DE102019208912A1 - Polymer electrolyte lithium cell with thermally activated, inorganic passivation material - Google Patents

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Abstract

Die vorliegende Erfindung betrifft eine Polymerelektrolyt-Lithium-Zelle (10), welche eine Anode (11), eine Kathode (12) und einen zwischen der Anode (11) und der Kathode (12) angeordneten Separator (13) umfasst. Die Anode (11) umfasst dabei metallisches Lithium. Der Separator (13) umfasst dabei mindestens einen Polymerelektrolyten. Um die thermische Stabilität der Zellen (10) zu verbessern, umfasst die Anode (11) und/oder der Separator (13) weiterhin mindestens ein thermisch aktivierbares, anorganisches Passivierungsmaterial (14;14a,14b), welches bei einer Temperatur in einem Bereich von ≥ 100 °C bis ≤ 300 °C schmelzbar und/oder mit metallischem Lithium reagierbar ist. Darüber hinaus betrifft die Erfindung ein derartige Polymerelektrolyt-Lithium-Batterie.

Figure DE102019208912A1_0000
The present invention relates to a polymer electrolyte lithium cell (10) which comprises an anode (11), a cathode (12) and a separator (13) arranged between the anode (11) and the cathode (12). The anode (11) comprises metallic lithium. The separator (13) comprises at least one polymer electrolyte. In order to improve the thermal stability of the cells (10), the anode (11) and / or the separator (13) furthermore comprises at least one thermally activatable, inorganic passivation material (14; 14a, 14b) which is at a temperature in a range of ≥ 100 ° C to ≤ 300 ° C is meltable and / or reactable with metallic lithium. The invention also relates to such a polymer electrolyte lithium battery.
Figure DE102019208912A1_0000

Description

Die vorliegende Erfindung betrifft eine Polymerelektrolyt-Lithium-Zelle, insbesondere eine Polymerelektrolyt-Lithium-Ionen-Zelle, und eine entsprechende Batterie.The present invention relates to a polymer electrolyte lithium cell, in particular a polymer electrolyte lithium ion cell, and a corresponding battery.

Stand der TechnikState of the art

Elektrische Energie kann mittels Lithium-Zellen und -Batterien gespeichert werden, welche eine chemische Reaktionsenergie in elektrische Energie umwandeln. Eine Batterie kann dabei eine oder insbesondere mehrere Zellen umfassen und eine Primärbatterie oder Sekundärbatterie sein. Primärbatterien sind dabei nur einmal funktionsfähig, während Sekundärbatterien, die auch als Akkumulatoren bezeichnet werden, wieder aufladbar sind.Electrical energy can be stored using lithium cells and batteries, which convert chemical reaction energy into electrical energy. A battery can include one or, in particular, several cells and be a primary battery or secondary battery. Primary batteries are only functional once, while secondary batteries, also known as accumulators, can be recharged.

Lithium-Zellen, wie Lithium-Ionen-Zellen, werden insbesondere in Sekundärbatterien beziehungsweise Akkumulatoren verwendet und weisen eine Kathode, welche auch als positive Elektrode bezeichnet wird, und eine Anode, welche auch als negative Elektrode bezeichnet wird, sowie einen zwischen der Anode und der Kathode angeordneten Separator auf. Die Kathode sowie die Anode umfassen dabei jeweils ein Aktivmaterial, welches in der Regel jeweils an einem Stromableiter angebracht ist.Lithium cells, such as lithium-ion cells, are used in particular in secondary batteries or accumulators and have a cathode, which is also referred to as a positive electrode, and an anode, which is also referred to as a negative electrode, and one between the anode and the Separator arranged on the cathode. The cathode and the anode each comprise an active material, which is usually attached to a current conductor.

