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Brennstoffelement für einen Kernreaktor, insbesondere einen gasgekühlten Hochtemperaturreaktor
Die Erfindung betrifft allgemein Brennstoffelemente für Kernreaktoren, insbesondere Brennstoffele- mente für gasgekühlte Hochtemperaturreaktoren, wobei die Brennstoffelemente mit Mitteln zur Verlang- samung der Abwanderung von Spaltprodukten aus den Brennstoffelementen versehen sind.
Ein bekanntes Brennstoffelement dieser Art besteht aus einem Brennstoffbehälter aus Neutronenmode- ratormaterial von geringer Durchlässigkeit für Spaltprodukte, der im Bereich seines oberen Endes einen
Gaseintritt und im Bereich seines unteren Endes einen Gasaustritt aufweist, wobei dieser Gaseintritt und dieser Gasaustritt mit dem Inneren des Behälters in Verbindung stehen und in dem Behälter Kernbrennstoff und im Abstand unterhalb des Kernbrennstoffes eine herausnehmbare Spaltproduktsperre derart angeordnet sind, dass zwischen dem Brennstoff und der Sperre Kanäle vorhanden sind, die mit dem Eintritt und'dem Austritt in Verbindung stehen, so dass Spülgas von dem Eintritt längs des Brennstoffes abwärts zu der Sperre und von dieser zu dem Austritt gelangen kann.
Die Erfindung bezweckt, ein solches Brennstoffelement, insbesondere die Spülgasförderung durch ein solches Brennstoffelement, zu verbessern, und die Erfindung besteht im wesentlichen darin, dass der Kernbrennstoff in Form von ringförmigen Brennstoff-Presskörpern vorhanden ist, die übereinandergestapelt sind und eine in dem Behälter zentral angeordnete Säule aus Neutronenmoderatormaterial umgeben.
Bei der Erzeugung von Energie in Neutronenreaktoren, die nach dem bekannten Spaltverfahren arbeiten, ist die Wirtschaftlichkeit ein äusserst wichtiger Faktor. Daher muss die Wärmeübertragung von dem Reaktorkern unter geregelten Bedingungen mit einem möglichst hohen Wirkungsgrad erfolgen.
In gasgekühlten Neutronenreaktoren kann der Wärmewirkungsgrad der Wärmeübertragung von dem Reaktorkern erhöht werden, weil im Gegensatz zu flüssigkeitsgekühlten Reaktorsystemen die Kühlmittel die Arbeitstemperatur des Reaktors nicht begrenzen. Bei den hohen Arbeitstemperaturen, bei denen die gasgekühlten Neutronenreaktoren theoretisch arbeiten können, erhält man einen hohen Wärmewirkungsgrad der Wärmeübertragung von dem Reaktorkern auf das Kühlmittel. Für die Energieerzeugung und andere Zwecke sind bisher verschiedene Arten von gasgekühlten Neutronenreaktoren verwendet worden.
Beispiele von typischen gasgekühlten Neutronenreaktoren sind in den USA-Patentschriften Nr. 2, 827, 429 (Binner u. a.), Nr. 2, 831, 807 (McGarry) und Nr. 2, 714, 577 (Fermi u. a.) und denbrit. Patentschriften Nr. 779, 134 und Nr. 789,022 geoffenbart.
Die Erfindung betrifft ein verbessertes Brennstoffelement für einen gasgekühlten Neutronenreaktor, wobei dieses Brennstoffelement einen hohen Wirkungsgrad der Wärmeübertragung von dem Element auf ein Kühlmittel ermöglicht. Mehrere derartige Brennstoffelemente können in einem Neutronenreaktor bei hohen Temperaturen mit hohem Wirkungsgrad arbeiten, so dass eine hohe Leistungsdichte und die angegebene gute Wärmeübertragung auf ein gasförmiges Kühlmittel erhalten werden. Ferner können die Brennstoffelemente leicht zusammengesetzt und auseinandergenommen und in dem Reaktorkern ausgerichtet werden. Die Brennstoffelemente sind mit verbesserten Mitteln zum Festhalten von Spaltprodukten usw. versehen.
Die Erfindung bezweckt daher vor allem die Schaffung eines verbesserten Brennstoffelementes für Neutronenreaktoren. Ferner bezweckt die Erfindung die Schaffung eines verbesserten festen Brennstoffelementes für einen gasgekühlten Hochtemperaturreaktor. Ein weiterer Zweck der Erfindung besteht in der
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Schaffung eines festen Brennstoffelementes, das zusammen mit mehreren andern dieser Elemente mit hohem Wirkungsgrad arbeiten kann, so dass eine hohe Leistungsdichte und ein hoher Wirkungsgrad der Wärmeübertragung von dem Element auf ein gasförmiges Kühlmittel erhalten werden.
Ein weiterer Zweck der Erfindung besteht in der Schaffung eines verbesserten Brennstoffelementes, das die Abwanderung von Spaltprodukten von dem Element während des Betriebes auf ein Minimum reduziert. Ferner besteht ein Zweck der Erfindung darin, für einen gasgekühlten Hochtemperaturreaktor ein verbessertes Brennstoffelement zu schaffen, das verbesserte Mittel zum Ausrichten desselben in dem Reaktorkern aufweist. Ausserdem bezweckt die Erfindung die Schaffung eines verbesserten Brennstoffelementes, das relativ einfach zusammengesetzt und auseinandergenommen werden kann.
Weitere Zwecke und Vorteile der Erfindung gehen aus der nachstehenden, ausführlichen Beschreibung und den Zeichnungen hervor. In diesen zeigt Fig. 1 schematisch in Seitenansicht in einer Teildarstellung mehrere Merkmale einer bevorzugten Ausführungsform des erfindungsgemässen Brennstoffelementes, wobei zur Darstellung der Innenausbildung Teile weggebrochen sind. Fig. 2 zeigt schematisch im Vertikalschnitt einen gasgekühlten Neutronenreaktor mit Brennstoffelementen, die verschiedene Merkmale der Erfindung aufweisen, wobei Teile des Reaktors in Ansicht gezeigt sind. Fig. 3 zeigt schematisch einen
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element nach der Linie 5-5 der Fig. 1 und Fig. 6 schematisch einen Schnitt durch das Brennstoffelement nach der Linie 6-6 der Fig. 1.
Das erfindungsgemässe Brennstoffelement weist ein verbessertes System zur geregelten Führung von
Spaltprodukten in den Primärkühlmittelstrom in dem Reaktorkern auf. Ausserdem wird in dem erfindungsgemässen Brennstoffelement eine verbesserte Anordnung von Teilen verwendet, durch welche der Zusammenbau und das Auseinandernehmen des Elementes und seine Ausrichtung in dem Reaktorkern erleichtert wird. Insbesondere weist das Brennstoffelement mehrere Brennstoff-Presskörper auf, deren Bestandteile einer Wanderung von Spaltprodukten einen Widerstand entgegensetzen. Die Presskörper sind in einem Mantel aus einem Moderator enthalten, der eine geringe Durchlässigkeit für Spaltprodukte hat.
Das Brennstoffelement ist so ausgebildet, dass ein Spülstrom eines gasförmigen Kühlmittels in einer sehr gro- ssen Menge pro Zeiteinheit durch das Brennstoffelement tritt und von den Brennstoff-Presskörpern abwandernde Spaltprodukte in die unteren Teile des Brennstoffelementes, insbesondere in ein mit hohem Wirkungsgrad arbeitendes, inneres Spaltproduktsperrsystem, mitnimmt. Das Spaltproduktsperrsystem kann getrennt von dem Brennstoffelement zusammengebaut und dann eingesetzt werden. Die in dem Brennstoffelement vorgesehenen Verbesserungen bewirken zusammen einen erhöhten Wärmewirkungsgrad und eine erhöhte Leistungsdichte. Es versteht sich, dass das erfindungsgemässe Brennstoffelement zur Verwendung in üblichen gasgekühlten Neutronenreaktoren eingerichtet werden kann.
