DE102023100149A1

DE102023100149A1 - Flexible, biodegradable electrode for organic electronic components and method for producing the same

Info

Publication number: DE102023100149A1
Application number: DE102023100149.3A
Authority: DE
Inventors: Rakesh Nair; Hans Kleemann; Karl Leo
Original assignee: Technische Universitaet Dresden
Current assignee: Technische Universitaet Dresden
Priority date: 2023-01-04
Filing date: 2023-01-04
Publication date: 2024-07-04

Abstract

Gemäß verschiedenen Ausführungsformen wird ein Verfahren zum Herstellen einer flexiblen, biologisch abbaubaren Elektrode, aufweisend: Bereitstellen einer Blattstruktur aus einem Pflanzenblatt, wobei die Blattstruktur eine Vielzahl von Blattadern aufweist; Vorbehandeln der Blattstruktur mittels eines Behandlungsmittels zum Verändern der elektrischen Eigenschaften der Blattstruktur, um eine vorbehandelte Blattstruktur zu bilden; und Behandeln der vorbehandelten Blattstruktur mittels einer wenigstens Metall-Ionen-Lösung derart, dass jede Blattader der vorbehandelten Blattstruktur mit wenigstens einer Metallschicht beschichtet wird, um die flexible, biologisch abbaubare Elektrode für organische elektronische Bauelemente zu bilden. According to various embodiments, there is provided a method for producing a flexible, biodegradable electrode, comprising: providing a leaf structure from a plant leaf, the leaf structure having a plurality of leaf veins; pretreating the leaf structure by means of a treatment agent for changing the electrical properties of the leaf structure to form a pretreated leaf structure; and treating the pretreated leaf structure by means of at least one metal ion solution such that each leaf vein of the pretreated leaf structure is coated with at least one metal layer to form the flexible, biodegradable electrode for organic electronic components.

Description

Verschiedene Ausführungsformen betreffen eine flexible, biologisch abbaubare Elektrode für organische elektronische Bauelemente und ein Verfahren zum Herstellen einer flexiblen, biologisch abbaubaren Elektrode, beispielsweise für organische elektronische Bauelemente.Various embodiments relate to a flexible, biodegradable electrode for organic electronic components and a method for producing a flexible, biodegradable electrode, for example for organic electronic components.

Im Allgemeinen werden flexible elektronische Bauelemente aufgrund ihrer vielversprechenden Anwendungen, beispielsweise in flexiblen Displays, flexiblen Sensoren, flexiblen Solarzellen, künstlichen elektronischen Häuten („e-skins“), Mensch-Computer-Schnittstellen und vielen anderen Geräten intensiv erforscht. Mit der Zunahme der Anwendungen von elektronischen Geräten steigt auch das Abfallaufkommen durch entsorgte elektronische Geräte, welche eine ernsthafte Bedrohung für die Umwelt darstellen kann. Um die Menge an Abfallaufkommen zu begrenzen, ist es wünschenswert, elektronische Geräte zu haben, welche leicht wiederverwertbar sein können, oder bei welchen zumindest ein Teil ihrer Bestandteile, beispielsweise die Elektroden, wiederverwertbar sein kann.In general, flexible electronic devices are being intensively researched due to their promising applications, such as in flexible displays, flexible sensors, flexible solar cells, artificial electronic skins (“e-skins”), human-computer interfaces, and many other devices. As the applications of electronic devices increase, the amount of waste generated by discarded electronic devices also increases, which can pose a serious threat to the environment. To limit the amount of waste generated, it is desirable to have electronic devices that can be easily recycled, or at least part of their components, such as the electrodes, can be recycled.

Verschiedene Ausführungsformen betreffen ein Verfahren zum Herstellen einer flexiblen, biologisch abbaubaren Elektrode, beispielsweise für organische elektronische Vorrichtungen, welches einfache Techniken und kostengünstige, biologisch abbaubare Ausgangsmaterialien verwenden kann, und somit auf einfacher Weise effizient, kostengünstig und umweltschonend sein kann.Various embodiments relate to a method for producing a flexible, biodegradable electrode, for example for organic electronic devices, which can use simple techniques and inexpensive, biodegradable starting materials, and thus can be easily efficient, cost-effective and environmentally friendly.

Verschiedene Ausführungsformen betreffen eine flexible, biologisch abbaubare Elektrode, welche zusätzlich zu ihrer einfachen, effizienten, kostengünstigen und umweltschonenden Herstellung eine hohe Lichttransmission und eine hohe elektrische Leitfähigkeit aufweisen kann.Various embodiments relate to a flexible, biodegradable electrode which, in addition to its simple, efficient, cost-effective and environmentally friendly production, can have a high light transmission and a high electrical conductivity.

In verschiedenen Aspekten kann ein Verfahren zum Herstellen einer flexiblen, biologisch abbaubaren Elektrode, bereitgestellt werden, das Verfahren aufweisend: Bereitstellen einer Blattstruktur aus einem Pflanzenblatt, wobei die Blattstruktur eine Vielzahl von Blattadern aufweist; Vorbehandeln der Blattstruktur mittels eines Behandlungsmittels zum Verändern der elektrischen Eigenschaften der Blattstruktur, um eine vorbehandelte Blattstruktur zu bilden; und Behandeln der vorbehandelten Blattstruktur mittels wenigstens einer Metall-Ionen-Lösung derart, dass jede Blattader der vorbehandelten Blattstruktur mit wenigstens einer Metallschicht beschichtet wird.In various aspects, a method of making a flexible, biodegradable electrode may be provided, the method comprising: providing a leaf structure from a plant leaf, the leaf structure having a plurality of leaf veins; pretreating the leaf structure using a treating agent for altering the electrical properties of the leaf structure to form a pretreated leaf structure; and treating the pretreated leaf structure using at least one metal ion solution such that each leaf vein of the pretreated leaf structure is coated with at least one metal layer.

Durch das Verwenden von einer in der Natur vorkommenden quasifraktalen Blattstruktur, welche mittels einer kostengünstigen Metall-Ionen-Lösung (z.B. ohne alternative, bereits bekannte aber kostspielige Metall-Partikel-Fülltechniken) behandelt, modifiziert und/oder beschichtet wird, kann ein umweltschonendes, kostengünstiges Verfahren zum Herstellen einer flexiblen, biologisch abbaubaren Elektrode bereitgestellt werden. Das Verfahren kann ermöglichen, eine flexible, bedruckbare, biologisch abbaubare, umweltfreundliche, kostengünstige Elektrode herzustellen, beispielsweise als Alternativ zu den herkömmlichen Elektroden für organische elektronische Vorrichtungen.By using a naturally occurring quasi-fractal sheet structure which is treated, modified and/or coated using a low-cost metal ion solution (e.g. without alternative, already known but expensive metal particle filling techniques), an environmentally friendly, low-cost method for producing a flexible, biodegradable electrode can be provided. The method can make it possible to produce a flexible, printable, biodegradable, environmentally friendly, low-cost electrode, for example as an alternative to the conventional electrodes for organic electronic devices.

Gemäß verschiedenen Ausführungsformen kann das Behandlungsmittel Tridodecylmethylammoniumchlorid (TDMAC) oder Chitosan aufweisen oder daraus bestehen.According to various embodiments, the treating agent may comprise or consist of tridodecylmethylammonium chloride (TDMAC) or chitosan.

Das Behandlungsmittel kann ermöglichen, dass eine einfache Metall-Lösung (z.B. Metall-Ionen-Lösung), beispielsweise ohne Nanopartikel und/oder Nanodrähte, verwendet werden kann. Ferner kann das Behandlungsmittel die Haftung der Metallschicht an die Blattadern verbessern. Dadurch kann das Metallbeschichten (z.B. während des Behandelns) der somit vorbehandelten Blattstruktur beispielsweise mittels eines einfachen Eintauchens (z.B. mittels eines Tauchvorgangs oder eines Tauchbeschichtens (dip-coating)) ohne weitere Behandlungsbedarf der Blattstruktur ermöglicht werden. Weiterhin kann das Behandlungsmittel die Fasern der Blattstruktur vor chemischen und/oder mechanischen Beschädigungen schützen. Beispielsweise kann das Behandlungsmittel vor Beschädigungen schützen, welche durch die in der Metall-Ionen-Lösung vorhandenen Lösungsmitteln verursacht werden können.The treatment agent can enable a simple metal solution (e.g. metal ion solution), for example without nanoparticles and/or nanowires, to be used. Furthermore, the treatment agent can improve the adhesion of the metal layer to the leaf veins. This can enable metal coating (e.g. during treatment) of the thus pretreated leaf structure, for example by means of a simple immersion (e.g. by means of a dipping process or dip coating) without the need for further treatment of the leaf structure. Furthermore, the treatment agent can protect the fibers of the leaf structure from chemical and/or mechanical damage. For example, the treatment agent can protect against damage that can be caused by the solvents present in the metal ion solution.

TDMAC und Chitosan haben den Vorteil, dass sie kostengünstig sind. Außerdem können die elektrische Leitfähigkeit und die Transparenz (z.B. die Lichtdurchlässigkeit oder die Lichttransmission) der resultierenden Elektrode abhängig von der Konzentration von TDMAC oder Chitosan variiert werden.TDMAC and chitosan have the advantage of being inexpensive. In addition, the electrical conductivity and transparency (e.g., light transmittance or light transmittance) of the resulting electrode can be varied depending on the concentration of TDMAC or chitosan.

Chitosan hat den weiteren Vorteil, dass es nicht-giftig, und biologisch abbaubar ist, sodass der gesamte Herstellungsprozess ausschließlich auf biokompatiblen Materialien basieren kann. Chitosan kann ferner ermöglichen, dass eine bessere und gründlichere Beschichtung der Fasern der Blattstruktur, eine verbesserte Flexibilität der Blattstruktur ohne das Blattskelett zu überlasten, und eine verbesserte Hydrophilie der Fasern der Blattstruktur erreicht werden, welche dafür sorgen kann, dass die Fasern des Blattskeletts geschmeidig bleiben, indem sie die Feuchtigkeit einschließen können.Chitosan has the additional advantage of being non-toxic and biodegradable, so that the entire manufacturing process can be based exclusively on biocompatible materials. Chitosan can also enable a better and more thorough coating of the fibers of the leaf structure, improved flexibility of the leaf structure without overloading the leaf skeleton, and improved hydrophilicity of the fibers of the leaf structure, which can ensure that the fibers of the leaf skeleton remain supple by being able to lock in moisture.

Gemäß verschiedenen Ausführungsformen kann das Behandeln der Blattstruktur derart erfolgen, dass die Blattadern der Blattstruktur mit der wenigstens einen Metallschicht konform z.B., vollumfänglich umgeben beschichtet werden.According to various embodiments, the treatment of the leaf structure can be carried out in such a way that the leaf veins of the leaf structure with the least at least one metal layer conforming e.g., fully coated.

Die Beschichtung der Blattadern der Blattstruktur mit der Metallschicht kann ermöglichen, dass die resultierende Elektrode eine hohe elektrische Leitfähigkeit und/oder einen niedrigen (Flächen)widerstand aufweisen kann.Coating the leaf veins of the leaf structure with the metal layer can enable the resulting electrode to have high electrical conductivity and/or low (surface) resistance.

Gemäß verschiedenen Ausführungsformen kann die Metall-Ionen-Lösung ein Metall aufweisen, beispielsweise wobei das Metall Silber sein kann.According to various embodiments, the metal ion solution may comprise a metal, for example, wherein the metal may be silver.

Silber kann beispielsweise den Vorteil haben, dass die Silber-Beschichtung selbst bei Oxidation unter Umgebungsbedingungen, z.B. in Silber(I)-Oxid (Ag₂O), eine gute elektrische Leitfähigkeit behalten kann. Das kann beispielsweise eine bessere Alternative sein als Kupfer (Cu), welches beispielsweise in Kupferoxid (CuO) oder Kupfer(I)-Oxid (Cu₂O) unter Umgebungsbedingungen oxidiert werden kann, wobei die korrespondierende elektrische Leitfähigkeit von Kupferoxid (CuO) oder Kupfer(I)-Oxid (Cu₂O) im Vergleich zu Silber(I)-Oxid (Ag₂O) (d.h. nach Oxidation) niedriger sein kann.Silver, for example, may have the advantage that the silver coating can retain good electrical conductivity even when oxidized under ambient conditions, eg to silver(I) oxide (Ag ₂ O). This may be a better alternative than copper (Cu), which may be oxidized, for example, to copper oxide (CuO) or copper(I) oxide (Cu ₂ O) under ambient conditions, whereby the corresponding electrical conductivity of copper oxide (CuO) or copper(I) oxide (Cu ₂ O) may be lower compared to silver(I) oxide (Ag ₂ O) (ie after oxidation).

Gemäß verschiedenen Ausführungsformen kann das Behandeln der vorbehandelten Blattstruktur ferner ein Abscheiden einer weiteren Metallschicht mit einem weiteren Metall auf der beschichteten Blattstruktur aufweisen, um eine doppelt-beschichtete Blattstruktur zu bilden.According to various embodiments, treating the pretreated sheet structure may further comprise depositing another metal layer comprising another metal on the coated sheet structure to form a double-coated sheet structure.

