DE10358180A1 - Thermoplastic polymer alloy for production of composites or moulded products, contains a cyclo-olefin copolymer and a polysulfone, e.g. a norbornene-alpha-olefin copolymer and an aromatic polysulfone - Google Patents
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Abstract
Description
Die vorliegende Erfindung betrifft thermoplastisch verarbeitbare Polymerlegierungen mit verbesserten mechanischen Eigenschaften.The The present invention relates to thermoplastically processable polymer alloys with improved mechanical properties.
Polymere und Copolymere aus cyclischen Olefinen sind eine Polymerklasse mit herausragendem Eigenschaftsprofil, die sich vor allem durch hydrolytische Stabilität, geringe Wasseraufnahme, Witterungsbeständigkeit, hohe Wärmeformbeständigkeit und Transparenz auszeichnet. Insbesondere zeigen schon unverstärkte Cyclolefincopolymere (COC) eine hohe Steifigkeit, ausgedrückt als ein hoher E-Modul, gemessen nach DIN 527, im Bereich von 2600 bis 3500 MPa.polymers and copolymers of cyclic olefins are a class of polymers with outstanding property profile, which is mainly due to hydrolytic Stability, low water absorption, weather resistance, high heat resistance and transparency. In particular, already unreinforced cyclolefin copolymers (COC) high rigidity, expressed as a high modulus of elasticity, measured according to DIN 527, in the range of 2600 to 3500 MPa.
Auch Polysulfone werden seit langem als amorphe Werkstoffe vor allem im technischen Bereich eingesetzt. Sie eignen sich wegen ihrer guten mechanischen Eigenschaften wie hoher Steifigkeit und geringer Kriechneigung zum Herstellen von Formteilen für technisch anspruchsvolle Anwendungen. Insbesondere sind sie als flammfeste Polymere bekannt und haben eine gute Beständigkeit gegenüber vielen Chemikalien. Neben den guten elektrischen und dielektrischen Eigenschaften über große Temperatur- und Frequenzbereiche zeigen sie zusätzlich gute Transparenz.Also Polysulfones have long been considered amorphous materials especially used in the technical field. They are suitable for their good mechanical properties such as high stiffness and low creep for the manufacture of moldings for technically demanding applications. In particular, they are considered flame resistant polymers are known and have good resistance across from many chemicals. Besides the good electrical and dielectric Properties over size Temperature and frequency ranges also show good transparency.
Infolge der guten Beständigkeit von Polysulfonen gegen viele organische Lösungsmittel weisen sie nur eine geringe Quellung und eine geringe Abnahme ihrer mechanischen Eigenschaften im Kontakt mit Lösungsmitteln auf.As a result good consistency of polysulfones against many organic solvents they have only one low swelling and a slight decrease in their mechanical properties in contact with solvents on.
Beide Polymerklassen, Cycloolefincopolymere und Polysulfone, werden thermoplastisch verarbeitet.Both Polymer classes, cycloolefin copolymers and polysulfones become thermoplastic processed.
Für einige Anwendungen der Polysulfone, beispielsweise als Matrixmaterialien für Composites, sind deren mechanische Eigenschaften beispielsweise der E-Modul bzw. der Schubmodul weiterhin verbesserungsbedürftig. In diesem Zusammenhang ist die Wasseraufnahme der Polysulfone störend, weil die Dimensionsstabilität bei hoher Umgebungsfeuchtigkeit nicht gewährleistet ist.For some Applications of polysulfones, for example as matrix materials for composites, are their mechanical properties, for example, the modulus of elasticity or the shear module still needs to be improved. In this context is the water absorption of polysulfones disturbing, because the dimensional stability at high Ambient humidity not guaranteed is.
