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Die
vorliegende Erfindung betrifft eine Brennstoffzelleneinheit, die
ein Gehäuse,
eine Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit und ein Substrat, auf dem
die Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit angeordnet ist und das einen
Sinterkörper
umfaßt,
umfaßt.
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Solche
Brennstoffzelleneinheiten sind aus dem Stand der Technik bekannt.
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Bei
bekannten Brennstoffzelleneinheiten der eingangs genannten Art wird
der Sinterkörper
des Substrats nach seiner Herstellung in das Gehäuse der Brennstoffzelleneinheit
eingebracht und anschließend
mit dem Gehäuse,
beispielsweise durch Einschweißen
oder Einlöten,
verbunden. Dies führt dazu,
daß das
Verfahren zur Herstellung der Brennstoffzelleneinheit vergleichsweise
aufwendig ist.
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Der
vorliegenden Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, eine Brennstoffzelleneinheit
der eingangs genannten Art zu schaffen, welche einfach herstellbar
ist und eine sichere Verbindung zwischen dem Sinterkörper und
dem Gehäuse
der Brennstoffzelleneinheit gewährleistet.
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Diese
Aufgabe wird bei einer Brennstoffzelleneinheit mit den Merkmalen
des Oberbegriffs von Anspruch 1 erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß das Gehäuse mindestens
ein Gehäuseteil
umfaßt, das
durch Ansintern mit dem Sinterkörper
des Substrats verbunden ist.
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Das
Ansintern stellt ein einfaches und verläßliches Verfahren zum Herstellen
einer zuverlässigen
Verbindung zwischen dem Sinterkörper
und dem Gehäuse
der Brennstoffzelleneinheit dar.
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Insbesondere
erlaubt es das Ansintern, den Sinterkörper an einer ausgedehnten
Verbindungsfläche
mit dem Gehäuseteil
zu verbinden und nicht nur längs
einer linearen Verbindungsnaht.
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Ferner
kann die Verbindung des Sinterkörpers
mit dem Gehäuseteil
durch Ansintern auch an solchen Stellen erfolgen, welche für andere
Verbindungsarten, insbesondere das Verschweißen oder Verlöten, nur
schwer oder gar nicht zugänglich
sind.
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Bei
einer bevorzugten Ausgestaltung der erfindungsgemäßen Brennstoffzelleneinheit
ist vorgesehen, daß das
Gehäuseteil
während
der Bildung des Sinterkörpers
aus einem Sinterkörper-Vormaterial
mit dem Sinterkörper
verbunden worden ist.
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Bei
dieser Ausgestaltung der Erfindung wird der Sinterkörper in
situ, das heißt
an der Stelle innerhalb des Gehäuses
der Brennstoffzelleneinheit, wo er während des Betriebs der Brennstoffzelleneinheit angeordnet
ist, gesintert, so daß die
sonst erforderlichen Arbeitsschritte des Einbringens des Sinterkörpers in
das Gehäuseteil
und des Verbindens von Sinterkörper
und Gehäuseteil
entfallen.
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Bei
einer besonderen Ausgestaltung der erfindungsgemäßen Brennstoffzelleneinheit
ist vorgesehen, daß das
Gehäuseteil
eine Durchgangsöffnung
aufweist, in welcher der Sinterkörper
aufgenommen ist.
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Als
günstig
hat es sich erwiesen, wenn das Gehäuseteil längs eines Abschnitts eines
seitlichen Randes des Sinterkörpers
an den Sinterkörper
angesintert ist.
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Alternativ
oder ergänzend
hierzu kann vorgesehen sein, daß das
Gehäuseteil
an eine der Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit abgewandte Oberfläche des
Sinterkörpers
angesintert ist.
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Um
einen ausreichenden elektrischen Kontakt zu der jeweils benachbarten
Brennstoffzelleneinheit in einem Brennstoffzellenstapel herzustellen, kann
vorgesehen sein, daß das
Gehäuseteil
mit mindestens einem Kontaktelement zum Kontaktieren der Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit
einer benachbarten Brennstoffzelleneinheit versehen ist.
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Um
den Sinterkörper
in einfacher und sicherer Weise in dem Gehäuse der Brennstoffzelleneinheit
anordnen zu können,
kann vorgesehen sein, daß das
Gehäuseteil
eine Wanne zur Aufnahme des Sinterkörpers bildet.
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Das
Gehäuseteil
der Brennstoffzelleneinheit ist in besonders einfacher und zeitsparender
Weise herstellbar, wenn das Gehäuseteil
als ein Blechformteil ausgebildet ist.
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Insbesondere
kann das Gehäuseteil
aus einem Stahlblech gebildet sein, aus welchem eine Gehäuseteil-Vorform,
beispielsweise durch Ausstanzen oder Ausschneiden, herausgetrennt
wird, welche anschließend
durch Umform- und/oder
Prägevorgänge in die
endgültige
Form des Gehäuseteils
gebracht wird.
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Bei
einer bevorzugten Ausgestaltung der erfindungsgemäßen Brennstoffzelleneinheit
ist ferner vorgesehen, daß die
Brennstoffzelleneinheit mindestens eine Fluiddurchgangsöffnung aufweist,
durch welche ein Fluid durch die Brennstoffzelleneinheit hindurchtreten
kann, und daß der
Sinterkörper
sich um die mindestens eine Fluiddurchgangsöffnung herum erstreckt.
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Insbesondere
kann der Sinterkörper
mindestens eine Durchtrittsöffnung
für den
Durchtritt eines Fluids durch den Sinterkörper hindurch aufweisen.
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Vorzugsweise
weist auch die Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit mindestens eine
Durchtrittsöffnung
für den
Durchtritt eines Fluids durch die Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit auf.
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Das
durch die Brennstoffzelleneinheit hindurchtretende Fluid kann beispielsweise
ein Brenngas, ein Abgas oder ein Oxidationsmittel sein.
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So
kann insbesondere vorgesehen sein, daß die Brennstoffzelleneinheit
mindestens eine Brenngasdurchgangsöffnung aufweist, durch welche
ein Brenngas durch die Brennstoffzelleneinheit hindurchtreten kann,
und daß der
Sinterkörper
sich um die mindestens eine Brenngasdurchgangsöffnung herum erstreckt.
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Alternativ
oder ergänzend
hierzu kann vorgesehen sein, daß die
Brennstoffzelleneinheit mindestens eine Abgasdurchgangsöffnung aufweist, durch
welche ein Abgas durch die Brennstoffzelleneinheit hindurchtreten
kann, und daß der
Sinterkörper
sich um die mindestens eine Abgasdurchgangsöffnung herum erstreckt.
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Alternativ
oder ergänzend
hierzu kann ferner vorgesehen sein, daß die Brennstoffzelleneinheit mindestens
eine Oxidationsmitteldurchgangsöffnung aufweist,
durch welche ein Oxidationsmittel durch die Brennstoffzelleneinheit
hindurchtreten kann, und daß der
Sinterkörper
sich um die mindestens eine Oxidationsmitteldurchgangsöffnung herum
erstreckt.
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Der
Sinterkörper
kann mindestens eine Brenngasdurchtrittsöffnung zum Durchtritt von Brenngas
durch den Sinterkörper,
mindestens eine Abgasdurchtrittsöffnung
zum Durchtritt von Abgas durch den Sinterkörper und/oder mindestens eine Oxidationsmitteldurchtrittsöffnung zum
Durchtritt von Oxidationsmittel durch den Sinterkörper aufweisen.
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Die
Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit kann mindestens eine Brenngasdurchtrittsöffnung zum
Durchtritt von Brenngas durch die Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit,
mindestens eine Abgasdurchtrittsöffnung
zum Durchtritt von Abgas durch die Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit
und/oder mindestens eine Oxidationsmitteldurchtrittsöffnung zum Durchtritt
von Oxidationsmittel durch die Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit
aufweisen.
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Bei
einer bevorzugten Ausgestaltung der erfindungsgemäßen Brennstoffzelleneinheit
ist vorgesehen, daß die
Fluiddurchgangsöffnung
der Brennstoffzelleneinheit als ein Abschnitt einer sich im wesentlichen
senkrecht zu den Hauptflächen
der Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit durch die Brennstoffzelleneinheit
erstreckenden Fluidkanals, also insbesondere eines Brenngaskanals,
eines Abgaskanals oder eines Oxidationsmittelkanals, ausgebildet
ist.
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Der
Sinterkörper
kann sich bis unmittelbar an die jeweilige Fluiddurchgangsöffnung heran
erstrecken, so daß der
Sinterkörper
in diesem Falle eine seitliche Begrenzung mindestens einer Fluiddurchgangsöffnung der
Brennstoffzelleneinheit bildet.
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Alternativ
hierzu kann vorgesehen sein, daß der
Sinterkörper
in einem sich um die mindestens eine Fluiddurchgangsöffnung herum
erstreckenden Bereich mit einer Abdichtungsschicht aus einem im wesentlichen
gasundurchlässigen
Material versehen ist. In diesem Fall erstreckt sich der Sinterkörper also nicht
bis unmittelbar an die Fluiddurchgangsöffnung heran, sondern ist durch
die Abdichtungsschicht aus dem im wesentlichen gasundurchlässigen Material von
der Fluiddurchgangsöffnung
getrennt.
