeten MEA. Dieser MEA wurde durch Zuschneiden einer größeren Lage mit entsprechender Schichtenfolge erhalten. Dabei wurde die mehrschichtige Lage entsprechend der Form und den Abmaßen herzustellender Brennstoffzellen in eine Mehrzahl von MEA unterteilt. Vorzugsweise unmittelbar im Zusammenhang mit dem Zuschneiden der MEA wird auf die Randbereiche des Umfangs der Elektrodenflächen 2 ein Oberflächentensid 4 aufgetragen. Dieses Oberflächentensid 4 durchdringt und beschichtet die porösen Elektroden 2 in den entsprechenden Bereichen. Dies wird durch die 2b verdeutlicht. Der Auftrag des Oberflächentensids 4 geschieht beispielsweise mittels eines entsprechend profilierten Stempels. Für den Fachmann ist es auf der Hand liegend, dass im Zuge des Zuschneidens der MEA alle dabei erhaltenen Membran-Elektroden-Aufbauten für Brennstoffzellen gleichzeitig mit dem Tensid 4 gestempelt werden können. Hierdurch wird eine sehr rationelle Fertigung erreicht. Auf einen in der beschriebenen Weise ausgebildeten und mit dem Tensid 4 versehenen MEA werden an der Unter- und an der Oberseite die Separatorplatten 3 aufgepresst (2c). Im Falle der Herstellung einer Einzelzelle wird der so erhaltene Verbund mittels dazu geeigneter, hier nicht dargestellter Spannmittel verspannt. In der Praxis sind jedoch Stapel bzw. Stacks aus einer Mehrzahl solcher Anordnungen gebräuchlich. Dabei ist jeweils die Separatorplatte 3 der in einem Stapel benachbart angeordneten Brennstoffzellen als gemeinsame bipolare Separatorplatte 3 ausgebildet. Zur Herstellung des Stapels wird dann der gesamte Verband und nicht die einzelne Brennstoffzelle mittels der bereits erwähnten Spannmittel verspannt. Der aus einer Brennstoffzellenanordnung entsprechend der Darstellung oder mehreren solcher Brennstoffzellenanordnungen gebildete Spannverband wird dann mittels eines zunächst fließfähigen, später aushärtenden Dichtmittels 5, beispielsweise einem Epoxidharz vergossen. Dabei werden die porösen Elektroden 2 in ihren von dem Oberflächentensid 4 durchdrungenen und bedeckten Randbereichen von Außen her durch das Dichtmittel 5 penetriert. Dies wird durch die 2d verdeutlicht. Das in den genannten Bereichen aufgetragene Tensid 4 bewirkt, dass die ansonsten stark hydrophoben Oberflächen der Elektroden 2 für das Dichtmittel 5 benetzbar werden. Hierdurch wird das Dichtmittel 5 beim Vergießen der Anordnung, vergleichbar mit einen Löschblatt, quasi in die entsprechend behandelten Bereiche hineingezogen. Bei der Herstellung von Brennstoffzellenstacks mit extern, also entlang der Außenkanten der MEA und der Separatorplatten 3 angeordneten Kanälen für die Zuführung der Edukte und das Abführen der Reaktionsprodukte können die Kanäle in vorteilhafter Weise im Zuge des Abdichtens des Stapels gemeinsam mit diesem integrierend vergossen werden.By the 2 become essential sub-steps for the generation of the arrangement 1 clarified. The 2a shows the essence of the membrane 1 and the membrane 1 enclosing electrode surfaces 2 formed MEA. This MEA was obtained by cutting a larger layer with a corresponding layer sequence. In this case, the multilayered layer was subdivided into a plurality of MEAs in accordance with the shape and the dimensions of the fuel cells to be produced. Preferably directly in connection with the cutting of the MEA is on the edge regions of the circumference of the electrode surfaces 2 a surface surfactant 4 applied. This surface duck sid 4 Penetrates and coats the porous electrodes 2 in the appropriate areas. This is done by the 2 B clarified. The order of the surface surfactant 4 happens for example by means of a correspondingly profiled punch. For the skilled person it is obvious that in the course of cutting the MEA all membrane electrode assemblies for fuel cells obtained simultaneously with the surfactant 4 can be stamped. As a result, a very efficient production is achieved. In a manner designed in the manner described and with the surfactant 4 provided MEA are at the bottom and at the top of the separator plates 3 pressed on ( 2c ). In the case of the production of a single cell, the composite obtained in this way is braced by means of suitable clamping means (not shown here). In practice, however, stacks or stacks of a plurality of such arrangements are in use. In each case, the separator plate 3 the fuel cells arranged adjacent in a stack as a common bipolar separator plate 3 educated. For the production of the stack then the entire bandage and not the individual fuel cell is clamped by means of the already mentioned clamping means. The tensioning bandage formed from a fuel cell arrangement corresponding to the illustration or a plurality of such fuel cell arrangements is then replaced by means of a first flowable, later hardening sealant 5 , for example, an epoxy resin potted. This will be the porous electrodes 2 in their from the surface surfactant 4 penetrated and covered edge regions from the outside through the sealant 5 penetrates. This is done by the 2d clarified. The applied in the above areas surfactant 4 causes the otherwise highly hydrophobic surfaces of the electrodes 2 for the sealant 5 become wettable. As a result, the sealant 5 when potting the arrangement, comparable to a blotter, almost drawn into the corresponding treated areas. In the production of fuel cell stacks with external, ie along the outer edges of the MEA and the Separatorplatten 3 arranged channels for the supply of the starting materials and the removal of the reaction products, the channels can be cast in an advantageous manner in the course of sealing the stack together with this integrally.