Die weitere Metallschicht kann derart ausgebildet sein, dass die Lichtdurchlässigkeit (z.B. Lichttransmission) der daraus resultierenden Elektrode, im Vergleich zu der Elektrode mit einer Metallschicht mit einem einzigen Metall, erhöht werden kann, während eine zumindest genauso gute elektrische Leitfähigkeit behalten werden kann. Dabei kann beispielsweise die (erste) Metallschicht als Keimschicht (seed layer) für die weitere Metallschicht ausgebildet sein. Z.B. kann die (erste) Metallschicht eine dünnere Schichtdicke aufweisen in der doppelt-beschichteten Elektrode als in der Elektrode, welche mit einer Metallschicht mit einem einzigen Metall beschichtet ist.The further metal layer can be designed such that the light permeability (e.g. light transmission) of the resulting electrode can be increased compared to the electrode with a metal layer with a single metal, while at least as good electrical conductivity can be maintained. For example, the (first) metal layer can be designed as a seed layer for the further metal layer. For example, the (first) metal layer can have a thinner layer thickness in the double-coated electrode than in the electrode which is coated with a metal layer with a single metal.

Gemäß verschiedenen Ausführungsformen kann das Vorbehandeln der Blattstruktur abschnittsweise erfolgen. Alternativ oder zusätzlich kann das Behandeln der vorbehandelten Blattstruktur nur abschnittsweise erfolgen. Diese Vorgänge können beispielsweise zum Bereitstellen einer strukturierten Metallschicht auf der Blattstruktur durchgeführt werden.According to various embodiments, the pretreatment of the sheet structure can be carried out in sections. Alternatively or additionally, the treatment of the pretreated sheet structure can only be carried out in sections. These processes can be carried out, for example, to provide a structured metal layer on the sheet structure.

Die Strukturierung der Metallschicht kann ermöglichen, dass die Elektrode als Leiterbahn (PCB-like Substrat) verwendet werden kann.The structuring of the metal layer can enable the electrode to be used as a conductor track (PCB-like substrate).

Gemäß einem weiteren Aspekt kann eine flexible, biologisch abbaubare Elektrode, beispielweise für organische elektronische Bauelemente und/oder Vorrichtungen bereitgestellt werden, wobei die Elektrode eine Pflanzenblattstruktur aufweisen kann, welche mit einer ersten Metallschicht beschichtet sein kann, beispielsweise wobei die erste Metallschicht eine Silberschicht sein kann.According to a further aspect, a flexible, biodegradable electrode can be provided, for example for organic electronic components and/or devices, wherein the electrode can have a plant leaf structure which can be coated with a first metal layer, for example wherein the first metal layer can be a silver layer.

Dadurch, dass die Elektrode aus in der Natur vorkommende, weit verbreitete Rohstoffen (Pflanzenblattstruktur) aufweist oder daraus besteht, kann die Elektrode kostengünstig hergestellt und einfach wiederverwertet und/oder zersetzt werden.Because the electrode comprises or consists of naturally occurring, widely available raw materials (plant leaf structure), the electrode can be manufactured cost-effectively and easily recycled and/or decomposed.

Außerdem, aufgrund ihrer flexiblen, vernetzten Struktur (beispielsweise multiskalige Verbindungen der Blattadern innerhalb des Skeletts bilden ein fraktal-artiges (quasifraktales) Gerüst oder Skelett), kann die Pflanzenblattstruktur dem Substrat eine erhöhte mechanische und/oder strukturelle Stabilität verleihen.Furthermore, due to its flexible, interconnected structure (e.g., multiscale connections of leaf veins within the skeleton form a fractal-like (quasifractal) framework or skeleton), the plant leaf structure can provide increased mechanical and/or structural stability to the substrate.

Ausführungsformen sind in den Figuren dargestellt und werden im Folgenden näher erläutert.Embodiments are shown in the figures and are explained in more detail below.

Es zeigen

1 ein schematisches Ablaufdiagramm eines Verfahrens zum Herstellen eines flexiblen, biologisch abbaubaren Substrats, gemäß verschiedenen Ausführungsformen;
2A-C Draufansichten von einem Pflanzenblatt während und nach dem Bereitstellen der Blattstruktur, gemäß verschiedenen Ausführungsformen;
3 schematische Seitenansichten des Schritts des Behandelns der vorbehandelten Blattstruktur, gemäß verschiedenen Ausführungsformen;
4A-C Draufansichten von Blattstrukturen vor und nach der Metallbeschichtung, gemäß verschiedenen Ausführungsformen;
5 eine Grafik über den Widerstand von einer Blattstruktur, gemäß verschiedenen Ausführungsformen;
6A-C Grafiken, welche die elektrothermische Stabilität, den Flächenwiderstand abhängig von der Temperatur und die mechanische Stabilität der Proben zeigen, in Blattstrukturen gemäß verschiedenen Ausführungsformen;
7A-C Grafiken, welche die optischen Eigenschaften von Blattstrukturen abhängig von der Wellenlänge zeigen, gemäß verschiedenen Ausführungsformen;
8 eine Grafik, welche die Lichttransmission einer optimierten Blattstruktur abhängig von der Wellenlänge zeigt, gemäß verschiedenen Ausführungsformen;
9A-B Grafiken über den Flächenwiderstand abhängig von der Zeitdauer des Galvanisierungsprozesses und über die Lichttransmission der Blattstrukturen abhängig von der Wellenlänge, gemäß verschiedenen Ausführungsformen;
10A-C Ansichten von Blattstrukturen, gemäß verschiedenen Ausführungsformen; und
11 eine hydroionische Batterie, gemäß verschiedenen Ausführungsformen.

Show it

1 a schematic flow diagram of a method for producing a flexible, biodegradable substrate, according to various embodiments;
2A -C Top views of a plant leaf during and after providing the leaf structure, according to various embodiments;
3 schematic side views of the step of treating the pretreated sheet structure, according to various embodiments;
4A -C Top views of leaf structures before and after metal coating, according to various embodiments;
5 a graph of the resistance of a leaf structure according to various embodiments;
6A -C graphs showing the electrothermal stability, sheet resistance versus temperature and mechanical stability of the samples in sheet structures according to different embodiments;
7A -C graphs showing the optical properties of leaf structures depending on the wavelength, according to various embodiments;
8th a graphic showing the light transmission of an optimized leaf structure depending on the wavelength, according to various embodiments;
9A -B graphs showing the sheet resistance as a function of the duration of the electroplating process and the light transmission of the sheet structures as a function of the wavelength, according to different embodiments;
10A -C views of leaf structures, according to various embodiments; and
11 a hydroionic battery, according to various embodiments.

In der folgenden ausführlichen Beschreibung wird auf die beigefügten Zeichnungen Bezug genommen, die Teil dieser bilden und in denen zur Veranschaulichung spezifische Ausführungsformen gezeigt sind, in denen die Erfindung ausgeübt werden kann. In dieser Hinsicht wird Richtungsterminologie wie etwa „oben“, „unten“, „vorne“, „hinten“, „vorderes“, „hinteres“, usw. mit Bezug auf die Orientierung der beschriebenen Figur(en) verwendet. Da Komponenten von Ausführungsformen in einer Anzahl verschiedener Orientierungen positioniert werden können, dient die Richtungsterminologie zur Veranschaulichung und ist auf keinerlei Weise einschränkend. Es versteht sich, dass andere Ausführungsformen benutzt und strukturelle oder logische Änderungen vorgenommen werden können, ohne von dem Schutzumfang der vorliegenden Erfindung abzuweichen. Es versteht sich, dass die Merkmale der hierin beschriebenen verschiedenen beispielhaften Ausführungsformen miteinander kombiniert werden können, sofern nicht spezifisch anders angegeben. Die folgende Beschreibung ist deshalb nicht in einschränkendem Sinne aufzufassen, und der Schutzumfang der vorliegenden Erfindung wird durch die angefügten Ansprüche definiert.In the following detailed description, reference is made to the accompanying drawings which form a part hereof, and in which is shown by way of illustration specific embodiments in which the invention may be practiced. In this regard, directional terminology such as "top", "bottom", "front", "back", "fore", "rear", etc. will be used with reference to the orientation of the figure(s) being described. Since components of embodiments may be positioned in a number of different orientations, the directional terminology is for purposes of illustration and is in no way limiting. It is to be understood that other embodiments may be utilized and structural or logical changes may be made without departing from the scope of the present invention. It is to be understood that the features of the various exemplary embodiments described herein may be combined with one another unless specifically stated otherwise. The following description is, therefore, not to be taken in a limiting sense, and the scope of the present invention is defined by the appended claims.

Im Rahmen dieser Beschreibung wird der Begriff „Blattstruktur“ (auch Blattskelett oder Blattgerüst genannt) beispielsweise so verstanden, dass es sich um ein Pflanzenblatt handelt, das Pflanzengewebe (z.B. Biomasse) davon im Wesentlichen vollständig derart entfernt ist, dass nur das Skelett oder Gerüst des Pflanzenblatts, beispielsweise unter anderem aus Cellulose, Lignin und/oder Hemicellulose, welches eine zusammenhängende und/oder vernetzte Blattaderstruktur bildet, übrig bleibt.In the context of this description, the term "leaf structure" (also called leaf skeleton or leaf framework) is understood, for example, to mean a plant leaf from which plant tissue (e.g. biomass) has been substantially completely removed such that only the skeleton or framework of the plant leaf, for example made of cellulose, lignin and/or hemicellulose, among others, which forms a coherent and/or cross-linked leaf vein structure, remains.

Im Rahmen dieser Beschreibung wird der Begriff „biologisch abbaubar“ bezüglich der Elektrode so verstanden, dass es sich dabei um eine Elektrode handelt, welches aus Bestandteilen und/oder Materialien, beispielsweise aus nachwachsenden Rohrstoffen, besteht, welche sich im Großteil, beispielsweise mehr als 80 %, beispielsweise mehr als 90 % davon, unter Auswirkung von externen Faktoren (Enzymen, (Mikro)Organismen, elektromagnetischen Strahlungen (z.B. UV- und Licht-Strahlungen), Druck, Lösungsmitteln (z.B. Wasser) etc...) innerhalb eines bestimmten Zeitraums (beispielsweise eines Zeitraumes, welcher länger als die üblichen Zeiträume des Herstellungsprozesses des Substrats und/oder der organischen elektronischen Bauelemente, beispielsweise 10, 20, 50 mal länger) in seine elementaren Bestandteile wie Kohlenstoff, Sauerstoff, Wasserstoff, Kohlenstoffdioxid, Humine etc... und/oder weitere Mineralien auflösen oder zersetzen können.In the context of this description, the term "biodegradable" with regard to the electrode is understood to mean that it is an electrode which consists of components and/or materials, for example from renewable raw materials, the majority of which, for example more than 80%, for example more than 90% of which, can dissolve or decompose into its elementary components such as carbon, oxygen, hydrogen, carbon dioxide, humic acids etc... and/or other minerals under the influence of external factors (enzymes, (micro)organisms, electromagnetic radiation (e.g. UV and light radiation), pressure, solvents (e.g. water) etc...) within a certain period of time (for example a period of time which is longer than the usual periods of the manufacturing process of the substrate and/or the organic electronic components, for example 10, 20, 50 times longer).

Der Begriff „Metall-Ionen“ bezüglich der Lösung zum Beschichten der Blattstruktur wird im Rahmen dieser Beschreibung mit der Bedeutung verwendet, um eine Lösung zu beschreiben, in welcher das Metall in der Lösung im Wesentlichen gelöst oder teilweise in Suspension ist. Dabei sind Lösungen aufweisend Metall-Nanopartikel oder Metall-Nanodrähte, beispielsweise in Suspension in der Lösung, keine Metall-Ionen-Lösung im Sinne dieser Erfindung.The term "metal ions" in relation to the solution for coating the sheet structure is used in this description to mean a solution in which the metal is essentially dissolved in the solution or partially in suspension. Solutions comprising metal nanoparticles or metal nanowires, for example in suspension in the solution, are not a metal ion solution in the sense of this invention.

Der Begriff „flexibel“ bezüglich der Elektrode wird im Rahmen dieser Beschreibung mit der Bedeutung verwendet, dass die Elektrode beschädigungsfrei bis zu geringen Biegeradien in mehrere Faltrichtungen biegbar, biegsam, elastisch, beweglich und/oder gelenkig ist.The term “flexible” with regard to the electrode is used in this description to mean that the electrode is bendable, flexible, elastic, movable and/or articulated in several folding directions up to small bending radii without damage.

1 veranschaulicht ein schematisches Ablaufdiagramm eines Verfahrens zum Herstellen einer flexiblen, biologisch abbaubaren Elektrode, gemäß verschiedenen Ausführungsformen. 1 illustrates a schematic flow diagram of a method for making a flexible, biodegradable electrode, according to various embodiments.

Gemäß verschiedenen Ausführungsformen kann das Verfahren 1 zum Herstellen einer flexiblen, biologisch abbaubaren Elektrode ein Bereitstellen 100 einer Blattstruktur 10 aus einem Pflanzenblatt aufweisen. Dabei kann die Blattstruktur 10 eine Vielzahl von Blattadern aufweisen. Das Verfahren 1 kann ferner ein Vorbehandeln 200 der Blattstruktur 10 mittels eines Behandlungsmittels zum Verändern der elektrischen Eigenschaften der Blattstruktur 10 aufweisen, um eine vorbehandelte Blattstruktur 20 zu bilden. Außerdem kann das Verfahren 1 ein Behandeln 300 der vorbehandelten Blattstruktur 20 mittels einer wenigstens Metall-Ionen-Lösung 30 derart aufweisen, dass jede Blattader der vorbehandelten Blattstruktur 20 mit wenigstens einer Metallschicht beschichtet wird. Das Behandeln 300 kann derart erfolgen, dass eine flexible, biologisch abbaubare Elektrode gebildet werden kann, welche sich als Elektrode für organische elektronische Bauelemente oder Vorrichtungen eignen kann.According to various embodiments, the method 1 for producing a flexible, biodegradable electrode can comprise providing 100 a leaf structure 10 from a plant leaf. The leaf structure 10 can comprise a plurality of leaf veins. The method 1 can further comprise pretreating 200 the leaf structure 10 by means of a treatment agent for changing the electrical properties of the leaf structure 10 in order to form a pretreated leaf structure 20. In addition, the method 1 can comprise treating 300 the pretreated leaf structure 20 by means of at least one metal ion solution 30 such that each leaf vein of the pretreated leaf structure 20 is coated with at least one metal layer. The treatment 300 can be carried out in such a way that a flexible, biodegradable electrode can be formed, which can be suitable as an electrode for organic electronic components or devices.