Bei herkömmlichen Lithium-Ionen-Zellen werden häufig Metalloxide als Kathodenaktivmaterial und Graphit, amorpher Kohlenstoff, wie so genannter Hard Carbon, Silizium und/oder Lithium-Titanat als Anodenaktivmaterial eingesetzt. Herkömmliche Lithium-Ionen-Zellen werden üblicherweise am Ende der Herstellung mit einem Flüssigelektrolyten gefüllt und daher auch als Flüssigelektrolyt-Lithium-Ionen-Zellen bezeichnet. Bei Flüssigelektrolyt-Lithium-Ionen-Zellen und/oder -Batterien können jedoch in Störfällen stark exotherme Reaktionen auftreten, welche zu einem thermischen Durchgehen (Englisch: Thermal Runaway) mit einer Zerstörung der Zelle und/oder Batterie führen können.In conventional lithium-ion cells, metal oxides are often used as cathode active material and graphite, amorphous carbon, such as so-called hard carbon, silicon and / or lithium titanate are used as anode active material. Conventional lithium-ion cells are usually filled with a liquid electrolyte at the end of production and are therefore also referred to as liquid electrolyte lithium-ion cells. With liquid electrolyte lithium-ion cells and / or batteries, however, strong exothermic reactions can occur in accidents, which can lead to thermal runaway with destruction of the cell and / or battery.

Die nächste Generation von Zellen, stellen Polymerelektrolyt-Lithium-Zellen und/oder -Batterien dar, bei denen mindestens ein Polymerelektrolyt eingesetzt wird. Bei Polymerelektrolyt-Lithium-Zellen und/oder -Batterien kann die Anode metallisches Lithium als Anodenaktivmaterial umfassen.The next generation of cells are polymer electrolyte lithium cells and / or batteries in which at least one polymer electrolyte is used. In the case of polymer electrolyte lithium cells and / or batteries, the anode can comprise metallic lithium as the anode active material.

Auch für diese nächste Generation von Zellen werden nun technische Lösungen gesucht, um deren thermische Stabilität maßgeblich zu verbessern.Technical solutions are now being sought for this next generation of cells in order to significantly improve their thermal stability.

Diese Thematik untersuchen beispielsweise Inoue und Mukai in Ihrer Publikation (https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsami.6b13224) mit dem Titel: „Are All-Solid-State Lithium Ion Batteries Really Safe? - Verification by Differential Scanning Calorimetry with an All-Inclusive Microcell“.Inoue and Mukai, for example, examine this topic in their publication (https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsami.6b13224) with the title: “Are All-Solid-State Lithium Ion Batteries Really Safe? - Verification by Differential Scanning Calorimetry with an All-Inclusive Microcell ”.

Die Druckschriften US 2017/0062829 A1 und US 2017/0187075 A1 betreffen Lithium-Zellen mit einer metallisches Lithium umfassenden Anode.The pamphlets US 2017/0062829 A1 and US 2017/0187075 A1 concern lithium cells with an anode comprising metallic lithium.

Offenbarung der ErfindungDisclosure of the invention

Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist eine Polymerelektrolyt-Lithium-Zelle, insbesondere eine Polymerelektrolyt-Lithium-Ionen-Zelle. Die Zelle umfasst dabei eine Anode, eine Kathode und einen zwischen der Anode und der Kathode angeordneten Separator. Die Anode umfasst dabei metallisches Lithium. Der Separator umfasst dabei mindestens einen Polymerelektrolyten.The present invention relates to a polymer electrolyte lithium cell, in particular a polymer electrolyte lithium-ion cell. The cell comprises an anode, a cathode and a separator arranged between the anode and the cathode. The anode comprises metallic lithium. The separator comprises at least one polymer electrolyte.

Weiterhin umfasst die Anode und/oder der Separator mindestens ein thermisch aktivierbares, anorganisches Passivierungsmaterial, welches, insbesondere erst, bei einer Temperatur in einem Bereich von ≥ 100 °C bis ≤ 300 °C schmelzbar ist beziehungsweise schmilzt und/oder mit metallischem Lithium reagierbar ist beziehungsweise reagiert.Furthermore, the anode and / or the separator comprises at least one thermally activatable, inorganic passivation material which, in particular, can only be melted at a temperature in a range from 100 100 ° C to 300 ° C or melts and / or reacts with metallic lithium resp. responds.