Das erfindungsgemässe Brennstoffelement erfordert nicht die Verwendung des üblichen Metallmantels oder von Metallrippen oder andern ausgedehnten Flächen für den Betrieb bei Temperaturen über 9800C mit hohem Wirkungsgrad. Für eine einwandige Umhüllung des Brennstoffes wird Graphit oder ein anderer Moderator für thermische Neutronen verwendet. Dieser Moderator hat eine geringe Durchlässigkeit für Spaltprodukte.
Die in dem Brennstoffelement angeordneten Brennstoff-Presskörper sind in dem mittleren Teil des Elementes zwischen oben und unten angeordneten Reflektorteilen angeordnet. Jeder Presskörper besteht zweckmässig aus einem Gemisch aus dem Brennstoff und dem Moderator. Jeder der Presskörper ist um eine aus dem Moderator bestehende, zentrale Tragsäule herum angeordnet. Der Brennstoff jedes Presskörpers ist vorzugsweise in Form zahlreicher Teilchen vorgesehen, von denen jedes mit einer Substanz überzogen ist, die ebenfalls die Abwanderung von Spaltprodukten von dem Brennstoff verzögert.
Kühlgas wird in geregelter Weise und in geregelter Menge pro Zeiteinheit in das Brennstoffelement eingeführt und tritt durch das Element in einem System von klar begrenzten Kanälen, so dass es von den Brennstoff-Presskörpern abwandernde Spaltprodukte kontinuierlich wegspült und zu geeigneten Spaltproduktsperrmitteln mitnimmt, die in dem Brennstoffelement und vorzugsweise auch ausserhalb des Reaktorkerns vorgesehen sind. Die beschriebene Anordnung braucht einen Austritt von Spaltprodukten aus dem Brennstoffelement in das Primärkühlsystem des Reaktors nicht vollständig zu verhindern.
Es genügt, wenn durch die Anordnung ein grosser Teil derartiger Spaltprodukte aus dem Kreislauf ausgeschieden und der Durchtritt der Spaltprodukte gebremst wird, so dass sie sich in dem Primärkühlkreislauf innerhalb und ausserhalb des Reaktorkerns nicht in einem solchen Masse anreichern können, dass die Instandhaltung des Reaktors erschwert oder seine gefahrlose Verwendung während eines längeren Zeitraumes verhindert wird.
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Das Brennstoffelement und die Spaltproduktsperre haben vorzugsweise einen Abzug zu einer Niederdruckzone des Primärkühlkreislaufes, um zu gewährleisten, dass das Kühlmittel von der ausserhalb des Brennstoffelementes in dem Reaktorkern gelegenen Zone höheren Druckes durch das Brennstoffelement einwärts strömt. Dadurch wird eine Rückströmung des Kühlgases aus dem Brennstoffelement in den Primärkreislauf vermieden, so dass ein Austritt von flüchtigen Spaltprodukten in das Primärkühlmittel verhindert wird.
Eine bevorzugte Stelle für diesen Abzug befindet sich längs der Ansaugleitung der in dem
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nete erfindungsgemässe Brennstoffelemente kann ferner durch die Verwendung von einem oder mehreren, nicht gezeigten Hilfsumwälzmitteln für das Gas gewährleistet werden, die in der Leitung angeordnet sind, welche die Spülströmung an den Primärkühlmittelkreislauf abgibt.
In Fig. 1 ist eine bevorzugte Ausführungsform des erfindungsgemässen Brennstoffelementes 10 dargestellt. Gemäss Fig. 2 sind mehrere dieser Brennstoffelemente 10 in gleichmässigen Abständen voneinander allgemein vertikal in einem typischen gasgekühlten Neutronenreaktor 12 angeordnet. Die relative Höhe der einzelnen Brennstoffelemente in dem Reaktorkern ist übertrieben dargestellt worden, um Unterschiede in der Länge der in dem Kern vorgesehenen Tragorgane oder Stützen deutlicher zeigen zu können.
Gemäss Fig. 2 hat der Reaktorkern 14 allgemein die Form eines geraden Zylinders, der von einem Reflektor aus Neutronenmoderatormaterial, wie Graphitblöcken, umgeben ist und einen oberen Reflektor 16 unmittelbar oberhalb und einen unteren Reflektor 18 unmittelbar unterhalb des aktiven Teiles der Brennstoffelemente aufweist, sowie einen Seitenreflektor 22, der den Umfang der Brennstoffelemente umgibt. Der obere und der untere Reflektor bilden einstückige Teile der Brennstoffelemente.
Der Seitenreflektor kann beispielsweise aus einer Reihe von blinden Brennstoffelementen 24 aus Moderatormaterial sowie aus einem konzentrischen Ring aus Moderatormaterial bestehen.
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<tb> Reaktorleistung <SEP> 115 <SEP> MW <SEP> Wärmeenergie
<tb> Effektiver <SEP> Kerndurchmesser <SEP> 27, <SEP> 9 <SEP> m
<tb> Aktive <SEP> Kernhöhe <SEP> 22, <SEP> 9 <SEP> m <SEP>
<tb> Anzahl <SEP> der <SEP> Brennstoffelemente <SEP> 804
<tb> Anzahl <SEP> der <SEP> Kontrollstäbe <SEP> 36
<tb> Anzahl <SEP> der <SEP> Notabstellstäbe <SEP> 19
<tb> Anfängliche <SEP> Brennstoffbeladung <SEP> 184, <SEP> 8 <SEP> kg <SEP> angereichertes
<tb> Uran <SEP> (173, <SEP> 3 <SEP> kg <SEP> U <SEP> 235)
<tb> Anfängliche <SEP> Thoriumbeladung <SEP> 1987 <SEP> kg
<tb> Anfängliche <SEP> Beladung <SEP> mit <SEP> brennbarem <SEP> Gift <SEP> (Bor)
<SEP> 950 <SEP> g
<tb> Anfängliche <SEP> Rhodiumbeladung <SEP> 5 <SEP> kg
<tb> Atomverhältnis <SEP> C/Th/U
<tb> 696 <SEP> Brennstoffelemente <SEP> mit <SEP> 2126C/9, <SEP> 57Th/1, <SEP> OU <SEP>
<tb> 108 <SEP> Brennstoffelemente <SEP> (äusserer
<tb> Ring) <SEP> mit <SEP> 3511C/15, <SEP> 94Th/1, <SEP> OU <SEP>
<tb> Durchschnittliche <SEP> Moderatortemperatur <SEP> 9000C
<tb> Durchschnittliche <SEP> Temperatur <SEP> der
<tb> Brennstoff-Presskörper <SEP> 1200 <SEP> C <SEP>
<tb>
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Tabelle 1 (Fortsetzung)
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<tb>
<tb> Maximaltemperatur <SEP> der <SEP> Brennstoff-Presskörper <SEP> 1500 C <SEP>
<tb> Anfänglicher <SEP> thermischer <SEP> Neutronenfluss <SEP> 4, <SEP> 01. <SEP> 101S
<tb> Anfänglicher <SEP> Gesamtneutronenfluss <SEP> 16, <SEP> 55.
<SEP> 1013
<tb> Anfängliches <SEP> Brutverhältnis <SEP> 0, <SEP> 563 <SEP>
<tb> Durchschnittliches <SEP> Brutverhältnis <SEP> 0, <SEP> 612 <SEP>
<tb> Schliesslich <SEP> erhaltenes <SEP> Brutverhältnis <SEP> 0, <SEP> 704 <SEP>
<tb> Gesamtbrenndauer <SEP> bei <SEP> voller <SEP> Leistung <SEP> 900 <SEP> Tage
<tb>
Um die Manipulation usw. zu vereinfachen, ist jeder Brennstoff-Presskörper, der das Gemisch aus dem spaltbaren Material und dem Brutstoff sowie den Moderator enthält, nur klein. Beispielsweise kann der Brennstoffpresskörper aus einem Ring bestehen, vorzugsweise aus einem geteilten Ring mit einem Spalt 61. Der Ring kann etwa 28, 6 mm lang und etwa 9, 5 mm dick sein, d. h. einen Aussendurchmesser von etwa 69, 9 mm und einen Innendurchmesser von etwa 44, 5 mm haben.