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Bei
einer bevorzugten Ausgestaltung der erfindungsgemäßen Brennstoffzelleneinheit
ist ferner vorgesehen, daß der
Sinterkörper
in einem sich um die mindestens eine Fluiddurchgangsöffnung herum erstreckenden
Bereich mit einer Isolationsschicht aus einem im wesentlichen elektrisch
isolierenden Material versehen ist.
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Diese
elektrisch isolierende Isolationsschicht kann insbesondere durch
den Elektrolyten der Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit gebildet
sein, welcher sich um die mindestens eine Fluiddurchgangsöffnung herum
erstreckt.
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Hierdurch
kann auf zusätzliche
Dichtungselemente aus elektrisch isolierendem Material im Bereich
der Fluiddurchgangsöffnung
verzichtet werden.
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Bei
einer bevorzugten Ausgestaltung der erfindungsgemäßen Brennstoffzelleneinheit
ist ferner vorgesehen, daß der
Sinterkörper
durch Sintern aus einem Vormaterial, welches Partikel enthält, gebildet ist
und daß die
mittlere Korngröße in einer
ersten Schicht des Sinterkörpers,
welche der Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit
zugewandt ist, kleiner ist als in einer zweiten Schicht des Sinterkörpers, welche
einen größeren Abstand
von der Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit
aufweist als die erste Schicht des Sinterkörpers.
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Bei
dieser Ausgestaltung der Erfindung wird als Substrat für die Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit
also ein Sinterkörper
verwendet, welcher Bereiche aufweist, die sich hinsichtlich der
mittleren Korngröße in diesen
Bereichen unterscheiden. Eine der Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit
zugewandte erste Schicht des Substrats weist eine kleinere mittlere
Korngröße auf,
um eine der Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit zugewandte geschlossene Oberfläche des
Sinterkörpers
zu erzeugen, welche sich besonders gut für die Aufbringung der Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit
eignet. Eine weiter von der Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit entfernte
zweite Schicht des Substrats weist eine größere mittlere Korngröße auf und
gewährleistet
somit eine ausreichende Porosität
des Substrates, um die erforderliche Gasdurchlässigkeit des Substrats bereitzustellen
und eine ausreichende Gaszufuhr zu der Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit durch das
Substrat hindurch zu ermöglichen.
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Dabei
können
die erste Schicht und die zweite Schicht des Substrats längs einer
scharfen Grenzfläche
aneinandergrenzen; es ist aber auch möglich, daß sich die Eigenschaften des
Sinterkörpers
mit wachsender Entfernung von der Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit
im wesentlichen kontinuierlich verändern, so daß die erste
Schicht und die zweite Schicht ohne scharfe Trennfläche ineinander übergehen.
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Bei
einer bevorzugten Ausgestaltung der Erfindung ist vorgesehen, daß die mittlere
Korngröße in dem
Sinterkörper
mit wachsender Entfernung von der Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit
im wesentlichen monoton zunimmt, das heißt mit wachsender Entfernung
von der Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit in jedem Bereich des
Sinterkörpers
zunimmt oder zumindest gleich bleibt, wobei die monotone Zunahme
stufenförmig
oder im wesentlichen kontinuierlich erfolgen kann.
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Insbesondere
kann vorgesehen sein, daß die
mittlere Korngröße in dem
Sinterkörper
in Abhängigkeit
von der Entfernung von der Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit im wesentlichen kontinuierlich variiert,
insbesondere mit wachsender Entfernung im wesentlichen kontinuierlich
zunimmt.
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Alternativ
oder ergänzend
hierzu kann vorgesehen sein, daß die
mittlere Korngröße in dem
Sinterkörper
in Abhängigkeit
von der Entfernung von der Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit stufenförmig, mit
einer oder mehreren Stufen, variiert, insbesondere mit wachsender
Entfernung stufenförmig
zunimmt.
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Als
besonders günstig
hat es sich erwiesen, wenn der Sinterkörper mindestens eine der Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit
zugewandte erste Schicht umfaßt,
in welcher die mittlere Korngröße höchstens
ungefähr
160 μm,
vorzugsweise höchstens
ungefähr
80 μm, insbesondere
höchstens
ungefähr
50 μm, beträgt.
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Besonders
günstig
ist es, wenn die erste Schicht im wesentlichen keine Körner enthält, welche größer sind
als ungefähr
160 μm,
vorzugsweise im wesentlichen keine Körner, die größer sind
als ungefähr
80 μm, insbesondere
im wesentlichen keine Körner,
die größer sind
als ungefähr
50 μm.
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Ferner
ist es von Vorteil, wenn die erste Schicht des Sinterkörpers eine über die
Dicke der Schicht hinweg im wesentlichen gleichförmige Korngrößenverteilung
aufweist.
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Um
eine ausreichende Gasdurchlässigkeit des
Substrats zu gewährleisten,
ist es ferner von Vorteil, wenn die erste Schicht des Sinterkörpers eine
Dicke von höchstens
ungefähr
300 μm aufweist.
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Ferner
ist vorteilhafterweise vorgesehen, daß die erste Schicht des Sinterkörpers unmittelbar an
die Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit angrenzt, so daß diese
erste Schicht des Sinterkörpers
als Unterlage für
die Herstellung der Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit dienen kann.
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Um
eine ausreichende Porosität
und damit Gasdurchlässigkeit
der zweiten Schicht des Sinterkörpers
zu gewährleisten,
ist es von Vorteil, wenn in der zweiten Schicht des Sinterkörpers die
mittlere Korngröße mindestens
ungefähr
50 μm, vorzugsweise
mindestens ungefähr
80 μm, insbesondere
mindestens ungefähr
160 μm beträgt.
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Besonders
günstig
ist es, wenn die zweite Schicht des Sinterkörpers im wesentlichen keine
Körner
enthält,
welche kleiner sind als ungefähr
50 μm, vorzugsweise
im wesentlichen keine Körner,
die kleiner sind als ungefähr
80 μm, insbesondere
im wesentlichen keine Körner,
die kleiner sind als ungefähr 160 μm.
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Ferner
ist es von Vorteil, wenn die zweite Schicht des Sinterkörpers eine über die
Dicke der Schicht hinweg im wesentlichen gleichförmige Korngrößenverteilung
aufweist.
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Um
eine ausreichende mechanische Stabilität des Sinterkörpers zu
gewährleisten,
ist es günstig, wenn
die zweite Schicht eine Dicke von mindestens ungefähr 150 μm aufweist.
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Ferner
hat es sich als vorteilhaft erwiesen, wenn die erste Schicht des
Sinterkörpers
eine kleinere Dicke aufweist als die zweite Schicht des Sinterkörpers.
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Um
eine ausreichende Gaszufuhr zu der Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit
zu gewährleisten, ist
es von Vorteil, wenn der Sinterkörper
eine Dicke von höchstens
ungefähr
5000 μm,
vorzugsweise von höchstens
ungefähr
1600 μm,
insbesondere von höchstens
ungefähr
400 μm,
aufweist.
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Um
andererseits eine ausreichende mechanische Stabilität des Sinterkörpers zu
gewährleisten, ist
es von Vorteil, wenn der Sinterkörper
eine Dicke von mindestens ungefähr
100 μm,
vorzugsweise von mindestens ungefähr 200 μm, aufweist.
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Bei
einer bevorzugten Ausgestaltung der erfindungsgemäßen Brennstoffzelleneinheit
ist vorgesehen, daß der
Sinterkörper
ein metallisches Material enthält.
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Insbesondere
kann vorgesehen sein, daß das
Sinterkörper-Vormaterial
metallische Partikel enthält.
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Insbesondere
kann vorgesehen sein, daß der
Sinterkörper
als metallisches Material Eisen, Chrom, Aluminium, Yttrium und/oder
Nickel in metallischer Form enthält.
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Durch
das Vorhandensein des metallischen Materials in dem Sinterkörper ist
gewährleistet,
daß der
Sinterkörper
eine ausreichende elektrische Leitfähigkeit aufweist, welche erforderlich
ist, da die dem Sinterkörper
zugewandte Elektrode der Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit über den
Sinterkörper elektrisch
kontaktiert wird, um während
der elektrochemischen Reaktion in der Brennstoffzelleneinheit für den erforderlichen
Ladungsausgleich zu sorgen.
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Der
vorliegenden Erfindung liegt die weitere Aufgabe zugrunde, ein Verfahren
zur Herstellung einer Brennstoffzelleneinheit, die eine Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit
und ein Substrat, auf dem die Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit angeordnet
ist, umfaßt,
zu schaffen, welches einfach durchzuführen ist und eine sichere Verbindung
des Substrats mit einem Gehäuse
der Brennstoffzelleneinheit gewährleistet.