Mit anderen Worten, das mindestens eine Passivierungsmaterial kann insbesondere erst bei einer Temperatur in einem Bereich von ≥ 100 °C bis ≤ 300 °C beziehungsweise erst beim Erreichen einer Temperatur in einem Bereich von ≥ 100 °C bis ≤ 300 °C schmelzbar und/oder mit metallischem Lithium reagierbar sein und/oder unterhalb dieses Temperaturbereichs fest und/oder unreaktiv mit metallischem Lithium sein.In other words, the at least one passivation material can in particular only be melted and / or at a temperature in a range from 100 ° C to 300 ° C or only when a temperature in a range from 100 ° C to 300 ° C is reached be reactive with metallic lithium and / or be solid and / or unreactive with metallic lithium below this temperature range.

Dadurch, dass das mindestens eine Passivierungsmaterial ein anorganisches Material ist, welches derart thermisch aktivierbar ist, dass dieses bei einer Temperatur in einem Bereich von ≥ 100 °C bis ≤ 300 °C schmelzbar ist beziehungsweise schmilzt und/oder mit metallischem Lithium reagierbar ist beziehungsweise reagiert, kann vorteilhafterweise die thermische Stabilität der Zellen beziehungsweise einer damit ausgestatteten Batterie maßgeblich verbessert werden.The fact that the at least one passivation material is an inorganic material which can be thermally activated in such a way that it can be melted or melted at a temperature in a range of ≥ 100 ° C to ≤ 300 ° C and / or can react or react with metallic lithium , the thermal stability of the cells or a battery equipped with them can advantageously be significantly improved.

Dies liegt darin begründet, dass dadurch, dass das Passivierungsmaterial bereits bei einer Temperatur in einem Bereich von ≥ 100 °C bis ≤ 300 °C schmilzt, durch das Passivierungsmaterial das metallische Lithium von dem Polymerelektrolyten - und damit von dessen kritischer Reaktivität - getrennt werden kann und/oder dadurch, dass das Passivierungsmaterial bei einer Temperatur in einem Bereich von ≥ 100 °C bis ≤ 300 °C mit dem metallischen Lithium reagiert, durch das Passivierungsmaterial andere bei über 300 °C, beispielsweise ab 320 °C oder gegebenenfalls erst ab 350 °C, auftretende stark exotherme Reaktionen des metallischen Lithiums, insbesondere mit dem Polymerelektrolyten, vermieden werden können. Das mindestens eine Passivierungsmaterial kann dabei insbesondere durch ein wärmegenerierendes Störereignis, beispielsweise durch die Reaktionswärme einer durch ein wärmegenerierendes Störereignis ausgelösten (früheren) Kathodenreaktion, thermisch aktiviert werden.This is due to the fact that the passivation material already melts at a temperature in a range of ≥ 100 ° C to ≤ 300 ° C, the metallic lithium can be separated from the polymer electrolyte - and thus from its critical reactivity - by the passivation material and / or in that the passivation material reacts with the metallic lithium at a temperature in a range from 100 100 ° C to ° 300 ° C, while the passivation material reacts others at over 300 ° C, for example from 320 ° C or possibly only from 350 ° C ° C, occurring strongly exothermic reactions of the metallic lithium, especially with the polymer electrolyte, can be avoided. The at least one passivation material can in particular be thermally activated by a heat-generating disturbance event, for example by the heat of reaction of a (earlier) cathode reaction triggered by a heat-generating disturbance event.

Eigene Versuche haben gezeigt, dass bei einem thermischen Durchgehen einer Polymerelektrolyt-Lithium-Zelle die mit Abstand stärkste Wärmeentwicklung durch eine Reaktion des metallischen Lithiums der Anode mit dem Polymerelektrolyten des Separators und/oder gegebenenfalls auch der Kathode verursacht werden. Dabei reduziert das metallische Lithium im Wesentlichen den Polymerelektrolyten und gegebenenfalls auch weitere organische Verbindungen der Zelle in zwei Stufen. In der ersten Stufe wird bei etwa 370 °C sämtlicher Sauerstoff von organischen Komponenten und im Wesentlichen vom Polymerelektrolyten auf das Lithium übertragen und es bilden sich reduzierte, niedermolekulare Kohlenwasserstoffe und Lithiumoxid. Die Reaktionswärme beträgt dabei etwa 31 000 J/gLi. In der zweiten Stufe wird dann bei etwa 410-420 °C die organische Gasphase weiter zu Wasserstoff reduziert. Dabei bindet das Lithium wahrscheinlich den Kohlenstoff als Lithiumcarbid. Die Reaktionswärme hiervon zwar mit etwa 19 000 J/gLi etwas niedriger, aber immer noch groß im Vergleich zu anderen Wärmetönungen.Our own tests have shown that when a polymer electrolyte lithium cell thermally runs away, by far the greatest heat development is caused by a reaction of the metallic lithium of the anode with the polymer electrolyte of the separator and / or possibly also the cathode. The metallic lithium essentially reduces the polymer electrolyte and possibly also other organic compounds in the cell in two stages. In the first stage, at around 370 ° C., all the oxygen is transferred from organic components and essentially from the polymer electrolyte to the lithium, and reduced, low-molecular hydrocarbons and lithium oxide are formed. The heat of reaction is about 31,000 J / gLi. In the second stage, the organic gas phase is further reduced to hydrogen at around 410-420 ° C. The lithium probably binds the carbon as lithium carbide. The heat of reaction of this, at about 19,000 J / gLi, is somewhat lower, but still large compared to other heat effects.