Durch das Verwenden von einer in der Natur vorkommenden quasifraktalen Blattstruktur, welche mittels einer kostengünstigen Metall-Ionen-Lösung (z.B. ohne kostspielige Metall-Partikel-Fülltechniken) behandelt, modifiziert und/oder beschichtet wird, kann ein umweltschonendes, kostengünstiges Verfahren zum Herstellen einer flexiblen, biologisch abbaubaren Elektrode bereitgestellt werden. Das Verfahren kann ermöglichen, eine flexible, bedruckbare, biologisch abbaubare, umweltfreundliche, kostengünstige Elektrode herzustellen, beispielsweise als Alternativ zu den herkömmlichen Elektroden für organische elektronische Vorrichtungen.By using a naturally occurring quasi-fractal leaf structure, which is produced using a low-cost metal ion solution (e.g. without costly metal particle filling techniques) treated, modified and/or coated, an environmentally friendly, cost-effective method for producing a flexible, biodegradable electrode can be provided. The method can make it possible to produce a flexible, printable, biodegradable, environmentally friendly, cost-effective electrode, for example as an alternative to the conventional electrodes for organic electronic devices.

Das Verfahren 1 wird anhand der 2 und 3 in Detail beschrieben.Procedure 1 is based on the 2 and 3 described in detail.

2A-C veranschaulichen Draufansichten von einem Pflanzenblatt während und nach dem Bereitstellen der Blattstruktur, gemäß verschiedenen Ausführungsformen. 2A -C illustrate top views of a plant leaf during and after providing the leaf structure, according to various embodiments.

Gemäß verschiedenen Ausführungsformen kann das Bereitstellen 100 einer Blattstruktur 10 ein Bereitstellen 102 eines Pflanzenblatts, wobei das Pflanzenblatt Blattadern und eine zwischen und/oder um den Blattadern angeordnete Pflanzengewebe (z.B. Biomasse) aufweist, ein Behandeln 104 des Pflanzenblatts derart, dass das Pflanzengewebe aus dem Pflanzenblatt entfernt werden kann, und ein Trocknen 106 des behandelten Pflanzenblatts aufweisen, um die Blattstruktur 10 zu bilden.According to various embodiments, providing 100 a leaf structure 10 may comprise providing 102 a plant leaf, the plant leaf having leaf veins and a plant tissue (e.g., biomass) arranged between and/or around the leaf veins, treating 104 the plant leaf such that the plant tissue can be removed from the plant leaf, and drying 106 the treated plant leaf to form the leaf structure 10.

Gemäß verschiedenen Ausführungsformen kann die Blattstruktur 10 ein Pflanzenblattskelett oder ein Pflanzenblattgerüst sein. Beispielsweise kann die Blattstruktur aus einem Pflanzenblatt hergestellt werden, welches entgrünt worden sein kann. In der Blattstruktur 10 können beispielsweise von dem Pflanzenblatt im Wesentlichen nur die Blattadern übrig bleiben (z.B. ohne Pflanzengewebe). Gemäß verschiedenen Ausführungsformen können die Blattadern dabei beispielsweise im Wesentlichen ihre dreidimensionale, beispielsweise netzwerkartige und/oder quasifraktale Struktur behalten, welche sie in dem Pflanzenblatt vor dem Behandeln hatten.According to various embodiments, the leaf structure 10 can be a plant leaf skeleton or a plant leaf framework. For example, the leaf structure can be made from a plant leaf that may have been degreened. In the leaf structure 10, for example, essentially only the leaf veins can remain from the plant leaf (e.g. without plant tissue). According to various embodiments, the leaf veins can, for example, essentially retain their three-dimensional, for example network-like and/or quasi-fractal structure that they had in the plant leaf before treatment.

Gemäß verschiedenen Ausführungsformen kann das Pflanzenblatt beispielsweise aus lokalen Pflanzen herkommen. Beispielsweise kann das Pflanzenblatt aus Magnolia Baum, Kautschukbaum (z.B. Hevea brasiliensis), Bodhi Baum (z.B. Ficus religiosa), Rotbusche (z.B. Fagus sylvatica) oder aus Pflanzen mit großen Blättern (z.B. Lotus, Rhabarber, Bananenstauden etc.) stammen. Das Pflanzenblatt kann vor dem Behandeln gewaschen werden, beispielsweise mittels eines Lösungsmittels, beispielsweise eines alkoholischen Lösungsmittels.According to various embodiments, the plant leaf can, for example, come from local plants. For example, the plant leaf can come from magnolia tree, rubber tree (e.g. Hevea brasiliensis), Bodhi tree (e.g. Ficus religiosa), rooibos (e.g. Fagus sylvatica) or from plants with large leaves (e.g. lotus, rhubarb, banana trees, etc.). The plant leaf can be washed before treatment, for example by means of a solvent, for example an alcoholic solvent.

Gemäß verschiedenen Ausführungsformen kann das Behandeln 104 des Pflanzenblatts ein Eintauchen des Pflanzenblatts in ein alkalisches Medium aufweisen, beispielsweise zusammen mit einem Erwärmen des in dem alkalischen Medium eingetauchten Pflanzenblatts (beispielsweise bei einer Temperatur in einem Bereich von 60°C bis 100°C), um die Blattstruktur zu bilden.According to various embodiments, treating 104 the plant leaf may comprise immersing the plant leaf in an alkaline medium, for example together with heating the plant leaf immersed in the alkaline medium (for example at a temperature in a range of 60°C to 100°C) to form the leaf structure.

Beispiel des Bereitstellens 100 der Blattstruktur 10Example of providing 100 the leaf structure 10

Magnolienblätter wurden frisch von lokalen Pflanzen beschafft und unter fließendem Wasser gewaschen, bevor sie für 10 Minuten in ein Ultraschallbad mit Ethanol gelegt wurden, um Verunreinigungen zu entfernen. Die Blätter wurden dann auf eine Größe von 2,5 x 2,5 cm geschnitten, und anschließend wurden die Proben in eine wässrige Lösung von Na₂CO₃. 10 H₂O (Natriumcarbonat-Decahydrat/Waschsoda) in demineralisiertem Wasser gelegt und über Nacht bei einer konstanten Temperatur von 90°C unter Rühren erhitzt. Die zu verwendende Menge an Na₂CO₃. 10 H₂O wurde durch einfaches Erhöhen der Menge bestimmt, bis sich die Verbindung nicht mehr auflöste. Dann wurden die Proben entnommen und in ein separates Gefäß mit frischem destilliertem Wasser bei Raumtemperatur gegeben, das anschließend für 20 Minuten in ein Ultraschallbad gestellt wurde. Der gesamte Vorgang wurde so lange wiederholt, bis sich das Wasser nach dem Badevorgang nicht mehr verfärbte. Die Blattrippen waren zu diesem Zeitpunkt deutlich sichtbar (siehe 2A) und ein leichtes Abbürsten mit behandschuhten Fingern reichte aus, um überschüssige Biomasse zu entfernen. Die Blattskelette wurden anschließend 15 Minuten lang in einer 10%igen Bleichlösung gebleicht, bevor sie getrocknet und mit Gewichten geglättet wurden.Magnolia leaves were freshly obtained from local plants and washed under running water before being placed in an ultrasonic bath containing ethanol for 10 minutes to remove impurities. The leaves were then cut to a size of 2.5 x 2.5 cm and subsequently the samples were placed in an aqueous solution of Na ₂ CO ₃ . 10 H ₂ O (sodium carbonate decahydrate/washing soda) in demineralised water and heated overnight at a constant temperature of 90°C with stirring. The amount of Na ₂ CO ₃ . 10 H ₂ O to be used was determined by simply increasing the amount until the compound no longer dissolved. The samples were then removed and placed in a separate container containing fresh distilled water at room temperature, which was subsequently placed in an ultrasonic bath for 20 minutes. The entire process was repeated until the water no longer changed colour after the bathing process. The leaf veins were clearly visible at this time (see 2A) and a light brushing with gloved fingers was sufficient to remove excess biomass. The leaf skeletons were then bleached in a 10% bleach solution for 15 minutes before being dried and smoothed with weights.

2B zeigt das Magnolienblatt nach dem alkalischen Behandeln. 2C zeigt das behandelte Magnolienblatt unter Vergrößerung (Maßstabsleiste - 500 µm). 2 B shows the magnolia leaf after alkaline treatment. 2C shows the treated magnolia leaf under magnification (scale bar - 500 µm).

Gemäß verschiedenen Ausführungsformen kann die bereitgestellte Blattstruktur 10 vor dem Beschichten mit einer Metallschicht einem Vorbehandeln 200 mittels eines Behandlungsmittels unterzogen werden. Dabei kann das Behandlungsmittel die elektrischen Eigenschaften der Blattstruktur 10 modifizieren oder verändern. Beispielsweise kann das Behandlungsmittel die Fasern (z.B. die Oberfläche) der Blattadern der Blattstruktur 10 mit wenigstens teilweise positiven Ladungen laden.According to various embodiments, the leaf structure 10 provided can be subjected to a pretreatment 200 using a treatment agent before being coated with a metal layer. The treatment agent can modify or change the electrical properties of the leaf structure 10. For example, the treatment agent can charge the fibers (e.g. the surface) of the leaf veins of the leaf structure 10 with at least partially positive charges.

Das Behandlungsmittel kann durch das Verändern der elektrischen Eigenschaften der Blattstruktur ermöglichen, dass bei dem Schritt des Metallbeschichtens (Behandeln) der Blattstruktur eine normale Metall-Lösung (z.B. Metall-Ionen-Lösung), beispielsweise ohne Nanopartikel und/oder Nanodrähte, verwendet werden kann. Ferner kann das Behandlungsmittel die Haftung der Metallschicht an die Blattadern verbessern. Dadurch kann das Metallbeschichten der somit vorbehandelten Blattstruktur beispielsweise mittels eines einfachen Eintauchens (z.B. mittels eines Tauchvorgangs oder eines Tauchbeschichtens (dip-coating)) ohne weitere (Vor)Behandlungsbedarf der Blattstruktur ermöglicht werden. Weiterhin kann das Behandlungsmittel die Fasern der Blattstruktur vor chemischen und/oder mechanischen Beschädigungen schützen. Beispielsweise kann das Behandlungsmittel vor Beschädigungen schützen, welche beispielsweise durch die in der Metall-Ionen-Lösung vorhandenen Lösungsmitteln verursacht werden können.By changing the electrical properties of the leaf structure, the treatment agent can enable a normal metal solution (e.g. metal ion solution), for example without nanoparticles and/or nanowires, to be used in the step of metal coating (treating) the leaf structure. Furthermore, the treatment agent can improve the adhesion of the metal layer to the leaf veins. As a result, the metal coating of the thus pretreated leaf structure, for example, by means of a simple immersion (eg by means of a dipping process or a dip coating) without any further (pre)treatment of the leaf structure being required. Furthermore, the treatment agent can protect the fibers of the leaf structure from chemical and/or mechanical damage. For example, the treatment agent can protect against damage that can be caused by the solvents present in the metal ion solution.

Gemäß verschiedenen Ausführungsformen kann das Behandlungsmittel einen Ionen-Attraktor und/oder ein kationisches Polymer aufweisen oder daraus bestehen. Dadurch kann das Behandlungsmittel die Blattstruktur derart modifizieren, dass die vorbehandelte Blattstruktur die Metall-Ionen (z.B. die Metall-Partikel aus der Metall-Ionen-Lösung) elektrostatisch anziehen kann, um die Metall-Ionen an den Blattadern der Blattstruktur zu befestigen.According to various embodiments, the treatment agent can comprise or consist of an ion attractor and/or a cationic polymer. As a result, the treatment agent can modify the leaf structure in such a way that the pretreated leaf structure can electrostatically attract the metal ions (e.g. the metal particles from the metal ion solution) in order to attach the metal ions to the leaf veins of the leaf structure.

Gemäß verschiedenen Ausführungsformen kann das Behandlungsmittel Tridodecylmethylammoniumchlorid (TDMAC) oder Chitosan aufweisen oder daraus bestehen. Tridodecylmethylammoniumchlorid (TDMAC) oder Chitosan können eine Metallbeschichtung mittels einer kostengünstigen Metall-Ionen-Lösung ermöglichen. Somit kann es für die Metallbeschichtung vermieden werden, kostspieligen Metall-Partikel-Fülltechniken, beispielsweise aufweisend Nanopartikeln oder Nanodrähte, zu verwenden, wie es beispielsweise es bei herkömmlichen Ammoniumbromid-Lösungen der Fall sein kann.According to various embodiments, the treatment agent may comprise or consist of tridodecylmethylammonium chloride (TDMAC) or chitosan. Tridodecylmethylammonium chloride (TDMAC) or chitosan may enable metal coating using a low-cost metal ion solution. Thus, the use of costly metal particle filling techniques, for example comprising nanoparticles or nanowires, for the metal coating may be avoided, as may be the case with conventional ammonium bromide solutions, for example.