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Diese
Aufgabe wird erfindungsgemäß durch ein
Verfahren gelöst,
das die folgenden Verfahrensschritte umfaßt:
- – Bereitstellen
eines Gehäuseteils;
- – Anordnen
eines Sinterkörper-Vormaterials
derart, daß ein
Teil des Sinterkörper-Vormaterials
in unmittelbarem Kontakt mit dem Gehäuseteil steht;
- – Durchführung eines
Sintervorgangs, durch den aus dem Sinterkörper-Vormaterial ein Sinterkörper entsteht
und zugleich eine Verbindung zwischen dem Sinterkörper und
dem Gehäuseteil hergestellt
wird.
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Bei
dem erfindungsgemäßen Verfahren
wird somit bereits beim Sintern des Sinterkörpers eine Verbindung zwischen
dem Sinterkörper
und dem Gehäuseteil
der Brennstoffzelleneinheit hergestellt, so daß zusätzliche Arbeitsgänge zur
nachträglichen Verbindung
des Sinterkörpers
mit dem Gehäuse
der Brennstoffzelleneinheit entfallen können.
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Das
Sinterkörper-Vormaterial
umfaßt
vorzugsweise ein metallisches Material, insbesondere Eisen, Chrom,
Aluminium, Yttrium und/oder Nickel in metallischer Form.
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Ferner
ist es günstig,
wenn das Gehäuseteil ein
metallisches Material, insbesondere ein Stahlblech, umfaßt.
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Das
Gehäuseteil
ist in besonders einfacher Weise herstellbar, wenn es als ein Blechformteil
ausgebildet ist. In diesem Fall kann eine Gehäuseteil-Vorform aus einem geeigneten
Blech, insbesondere einem Stahlblech, herausgetrennt, beispielsweise
ausgestanzt oder ausgeschnitten, werden und anschließend durch
Umform- und/oder Prägevorgänge in die
endgültige
Gestalt des Gehäuseteils
gebracht werden.
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Um
den Sinterkörper
in einfacher und sicherer Weise in dem Gehäuse der Brennstoffzelleneinheit
anordnen zu können,
kann vorgesehen sein, daß das
Gehäuseteil
eine Wanne bildet, in welche das Sinterkörper-Vormaterial eingebracht
wird.
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Um
einen ausreichenden elektrischen Kontakt zu der jeweils benachbarten
Brennstoffzelleneinheit in einem Brennstoffzellenstapel herzustellen, kann
vorgesehen sein, daß das
Gehäuseteil
mit mindestens einem Kontaktelement zum Kontaktieren der Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit
einer benachbarten Brennstoffzelleneinheit in dem Brennstoffzellenstapel
versehen ist.
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Um
eine sichere Verbindung des Sinterkörpers mit dem Gehäuseteil
zu erzielen, kann vorgesehen sein, daß das Gehäuseteil an eine Oberfläche des
Sinterkörpers
angesintert wird, welche der Oberfläche, die zur Anordnung der
Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit vorgesehen ist, gegenüberliegt.
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Alternativ
oder ergänzend
hierzu kann auch vorgesehen sein, daß das Gehäuseteil an einen Abschnitt
eines seitlichen Randes des Sinterkörpers angesintert wird.
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Bei
einer besonderen Ausgestaltung des erfindungsgemäßen Verfahrens weist das Gehäuseteil eine
Durchgangsöffnung
auf und wird das Sinterkörper-Vormaterial
zumindest teilweise in die Durchgangsöffnung des Gehäuses eingefüllt.
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Ferner
kann vorgesehen sein, daß das
Sinterkörper-Vormaterial
in eine Sinterkörperform
eingebracht wird, die von dem Gehäuseteil und von mindestens
einem weiteren Formteil gebildet wird.
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Als
besonders günstig
hat es sich erwiesen, wenn der Sintervorgang in einer Inertgas-Atmosphäre erfolgt.
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Außerdem wird
ein mechanisch besonders stabiler Sinterkörper erzeugt, wenn der Sinterkörper unter
Anwendung eines Preßdrucks
gesintert wird.
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Weitere
Merkmale und Vorteile der Erfindung sind Gegenstand der nachfolgenden
Beschreibung und der zeichnerischen Darstellung von Ausführungsbeispielen.
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In
den Zeichnungen zeigen:
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1 eine schematische Draufsicht
auf ein Gehäuseteil
einer Brennstoffzelleneinheit mit Brenngasdurchgangsöffnungen,
einer Abgasdurchgangsöffnung,
Oxidationsmitteldurchgangsöffnungen
und Kontaktelementen;
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2 einen schematischen Schnitt
durch eine Brennstoffzelleneinheit mit dem Gehäuseteil aus 1 und einem darin aufgenommenen Substrat
für eine
Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit, längs der Linie 2 – 2 in 1;
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3 einen der 2 entsprechenden schematischen Schnitt
durch mehrere längs
einer Stapelrichtung aufeinandergestapelte Brennstoffzelleneinheiten;
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4 einen schematischen Schnitt
durch eine Brennstoffzelleneinheit mit dem Gehäuseteil aus 1 und einem darin aufgenommenen Substrat, längs der
Linie 3 – 3
in 1;
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5 einen der 4 entsprechenden schematischen Schnitt
durch mehrere längs
einer Stapelrichtung aufeinandergestapelte Brennstoffzelleneinheiten;
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6 einen schematischen Schnitt
durch eine Brennstoffzelleneinheit mit dem Gehäuseteil aus 1 und einem darin aufgenommenen Substrat, längs der
Linie 6 – 6
in 1;
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7 einen der 6 entsprechenden schematischen Schnitt
durch mehrere längs
einer Stapelrichtung aufeinandergestapelte Brennstoffzelleneinheiten;
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8 eine vergrößerte Darstellung
des Bereichs I aus 6;
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9 einen schematischen Schnitt
durch eine Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit an der Oberseite des
Substrats der Brennstoffzelleneinheit aus den 1 bis 8;
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10 einen der rechten Seite
der 2 entsprechenden
schematischen Schnitt durch eine zweite Ausführungsform einer Brennstoffzelleneinheit,
deren Gehäuseteil
horizontal ausgerichtete Randflansche aufweist;
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11 einen der rechten Seite
der 4 entsprechenden
schematischen Schnitt durch die zweite Ausführungsform einer Brennstoffzelleneinheit,
deren Gehäuseteil
horizontal ausgerichtete Randflansche aufweist;
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12 einen der 6 entsprechenden schematischen
Schnitt durch die zweite Ausführungsform
einer Brennstoffzelleneinheit, deren Gehäuseteil horizontal ausgerichtete
Randflansche aufweist;
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13 eine schematische Draufsicht
auf ein erstes Gehäuseteil
einer dritten Ausführungsform
einer Brennstoffzelleneinheit, welches Brenngasdurchgangsöffnungen,
eine Abgasdurchgangsöffnung, Oxidationsmitteldurchgangsöffnungen
und Kontaktelemente aufweist;
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14 einen schematischen Schnitt
durch die dritte Ausführungsform
einer Brennstoffzelleneinheit mit dem ersten Gehäuseteil aus 13, einen zweiten Gehäuseteil mit einer Durchtrittsöffnung zur Aufnahme
des Substrats und einem an dem zweiten Gehäuseteil aufgenommenen Substrat
für die
Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit, längs der Linie 14 – 14 in 13;
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15 eine schematische Darstellung
eines Sintervorgangs zur Herstellung des Substrats der dritten Ausführungsform
einer Brennstoffzelleneinheit;
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16 einen schematischen Schnitt
durch das gesinterte Substrat der dritten Ausführungsform einer Brennstoffzelleneinheit
und das daran angesinterte zweite Gehäuseteil;
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17 einen schematischen Schnitt
durch das gesinterte Substrat und das angesinterte zweite Gehäuseteil
der dritten Ausführungsform
einer Brennstoffzelleneinheit, längs
der Linie 17 – 17
in 16;
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18 eine schematische Draufsicht
auf das zweite Gehäuseteil
der dritten Ausführungsform einer
Brennstoffzelleneinheit;
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19 einen der 14 entsprechenden schematischen
Schnitt durch eine vierte Ausführungsform
einer Brennstoffzelleneinheit, bei welcher der Raum zwischen der
Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit der Brennstoffzelleneinheit und
den Kontaktelementen des ersten Gehäuseteils der Brennstoffzelleneinheit
durch das Substrat vollständig
ausgefüllt
ist; und
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20 einen der 14 entsprechenden schematischen
Schnitt durch eine fünfte
Ausführungsform
einer Brennstoffzelleneinheit, welche ein separat von dem ersten
Gehäuseteil
ausgebildetes Kontaktgestrick zur Herstellung eines elektrischen Kontaktes
mit der Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit einer benachbarten Brennstoffzelleneinheit
umfaßt.
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Gleiche
oder funktional äquivalente
Elemente sind in allen Figuren mit denselben Bezugszeichen bezeichnet.
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Eine
in den 1 bis 9 dargestellte erste Ausführungsform
einer als Ganzes mit 100 bezeichneten Brennstoffzelleneinheit
umfaßt
ein Gehäuse 102,
das aus dem in 1 dargestellten
Gehäuseteil 104 gebildet
ist.