Dadurch, dass das mindestens eine Passivierungsmaterial bereits vor dem Eintritt der Reaktion des metallischen Lithiums mit dem Polymerelektrolyten und anderen organischen Zellkomponenten mit dem metallischen Lithium interagiert und/oder reagiert, kann vorteilhafterweise erzielt werden, dass deutlich weniger bis keine Wärme freigesetzt wird. So kann vorteilhafterweise im Fall eines sicherheitskritischen Ereignisses ein thermisches Durchgehen unter Beteiligung des metallischen Lithiums vermieden werden.Because the at least one passivation material already interacts and / or reacts with the metallic lithium before the reaction of the metallic lithium occurs with the polymer electrolyte and other organic cell components, it can advantageously be achieved that significantly less or no heat is released. In this way, in the event of a safety-critical event, thermal runaway with the participation of the metallic lithium can advantageously be avoided.

Auf diese Weise kann zudem auch eine Bildung von Wasserstoff und anderen gasförmige Verbindungen mit einem hohem Brennwert und/oder einer niedrigen, unterer Explosionsgrenze und beispielsweise auch eine Reaktion des metallischen Lithiums mit phosphorhaltingen Komponenten, wie Lithium-Eisen-Phosphat im Kathodenmaterial, durch Reduktion des Phosphors zu toxischem Phosphin (PH3) effektiv unterdrückt werden. So kann die Sicherheit der Zelle weiter erhöht werden.In this way, the formation of hydrogen and other gaseous compounds with a high calorific value and / or a low, lower explosion limit and, for example, a reaction of the metallic lithium with phosphorus-containing components, such as lithium iron phosphate in the cathode material, by reducing the Phosphorus to toxic phosphine (PH 3 ) can be effectively suppressed. In this way, the safety of the cell can be further increased.

Insgesamt kann so vorteilhafterweise eine Polymerelektrolyt-Lithium-Zelle mit einer verbesserten thermischen Stabilität und damit insbesondere auch mit einer erhöhten Sicherheit zur Verfügung gestellt werden.Overall, a polymer electrolyte lithium cell with improved thermal stability and thus in particular also with increased safety can thus advantageously be made available.

In einer speziellen Ausgestaltung kann das mindestens eine Passivierungsmaterial, insbesondere erst, bei einer Temperatur in einem Bereich von ≥ 150 °C bis ≤ 250 °C schmelzbar sein beziehungsweise schmelzen und/oder mit metallischem Lithium reagierbar sein beziehungsweise reagieren. Mit anderen Worten, kann in dieser speziellen Ausgestaltung das mindestens eine Passivierungsmaterial erst bei einer Temperatur in einem Bereich von ≥ 150 °C bis ≤ 250 °C beziehungsweise erst beim Erreichen einer Temperatur in einem Bereich von ≥ 150 °C bis ≤ 250 °C schmelzbar und/oder mit metallischem Lithium reagierbar sein und/oder unterhalb dieses Temperaturbereichs fest und/oder unreaktiv mit metallischem Lithium sein. So kann vorteilhafterweise die thermische Stabilität und damit insbesondere auch die Sicherheit der Polymerelektrolyt-Lithium-Zelle weiter verbessert werden.In a special embodiment, the at least one passivation material can be or melt and / or react or react with metallic lithium, in particular only at a temperature in a range from von 150 ° C. to bis 250 ° C. In other words, in this special embodiment, the at least one passivation material can only be melted at a temperature in a range from 150 150 ° C to 250 ° C or only when a temperature in a range from 150 ° C to 250 ° C is reached and / or be reactive with metallic lithium and / or be solid and / or unreactive with metallic lithium below this temperature range. In this way, the thermal stability and thus in particular also the safety of the polymer electrolyte lithium cell can advantageously be further improved.

