DE10232093A1 - Process for joining single fuel cells to form a fuel cell block or stack comprises using a contact layer made from fibers - Google Patents
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Abstract
Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren
zum Zusammenfügen
von Einzel-Brennstoffzellen
zu einem Brennstoffzellen-Block oder -Stack, wobei die Elektrode
und/oder die Bipolarplatte der Einzel-Brennstoffzellen mit einer
elektrisch leitfähigen
Kontaktierschicht versehen wird, die im Hinblick auf den Stofftransport
in der Brennstoffzelle eine ausreichende Porösität aufweist. Ferner betrifft
die Erfindung einen solchermaßen
zusammengefügten
Brennstoffzellen-Block oder -Stack. Zum technischen Umfeld wird beispielshalber
auf die
Brennstoffzellen bzw. Festoxid-Brennstoffzellen-Stapel, die auch als Brennstoffzellen-Block oder -Stack bezeichnet und üblicherweise als „SOFC" (= solid oxid fuel cell) abgekürzt werden, werden aus mehreren Einzel-Brennstoftzellen zusammengesetzt, indem diese aufeinander gestapelt werden. Dabei muss zwischen den Einzel-Brennstoffzellen eine ausreichende elektrische Leitfähigkeit hergestellt werden, denn ein derartiger Stack stellt praktisch eine elektrische Reihenschaltung von stromerzeugenden Elementen (nämlich der Einzelzellen) dar. Bekanntermaßen besteht dabei jede Einzel-Brennstoff-Zelle aus einer Kathoden-Elektrolyt-Anoden-Einheit sowie einer sog. Bipolarplatte und es wird im Falle einer anodengestützten SOFC auf die Katode der ersten Einzelzelle die zweite Einzelzelle mit ihrer Bipolarplatte aufgelegt. Im Falle einer kathodengestützten SOFC wird auf die Anode der ersten Einzelzelle die zweite Einzelzelle mit ihrer Bipolarplatte aufgelegt.Fuel cells or solid oxide fuel cell stacks, also known as a fuel cell block or stack and usually as "SOFC" (= solid oxide fuel cell) abbreviated are composed of several individual fuel cells, by stacking them on top of each other. It must be between the Single fuel cells have sufficient electrical conductivity be made, because such a stack is practically one electrical series connection of power-generating elements (namely the Single cells). As is known each individual fuel cell consists of a cathode-electrolyte-anode unit and a so-called bipolar plate and it is in the case of an anode-based SOFC on the Cathode of the first single cell, the second single cell with its bipolar plate hung up. In the case of a cathode-based SOFC, the anode the first single cell, the second single cell with its bipolar plate hung up.
Zur Erzeugung eines ausreichenden elektrischen Kontakts zwischen den jeweiligen Einzel-Brennstoffzellen werden vor dem Fügen dieser Einzelzellen zu einem Brennstoffzellenblock oder -Stack die außenseitige Elektrode (d.h. die Kathode oder die Anode) und/oder die jeweilige Bipolarplatte mit einer geeigneten Suspension oder einer Paste als elektrische Kontaktierschicht versehen. Im Falle einer anodengestützten SOFC besteht diese Suspension oder Paste üblicherweise aus mikrometergroßen Partikeln aus bspw. Lanthanstrontiummanganit (LSM), oder Lanthanstrontiumcobaltit (LSC) oder Lanthanstrontiumcobaltitmanganit, die jeweils in pulvriger Form vorliegen. Während des anschließenden Fügeprozesses des SOFC-Stacks bei Temperaturen in der Größenordnung von (derzeit) 800°C bis 1000°C versintern dann diese Pulverpartikel zu einem porösen Pulverhaufwerk.To generate a sufficient electrical contact between the individual fuel cells be before joining these single cells to a fuel cell block or stack outside Electrode (i.e. the cathode or the anode) and / or the respective one Bipolar plate with a suitable suspension or paste as electrical Provide contacting layer. In the case of an anode-based SOFC this suspension or paste usually consists of micrometer-sized particles from, for example, lanthanum strontium manganite (LSM), or lanthanum strontium cobaltite (LSC) or lanthanum strontium cobaltite manganite, each in powdery Form. While the subsequent joining process Sinter the SOFC stack at temperatures on the order of (currently) 800 ° C to 1000 ° C then these powder particles into a porous powder pile.
