DE1062834B - Fuel elements with non-metallic cover for nuclear reactors - Google Patents

Fuel elements with non-metallic cover for nuclear reactors

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DE1062834B DED23779A DED0023779A DE1062834B DE 1062834 B DE1062834 B DE 1062834B DE D23779 A DED23779 A DE D23779A DE D0023779 A DED0023779 A DE D0023779A DE 1062834 B DE1062834 B DE 1062834B
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Dr Rudolf Schulten
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Description

DEUTSCHESGERMAN

Die vorliegende Erfindung betrifft ein geformtes, insbesondere kugelförmiges BrennstofEelement für Kernreaktoren, bestehend aus Spalt- und/oder Brutstoffen und gegebenenfalls Füllstoff mit einer nichtmetallischen Umhüllung.The present invention relates to a shaped, in particular spherical, fuel element for Nuclear reactors, consisting of fissile and / or breeding materials and optionally filler with a non-metallic Wrapping.

Es ist bereits vorgeschlagen worden, zum Aufbau von Brennstoffelementen für Kernreaktoren die Spaltstoffe oder Brutstoffe in Form ihrer Verbindungen, z. B. als Oxyde, Silizide, Nitride und insbesondere als Carbide zu verwenden und diese nach den Methoden der Keramik zu verformen. Ferner ist die Verwendung eines Spaltmaterials, das ständig in der Reaktionszone eines Kernreaktors bleibt, in Form eines schwammartigen keramischen Materials bekannt, das aus einem Gemisch aus spaltbarem Material und wärmeverteilender Substanz, die auch ein Moderator sein kann, besteht. Nach einem neueren Vorschlag werden Brennstoffelemente aus Spaltstoffen, Brutstoffen und beliebigen Füllstoffen, die den Neutronenhaushalt des Reaktors nicht beeinträchtigen, derart aufgebaut, daß die beteiligten Stoffe in eine praktisch homogene Mischung gebracht und dann verformt werden. Es ist weiterhin vorgeschlagen worden, derartige Formkörper als Kugeln auszubilden und diese dem Reaktor laufend zuzuspeisen, während die ausgebrannten Formkörper ebenfalls laufend aus dem Reaktor abgezogen werden. Es hat sich gezeigt, daß bei dieser Arbeitsweise an die Oberflächenfestigkeit der Brennstoffelemente erhebliche Ansprüche gestellt werden, da sie der Erosion durch die gasförmigen oder flüssigen Kühlmittel ausgesetzt sind und außerdem auch ein gegenseitiger Abrieb bei der Bewegung der kugelförmigen Formkörper erfolgt. Dieser Abrieb wird mit den Kühlmitteln fortgeführt und reichert sich in diesen allmählich an, da er durch den ganzen Primärkreislauf verbreitet wird. Dadurch gehen nicht nur wertvolle Anteile an Spalt- bzw. Brutstoffen unter Umständen verloren, sondern es findet auch allmählich eine starke Verseuchung der Kühlmittel im Primärkreislauf statt, da die abgeriebenen Teilchen der Brennstoffelemente schädliche Spaltprodukte enthalten. It has already been proposed to use the fissile materials for the construction of fuel elements for nuclear reactors or breeding material in the form of their compounds, e.g. B. as oxides, silicides, nitrides and especially as To use carbides and to deform them according to the methods of ceramics. Furthermore, the use of a fissile material, which remains permanently in the reaction zone of a nuclear reactor, in the form of a known sponge-like ceramic material, which consists of a mixture of fissile material and heat-dissipating substance, which can also be a moderator, consists. According to a more recent suggestion are fuel elements from fissile materials, breeding materials and any fillers that the neutron balance of the reactor do not affect, constructed in such a way that the substances involved in a practical brought homogeneous mixture and then shaped. It has also been suggested such Form bodies as spheres and feed them continuously to the reactor while the burned out Moldings are also continuously withdrawn from the reactor. It has been shown that with this way of working made considerable demands on the surface strength of the fuel elements as they are exposed to erosion by the gaseous or liquid coolants and moreover there is also mutual abrasion during the movement of the spherical shaped bodies. This abrasion is continued with the coolants and gradually accumulates in them as it runs through the whole Primary cycle is spread. As a result, not only do valuable parts of fissile or breeding material go under Circumstances lost, but it also gradually takes place strong contamination of the coolant in the Primary cycle takes place, since the abraded particles of the fuel elements contain harmful fission products.