Das mindestens eine Passivierungsmaterial kann insbesondere derart ausgewählt sein, dass dieses ein geringes, spezifisches Gewicht, insbesondere eine Dichte von < 4 g/cm3, insbesondere von < 1,5 g/cm3, aufweist und/oder das dieses eine schnelle Reaktionskinetik aufweist und/oder dass bereits durch geringe Mengen hiervon metallisches Lithium inaktivierbar ist.The at least one passivation material can in particular be selected such that it has a low specific weight, in particular a density of <4 g / cm 3 , in particular <1.5 g / cm 3 , and / or that it has fast reaction kinetics and / or that metallic lithium can be inactivated even by small amounts thereof.

Im Rahmen einer Ausführungsform umfasst oder ist das mindestens eine Passivierungsmaterial mindestens ein, insbesondere niedrigschmelzendes, Glas und/oder mindestens ein mit metallischem Lithium legierbares Legierungsmetall.Within the scope of one embodiment, the at least one passivation material comprises or is at least one, in particular low-melting, glass and / or at least one alloy metal that can be alloyed with metallic lithium.

Dabei ist es möglich, dass die Zelle mindestens ein erstes derartiges Passivierungsmaterial, beispielsweise mindestens ein, insbesondere niedrigschmelzendes, Glas, und mindestens ein zweites derartiges Passivierungsmaterial, beispielsweise mindestens ein mit metallischem Lithium legierbares Legierungsmetall, umfasst. Die Reaktionsprodukte von metallischem Lithium mit derartigen Passivierungsmaterialien können vorteilhafterweise nicht oder lediglich stark abgeschwächt reaktiv sein, sodass eine stark exotherme Reaktion des metallischen Lithiums mit dem Polymerelektrolyten - und beispielsweise mit unter Anderem darin enthaltenem Sauerstoff - besonders vorteilhaft unterbunden werden kann.It is possible that the cell comprises at least one first such passivation material, for example at least one, in particular low-melting glass, and at least one second such passivation material, for example at least one alloy metal that can be alloyed with metallic lithium. The reaction products of metallic lithium with passivation materials of this type can advantageously not be reactive or only react to a very low degree, so that a strongly exothermic reaction of the metallic lithium with the polymer electrolyte - and for example with, among other things, the oxygen contained therein - can be particularly advantageously prevented.

Das mindestens eine, insbesondere niedrigschmelzende, Glas kann zum Beispiel ein Silber-Vanadium-Tellur-Oxid-Glas, beispielsweise ein Ag2O/V2O5/TeO2-Glas, beispielsweise mit einem Glaspunkt ab ≥ 150 °C, insbesondere je nach Zusammensetzung, sein. In der Druckschrift DE 4 128 804 A1 wird beispielsweise ein derartiges Glas beschrieben.The at least one, in particular low-melting, glass can, for example, be a silver-vanadium-tellurium-oxide glass, for example an Ag 2 O / V 2 O 5 / TeO 2 glass, for example with a glass point from ≥ 150 ° C., in particular each according to composition. In the pamphlet DE 4 128 804 A1 such a glass is described, for example.

Das mindestens eine, insbesondere niedrigschmelzende, Glas kann jedoch auch zum Beispiel ein alkalimetalloxidhaltiges Glas sein.However, the at least one, in particular low-melting, glass can also be, for example, a glass containing alkali metal oxide.