Bekannt sind aber auch Anordnungen, bei welchem die Kanäle durch den Stapel hindurch geführt werden. Hierfür weisen die vorstehend beschriebenen Komponenten, also insbesondere der MEA und die Separatorplatten 3 entsprechende Durchbrüche 6 auf. Ein Beispiel für einen solchermaßen durchbrochenen MEA wird durch die 3 dargestellt. Es liegt auf der Hand, dass auch die Randbereiche der Durchbrüche 6 abzudichten sind. Dazu wird das Oberflächentensid 4 entsprechend dem durch die 2b dargestellten Teilschritt auch in einem Bereich um die Konturen der Durchbrüche 6 herum aufgetragen.But arrangements are also known in which the channels are passed through the stack. For this purpose, the components described above, ie in particular the MEA and the separator plates 3 corresponding breakthroughs 6 on. An example of such a broken MEA is the 3 shown. It is obvious that the margins of the breakthroughs 6 are to be sealed. This is the surface surfactant 4 according to the by the 2 B Sub-step shown in an area around the contours of the breakthroughs 6 applied around.

Beim Vergießen wird das Dichtmittel 5 entweder über die durch den Stapel verlaufenden Durchbrüche 6 selbst oder über in die Separatorplatten 3 eingearbeitete Kanäle von Außen zum Abdichten der Randbereiche der Durchbrüche 6 zugeführt.When casting, the sealant 5 either via the openings running through the stack 6 even or over into the separator plates 3 incorporated channels from the outside to seal the edge regions of the openings 6 fed.

11
Membranmembrane
22
poröses Material, Elektroden(flächen)porous material, Electrodes (surfaces)
33
Separatorplattenseparator
44
(Oberflächen-)Tensid(Surface) surfactant
55
Dichtmittelsealant
66
Durchbruchbreakthrough

Claims (20)

Brennstoffzellenanordnung, für elektrochemische Brennstoffzellen mit einem Membran-Elektroden-Aufbau (im Weiteren MEA 1, 2), der zwischen zwei für das Zuführen der Edukte und Abführen der Reaktionsprodukte des elektrochemischen Vorgangs profilierten, elektrisch leitenden Separatorplatten (3) angeordnet ist und aus einem flächigen Feststoffpolymer-Elektrolyten oder einer Ionenaustauschmembran (im Weiteren Membran 1) und zwei die Membran (1) beidseitig jeweils vollflächig bedeckenden porösen Elektroden (2) mit einem Elektrokatalysator gebildet ist, wobei die Elektrodenflächen (2) in einem Bereich ihres Anliegens am Umfang der Membran (1) mit einem sie durchdringenden Oberflächentensid (4) beschichtet und die Kantenflächen der Separatorplatten (3) sowie des MEA (1, 2) umlaufend von einem ausgehärteten Dichtmittel (5), bedeckt sind, welches die mit dem Oberflächentensid (4) beschichteten Bereiche der Elektrodenflächen (2) von den Kantenflächen her penetriert.Fuel cell assembly, for electrochemical fuel cells with a membrane electrode assembly (hereinafter MEA 1 . 2 ), which between two profiled for supplying the reactants and discharging the reaction products of the electrochemical process, electrically conductive separator plates ( 3 ) and a sheet of solid polymer electrolyte or an ion exchange membrane (hereinafter Membrane 1 ) and two the membrane ( 1 ) on both sides in each case over the entire surface covering porous electrodes ( 2 ) is formed with an electrocatalyst, wherein the electrode surfaces ( 2 ) in a region of their concern at the periphery of the membrane ( 1 ) with a penetrating surface surfactant ( 4 ) and the edge surfaces of the Separatorplatten ( 3 ) and the MEA ( 1 . 2 ) circumferentially of a cured sealant ( 5 ) covered with the surface surfactant ( 4 ) coated areas of the electrode surfaces ( 2 ) penetrated from the edge surfaces. Brennstoffzellenanordnung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Membran (1) des MEA (1, 2) und die sie bedeckenden Elektroden (2) zueinander kongruent sind, so dass es sich bei dem mit dem Oberflächentensid (4) beschichteten und vom Dichtmittel (5) penetrierten Bereich der Elektroden (2) um deren Randbereich entlang ihres Umfangs handelt.Fuel cell arrangement according to claim 1, characterized in that the membrane ( 1 ) of the MEA ( 1 . 