Um diese Nachteile zu überwinden, weist bei dem geformten, mit einer nichtmetallischen Umhüllung versehenen Brennstoffelement erfindungsgemäß der Formkörperkern und die Umhüllung eine künstlich erhöhte Porosität auf. Vorzugsweise werden zum Aufbau der Umhüllung Stoffe gewählt, die gleichzeitig nach entsprechender Behandlung, z. B. durch Sintern, eine erhöhte Abriebfestigkeit aufweisen. Um ihren Zweck zu erfüllen, muß die Umhüllung der Brennstoffelemente, also beispielsweise der Kugeln, eine gewisse Stärke aufweisen, die etwa 5 bis 10 mm und darüber betragen kann.In order to overcome these disadvantages, has in the molded, provided with a non-metallic envelope According to the invention, the molded body core and the casing have an artificially increased fuel element Porosity. Preferably, substances are selected for the structure of the cover, which at the same time according to the corresponding Treatment, e.g. B. by sintering, have an increased abrasion resistance. To their purpose meet, the envelope of the fuel elements, so for example the balls, must have a certain thickness have, which can be about 5 to 10 mm and above.

Brennstoffelemente mit nichtmetallischer Umhüllung für KernreaktorenFuel elements with non-metallic cladding for nuclear reactors

Anmelder:
Deutsche Gold- und Silber-Scheideanstalt vormals Roessler,
Frankfurt/M., WeifJfrauenstr. 9Applicant:
German gold and silver refinery formerly Roessler,
Frankfurt / M., WeifJfrauenstrasse. 9

Dr. Rudolf Schulten, Mannheim,
ist als Erfinder genannt wordenDr. Rudolf Schulten, Mannheim,
has been named as the inventor

Bei der Verwendung von Brennstoffelementformkörpern gemäß der vorliegenden Erfindung ergeben sich zwei wesentliche Vorteile. Eeinerseits beschränkt sich der Abrieb der Formkörper aneinander bzw. die Oberflächenabtragung durch das Reaktorkühlmittel auf die die Umhüllung bildende Substanz, d. h., das Kühlmittel nimmt keine spaltbaren Elemente auf. Außerdem treten die im Innern des Formkörpers entstehenden strahlenden Spaltprodukte nicht mehr in die Kühlmittel über, sondern werden in den Grenzschichten bereits von der umhüllenden Substanz absorbiert und gelangen nicht mehr an deren Oberfläche. Wird also die Umhüllung genügend dick gehalten, so werden lediglich bis zum Ausbrennen des jeweiligen Elementes die äußeren Teile der Umhüllung abgetragen, die keinerlei spaltbare Stoffe oder schädliche Spaltprodukte enthalten. Damit werden nicht nur die obenerwähnten Verluste vermieden, sondern auch eine Verseuchung des Kühmittelkreislaufs durch feste Spaltprodukte wird wirksam verhindert.When using fuel element molded bodies according to the present invention two main advantages. On the one hand, the abrasion of the shaped bodies to one another or the Surface removal by the reactor coolant onto the substance forming the envelope, d. i.e., the coolant does not accept fissile elements. In addition, those arising in the interior of the molded body occur Radiant fission products no longer transfer into the coolant, but are already in the boundary layers absorbed by the enveloping substance and no longer reach its surface. So will the envelope is kept sufficiently thick, so only until the respective element is burned out the outer parts of the envelope are removed, which do not contain any fissile substances or harmful fission products contain. This not only avoids the losses mentioned above, but also prevents contamination of the coolant cycle through solid fission products is effectively prevented.