TDMAC und Chitosan haben den Vorteil, dass sie kostengünstig sind, beispielsweise im Vergleich zu herkömmlichen Behandlungsmitteln wie PdCl₂. Außerdem können die elektrische Leitfähigkeit und die Transparenz (z.B. die Lichtdurchlässigkeit) der resultierenden Elektrode abhängig von der Konzentration von TDMAC oder Chitosan während des Vorbehandelns variiert, eingestellt und/oder gesteuert werden.TDMAC and chitosan have the advantage of being cost-effective, for example compared to conventional treatment agents such as PdCl ₂ . In addition, the electrical conductivity and transparency (eg light transmittance) of the resulting electrode can be varied, adjusted and/or controlled depending on the concentration of TDMAC or chitosan during pretreatment.

TDMAC enthält eine positive Ladung. Ein Vorbehandeln der Blattstruktur mit TDMAC kann zu einer wenigstens teilweise positiven Ladung entlang der Fasern der Blattadern der Blattstruktur führen, um die Metall-Ionen beispielsweise an den Blattadern der Blattstruktur zu befestigen.TDMAC contains a positive charge. Pretreating the leaf structure with TDMAC can result in at least a partial positive charge along the fibers of the leaf veins of the leaf structure to attach the metal ions, for example, to the leaf veins of the leaf structure.

Chitosan ist ein natürlich vorkommendes (Bio)Polymer mit kationischen Eigenschaften, an dem Metallpartikeln befestigt werden können. Chitosan hat den Vorteil, dass es biokompatibel, nicht-giftig, und biologisch abbaubar ist, sodass der gesamte Herstellungsprozess ausschließlich auf biokompatiblen Materialien basieren kann. Chitosan kann ferner eine bessere und gründlichere Beschichtung der Fasern der Blattstruktur, eine verbesserte Flexibilität der Blattstruktur, ohne das Blattskelett zu überlasten, und eine verbesserte Hydrophilie der Fasern der Blattstruktur ermöglichen, welche dafür sorgen kann, dass die Fasern des Blattskeletts geschmeidig bleiben, indem sie die Feuchtigkeit einschließen können.Chitosan is a naturally occurring (bio)polymer with cationic properties to which metal particles can be attached. Chitosan has the advantage of being biocompatible, non-toxic and biodegradable, so that the entire manufacturing process can be based exclusively on biocompatible materials. Chitosan can also enable a better and more thorough coating of the fibers of the leaf structure, improved flexibility of the leaf structure without overloading the leaf skeleton, and improved hydrophilicity of the fibers of the leaf structure, which can ensure that the fibers of the leaf skeleton remain supple by being able to lock in moisture.

Gemäß verschiedenen Ausführungsformen kann das Vorbehandeln 200 der Blattstruktur ein Eintauchen der Blattstruktur in eine Lösung aufweisen, welche das Behandlungsmittel aufweist oder daraus besteht. Dabei kann das Behandlungsmittel in der Lösung beispielsweise in einer Konzentration in einem Bereich von 5 mM bis 20 mM, beispielsweise 10 mM, vorhanden sein. Gemäß verschiedenen Ausführungsformen kann das Eintauchen beispielsweise bei einer Temperatur erfolgen, welche in einem Bereich von 25 °C bis 120 °C, beispielsweise von 40 °C bis 100 °C liegen kann, beispielsweise 90 °C. Gemäß verschiedenen Ausführungsformen kann das Eintauchen beispielsweise für einen bestimmten Zeitraum in einem Bereich von 1 Minute bis 10 Minuten erfolgen, beispielsweise 5 Minuten.According to various embodiments, the pretreatment 200 of the leaf structure can comprise immersing the leaf structure in a solution which comprises or consists of the treatment agent. The treatment agent can be present in the solution, for example, in a concentration in a range from 5 mM to 20 mM, for example 10 mM. According to various embodiments, the immersion can be carried out, for example, at a temperature which can be in a range from 25 °C to 120 °C, for example from 40 °C to 100 °C, for example 90 °C. According to various embodiments, the immersion can be carried out, for example, for a certain period of time in a range from 1 minute to 10 minutes, for example 5 minutes.

Gemäß verschiedenen Ausführungsformen kann die vorbehandelte Blattstruktur getrocknet werden, beispielsweise beim Aufhängen der vorbehandelten Blattstruktur auf einem Heißluftbügel oder an Haken zum Trocknen, beispielsweise bei Raumtemperatur.According to various embodiments, the pretreated leaf structure can be dried, for example by hanging the pretreated leaf structure on a hot air hanger or on hooks to dry, for example at room temperature.

Gemäß verschiedenen Ausführungsformen kann das Vorbehandeln 200 der Blattstruktur, beispielsweise mit Chitosan, derart erfolgen, dass die Blattstruktur mit einer Polymerschicht (z.B. mit einer Chitosan-Polymerschicht) beschichtet werden kann. Dabei kann die Polymerschicht beispielsweise eine durchschnittliche Schichtdicke in einem Bereich von 0,2 µm bis 200pm aufweisen, wobei die Polymerschicht beispielsweise als Keimschicht für verschiedene Metalle (z.B. Silber) verwendet werden kann. Die durchschnittliche Schichtdicke kann beispielsweise nach Viskosität und Oberflächenspannung der Polymerlösung (z.B. der Chitosanlösung) variiert werden.According to various embodiments, the pretreatment 200 of the leaf structure, for example with chitosan, can be carried out in such a way that the leaf structure can be coated with a polymer layer (e.g. with a chitosan polymer layer). The polymer layer can, for example, have an average layer thickness in a range from 0.2 µm to 200 pm, wherein the polymer layer can be used, for example, as a seed layer for various metals (e.g. silver). The average layer thickness can be varied, for example, according to the viscosity and surface tension of the polymer solution (e.g. the chitosan solution).

Die Polymerschicht, beispielsweise aufweisend oder bestehend aus Chitosan, kann der Blattstruktur (z.B. jeder Blattader der Blattstruktur) einen Schutz vor Umgebungsfeuchtigkeit und/oder Sauerstoff verleihen. Somit kann ermöglicht werden, dass das Umwandeln des Blattskeletts der Blattstruktur unter Bedingungen erfolgen kann, welche keine inerte Atmosphäre und/oder Vakuum benötigen.The polymer layer, for example comprising or consisting of chitosan, can provide the leaf structure (e.g. each leaf vein of the leaf structure) with protection from ambient moisture and/or oxygen. This can enable the transformation of the leaf skeleton of the leaf structure to take place under conditions that do not require an inert atmosphere and/or vacuum.

Beispiel des Vorbehandelns 200 der Blattstruktur 10Example of pretreatment 200 of the leaf structure 10

Die Vorbehandlung der Blattstruktur erfolgt durch 5-minütiges Einweichen in einer 10 mM-Lösung von Tri-dodecylmethylammoniumchlorid (TDMAC) oder Chitosan bei 90 °C. Die erhöhte Temperatur kann die Poren der Blattstruktur thermisch erweitern, und somit ein gründliches Eindringen der TDMAC- oder Chitosan-Moleküle aus der Lösung ermöglichen.Pretreatment of the leaf structure is done by soaking it in a 10 mM solution of tri-dodecylmethylammonium chloride (TDMAC) or chitosan at 90 °C for 5 minutes. The increased temperature can thermally expand the pores of the leaf structure, thus allowing thorough penetration of the TDMAC or chitosan molecules from the solution.

3 veranschaulicht schematische Seitenansichten des Schritts des Behandelns der vorbehandelten Blattstruktur des Verfahrens zum Herstellen einer flexiblen, biologisch abbaubaren Elektrode, gemäß verschiedenen Ausführungsformen. 3 illustrates schematic side views of the step of treating the pretreated sheet structure of the method for making a flexible, biodegradable electrode, according to various embodiments.

Gemäß verschiedenen Ausführungsformen kann das Behandeln 300 der vorbehandelten Blattstruktur 20 derart erfolgen, dass wenigstens einige Blattadern der Blattstruktur 20, beispielsweise jede Blattader der Blattstruktur 20 mit der wenigstens einen Metallschicht konform z.B. vollumfänglich umgeben beschichtet werden können. Die Beschichtung der Blattadern der vorbehandelten Blattstruktur 20 mit der wenigstens einen Metallschicht kann ermöglichen, dass die elektrische Leitfähigkeit der vorbehandelten Blattstruktur 20 erhöht werden kann.According to various embodiments, the treatment 300 of the pretreated leaf structure 20 can be carried out in such a way that at least some leaf veins of the leaf structure 20, for example each leaf vein of the leaf structure 20, can be coated with the at least one metal layer in a conformal manner, e.g. completely surrounded. The coating of the leaf veins of the pretreated leaf structure 20 with the at least one metal layer can make it possible to increase the electrical conductivity of the pretreated leaf structure 20.

Gemäß verschiedenen Ausführungsformen kann das Behandeln 300 der vorbehandelten Blattstruktur 20 ein Schrägeinführen 302 der vorbehandelten Blattstruktur 20 in die Metall-Lösung 30 aufweisen. Beispielsweise kann die vorbehandelte Blattstruktur 20 mit einem Winkel α relativ zur Oberfläche der Metall-Lösung 30 (z.B. von der horizontalen Ebene) in einem Bereich von 10° bis 60° in die Metall-Lösung 30 reingebracht werden. Das schräge Einführen der vorbehandelten Blattstruktur 20 in die Metall-Lösung 30 kann beispielsweise ein Ausbeulen der vorbehandelten Blattstruktur 20, und somit der daraus resultierenden Elektrode, minimieren oder verhindern.According to various embodiments, treating 300 the pretreated sheet structure 20 may include obliquely inserting 302 the pretreated sheet structure 20 into the metal solution 30. For example, the pretreated sheet structure 20 may be introduced into the metal solution 30 at an angle α relative to the surface of the metal solution 30 (e.g., from the horizontal plane) in a range of 10° to 60°. Obliquely inserting the pretreated sheet structure 20 into the metal solution 30 may, for example, minimize or prevent bulging of the pretreated sheet structure 20, and thus of the resulting electrode.

Gemäß verschiedenen Ausführungsformen kann das Behandeln 300 der vorbehandelten Blattstruktur 20 ferner ein Eintauchen 304 der Blattstruktur 20 in der Metall-Lösung 30 aufweisen, beispielsweise derart, dass die Blattstruktur 20 vollständig in der Metall-Lösung 30 eingetaucht sein kann. Dabei kann das Eintauchen 304 beispielsweise für einen bestimmen Zeitraum von 30 Sekunden bis 2 Minuten, und/oder beispielsweise bei einer Temperatur in einem Bereich von 20°C bis 60°C, beispielsweise bei Raumtemperatur, erfolgen. In dem Fall, dass Chitosan als Polymer verwendet wird, kann die Beschichtung dabei beispielsweise auf der chemischen Adhäsion von Metallionen an den Amingruppen im Chitosan beruhen. Somit kann das Verfahren bereits bei Raumtemperatur durchgeführt werden. Die chemische Adhäsion von Metallionen kann auch funktionieren, wenn die Temperatur erhöht wird, so dass keine Energie für die Erhöhung der Temperatur aufgewendet werden muss.According to various embodiments, the treatment 300 of the pretreated leaf structure 20 can further comprise immersing 304 the leaf structure 20 in the metal solution 30, for example such that the leaf structure 20 can be completely immersed in the metal solution 30. The immersion 304 can take place, for example, for a certain period of time from 30 seconds to 2 minutes, and/or, for example, at a temperature in a range from 20°C to 60°C, for example at room temperature. In the case that chitosan is used as a polymer, the coating can be based, for example, on the chemical adhesion of metal ions to the amine groups in the chitosan. The method can therefore already be carried out at room temperature. The chemical adhesion of metal ions can also work when the temperature is increased, so that no energy has to be expended to increase the temperature.

Gemäß verschiedenen Ausführungsformen kann die Metall-Ionen-Lösung 30 ein Metall aufweisen oder daraus bestehen. Das Metall kann beispielsweise Silber sein.According to various embodiments, the metal ion solution 30 may comprise or consist of a metal. The metal may be silver, for example.

Silber kann beispielsweise den Vorteil haben, dass die Silber-Beschichtung selbst bei Oxidation unter Umgebungsbedingungen, z.B. in Silber(I)-Oxid (Ag₂O), eine gute elektrische Leitfähigkeit behalten kann. Das kann beispielsweise eine bessere Alternative sein als Kupfer (Cu), welches beispielsweise in Kupferoxid (CuO) oder Kupfer(I)-Oxid (Cu₂O) unter Umgebungsbedingungen oxidiert werden kann, wobei die korrespondierende elektrische Leitfähigkeit von Kupferoxid (CuO) oder Kupfer(I)-Oxid (Cu₂O) im Vergleich zu Silber(I)-Oxid (Ag₂O) niedriger sein kann.Silver, for example, can have the advantage that the silver coating can retain good electrical conductivity even when oxidized under ambient conditions, e.g. in silver(I) oxide (Ag ₂ O). This can be a better alternative than copper (Cu), which can be oxidized under ambient conditions, e.g. in copper oxide (CuO) or copper(I) oxide (Cu ₂ O), whereby the corresponding electrical conductivity of copper oxide (CuO) or copper(I) oxide (Cu ₂ O) can be lower compared to silver(I) oxide (Ag ₂ O).

