DE10340349A1 - Zweistufiges Verfahren zur Entfernung von Kohlendioxid und Schwefeldioxid aus Verbrennungsgasen - Google Patents

Zweistufiges Verfahren zur Entfernung von Kohlendioxid und Schwefeldioxid aus Verbrennungsgasen Download PDF

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Abstract

Verfahren zur Behandlung eines Verbrennungsgases, das als Verunreinigung Schwefeldioxid und Kohlendioxid enthält, wobei man DOLLAR A a) in einem Absorptionsschritt (Absorptionsschritt a) das Verbrennungsgas mit einem Waschmittel (Waschflüssigkeit a), bei der es sich um eine wässrige Calciumhydroxid- oder Calciumcarbonatsuspension handelt, in innigen Kontakt bringt, wobei eine mit Schwefeldioxid beladene Waschflüssigkeit (a) gebildet wird, und den nicht-absorbierten Teil des Verbrennungsgases und die mit Schwefeldioxid beladene Waschflüssigkeit (a) voneinander trennt und DOLLAR A b) den in Absorptionsschritt (a) nicht absorbierten Teil des Verbrennungsgases mit einer Waschflüssigkeit (Waschflüssigkeit b), bei der es sich um DOLLAR A b1) eine Lösung, bestehend hauptsächlich aus aliphatischen oder cycloaliphatischen Aminen mit 4 bis 12 Kohlenstoffatomen, Alkanolaminen mit 4 bis 12 Kohlenstoffatomen, cyclischen Aminen, bei denen 1 oder 2 Stickstoffatome zusammen mit 1 oder 2 Alkandiylgruppen 5-, 6- oder 7-gliedrige Ringe bilden, Mischungen der vorstehenden Lösungen, wässrige Lösungen der vorstehenden Mischungen, DOLLAR A b2) eine Lösung, bestehend hauptsächlich aus Wasser und Pottasche und ggf. aliphatischen oder cycloaliphatischen Aminen mit 4 bis 12 Kohlenstoffatomen, Alkanolaminen mit 4 bis 12 Kohlenstoffatomen, cyclischen Aminen, bei denen 1 oder 2 Stickstoffatome zusammen mit 1 oder 2 Alkandiylgruppen 5-, 6- oder 7-gliedrige Ringe bilden, DOLLAR A b3) eine Lösung, bestehend hauptsächlich aus Wasser und ...

Description

  • Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Entfernung von Kohlendioxid und Schwefeldioxid aus Verbrennungsgasen.
  • In zahlreichen Verbrennungsprozessen von organischen Materialien, wie beispielsweise organische Abfälle, Kohle oder Erdöl, entstehen Verbrennungsgase, die Schwefeldioxid und Kohlendioxid enthalten.
  • Die Entfernung von Schwefeldioxid aus Verbrennungsgasen von Kraftwerken ist in vielen Industrieländern aus Gründen des Umweltschutzes gesetzlich vorgeschrieben. Aus den gleichen Gründen wird empfohlen, den Ausstoß von Kohlendioxid in die Atmosphäre zu reduzieren.
  • Zu der Entfernung von Sauergasen in Gaswäscheverfahren eingesetzten Waschlösungen existiert auch eine umfangreiche Patentliteratur.
  • Häufig werden chemische Lösungsmittel eingesetzt, deren Wirkungsweise auf chemischen Reaktionen beruht, bei denen nach erfolgter Absorption die gelösten Sauergase im wesentlichen in Form chemischer Verbindungen vorliegen. Beispielsweise werden bei den im industriellen Maßstab am häufigsten als chemische Lösungsmittel eingesetzten wässrigen Lösungen aus anorganischen Basen (z.B. Pottaschelösung im Benfield-Prozess) oder organischen Basen (z.B. organische Amine) beim Lösen von Sauergasen Ionen gebildet. Das Lösungsmittel kann durch Entspannen auf einen niedrigeren Druck und/oder Strippen regeneriert werden, wobei die ionischen Spezies zu Sauergasen zurück reagieren, verdampfen und evtl. mittels Dampf abgestrippt werden. Nach dem Regenerationsprozess kann das Lösungsmittel wiederverwendet werden.