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Das
Gehäuseteil 104 weist
die Form einer im wesentlichen ebenen, im wesentlichen rechteckigen Platte
auf, die in ihrer Mitte mit einem im wesentlichen rechteckigen Kontaktfeld 106 versehen
ist, welches, wie am besten aus 6 zu
ersehen ist, durch eine wellblechförmige Kontaktstruktur gebildet
ist, deren nach unten weisende und sich in der Längsrichtung 108 des
Kontaktfeldes erstreckende Kuppen jeweils ein Kontaktelement 110 des
Kontaktfeldes 106 bilden.
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In
einem links von dem Kontaktfeld 106 angeordneten ersten
Endbereich 112 des Gehäuseteils 104 sind
zwei im wesentlichen kreisförmige
Brenngasdurchgangsöffnungen 114 und
eine zwischen den beiden Brenngasdurchgangsöffnungen 114 liegende
Oxidationsmitteldurchgangsöffnung 116 angeordnet.
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Die
Zahl der Brenngasdurchgangsöffnungen 114 und
der Oxidationsmitteldurchgangsöffnungen
in dem Endbereich 112 kann auch jeden beliebigen anderen
Wert annehmen.
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Vorzugsweise
folgen in der Querrichtung 118 des Gehäuseteils 104 jeweils
eine Brenngasdurchgangsöffnung 114 und
eine Oxidationsmitteldurchgangsöffnung 116 abwechselnd
aufeinander.
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In
dem rechts von dem Kontaktfeld 106 liegenden rechten Endbereich 120 des
Gehäuseteils 104 sind
zwei im wesentlichen kreisförmige
Oxidationsmitteldurchgangsöffnungen 122 und
eine zwischen den beiden Oxidationsmitteldurchgangsöffnungen 122 liegende,
ebenfalls im wesentlichen kreisförmige
Abgasdurchgangsöffnung 124 angeordnet.
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Die
Anzahl der Oxidationsmitteldurchgangsöffnungen 122 und der
Abgasdurchgangsöffnungen 124 in
dem rechten Endbereich 120 des Gehäuseteils 104 kann
auch jeden anderen Wert annehmen.
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Vorzugsweise
folgen in der Querrichtung 118 des Gehäuseteils 104 abwechselnd
jeweils eine Oxidationsmitteldurchgangsöffnung 122 und eine
Abgasdurchgangsöffnung 124 aufeinander.
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Wie
am besten aus 2 zu ersehen
ist, sind die Oxidationsmitteldurchgangsöffnungen 116, 122 mit
jeweils einer umgebogenen und im wesentlichen parallel zu einer
zu den Hauptflächen
des Gehäuseteils 104 senkrechten
Stapelrichtung 126 ausgerichteten vertikalen, die jeweilige
Oxidationsmitteldurchgangsöffnung 116, 122 ringförmig umschließenden Ringwand 128 umgeben.
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Ferner
ist das Gehäuseteil 104 mit
einer ebenfalls parallel zur Stapelrichtung 126 umgebogenen,
längs des äußeren Randes
des Gehäuseteils 104 ringförmig umlaufenden
Randwand 130 versehen.
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An
seiner Unterseite ist das Gehäuseteil 104 mit
einer im wesentlichen parallel zur Randwand 130 umlaufenden,
ringförmig
geschlossenen Randdichtung 132 versehen.
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Die
Randdichtung 132 ist aus einem im wesentlichen gasundurchlässigen Material
gebildet.
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Die
Randdichtung 132 kann elektrisch isolierend sein, muß es aber
nicht.
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Die
Randdichtung 132 kann beispielsweise eine Flachdichtung
aus Glimmer oder eine gasdichte Beschichtung, die als Paste im Siebdruckverfahren oder
mittels Walzenbeschichtung auf die Unterseite des Gehäuseteils 104 aufgebracht
worden ist, umfassen.
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Ferner
ist das Gehäuseteil 104 an
seiner Unterseite im Bereich der Abgasdurchgangsöffnung 124 (siehe 4) und im Bereich der Brenngasdurchgangsöffnungen 114 mit
jeweils einer Gaskanaldichtung 134 versehen, welche die
jeweilige Abgasdurchgangsöffnung 124 bzw.
Brenngasdurchgangsöffnung 114 ringförmig umgibt.
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Die
Gaskanaldichtung 134 ist aus einem im wesentlichen gasundurchlässigen Material
ausgebildet.
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Die
Gaskanaldichtung 134 kann aus einem elektrisch isolierenden
Material bestehen, muß es aber
nicht.
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Als
Material für
die Gaskanaldichtung 134 kommen dieselben Materialien wie
für die
bereits vorstehend beschriebene Randdichtung 132 des Gehäuseteils 104 in
Frage.
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Die
Oberseite des Gehäuseteils 104 mit
den Ringwänden 128 und
der umlaufenden Randwand 130 bildet eine Wanne, in welcher
ein als Ganzes mit 136 bezeichnetes Substrat für die Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit 138 (im
folgenden: KAE-Einheit) der Brennstoffzelleneinheit, welche im einzelnen in 9 dargestellt ist, angeordnet
ist.
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Wie
aus 9 zu ersehen ist,
umfaßt
die KAE-Einheit 138 eine direkt auf dem Substrat angeordnete
plattenförmige
Anode 140 aus einem elektrisch leitfähigen keramischen Material,
beispielsweise Ni-ZrO2-Cermet (Keramik-Metall-Gemisch), welches
porös ist,
um dem durch das Substrat 136 gelangten Brenngas den Durchtritt
durch die Anode 140 angrenzenden, im wesentlichen plattenförmigen Elektrolyten 142 zu
ermöglichen.
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Als
Brenngas kann beispielsweise ein kohlenwasserstoffhaltiges Gasgemisch
oder reiner Wasserstoff verwendet werden.
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Der
Elektrolyt 142 ist vorzugsweise als Feststoffelektrolyt
ausgebildet und beispielsweise aus Yttrium-stabilisiertem Zirkoniumdioxid
gebildet.
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Auf
der der Anode 140 gegenüberliegenden Seite
des Elektrolyten 142 grenzt an denselben eine plattenförmige Kathode 142 an,
die aus einem elektrisch leitfähigen
keramischen Material, beispielsweise aus LaMnO3,
gebildet ist und eine Porosität
aufweist, um einem Oxidationsmittel, beispielsweise Luft oder reinem
Sauerstoff, aus einem an die Kathode 144 angrenzenden Oxidationsmittelraum 146 den Durchtritt
zu dem Elektrolyten 142 zu ermöglichen.
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Der
Elektrolyt 142 ist im wesentlichen gasdicht, so daß kein Oxidationsmittel
aus dem Oxidationsmittelraum 146 durch den Elektrolyten 142 in
das Substrat 136 und kein Brenngas aus dem Substrat 136 durch
den Elektrolyten 142 in den Oxidationsmittelraum 146 gelangen
kann.
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Ferner
wirkt der Elektrolyt 142 elektrisch isolierend.
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Die
KAE-Einheit 138 erstreckt sich über die gesamte Oberseite des
Substrats 136 und die Oberseiten der Randwand 130 sowie
der Ringwände 128 des
Gehäuseteils 104,
so daß der
Elektrolyt 142 das in dem Gehäuseteil 104 aufgenommene
Substrat 136 gasdicht von dem über der KAE-Einheit 138 liegenden
Oxidationsmittelraum 146 trennt.
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Alternativ
hierzu kann auch vorgesehen sein, daß sich nur der Elektrolyt 142 über die
gesamte Oberseite des Substrats 136 erstreckt und daß sich die
Anode 140 und/oder die Kathode 144 lediglich über den
dem Kontaktfeld 106 des Gehäuseteils 104 entsprechenden
Bereich der Oberseite des Substrats 136 erstrecken, da
die Anode 140 und die Kathode 144 nur für die Durchführung der
elektrochemischen Reaktionen in der Brennstoffzelleneinheit 100,
nicht aber als Gasabdichtung und elektrische Isolation benötigt werden.
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Das
Substrat 136 hat zwei Hauptaufgaben: Zum einen muß es eine
geschlossene, möglichst glatte
und ebene Deckschicht bereitstellen, auf welcher die KAE-Einheit 138,
beispielsweise durch ein Vakuumplasmaspritzverfahren, erzeugt werden kann.
Zum anderen muß das
Substrat 136 eine ausreichende Porosität aufweisen, um dem Brenngas den
Zutritt zu der Anode 140 zu ermöglichen.
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Um
diese beiden Funktionen jeweils möglichst optimal erfüllen zu
können,
ist das Substrat 136 als ein Sinterkörper 148 mit einem
Aufbau aus mindestens zwei Schichten gebildet, der am besten aus der
schematischen Darstellung der 8 zu
ersehen ist. Der Sinterkörper 148 umfaßt eine
obere, der KAE-Einheit 138 (die in 8 aufgrund ihrer geringen Dicke nicht
zu erkennen ist) zugewandte Deckschicht 150 mit einer geringeren
mittleren Korngröße und eine
sich auf der der KAE-Einheit 138 abgewandten Unterseite
der Deckschicht 150 an dieselbe anschließende Trägerschicht 152,
die eine größere mittlere
Korngröße aufweist
als die Deckschicht 150.