Gemäß verschiedenen Ausführungsformen kann die Metall-Ionen-Lösung 30 eine Viskosität aufweisen, welche in einem Bereich von 1x10^-3 Pa · s bis 50 Pa · s liegen kann.According to various embodiments, the metal ion solution 30 may have a viscosity that may be in a range from 1x10 ^-3 Pa · s to 50 Pa · s.

Gemäß verschiedenen Ausführungsformen kann das Verfahren ferner beispielsweise ein Entnehmen 306 (z.B. Entfernen oder Herausziehen) der Blattstruktur 20 aus der Metall-Lösung 30 aufweisen. Das Entnehmen 306 der Blattstruktur 20 aus der Metall-Lösung 30 kann beispielsweise derart erfolgen, dass eine konforme (z.B. gleichmäßige) Beschichtung der Blattstruktur 20 mit einer Metallschicht aus der Metall-Lösung 30 nahe dem Landau-Levich-Regime erreicht werden kann, um die behandelte Blattstruktur 24 zu erzeugen.According to various embodiments, the method may further comprise, for example, removing 306 (e.g., removing or pulling out) the leaf structure 20 from the metal solution 30. The removing 306 of the leaf structure 20 from the metal solution 30 may, for example, be performed such that a conformal (e.g., uniform) coating of the leaf structure 20 with a metal layer from the metal solution 30 near the Landau-Levich regime can be achieved to produce the treated leaf structure 24.

Beispielsweise, wie in 3 gezeigt, kann das Landau-Levich-Regime von einem statischen Meniskus 32 nahe der Oberfläche des Metalllösungsbades 30 ausgehen, wobei sich der dynamische Meniskus 34 direkt über dem statischen Meniskus 32 befinden kann, in dem die Flüssigkeit nach oben geschert werden kann, was zu einer gleichmäßig dicken Metallschicht 22 auf der Blattstruktur führen kann.For example, as in 3 As shown, the Landau-Levich regime may start from a static meniscus 32 near the surface of the metal solution bath 30, where the dynamic meniscus 34 may be located directly above the static meniscus 32, in which the liquid may be sheared upwards, resulting in a uniformly thick metal layer 22 on the sheet structure.

Gemäß verschiedenen Ausführungsformen kann diese Schichtdicke (h) bei geringen Zuggeschwindigkeiten (~ 1 mm/s) näherungsweise wie folgt berechnet werden: $h ~ \sqrt[2 / 3]{(\frac{η^{V}}{γ})}$

wobei h die Schichtdicke, η die Flüssigkeitsviskosität, V die konstante Ziehgeschwindigkeit und γ die Oberflächenspannung sind.According to various embodiments, this layer thickness (h) at low pulling speeds (~ 1 mm/s) can be approximately calculated as follows:

H ~ \sqrt[2 / 3]{(\frac{η^{V}}{γ})}

where h is the layer thickness, η is the liquid viscosity, V is the constant pulling rate and γ is the surface tension.

Da die Landau-Levich-Gleichung (1) jedoch gut auf Newtonsche Flüssigkeiten anwendbar ist und sich die Ethylcellulose-Polymerlösung eher im nicht-newtonschen scherverdünnenden Bereich verhalten kann, können aufgrund der komplexen und nichtlinearen rheologischen Eigenschaften nicht-newtonscher Flüssigkeiten mehrere Näherungen aus der Literatur ausgewählt werden.However, since the Landau-Levich equation (1) is well applicable to Newtonian fluids and the ethyl cellulose polymer solution may behave more in the non-Newtonian shear-thinning regime, several approximations can be selected from the literature due to the complex and nonlinear rheological properties of non-Newtonian fluids.

Eine Erweiterung der Landau-Levich-Analyse von Gutfinger und Tallmadge „Film of nonnewtonian fluids adhering to flat plates“, AIChE Journal, vol. 11, no. 3, p. 403-413, 1965 berücksichtigt die Scherverdünnung von nicht-newtonschen Flüssigkeiten, wobei die Schichtdicke durch die Gleichung (2) gegeben sein kann: $h ~ \sqrt[\frac{1}{(2 n + 1)}]{\frac{k^{2} V^{2 n}}{γ^{1 / 2} ρ g^{3 / 2}}}$

wobei h die Schichtdicke, k die Viskosität des nicht-newtonschen Fluids, V die konstante Ziehgeschwindigkeit, γ die Oberflächenspannung, ρ die Fluiddichte und g die Erdbeschleunigung sind. Für ein Newtonsches Fluid wäre die Viskosität keine komplexe Variante, daher kehrt die Gleichung (2) für n = 1 und k = η in das Landau-Levich-Regime zurück.An extension of the Landau-Levich analysis of Gutfinger and Tallmadge “Film of nonnewtonian fluids adhering to flat plates,” AIChE Journal, vol. 11, no. 3, p. 403-413, 1965 takes into account the shear thinning of non-Newtonian fluids, where the layer thickness can be given by equation (2):

H ~ \sqrt[\frac{1}{(2 n + 1)}]{\frac{k^{2} V^{2 n}}{γ^{1 / 2} ρ G^{3 / 2}}}

where h is the layer thickness, k is the viscosity of the non-Newtonian fluid, V is the constant pulling velocity, γ is the surface tension, ρ is the fluid density and g is the acceleration due to gravity. For a Newtonian fluid, the viscosity would not be a complex variant, so equation (2) returns to the Landau-Levich regime for n = 1 and k = η.

Gemäß verschiedenen Ausführungsformen kann das Behandeln 300 der Blattstruktur 20 ferner einen Schritt des Trocknens 308 der behandelten Blattstruktur 24, beispielsweise um das überflüssige Metall aus der Blattstruktur 22 zu entfernen. Das Trocknen 308 kann beispielsweise beim Raumtemperatur erfolgen.According to various embodiments, the treating 300 of the sheet structure 20 may further include a step of drying 308 of the treated sheet structure 24, for example to remove the excess metal from the sheet structure 22. The drying 308 may be carried out, for example, at room temperature.

Gemäß verschiedenen Ausführungsformen kann das Verfahren einen Schritt eines Aushärtens der behandelten Blattstruktur aufweisen, beispielsweise bei einer Temperatur in einem Bereich von 70 °C bis 120 °C, beispielsweise 90 °C und/oder für einen bestimmten Zeitraum in einem Bereich von 5 Minuten bis 30 Minuten, beispielsweise 15 Minuten.According to various embodiments, the method may comprise a step of curing the treated sheet structure, for example at a temperature in a range of 70 °C to 120 °C, for example 90 °C and/or for a certain period of time in a range of 5 minutes to 30 minutes, for example 15 minutes.

Gemäß verschiedenen Ausführungsformen kann das Vorbehandeln 200 der Blattstruktur abschnittsweise erfolgen. Alternativ oder zusätzlich kann das Behandeln 300 der vorbehandelten Blattstruktur nur abschnittsweise erfolgen. Diese Vorgänge können beispielsweise zum Bereitstellen einer strukturierten Metallschicht auf der Blattstruktur durchgeführt werden.According to various embodiments, the pretreatment 200 of the sheet structure can be carried out section by section. Alternatively or additionally, the treatment 300 of the pretreated sheet structure can only be carried out section by section. These processes can be carried out, for example, to provide a structured metal layer on the sheet structure.

Die Strukturierung der Metallschicht kann ermöglichen, dass die Elektrode als Leiterbahn (PCB-like Substrat) gebildet und/oder verwendet werden kann.The structuring of the metal layer can enable the electrode to be formed and/or used as a conductor track (PCB-like substrate).

Gemäß verschiedenen Ausführungsformen das Verfahren 1 ferner ein Einstellen einer vordefinierten elektrischen Leitfähigkeit der wenigstens einen Metallschicht und/oder der daraus resultierenden Elektrode mittels Einstellens einer chemischen Konzentration des Behandlungsmittels während des Vorbehandelns 200 der Blattstruktur 10.According to various embodiments, the method 1 further comprises adjusting a predefined electrical conductivity of the at least one metal layer and/or the electrode resulting therefrom by adjusting a chemical concentration of the treatment agent during the pretreatment 200 of the sheet structure 10.

Gemäß verschiedenen Ausführungsformen kann somit mittels des hierin beschriebenen Verfahrens eine flexible, biologisch abbaubare Elektrode 24, beispielsweise für organische elektronische Bauelemente, bereitgestellt werden, wobei die Elektrode 24 eine Pflanzenblattstruktur aufweisen kann, welche mit einer Metallschicht beschichtet sein kann. Beispielsweise kann die Metallschicht eine Silberschicht sein.According to various embodiments, a flexible, biodegradable electrode 24, for example for organic electronic components, can thus be provided by means of the method described herein, wherein the electrode 24 can have a plant leaf structure which can be coated with a metal layer. For example, the metal layer can be a silver layer.

Gemäß verschiedenen Ausführungsformen kann die Pflanzenblattstruktur eine Vielzahl von Blattadern aufweisen, wobei die Blattadern konform mit der Metallschicht beschichtet sein können. Somit kann die Beschichtung der Blattstruktur derart ausgestaltet sein, dass die Metallschicht keine geschlossene Schicht über oder auf der Blattstruktur bildet. Gemäß verschiedenen Ausführungsformen kann die Metallschicht derart ausgebildet sein, dass Löcher, Lücken, und/oder Öffnungen zwischen zumindest einigen den Blattadern gebildet werden können. Alternativ oder zusätzlich kann die Metallschicht derart ausgebildet sein, dass die Metallschicht wenigstens zwei benachbarte Blattadern der Blattstruktur miteinander verbinden kann.According to various embodiments, the plant leaf structure can have a plurality of leaf veins, wherein the leaf veins can be coated conformally with the metal layer. Thus, the coating of the leaf structure can be designed such that the metal layer does not form a closed layer over or on the leaf structure. According to various embodiments, the metal layer can be designed such that holes, gaps, and/or openings can be formed between at least some of the leaf veins. Alternatively or additionally, the metal layer can be designed such that the metal layer can connect at least two adjacent leaf veins of the leaf structure to one another.

Gemäß verschiedenen Ausführungsformen kann die Metallschicht der Blattstruktur 24 eine durchschnittliche Schichtdicke (z.B. um die Blattadern) aufweisen, welche in einem Bereich von 500 nm bis 100 µm liegen kann.According to various embodiments, the metal layer of the leaf structure 24 may have an average layer thickness (e.g. around the leaf veins) which may be in a range of 500 nm to 100 µm.

Gemäß verschiedenen Ausführungsformen kann die Elektrode eine Polymerschicht zwischen der Pflanzenblattstruktur und der Metallschicht aufweisen. Dabei kann die Polymerschicht Chitosan aufweisen oder daraus bestehen, beispielsweise wenn die Vorbehandlung mit Chitosan erfolgt. Gemäß verschiedenen Ausführungsformen kann die Chitosan-Polymerschicht eine durchschnittliche Schichtdicke in einem Bereich von 0,2 µm bis 200 µm aufweisen.According to various embodiments, the electrode may comprise a polymer layer between the plant leaf structure and the metal layer on The polymer layer can comprise chitosan or consist of chitosan, for example if the pretreatment is carried out with chitosan. According to various embodiments, the chitosan polymer layer can have an average layer thickness in a range from 0.2 µm to 200 µm.

Gemäß verschiedenen Ausführungsformen kann die durch das hiermit beschriebene Verfahren hergestellte Elektrode einen Flächenwiderstand aufweisen, welcher in einem Bereich von 0, 05 Ω/□ bis 0,6 Ω/□ liegen kann. Alternativ oder zusätzlich kann die hiermit beschriebene Elektrode eine Lichttransmission aufweisen, welche in einem Bereich von 60 % bis 80 % liegen kann. According to various embodiments, the electrode produced by the method described here can have a sheet resistance which can be in a range from 0.05 Ω/□ to 0.6 Ω/□. Alternatively or additionally, the electrode described here can have a light transmission which can be in a range from 60% to 80%.

Beispiel des Behandelns 300 der vorbehandelten Blattstruktur 20Example of treating 300 the pretreated leaf structure 20

Die 2,5 cm² groß vorbehandelten Blattstrukturen wurden im Tauchverfahren mit Silber-Siebdruckfarbe beschichtet, die im Labor auf eine geeignete Viskosität eingestellt wurde (in dem Fall eine Viskosität von ungefähr 5 bis 10 Pa-s). Unmittelbar nach der Beschichtung wurden die somit behandelten Blattstrukturen zwischen Labortüchern eingeklemmt, und es wurde Druck darauf ausgeübt, um die an den Fasern der Blattstruktur nicht haftende Silber-Siebdruckfarbe zu entfernen. Die Blattstrukturen wurden anschließend 15 Minuten lang bei 90 °C ausgehärtet.The 2.5 cm ² pretreated leaf structures were dip coated with silver screen printing ink that had been adjusted to a suitable viscosity in the laboratory (in this case a viscosity of approximately 5 to 10 Pa-s). Immediately after coating, the leaf structures thus treated were clamped between laboratory tissues and pressure was applied to remove the silver screen printing ink that did not adhere to the fibers of the leaf structure. The leaf structures were then cured at 90 °C for 15 minutes.

4A-C veranschaulichen Draufansichten von vorbehandelten Blattstrukturen vor und nach der Metallbeschichtung, gemäß verschiedenen Ausführungsformen In Detail zeigt die 4A die bereitgestellte Blattstruktur nach dem Vorbehandeln 200 und vor dem Behandeln 300 (200 µm Maßstableiste). Auf den 4B (500 µm Maßstableiste) und 4C (200 µm Maßstableiste) ist eine vorbehandelte, mit Silber-beschichtete Blattstruktur gezeigt. 4A -C illustrate top views of pretreated sheet structures before and after metal coating, according to different embodiments. In detail, the 4A the provided leaf structure after pretreatment 200 and before treatment 300 (200 µm scale bar). On the 4B (500 µm scale bar) and 4C (200 µm scale bar) a pretreated, silver-coated leaf structure is shown.

