DE1078248B

DE1078248B - Procedure for rendering radioactive liquid harmless

Info

Publication number: DE1078248B
Application number: DEA30536A
Authority: DE
Inventors: Rudolf Alberti
Original assignee: Individual
Current assignee: Individual
Priority date: 1958-10-15
Filing date: 1958-10-15
Publication date: 1960-03-24

Description

DEUTSCHESGERMAN

Gegenstand des Hauptpatentes Nr. 1053 686 ist ein Verfahren zum Unschädlichmachen radioaktiver Isotopenabfälle, bei dem die Beseitigung strahlender Flüssigkeiten in der Weise erfolgt, daß man diese in einem feinverteilten Aufnahmematerial von hohem Strahlenabsorptionsvermögen aufsaugen läßt. Verwendet man zum Aufsaugen z. B. gewöhnliches Schwerspatmehl oder Schwerspatschlamm, um etwa im Teichverfahren die in Kernreaktoranlagen anfallenden strahlenden Abwasser gefahrloser lagern zu können, so ist für das Vermischen der Flüssigkeit mit den gewöhnlichen Schwerspatschlämmen oft Rühren erforderlich, weil sonst infolge der dichten Lagerung der in solchen Mehlen in heterodisperser Verteilung anfallenden Partikeln ein gleichmäßiges Aufsaugen der Flüssigkeit innerhalb des gesamten Aufnahmematerials in Frage gestellt ist. Es kann bei ungenügender Verteilung dazu kommen, daß die Flüssigkeit nicht in alle Zonen des Aufnahmematerials eindringt, wodurch dieses schlecht ausgenutzt wird. Ein Rühren, und überhaupt jede mechanische Unterstützung des Aufsaugvorganges ist aber bei der Beseitigung strahlender Abwässer durchaus unerwünscht mit Rücksicht auf die Strahlungsgefährdung des Bedienungspersonals und auf die Strahlenvergiftung der Werkzeuge.The subject of the main patent No. 1053 686 is a process for rendering radioactive substances harmless Isotopic waste from which the disposal of radiating liquids is carried out in the manner that they are in a finely divided recording material of high radiation absorption capacity soak up. If you use z. B. common heavy spar flour or heavy spar sludge, around the radiating wastewater that occurs in nuclear reactor systems in the pond process To be able to store safely, so is for mixing the liquid with the ordinary Heavy spar sludge often requires stirring, otherwise as a result of the dense storage of the in such Flours in a heterodisperse distribution of particles that are produced ensure that the liquid is absorbed evenly is questioned within all of the footage. It can be with insufficient distribution come to the fact that the liquid does not penetrate into all zones of the recording material, whereby this is badly exploited. Stirring, and in general any mechanical support for the suction process but is definitely undesirable with regard to the disposal of radiant wastewater the radiation hazard of the operating personnel and the radiation poisoning of the tools.

Es ist deshalb erwünscht, das Beseitigen oder das Lagern strahlender Flüssigkeiten ohne Heranziehung menschlicher Hilfskräfte und zusätzlicher Werkzeuge, wie Rührer u. dgl., weitgehend automatisch durchzuführen und zu diesem Zweck auch das Aufsaugenlassen der gefährlichen Flüssigkeiten so zu lenken, daß es sich praktisch von selbst vollzieht.It is therefore desirable to dispose of or store radiative liquids without the need for them Human assistants and additional tools, such as stirrers and the like, to be carried out largely automatically and for this purpose also to direct the sucking up of dangerous liquids in such a way that it practically takes place by itself.