Infolge der Konzentration des Brennstoffes in einem Ringkörper ist die Höchsttemperatur des Brennstoffes niedriger als in einer Anordnung, in der der Brennstoff homogen mit dem Moderator gemischt und über ein Volumen verteilt ist, das dem des Ringes plus dem des von dem Ring umgebenen Teiles der zentralen Säule entspricht.
Jeder der Brennstoff-Presskörper ist vorzugsweise an dem oberen und dem unteren Rand seines Umfanges, beispielsweise in einem Winkel von 100, abgeschrägt, so dass beim Übereinanderstapeln der Presskörper die einander benachbarten abgeschrägten Bereiche ringförmige horizontale Rillen oder Kanäle 62 bilden, in denen das umgewälzte gasförmige Kühlmittel die Presskörper bestreichen kann, wie nachstehend ausführlicher beschrieben wird.
Die ringförmigen Presskörper sind auf der aus dem Moderator bestehenden, zentral angeordneten, vollzylindrischen Säule 54 verschiebbar angeordnet. Diese Säule besteht vorzugsweise aus Graphit und hat einen Durchmesser, der annähernd dem Innendurchmesser der Presskörper, z. B. 44, 5 mm, entspricht. Der aus aktivem Brennstoff bestehende Teil des Brennstoffelementes kann eine Länge von etwa 2286 mm haben, wenn die Gesamtlänge des Brennstoffelementes einschliesslich der inneren Sperre und des oberen und unteren Reflektorteils etwa 3658 mm beträgt.
In den Brennstoff-Presskörpern werden für das Gemisch aus dem Brutstoff und dem spaltbaren Material derzeit vorzugsweise Carbide in Form von Teilchen kontrollierter Grösse verwendet. Beispielsweise sind Thorium 232 und Uran 235 in Form von Carbiden anwesend, deren Teilchengrösse gewöhnlich zwischen etwa 200 und etwa 400 Mikron, vorzugsweise zwischen etwa 200 und etwa 300 Mikron, beträgt. Jedes Teilchen wird vorzugsweise vorbehandelt, indem es auf geeignete Weise mit einem geeignetenModerator überzogen wird, der vorzugsweise aus pyrolytischem Kohlenstoff besteht, doch können auch andere Moderatoren, wie Berylloxyd, Graphit usw., verwendet werden. Der Überzug auf den Teilchen hat vorzugsweise eine Stärke von etwa 50 bis etwa 75 Mikron.
Der Überzug kann beispielsweise durch Besprühen, Bestreichen, Tauchen usw. aufgebracht und weiteren Behandlungen unterworfen werden, um die Haftfestigkeit des Überzuges an den Brennstoffteilchen zu verbessern. Man kann jedes Überzugsverfahren für pyro lytischen Kohlenstoff verwenden.
Der jedes Brennstoffteilchen umgebende Überzug aus dem Moderator, insbesondere aus pyrolytischem Kohlenstoff, setzt die Geschwindigkeit der Abwanderung von Spaltprodukten von dem Brennstoff herab und unterstützt-dadurch die Gesamtsteuerung der Spaltprodukte in dem Brennstoffelement.
Wie vorstehend angedeutet, wird zur Herstellung der Brennstoff-Presskörper der Moderator für thermische Neutronen innig mit dem aus Carbidteilchen bestehenden spaltbaren Material (und gegebenenfalls Brutmaterial) gemischt. Die Mikrongrösse der Brennstoffteilchen wird so kontrolliert, dass zwischen den Brennstoffteilchen der Moderator in einer solchen Menge vorhanden ist, dass die durch rückprallende Spaltprodukte bewirkte Strahlungsbeschädigung des Moderators herabgesetzt wird. Als Moderator in den Brennstoff-Presskörpern wird vorzugsweise Graphit verwendet, doch kann dieser durch andere geeignete Moderatoren, wie Beryllium, Berylloxyd usw., ergänzt oder ersetzt werden.
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Die Herstellung der ringförmigen Presskörper kann in jeder geeigneten Weise erfolgen. Beispielsweise kann jeder ringförmige Presskörper durch einen Kaltpressvorgang mit anschliessendem Warmpressen und Sintern hergestellt werden. Dabei kann der feinteilige Brennstoff in einem geeigneten Verhältnis mit Graphit, einem Weichmacher, wie Äthylcellulose, und einem Bindemittel. vorzugsweise Pech (doch können auch Furfurylalkohol, Polyäthylen und Phenolformaldehydharze verwendet werden), gemischt werden. Zur Erleichterung des Mischens und zur Unterstützung der Verteilung des Bindemittels kann auch ein Lösungsmittel für das Bindemittel vorhanden sein. Beispielsweise kann als Bindemittel Pech mit Trichloräthylen oder Benzol als Lösungsmittel verwendet werden.
In einem derartigen Verfahren können die Brennstoffteilchen anfänglich in Form von Uranoxyd und Thoroxyd vorliegen. Das Verfahren führt nicht nur zur Herstellung des Presskörpers in der gewünschten Form, sondern auch zur Umwandlung der Brennstoffoxyde in Brennstoffcarbide. Das Graphitpulver und das als Bindemittel verwendete Pech können in einem geeigneten Verhältnis von etwa 9 : 1 verwendet werden, wobei etwa 1% Weichmacher und pro g Pech etwa 7 cm3 Trichloräthylen zugesetzt werden können.
Die in Oxydform vorliegenden Brennstoffteilchen, das Graphitmehl oder-pulver und der Weichmacher können in einem geeigneten Mischer miteinander vermengt, getrocknet und granuliert werden, worauf das Gemisch von Bindemittel und Lösungsmittel unter Mischen zugesetzt wird. Das Gewichtsverhält- nis von Thorium und Uranium in dem. Gemisch kann beispielsweise von etwa 2 : 1 bis etwa 11 : 1 betragen. Die so erhaltenen Granülen werden bei etwa 660C im Ofen behandelt.
Nach dem Mischvorgang wird der Presskörper durch Kaltpressen der gebildeten Granülen hergestellt.
In diesem Kaltpressvorgang wird auf das in einer Form befindliche Gemisch ein Druck ausgeübt. der gewöhnlich zwischen etwa 2800 und etwa 3500 kg/cm2 beträgt. Dem Kaltpressvorgang folgt gewöhnlich ein
Warmpressvorgang, der bei einer Temperatur bis zu etwa 800 C, vorzugsweise etwa 7500C und Drücken von gewöhnlich über etwa 141 kg/cm2 durchgeführt wird. Das Warmpressen kann in Graphitformen in einem mit Induktionsspulen erhitzten Ofen erfolgen, oder die Presskörper können durch hindurchfliessende elektrische Ströme erhitzt werden. Andere geeignete Erhitzungsmethoden sind ebenfalls anwendbar.
Die Presskörper werden gewöhnlich auf Fertigmass gepresst, so dass sie nicht nachbearbeitet zu werden brauchen. Sie können geteilt werden, wenn dies erwünscht ist, und können gesintert werden. Das Sintern erfolgt gewöhnlich bei einer Temperatur von etwa 2000 C oder mehr, wobei die Oxyde in Carbide umgewandelt und die fertigen Presskörper erhalten werden.