Im Falle einer kathodengestützten SOFC werden andere Kontaktiermaterialien verwendet, bspw. auf Nickelbasis, bilden jedoch, wenn zum Beispiel Nickelpulver eingesetzt werden, ebenso ein aus Pulverpartikeln aufgebautes poröses Pulverhaufwerk aus. Dabei soll diese in Form einer Paste oder einer Suspension aufgetragenen Kontaktierschicht bzw. das daraus gebildete Pulverhaufwerk nicht nur die Bipolarplatte der einen Einzelzelle mit der Elektrodenschicht der angrenzenden Brennstoff-Einzelzelle elektrisch gut verbinden, und somit eine ausreichende elektrische Leitfähigkeit besitzen bzw. eine solche herstellen, sondern es soll gleichzeitig der für die Stromerzeugung in den Einzelzellen erforderliche Stofftransport der Edukte und Produkte aus dem in der Brennstoffzelle ablaufenden elektrochemischen Umwandlungsprozess durch diese Kontaktierschicht möglichst wenig behindert werden. Aus diesem Grunde wird darauf geachtet, eine im Endzustand poröse (und dabei offenporige) Kontaktierschicht bzw. ein solches poröses Pulverhaufwerk zu erzeugen.In the case of a cathode-based SOFC other contact materials used, for example. Based on nickel however, if nickel powder is used, for example, the same applies a porous powder pile built up from powder particles. there this should be applied in the form of a paste or a suspension Contacting layer or the powder pile formed therefrom not only the bipolar plate of a single cell with the electrode layer connect the adjacent single fuel cell well, and thus have sufficient electrical conductivity produce such, but it should also be the one for power generation in the individual cells required mass transport of the educts and Products from the electrochemical conversion process taking place in the fuel cell through this contacting layer if possible be little hindered. For this reason, care is taken one porous in the final state (and open-pore) contact layer or such a porous powder pile to create.
Da jedoch die Körner des im bekannten Stand der Technik verwendeten Kontaktierschicht-Materials (oder Substrats) beim Fügen der SOFC nur leicht zusammensintern und da aufgrund von deren üblicherweise kugelförmiger Gestalt die Kontaktflächen zwischen den einzelnen Körnern relativ klein sind, ist der elektrische Widerstand einer solchermaßen erzeugten Kontaktierschicht relativ hoch, nämlich in der Größenordnung von 50 mΩ/cm2 bis 400 mΩ/cm2 liegend. Dies führt zu (wünschenswerterweise zu minimierenden) elektrischen Leistungsverlusten in der SOFC. Darüber hinaus ist bei diesen bekannten Arten von Kontaktierschichten die Porosität in den Kontaktierschichten relativ gering. Eine zu geringe Porosität kann jedoch unter, bestimmten Betriebszuständen den für einen erfolgreichen elektrochemischen Umwandlungsprozess erforderlichen Stofftransport beschränken. Im Falle einer Kathoden-Kontaktierschicht heißt das, dass die Kathode mit zu wenig Sauerstoff versorgt wird und es dadurch zu einer verringerten Abgabe von elektrischer Leistung kommt.However, since the grains of the contacting layer material (or substrate) used in the known prior art only sinter together slightly when the SOFC is joined, and since the contact areas between the individual grains are relatively small due to their usually spherical shape, the electrical resistance of one produced in this way is Contact layer relatively high, namely in the order of 50 mΩ / cm 2 to 400 mΩ / cm 2 . This leads to electrical power losses in the SOFC (desirably to be minimized). In addition, the porosity in the contact layers is relatively low in these known types of contact layers. Too low a porosity can, under certain operating conditions, limit the mass transfer required for a successful electrochemical conversion process. In the case of a cathode contacting layer, this means that the cathode is supplied with too little oxygen and this results in a reduced output of electrical power.
Eine Abhilfemaßnahme für diese geschilderte Problematik aufzuzeigen, ist Aufgabe der vorliegenden Erfindung.A remedial measure for this problem to demonstrate is the object of the present invention.
Die Lösung dieser Aufgabe ist bezüglich des Verfahrens nach dem Oberbegriff des Anspruchs 1 dadurch gekennzeichnet, dass die Kontaktierschicht aus Fasern gebildet ist. Gleiches gilt bezüglich einer Brennstoffzelle nach dem Oberbegriff des Anspruchs 5. Vorteilhafte Weiterbildungen sind Inhalt der Unteransprüche.The solution to this problem is regarding the procedure according to the preamble of claim 1, characterized in that the contacting layer is formed from fibers. The same applies to a fuel cell according to the preamble of claim 5. Advantageous further developments are the content of the subclaims.