  • Für die Entfernung von Kohlendioxid und Schwefelwasserstoff haben sich insbesondere Alkanolamine als Waschlösungen bewährt (vgl. Gas Purification", Arthur Kohl, Richard Nielsen, Gulf Publishing Company, Houston, Texas, 1997, 5th edition, Chapter 2, Seiten 40ff).
  • Speziell die Entfernung von Schwefeldioxid aus Gasströmen, insbesondere Verbrennungsgasen, ist allgemein bekannt (siehe z.B. "Gas Purification", Arthur Kohl, Richard Nielsen, Gulf Publishing Company, Houston, Texas, 1997, 5th edition, Chapter 7, Seiten 466ff). Es werden die unterschiedliche Waschlösungen, u.a. auch Calciumcarbonat- und Calciumhydroxidsuspensionen oder organische Amine empfohlen (vgl. loc. cit. S. 478).
  • Um Anlagen zur Entfernung von Schwefeldioxid und Kohlendioxid aus Gasströmen technisch möglichst einfach zu gestalten, hätte es sich deshalb angeboten, die beiden zu entfernenden Komponenten mit der gleichen Waschflüssigkeit zu absorbieren.
  • Da organische Amine enthaltende Waschlösungen sowohl für die Schwefeldioxid- als auch die Kohlendioxidentfernung empfohlen werden, und diese insbesondere für die Kohlendioxidentfernung als besonders effektiv gelten, hätte es sich angeboten, beide zu entfernenden Gase in einem einzigen Schritt unter Verwendung einer Waschflüssigkeit, die organische Amine enthält, zu entfernen. Es hat sich jedoch gezeigt, dass die Regenerierung solcher Waschlösungen nur unvollständig gelingt und die Waschlösung bereits nach wenigen Cyclen ausgetauscht werden muss. Dies ist für die Betreiber solcher Anlagen mit erheblichen Nachteilen verbunden, da der häufige Austausch der Waschlösung mit hohen Kosten verbunden ist und zum anderen die verbrauchten Waschlösungen wegen ihres Gehalts an organischen Chemikalien deponiert oder mit recht aufwendigen Verfahren entsorgt oder auf Sondermülldeponien gelagert werden müssen, was ebenfalls mit hohen Kosten verbunden ist.
    •
  • Aufgabe der vorliegenden Erfindung war es deshalb, ein technisch wenig aufwendiges Verfahren bereitzustellen, mit dem sowohl Schwefeldioxid- als auch die Kohlendioxidentfernung mit geringen Betriebskosten möglich ist. Insbesondere sollten dabei keine aufwendig zu entsorgenden Abfallprodukte anfallen.
  • Demgemäß wurde ein Verfahren gefunden zur Behandlung eines Verbrennungsgases, das als Verunreinigung Schwefeldioxid und Kohlendioxid enthält, wobei man
    • a) in einem Absorptionsschritt (Absorptionsschritt a) das Verbrennungsgas mit einem Waschmittel (Waschflüssigkeit a), bei der es sich um eine wässrige Calciumhydroxid- oder Calciumcarbonatsuspension handelt, in innigen Kontakt bringt, wobei eine mit Schwefeldioxid beladene Waschflüssigkeit (a) gebildet wird, und den nicht-absorbierten Teil des Verbrennungsgases und die mit Schwefeldioxid beladene Waschflüssigkeit (a) voneinander trennt und
    • b) den in Absorptionsschritt (a) nicht absorbierten Teil des Verbrennungsgases mit einer Waschflüssigkeit (Waschflüssigkeit b), bei der es sich um b1) eine Lösung, bestehend hauptsächlich aus aliphatischen oder cycloaliphatischen Aminen mit 4 bis 12 Kohlenstoffatomen, Alkanolaminen mit 4 bis 12 Kohlenstoffatomen, cyclischen Amine, bei denen 1 oder 2 Stickstoffatome zusammen mit 1 oder 2 Alkandiylgruppen 5-, 6- oder 7-gliedrige Ringe bilden, Mischungen der vorstehenden Lösungen, wässrige Lösungen der vorstehenden Mischungen, b2) eine Lösung, bestehend hauptsächlich aus Wasser und Pottasche und ggf. aliphatischen oder cycloaliphatischen Aminen mit 4 bis 12 Kohlen stoffatomen, Alkanolaminen mit 4 bis 12 Kohlenstoffatomen, cyclischen Amine, bei denen 1 oder 2 Stickstoffatome zusammen mit 1 oder 2 Alkandiylgruppen 5-, 6- oder 7-gliedrige Ringe bilden, b3) eine Lösung, bestehend hauptsächlich aus Wasser und Alkalisalzen von aliphatischen Aminosäuren handelt, in innigen Kontakt bringt, wobei eine mit Kohlendioxid beladene Waschlösung (b) gebildet wird, und den in Schritt (b) nicht-absorbierten Teil des in Schritt (a) vorbehandelten Verbrennungsgases und die mit Kohlendioxid beladene Waschlösung (b) voneinander trennt;
    • c) die mit Kohlendioxid beladene Waschlösung (b) regeneriert und dann in den Absorptionsschritt (b) zurückführt.