Es hat sich gezeigt, dass zur Erhaltung der Unversehrtheit eines Moderatorüberzuges a uf den Brennstoffteilchen die Brennstoff-Presskörper vorzugsweise wie folgt hergestellt werden : Die mit dem Moderator (pyrolytischem Kohlenstoff) überzogenen Teilchen des in Carbidform vorliegenden Brennstoffes werden zunächst mit dem Weichmacher, dem Bindemittel, z. B. Pech, dem Lösungsmittel für das Bindemittel und dem Graphitmehl in der vorstehend angegebenen Weise gemischt, worauf das Gemisch getrocknet und auf eine geeignete Korngrösse granuliert wird. Anstatt nun anschliessend kaltzupressen und dann zu sintern, wird der fertige Presskörper in einem Warmpressvorgang hergestellt.
Dieses Verfahren besteht aus einer geringeren Anzahl von Schritten als das zuerst beschriebene und führt wahrscheinlich allgemein zu einem noch befriedigenderen Produkt. Infolge der Verwendung eines mit einer minimalen Bindemittelmenge gebundenen Graphitmehls als Einbettungsmaterial für den Brennstoff kann man Presskörper mit einem hohen Prozentsatz Graphit herstellen, ohne dass Graphitisierungstemperaturen erforderlich sind. Gewöhnlich sind zunächst 10 Gel.-% des als Bindemittel verwendeten Pechs erforderlich, von dem nach dem Warmpressen nur etwa 5% zurückbleiben, so dass eine Einbettungsmasse hoher Dichte, die aus 95 Vol. -% Graphit und nur 5% Kohlenstoff besteht, erhalten wird.
Das Mischen, Granulieren und Warmpressen werden allgemein in der Weise durchgeführt, die vorstehend an Hand des zuerst beschriebenen Verfahrens erläutert wurde. Daher werden für das Warmpressen vorzugsweise Graphitformen verwendet und erfolgt die Erhitzung in der vorstehend beschriebenen Weise.
In einer bevorzugten Arbeitsweise kann das granulierte Brennstoffgemisch in die Graphitwerkzeuge eingebracht und einem Druck von etwa 70 kg/cm2 ausgesetzt werden. Die Temperatur des Gemisches wird mit einer Geschwindigkeit von etwa 500 pro-Minute auf 2500C erhöht, worauf der Druck auf etwa 141 bis 172 kg/cm2 erhöht wird. Dann kann die Temperatur mit einer Geschwindigkeit von 500 pro Minute auf 750 C erhöht und 5 min lang gehalten werden. Wenn für die Formen keine Metallabstützung verwendet wird, braucht man zum Heizen länger. Presskörper, die geteilt werden sollen, können gegebenenfalls in geteilten Formen warmgepresst oder anschliessend geteilt werden.
Nach dem Warmpressen werden die Presskörper in dem zweiten Verfahren gewöhnlich einer stabilisierenden Wärmebehandlung unterworfen, um die letzten Reste von flüchtigen Stoffen zu entfernen und etwaige Dimensionsveränderungen bei derWeiterbehandlung auf ein Minimum zu reduzieren. Diese Wär-
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mebehandlung kann bei Graphittemperaturen, beispielsweise 20000C oder einer andern geeigneten Temperatur durchgeführt werden, vorzugsweise bei einer Temperatur, der die Presskörper im normalen Betrieb des Brennstoffelementes in dem Reaktorkern ausgesetzt werden.
Die fertigen Brennstoff-Presskörper haben nur wenige Porenkanäle, d. h. sie sind so dicht wie mög- lich ; ferner sind sie beständig, fest und massgenau. Sie sind Temperaturen einer Grössenordnung von.
16500C längere Zeit hindurch gewachsen.
Die zentrale Graphitsäule 54 kann auf jede geeignete Weise hergestellt werden, mit der ein dauerhafter, massiver Körper von geeigneter Grösse und Form (gewöhnlich zylindrisch) erhalten wird. Vorzugsweise wird ein Giftstoff, beispielsweise Rhodium 103, das geeignete Resonanzbande hat, um zur Erzielung eines negativen Temperaturkoeffizienten der Reaktivität des Reaktors beitragen zu können, während der Herstellung der Säule mit dem Graphit vermischt.
Die geteilten oder ungeteilten ringförmigen Presskörper werden auf die zentrale Moderatorsäule aufgeschoben und in dem Aussenbehälter 64 des Brennstoffelementes angeordnet. Bei Verwendung von geteilten Presskörpern brauchen die Spalte 61 in den Presskörpern nicht vertikal miteinander zu fluchten. Dieser Aussenbehälter (Brennstoffbüchse) wird zum grössten Teil aus einem Moderator von geringer Durchlässigkeit hergestellt und hat eine Mantelwand 66, die so stark ist, dass ihr Durchlässigkeitskoeffizient so klein ist, dass sie den Durchtritt von Spaltprodukten im wesentlichen verhindert.
Beispielsweise hat der Moderator bei Zimmertemperatur eine Durchlässigkeit für Helium von nicht mehr als etwa 5. 10* cm /sec, vorzugsweise von weniger als etwa 1. 10 -5 cm2/sec. Der Mantel 66 der Büchse 64 kann relativ dünn sein, beispielsweise eine Stärke von nur etwa 9 mm haben, d. h. der Aussendurchmesser kann etwa 89 mm und der Innendurchmesser etwa 70 mm betragen, wobei trotzdem der Brennstoff und die Spaltprodukte genügend festgehalten werden.
Der Mantel der Brennstoffbüchse ist an seinem unteren Ende mit einem tragenden Kupplungsstück 68 verbunden, das aus einem Moderator geringer Durchlässigkeit, beispielsweise Graphit, hergestellt ist. Am oberen Ende ist der Mantel dicht mit einem oberen Reflektorblock 70 aus porösem Graphit oder einem andern porösen Moderator verbunden. Dieser Reflektorblock 70 bildet nicht nur den oberen Reflektorteil, sondern dient auch als Gaseintritt zum Inneren des Behäl-
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In einer Ausführungsform besitzt die Spaltproduktsperre einen etwa 305 mm langen Zylinder, dessen
Durchmesser annähernd dem Innendurchmesser der Büchse entspricht. Eine derartige Sperre besitzt 16 Nu- ten, die sich von ihrem Aussenumfang radial einwärts erstrecken und wie vorstehend beschrieben mit ent- sprechenden vertikalen Nuten in dem unteren Reflektorblock korrespondieren. Die vertikalen Nuten in der Spaltproduktsperre sind mit einem geeigneten Mittel auf der Basis von Aktivkohle (etwa 150 g) in feinverteilter Form gefüllt, das eine spezifische Oberfläche von 1500 m2/g hat. Die Aktivkohle ist mit etwa 50 g metallischem Kupfer oder Silber in feinverteilter Form imprägniert. Das Metall ist auf den
Aussenflächen der Aktivkohle in Flocken vorhanden und in deren Poren abgelagert.
Ein Sperrmittel aus kupferimprägnierter Aktivkohle kann hergestellt werden, indem die angegebene
Menge Aktivkohle etwa 2 - 3 Tage lang mit einer alkoholischen Lösung getränkt wird, die eine solche
Menge Kupfernitrat enthält, dass in dem fertigen Mittel die angegebene Kupfermenge vorhanden ist. Ein etwaiger Überschuss der Lösung wird dann von der Aktivkohle ablaufen gelassen und diese bei 1000C im
Vakuum getrocknet, bei 3000C ausgeheizt, um das Kupfernitrat zu Kupferoxyd zu zersetzen, und bei etwa 5000C mit Wasserstoff behandelt, um das in dem Mittel vorhandene Kupferoxyd zu metallischem
Kupfer zu reduzieren. Durch eine nach dem ersten Trocknen durchgeführte zweite Imprägnierung wird die Kupferkonzentration auf über 30 Gew.-% bis zu 50 Gew.-% erhöht.