Es sind hochsaugfähige Pulver bekannt, welche der Forderung nach möglichst selbsttätiger, ohne Rühren vor sich gehender Aufnahme einer Flüssigkeit in das Aufnahmematerial weitgehend erfüllen, so daß also z. B. ein mit dem Aufnahmepulver gefüllter Raum, in den oben die aufzusaugende Flüssigkeit eingeleitet wird,- ohne weiteres Zutun gleichmäßig und vollständig von der Flüssigkeit angefüllt wird, die dabei also in die Hohlräume des Aufnahmematerials eindringt, und zwar ohne Stocken und ohne die Gefahr unbenetzter und damit nicht ausgenutzter Zonen innerhalb der Schüttung des Aufsaugmaterials. Wenn dann der gesamte von dem zunächst losen Schüttgut erfüllte Raum mit Flüssigkeit gefüllt ist, so* erkennt man die Sättigung an der oberhalb des Aufsaugmaterials überstehenden Flüssigkeit, worauf dann der weitere Zulauf ΐη einen neuen Tank mit frischem, trockenem Aufnahmematerial umgeschaltet wird. Hochsaugfähige Pulver mit diesen Eigenschaften, die auch nicht zur Bildung von Hohlräumen oder nicht benutzten Zwischenzonen neigen, sind gewisse Mine-Verfahren zum Unschädlichmachen
radioaktiver FlüssigkeitThere are highly absorbent powders known which largely meet the requirement for as automatic as possible, without agitation going before absorption of a liquid in the receiving material, so that z. B. a space filled with the receiving powder, into which the liquid to be absorbed is introduced above, - is filled evenly and completely by the liquid without further action, which penetrates into the cavities of the receiving material, without faltering and without the risk of unwetted and thus unused zones within the bulk of the absorbent material. When the entire space filled by the initially loose bulk material is filled with liquid, the saturation can be recognized by the liquid protruding above the absorbent material, whereupon the further inlet ΐη is switched to a new tank with fresh, dry absorbent material. Highly absorbent powders with these properties, which also do not tend to form cavities or unused intermediate zones, are certain mine methods for rendering them harmless
radioactive liquid

Zusatz zum Patent 1 053 686Addendum to patent 1,053,686

Anmelder:Applicant:

Rudolf Alberti,
St. Andreasberg (Harz), Wäschegrund 463Rudolf Alberti,
St. Andreasberg (Harz), laundry ground 463

Rudolf Alberti, St. Andreasberg (Harz),
ist als Erfinder genannt wordenRudolf Alberti, St. Andreasberg (Harz),
has been named as the inventor

ralpulver, insbesondere Vermikulit, ein Glimmermineral, welches' durch Erhitzen aufgeschlossen und in ein leichtes und sehr voluminöses Pulver verwandelt werden kann. Dieses Pulver besitzt in hohem Grade diejenigen Eigenschaften, die für die selbsttätige Aufnahme einer großen Flüssigkeitsmenge in einer Schüttung des Pulvers wünschenswert sind. Andere Mineralpulver, wie Kieselgur, Diatomeenerde u, dgl., sind ebenfalls gute Aufsaugmaterialien, die z. B. das Dreifache ihres Gewichtes an Wasser aufnehmen können. Auch andere feinverteilte lose Materialien eignen sich für solche Zwecke, z..B. Sägemehl, welches sich hinsichtlich seiner Aufnahmeeigenschaften beim selbsttätigen Aufsaugen von Wasser sehr ähnlich verhält wie der besonders bewährte vorgeglühte Vermikulit. ral powder, especially vermiculite, a mica mineral, which 'opened up by heating and transformed into a light and very voluminous powder can be. This powder possesses to a high degree the properties necessary for self-absorption a large amount of liquid in one bulk of the powder are desirable. Other Mineral powder, such as kieselguhr, diatomaceous earth, etc., are also good absorbents, e.g. B. absorb three times their weight in water can. Other finely divided loose materials are also suitable for such purposes, e.g. Sawdust, which behaves in a very similar way with regard to its absorption properties when it automatically absorbs water like the particularly proven pre-annealed vermiculite.

Infolge des geringen spezifischen Gewichtes dieser Aufsaugmaterialien mit ihren an sich günstigen Eigenschäften für das selbsttätige Aufsaugen-fehlt es diesen Stoffen aber an einem hohen Strahlenabsorptionsvermögen, wie es für Aufnahmematerialien zur Beseitigung strahlender Flüssigkeiten gemäß-dem Hauptpatent erwünscht ist. Man hat versucht, diesem Mangel durch Zumischung von Schweremineralien zu dem saugfähigen Aufnahmepulver abzuhelfen, insbesondere also durch Zugabe von Schwerspatmehl, wie es bei dem Verfahren nach dem Hauptpatent zur Erzielung der Strahlenabsorption verwendet wird. Dabei zeigte sich nun, daß wesentliche Zusätze von Schwerspatmehl die Flüssigkeitsaufnahmeeigenschaften des hochsaugfähigen Pulvers so beeinträchtigen, daß eine einwandfreie Aufnahme der Flüssigkeit ohne Rühren nicht mehr stattfindet. Man stand also vor der Wahl, ent-As a result of the low specific weight of these absorbent materials with their inherently favorable properties for automatic absorbing, these substances lack a high radiation absorption capacity, as is desired for absorbent materials for removing radiating liquids according to the main patent. Attempts have been made to remedy this deficiency by adding heavy minerals to the absorbent absorption powder, in particular by adding heavy spar flour, as is used in the method according to the main patent to achieve radiation absorption. It has now been found that substantial additions of heavy spar flour impair the liquid absorption properties of the highly absorbent powder to such an extent that the liquid can no longer be properly absorbed without stirring. So there was a choice:

909 767/333909 767/333

weder auf die strahlenabsorbierenden Eigenschaften des Aufnahmematerials weitgehend zu verzichten oder aber beim Vorgang der Flüssigkeitsaufnahme rühren zu müssen.neither to forego the radiation-absorbing properties of the recording material to a large extent or having to stir during the process of liquid absorption.