  • Bei den Verbrennungsgasen handelt es sich im Allgemeinen um solche, die bei der Verbrennung fossiler Brennstoffe oder organische Substanzen enthaltende Abfallstoffe mit Luft entstehen. Unter den organischen Substanzen enthaltenden Abfallstoffe sind vor allem Hausmüll, Kunststoffabfällen oder Verpackungsmüll von besonderer Bedeutung.
  • Im Allgemeinen enthalten die Verbrennungsgase unter Normalbedingungen mehr als 2500, bevorzugt mehr als 400 mg/Nm3 Schwefeldioxid.
  • Es empfiehlt sich, vor Absorptionsschritt (a) aus dem Verbrennungsgas mitgeführte Stäube mit üblichen physikochemischen Entstaubungsverfahren, z.B. Elektrofilterverfahren oder Zyklonverfahren, zu entfernen.
  • Absorptionsschritt (a) ist für sich betrachtet allgemein bekannt (vgl. "Gas Purification", Arthur Kohl, Richard Nielsen, Gulf Publishing Company, Houston, Texas, 1997, 5th edition, Chapter 7, Subchapter Alkaline Earth Processes, Seiten 496ff).
  • Im Absorptionsschritt (a) finden zeitgleich oder nacheinander 2 Teilschritte statt. Im ersten Teilschritt wird das Verbrennungsgas zunächst nur physikalisch in der Waschflüssigkeit (a) gelöst. Im zweiten Teilschritt wird das gelöste SO2 mit dem in Waschflüssigkeit (a) enthaltenen Calciumhydroxid bzw. Calciumcarbonat und hinzugeführter Luft zu CaSO4 umgesetzt.
  • Bei dem einstufigen Verfahren wird das Verbrennungsgas in einen Absorber mit Calciumhydroxid- oder Calciumcarbonatsuspension als Waschflüssigkeit (a) eingeleitet. Dort wird das SO2 in der Kontaktzone zunächst nur in der Waschflüssigkeit (a) gelöst. Erst im Wäschersumpf findet durch das Einblasen von Sauerstoff, bevorzugt in Form von Luft, die Reaktion zu CaSO4 statt. Üblicherweise wird das Verbrennungsgas nach der Abkühlung in einem Wärmetauscher im Gegenstrom durch den Absorber geleitet, in dem es mit der Waschflüssigkeit (a) besprüht wird. Dem Wäschersumpf, dessen Waschwasserphase ständig im Kreis geführt wird, wird ständig Gips-Suspension entnommen u. neue Waschflüssigkeit (a) zugeführt. Die entnommene Gips-Suspension enthält meistens einen Feststoffanteil von 8 bis 12% u. wird üblicherweise in einem Hydrozyklon von der restlichen Calciumhydroxid- oder Calciumcarbonatlösung getrennt. Anschließend wird sie eingedickt u. weiterverarbeitet.
  • Beim zweistufigen Verfahren werden die beiden Teilschritte in zwei separaten Anlagenteilen durchgeführt. Im Absorber wird das Verbrennungsgas lediglich mit der Waschflüssigkeit (a) in Kontakt gebracht und das SO2 darin gelöst. Die so gebildete beladene Waschflüssigkeit (a) wird am Boden des Absorbers abgeführt und in einem weiteren Reaktionsgefäß, z.B. einer Kolonne im Gegenstrom mit Luft in Kontakt gebracht, wobei die Gipssuspension gebildet wird.