Wenn man die Aktivkohle zusammen mit Silber als elektropositivem Material verwendet, wird dieses vorzugsweise aus einer ammoniakalischen Silberacetatlösung auf der Aktivkohle niedergeschlagen, dann aus dem Acetat in das Oxyd umgewandelt und in der für das Kupfer beschriebenen Weise zu dem freien Metall umgewandelt. In dem fertigen Sperrmittel für die Spaltproduktsperre kann das Metall, sei es Kupfer, Silber oder ein anderes Metall, daher in einer Menge bis zu 50% des Gesamtgewichtes des Mittels vorhanden sein.
An Stelle von oder zusätzlich zu der Aktivkohle kann man als Adsorbens in dem Sperrmittel natürlich auch eine andere Substanz, beispielsweise aktiviertes Aluminiumoxyd, verwenden.
Jetzt sei die Wirkung des in der Spaltproduktsperre vorhandenen Mittels auf jene Spaltprodukte besprochen, die in dem Spülgasstrom die Sperre erreichen. Selen, Brom, Tellur und Jod trachten, mit dem metallischen Kupfer zu reagieren, und bilden dabei Kupferselenid, Kupferbromid und andere Stoffe geringer Flüchtigkeit. Caesium und Rubidium reagieren stark mit Aktivkohle, wobei sie chemisorbiert oder auf andere Weise chemisch mit der Aktivkohle verbunden werden. Infolgedessen haben diese Elemente über Aktivkohle einen sehr niedrigen Dampfdruck. Beispielsweise wird bei 4270C und Caesiumbelastungen von 1/2 g pro g Aktivkohle ein Gleichgewichts-Caesiumdampfdruck von etwa 10-8 at erhalten. Daher haben als Spaltprodukte erhaltenes Caesium und Rubidium nur eine geringe Neigung zur Mitnahme über die innere Spaltproduktsperre hinaus.
Aus als Spaltprodukte erhaltenem Jod bzw. Brom gebildetes Kupferjodid und Kupferbromid sind etwas flüchtig und haben eine gewisse Neigung, durch die Sperre hindurchzugehen. Die Durchgangszeiten sind jedoch lang und haben eine Grössenordnung von 100 h oder mehr. Silberjodid und-bromid sind weniger flüchtig als die entsprechenden Kupfersalze und werden in der Sperre noch länger zurückgehalten.
Cadmium geht mit einiger Verzögerung durch die Sperre hindurch. Infolge seiner geringen Ausbeute im Spaltprozess trägt Cadmium jedoch nicht wesentlich zu der Gesamtaktivität der Spaltprodukte bei.
Elementares Barium, Strontium, Samarium und Europium neigen zur Kondensation in den Spülkanälen und in der Sperre. Barium, Strontium, Samarium und Europium, die in der Gasphase mit restlichem Kohlenmonoxyd reagiert haben, das in kleinen Mengen (etwa 10 Millionstel) in dem als Spülgas verwendeten Helium enthalten sein kann, neigen zur Bildung von Oxyd-Aerosolen, die nicht leicht aufgefangen werden können.
Barium, Strontium, Samarium und Europium neigen jedoch auch zur Reaktion mit chemisorbiertem Sauerstoff auf Graphit und Aktivkohleflächen der Sperre und neigen in diesem Fall zum Anhaften an diesen Flächen.
Antimon neigt zur raschen Kondensation in der Sperre, wenn es nicht schon früher kondensiert, z. B. in den Spülkanälen usw. Auf jeden Fall ist Antimon nicht sehr wichtig, weil es, bezogen auf den Gesamtanfall an Spaltprodukten, nur in einer relativ geringen Konzentration vorhanden ist.
Somit verzögert die innereSpaltproduktsperre 60 die Wanderung eines wesentlichen Teiles der Spaltprodukte um einen beträchtlichen Zeitraum. Es versteht sich, dass in dem Brennstoffelement 10 an Stelle der Sperre 60 auch andere innere Spaltproduktsperren vorgesehen werden können.
Die innere Spaltproduktsperre kann auch entfallen, doch wird vorzugsweise eine innere Sperre, beispielsweise die Sperre 60, vorgesehen.
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<tb>
<tb> AnordnungAussendurchmesser <SEP> des <SEP> Brennstoff-Presskörpers <SEP> 69, <SEP> 9 <SEP> mm
<tb> Innendurchmesser <SEP> des <SEP> Brennstoff-Presskörpers <SEP> 44, <SEP> 5 <SEP> mm
<tb> Durchmesser <SEP> der <SEP> Säule <SEP> 44, <SEP> 5 <SEP> mm
<tb> Länge <SEP> des <SEP> Brennstoff-Presskörpers <SEP> 31, <SEP> 8 <SEP> mm
<tb> Gesamtlänge <SEP> der <SEP> Brennstoff-Presskörper <SEP> 2286 <SEP> mm
<tb> Wandstärke <SEP> des <SEP> Büchsenmantels <SEP> 9, <SEP> 5 <SEP> mm <SEP>
<tb> Durchmesser <SEP> des <SEP> Brennstoffelementes <SEP> 88,
<SEP> 9 <SEP> mm <SEP>
<tb> Länge <SEP> des <SEP> Brennstoffelementes <SEP> 3658 <SEP> mm
<tb> Länge <SEP> des <SEP> oberen <SEP> Reflektors <SEP> 686 <SEP> mm
<tb> Länge <SEP> des <SEP> unteren <SEP> Reflektors <SEP> 686 <SEP> mm
<tb>
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Tabelle II (Fortsetzung)
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<tb>
<tb> Länge <SEP> der <SEP> inneren <SEP> Sperre <SEP> 305 <SEP> mm
<tb> Länge <SEP> jedes <SEP> Kanals <SEP> der <SEP> inneren <SEP> Sperre <SEP> 279 <SEP> mm
<tb> Breite <SEP> jedes <SEP> Kanals <SEP> der <SEP> inneren <SEP> Sperre <SEP> 6, <SEP> 4 <SEP> mm
<tb> Tiefe <SEP> jedes <SEP> Kanals <SEP> der <SEP> inneren <SEP> Sperre <SEP> 20, <SEP> 6 <SEP> mm
<tb>
Es wurde somit ein verbessertes Brennstoffelement geschaffen, das so ausgebildet ist,
dass ein Spülstrom eines Kühlmittels vorn oberenEnde des Elementes in Berührung mit der Oberfläche des darin befindlichen Brennstoffes strömt und dann zu verbesserten, innen und aussen angeordneten Spaltproduktsperren gelangt, in denen die von dem Spülgas mitgenommenen Spaltprodukte aufgehalten und entfernt werden. Ferner erschweren die Brennstoff-Presskörper des Brennstoffelementes infolge ihrer verbesserten Ausbildung die Abwanderung von Spaltprodukten. Die innere Spaltproduktsperre hat ebenfalls eine verbesserte Ausbildung. Infolgedessen wird ein Eintritt von Spaltprodukten aus dem Brennstoffelement in den Hauptkühlmittelstrom äusserst wirksam verhindert.
Das erfindungsgemässe Brennstoffelement zeichnet sich ferner durch eine einfache Konstruktion und dadurch aus, dass es auf einfache Weise zusammengebaut und auseinandergenommen werden und längere
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Fuel element for a nuclear reactor, in particular a gas-cooled high-temperature reactor
The invention relates generally to fuel elements for nuclear reactors, in particular fuel elements for gas-cooled high-temperature reactors, the fuel elements being provided with means for slowing down the migration of fission products from the fuel elements.
A known fuel element of this type consists of a fuel container made of neutron moderator material of low permeability for fission products, which in the area of its upper end has a
Has a gas inlet and a gas outlet in the region of its lower end, this gas inlet and this gas outlet being in communication with the interior of the container and a removable fission product barrier being arranged in the container nuclear fuel and at a distance below the nuclear fuel so that between the fuel and the barrier Channels are present which are in communication with the inlet and outlet, so that flushing gas can pass from the inlet along the fuel down to the barrier and from this to the outlet.