Polysulfone haben eine Dichte von mehr als 1,23 g/cm3, wohingegen die Dichte von Cycloolefincopolymere in etwa bei 1,05 g/cm3 liegt. Die Dichte beeinflusst das Bauteilgewicht unmittelbar, wobei eine Verringerung der Dichte bei gleichzeitigem Erhalt der mechanischen Eigenschaften technisch von beträchtlichem Vorteil ist.Polysulfones have a density greater than 1.23 g / cm 3 , whereas the density of cycloolefin copolymers is approximately 1.05 g / cm 3 . The density directly affects the weight of the component, with a reduction in the density while at the same time maintaining the mechanical properties of considerable technical advantage.
Es ist bekannt, dass wichtige Eigenschaften von Polymeren, wie die obengenannten mechanischen Eigenschaften, beeinflusst werden können, indem man Polymere mit anderen Polymeren zu Legierungen vermischt. Trotzdem besteht dabei die Schwierigkeit, die konkreten neuen Eigenschaften einer Polymerlegierung aus den bekannten Eigenschaften der Einzelkomponenten gesichert vorhersagen zu können.It It is known that important properties of polymers, such as above-mentioned mechanical properties, can be influenced by one mixes polymers with other polymers to alloys. Nevertheless there is difficulty, concrete new properties a polymer alloy from the known properties of the individual components to predict secured.
Die Aufgabe der vorliegenden Erfindung war es daher, eine thermoplastisch verarbeitbare Polymerlegierung zu finden, die relativ zu reinem Polysulfon verbesserte mechanische Eigenschaften, eine geringere Dichte und eine geringere Wasseraufnahme besitzt.The Object of the present invention was therefore a thermoplastic to find workable polymer alloy, which is relative to pure Polysulfone improved mechanical properties, lower density and has a lower water absorption.
Gelöst wird diese Aufgabe durch eine Polymerlegierung der eingangs genannten Gattung, deren kennzeichnendes Merkmal darin zu sehen ist, dass sie mindestens zwei Komponenten (A) und (B) enthält, wobei die Komponente (A) mindestens ein Cycloolefincopolymer und die Komponente (B) mindestens ein Polysulfon ist und wobei Komponente (A) in einer Menge im Bereich von 1 bis 99 Gew.-% und Komponente (B) in einer Menge im Bereich von 99 bis 1 Gew.-% in der Polymerlegierung enthalten sind, bezogen jeweils auf das Gesamtgewicht der Polymerlegierung.Is solved this object by a polymer alloy of the aforementioned Genus whose characteristic feature is the fact that it contains at least two components (A) and (B), component (A) at least one cycloolefin copolymer and component (B) at least is a polysulfone and wherein component (A) is in an amount in the range from 1 to 99% by weight and component (B) in an amount in the range from 99 to 1 wt .-% in the polymer alloy, based each on the total weight of the polymer alloy.
Thermoplastische COC sind in zahlreichen Literaturstellen beschrieben. Beispiele dafür sind die EP-As mit den Nummern 407 870, 791 611, 690 078, 485 893, 501 370, 610 852, 683 798, 683 797 und 610 851. Sie zeichnen sich durch eine Reihe technologisch wichtiger Eigenschaften wie niedrige Wasseraufnahme, hohe Wärmeformbeständigkeit, hohe Elastizitätsmoduln und hydrolytische Beständigkeit aus.thermoplastic COC are described in numerous references. Examples for that are EP-As Nos. 407 870, 791 611, 690 078, 485 893, 501 370, 610 852, 683 798, 683 797 and 610 851. They stand out a number of technologically important properties such as low water absorption, high heat resistance, high moduli of elasticity and hydrolytic resistance out.