  • Der im Absorber nicht-absorbierte Teil des Verbrennungsgases wird aus dem Absorber in eine weitere Absorptionszone geführt, in der sie mit der Waschlösung (b) in innigen Kontakt gebracht werden (Absorptionsschritt b).
  • Diese zweite Absorptionszone kann z.B. in Form einer oder mehrerer aufeinander folgenden Waschkolonnen oder Membraneinheiten ausgeführt sein. Bei den Waschkolonnen handelt es sich z.B. um solche aus Stahl oder um solche, bei denen die innere Oberfläche aus Kunststoff oder Gummi besteht. Die Durchführung des Absorptionsschritts (b) mittels Waschkolonnen, bei denen die innere Oberfläche aus Kunststoff oder Gummi besteht, ist z.B. in DE-A 10334002.5 beschrieben.
  • Die Durchführung des Absorptionsschritts (b) mittels einer Membraneinheit ist in DE-A-19639965 und US 5832712 beschrieben, wobei die Verwendung von einer Membraneinheit mit einem Gehäuse, deren innere Oberfläche im wesentlichen aus Kunststoff oder Gummi besteht, wie es in DE-A 10338563.0 beschrieben ist, besonders bevorzugt ist.
  • Als Waschlösung (b1) eignen sich besonders Lösungen, bestehend hauptsächlich aus Monoethanolamin (MEA), Methylaminopropylamin (MAPA), Piperazin, Diethanolamin (DEA), Triethanolamin (TEA), Diethylethanolamin (DEEA), Diisopropylamin (DIPA), Aminoethoxyethanol (AEE), Dimethylaminopropanol (DIMAP) und Methyldiethanolamin (MDEA), Mischungen der vorstehenden Lösungen und wässrige Lösungen der vorstehenden Mischungen und Lösungen. Besonders bevorzugt ist eine wässrige Lösung, enthaltend MDEA und Piperazin, MEA oder MDEA und MAPA.
  • Als Waschlösung (b2) eignen sich besonders wässrige Lösungen, bestehend hauptsächlich aus Kaliumcarbonat, die als Beschleuniger DEA enthalten. Verfahren, die diese Waschlösungen verwenden sind als Sog. Benfield-Verfahren allgemein bekannt (vgl. "Gas Purification", Arthur Kohl, Richard Nielsen, Gulf Publishing Company, Hous ton, Texas, 1997, 5th edition, Chapter 5, Hot Potassium Carbonate (Benfield) Process, Seiten 434ff.
  • Als Waschlösung (b3) eignen sich besonders Lösungen, bestehend hauptsächlich aus Alkalimetallsalzen von N-Methylaminoessigsäure, N,N, Dimethylaminoessigsäure oder Alanin. Als Kation ist Kalium bevorzugt.
  • Der Absorptionsschritt (b) kann in mehreren aufeinanderfolgenden Teilschritten durchgeführt werden, wobei der in Absorptionsschritt (a) nicht-absorbierte Teil des Verbrennungsgases (entschwefeltes Verbrennungsgas) in jedem der Teilschritte mit jeweils einem Teilstrom des Absorptionsmittels in Kontakt gebracht wird. Das Absorptionsmittel, mit dem das entschwefeltes Verbrennungsgas in Kontakt gebracht wird, kann bereits teilweise mit sauren Gasen beladen sein, d.h. es kann sich beispielsweise um ein Absorptionsmittel, das aus einem nachfolgenden Absorptionsschritt in den ersten Absorptionsschritt zurückgeführt wurde, oder um teilregenerierte Absorptionslösung (b) handeln. Bezüglich der Durchführung der zweistufigen Absorption wird Bezug genommen auf die Druckschriften EP-A 0 159 495, EP-A 0 20 190 434, EP-A 0 359 991 und WO 00100271.
  • Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform wird das erfindungsgemäße Verfahren so durchgeführt, dass das entschwefelte Verbrennungsgas zunächst in einem ersten Teilabsorptionsschritt (b) mit der Waschlösung (b) bei einer Temperatur von 40 bis 100°C, bevorzugt 50 bis 90°C und insbesondere 60 bis 90°C behandelt wird. Das an Kohlendioxid abgereicherte entschwefelte Verbrennungsgas wird dann in einem zweiten Absorptionsschritt mit der Waschlösung (b) bei einer Temperatur von 30 bis 90°C, bevorzugt 40 bis 80°C und insbesondere 50 bis 80°C, behandelt. Dabei ist die Temperatur um 5 bis 20°C niedriger als in dem ersten Teilabsorptionsschritt (b).
  • Aus dem mit Kohlendioxid beladenen Waschlösung (b) wird das Kohlendioxid in üblicher Weise (analog zu den nachfolgend zitierten Publikationen) in einem Regenerationsschritt (c) freigesetzt, wobei ein regeneriertes Absorptionsmittel erhalten wird. Im Regenerationsschritt wird die Beladung des Absorptionsmittels verringert und die erhaltene regenerierte Waschlösung (b) wird anschließend in den Absorptionsschritt (b) zurückgeführt.
  • Im Allgemeinen beinhaltet der Regenerationsschritt (c) mindestens eine Druckentspannung der beladenen Waschlösung (b) von einem hohen Druck, wie er bei der Durchführung des Absorptionsschritts herrscht, auf einen niedrigeren Druck. Die Druckentspannung kann beispielsweise mittels eines Drosselventils und/oder einer Entspannungsturbine geschehen. Die Regeneration mit einer Entspannungsstufe ist beispielsweise beschrieben in den Druckschriften US 4,537,753 und US 4,553,984 .
  • Die Freisetzung des Kohlendioxids im Regenerationsschritt (c) kann beispielsweise in einer Entspannungskolonne, z.B. einem senkrecht oder waagerecht eingebauten Flash-Behälter oder einer Gegenstromkolonne mit Einbauten, erfolgen. Es können mehrere Entspannungskolonnen hintereinandergeschaltet werden, in denen bei unterschiedlichen Drücken regeneriert wird. Beispielsweise kann in einer Vorentspannungskolonne bei hohem Druck, der typischerweise ca. 1,5 bar oberhalb des Partialdrucks der sauren Gasbestandteile im Absorptionsschritt liegt, und in einer Hauptentspannungskolonne bei niedrigem Druck, beispielsweise 1 bis 2 bar absolut, regeneriert werden. Die Regeneration mit zwei oder mehr Entspannungsstufen ist beschrieben in den Druckschriften US 4,537,753 , US 4,553,984 , EP-A 0 159 495, EP-A 0 202 600, EP-A 0 190 434 und EP-A 0 121 109.
  • Die letzte Entspannungsstufe kann auch unter Vakuum durchgeführt werden, das beispielsweise mittels eines Wasserdampfstrahlers, gegebenenfalls in Kombination mit einem mechanischen Vakuumerzeugungsapparat, erzeugt wird, wie beschrieben in EP-A 0 159 495, EP-A 0 202 600, EP-A 0 190 434 und EP-A 0 121 109 ( US 4,551,158 ).
  • Durch das erfindungsgemäße Verfahren ist es möglich, Kohlen- und Schwefeldioxid besonders wirtschaftlich und effizient aus einem Verbrennungsgas zu entfernen.