5 veranschaulicht eine Grafik über den Widerstand von einer beispielhaften Blattstruktur, gemäß verschiedenen Ausführungsformen, verglichen mit einer mit Silber-beschichteten Blattstruktur, welche vor der Metallbeschichtung keiner Vorbehandlung unterzogen wurde. Um Fehlmessungen aufgrund von Agglomeraten auf den Blattstrukturen (z.B. auf den sekundären Lignocellulose-Aderstrukturen) zu vermeiden, wurden die Flächenwiderstandsmessungen sowohl quer (rechts) als auch längs (links) der 2,5 cm² großen Blattstrukturen-Proben durchgeführt. Für die Proben A und B sind Durchschnittswerte von jeweils 6 verschiedenen Proben von Blattstrukturen dargestellt. 5 illustrates a graph of the resistance of an exemplary leaf structure, according to various embodiments, compared to a silver-coated leaf structure which was not subjected to any pretreatment prior to metal coating. To avoid incorrect measurements due to agglomerates on the leaf structures (eg on the secondary lignocellulose vein structures), the sheet resistance measurements were carried out both across (right) and along (left) the 2.5 cm ² leaf structure samples. For samples A and B, average values of 6 different leaf structure samples are shown.

In 5 ist die Probe A, welche die Ergebnisse für mit Silber-beschichtete Blattstrukturen darstellt, welche keiner Vorbehandlung unterzogen wurden, wobei die Silberschicht auf den Blattstrukturen mittels eines wie oben beschriebenen Eintauchens (dip-coating) abgeschieden wurde. Die Probe B stellt die Ergebnisse für mit TDMAC-vorbehandelte, mit Silber-beschichtete Blattstrukturen dar, gemäß der vorliegenden Erfindung.In 5 is Sample A, which represents the results for silver-coated sheet structures that were not subjected to any pretreatment, wherein the silver layer was deposited on the sheet structures by dip-coating as described above. Sample B represents the results for TDMAC-pretreated silver-coated sheet structures in accordance with the present invention.

Wie in 5 gezeigt, ist der Flächenwiderstand der Blattstrukturen gemäß der vorliegenden Erfindung um eine Größenordnung niedriger als der von den Blattstrukturen, die ohne chemische Vorbehandlung einfach in eine Silber-Lösung getaucht wurden.As in 5 As shown, the sheet resistance of the sheet structures according to the present invention is an order of magnitude lower than that of the sheet structures that were simply dipped in a silver solution without chemical pretreatment.

6A-C veranschaulichen Grafiken, welche die elektrothermische Stabilität, den Flächenwiderstand abhängig von der Temperatur und die mechanische Stabilität der Proben zeigen, in Blattstrukturen, gemäß verschiedenen Ausführungsformen. 6A -C illustrate graphs showing the electrothermal stability, sheet resistance versus temperature, and mechanical stability of the samples in sheet structures according to different embodiments.

Um die elektrothermische Stabilität der Proben zu messen, wurde die Temperaturänderung der Proben in Abhängigkeit vom Strom gemessen, die Ergebnisse davon in 6A dargestellt sind. Dafür wurde ein Gleichstrom durch die Blattstrukturen geleitet. Auf der linken Grafik ist die elektrothermische Stabilität von einer Blattstruktur ohne chemische Vorbehandlung dargestellt. Auf der rechten Grafik ist die elektrothermische Stabilität von einer Blattstruktur mit Vorbehandlung mit TDMAC vor der Silber-Haftung dargestellt. Der Strom aus einer Konstantstromquelle wurde erhöht, bis ein Wert von 4 A erreicht war. Dabei wurde der Widerstand der Blattstruktur bei einer Stromstärke gleich Null (Rinitial) und bei einem Strom von 4 A (Rfinal) gemessen. Es wurde festgestellt, dass die Blattstruktur-Proben diesen Strombereich unbegrenzt aushalten können. Zerstörende Tests ergaben einen Wert von 6,2 A, bei dem die Elektrode zu oxidieren beginnt und kleine Rauchfahnen ausstößt.To measure the electrothermal stability of the samples, the temperature change of the samples was measured as a function of the current, the results of which are presented in 6A A direct current was passed through the leaf structures. The left graph shows the electrothermal stability of a leaf structure without chemical pretreatment. The right graph shows the electrothermal stability of a leaf structure pretreated with TDMAC before silver adhesion. The current from a constant current source was increased until a value of 4 A was reached. The resistance of the leaf structure was measured at a current of zero (Rinitial) and at a current of 4 A (Rfinal). It was found that the leaf structure samples can withstand this current range indefinitely. Destructive tests showed a value of 6.2 A at which the electrode begins to oxidize and emit small plumes of smoke.

In 6B sind die Ergebnisse der Messung des Flächenwiderstands abhängig von der Temperatur dargestellt, für eine mit Silber-beschichtete Blattstruktur ohne chemische Vorbehandlung (Links) und für eine mit Silber-beschichtete Blattstruktur mit Vorbehandlung mit TDMAC (Rechts). Die Kurven beziehen sich auf verschiedene Ag-beschichtete Blattskelettproben, die demselben Versuch unterzogen wurden. Wie aus der 6B zu entnehmen ist, ist der Flächenwiderstand der Blattstruktur gemäß der vorliegenden Erfindung in dem getesteten Temperaturbereich von ungefähr 27 °C bis ungefähr 60 °C niedriger als der Flächenwiderstand der Blattstruktur ohne Vorbehandlung. Es wurde gezeigt, dass die Vorbehandlung der Blattstruktur zu einer Senkung des Flächenwiderstands führt. Somit können Elektroden gemäß der vorliegenden Erfindung eine hohe elektrische Leitfähigkeit aufweisen. Die Ergebnisse in der 6B zeigen einen Abfall des Flächenwiderstandes (roter Pfeil) bei Temperaturen, bei denen eine Aushärtung von Silber im Allgemeinen nicht zu erwarten ist. Der starke Abfall des Flächenwiderstands bei niedrigen Temperaturen könnte darauf zurückzuführen sein, dass das Lösungsmittel/Bindemittel, das in den Zwischenschichten eingeschlossen sein kann (während der Tauchbeschichtung), entweichen kann, wenn es während des Elektronenflusses mit hoher Stromstärke thermische Energie gewinnt. Diese Freisetzung des eingeschlossenen Lösungsmittels würde zu einer Verringerung der Kontaktflächen mit geringer Leitfähigkeit zwischen den Silber-Zwischenschichten führen, die die Blattstruktur beschichten, wodurch sich die Leitfähigkeit selbst bei relativ niedrigen Massetemperaturen effektiv erhöhen könnte.In 6B The results of the measurement of the sheet resistance as a function of temperature are shown for a silver-coated leaf structure without chemical pretreatment (left) and for a silver-coated leaf structure with pretreatment with TDMAC (right). The curves refer to different Ag-coated leaf skeleton samples that were subjected to the same test. As can be seen from the 6B As can be seen, the sheet resistance of the sheet structure according to the present invention is lower than the sheet resistance of the sheet structure without pretreatment in the tested temperature range of about 27 °C to about 60 °C. It has been shown that the pretreatment of the sheet structure leads to a reduction in the sheet resistance. Thus, electrodes according to the present invention can have a high electrical conductivity. The results in the 6B show a drop in sheet resistance (red arrow) at temperatures where curing of silver is generally not expected. The sharp drop in sheet resistance at low temperatures could be due to the fact that the solvent/binder that may be trapped in the interlayers (during dip coating) can escape as it gains thermal energy during high current electron flow. This release of the trapped solvent would result in a reduction in the low conductivity contact areas between the silver interlayers coating the sheet structure, which could effectively increase the conductivity even at relatively low bulk temperatures.

In 6C sind die Ergebnisse der Messung der mechanischen Stabilität der Blattstrukturen dargestellt. Die mechanische Stabilität der Silber-beschichteten Blattstruktur wurde auf einer selbst entwickelten Biegemaschine getestet. Silber-beschichtete Blattstruktur-Proben (ohne Vorbehandlung (Links) und mit Vorbehandlung mit TDMAC für die Silber-Haftung (Rechts)) wurden auf einem Zylinder mit 10 mm Durchmesser über 10000 Mal vollständig gebogen, während der Flächenwiderstand in Intervallen gemessen wurde. Wie in 6C gezeigt, führt die Beschichtung der Blattstrukturen mit Silber, welche einer Vorbehandlung mit TDMAC unterzogen wurden, zu einem niedrigeren Flächenwiderstand als wenn die Blattstrukturen keiner Vorbehandlung unterzogen wurden. Ferner, wie in 6C gezeigt, verändert sich der Flächenwiderstand der Blattstrukturen gemäß der vorliegenden Erfindung nur in geringem Umfang selbst nach 10000 Biegezyklen. Auch bei 15000 Biegezyklen wurde keine signifikante Veränderung festgestellt. Anschaulich kann die Beschichtung der Blattstrukturen mit Silber, welche einer Vorbehandlung mit TDMAC unterzogen wurden, dazu führen, dass eine robuste Bindung zwischen den Silber-Partikeln und der Lignocellulose des Blattskeletts entstehen kann, wobei die Blattstrukturen gemäß der vorliegenden Erfindung eine hohe mechanische Stabilität aufweisen können.In 6C The results of the measurement of the mechanical stability of the leaf structures are shown. The mechanical stability of the silver-coated leaf structure was tested on a self-developed bending machine. Silver-coated leaf structure samples (without pretreatment (left) and with pretreatment with TDMAC for silver adhesion (right)) were fully bent on a 10 mm diameter cylinder over 10,000 times, while the sheet resistance was measured at intervals. As in 6C shown, the coating of the leaf structures with silver, which were subjected to a pretreatment with TDMAC, leads to a lower sheet resistance than if the leaf structures were not subjected to a pretreatment. Furthermore, as in 6C As shown, the surface resistance of the leaf structures according to the present invention changes only slightly even after 10,000 bending cycles. No significant change was found even after 15,000 bending cycles. Clearly, coating the leaf structures with silver, which have been subjected to pretreatment with TDMAC, can lead to a robust bond being formed between the silver particles and the lignocellulose of the leaf skeleton, whereby the leaf structures according to the present invention can have a high mechanical stability.

7A-C veranschaulichen Grafiken über optischen Eigenschaften von Blattstrukturen abhängig von der Wellenlänge, gemäß verschiedenen Ausführungsformen. 7A -C illustrate graphs of optical properties of sheet structures depending on wavelength, according to different embodiments.

Wie in 7A gezeigt, liegt die Lichttransmission der unbehandelten, unbeschichteten Blattstruktur 10 zwischen 60 % und 80 %. Wenn die Blattstruktur 700 ohne Vorbehandlung mit Silber beschichtet ist, liegt die Lichttransmission ungefähr bei 60 %. Bei der vorbehandelten, mit Silber-beschichteten Blattstruktur 24 sinkt die Lichttransmission auf ungefähr 45 %.As in 7A As shown, the light transmission of the untreated, uncoated sheet structure 10 is between 60% and 80%. When the sheet structure 700 is coated with silver without pretreatment, the light transmission is approximately 60%. With the pretreated, silver-coated sheet structure 24, the light transmission drops to approximately 45%.

Entsprechend erhöhen sich der Reflexionsgrad und der Absorptionsgrad der Blattstruktur mit der Silber-Beschichtung und mit Vorbehandlung, wie in den 7B-8C gezeigt ist.Accordingly, the reflectance and absorption of the leaf structure increase with the silver coating and with pretreatment, as shown in the 7B-8C is shown.

Gemäß verschiedenen Ausführungsformen kann die Lichttransmission der Blattstruktur 24 beispielsweise abhängig von der Herkunft des Pflanzenblatts (und somit abhängig von ihrem fraktalen Design) und/oder von der Viskosität und/oder Konzentration der Metall-Ionen-Lösung variiert oder verbessert werden.According to various embodiments, the light transmission of the leaf structure 24 can be varied or improved, for example, depending on the origin of the plant leaf (and thus depending on its fractal design) and/or on the viscosity and/or concentration of the metal ion solution.

8 veranschaulicht eine Grafik über die Lichttransmission der optimierten Blattstruktur abhängig von der Wellenlänge, gemäß verschiedenen Ausführungsformen. Wie in 8 gezeigt, liegt die Lichttransmission der vorbehandelten, mit Silber-beschichteten Blattstruktur 24 gemäß der vorliegenden Erfindung bei ungefähr 80 %. Für die in 8 getestete Blattstruktur 24 wurde einen Widerstand von weniger als 1 Ω/□ gemessen. 8th illustrates a graph of the light transmission of the optimized sheet structure depending on the wavelength, according to different embodiments. As in 8th As shown, the light transmission of the pretreated silver-coated sheet structure 24 according to the present invention is approximately 80%. For the 8th The tested sheet structure 24 measured a resistance of less than 1 Ω/□.