2 ) and the electrodes covering them ( 2 ) are congruent with each other so that the surface surfactant ( 4 ) and the sealant ( 5 ) penetrated area of the electrodes ( 2 ) around its edge region along its circumference. Brennstoffzellenanordnung nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass die Elektroden (2) einen mehrschichtigen Aufbau aufweisen, wobei von Außen nach Innen zur Membran (1) des MEA (1, 2) eine Schicht aus einem Kohlefasergewebe, eine Diffusionsschicht und, auf der Diffusionsschicht, ein Elektrokatalysator angeordnet sind.Fuel cell arrangement according to claim 1 or 2, characterized in that the electrodes ( 2 ) have a multilayer structure, wherein from outside to inside the membrane ( 1 ) of the MEA ( 1 . 2 ) a layer of a carbon fiber fabric, a diffusion layer and, on the diffusion layer, an electrocatalyst are arranged. Brennstoffzellenanordnung nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass diese zur Bildung eines Stapels mehrerer gleichartiger Brennstoffzellen ausgebildet ist, wobei einander benachbarte Brennstoffzellen jeweils eine gemeinsame bipolare Separatorplatte (3) aufweisen.Fuel cell assembly according to claim 1 or 2, characterized in that this Bil formed a stack of a plurality of similar fuel cells, wherein adjacent fuel cells each have a common bipolar separator plate ( 3 ) exhibit. Brennstoffzellenanordnung nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass an der Unter- und Oberseite des Stacks Endplatten sowie an einer oder mehreren der in Stapelrichtung verlaufenden äußeren Längsseiten externe Kanäle zum Zuführen der Edukte und Abführen der Reaktionsprodukte angeordnet sind, welche mit Hilfe des Dichtmittels (5) zu einer integralen Einheit mit dem Stapel verbunden sind.Fuel cell arrangement according to claim 4, characterized in that at the bottom and top of the stack end plates and at one or more extending in the stacking direction outer side external channels for supplying the reactants and discharge of the reaction products are arranged, which by means of the sealant ( 5 ) are connected to an integral unit with the stack. Brennstoffzellenanordnung nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass die Separatorplatten (3) und der MEA (1, 2) mindestens einen Durchbruch (6) für Kanäle zum Zuführen der Edukte und/oder Abführen der Reaktionsprodukte oder für Elemente zum Verspannen eines aus einer Mehrzahl entsprechender Zellen gebildeten Plattenstapels aufweisen, wobei die Elektrodenflächen (2) in einem Randbereich um den Umfang jedes Durchbruchs (6) ebenfalls mit dem sie durchdringenden Oberflächentensid (4) beschichtet und die Innenflächen jedes sich durch den Brennstoffzellenstapel erstreckenden Durchbruchs von dem auch die Kantenflächen der Brennstoffzellen bedeckenden Dichtmittel (5) bedeckt sind, welches den mit dem Oberflächentensid (4) beschichteten Randbereich des Durchbruchs (6) penetriert.Fuel cell arrangement according to claim 4, characterized in that the separator plates ( 3 ) and the MEA ( 1 . 2 ) at least one breakthrough ( 6 ) for channels for supplying the starting materials and / or removal of the reaction products or for elements for clamping a plate stack formed from a plurality of corresponding cells, wherein the electrode surfaces ( 2 ) in a peripheral area around the circumference of each aperture ( 6 ) also with the surface surfactant ( 4 ) coated and the inner surfaces of each extending through the fuel cell stack breakthrough of the also the edge surfaces of the fuel cell covering sealants ( 5 ) covered with the surface surfactant ( 4 ) coated edge area of the opening ( 6 ) penetrates. Brennstoffzellenanordnung nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass die Separatorplatten (3) Kanäle aufweisen über welche das vor dem Aushärten flüssige Dichtmittel (5) an die Ränder abzudichtender Durchbrüche (6) geführt wird.Fuel cell arrangement according to claim 6, characterized in that the separator plates ( 3 ) Have channels over which the liquid prior to curing sealant ( 5 ) to the edges of breakthroughs to be sealed ( 6 ) to be led. Brennstoffzellenanordnung nach Anspruch 1 oder 6, dadurch gekennzeichnet, dass es sich bei dem Oberflächentensid (4) um ein Tensid aus der Klasse der Fluortenside handelt.Fuel cell arrangement according to Claim 1 or 6, characterized in that the surface surfactant ( 4 ) is a surfactant from the class of fluorosurfactants. Brennstoffzellenanordnung nach Anspruch 1 oder 8, dadurch gekennzeichnet, dass es sich bei dem Dichtmittel (5) um ein Epoxidharz handelt.Fuel cell arrangement according to Claim 1 or 8, characterized in that the sealing means ( 5 ) is an epoxy resin. Brennstoffzellenanordnung nach Anspruch 1 oder 8 dadurch gekennzeichnet, dass es sich bei dem Dichtmittel (5) um ein Polyurethanharz handelt.Fuel cell arrangement according to claim 1 or 8, characterized in that it is in the sealant ( 5 ) is a polyurethane resin. Brennstoffzellenanordnung nach Anspruch 1 oder 8 dadurch gekennzeichnet, dass es sich bei dem Dichtmittel (5) um ein Polyesterharz handelt.Fuel cell arrangement according to claim 1 or 8, characterized in that it is in the sealant ( 5 ) is a polyester resin. Brennstoffzellenanordnung nach Anspruch 1 oder 8 dadurch gekennzeichnet, dass es sich bei dem Dichtmittel (5) ein um Silikonelastomer handelt.Fuel cell arrangement according to claim 1 or 8, characterized in that it is in the sealant ( 5 ) is a silicone elastomer. Brennstoffzellenanordnung nach Anspruch 1 oder 8 dadurch gekennzeichnet, dass es sich bei dem Dichtmittel (5) um ein Fluorsilikon handelt.Fuel cell arrangement according to claim 1 or 8, characterized in that it is in the sealant ( 5 ) is a fluorosilicone. Brennstoffzellenanordnung nach Anspruch 1 oder 8 dadurch gekennzeichnet, dass es sich bei dem Dichtmittel (5) um ein Ethylenpropylendimethyl Elastomer handelt.Fuel cell arrangement according to claim 1 or 8, characterized in that it is in the sealant ( 5 ) is an ethylene-propylene-dimethyl elastomer. Brennstoffzellenanordnung nach Anspruch 1 oder 8 dadurch gekennzeichnet, dass es sich bei dem Dichtmittel (5) um ein Acrylnitril-Butadien Elastomer handelt.Fuel cell arrangement according to claim 1 or 8, characterized in that it is in the sealant ( 5 ) is an acrylonitrile-butadiene elastomer. Verfahren zur Herstellung einer Brennstoffzellenanordnung, gekennzeichnet durch folgende Verfahrensschritte a.) Herstellen größerer Lagen einer mehrschichtigen Anordnung, bestehend aus einem Feststoffpolymer-Elektrolyten oder einer Ionenaustauschmembran (im Weiteren Membran 1), der oder die beidseitig von einem porösen, elektrisch leitenden Material (2) bedeckt ist, b.) Schneiden einer mehrschichtigen Lage in mehrere, jeweils in Abmessung und Form der Membran-Elektroden-Anordnung (im Weiteren MEA 1, 2) einer Brennstoffzelle entsprechende Teile, wobei die Elektrodenflächen (2) und die zwischen ihnen angeordnete Membran (1) eines MEA (1, 2) an ihren Außenkanten bündig abschließen, c.) Auftragen eines Oberflächentensids (4) auf die Elektrodenflächen (2) im Bereich ihrer mit der Membran (1) bündig abschließenden Ränder, d.) Verspannen des jeweiligen MEA (1, 2) zwischen zwei bipolaren, als Stromkollektoren dienenden und für das Zuführen von Edukten und Abführen von Reaktionsprodukten einer Brennstoffzelle profilierten Separatorplatten (3), e.) Vergießen der nach Schritt d) erhaltenen Anordnung mit einem aushärtenden, das aufgetragene Oberflächtensid (4) von den Außenkanten her benetzenden Dichtungs- und Verbindungsfluids (5).A method for producing a fuel cell assembly, characterized by the following method steps a.) Producing larger layers of a multilayer arrangement consisting of a solid polymer electrolyte or an ion exchange membrane (hereinafter Membrane 1 ), the one or both sides of a porous, electrically conductive material ( 2 ), b.) cutting a multilayered layer into a plurality, each in dimension and shape of the membrane-electrode assembly (hereinafter MEA 1 . 