    •

Claims (10)

  1. Verfahren zur Behandlung eines Verbrennungsgases, das als Verunreinigung Schwefeldioxid und Kohlendioxid enthält, wobei man a) in einem Absorptionsschritt (Absorptionsschritt a) das Verbrennungsgas mit einem Waschmittel (Waschflüssigkeit a), bei der es sich um eine wässrige Calciumhydroxid- oder Calciumcarbonatsuspension handelt, in innigen Kontakt bringt, wobei eine mit Schwefeldioxid beladene Waschflüssigkeit (a) gebildet wird, und den nicht-absorbierten Teil des Verbrennungsgases und die mit mit Schwefeldioxid beladene Waschflüssigkeit (a) voneinander trennt und b) den in Absorptionsschritt (a) nicht absorbierten Teil des Verbrennungsgases mit einer Waschflüssigkeit (Waschflüssigkeit b), bei der es sich um b1) eine Lösung, bestehend hauptsächlich aus aliphatischen oder cycloaliphatischen Aminen mit 4 bis 12 Kohlenstoffatomen, Alkanolaminen mit 4 bis 12 Kohlenstoffatomen, cyclischen Amine, bei denen 1 oder 2 Stickstoffatome zusammen mit 1 oder 2 Alkandiylgruppen 5-, 6- oder 7-gliedrige Ringe bilden, Mischungen der vorstehenden Lösungen, wässrige Lösungen der vorstehenden Mischungen, b2) eine Lösung, bestehend hauptsächlich aus Wasser und Pottasche und ggf. aliphatischen oder cycloaliphatischen Aminen mit 4 bis 12 Kohlenstoffatomen, Alkanolaminen mit 4 bis 12 Kohlenstoffatomen, cyclischen Amine, bei denen 1 oder 2 Stickstoffatome zusammen mit 1 oder 2 Alkandiylgruppen 5-, 6- oder 7-gliedrige Ringe bilden, b3) eine Lösung, bestehend hauptsächlich aus Wasser und Alkalisalzen von aliphatischen Aminosäuren handelt, in innigen Kontakt bringt, wobei eine mit Kohlendioxid beladene Waschlösung (b) gebildet wird, und den in Schritt (b) nicht-absorbierten Teil des in Schritt (a) vorbehandelten Verbrennungsgases und die mit Kohlendioxid beladene Waschlösung (b) voneinander trennt; c) die mit Kohlendioxid beladene Waschlösung (b) regeneriert und dann in den Absorptionsschritt (b) zurückführt.
  2. Verfahren nach Anspruch 1, wobei man als Waschlösung (b1) Lösungen, bestehend hauptsächlich aus Monoethanolamin (MEA), Methylaminopropylamin (MA-PA), Piperazin, Diethanolamin (DEA), Triethanolamin (TEA), Diethylethanolamin (DEEA), Diisopropylamin (DIPA), Aminoethoxyethanol (AEE), Dimethylaminopropanol (DIMAP) und Methyldiethanolamin (MDEA), Mischungen der vorste henden Lösungen und wässrige Lösungen der vorstehenden Mischungen und Lösungen einsetzt.
  3. Verfahren nach einem der vorstehenden Ansprüche, wobei man als Waschlösung (b1) eine wässrige Lösung, enthaltend Methyldiethanolamin und Piperazin einsetzt.
  4. Verfahren nach einem der vorstehenden Ansprüche, wobei es sich um ein Verbrennungsgas handelt, die bei der Verbrennung fossiler Brennstoffe oder organische Substanzen enthaltende Abfallstoffe mit Luft entstehen.
  5. Verfahren nach einem der vorstehenden Ansprüche, wobei es sich um ein Verbrennungsgas handelt, die bei der Verbrennung von Hausmüll, Kunststoffabfällen oder Verpackungsmüll entstehen.
  6. Verfahren nach einem der vorstehenden Ansprüche, wobei man die mit Schwefeldioxid beladene Waschflüssigkeit (a) mit Sauerstoff zu in innigen Kontakt bringt und das dabei gebildete Calciumsulfats aus ihr entfernt.
  7. Verfahren nach Anspruch 6, wobei man die mit Schwefeldioxid beladene Waschflüssigkeit (a) nach Entfernung des Calciumsulfats durch Zugabe von Calciumhydroxid, Calciumcarbonat regeneriert und erneut in Schritt (a) einsetzt.
  8. Verfahren gemäß Anspruch nach einem der vorstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass man die Waschlösung (b) durch Strippen mit einem inerten Fluid, insbesondere Stickstoff oder Wasserdampf, regeneriert.
  9. Verfahren gemäß einem der vorstehenden Ansprüche, wobei man ein Verbrennungsgas einsetzt, der unter Normalbedingungen mehr als 2500 mg/Nm3 Schwefeldioxid enthält.
  10. Verfahren gemäß einem der vorstehenden Ansprüche, wobei man wenigstens einen der Absorptionsschritte (b) in einer Waschkolonne, deren innere Oberfläche im wesentlichen aus Kunststoff oder Gummi besteht, oder einer Membraneinheit mit einem Gehäuse, deren innere Oberfläche im wesentlichen aus Kunststoff oder Gummi besteht, durchführt.
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