Eine erfindungsgemäß aus elektrisch leitenden Fasern aufgebaute bzw. eine Vielzahl von elektrisch leitenden Fasern enthaltende Kontaktierschicht führt naturgemäß zur einer elektrisch gut leitfähigen bzw. einen geringen spezifischen elektrischen Widerstand aufweisenden Schicht oder Struktur, wobei mit einer solchen Faser-Struktur vorteilhafterweise gleichzeitig eine hohe Porösität erzielt werden kann. Fasern, die naturgemäß eine gewisse Längserstreckung aufweisen, können über ihre gesamte Länge mit mehreren anderen Fasern in Kontakt kommen und somit ein elektrisch gut leitfähiges Netzwerk oder dgl. bilden. Gleichzeitig enthält diese Faser- bzw. Netzstruktur oder dgl. eine ausreichende Menge von Zwischenräumen, die einen ausreichend freien Stofftransport durch eine erfindungsgemäße Kontaktierschicht hindurch ermöglichen. Ein besonderer weiterer Vorteil einer erfindungsgemäß aus Fasern aufgebauten Kontaktierschicht liegt im übrigen in einer gewissen Flexibilität derselben. Während sich nämlich bei den im bekannten Stand der Technik üblicherweise in SOFCs eingesetzten Kontaktierschichten eine starre Verbindung zwischen der Elektrode der einen Einzelzelle und der Bipolarplatte der anderen Einzelzelle ausbildet, die kaum Ausgleichsbewegungen bei Wärmedehnung etc. ermöglicht, gestattet eine nunmehr aus Fasern aufgebaute Kontaktierschicht zumindest geringe Ausgleichsbewegungen innerhalb dieser Struktur, und dies vorteilhafterweise ohne dass die elektrische Leitfähigkeit hierdurch verringert wird. Ungünstige mechanische Wärmespannungen können sich somit in einer erfindungsgemäßen Kontaktierschicht praktisch nicht oder zumindest nur in geringem Maße aufbauen.A contacting layer constructed according to the invention from electrically conductive fibers or containing a large number of electrically conductive fibers naturally leads to a layer or structure which is highly electrically conductive or has a low specific electrical resistance, a high porosity advantageously being achieved at the same time with such a fiber structure can. Fibers which naturally have a certain longitudinal extent can come into contact with several other fibers over their entire length and thus form an electrically highly conductive network or the like. At the same time, this fiber or network structure or the like contains a sufficient amount of interstices which allow a sufficiently free mass transfer through a contact according to the invention layer through. A particular further advantage of a contact layer composed of fibers according to the invention lies in the fact that it has a certain flexibility. While a contact between the electrode of one single cell and the bipolar plate of the other single cell forms in the contacting layers commonly used in SOFCs in the known state of the art, which allows hardly any compensatory movements during thermal expansion etc., a contacting layer now made of fibers allows at least a small amount Compensating movements within this structure, and this advantageously without reducing the electrical conductivity. Unfavorable mechanical thermal stresses can therefore practically not build up or at least only to a small extent in a contacting layer according to the invention.
Die Fasern bzw. das die Fasern enthaltende und die Kontaktierschicht bildende Material kann bevorzugt in Form einer Paste oder in einem Lösungsmittel suspendiert auf die Elektrode und/oder Bipolarplatte aufgetragen werden. Hierzu können die geeignet hergestellten Fasern (worauf im nächsten Absatz noch eingegangen wird) mit einem geeigneten Pasten-Grundstoff vermengt werden, wobei es jedoch auch möglich ist, die Fasern vor dem Aufbringen auf die jeweilige Einzelzelle vorzusintern. Die Fasern können aber auch in einem geeigneten Lösemittel, das den ggf. zur Bildung der Fasern verwendeten und folglich in diesen enthaltenen organischen Binder nicht löst, als Grünfaser suspendiert werden.The fibers or the one containing the fibers the material forming the contacting layer can preferably be in the form of a Paste or in a solvent suspended on the electrode and / or bipolar plate become. You can do this the suitably manufactured fibers (which will be discussed in the next paragraph will be mixed with a suitable paste base material, whereby it however also possible is the fibers before application to the respective individual cell presinter. The fibers can but also in a suitable solvent that those possibly used to form the fibers and consequently in these contained organic binder does not dissolve as green fiber to be suspended.
Das Aufbringen der Suspension oder Paste auf die jeweilige Elektrode bzw. auf die Bipolarplatte der jeweiligen Einzel-Brennstoffzelle kann dann mit den üblichen Methoden wie bspw. Siebdruck, Wet-Powder-Spraying oder ähnlich erfolgen. Der weitere Füge- bzw. Herstellprozess für einen erfindungsgemäßen SOFC-Stack erfolgt dann auf übliche Weise, d.h. unter Versintern bei Temperaturen in der Größenordnung von 800°C bis 1000°C, wobei es im Hinblick auf eine gute Versinterung der Fasern von Vorteil ist, wenn die zunächst aufgebrachten Fasern noch „sinteraktiv" sind, d.h. im Rahmen ihres Herstellungsprozesses, auf dem im nächsten Absatz noch kurz eingegangen wird, noch nicht vollständig fertig gesintert wurden.Applying the suspension or Paste on the respective electrode or on the bipolar plate of the each individual fuel cell can then be used with the usual Methods such as screen printing, wet powder spraying or the like are carried out. The further joining or manufacturing process for an SOFC stack according to the invention then takes place in the usual way, i.e. with sintering at temperatures in the order of 800 ° C to 1000 ° C, where it is advantageous in terms of good sintering of the fibers is when the first applied fibers are still "sinter-active", i.e. in the frame of their manufacturing process, which will be discussed briefly in the next paragraph is not yet complete have been sintered.