2 ) of a fuel cell corresponding parts, wherein the electrode surfaces ( 2 ) and the membrane arranged between them ( 1 ) of an MEA ( 1 . 2 ) finish flush at their outer edges, c.) application of a surface surfactant ( 4 ) on the electrode surfaces ( 2 ) in the area of their with the membrane ( 1 ) flush edges, d.) distortion of the respective MEA ( 1 . 2 ) between two bipolar, serving as current collectors and profiled for supplying reactants and discharging reaction products of a fuel cell separator plates ( 3 ), e.) casting the arrangement obtained after step d) with a hardening, the applied surface surfactant ( 4 ) wetting and sealing fluids from the outer edges ( 5 ). Verfahren nach Anspruch 16, dadurch gekennzeichnet, dass im Verfahrensschritt d) mehrere gleichartige, zwischen Separatorplatten (3) angeordnete MEA (1, 2) so zu einem Stapel (Stack) verspannt werden, dass einander benachbarte Brennstoffzellen jeweils eine gemeinsame bipolare Separatorplatte (3) aufweisen.A method according to claim 16, characterized in that in process step d) a plurality of similar, between Separatorplatten ( 3 arranged MEA ( 1 . 2 ) are clamped to form a stack (stack) such that adjacent fuel cells each have a common bipolar separator plate ( 3 ) exhibit. Verfahren nach Anspruch 16 oder 17, dadurch gekennzeichnet, dass im Zuge des Zuschneidens einer mehrschichtigen Lage gemäß Verfahrensschritt b) aus den dabei entstehenden MEA (1, 2) wenigstens ein Durchbruch (6) für Kanäle zum Zuführen der Edukte und/oder Abführen der Reaktionsprodukte oder für Elemente zum Verspannen eines aus einer Mehrzahl entsprechender Zellen gebildeten Plattenstapels ausgestanzt wird, wobei der Auftrag des Oberflächentensids (4) gemäß Verfahrensschritt c) zusätzlich auch im Randbereich eines jeden Durchbruchs (6) erfolgt und beim Vergießen gemäß Verfahrensschritt d) auch diese Bereich von dem Dichtmittel (5) penetriert werden.A method according to claim 16 or 17, characterized in that in the course of trimming a multi-layer layer according to method step b) from the resulting MEA ( 1 . 2 ) at least one breakthrough ( 6 ) is punched out for channels for supplying the starting materials and / or removing the reaction products or for elements for clamping a plate stack formed from a plurality of corresponding cells, wherein the application of the surface surfactant ( 4 ) according to process step c) additionally also in the border area of each breakthrough ( 6 ) and during casting according to method step d) also this area of the sealant ( 5 ) are penetrated. Verfahren nach einem der Ansprüche 16 bis 18, dadurch gekennzeichnet, dass das Oberflächentensid (4) mittels eines zuvor damit getränkten sowie entsprechend profilierten Stempels aufgetragen wird.Method according to one of claims 16 to 18, characterized in that the surface surfactant ( 4 ) is applied by means of a previously so impregnated and correspondingly profiled stamp. Verfahren nach einem der Ansprüche 16 bis 18, dadurch gekennzeichnet, dass das Oberflächentensid (4) mittels eines beweglichen, an den für den Auftrag vorgesehenen Konturen entlang geführten Druckkopfes aufgetragen wird.Method according to one of claims 16 to 18, characterized in that the surface surfactant ( 4 ) is applied by means of a movable printhead guided along the contours provided for the job.
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