Es ist nun gelungen, in Weiterbildung und Modifizierung der Vorschläge nach dem Hauptpatent einen Weg zu finden, um auch bei selbsttätig und ohne Rühren verlaufendem Aufsaugen der zu beseitigenden Flüssigkeit in einem dafür geeigneten Aufnahmematerial, wie Vermikulit, trotzdem diesem Material das vom Strahlschutzstandpunkt aus wünschenswerte Strahlenabsorpionsvermögen zu erteilen. Es hat sich nämlich herausgestellt, daß es bei Verwendung der bisher für diese Zwecke vorgesehenen, mehr oder weniger fein gemahlenen Schwerspatmehle nicht zu vermeiden ist, daß sich diese ursprünglich bekanntlich in weitgehend heterodisperser Form anfallenden Teilchengemische so stark in die Zwischenräume der Aufsaugmaterialien drängen, daß sie diese schnell verstopfen und auf diese Weise die günstigen Saugeigenschaften zunichte machen. Beseitigt kann diese unerwünschte Nebenwirkung beim Zusatz hochstrahlenabsorbierender Schweremineralien erfindungsgemäß aber dadurch werden, daß für den Zusatz im wesentlichen isodisperse Korngemische des Schwereminerals verwendet werden, die, wie die Versuche gezeigt haben, die Flüssigkeitsaufnahmeeigenschaften der hochsaugfähigen Aufnahmepulver nicht merklich beeinträchtigen, aber doch das Gewicht des Gesamtaufnahmematerials so zu erhöhen gestatten, daß eine wesentliche Steigerung seines Strahlenabsorptionsvermögens eintritt.We have now succeeded in developing and modifying the proposals according to the main patent To find a way to remove the to be removed even if the suctioning process takes place automatically and without stirring Liquid in a suitable absorbing material such as vermiculite, regardless of this material to give the radiation absorptivity which is desirable from the point of view of radiation protection. It has namely, it turned out that when using the previously intended for these purposes, more or Less finely ground heavy spar meals cannot be avoided because they are originally known Particle mixtures occurring in largely heterodisperse form so strongly in the interstices of the Absorbents urge that they clog them quickly and thus the beneficial absorbent properties destroy. This undesirable side effect can be eliminated by adding highly radiation-absorbing Heavy minerals according to the invention, however, are that essentially for the addition isodisperse grain mixtures of the heavy mineral are used, which, as the experiments have shown do not noticeably impair the liquid absorption properties of the highly absorbent absorption powders, but do affect the weight of the total absorption material allow to increase so that a substantial increase in its radiation absorption capacity entry.

Man kann also für das Aufnahmematerial ein Gemisch verwenden, dessen hochsaugfähiger Bestandteil ausschließlich nach den wünschenswerten Eigenschaften für die Flüssigkeitsaufnahme gewählt ist. Für den isodispersen Strahlenschutzzusatz kann an sich irgendein geeignetes Schweremineral entsprechender Körnung, z. B. Eisenoxyd, Bleierz u. dgl., verwendet werden. Da es sich aber beim Beseitigen radioaktiver Flüssigkeiten oft um recht erhebliche Mengen handelt, so wird schon aus wirtschaftlichen Gründen meist eine geeigneteKo>nigemischf raktion von Schwerspat das Zweckmäßigste sein.So you can use a mixture for the recording material, its highly absorbent component is selected solely on the basis of the properties desirable for fluid absorption. Any suitable heavy mineral can be used for the isodisperse radiation protection additive Grain size, e.g. B. iron oxide, lead ore and the like., Can be used. However, since the disposal of radioactive liquids often involves quite considerable amounts a suitable mixed conglomerate fraction of heavy spar is usually used for economic reasons be the most expedient.