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Die
Deckschicht 150 und die Trägerschicht 152 sind
beide aus einem metallhaltigen Pulver gebildet, wobei die chemische
Zusammensetzung des Pulvers für
die Deckschicht 150 dieselbe wie die des Pulvers für die Trägerschicht 152 oder
von der Zusammensetzung des Pulvers für die Trägerschicht 152 verschieden
sein kann.
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Insbesondere
können
die Deckschicht 150 und die Trägerschicht 152 beide
aus einem FeCrAIY-Pulver gebildet sein, welches unter der Bezeichnung
FE-151 von der Firma PRAXAIR in Indianapolis, Illinois, USA, vertrieben
wird. Die ungefähre Zusammensetzung
dieses FeCrAIY-Pulvers ist die folgende: 30 Gewichts-% Cr, 5 Gewichts-%
Al, 0,5 Gewichts-% Y, Rest Fe.
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Die
mittlere Korngröße in der
Deckschicht 150 beträgt
vorzugsweise ungefähr
20 um bis ungefähr
50 μm.
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Die
mittlere Korngröße in der
Trägerschicht 152 beträgt vorzugsweise
ungefähr
160 μm bis
ungefähr
250 μm.
-
Die
Dicke der Deckschicht beträgt
vorzugsweise ungefähr
30 μm bis
ungefähr
300 μm.
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Die
Dicke der Trägerschicht 152 beträgt vorzugsweise
ungefähr
150 μm bis
ungefähr
1500 μm.
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Die
Gesamtdicke des Sinterkörpers 148 (senkrecht
zu den Hauptflächen
der KAE-Einheit 138 gemessen) beträgt vorzugsweise ungefähr 180 μm bis ungefähr 1800 μm.
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Wie
am besten aus den Darstellungen der 2 bis 5 zu ersehen ist, bildet
der Sinterkörper 148 eine
einstückig
ausgebildete Einheit, welche sich um die Fluiddurchgangsöffnungen
der Brennstoffzelleneinheit 100, d.h. um die Brenngasdurchgangsöffnungen 114,
die Abgasdurchgangsöffnung 124 und
die Oxidationsmitteldurchgangsöffnungen 116, 122 herum
erstreckt und die von dem Gehäuseteil 104 gebildete
Wanne in wesentlichen vollständig
ausfüllt.
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Im
Bereich der Brenngasdurchgangsöffnungen 114,
der Abgasdurchgangsöffnung 124 und
der Oxidationsmitteldurchgangsöffnungen 116, 122 weist der Sinterkörper 148 jeweils
eine Brenngasdurchtrittsöffnung,
Abgasdurchtrittsöffnung
bzw. Oxidationsmitteldurchtrittsöffnung
auf, welche sich im wesentlichen senkrecht zu dessen Hauptflächen durch
den Sinterkörper 148 hindurch
erstreckt.
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Ebenso
weist die KAE-Einheit 138 im Bereich der Brenngasdurchgangsöffnungen 114,
der Abgasdurchgangsöffnung 124 und
der Oxidationsmitteldurchgangsöffnungen 116, 122 jeweils
eine Brenngasdurchtrittsöffnung,
Abgasdurchtrittsöffnung bzw.
Oxidationsmitteldurchtrittsöffnung
auf, welche sich im wesentlichen senkrecht zu deren Hauptflächen durch
die KAE-Einheit hindurch erstreckt.
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Wie
aus den 2 und 3 zu ersehen ist, ist der
seitliche Rand 154 des Sinterkörpers 148 im Bereich
der Oxidationsmitteldurchgangsöffnungen 116, 122 durch
die Ringwände 128 des
Gehäuseteils 104 von
den Oxidationsmitteldurchgangsöffnungen 116, 122 getrennt,
so daß kein
Oxidationsmittel durch den seitlichen Rand 154 in das Substrat 136 gelangen kann.
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Wie
aus den 4 und 5 zu ersehen ist, ist der
seitliche Rand 154 des Sinterkörpers 148 im Bereich
der Abgasdurchgangsöffnung 124 und
der Brenngasdurchgangsöffnungen 114 jedoch
zu der Abgasdurchgangsöffnung 124 bzw.
zu den Brenngasdurchgangsöffnungen 114 hin
offen und bildet eine seitliche Begrenzung dieser Durchgangsöffnungen,
so daß Brenngas
aus den Brenngasdurchgangsöffnungen 114 durch
den seitlichen Rand 154 in das Substrat 136 gelangen
kann bzw. Abgas aus dem Substrat 136 durch den seitlichen
Rand 154 in die Abgasdurchgangsöffnung 124 gelangen
kann.
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Die
vorstehend beschriebene Brennstoffzelleneinheit 100 wird
wie folgt hergestellt:
Zunächst
wird das Gehäuseteil 104 hergestellt,
indem aus einem geeignetem metallischen Flachmaterial, beispielsweise
aus einem Stahlblech, eine Gehäuseteil-Vorform,
beispielsweise durch Ausstanzen und/oder Ausschneiden, herausgetrennt
wird, deren Außenkonturen
den Außenkonturen
des Gehäuseteils 104 entsprechen.
Anschließend
wird aus der Gehäuseteil-Vorform
durch geeignete Umformvorgänge,
insbesondere Umbiege- und Prägevorgänge, das
Gehäuseteil 104 mit
der vorstehend beschriebenen Gestalt erzeugt.
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Anschließend wird
die von der Oberseite des Gehäuseteils 104,
von den Ringwänden 128 und
der Randwand 130 gebildete Wanne mit einem Sinterkörper-Vormaterial befüllt.
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Das
Sinterkörper-Vormaterial
umfaßt
ein erstes Sinterkörper-Vormaterial
mit einer größeren mittleren
Korngröße, welches
zur Bildung der Trägerschicht 152 vorgesehen
ist. Dieses erste Sinterkörper-Vormaterial
wird als erstes, in der gewünschten Schichtdicke,
in die Wanne eingefüllt.
Dieses erste Sinterkörper-Vormaterial kann
insbesondere ein Metallpulver, beispielsweise das vorstehend erwähnte FeCrAIY-Metallpulver,
in einem Anteil von beispielsweise ungefähr 200 Gewichtsteilen und ein
Bindemittel in einem geeigneten Lösemittel, beispielsweise ein
in einem Ester gelöstes
Acrylatpolymer, in einem Gewichtsanteil von beispielsweise ungefähr 50 Gewichtsteilen
umfassen. Insbesondere kann eine 20%ige Lösung eines Acrylatharzes, beispielsweise Methacrylat,
in Butoxyl verwendet werden. Anstelle des Acrylatharzes kann auch
ein Acrylatkautschuk verwendet werden.
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Die
mittlere Korngröße des für das erste
Sinterkörper-Vormaterial
verwendeten Metallpulvers beträgt
vorzugsweise ungefähr
160 μm bis
ungefähr 250 μm. Durch
Sieben mit Siebelementen, die Durchgangsöffnungen in entsprechender
Größe aufweisen,
werden vor der Herstellung des Sinterkörper-Vormaterials aus dem verwendeten
Metallpulver die Partikel mit einer Größe unterhalb von 160 μm und oberhalb
von 250 μm
im wesentlichen vollständig entfernt.
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Das
gesiebte Metallpulver wird anschließend mit dem Lösemittel
und dem Bindemittel zu einer Dispersion verarbeitet, und die Dispersion
wird als erstes Sinterkörper-Vormaterial,
beispielsweise durch Rakeln, Spritzen oder Gießen, in das Gehäuseteil 104 eingebracht.
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Anschließend wird
auf das erste Sinterkörper-Vormaterial
das zweite Sinterkörper-Vormaterial in
der gewünschten
Schichtdicke aufgebracht.
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Das
zweite Sinterkörper-Vormaterial
umfaßt ebenso
wie das erste Sinterkörper-Vormaterial
ein Metallpulver, das mit einem Lösemittel und einem Bindemittel
zu einer Dispersion verarbeitet worden ist.
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Als
Metallpulver kann ein Metallpulver mit derselben chemischen Zusammensetzung
wie das für
das erste Sinterkörper-Vormaterial
verwendete Metallpulver, jedoch mit einer anderen Korngrößenverteilung,
verwendet werden.
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Insbesondere
kann das vorstehend genannte FeCrAIY-Metallpulver mit einer mittleren
Korngröße von ungefähr 20 μm bis ungefähr 50 μm verwendet
werden.
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Diese
mittlere Korngröße wird
durch Sieben des Metallpulvers eingestellt. Ferner werden Partikel mit
einer Größe unterhalb
von ungefähr
20 μm oder einer Größe oberhalb
von 50 μm
im wesentlichen durch das Sieben aus dem Metallpulver entfernt.