The aim of the invention is to improve such a fuel element, in particular the purging gas delivery through such a fuel element, and the invention consists essentially in the fact that the nuclear fuel is present in the form of annular fuel compacts which are stacked one on top of the other and one centrally arranged in the container Surrounding column of neutron moderator material.
When generating energy in neutron reactors that work according to the known fission process, profitability is an extremely important factor. Therefore, the heat transfer from the reactor core must take place under controlled conditions with the highest possible efficiency.
In gas-cooled neutron reactors, the thermal efficiency of the heat transfer from the reactor core can be increased because, in contrast to liquid-cooled reactor systems, the coolants do not limit the working temperature of the reactor. At the high working temperatures at which the gas-cooled neutron reactors can theoretically work, one obtains a high thermal efficiency of the heat transfer from the reactor core to the coolant. Various types of gas-cooled neutron reactors have heretofore been used for power generation and other purposes.
Examples of typical gas-cooled neutron reactors are in U.S. Patents No. 2,827,429 (Binner et al.), No. 2,831, 807 (McGarry) and No. 2,714,577 (Fermi et al.) And the UK. U.S. Patents Nos. 779,134 and 789,022.
The invention relates to an improved fuel element for a gas-cooled neutron reactor, this fuel element enabling a high degree of efficiency in the transfer of heat from the element to a coolant. Several such fuel elements can work in a neutron reactor at high temperatures with high efficiency, so that a high power density and the specified good heat transfer to a gaseous coolant are obtained. Furthermore, the fuel elements can be easily assembled and disassembled and aligned in the reactor core. The fuel elements are provided with improved means for retaining fission products etc.
The invention therefore aims above all to create an improved fuel element for neutron reactors. Another object of the invention is to provide an improved solid fuel element for a gas-cooled high temperature reactor. Another purpose of the invention is that
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Creation of a solid fuel element which can work together with several other of these elements with high efficiency, so that a high power density and a high efficiency of heat transfer from the element to a gaseous coolant are obtained.
Another object of the invention is to provide an improved fuel element which minimizes the migration of fission products from the element during operation. It is also an object of the invention to provide an improved fuel element for a gas-cooled high temperature reactor which has improved means for aligning it in the reactor core. Another object of the invention is to provide an improved fuel element which is relatively easy to assemble and disassemble.
Other purposes and advantages of the invention will become apparent from the following detailed description and drawings. In these, FIG. 1 shows schematically in a side view in a partial representation several features of a preferred embodiment of the fuel element according to the invention, parts being broken away to illustrate the interior design. Fig. 2 shows schematically in vertical section a gas-cooled neutron reactor with fuel elements having various features of the invention, parts of the reactor being shown in elevation. Fig. 3 shows schematically a
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element according to the line 5-5 of FIGS. 1 and 6 schematically shows a section through the fuel element according to the line 6-6 of FIG.
The fuel element according to the invention has an improved system for the controlled guidance of
Fission products in the primary coolant stream in the reactor core. In addition, an improved arrangement of parts is used in the fuel element according to the invention, by means of which the assembly and disassembly of the element and its alignment in the reactor core is facilitated. In particular, the fuel element has a plurality of fuel press bodies, the components of which oppose a migration of fission products. The pressed bodies are contained in a jacket made of a moderator, which has a low permeability for fission products.
The fuel element is designed so that a very large amount of flushing flow of a gaseous coolant passes through the fuel element per unit of time and fission products migrating from the fuel compacts into the lower parts of the fuel element, in particular into a highly efficient internal fission product barrier system , takes with you. The fission product barrier system can be assembled separately from the fuel element and then used. The improvements provided in the fuel element together result in increased thermal efficiency and increased power density. It goes without saying that the fuel element according to the invention can be set up for use in conventional gas-cooled neutron reactors.
The fuel element according to the invention does not require the use of the usual metal jacket or metal ribs or other extensive surfaces for operation at temperatures above 9800 ° C. with a high degree of efficiency. Graphite or another moderator for thermal neutrons is used for a single-walled coating of the fuel. This moderator has a low permeability for fission products.
The fuel press bodies arranged in the fuel element are arranged in the middle part of the element between reflector parts arranged above and below. Each pressed body expediently consists of a mixture of the fuel and the moderator. Each of the press bodies is arranged around a central support column consisting of the moderator. The fuel of each compact is preferably provided in the form of numerous particles, each of which is coated with a substance which also retards the migration of fission products from the fuel.
Cooling gas is introduced into the fuel element in a regulated manner and in a regulated amount per unit of time and passes through the element in a system of clearly delimited channels so that it continuously flushes away fission products migrating from the fuel press bodies and takes them with it to suitable fission product blocking means that are in the fuel element and are preferably also provided outside the reactor core. The arrangement described does not need to completely prevent fission products from escaping from the fuel element into the primary cooling system of the reactor.
It is sufficient if the arrangement eliminates a large part of such fission products from the circuit and the passage of the fission products is slowed down so that they cannot accumulate in the primary cooling circuit inside and outside the reactor core to such an extent that the maintenance of the reactor is difficult or its safe use is prevented for a long period of time.
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The fuel element and the fission product barrier preferably have a vent to a low-pressure zone of the primary cooling circuit in order to ensure that the coolant flows inwards through the fuel element from the higher-pressure zone in the reactor core outside the fuel element. This prevents the cooling gas from flowing back into the primary circuit from the fuel element, so that volatile fission products are prevented from escaping into the primary coolant.
A preferred location for this trigger is along the suction line in the
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Nete fuel elements according to the invention can also be ensured by the use of one or more auxiliary circulation means, not shown, for the gas, which are arranged in the line which emits the flushing flow to the primary coolant circuit.
In Fig. 1, a preferred embodiment of the fuel element 10 according to the invention is shown. According to FIG. 2, several of these fuel elements 10 are arranged generally vertically at regular intervals from one another in a typical gas-cooled neutron reactor 12. The relative height of the individual fuel elements in the reactor core has been exaggerated in order to be able to more clearly show differences in the length of the support members or supports provided in the core.
According to Fig. 2, the reactor core 14 has the general shape of a straight cylinder, which is surrounded by a reflector made of neutron moderator material, such as graphite blocks, and has an upper reflector 16 immediately above and a lower reflector 18 immediately below the active part of the fuel elements, as well as a Side reflector 22 surrounding the perimeter of the fuel elements. The upper and lower reflectors form integral parts of the fuel elements.
The side reflector can for example consist of a number of blind fuel elements 24 made of moderator material and a concentric ring of moderator material.
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<tb>
<tb> Reactor output <SEP> 115 <SEP> MW <SEP> thermal energy
<tb> Effective <SEP> core diameter <SEP> 27, <SEP> 9 <SEP> m
<tb> Active <SEP> core height <SEP> 22, <SEP> 9 <SEP> m <SEP>
<tb> Number of <SEP> of <SEP> fuel elements <SEP> 804
<tb> Number of <SEP> of <SEP> control rods <SEP> 36
<tb> Number of <SEP> of <SEP> emergency stop rods <SEP> 19
<tb> Initial <SEP> fuel load <SEP> 184, <SEP> 8 <SEP> kg <SEP> enriched
<tb> uranium <SEP> (173, <SEP> 3 <SEP> kg <SEP> U <SEP> 235)
<tb> Initial <SEP> thorium load <SEP> 1987 <SEP> kg
<tb> Initial <SEP> loading <SEP> with <SEP> flammable <SEP> poison <SEP> (boron)
<SEP> 950 <SEP> g
<tb> Initial <SEP> rhodium loading <SEP> 5 <SEP> kg
<tb> atomic ratio <SEP> C / Th / U
<tb> 696 <SEP> fuel elements <SEP> with <SEP> 2126C / 9, <SEP> 57Th / 1, <SEP> OU <SEP>
<tb> 108 <SEP> fuel elements <SEP> (outer
<tb> ring) <SEP> with <SEP> 3511C / 15, <SEP> 94Th / 1, <SEP> OU <SEP>
<tb> Average <SEP> moderator temperature <SEP> 9000C
<tb> Average <SEP> temperature <SEP> der
<tb> Fuel press body <SEP> 1200 <SEP> C <SEP>
<tb>
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Table 1 (continued)
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<tb>
<tb> Maximum temperature <SEP> of the <SEP> fuel compacts <SEP> 1500 C <SEP>
<tb> Initial <SEP> thermal <SEP> neutron flux <SEP> 4, <SEP> 01. <SEP> 101S
<tb> Initial <SEP> total neutron flux <SEP> 16, <SEP> 55.