Es ist möglich, dem lose zu schüttenden Aufsaugpulver, z. B. Vermikulit, das Vielfache seines Gemisches an isodispersem Schwerspat zuzumischen, ohne daß dadurch die Standfähigkeit des Aufnahmematerials beim Einlaufen der Flüssigkeit in einen mit dem Aufnahmematerial vollgeschütteten Raum leidet und ohne daß dabei die Gefahr des teilweisen Zusetzens und damit einer ungleichmäßigen Flüssigkeitsaufnahme besteht. It is possible to use the absorbent powder to be poured loose, e.g. B. Vermiculite, a multiple of its mixture to mix in isodisperse heavy spar without affecting the stability of the receiving material suffers when the liquid runs into a room filled with the receiving material and without the risk of partial clogging and thus uneven fluid absorption.

Auch das mengenmäßige Aufsaugvermögen der Mischung einer bestimmten Schüttraumgröße erfährt gegenüber dem eines ungemischten Saugpulvers nur eine geringe Herabsetzung, so daß die Wirtschaftlichkeit des Verfahrens darunter nicht leidet; besonders, wenn man berücksichtigt, daß z. B. bei Vermikulit als Saugpulver der teilweise Ersatz durch isodispersen Schwerspat rechnungsmäßig bedeutet, daß ein Teil des Aufnahmematerials durch ein anderes ersetzt worden ist, dessen Tonnenpreis nur etwa den vierten Teil beträgt. Andererseits ist durch den genannten Zusatz die Dichte des mit Flüssigkeit vollgesogenen Aufnahmematerials bei Verwendung des genannten Gemisches erheblich höher als bei Verwendung eines spatfreien Aufnahmematerials. Das bedeutet aber eine entsprechende Erhöhung des Strahlenabsorptionsvermögens. The quantitative absorption capacity of the mixture of a certain bulk space size is also found out compared to that of an unmixed absorbent powder only a slight reduction, so that the economy the procedure does not suffer from this; especially if you take into account that z. B. in vermiculite as Absorbent powder, which is partially replaced by isodisperse heavy spar, means that part of the Recording material has been replaced by another whose price per ton is only about the fourth part amounts to. On the other hand, the mentioned additive increases the density of the absorbent material soaked with liquid significantly higher when using the mixture mentioned than when using one Spateless recording material. However, this means a corresponding increase in the radiation absorption capacity.

Die Isodispersität des zugesetzten Schwereminerals, welche die Voraussetzung für die Beibehaltung eines ohne Rühren oder sonstige Hilfen auskommenden Verfahrens beim Aufsaugenlassen der zu beseitigenden Flüssigkeit ist, erfordert also die Einhaltung gewisser Korngrößengrenzen des Zusatzmaterials. Dieses darf vor allem keine wesentlichen Mengen ganz feiner Bestandteile enthalten. Bei Verwendung von Schwerspat können Kornfraktionen etwa in den Grenzen vonThe isodispersity of the added heavy mineral, which is the prerequisite for the retention of a without stirring or other aids when letting the to be removed process be absorbed Is liquid, so requires compliance with certain grain size limits of the additional material. This Above all, it must not contain any significant amounts of very fine components. When using heavy spar grain fractions can be within the limits of

ίο 0,3 bis 3,5 mm verwendet werden. Innerhalb ein und desselben Korngemisches soll aber dabei eine verhältnismäßig enge Fraktion gewählt werden, z. B. eine solche, bei der das Verhältnis zwischen den kleinsten und den größten Körnern nicht kleiner ist als 1 :2.ίο 0.3 to 3.5 mm can be used. Inside one and the same grain mixture should be chosen but a relatively narrow fraction, z. Legs those in which the ratio between the smallest and the largest grains is not less than 1: 2.

Bewährt hat sich als Zusatz zu Vermikulit ein im wesentlichen isodisperses Schwerspatkorngemisch, dessen Korndurchmesser zwischen 1,3 und 2,6 mm liegen.As an additive to vermiculite, an essentially isodisperse mixture of barite grains has proven itself, whose grain diameter is between 1.3 and 2.6 mm.

Aus diesen Bestandteilen kann ein Aufnahmegemisch hergestellt werden, welches z. B. aus 15 Gewichtsteilen Vermikulit und 85 Gewichtsteilen isodispersem Schwerspat der genannten Körnung besteht. Von diesem Gemisch gehen in einen Schüttraum von 100 ecm 94 g, und das Aufsaugvermögen beträgt 56 g Wasser. Die (für das Strahlenabsorptionsvermögen maßgebende) Dichte der vollgesaugten Mischung beträgt also 1,5. Im Vergleich dazu gehen in den gleichen Raum von 100 ecm 20 g reiner Vermikulit, der eine Menge von 65 g Wasser aufsaugen kann, woraus sich dann aber nur eine Gesamtdichte des vollgesogenen Aufnahmematerials von 0,85 ergibt.A recording mixture can be prepared from these components, which z. B. from 15 parts by weight Vermiculite and 85 parts by weight of isodisperse heavy spar of the specified grain size. 94 g of this mixture go into a bulk space of 100 ecm, and the absorbency is 56 g Water. The density of the soaked mixture (which is decisive for the radiation absorption capacity) is so 1.5. In comparison, 20 g of pure vermiculite go into the same space of 100 ecm, the one Can absorb a quantity of 65 g of water, which then only gives an overall density of what is soaked Recording material of 0.85 results.