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Als
Lösemittel
und Bindemittel für
das zweite Sinterkörper-Vormaterial
kann ebenso wie bei dem ersten Sinterkörper-Vormaterial eine 20 %ige
Lösung eines
Acrylatpolymers in einem Ester, beispielsweise eines Acrylatharzes
(wie z.B. Methacrylat) in Butoxyl, verwendet werden. Anstelle des
Acrylatharzes kann auch ein Acrylatkautschuk verwendet werden.
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Beispielsweise 200 Gewichtsteile
des Metallpulvers werden mit beispielsweise 50 Gewichtsteilen des
in dem Lösemittel
gelösten
Bindemittels zu einer Dispersion verarbeitet, welche anschließend in
geeigneter Weise, beispielsweise durch Rakeln, Spritzen oder Gießen, auf
das bereits eingebrachte erste Sinterkörper-Vormaterial in dem Gehäuseteil 104 aufgebracht
wird.
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Nach
dem Einbringen der Sinterkörper-Vormaterialien
wird das Lösemittel
aus den Sinterkörper-Vormaterialien
durch einen Trocknungsvorgang entfernt.
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Der
Trocknungsvorgang kann beispielsweise eine Erwärmung auf eine Temperatur im
Bereich von ungefähr
80° Celsius
bis ungefähr
140° Celsius
während
eines Zeitraums von beispielsweise ungefähr 20 Minuten bis ungefähr 60 Minuten
umfassen.
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Nach
dem Trocknungsvorgang wird der Sinterkörper 148 aus den Sinterkörper-Vormaterialien durch
einen Sintervorgang gebildet.
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Der
Sintervorgang kann insbesondere ein Aufheizen des Gehäuseteils 104 mit
den darin enthaltenen Sinterkörper-Vormaterialien
auf eine Temperatur von ungefähr
1150° Celsius
während
eines Aufheizzeitraums von beispielsweise ungefähr 5 Stunden, ein anschließendes Halten
der Endtemperatur von ungefähr
1150° Celsius über einen
Zeitraum von beispielsweise ungefähr 3 Stunden und ein anschließendes Abkühlen auf
Umgebungstemperatur umfassen.
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Dieser
Sintervorgang erfolgt vorzugsweise in einer Inertgas-Atmosphäre, beispielsweise
in einer Stickstoff- und/oder Edelgas-Atmosphäre.
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Ferner
wird das Sinterkörper-Vormaterial während des
Sintervorgangs vorzugsweise mit einer Preßkraft, die mittels eines geeigneten
Preßstempels erzeugt
wird, beaufschlagt.
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In
den Brenngasdurchgangsöffnungen 114 und
der Abgasdurchgangsöffnung 124 der
Brennstoffzelleneinheit 100 sind während des Befüllens des
Gehäuseteils 104 mit
den Sinterkörper-Vormaterialien
und während
des Sintervorgangs Formteile, die insbesondere aus einem Oxidkeramik-Material gebildet
sein können,
angeordnet, um ein Eindringen des Sinterkörper-Vormaterials in die betreffenden Durchgangsöffnungen
zu verhindern.
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Auf
die vorstehend beschriebene Weise wird der Sinterkörper 148 durch
Sintern in situ, d.h. innerhalb des Gehäuseteils 104, in welchem
der Sinterkörper
148 im Betrieb der Brennstoffzelleneinheit 100 angeordnet
ist, erzeugt.
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Dabei
wird das Gehäuseteil 104 während des
Sintervorgangs mit seiner Oberseite sowie mit den Innenseiten der
Ringwände 128 und
der Randwand 130 an den Sinterkörper 148 angesintert
und auf diese Weise stoffschlüssig
mit dem Sinterkörper 148 verbunden.
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Nachträgliche Verbindungsvorgänge, beispielsweise
ein Verschweißen
oder Verlöten
des Gehäuseteils 104 mit
dem Sinterkörper 148,
können
daher entfallen.
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Nach
der Herstellung des Sinterkörpers 148 wird
das Gehäuseteil 104 an
seiner Unterseite mit den Gaskanaldichtungen 134 und der
Randdichtung 132 versehen.
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Dann
wird an der Oberseite des Sinterkörpers 148 die KAE-Einheit 138 in
geeigneter Weise, beispielsweise durch ein Vakuumplasmaspritzverfahren,
erzeugt.
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Damit
ist die Herstellung der Brennstoffzelleneinheit 100 abgeschlossen..
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Zur
Bildung eines funktionsfähigen
Brennstoffzellenstapels werden mehrere der Brennstoffzelleneinheiten 100 längs der
Stapelrichtung 126 aufeinandergestapelt und mittels einer
geeigneten Spannvorrichtung gegeneinander verspannt. Der auf diese
Weise hergestellte Brennstoffzellenstapel wird mit einer Brenngaszufuhr,
einer Oxidationsmittelzufuhr, einer Abgasabführung und einer Oxidationsmittelabführung verbunden.
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Der
auf diese Weise hergestellte Brennstoffzellenstapel funktioniert
wie folgt: Die Brenngasdurchgangsöffnungen 114 der übereinandergestapelten
Brennstoffzelleneinheiten 100 bilden einen Brenngaszuführkanal 156,
durch welchen Brenngas den einzelnen Brennstoffzelleneinheiten 100 zugeführt wird.
Dabei gelangt das Brenngas jeweils durch seitliche Ränder 154 des
Sinterkörpers 148 in
das Substrat 136 einer Brennstoffzelleneinheit 100 und strömt dort
längs der
Längsrichtung 108 des
Kontaktfeldes 106. Aus dem Substrat 136 gelangt
das Brenngas an die Anode 140 der betreffenden Brennstoffzelleneinheit 100,
wo es zumindest teilweise oxidiert wird.
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Das
Oxidationsprodukt (Wasser) gelangt zusammen mit überschüssigem Brenngas aus dem Substrat 136 durch
den seitlichen Rand 154 des Sinterkörpers 148 in die Abgasdurchgangsöffnung 124 der
betreffenden Brennstoffzelleneinheit 100.
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Die
Abgasdurchgangsöffnung 124 der übereinandergestapelten
Brennstoffzelleneinheiten bilden zusammen einen Abgasabführkanal 158,
durch welchen das Abgas der Brennstoffzelleneinheiten 100 zu
einer (nicht dargestellten) Abgasbehandlungseinheit abgeführt wird.
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Die
Oxidationsmitteldurchgangsöffnungen 116 in
den linken Endbereichen 112 der Gehäuseteile 104 der Brennstoffzelleneinheiten 100 bilden
zusammen einen Oxidationsmittelzuführkanal 160, durch welchen
das Oxidationsmittel den Brennstoffzelleneinheiten 100 zugeführt wird.
Dabei gelangt das Oxidationsmittel aus dem Oxidationsmittelzuführkanal 160 durch
die Zwischenräume
zwischen den Randwänden 128 aufeinandergestapelter
Brennstoffzelleneinheiten 100 in die jeweils zwischen einer KAE-Einheit 138 und
dem Gehäuseteil 104 einer
benachbarten Brennstoffzelleneinheit 100 angeordneten Oxidationsmittelräume 146,
in denen das Oxidationsmittel längs
der Längsrichtung 108 des
Kontaktfeldes 106 entlangströmt. Aus dem Oxidationsmittel werden
an den Kathoden 144 jeder KAE-Einheit 138 Sauerstoff-Ionen
gebildet, welche durch den Elektrolyten 142 zu der Anode 140 der
jeweiligen KAE-Einheit 138 wandern. Überschüssiges Oxidationsmittel gelangt
aus den Oxidationsmittelräumen 146 in
die Oxidationsmitteldurchgangsöffnungen 122 in
den rechten Endbereichen 120 der Gehäuseteile 104 der Brennstoffzelleneinheiten 100, welche
zusammen mehrere Oxidationsmittelabführkanäle 162 bilden. Durch
diese Oxidationsmittelabführkanäle 162 wird das überschüssige Oxidationsmittel
aus dem Brennstoffzellenstapel abgeführt.
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Die
Strömungsrichtung
des Brenngases und des Abgases durch den Brennstoffzellenstapel
ist in den Zeichnungen mit einfachen Pfeilen 164, die Strömungsrichtung
des Oxidationsmittels mittels Doppelpfeilen 166 angegeben.
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Eine
in den 10 bis 12 dargestellte zweite Ausführungsform
einer Brennstoffzelleneinheit 100 unterscheidet sich von
der vorstehend beschriebenen ersten Ausführungsform dadurch, daß die Ringwände 128 und
die Randwand 130 nicht lediglich einen vertikal ausgerichteten
Abschnitt umfassen, sondern zusätzlich
mit einem im wesentlichen horizontal (d.h. im wesentlichen senkrecht
zur Stapelrichtung 126) ausgerichteten Randflansch 168 bzw. 170 versehen
sind.
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Die
Randflansche 168, 170 sind an ihrer Oberseite
im wesentlichen bündig
mit der Oberseite des Substrats 136.