Es wurde schon oben erwähnt, daß Brennelemente nach bekannten Vorschlägen so aufgebaut sind, daß sie Spaltstoffe und/oder Brutstoffe allein oder mit Füllstoffen enthalten, für die man bei thermischen Reaktoren im allgemeinen moderierende Substanzen verwendet. It has already been mentioned above that fuel assemblies are constructed according to known proposals so that they Contain fissile materials and / or breeding materials alone or with fillers, for which one in thermal reactors generally used moderating substances.

Die erfindungsgemäßen Brennelemente sollen vor allem in Reaktoren mit hohen Betriebstemperaturen verwendet werden. An ihre mechanischen Eigenschaften werden daher besonders große Anforderungen gestellt. Gasdichte Überzüge sind aber auf Brennelementen, die bei hohen Betriebstemperaturen arbeiten, sehr schwer zu erzielen. Die im Brennstoff vorhandenen, teilweise auch neu gebildeten Gase, dehnen sich bei hohen Temperaturen aus und sind imstande, stabile und dichte Umhüllungen ebenso wie das GefügeThe fuel elements according to the invention are intended primarily in reactors with high operating temperatures be used. Particularly high requirements are therefore placed on their mechanical properties posed. Gas-tight coatings are, however, on fuel assemblies that work at high operating temperatures, very difficult to achieve. The gases present in the fuel, some of which are newly formed, expand at high temperatures and are able to produce stable and tight envelopes as well as the structure

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Claims (2)