Das mindestens eine mit metallischem Lithium legierbare Legierungsmetall kann beispielsweise metallisches Magnesium sein. Metallisches Magnesium bildet vorteilhafterweise Legierungen mit metallischem Lithium, in denen die Magnesium-Löslichkeit sehr hoch ist und eine kubisch-raumzentrierte Mischkristallphase (ß-Li) ausgebildet wird. Ein Phasendiagramm und die Änderung der Legierungsdichte für Magnesium-Lithium-Legierungen als Funktion des Lithium-Anteils ist beispielsweise in Ultralight Magnesium-Lithium Alloys, A. Biatobrzeski et al., ARCHIVES of FOUNDRY ENGINEERING, 1897-3310, Vol. 7, Issue 3/2007, 11-16 , beschrieben.The at least one alloy metal that can be alloyed with metallic lithium can be metallic magnesium, for example. Metallic magnesium advantageously forms alloys with metallic lithium, in which the magnesium solubility is very high and a body-centered cubic mixed crystal phase (β-Li) is formed. A phase diagram and the change in alloy density for magnesium-lithium alloys as a function of the lithium content is, for example, in Ultralight Magnesium-Lithium Alloys, A. Biatobrzeski et al., ARCHIVES of FOUNDRY ENGINEERING, 1897-3310, Vol. 7, Issue 3/2007, 11-16 described.

Im Rahmen einer weiteren Ausführungsform ist das mindestens eine Passivierungsmaterial in und/oder auf der Anode und/oder in und/oder auf dem Separator ausgebildet.In the context of a further embodiment, the at least one passivation material is formed in and / or on the anode and / or in and / or on the separator.

Im Rahmen einer weiteren Ausführungsform ist das mindestens eine Passivierungsmaterial in und/oder auf einem metallisches Lithium umfassenden Anodenmaterial der Anode und/oder in und/oder auf einem Anodenstromableiter der Anode und/oder in und/oder auf dem mindestens einen Polymerelektrolyten des Separators ausgebildet.In a further embodiment, the at least one passivation material is formed in and / or on an anode material comprising metallic lithium of the anode and / or in and / or on an anode current conductor of the anode and / or in and / or on the at least one polymer electrolyte of the separator.

Im Rahmen einer weiteren Ausführungsform ist das mindestens eine Passivierungsmaterial in das Anodenmaterial der Anode und/oder in den Anodenstromableiter der Anode, insbesondere inselförmig beziehungsweise beispielsweise partikelförmig, eingebunden. Dabei können die Passivierungsmaterial-Inseln beziehungsweise -Partikel insbesondere mindestens eine Erstreckung von ≥ 50 nm, beispielsweise von ≥ 50 nm bis ≤ 5 µm, aufweisen. Beispielsweise können dabei die Passivierungsmaterial-Inseln beziehungsweise -Partikel mindestens eine Erstreckung von ≥ 100 nm, beispielsweise von ≥ 100 nm bis ≤ 5 µm, aufweisen. Zum Beispiel können dabei die Passivierungsmaterial-Inseln beziehungsweise -Partikel mindestens eine Erstreckung von ≥ 200 nm, beispielsweise von ≥ 200 nm bis ≤ 5 µm oder bis ≤ 2 µm, aufweisen. Dabei kann das mindestens eine Passivierungsmaterial insbesondere mindestens ein mit metallischem Lithium legierbares Legierungsmetall, zum Beispiel metallisches Magnesium, umfassen oder sein.In the context of a further embodiment, the at least one passivation material is incorporated in the anode material of the anode and / or in the anode current conductor of the anode, in particular in the form of an island or, for example, in the form of particles. The passivation material islands or particles can in particular have an extension of 50 nm, for example from von 50 nm to 5 μm. For example, the passivation material islands or particles can have at least an extension of 100 nm, for example from 100 nm to 5 μm. For example, the passivation material islands or particles can have an extension of 200 nm, for example from von 200 nm to 5 μm or up to 2 μm. The at least one passivation material can in particular comprise or be at least one alloy metal that can be alloyed with metallic lithium, for example metallic magnesium.