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Die
Randflansche 168, 170 sind an ihrer Oberseite
mit der KAE-Einheit 138, zumindest jedoch mit dem Elektrolyten 142 der
KAE-Einheit 138, versehen und somit nach oben sowohl gasdicht
als auch elektrisch isolierend abgeschlossen.
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Durch
die Randflansche 168, 170 ist gewährleistet,
daß sich
die KAE-Einheit 138 bzw. der Elektrolyt 142 von
der Oberseite des Sinterkörpers 148 aus über eine
weitere Strecke hinweg auf Bereiche des Gehäuseteils 104 erstrecken
kann, so daß eine zuverlässigere
Abdichtung des Übergangs
zwischen dem Sinterkörper 148 und
dem Gehäuseteil 104 erzielt
werden kann, als dies bei der vorstehend beschriebenen ersten Ausführungsform
der Fall ist.
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Bei
dieser zweiten Ausführungsform
wird somit besonders zuverlässig
verhindert, daß Brenngas aus
dem Substrat 136 in den Oxidationsmittelraum 146 gelangen
kann.
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Im übrigen stimmt
die zweite Ausführungsform
einer Brennstoffzelleneinheit 100 hinsichtlich Aufbau und
Funktion mit der ersten Ausführungsform überein,
auf deren vorstehende Beschreibung insoweit Bezug genommen wird.
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Eine
in den 13 bis 18 dargestellte dritte Ausführungsform
einer Brennstoffzelleneinheit 100 unterscheidet sich von
der vorstehend beschriebenen ersten Ausführungsform dadurch, daß das Gehäuse 102 der
Brennstoffzelleneinheit 100 nicht nur ein erstes Gehäuseteil 104 mit
Kontaktelementen 110, sondern zusätzlich hierzu noch ein zweites
Gehäuseteil 198 mit
einer Durchgangsöffnung 200 zur Aufnahme
des Substrats 136 umfaßt.
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Das
in 13 dargestellte erste
Gehäuseteil 104 der
dritten Ausführungsform
einer Brennstoffzelleneinheit 100 ist im wesentlichen so
ausgebildet wie das in 1 dargestellte
Gehäuseteil 104 der
ersten Ausführungsform.
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Das
in 18 dargestellte zweite
Gehäuseteil 198 der
dritten Ausführungsform
umfaßt
eine im wesentlichen ebene, rechteckige Platte mit einer mittigen,
im wesentlichen rechteckigen Durchgangsöffnung 200, welche
zur Aufnahme des Substrats 126 dient.
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In
einem linken Endbereich 202 des zweiten Gehäuseteils 198,
welcher links von der Durchgangsöffnung 200 angeordnet
ist, sind zwei im wesentlichen kreisförmige Brenngasdurchgangsöffnungen 204 und
eine ebenfalls im wesentlichen kreisförmige, zwischen den Brenngasdurchgangsöffnungen 114 angeordnete
Oxidationsmitteldurchgangsöffnung 206 angeordnet.
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Die
Brenngasdurchgangsöffnungen 204 sind mit
jeweils einer im wesentlichen parallel zur Stapelrichtung 126 nach
unten abstehenden Ringwand 208 versehen, welche die betreffende
Durchgangsöffnung
jeweils ringförmig
umgibt.
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Ein
rechter Endbereich 210 des zweiten Gehäuseteils 198, der
rechts von der mittigen Durchgangsöffnung 200 angeordnet
ist, ist mit zwei im wesentlichen kreisförmigen Oxidationsmitteldurchgangsöffnungen 212 und
einer ebenfalls im wesentlichen kreisförmigen, zwischen den Oxidationsmitteldurchgangsöffnungen 212 liegenden
Abgasdurchgangsöffnung 214 versehen.
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Die
Abgasdurchgangsöffnung 214 ist
mit einer Ringwand 208 versehen, welche nach unten im wesentlichen
parallel zur Stapelrichtung 126 absteht und die Abgasdurchgangsöffnung 214 ringförmig umgibt.
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An
seinem äußeren Rand
ist das zweite Gehäuseteil 198 von
einer im wesentlichen parallel zur Stapelrichtung 126 nach
unten abstehenden, ringförmig
geschlossenen Randwand 216 versehen.
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Wie
am besten aus 14 zu
ersehen ist, übergreift
die Randwand 216 des zweiten Gehäuseteils 198 die Randwand 130 des
ersten Gehäuseteils 104 und
ist mit derselben mittels einer ringförmig um das Gehäuse 102 umlaufenden
Schweißnaht 218 gasdicht
verbunden.
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Alternativ
zu einer Verschweißung
könnten die
beiden Gehäuseteile 104, 198 auch
durch eine Lötung
miteinander verbunden sein.
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Die
beiden Gehäuseteile 104, 198 des
Gehäuses 102 umschließen gemeinsam
einen Brenngasraum 220 der Brennstoffzelleneinheit 100.
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In
der Durchgangsöffnung 200 des
zweiten Gehäuseteils 198 ist
das Substrat 130 der Brennstoffzelleneinheit 100 angeordnet,
welches einen im wesentlichen plattenförmigen Sinterkörper 148 umfaßt, der – wie bei
der ersten Ausführungsform
einer Brennstoffzelleneinheit 100 – aus einer Deckschicht 150 mit
einer kleineren mittleren Korngröße und einer darunterliegenden
Trägerschicht 152 mit
einer größeren mittleren
Korngröße zusammengesetzt
ist.
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An
der Unterseite 222 des Sinterkörpers 148 liegen die
Kontaktelemente 110 des Kontaktfeldes 106 des
ersten Gehäuseteils 104 an.
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Die
KAE-Einheit 138 der Brennstoffzelleneinheit 100 ist
auf der Deckschicht 150 des Sinterkörpers 148 angeordnet
und erstreckt sich von dort bis auf die angrenzenden Bereiche der
Oberseite 224 des zweiten Gehäuseteils 198, um eine
gasdichte und elektrisch isolierende Abdichtung zwischen dem Brenngasraum 220 und
dem Oxidationsmittelraum 146 zu erzielen.
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Zu
diesem Zweck genügt
es auch, wenn sich nur der Elektrolyt 142 der KAE-Einheit 138 über den Grenzbereich
zwischen dem Sinterkörper 148 und dem
zweiten Gehäuseteil 198 hinweg
erstreckt.
-
Bei
der Herstellung der dritten Ausführungsform
einer Brennstoffzelleneinheit 100 wird wie folgt vorgegangen:
Zunächst wird
das zweite Gehäuseteil 198 aus
einem metallischen Flachmaterial, beispielsweise aus einem Stahlblech,
durch Ausstanzen oder Ausschneiden herausgetrennt und durch Umformvorgänge, insbesondere
durch Präge-
und Biegevorgänge,
in die vorstehend beschriebene Gestalt gebracht.
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Anschließend wird
das zweite Gehäuseteil 198 mit
der Oberseite 224 nach unten auf die Oberseite eines Träger 226 aus
einem geeigneten temperaturbeständigen
Material, insbesondere aus einem Oxidkeramik-Material, beispielsweise
aus einem Aluminiumoxidkeramik-Material, aufgelegt und in dieser Position
mittels eines ringförmig
um die Durchgangsöffnung 200 in
dem zweiten Gehäuseteil 198 umlaufenden
Niederhalters 228 festgehalten (siehe 15).
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Anschließend wird
in den von dem Niederhalter 228 umgrenzten Raum das Sinterkörper-Vormaterial
eingebracht.
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Für die Herstellung
der Deckschicht 150 wird zunächst das zweite Sinterkörper-Vormaterial,
welches das Metallpulver mit der kleineren Korngröße enthält, in Form
einer Dispersion auf den Träger 226 im
Bereich der Durchgangsöffnung 200 aufgebracht, beispielsweise
durch Gießen,
Rakeln oder Spritzen.
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Dieses
zweite Sinterkörper-Vormaterial
kann ebenso beschaffen sein wie das im Zusammenhang mit der Herstellung
der ersten Ausführungsform
beschriebene zweite Sinterkörper-Vormaterial.
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Anschließend wird,
für die
Trägerschicht 152,
das erste Sinterkörper-Vormaterial,
welches das Metallpulver mit der größeren mittleren Korngröße umfaßt, auf
die aus dem zweiten Sinterkörper-Vormaterial
gebildete Schicht aufgebracht, beispielsweise durch Gießen, Rakeln
oder Spritzen.
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Das
erste Sinterkörper-Vormaterial
kann ebenso beschaffen sein wie das vorstehend im Zusammenhang mit
der ersten Ausführungsform
beschriebene erste Sinterkörper-Vormaterial.
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Nach
dem Aufbringen der Sinterkörper-Vormaterialien
wird das Lösemittel
aus denselben durch einen Trocknungsvorgang entfernt, welcher eine
Erwärmung
auf eine Temperatur von beispielsweise 80° C bis ungefähr 140° C über einen Trocknungszeitraum
von beispielsweise ungefähr
20 Minuten bis ungefähr
60 Minuten umfassen kann.
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Nach
dem Trocknungsvorgang erfolgt ein Sintervorgang, durch welchen aus
den Sinterkörper-Vormaterialien
ein zusammenhängender
Sinterkörper 148 gebildet
wird.