Kommerziell erhältliche Produkte sind beispielsweise die ®TOPAS-Typen von Ticona GmbH, Deutschland, die im Prinzip aus polycyclischen Olefinen mit Norbornengrundstruktur, bevorzugt Norbornen oder Tetracyclododecen, und aus acyclischen, linearen 1-Olefinen aufgebaut sind. Der Anteil der acyclischen Monomere beträgt dabei etwa 5 bis 80 Gew.-%, bevorzugt 10 bis 60 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht des COC. Weitere kommerziell erhältliche Typen sind zusätzlich ®Apel von Mitsui Chemical Co., Japan, und ®Zeonex von Zeon Chemicals, Japan und andere.Commercially available products are, for example, the ® TOPAS grades from Ticona GmbH, Deutsch land, which are in principle composed of polycyclic olefins with norbornene basic structure, preferably norbornene or tetracyclododecene, and of acyclic, linear 1-olefins. The proportion of acyclic monomers is about 5 to 80 wt .-%, preferably 10 to 60 wt .-%, based on the total weight of the COC. Other commercially available types are additionally ® Apel from Mitsui Chemical Co., Japan, and ® Zeonex from Zeon Chemicals, Japan and others.
Auch Polymerlegierungen mit COC sind in der Literatur beschrieben (z.B. WO 01/064786).Also Polymer alloys with COC are described in the literature (e.g. WO 01/064786).
Die für die Zwecke der Erfindung geeigneten COCs weisen Glasübergangstemperaturen Tg auf zwischen 50 und 250°C, bevorzugt zwischen 100 und 250°C, besonders bevorzugt zwischen 160 und 250°C. Ferner besitzen sie Viskositätszahlen VZ, gemessen in Dekalin bei einer Temperatur von 135°C, zwischen 25 und 200 cm3/g, bevorzugt zwischen 40 und 120 cm3/g, besonders bevorzugt zwischen 40 und 80 cm3/g.The COCs suitable for the purposes of the invention have glass transition temperatures T g of between 50 and 250 ° C, preferably between 100 and 250 ° C, more preferably between 160 and 250 ° C. Furthermore, they have viscosity numbers VZ, measured in decalin at a temperature of 135 ° C, between 25 and 200 cm 3 / g, preferably between 40 and 120 cm 3 / g, particularly preferably between 40 and 80 cm 3 / g.
Die für die Polymerlegierungen gemäss der Erfindung eingesetzten COCs können auch durch Pfropfung mit mindestens einem Monomeren, ausgewählt aus der Gruppe (a) der alpha -, beta – ungesättigten Carbonsäuren und ihrer Derivate, (b) der Styrole, (c) der organischen Silikonkomponenten enthaltend eine ungesättigte, bevorzugt olefinische, Bindung und eine hydrolisierbare Gruppe und (d) der ungesättigten Epoxykomponenten, modifiziert sein. Die erhaltenen modifizierten COCs haben ähnlich excellente Eigenschaften wie die unmodifizierten COCs. Sie können sowohl allein als auch neben den unmodifizierten COCs für die Legierungen gemäss der Erfindung eingesetzt werden. Darüber hinaus besitzen die modifizierten COCs speziell eine gute Adhäsion zu Metallen und synthetischen Polymeren.The for the Polymer alloys according to The COCs used in the invention can also be obtained by grafting at least one monomer selected from the group (a) of alpha, beta - unsaturated carboxylic acids and their derivatives, (b) the styrenes, (c) the organic silicone components containing an unsaturated, preferably olefinic, bond and a hydrolyzable group and (d) the unsaturated Epoxy components, be modified. The obtained modified COCs are similar excellent properties like the unmodified COCs. You can both alone as well as beside the unmodified COCs for the alloys according to the invention be used. About that In addition, the modified COCs have especially good adhesion to Metals and synthetic polymers.
Hervorzuheben ist die gute Kompatibilität der COCs mit anderen Polymeren. Dabei ist es sogar möglich, durch in Lösung bzw. in der Schmelze erfolgte Reaktionen, Pfropfcopolymere aus Cycloolefinpolymeren mit Polysulfonen herzustellen, die als Phasenvermittler wirken können.highlight is the good compatibility the COCs with other polymers. It is even possible through in solution or in the melt occurred reactions, graft copolymers of cycloolefin polymers with Produce polysulfones, which can act as a phase mediator.