Was die Herstellung der Fasern selbst betrifft, so kann dies durch Verspinnen beispielsweise mittels Düsen (deren Durchmesser in der Größenordnung von 20 μm bis 1000 μm liegt) von mit insbesondere organischem Binder und einem geeigneten Lösemittel versetztem Pulver eines geeigneten Materials (wie eingangs bspw. genannt LSM, LSC etc.) durchgeführt werden. Das anschließende Verfestigen der Fasern kann dann durch Austreiben des Lösemittels bspw. durch Trocknen, durch UV-Bestrahlung oder durch Nassfällung erfolgen. Anschließend können die Fasern geschnitten und ggf. vorgesintert und/oder zur bereits genannten Paste verarbeitet werden. Alternativ ist es auch möglich, die Fasern aus Sol-Gel-Precursoren zu spinnen, so wie dies in der Fasertechnologie oder Textiltechnik bekannt ist. Die Fasern können aber auch in einem Schmelzspinnverfahren oder wie genannt durch ein Lösungsspinnverfahren hergestellt oder in einem mehrere bekannte Spinnverfahren kombinierenden Verfahren gesponnen werden.As for the manufacture of the fibers themselves concerns, this can be done by spinning, for example, using nozzles (whose Diameter in the order of magnitude of 20 μm up to 1000 μm lies) with in particular organic binder and a suitable one solvent mixed powder of a suitable material (such as. called LSM, LSC etc.) become. The subsequent one The fibers can then solidify by expelling the solvent for example by drying, by UV radiation or by wet precipitation. Then you can Cut fibers and presintered if necessary and / or to the one already mentioned Paste are processed. Alternatively, it is also possible to use the To spin fibers from sol-gel precursors, as is the case in fiber technology or textile technology is known. However, the fibers can also be melt spun or as mentioned by a solution spinning process produced or in a combination of several known spinning processes Process can be spun.
Mit einer vorgeschlagenen Faserstruktur für die Kontaktierungsschicht(en) einer SOFC können höhere Porositäten erzielt werden als bei reinen Pulverschüttungen gemäß dem bekannten Stand der Technik, wodurch ein besserer Stofftransport und damit eine höhere Brennstoffzellen-Leistung ermöglicht wird. Faserartiges Kontaktiermaterial ermöglicht eine höhere elektrische Leitfähigkeit, damit geringere elektrische Verluste und eine höhere Leistung der Brennstoffzelle. Im übrigern können den erfindungsgemäß in der Kontaktiermasse enthaltenen Fasern noch weitere metallische Fasern zur weiterer Steigerung der elektrischen Leitfähigkeit beigemengt werden oder sein, wobei es für bestimmte Anforderungen auch von besonderem Vorteil sein kann, wenn zumindest einige der in der Kontaktiermasse enthaltenen Fasern die Eigenschaften eines Halbleiters aufweisen.With a proposed fiber structure for the Contacting layer (s) of a SOFC can achieve higher porosities than with pure powder spills according to the known State of the art, resulting in a better mass transport and thus a higher one Fuel cell performance is made possible. Fibrous contact material enables higher electrical Conductivity, thus lower electrical losses and higher performance of the fuel cell. Otherwise can according to the invention in the Fibers contained fibers still other metallic fibers be added to further increase the electrical conductivity or be, it for certain requirements can also be particularly beneficial, if at least some of the fibers contained in the contact compound have the properties of a semiconductor.
Faserartige Strukturen ermöglichen darüber hinaus ein elastisches Verhalten im Temperaturbereich von Raumtemperatur bis zur Brennstoffzellen-Betriebstemperatur von etwa 800°C. Dadurch können durch Temperaturwechsel induzierte thermische Spannungen auf die Brennstoffzelle verringert, werden, wobei noch darauf hingewiesen sei, dass durchaus eine Vielzahl von Details auch abweichend von obigen Ausführungen gestaltet sein kann, ohne den Inhalt der Patentansprüche zu verlassen.Enable fibrous structures Furthermore an elastic behavior in the temperature range from room temperature up to the fuel cell operating temperature of around 800 ° C. This allows thermal stresses induced by temperature changes on the Fuel cell will be reduced, being pointed out be that a multitude of details also deviate from above statements can be designed without leaving the content of the claims.
Claims (8)
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| DE10232093A DE10232093A1 (en) | 2002-07-15 | 2002-07-15 | Process for joining single fuel cells to form a fuel cell block or stack comprises using a contact layer made from fibers |
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| DE10232093A1 true DE10232093A1 (en) | 2004-02-05 |
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