des Brennelementes zu zerstören. Trotzdem konnte man sich bisher nicht zu Brennelementen ohne dichte Umhüllung entschließen, da die Radioaktivität der austretenden Spaltprodukte, insbesondere von Selen, Tellur, Brom und Jod große Abtrennungsschwierigkeiten mit sich bringt. Überraschenderweise werden diese Elemente bei höheren Temperaturen im Brennelement durch chemische Bindung zurückgehalten, während man hätte vermuten müssen, daß die Spaltprodukte bei höheren Temperaturen um so leichter in das Kühlmittel diffundieren würden. Lediglich die Entfernung des gebildeten Xenons ist aus energetischen Gründen wünschenswert. Daher werden nach den Arbeitsmethoden der Keramik bzw. Oxydkeramik aufgebaute Brennstoffelemente künstlich porös gemacht, d. h. mit ausbrennbaren Substanzen oder Treibmitteln verarbeitet, durch die ein erhebliches Porenvolumen entsteht. Auf diese Weise wird die Abführung der gasförmigen Spaltprodukte (Xenon) aus dem_ Kern der Brennstoffelemente erleichtert. Bei der Erfindung wird in dem kugeligen Brennstoffelement und in der Umhüllung mit an sich bekannten Mitteln ein erhöhtes Porenvolumen erzeugt. Für hohe Betriebstemperaturen sind schnelle Reaktoren besonders geeignet. Bei Brennstoffelementen für schnelle Reaktoren wird kein Moderator verwendet, sondern das Füllmittel besteht aus Verbindungen von Elementen mit hohem Atomgewicht, z.B. Bariumoxyd, Bariumsilizid u. a. m. Nach einer besonders vorteilhaften Ausführungsform der vorliegenden Erfindung besteht die Umhüllung aus den gleichen Stoffen, wie sie auch innerhalb des eigentlichen Brennelementkörpers als Füllmittel verwendet sind. Wenn also beispielsweise als Spaltstoff Uran in Form von Urankarbid und als Füllstoff Bariumoxyd dient, so wird erfindungsgemäß vorteilhafterweise auch die Umhüllung auf solchen kugeligen Formkörpern aus Bariumoxyd hergestellt. Der Aufbau solcher Brennstoffelemente kann auf einfache Weise nach gängigen Methoden erfolgen. Beispielsweise wird zunächst eine Mischung von Urankarbidpulver und Bariumoxyd hergestellt und diese durch entsprechende Flüssigkeiten und Bindemittel in einen formbaren Zustand übergeführt und zu Kugeln verformt. Auf diese Kugeln wird Bariumoxyd in der gewünschten Stärke von z.B. 30mm oder mehr, zweckmäßig ebenfalls aus einer Aufschlämmung, aufgebracht; durch Erhitzen werden dann die Kugeln mit der Umhüllung verfestigt. Selbst wenn während der Verwendung der kugelförmigen Brennstoffelemente im Reaktor ein gewisser Abrieb eintritt, beschränkt sich dieser nur auf die oberste Schicht der Umhüllung, so daß praktisch lediglich reines Bariumoxyd abgetragen wird. Man kann Brennstoffelemente gemäß vorliegender Erfindung auch so herstellen, daß vorgeformte und verfestigte Schalen, z. B. hohle Halbkugeln, benutzt werden, die nach Einlegen der eigentlichen Brennstoffkörper mittels Bajonettverschluß, Gewinde oder in ähnlicher Weise dicht miteinander verbunden werden. Diese Ausführungsform eignet sich vor allem für besonders dicke Umhüllungen. Die Stoßstellen und Fugen können nach dem Zusammensetzen noch durch Aufbringen von Bariumoxydüberzügen gedichtet oder verschlossen werden. Der Aufbau der erfindungsgemäßen Brennstoffelemente ist selbstverständlich nicht auf das vorstehend angeführte Beispiel beschränkt. Als Spaltstoffe können neben U235 auch U233 oder Pu239 als solche oder in Form ihrer Verbindungen und/oder Gemische verwendet werden. Als Verbindungen kommen besonders Oxyde, aber auch Carbide oder Silizide in Betracht, die nach den aus der Keramik bekannten Methoden der Formgebung und Sinterung, wie auch vorstehend angedeutet, zu stabilen Formkörpern verarbeitet werden können. Brennstoffelemente gemäß der Erfindung können als Brutstoff entweder allein oder zusammen mit Spaltstoffen Th232, U238 oder natürliches Uran enthalten, wobei vor allem letztere Elemente für schnelle Reaktoren verwendet werden. Als Füllstoffe haben sich hierfür vor allem bewährt Verbindungen von Elementen mit schweren Kernen, z. B. Bariumoxyd, Bariumsilizid oder ähnliche, ohne daß jedoch die Möglichkeiten der Füllstoffauswahl für diese Zwecke auf derartige Substanzen beschränkt wären. Es ist auch denkbar, gerade für die Umhüllung andere aus der Oxydkeramik bekannte Werkstoffe zu benutzen, wie etwa Aluminiumoxyd, Zirkonoxyd, Titanoxyd u. ä. Patentansprüche:to destroy the fuel assembly. In spite of this, it has not yet been possible to decide on fuel elements without a tight casing, since the radioactivity of the fission products that escape, in particular of selenium, tellurium, bromine and iodine, entails great difficulties in separating them. Surprisingly, these elements are retained in the fuel element by chemical bonding at higher temperatures, while one would have had to assume that the fission products would diffuse into the coolant all the more easily at higher temperatures. Only the removal of the xenon formed is desirable for energetic reasons. Therefore, fuel elements built according to the working methods of ceramics or oxide ceramics are made artificially