Handelsübliche Polysulfone (PSF) sind amorphe und somit transparente Polymere mit vorwiegend linearer Struktur.Commercially available polysulfones (PSF) are amorphous and thus transparent polymers with predominantly linear structure.
Polysulfone bezeichnen eine Klasse von Polyaliphaten und Polyaromaten, letztere auch Polyaryle genannt, die durch eine SO2-Gruppe in der Wiederholungseinheit gekennzeichnet sind. Es gibt viele verschiedene kommerzielle Polysulfone. Die generelle Formel ist [-Φ-SO2-]n, wobei Φ eine Arylgruppe repräsentiert, die meistens einen Phenylether [-Φ-O-]n enthält.Polysulfones refer to a class of polyaliphatics and polyaromatics, the latter also called polyaryls, which are characterized by an SO 2 group in the repeating unit. There are many different commercial polysulfones. The general formula is [-Φ-SO 2 -] n , where Φ represents an aryl group which usually contains a phenyl ether [-Φ-O-] n .
Die Polysulfone, auch Polyarylether genannt, haben intrinsische Viskositäten zwischen etwa 0,35 und 1,2 dl/g, gemessen in Chloroform oder einem anderen geeigneten Lösungsmittel bei 25°C oder einer anderen geeigneten Temperatur und einer Konzentration von 0,2 g/100m1.The Polysulfones, also called polyaryl ethers, have intrinsic viscosities between about 0.35 and 1.2 dl / g, measured in chloroform or another suitable solvents at 25 ° C or another suitable temperature and concentration of 0.2 g / 100m1.
Gemäss der vorliegenden Erfindung enthält die Polymerlegierung eine Menge im Bereich von 99 bis 1 Gew.-% eines Polysulfons. Dabei weist das Polysulfon wiederkehrende Einheiten mit verknüpfenden Sulfon-Gruppen auf entsprechend den allgemeinen Formeln: worin die Reste R unabhängig voneinander gleich oder verschieden 1,2-Phenylen, 1,3-Phenylen, 1,4-Phenylen, 4,4'-Biphenyl, ein zweiwertiger Rest eines Heteroaromaten, ein zweiwertiger Rest eines C10-Aromaten und/oder ein zweiwertiger Rest eines C14-Aromaten sind. Beispiele für Heteroaromaten sind Pyridin und Chinolin. Ein Beispiel für einen C10-Aromaten ist Naphthalin, für einen C14-Aromaten Phenathren.According to the present invention, the polymer alloy contains an amount in the range of 99 to 1% by weight of a polysulfone. In this case, the polysulfone has recurring units with linking sulfone groups corresponding to the general formulas: wherein the radicals R independently of one another are identical or different 1,2-phenylene, 1,3-phenylene, 1,4-phenylene, 4,4'-biphenyl, a divalent radical of a heteroaromatic, a bivalent radical of a C 10 aromatics and / or a bivalent radical of a C 14 aromatics. Examples of heteroaromatics are pyridine and quinoline. An example of a C 10 aromatase is naphthalene, for a C 14 aromatics phenathrene.
Beispiele kommerzieller Polysulfone sind ®Udel und ®Radel der Firma Solvay, sowie ®Astrel von 3M, ®Ultrason der Firma BASF, ®Victrex von lCl, und andere.Examples of commercial polysulfones are ® Udel and ® Radel from Solvay, as well as ® Astrel from 3M, ® Ultrason from BASF, ® Victrex from ICI, and others.
Zu den erfindungsgemäß bevorzugten Polysulfonen gehören Homo- und Copolymere, beispielsweise statistische Copolymere, wie Victrex 720P und Astrel.To the invention preferred Polysulfones belong Homopolymers and copolymers, for example random copolymers, such as Victrex 720P and Astrel.