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Der
Sintervorgang kann ein Aufheizen von Raumtemperatur auf eine Endtemperatur
von beispielsweise ungefähr
1150° C
während
einer Aufheizdauer von beispielsweise ungefähr 5 Stunden, ein Halten der
erreichten Endtemperatur über
einen Zeitraum von beispielsweise ungefähr 3 Stunden und ein Abkühlen von
der Endtemperatur auf Raumtemperatur umfassen.
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Der
Sintervorgang erfolgt vorzugsweise unter einer Inertgas-Atmosphäre, beispielsweise
unter einer Stickstoff- und/oder Edelgas-Atmosphäre.
-
Ferner
wird das Sinterkörper-Vormaterial während des
Sintervorgangs vorzugsweise mittels eines Preßstempels 230 mit
einem Preßdruck
von beispielsweise ungefähr
10 000 Pa beaufschlagt. Die Preßkraft
ist in 15 durch den
mit F bezeichneten Pfeil veranschaulicht.
-
Nach
Abschluß des
Sintervorgangs ist aus den Sinterkörper-Vormaterialien der Sinterkörper 148 gebildet
worden.
-
Ferner
ist der Randbereich der Durchgangsöffnung 200 des zweiten
Gehäuseteils 198 an
den Randbereich des Sinterkörpers 148 angesintert.
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Das
zweite Gehäuseteil 198 ist
also bereits durch den Sintervorgang mit dem Sinterkörper 148 verbunden
worden, so daß es
nicht erforderlich ist, den Sinterkörper 148 nachträglich durch
Verschweißen
oder Verlöten
mit dem zweiten Gehäuseteil 198 zu
verbinden.
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Um
eine besonders belastbare und stabile Verbindung zwischen dem zweiten
Gehäuseteil 198 und
dem Sinterkörper 148 zu
erzielen, ist der Randbereich der Durchgangsöffnung 200 in dem
zweiten Gehäuseteil 198 wellenförmig ausgebildet
(siehe 17), so daß die tieferliegenden
Bereiche des Randes des zweiten Gehäuseteils 198 in den
Sinterkörper 148 eingebettet
sind und so das zweite Gehäuseteil 198 und
der Sinterkörper 148 miteinander verzahnt
sind.
-
Die
auf die vorstehend beschriebene Weise erzeugte Einheit aus dem zweiten
Gehäuseteil 198 und
dem Sinterkörper 148 wird
auf das erste Gehäuseteil 104 aufgesetzt
und durch Verschweißung
zwischen den Randwänden 216 und 130 des
zweiten Gehäuseteils 198 bzw.
des ersten Gehäuseteils 104 gasdicht
mit demselben verbunden.
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Anschließend wird
das erste Gehäuseteil 104 an
seiner Unterseite mit der Randdichtung 132 und den Gaskanaldichtungen 134 versehen.
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Darauf
wird die KAE-Einheit 138 in geeigneter Weise, beispielsweise
durch ein Vakuumplasmaspritzverfahren, an der Oberseite der Deckschicht 150 gebildet.
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Damit
ist die Herstellung einer Brennstoffzelleneinheit 100 abgeschlossen.
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Diese
Brennstoffzelleneinheiten 100 können in der vorstehend bereits
beschriebenen Weise längs der
Stapelrichtung 126 aufeinandergestapelt werden, um einen
funktionsfähigen
Brennstoffzellenstapel zu bilden.
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Im übrigen stimmt
die dritte Ausführungsform einer
Brennstoffzelleneinheit 100 hinsichtlich Aufbau, Funktion
und Herstellungsweise mit der ersten Ausführungsform überein, auf deren vorstehende
Beschreibung insoweit Bezug genommen wird.
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Eine
in 19 dargestellte vierte
Ausführungsform
einer Brennstoffzelleneinheit 100 unterscheidet sich von
der vorstehend beschriebenen dritten Ausführungsform dadurch, daß der Sinterkörper 148 der
sechsten Ausführungsform
nicht im wesentlichen quaderförmig
ausgebildet ist und lediglich mit den oberen Kuppen der Kontaktelemente 110 des Kontaktfeldes 106 des
ersten Gehäuseteils 104 in Kontakt
steht, sondern vielmehr den gesamten Raum zwischen der KAE-Einheit 138 und
der Oberseite des Kontaktfeldes 106 des ersten Gehäuseteils 104 im wesentlichen
vollständig
ausfüllt.
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Die
Brennstoffzelleneinheit 100 dieser Ausführungsform kann in besonders
einfacher Weise dadurch hergestellt werden, daß zunächst das erste Gehäuseteil 104 durch
Ausstanzen oder Ausschneiden aus einem metallischen Flachmaterial,
beispielsweise aus einem Stahlblech, und anschließende Umformvorgänge hergestellt
wird und anschließend
als Träger
für die
Herstellung des Sinterkörpers 148 benutzt
wird, indem das Kontaktfeld 106 des ersten Gehäuseteils 104 von
oben mit den Sinterkörper-Vormaterialien,
und zwar zunächst
mit dem grobkörnigeren
ersten Sinterkörper-Vormaterial
und anschließend
mit dem feinkörnigeren
zweiten Sinterkörper-Vormaterial,
befüllt
wird.
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Anschließend können die
Trocknungs- und Sintervorgänge
so durchgeführt
werden, wie dies vorstehend im Zusammenhang mit der fünften Ausführungsform
einer Brennstoffzelleneinheit 100 beschrieben worden ist.
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Während des
Sintervorgangs wird dabei das Kontaktfeld 106 des ersten
Gehäuseteils 104 an
den gebildeten Sinterkörper 148 angesintert.
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Nach
Abschluß des
Sintervorgangs wird das separat hergestellte zweite Gehäuseteil 198 von oben
auf die aus dem ersten Gehäuseteil 104 und dem
Sinterkörper 148 gebildete
Einheit aufgesetzt und durch Verschweißen längs der Schweißnaht 196 mit
dem ersten Gehäuseteil 104 verbunden.
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Im übrigen stimmt
die vierte Ausführungsform
einer Brennstoffzelleneinheit 100 hinsichtlich Aufbau,
Funktion und Herstellungsweise mit der dritten Ausführungsform überein,
auf deren vorstehende Beschreibung insoweit Bezug genommen wird.
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Eine
in 20 dargestellte fünfte Ausführungsform
einer Brennstoffzelleneinheit 100 unterscheidet sich von
der vorstehend beschriebenen dritten Ausführungsform dadurch, daß das erste
Gehäuseteil 104 nicht
mit einem Kontaktfeld 106 in Form eines Wellblechs versehen
ist, sondern ein im wesentlichen ebenes, parallel zur KAE-Einheit 138 ausgerichtetes
Kontaktfeld 106 aufweist, das gegenüber den Endbereichen 112, 120 des
ersten Gehäuseteils 104 nach
unten versetzt ist.
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Der
erforderliche elektrische Kontakt zwischen dem ersten Gehäuseteil 104 und
der Kathode 144 der KAE-Einheit 138 einer darunter
angeordneten Brennstoffzelleneinheit 100 wird bei dieser
Ausführungsform
durch ein Kontaktgestrick 232 hergestellt, welches unterhalb
des ersten Gehäuseteils 104 angeordnet
ist.
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Das
Kontaktgestrick 232 kann insbesondere als ein Metallgestrick,
beispielsweise aus einem nickelhaltigen Material, ausgebildet sein.
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Das
Kontaktgestrick 232 weist vorzugsweise eine Elastizität auf, um
zu gewährleisten,
daß das Kontaktgestrick 232 im
fertig montierten Zustand des Brennstoffzellenstapels durch eine
elastische Rückstellkraft
gegen die Unterseite des ersten Gehäuseteils 104 und gegen
die KAE-Einheit 138 einer darunter angeordneten Brennstoffzelleneinheit 100 vorgespannt
ist.
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Zwischen
dem Kontaktgestrick 232 und dem äußeren Rand des ersten Gehäuseteils 104 kann
bei dieser Ausführungsform
ein Keramik-Faservlies 234 angeordnet sein, welches einen
vergleichsweise hohen Durchflußwiderstand
für das Oxidationsmittel aufweist,
um zu erreichen, daß das
Oxidationsmittel vorwiegend durch das sich über die KAE-Einheit 138 der
benachbarten Brennstoffzelleneinheit 100 hinweg erstreckende
Kontaktgestrick 232 und nicht durch das außerhalb
der KAE-Einheit 138 angeordnete Keramik-Faservlies 234 strömt.
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Im übrigen stimmt
die fünfte
Ausführungsform
einer Brennstoffzelleneinheit 100 hinsichtlich Aufbau,
Funktion und Herstellungsweise mit der dritten Ausführungsform überein,
auf deren vorstehende Beschreibung insoweit Bezug genommen wird.