Gemäß verschiedenen Ausführungsformen kann eine Vorbehandlung mit einem Behandlungsmittel eine bessere Haftung von Metall (und damit eine bessere elektrische Leitfähigkeit) bewirken. Dabei kann die bessere Metall-Haftung viele der Poren der Fasern der Blattstruktur verschließen, und die Lichtdurchlässigkeit verringern. Gemäß verschiedenen Ausführungsformen kann die Lichtdurchlässigkeit erhöht werden, während die hohe elektrische Leitfähigkeit und/oder der niedrige Flächenwiderstand nicht beeinträchtigt werden, beispielsweise mittels einer Doppelbeschichtung der Blattstruktur mit unterschiedlichen Metallen.According to various embodiments, pretreatment with a treatment agent can result in better adhesion of metal (and thus better electrical conductivity). The better metal adhesion can close many of the pores of the fibers of the sheet structure and reduce the light transmittance. According to various embodiments, the light transmittance can be increased while the high electrical conductivity and/or the low sheet resistance are not impaired, for example by means of a double coating of the sheet structure with different metals.

Dafür kann die Elektrode beispielsweise mittels des oben beschriebenen Verfahrens gebildet werden, wobei die (z.B. erste) Metallschicht eine dünnere Schichtdicke sein kann als in den Ausführungsformen, in den die Elektrode eine Metallbeschichtung mit einem einzigen Metall aufweist.For this purpose, the electrode can be formed, for example, by means of the method described above, wherein the (e.g. first) metal layer can be a thinner layer thickness than in the embodiments in which the electrode has a metal coating with a single metal.

Gemäß verschiedenen Ausführungsformen, um eine dünnere (z.B. erste) Metallschicht zu bilden, kann die Metall-Ionen-Lösung 30 eine Viskosität aufweisen, welche beispielsweise in einem Bereich von 0,01 Pa · s bis 1 Pa · s liegen kann.According to various embodiments, in order to form a thinner (e.g. first) metal layer, the metal ion solution 30 may have a viscosity which may, for example, be in a range of 0.01 Pa·s to 1 Pa·s.

Gemäß verschiedenen Ausführungsformen kann das Behandeln 300 der vorbehandelten Blattstruktur 20 ferner ein Abscheiden 310 einer weiteren (z.B. zweiten) Metallschicht mit einem weiteren (z.B. zweiten) Metall auf der beschichteten Blattstruktur 24 aufweisen, um eine doppelt-beschichtete Blattstruktur 28 zu bilden. Das Abscheiden 310 kann beispielsweise ein Galvanisieren und/oder Atomlagenabscheiden aufweisen. Gemäß verschiedenen Ausführungsformen kann das Abscheiden 310 mittels eines Gleichstroms in einem Bereich von 10 mA bis 100 mA erfolgen.According to various embodiments, treating 300 the pretreated sheet structure 20 may further comprise depositing 310 a further (eg, second) metal layer comprising a further (eg, second) metal on the coated sheet structure 24 to form a double-coated sheet structure 28. The depositing 310 may, for example, e.g., electroplating and/or atomic layer deposition. According to various embodiments, the deposition 310 can be carried out using a direct current in a range of 10 mA to 100 mA.

Somit kann eine Elektrode 28 gebildet werden, welche mit einer ersten Metallschicht und einer auf der ersten Metallschicht angeordneten zweiten Metallschicht beschichtet sein kann. Dabei kann die erste Metallschicht beispielsweise als Keimschicht (seed layer) für die zweite Metallschicht dienen. Gemäß verschiedenen Ausführungsformen kann die erste Metallschicht ein erstes Metall aufweisen oder daraus bestehen, und die zweite Metallschicht kann ein zweites Metall aufweisen oder daraus bestehen. Gemäß verschiedenen Ausführungsformen können das erste Metall und das zweite Metall unterschiedlich voneinander sein. Beispielsweise kann das erste Metall Silber sein, und das zweite Metall kann Kupfer sein.Thus, an electrode 28 can be formed, which can be coated with a first metal layer and a second metal layer arranged on the first metal layer. The first metal layer can serve, for example, as a seed layer for the second metal layer. According to various embodiments, the first metal layer can comprise or consist of a first metal, and the second metal layer can comprise or consist of a second metal. According to various embodiments, the first metal and the second metal can be different from one another. For example, the first metal can be silver, and the second metal can be copper.

Gemäß verschiedenen Ausführungsformen kann die erste Metallschicht beispielsweise eine durchschnittliche Schichtdicke aufweisen, welche in einem Bereich von 100 nm bis 100 µm liegen kann. Alternativ oder zusätzlich kann die zweite Metallschicht beispielsweise eine durchschnittliche Schichtdicke aufweisen, welche in einem Bereich von 100 nm bis 10 µm liegen kann, beispielsweise abhängig davon wie lange die Galvanisierung durchgeführt wird.According to various embodiments, the first metal layer can, for example, have an average layer thickness that can be in a range from 100 nm to 100 µm. Alternatively or additionally, the second metal layer can, for example, have an average layer thickness that can be in a range from 100 nm to 10 µm, for example depending on how long the electroplating is carried out.

Gemäß verschiedenen Ausführungsformen kann das Galvanisieren beispielsweise durchgeführt werden, bis eine bestimmte (z.B. gewünschte) elektrische Leitfähigkeit erreicht werden kann.According to various embodiments, electroplating may, for example, be carried out until a certain (e.g. desired) electrical conductivity can be achieved.

Beispiel des Beschichtens der Blattstruktur mit einer ersten Metallschicht und einer zweiten MetallschichtExample of coating the leaf structure with a first metal layer and a second metal layer

Auf die 2,5 cm² große, mit TDMAC-behandelte Blattstruktur wurde eine Silberschicht aufgetragen, indem der bereitgestellten Blattstruktur in Silber-Lösung (z.B. Silber-Tinte) mit einer Viskosität von unter 10 Pa · s (z.B. eine Viskositätswert, der von Tintenstrahldrucktinten nahe kam) und/oder mit einer Konzentration von 5 % bis 30 % getaucht wurde. Dies führte dazu, dass die Schichtdicke der Silberschicht dünner war, als in dem oben aufgeführten Beispiel. Der Flächenwiderstand der mit Silber-beschichteten Blattstruktur betrug 72 Ω/□ anstelle der vorhergien Werte von unter 0,5 Ω/□ (was eindeutig auf eine verringerte (z.B. dünnere) Silberschicht hinweist). Diese Schicht wurde als Keimschicht (seed layer) für die Abscheidung von atomarem Kupfer (Cu) mittels Galvanisierens verwendet, wobei für das Galvanisieren eine Lösung von CuSO₄·H_2O (generisches Kupfersalz) in einer Konzentration von 0,15 M gelöst in Wasser bei einem Gleichstrom von 20 mA bis 200 mA DC verwendet wurde.A silver layer was applied to the 2.5 cm ² TDMAC-treated sheet structure by immersing the provided sheet structure in silver solution (e.g. silver ink) with a viscosity of less than 10 Pa s (e.g. a viscosity value close to inkjet printing inks) and/or with a concentration of 5% to 30%. This resulted in the layer thickness of the silver layer being thinner than in the example given above. The sheet resistance of the silver-coated sheet structure was 72 Ω/□ instead of the previous values of less than 0.5 Ω/□ (clearly indicating a reduced (e.g. thinner) silver layer). This layer was used as a seed layer for the deposition of atomic copper (Cu) by electroplating using a solution of CuSO ₄ ·H _2O (generic copper salt) at a concentration of 0.15 M dissolved in water at a direct current of 20 mA to 200 mA DC.

Wie in 9A gezeigt, wurde das Galvanisieren durchgeführt bis die gewünschte Leitfähigkeit erreicht wurde (endgültiger Flächenwiderstand = 0,71 Ω/□)). Wie in der 9B gezeigt, führt die kontrollierte Verdünnung der Silber-Partikel während der Tauchbeschichtung zu weniger verstopften Poren der Fasern der Blattstruktur, und somit zu höheren Transmissionswerten der daraus resultierenden Elektrode (in diesem Fall von 45 % für die Elektrode mit einer Silber-Metallschicht 24 auf über 60 % für die doppeltschichtete Elektrode 28 erhöht).As in 9A As shown, the plating was carried out until the desired conductivity was achieved (final sheet resistance = 0.71 Ω/□)). As shown in the 9B As shown, the controlled dilution of the silver particles during dip coating leads to less clogged pores of the fibers of the sheet structure, and thus to higher transmission values of the resulting electrode (in this case increased from 45% for the electrode with a silver metal layer 24 to over 60% for the double-layered electrode 28).

Gemäß verschiedenen Ausführungsformen kann das Verfahren 1 ferner ein Einstellen einer vordefinierten elektrischen Leitfähigkeit der Elektrode mittels Einstellens des während des Galvanisierens angelegten Stroms aufweisen.According to various embodiments, method 1 may further comprise adjusting a predefined electrical conductivity of the electrode by adjusting the current applied during electroplating.

10A-C veranschaulichen Ansichten von Blattstrukturen, gemäß verschiedenen Ausführungsformen. In Detail zeigt 10A ein lichtmikroskopisches Bild einer mit TDMACvorbehandelten, Silber-beschichteten Blattstruktur, und 10B zeigt die in 9A dargestellte Blattstruktur, welche zusätzlich mit Kupfer beschichtet ist. Um zu demonstrieren, dass eine Biegung der metallisierten Blattstruktur ihre Leitfähigkeit nicht beeinträchtigt, wurde eine LED von einer 3-V-Lithium (Li)-Knopfzelle durch eine gebogene, metallisierte Blattstruktur gemäß der vorliegenden Erfindung betrieben, wie in 10C gezeigt. 10A -C illustrate views of leaf structures according to various embodiments. In detail, 10A a light microscopic image of a TDMAC-pretreated, silver-coated leaf structure, and 10B shows the 9A shown sheet structure, which is additionally coated with copper. To demonstrate that bending of the metallized sheet structure does not affect its conductivity, an LED was powered by a 3 V lithium (Li) button cell through a bent, metallized sheet structure according to the present invention, as shown in 10C shown.

Die in den 5-10 beschrieben Probetests und Messungen für eine Blattstruktur, welche einer Vorbehandlung mit TDMA unterzogen wurde, wurden auch für eine Blattstruktur durchgeführt, welche einer Vorbehandlung mit Chitosan unterzogen wurde. Es wurde festgestellt, dass es bei der mit Chitosan vorbehandelten Blattstruktur ähnliche Ergebnisse gemessen wurden.The 5-10 Sample tests and measurements for a leaf structure pretreated with TDMA were also performed for a leaf structure pretreated with chitosan. It was found that similar results were measured for the leaf structure pretreated with chitosan.

11 veranschaulicht eine hydroionische Batterie, gemäß verschiedenen Ausführungsformen. 11 illustrates a hydroionic battery, according to various embodiments.

Gemäß verschiedenen Ausführungsformen kann die flexible, biologisch abbaubare Elektrode aufgrund ihrer elektrisch leitenden Eigenschaft weitere und/oder andere Funktionen haben. Beispielweise kann die flexible, biologisch abbaubare Elektrode in einer hydroionischen Batterie 1100 eingesetzt werden. Wie in 11 gezeigt, kann die flexible, biologisch abbaubare Elektrode 1120 in der hydroionischen Batterie 1100 in dem Fall nicht als Elektrode, sondern als elektrisch leitendes, hygroskopisches Material zwischen zwei Elektroden (z.B. aus Kupfer) verwendet werden. Aufgrund seiner porösen Struktur kann das hygroskopische Material 1120 in der hydroionischen Batterie 1100 mittels Kapillarwirkung eine wässrige Salzlösung 1130 (z.B. Elektrolyt) absorbieren, beispielsweise von einer ersten Elektrode 1140 bis zu einer zweiten Elektrode 1110 hochziehen, wenn das hygroskopische Material 1120 in Kontakt mit der wässrigen Salzlösung 1130 ist. Gemäß verschiedenen Ausführungsformen kann das in dem hygroskopischem Material 1120 eingefangene Behandlungsmittel (z.B. TDMAC oder Chitosan) und/oder die Polymerschicht (z.B. aufweisend TDMAC oder Chitosan) positiv geladen sein, sodass das hygroskopische Material Elektronen aus der wässrigen Salzlösung anziehen kann. Gemäß verschiedenen Ausführungsformen kann die Metallschicht des hygroskopischem Materials 1120 die Bewegung der Elektronen von der ersten Elektrode 1140 zu der zweiten Elektrode 1110 ermöglichen. Gemäß verschiedenen Ausführungsformen kann die von dem hygroskopischen Material aufgenommene (z.B. absorbierte) wässrige Salzlösung mittels Verdunstens 1050 aus dem hygroskopischen Material gehen. Beim Verdunsten kann ein Energiegefälle entstehen, das durch den Kapillareffekt mehr Elektrolyt in die Batterie ziehen kann. Somit können die Elektronen aus der wässrigen Salzlösung von der ersten Elektrode zu der zweiten Elektrode weiterzirkulieren. Dadurch können der Batterie neue Elektronen zugeführt werden, welche weiterhin Strom liefern können. Gemäß verschiedenen Ausführungsformen kann die hydroionische Batterie 1100 eine elektrische Spannung von 200 mV bis 500 mV, beispielsweise 200 mV, und Strom von 350 µA bis 500 µA, beispielsweise 350 µA erzeugen.According to various embodiments, the flexible, biodegradable electrode may have additional and/or other functions due to its electrically conductive property. For example, the flexible, biodegradable electrode may be used in a hydroionic battery 1100. As in 11 shown, the flexible, biodegradable electrode 1120 in the hydroionic battery 1100 can in this case not be used as an electrode, but as an electrically conductive, hygroscopic material between two electrodes (eg made of copper). Due to its porous structure, the hygroscopic material 1120 in the hydro ionic battery 1100 can absorb an aqueous salt solution 1130 (e.g. electrolyte) by means of capillary action, for example from a first electrode 1140 up to a second electrode 1110 when the hygroscopic material 1120 is in contact with the aqueous salt solution 1130. According to various embodiments, the treatment agent (e.g. TDMAC or chitosan) captured in the hygroscopic material 1120 and/or the polymer layer (e.g. comprising TDMAC or chitosan) can be positively charged so that the hygroscopic material can attract electrons from the aqueous salt solution. According to various embodiments, the metal layer of the hygroscopic material 1120 can enable the movement of electrons from the first electrode 1140 to the second electrode 1110. According to various embodiments, the aqueous salt solution taken up (eg absorbed) by the hygroscopic material can leave the hygroscopic material by means of evaporation 1050. During evaporation, an energy gradient can arise which can draw more electrolyte into the battery through the capillary effect. The electrons from the aqueous salt solution can thus continue to circulate from the first electrode to the second electrode. This allows new electrons to be supplied to the battery, which can continue to supply current. According to various embodiments, the hydroionic battery 1100 can generate an electrical voltage of 200 mV to 500 mV, for example 200 mV, and a current of 350 µA to 500 µA, for example 350 µA.