Als Aufsaugmaterial können an Stelle des in dem vorstehend beschriebenen bevorzugten Ausführungsbeispiels genannten Vermikulits als Mischungsbestand- teil auch die obengenannten anderen Aufsaugmaterialien verwendet werden. Entsprechendes gilt von dem Zusatz des isodispersen Schwereminerals. Die Weiterbehandlung und Beseitigung der aufgesaugten Isotopenabfälle erfolgt je nach den Erfordernissen des Einzelfalles nach den verschiedenen Methoden, die im Hauptpatent dargelegt sind. Wenn die mit der strahlenden Flüssigkeit getränkten Aufsaugmaterialien z. B. in Strahlenschutzbehältern aufbewahrt, weggeführt oder versenkt werden, so ist es für die Wirtschaftlichkeit des Gesamtverfahrens von wesentlicher Bedeutung, daß der aus Sicherheitsgründen zu fordernde Gesamtstrahlungsschutz mit einem möglichst geringen Aufwand an Wandmaterial der Behälter erreicht werden kann. An Wandmaterial, z. B.As an absorbent material, instead of the vermiculite mentioned in the preferred exemplary embodiment described above, as a mixture constituent the other absorbent materials mentioned above can also be used in some cases. The same applies to that Addition of the isodisperse heavy mineral. The further treatment and disposal of the sucked up isotope waste takes place depending on the requirements of the individual case according to the various methods that are included in the Main patent are set out. When the absorbents soaked with the radiant liquid z. B. are stored in radiation protection containers, carried away or sunk, so it is for the economy of the overall process is essential that the security reasons to Demanding total radiation protection with the least possible amount of wall material for the container can be reached. On wall material, e.g. B.

bei Strahlenschutzbehältern aus Schwerspatbeton, kann aber bei gegebener, zulässiger Reststrahlung nach außen um so mehr gespart werden, je stärker bereits im Innern des zu beseitigenden Materials dessen Strahlung absorbiert wird. Die vorliegend geschilderte besondere Ausführungsform des Verfahrens nach dem Hauptpatent gestattet es, dieses Ziel in einer Weise zu erreichen, die auch während des Aufsaugvorganges selbst ein Mindestmaß an Gefährdung bringt, also jedes Rühren oder jede sonstige Handhabung des strahlenden Materials zu vermeiden gestattet. in the case of radiation protection containers made of barite concrete, but can with the given, permissible residual radiation to the outside, the more savings are made, the stronger already inside the material to be removed whose radiation is absorbed. The particular embodiment of the method described here according to the main patent it allows to achieve this goal in a way that also during the suction process itself brings a minimum of risk, i.e. every stirring or other handling to avoid the radiating material.

Claims

Patent claims:

1. Process for rendering radioactive liquid harmless by allowing it to be soaked up in a powdered recording material of high radiation absorption capacity according to patent 1053 686, characterized in that a mixture is used as the recording material, the on the one hand from a finely divided, loose, highly

absorbent powder, which absorbs the added liquid evenly without stirring, and on the other hand from an essentially isodisperse grain mixture of a heavy mineral, which without impairing the liquid absorption properties of the highly absorbent powder the specific gravity of the total recording material increases so that a substantial increase its radiation absorption occurs.

2. The method according to claim 1, characterized in that barite is used as the heavy material will.

3. The method according to claim 2, characterized in that for the recording material mixture a barley additive is used, its

Grain size is between 0.3 and 3.5 mm and at which the diameter of the largest and the smallest Grains in the sense of isodisperse distribution are no more than about 2: 1 from one another differentiate.

4. The method according to claim 1 to 3, characterized in that for the recording material mixture Vermiculite is used as a highly absorbent powder.

5. The method according to claim 4, characterized in that a mixture is used as the recording material of about 15 parts by weight of vermiculite and 85 parts by weight of an isodisperse ground heavy spar fraction a grain size between 1.3 and 2.6 mm is used.