Besonders bevorzugte Polysulfone sind: Particularly preferred polysulfones are:
Die erfindungsgemässen Legierungen enthalten bevorzugt 5 bis 40 Gew.-% der COCs, Komponente (A), und 95 bis 60 Gew.-%, der Polysulfone, Komponente (B), besonders bevorzugt 10 bis 30 Gew.-% Komponente (A) und 90 bis 70 Gew.-% Komponente (B), bezogen jeweils auf das Gesamtgewicht der Polymerlegierung. Die erfindungsgemässen Legierungen können ein oder mehrere COCs und ein oder mehrere Polysulfone sowie modifizierte COCs, modifizierte Polysulfone und/oder Block- und/oder Pfropfcopolymere von diesen enthalten.The invention Alloys preferably contain from 5 to 40% by weight of the COCs, component (A), and 95 to 60% by weight of the polysulfones, component (B), especially preferably 10 to 30 wt .-% of component (A) and 90 to 70 wt .-% component (B), based in each case on the total weight of the polymer alloy. The inventive Alloys can one or more COCs and one or more polysulfones and modified COCs, modified polysulfones and / or block and / or graft copolymers of these included.
Legierungen, die modifizierte COCs neben unmodifizierten COCs und Polysulfonen enthalten, zeigen überraschend feinere Dispergierung, d.h. kleinere Teilchengrössen. Diese Legierungen weisen auch überraschend gute mechanische Eigenschaften auf, ausgedrückt als E-Modul, gemessen nach DIN 527.alloys, the modified COCs besides unmodified COCs and polysulfones contain, show surprising finer dispersion, i. smaller particle sizes. These alloys exhibit also surprising good mechanical properties, expressed as modulus of elasticity, measured according to DIN 527.
Die erfindungsgemässen Legierungen werden durch für Thermoplaste bekannte Standardmethoden hergestellt und weiterverarbeitet, z. B. durch Kneten, Extrudieren, Kalandrieren oder Spritzgießen.The invention Alloys are made by for Thermoplastics known standard methods produced and processed, z. Example by kneading, extruding, calendering or injection molding.
Die erfindungsgemässen Legierungen können zusätzliche Additive enthalten, beispielsweise thermische Stabilisatoren, UV-Stabilisatoren, Antistatika, Flammschutzmittel, Plastifizierer, Gleit- und Schmiermittel, Pigmente, Farbstoffe, optische Aufheller, Verarbeitungshilfsmittel, anorganische und organische Füllstoffe, insbesondere auch verstärkende Zusätze wie Glas-, Kohle- oder Hochmodulfasern.The invention Alloys can additional Contain additives, for example thermal stabilizers, UV stabilizers, Antistatic agents, flame retardants, plasticizers, lubricants and lubricants, pigments, Dyes, optical brighteners, processing aids, inorganic and organic fillers, especially reinforcing ones additions like glass, carbon or high modulus fibers.
Die Legierungen nach der vorliegenden Erfindung können vorteilhaft als Matrixmaterial für Verbundwerkstoffe eingesetzt werden. Sie eignen sich außerdem zur Herstellung von Formkörpern nach dem Spritzguss- oder Extrusionsverfahren, beispielsweise in Form von Platten, Fasern, Folien und Schläuchen.The alloys according to the present invention can be used advantageously as matrix material for composite materials. They are also suitable for the production of moldings after spraying Casting or extrusion process, for example in the form of plates, fibers, films and hoses.
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DE19915715A1 (en) * | 1999-04-08 | 2000-10-19 | Ticona Gmbh | Microstructured components |
WO2001002635A1 (en) * | 1999-07-05 | 2001-01-11 | Ticona Gmbh | Method of producing microfiber nonwovens that contain cycloolefin polymers |
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2003
- 2003-12-12 DE DE2003158180 patent/DE10358180A1/en not_active Withdrawn
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