<SEP> 1013
<tb> Initial <SEP> breeding ratio <SEP> 0, <SEP> 563 <SEP>
<tb> Average <SEP> breeding ratio <SEP> 0, <SEP> 612 <SEP>
<tb> Finally <SEP> obtained <SEP> breeding ratio <SEP> 0, <SEP> 704 <SEP>
<tb> Total burning time <SEP> with <SEP> full <SEP> power <SEP> 900 <SEP> days
<tb>
In order to facilitate manipulation etc., each fuel compact that contains the mixture of the fissile material and the breeding material and the moderator is only small. For example, the fuel compact can consist of a ring, preferably a split ring with a gap 61. The ring can be about 28.6 mm long and about 9.5 mm thick; H. have an outside diameter of about 69.9 mm and an inside diameter of about 44.5 mm.
Due to the concentration of the fuel in an annular body, the maximum temperature of the fuel is lower than in an arrangement in which the fuel is homogeneously mixed with the moderator and distributed over a volume equal to that of the ring plus that of the part of the central column surrounded by the ring corresponds.
Each of the fuel compacts is preferably beveled at the upper and lower edge of its circumference, for example at an angle of 100, so that when the compacts are stacked on top of one another, the adjacent beveled regions form annular horizontal grooves or channels 62 in which the circulated gaseous Coolant can brush the compacts, as described in more detail below.
The annular pressed bodies are arranged displaceably on the centrally arranged, fully cylindrical column 54 consisting of the moderator. This column is preferably made of graphite and has a diameter which is approximately the inner diameter of the pressed body, for. B. 44.5 mm. The active fuel portion of the fuel element can have a length of approximately 2286 mm when the total length of the fuel element including the inner barrier and the upper and lower reflector parts is approximately 3658 mm.
In the fuel compacts, carbides in the form of particles of controlled size are currently preferably used for the mixture of the breeding material and the fissile material. For example, thorium 232 and uranium 235 are present in the form of carbides, the particle size of which is usually between about 200 and about 400 microns, preferably between about 200 and about 300 microns. Each particle is preferably pretreated by suitably coating it with a suitable moderator, preferably consisting of pyrolytic carbon, but other moderators such as beryl oxide, graphite, etc. can also be used. The coating on the particles is preferably from about 50 to about 75 microns thick.
The coating can be applied, for example, by spraying, brushing, dipping, etc. and can be subjected to further treatments in order to improve the adhesion of the coating to the fuel particles. Any method of coating pyro lytic carbon can be used.
The coating of the moderator, in particular of pyrolytic carbon, surrounding each fuel particle reduces the rate of migration of fission products from the fuel and thereby supports the overall control of the fission products in the fuel element.
As indicated above, to produce the fuel compacts, the moderator for thermal neutrons is intimately mixed with the fissile material (and possibly breeding material) consisting of carbide particles. The micron size of the fuel particles is controlled in such a way that the moderator is present between the fuel particles in such an amount that the radiation damage to the moderator caused by rebounding fission products is reduced. Graphite is preferably used as the moderator in the fuel compacts, but this can be supplemented or replaced by other suitable moderators, such as beryllium, beryl oxide, etc.
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The annular pressed bodies can be produced in any suitable manner. For example, each annular pressed body can be produced by a cold pressing process with subsequent hot pressing and sintering. The finely divided fuel can be mixed with graphite, a plasticizer such as ethyl cellulose, and a binder in a suitable ratio. preferably pitch (but furfuryl alcohol, polyethylene and phenol-formaldehyde resins can also be used). A solvent for the binder can also be present to facilitate mixing and to aid in the distribution of the binder. For example, pitch with trichlorethylene or benzene as a solvent can be used as a binder.
In such a process, the fuel particles may initially be in the form of uranium oxide and thoroxide. The process not only leads to the production of the compact in the desired shape, but also to the conversion of the fuel oxides into fuel carbides. The graphite powder and the pitch used as a binder can be used in a suitable ratio of about 9: 1, about 1% plasticizer and about 7 cm3 of trichlorethylene per g of pitch being added.
The fuel particles present in oxide form, the graphite flour or powder and the plasticizer can be mixed with one another in a suitable mixer, dried and granulated, whereupon the mixture of binder and solvent is added with mixing. The weight ratio of thorium and uranium in the. Mixture can be, for example, from about 2: 1 to about 11: 1. The granules obtained in this way are treated in the oven at about 660C.
After the mixing process, the compact is produced by cold pressing the granules formed.
In this cold pressing process, pressure is exerted on the mixture in a mold. which is usually between about 2800 and about 3500 kg / cm2. The cold pressing process is usually followed by a
Hot pressing process carried out at a temperature of up to about 800 ° C., preferably about 7500 ° C. and pressures usually above about 141 kg / cm2. The hot pressing can take place in graphite molds in a furnace heated with induction coils, or the pressed bodies can be heated by electrical currents flowing through them. Other suitable heating methods are also applicable.
The compacts are usually pressed to the finished size so that they do not need to be reworked. They can be divided if so desired and can be sintered. Sintering is usually carried out at a temperature of about 2000 ° C. or more, converting the oxides to carbides and obtaining the finished compacts.
It has been shown that in order to maintain the integrity of a moderator coating on the fuel particles, the fuel compacts are preferably produced as follows: The particles of the fuel in carbide form coated with the moderator (pyrolytic carbon) are first mixed with the plasticizer, the binder, z. B. pitch, the solvent for the binder and the graphite powder mixed in the manner indicated above, whereupon the mixture is dried and granulated to a suitable grain size. Instead of cold-pressing and then sintering, the finished pressed body is produced in a hot-pressing process.
This process consists of a fewer number of steps than the first described and is likely to generally result in an even more satisfactory product. As a result of the use of graphite powder bound with a minimal amount of binder as an embedding material for the fuel, pressed bodies can be produced with a high percentage of graphite without graphitization temperatures being required. Usually 10 gel .-% of the pitch used as the binder is initially required, of which only about 5% remains after hot pressing, so that a high-density embedding compound consisting of 95% by volume of graphite and only 5% carbon is obtained .
Mixing, granulating and hot pressing are generally carried out in the manner explained above with reference to the method described first. Therefore, graphite molds are preferably used for hot pressing and heating is carried out in the manner described above.
In a preferred mode of operation, the granulated fuel mixture can be introduced into the graphite tools and subjected to a pressure of about 70 kg / cm 2. The temperature of the mixture is increased at a rate of about 500 per minute to 2500C, whereupon the pressure is increased to about 141 to 172 kg / cm2. Then the temperature can be increased to 750 C at a rate of 500 per minute and held for 5 minutes. If a metal support is not used for the molds, it will take longer to heat. Press bodies that are to be divided can optionally be hot-pressed in divided molds or then divided.
After the hot pressing, the compacts in the second process are usually subjected to a stabilizing heat treatment in order to remove the last residues of volatile substances and to reduce any dimensional changes during further processing to a minimum. This heat
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Treatment can be carried out at graphite temperatures, for example 20000C or another suitable temperature, preferably at a temperature to which the pressed bodies are exposed during normal operation of the fuel element in the reactor core.