porous, i. H. processed with burn-out substances or propellants, which create a considerable pore volume. In this way, the removal of the gaseous fission products (xenon) from the core of the fuel elements is facilitated. In the invention, an increased pore volume is generated in the spherical fuel element and in the casing by means known per se. Fast reactors are particularly suitable for high operating temperatures. In the case of fuel elements for fast reactors, a moderator is not used, but the filler consists of compounds of elements with a high atomic weight, e.g. barium oxide, barium silicide and others. According to a particularly advantageous embodiment of the present invention, the cladding consists of the same substances as those used as fillers within the actual fuel assembly body. If, for example, uranium in the form of uranium carbide is used as the fission material and barium oxide is used as the filler, the casing on such spherical shaped bodies is advantageously also produced from barium oxide according to the invention. The construction of such fuel elements can be done in a simple manner using common methods. For example, a mixture of uranium carbide powder and barium oxide is first produced and this is converted into a malleable state using appropriate liquids and binders and shaped into spheres. Barium oxide in the desired thickness of e.g. 30 mm or more, expediently also from a slurry, is applied to these balls; the balls are then solidified with the casing by heating. Even if a certain amount of abrasion occurs during the use of the spherical fuel elements in the reactor, this is limited only to the top layer of the casing, so that practically only pure barium oxide is removed. One can also manufacture fuel elements according to the present invention so that preformed and solidified shells, e.g. B. hollow hemispheres are used, which are tightly connected to each other after inserting the actual fuel body by means of a bayonet lock, thread or in a similar manner. This embodiment is particularly suitable for particularly thick casings. The joints and joints can be sealed or closed after assembly by applying barium oxide coatings. The structure of the fuel elements according to the invention is of course not restricted to the example given above. In addition to U235, U233 or Pu239 as such or in the form of their compounds and / or mixtures can also be used as fissile materials. Particularly suitable compounds are oxides, but also carbides or silicides, which can be processed into stable molded bodies by the methods of shaping and sintering known from ceramics, as also indicated above. Fuel elements according to the invention can contain Th232, U238 or natural uranium as breeding material either alone or together with fissile materials, the latter elements in particular being used for fast reactors. Compounds of elements with heavy cores, e.g. B. barium oxide, barium silicide or the like, but without the possibilities of the filler selection for these purposes being limited to such substances. It is also conceivable to use other materials known from oxide ceramics for the coating, such as aluminum oxide, zirconium oxide, titanium oxide and the like. 1. Geformtes, insbesondere kugelförmiges Brennstoffelement für Kernreaktoren, bestehend aus Spalt- und/oder Brutstoffen und gegebenenfalls Füllstoff mit einer nichtmetallischen Umhüllung, dadurch gekennzeichnet, daß der Formkörperkern und die Umhüllung eine künstlich erhöhte Porosität aufweisen.1. Shaped, in particular spherical fuel element for nuclear reactors, consisting of Fissile and / or breeding material and possibly filler with a non-metallic coating, characterized in that the shaped body core and the envelope have an artificially increased porosity exhibit. 2. Brennstoffelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Umhüllung aus gesinterten, hochschmelzenden Metalloxyden oder Gemischen solcher, insbesondere aus Oxyden von Elementen mit hohem Atomgewicht, z. B. Bariumoxyd, besteht. 2. Fuel element according to claim 1, characterized in that the casing made of sintered, high-melting metal oxides or mixtures thereof, in particular from oxides of elements high atomic weight, e.g. B. barium oxide. In Betracht gezogene Druckschriften:Considered publications: Schweizerische Patentschrift Nr. 275 951;
»Nucleonics«, Bd. 14, 1956, Heft 3, S. 34 bis 41.Swiss Patent No. 275 951;
"Nucleonics", Vol. 14, 1956, Issue 3, pp. 34 to 41. In Betracht gezogene ältere Patente:
Deutsches Patent Nr. 1 033 810.Legacy Patents Considered:
German Patent No. 1 033 810. © 909 580/329 7.59© 909 580/329 7.59
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Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CH275951A (en) * 1939-07-28 1951-06-15 Chilowsky Constantin Process for using the thermal energy released by the atomic decomposition into chains of an active material comprising uranium atoms and device for carrying out this process.

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