Im Folgenden werden einige Beispiele beschrieben, die sich auf das hierin Beschriebene und in den Figuren Dargestellte beziehen.The following describes some examples that relate to what is described herein and shown in the figures.

Beispiel 1 ist ein Verfahren zum Herstellen einer flexiblen, biologisch abbaubaren Elektrode, aufweisend: Bereitstellen einer Blattstruktur aus einem Pflanzenblatt, wobei die Blattstruktur eine Vielzahl von Blattadern aufweist; Vorbehandeln der Blattstruktur mittels eines Behandlungsmittels zum Verändern der elektrischen Eigenschaften der Blattstruktur, um eine vorbehandelte Blattstruktur zu bilden; und Behandeln der vorbehandelten Blattstruktur mittels einer wenigstens Metall-Ionen-Lösung derart, dass jede Blattader der vorbehandelten Blattstruktur mit wenigstens einer Metallschicht beschichtet wird.Example 1 is a method of making a flexible, biodegradable electrode comprising: providing a leaf structure from a plant leaf, the leaf structure having a plurality of leaf veins; pretreating the leaf structure using a treating agent for altering the electrical properties of the leaf structure to form a pretreated leaf structure; and treating the pretreated leaf structure using at least one metal ion solution such that each leaf vein of the pretreated leaf structure is coated with at least one metal layer.

In Beispiel 2 kann das Verfahren gemäß Beispiel 1 ferner optional eingerichtet sein, dass das Behandlungsmittel Tridodecylmethylammoniumchlorid oder Chitosan aufweist.In Example 2, the method according to Example 1 can further optionally be arranged such that the treating agent comprises tridodecylmethylammonium chloride or chitosan.

In Beispiel 3 kann das Verfahren gemäß Beispiel 1 oder 2 ferner optional eingerichtet sein, dass das Behandeln der vorbehandelten Blattstruktur derart erfolgt, dass die Blattader konform mit der wenigstens einen Metallschicht beschichtet werden.In example 3, the method according to example 1 or 2 can further optionally be arranged such that the treatment of the pretreated leaf structure is carried out such that the leaf veins are conformally coated with the at least one metal layer.

In Beispiel 4 kann das Verfahren gemäß den Beispielen 1 bis 3 ferner optional eingerichtet sein, dass das Behandeln der vorbehandelten Blattstruktur ein Eintauchen der vorbehandelten Blattstruktur in die Metall-Ionen-Lösung zum Metallbeschichten der vorbehandelten Blattstruktur aufweist, um eine beschichtete Blattstruktur zu bilden.In Example 4, the method according to Examples 1 to 3 can be further optionally configured such that treating the pretreated sheet structure comprises immersing the pretreated sheet structure in the metal ion solution for metal coating the pretreated sheet structure to form a coated sheet structure.

In Beispiel 5 kann das Verfahren gemäß den Beispielen 1 bis 4 ferner optional eingerichtet sein, dass die Metall-Ionen-Lösung ein erstes Metall aufweist, beispielsweise wobei das erste Metall Silber ist.In Example 5, the method according to Examples 1 to 4 can further optionally be arranged such that the metal ion solution comprises a first metal, for example wherein the first metal is silver.

In Beispiel 6 kann das Verfahren gemäß den Beispielen 1 bis 5 ferner optional eingerichtet sein, dass die Metall-Ionen-Lösung eine Viskosität aufweist, welche in einem Bereich von 0,1 Pa.s bis 50 Pa.s liegt.In Example 6, the method according to Examples 1 to 5 can further optionally be arranged such that the metal ion solution has a viscosity which is in a range from 0.1 Pa.s to 50 Pa.s.

In Beispiel 7 kann das Verfahren gemäß den Beispielen 1 bis 6 ferner optional eingerichtet sein, dass die Metallschicht der beschichteten Blattstruktur eine durchschnittliche Schichtdicke aufweist, welche in einem Bereich von 500 nm bis 100 µm liegt.In Example 7, the method according to Examples 1 to 6 can further optionally be arranged such that the metal layer of the coated sheet structure has an average layer thickness which is in a range of 500 nm to 100 µm.

In Beispiel 8 kann das Verfahren gemäß den Beispielen 1 bis 6 ferner optional eingerichtet sein, dass die Metallschicht der beschichteten Blattstruktur eine durchschnittliche Schichtdicke aufweist, welche in einem Bereich von ungefähr 200 nm bis 350 µm liegt.In Example 8, the method according to Examples 1 to 6 can further optionally be arranged such that the metal layer of the coated sheet structure has an average layer thickness which is in a range of approximately 200 nm to 350 µm.

In Beispiel 9 kann das Verfahren gemäß den Beispielen 1 bis 6 und 8 ferner optional eingerichtet sein, dass das Behandeln der vorbehandelten Blattstruktur ferner ein Abscheiden einer weiteren Metallschicht mit einem zweiten Metall auf der beschichteten Blattstruktur aufweist, um eine doppelt-beschichteten Blattstruktur zu bilden.In Example 9, the method according to Examples 1 to 6 and 8 can be further optionally configured such that treating the pretreated sheet structure further comprises depositing another metal layer comprising a second metal on the coated sheet structure to form a double-coated sheet structure.

In Beispiel 10 kann das Verfahren gemäß Beispiel 9 in Kombination mit den Beispielen 5, 6 und 8 ferner optional eingerichtet sein, dass das erste Metall und das zweite Metall unterschiedlich sind, beispielsweise wobei das zweite Metall Kupfer istIn Example 10, the method according to Example 9 in combination with Examples 5, 6 and 8 may further optionally be arranged such that the first metal and the second metal are different, for example wherein the second metal is copper

In Beispiel 11 kann das Verfahren gemäß Beispiel 9 oder 10 ferner optional eingerichtet sein, dass die weitere Metallschicht der beschichteten Blattstruktur eine durchschnittliche Schichtdicke aufweist, welche in einem Bereich von 100 nm bis 10 µm liegt.In Example 11, the method according to Example 9 or 10 can further optionally be arranged such that the further metal layer of the coated sheet structure has an average layer thickness which is in a range from 100 nm to 10 µm.

In Beispiel 12 kann das Verfahren gemäß den Beispielen 1 bis 11 ferner optional eingerichtet sein, dass die Blattstruktur 10 eine dreidimensionale Struktur aufweist, beispielsweise wobei die dreidimensionale Struktur ein fraktal-basiertes Design aufweist.In Example 12, the method according to Examples 1 to 11 may further optionally be configured that the leaf structure 10 has a three-dimensional structure, for example wherein the three-dimensional structure has a fractal-based design.

In Beispiel 13 kann das Verfahren gemäß den Beispielen 1 bis 12 ferner optional eingerichtet sein, dass das Vorbehandeln der Blattstruktur abschnittsweise erfolgt; und/oder wobei das Behandeln der vorbehandelten Blattstruktur nur abschnittsweise erfolgt, zum Bereitstellen einer strukturierten Metallschicht auf der Blattstruktur.In example 13, the method according to examples 1 to 12 can further optionally be configured such that the pretreatment of the sheet structure is carried out section by section; and/or wherein the treatment of the pretreated sheet structure is carried out only section by section, to provide a structured metal layer on the sheet structure.

In Beispiel 14 kann das Verfahren gemäß den Beispielen 1 bis 13 ferner optional eingerichtet sein, dass das Verfahren ferner ein Einstellen einer vordefinierten elektrischen Leitfähigkeit der wenigstens einen Metallschicht mittels Einstellens einer chemischen Konzentration des Behandlungsmittels während dem Vorbehandeln der Blattstruktur.In Example 14, the method according to Examples 1 to 13 may further optionally be configured such that the method further comprises adjusting a predefined electrical conductivity of the at least one metal layer by adjusting a chemical concentration of the treatment agent during the pretreatment of the sheet structure.

Beispiel 15 ist eine flexible, biologisch abbaubare Elektrode für organische elektronische Bauelemente, wobei die Elektrode eine Pflanzenblattstruktur aufweist, welche mit einer ersten Metallschicht beschichtet ist, beispielsweise wobei die erste Metallschicht eine Silberschicht ist.Example 15 is a flexible, biodegradable electrode for organic electronic devices, wherein the electrode comprises a plant leaf structure coated with a first metal layer, for example wherein the first metal layer is a silver layer.

In Beispiel 16 kann die Elektrode gemäß Beispiel 15 ferner optional eingerichtet sein, dass eine zweite Metallschicht auf der ersten Metallschicht aufweist, beispielsweise wobei die zweite Metallschicht eine Kupferschicht ist.In Example 16, the electrode according to Example 15 may further optionally be configured to have a second metal layer on the first metal layer, for example wherein the second metal layer is a copper layer.

In Beispiel 17 kann die Elektrode gemäß Beispiel 15 oder 16 derart eingerichtet sein, dass die Elektrode eine Polymerschicht zwischen der Pflanzenblattstruktur und der ersten Metallschicht aufweist, beispielsweise wobei die Polymerschicht Chitosan aufweist.In Example 17, the electrode according to Example 15 or 16 may be configured such that the electrode comprises a polymer layer between the plant leaf structure and the first metal layer, for example wherein the polymer layer comprises chitosan.

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Zitierte Nicht-PatentliteraturCited non-patent literature

Gutfinger and Tallmadge “Film of nonnewtonian fluids adhering to flat plates,” AIChE Journal, vol. 11, no. 3, p. 403-413, 1965 [0063]

Claims

Method (1) for producing a flexible, biodegradable electrode, comprising - providing (100) a leaf structure (10) from a plant leaf, the leaf structure (10) having a plurality of leaf veins; - pretreating (200) the leaf structure (10) by means of a treatment agent for changing the electrical properties of the leaf structure (10) in order to form a pretreated leaf structure (20); and - treating (300) the pretreated leaf structure (20) by means of at least one metal ion solution (30) such that each leaf vein of the pretreated leaf structure (20) is coated with at least one metal layer.

Procedure (1) according to Claim 1 , wherein the treating agent comprises tridodecylmethylammonium chloride or chitosan.

Procedure (1) according to Claim 1 or 2 , wherein the treatment (300) of the pretreated leaf structure (20) is carried out such that the leaf veins are conformally coated with the at least one metal layer.

Method (1) according to one of the Claims 1 until 3 wherein treating (300) the pretreated sheet structure (20) comprises immersing (304) the pretreated sheet structure (20) in the metal ion solution (30) to metal coat the pretreated sheet structure (20) to form a coated sheet structure (24).

Method (1) according to one of the Claims 1 until 4 , wherein the metal ion solution (30) comprises a first metal, preferably wherein the first metal is silver.

Method (1) according to one of the Claims 1 until 5 , wherein the metal ion solution (30) has a viscosity which is in a range of 5 Pa.s to 50 Pa.s.

Method (1) according to one of the Claims 1 until 6 , wherein the metal layer of the coated sheet structure (24) has an average layer thickness which is in a range of 500 nm to 100 µm.

Method (1) according to one of the Claims 1 until 6 , wherein the metal layer of the coated sheet structure (24) has an average layer thickness which is in a range of 100 nm to 10 µm.

Method (1) according to one of the Claims 1 until 6 and 8th wherein treating (300) the pretreated sheet structure (20) further comprises depositing (310) another metal layer comprising a second metal on the coated sheet structure (24) to form a double-coated sheet structure (28).

Procedure according to Claim 9 in combination with Claim 5 , 6 , or 8, wherein the first metal and the second metal are different, preferably wherein the second metal is copper.

Method (1) according to one of the Claims 1 until 10 , wherein the pretreatment (200) of the sheet structure (10) is carried out in sections; and/or wherein the treatment (300) of the pretreated sheet structure (20) is carried out only in sections, to provide a structured metal layer on the sheet structure.

Method (1) according to one of the Claims 1 until 11 wherein the method (1) further comprises adjusting a predefined electrical conductivity of the at least one metal layer by adjusting a chemical concentration of the treatment agent during the pretreatment (200) of the sheet structure (10).

Flexible, biodegradable electrode for organic electronic components, wherein the electrode comprises a plant leaf structure coated with a first metal layer, preferably wherein the first metal layer is a silver layer.

Electrode according to the Claim 13 , wherein the electrode has a second metal layer on the first metal layer, preferably wherein the second metal layer is a copper layer.

Electrode according to the Claim 13 or 14 , wherein the electrode comprises a polymer layer between the plant leaf structure and the first metal layer, preferably wherein the polymer layer comprises chitosan.