The finished fuel compacts have only a few pore channels; H. they are as dense as possible; they are also stable, firm and dimensionally accurate. They are temperatures of the order of magnitude.
16500C grown for a long time.
The central graphite column 54 can be fabricated in any suitable manner that will provide a permanent, solid body of suitable size and shape (usually cylindrical). A poison, for example rhodium 103, which has a suitable resonance band in order to be able to contribute to achieving a negative temperature coefficient of the reactivity of the reactor, is preferably mixed with the graphite during the manufacture of the column.
The divided or undivided ring-shaped pressed bodies are pushed onto the central moderator column and arranged in the outer container 64 of the fuel element. When using split press bodies, the gaps 61 in the press bodies do not need to be vertically aligned with one another. This outer container (fuel liner) is made for the most part from a moderator with low permeability and has a jacket wall 66 which is so strong that its permeability coefficient is so small that it essentially prevents the passage of fission products.
For example, the moderator has a permeability to helium of no more than about 5.10 * cm / sec, preferably less than about 1.10 -5 cm2 / sec, at room temperature. The jacket 66 of the sleeve 64 can be relatively thin, for example only about 9 mm thick, i. H. the outside diameter can be about 89 mm and the inside diameter about 70 mm, although the fuel and the fission products are retained sufficiently.
The jacket of the fuel liner is connected at its lower end to a load-bearing coupling piece 68 which is made from a moderator of low permeability, for example graphite. At the upper end, the jacket is tightly connected to an upper reflector block 70 made of porous graphite or another porous moderator. This reflector block 70 not only forms the upper reflector part, but also serves as a gas inlet to the interior of the container
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In one embodiment, the fission product barrier has a cylinder approximately 305 mm long, its
Diameter approximately corresponds to the inner diameter of the liner. Such a barrier has 16 grooves which extend radially inward from its outer circumference and, as described above, correspond to corresponding vertical grooves in the lower reflector block. The vertical grooves in the fission product barrier are filled with a suitable agent based on activated carbon (approx. 150 g) in finely divided form, which has a specific surface area of 1500 m2 / g. The activated carbon is impregnated with about 50 g of metallic copper or silver in finely divided form. The metal is on the
The outer surfaces of the activated carbon are present in flakes and deposited in their pores.
A barrier means made from copper impregnated activated carbon can be made by the specified
Amount of activated charcoal is soaked for about 2 - 3 days with an alcoholic solution that has such
Amount of copper nitrate contains that the specified amount of copper is present in the finished product. Any excess of the solution is then allowed to run off the activated charcoal and this is im
Vacuum dried, baked at 3000C to decompose the copper nitrate to copper oxide, and treated with hydrogen at about 5000C to convert the copper oxide present in the agent to metallic
Reduce copper. A second impregnation carried out after the first drying increases the copper concentration to over 30% by weight up to 50% by weight.
If the activated carbon is used together with silver as an electropositive material, this is preferably deposited from an ammoniacal silver acetate solution on the activated carbon, then converted from the acetate into the oxide and converted into the free metal in the manner described for copper. In the finished barrier means for the fission product barrier, the metal, be it copper, silver or another metal, can therefore be present in an amount of up to 50% of the total weight of the means.
Instead of or in addition to the activated carbon, another substance, for example activated aluminum oxide, can of course also be used as the adsorbent in the barrier means.
Let us now discuss the effect of the agent present in the fission product barrier on those fission products which reach the barrier in the purge gas stream. Selenium, bromine, tellurium and iodine tend to react with the metallic copper, forming copper selenide, copper bromide and other substances of low volatility. Cesium and rubidium react strongly with activated carbon, whereby they are chemisorbed or otherwise chemically combined with the activated carbon. As a result, these elements have a very low vapor pressure over activated carbon. For example, at 4270C and cesium loads of 1/2 g per g of activated carbon, an equilibrium cesium vapor pressure of about 10-8 atm is obtained. Therefore, cesium and rubidium obtained as fission products have only a slight tendency to be entrained beyond the internal fission product barrier.
Copper iodide and copper bromide formed from iodine or bromine obtained as cleavage products are somewhat volatile and have a certain tendency to pass through the barrier. However, the transit times are long and on the order of 100 hours or more. Silver iodide and bromide are less volatile than the corresponding copper salts and are retained in the barrier even longer.
Cadmium passes through the barrier with some delay. However, due to its low yield in the fission process, cadmium does not make a significant contribution to the overall activity of the fission products.
Elemental barium, strontium, samarium and europium tend to condense in the flushing channels and in the barrier. Barium, strontium, samarium and europium, which have reacted in the gas phase with residual carbon monoxide, which can be contained in small quantities (about 10 millionths) in the helium used as the flushing gas, tend to form oxide aerosols which are not easily caught can.
However, barium, strontium, samarium and europium also tend to react with chemisorbed oxygen on graphite and activated carbon surfaces of the barrier and in this case tend to adhere to these surfaces.
Antimony tends to condense rapidly in the barrier if it does not condense earlier, e.g. B. in the flushing channels, etc. In any case, antimony is not very important because it is only present in a relatively low concentration in relation to the total amount of fission products.
Thus, the internal fission product barrier 60 delays the migration of a substantial portion of the fission products by a substantial amount of time. It goes without saying that other internal fission product barriers can also be provided in the fuel element 10 instead of the barrier 60.
The internal fission product barrier can also be omitted, but an internal barrier, for example barrier 60, is preferably provided.
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<tb>
<tb> Arrangement of the outer diameter <SEP> of the <SEP> fuel compact <SEP> 69, <SEP> 9 <SEP> mm
<tb> Inner diameter <SEP> of the <SEP> fuel compact <SEP> 44, <SEP> 5 <SEP> mm
<tb> Diameter <SEP> of the <SEP> column <SEP> 44, <SEP> 5 <SEP> mm
<tb> Length <SEP> of the <SEP> fuel compact <SEP> 31, <SEP> 8 <SEP> mm
<tb> Total length <SEP> of the <SEP> fuel compacts <SEP> 2286 <SEP> mm
<tb> Wall thickness <SEP> of the <SEP> sleeve jacket <SEP> 9, <SEP> 5 <SEP> mm <SEP>
<tb> diameter <SEP> of the <SEP> fuel element <SEP> 88,
<SEP> 9 <SEP> mm <SEP>
<tb> Length <SEP> of the <SEP> fuel element <SEP> 3658 <SEP> mm
<tb> Length <SEP> of the <SEP> upper <SEP> reflector <SEP> 686 <SEP> mm
<tb> Length <SEP> of the <SEP> lower <SEP> reflector <SEP> 686 <SEP> mm
<tb>
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Table II (continued)
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<tb>
<tb> Length <SEP> of the <SEP> inner <SEP> lock <SEP> 305 <SEP> mm
<tb> Length <SEP> of each <SEP> channel <SEP> of the <SEP> inner <SEP> lock <SEP> 279 <SEP> mm
<tb> Width <SEP> of each <SEP> channel <SEP> of the <SEP> inner <SEP> barrier <SEP> 6, <SEP> 4 <SEP> mm
<tb> Depth <SEP> of each <SEP> channel <SEP> of the <SEP> inner <SEP> barrier <SEP> 20, <SEP> 6 <SEP> mm
<tb>
An improved fuel element has thus been created which is designed so
that a purge stream of coolant flows from the upper end of the element in contact with the surface of the fuel located therein and then passes to improved, internally and externally arranged fission product barriers, in which the fission products carried along by the purge gas are stopped and removed. Furthermore, due to their improved design, the fuel press bodies of the fuel element make it difficult for fission products to migrate. The internal fission product barrier also has an improved design. As a result, entry of fission products from the fuel element into the main coolant flow is extremely effectively prevented.
The fuel element according to the invention is further characterized by a simple construction and in that it can be assembled and disassembled in a simple manner and is longer
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