Im Rahmen einer weiteren Ausführungsform ist das mindestens eine Passivierungsmaterial zwischen dem Anodenstromableiter und dem Anodenmaterial der Anode und/oder auf dem Anodenstromableiter der Anode und/oder auf dem Anodenmaterial der Anode in Form einer, insbesondere flächigen, Schicht, beispielsweise Beschichtung, ausgebildet. Dabei kann das mindestens eine Passivierungsmaterial mindestens ein mit metallischem Lithium legierbares Legierungsmetall umfassen oder sein.In the context of a further embodiment, the at least one passivation material is formed between the anode current arrester and the anode material of the anode and / or on the anode current arrester of the anode and / or on the anode material of the anode in the form of a particularly flat layer, for example a coating. The at least one passivation material can include or be at least one alloy metal that can be alloyed with metallic lithium.

Im Rahmen einer weiteren Ausführungsform ist das mindestens eine Passivierungsmaterial auf dem Anodenmaterial der Anode und/oder auf dem mindestens einen Polymerelektrolyten des Separators und/oder zwischen dem Anodenmaterial der Anode und dem mindestens einen Polymerelektrolyten des Separators in Form einer, insbesondere inselförmigen beziehungsweise offenen, Schicht, beispielsweise Beschichtung, ausgebildet. Durch die inselförmige beziehungsweise offene Schicht beziehungsweise Beschichtung kann vorteilhafterweise erzielt werden, dass die elektrochemische Passivierung durch das mindestens eine Passivierungsmaterial erst nach Eintritt eines kritischen Ereignisses thermisch ausgelöst wird und bis dahin die Zelle funktionsfähig ist. Dabei kann das mindestens eine Passivierungsmaterial insbesondere mindestens ein, insbesondere niedrigschmelzendes, Glas und/oder mindestens ein mit metallischem Lithium legierbares Legierungsmetall umfassen oder sein. In a further embodiment, the at least one passivation material is on the anode material of the anode and / or on the at least one polymer electrolyte of the separator and / or between the anode material of the anode and the at least one polymer electrolyte of the separator in the form of an, in particular island-shaped or open, layer , for example coating, formed. The island-shaped or open layer or coating can advantageously achieve that the electrochemical passivation by the at least one passivation material is only thermally triggered after a critical event has occurred and the cell is functional by then. In this case, the at least one passivation material can in particular comprise or be at least one, in particular low-melting, glass and / or at least one alloy metal that can be alloyed with metallic lithium.

Im Rahmen einer weiteren Ausführungsform ist das mindestens eine Passivierungsmaterial, beispielsweise partikelförmig, in den mindestens einen Polymerelektrolyten des Separators eingebunden. Dabei kann das mindestens eine Passivierungsmaterial mindestens ein, insbesondere niedrigschmelzendes, Glas umfassen oder sein.In the context of a further embodiment, the at least one passivation material, for example in particulate form, is incorporated into the at least one polymer electrolyte of the separator. The at least one passivation material can include or be at least one, in particular low-melting, glass.

Im Rahmen einer weiteren Ausführungsform ist das mindestens eine Passivierungsmaterial lithiumionenleitfähig oder lithiumionenleitend. Beispielsweise kann das mindestens eine Passivierungsmaterial mindestens ein, insbesondere niedrigschmelzendes, lithiumionenleitfähiges oder lithiumionenleitendes Glas umfassen oder sein.In a further embodiment, the at least one passivation material is lithium ion conductive or lithium ion conductive. For example, the at least one passivation material can comprise or be at least one, in particular low-melting, lithium-ion-conductive or lithium-ion-conductive glass.

Im Rahmen einer weiteren, alternativen oder zusätzlichen Ausführungsform ist das mindestens eine Passivierungsmaterial elektrisch leitend. Beispielsweise kann das mindestens eine Passivierungsmaterial mindestens ein mit metallischem Lithium legierbares Legierungsmetall, zum Beispiel metallisches Magnesium, umfassen oder sein.In the context of a further, alternative or additional embodiment, the at least one passivation material is electrically conductive. For example, the at least one passivation material can comprise or be at least one alloy metal that can be alloyed with metallic lithium, for example metallic magnesium.

Im Rahmen einer weiteren Ausführungsform umfasst oder ist daher das mindestens eine Passivierungsmaterial metallisches Magnesium.In the context of a further embodiment, the at least one passivation material therefore comprises or is metallic magnesium.

Im Rahmen einer weiteren, alternativen oder zusätzlichen Ausführungsform umfasst oder ist das mindestens eine Passivierungsmaterial ein Silber-Vanadium-Tellur-Oxid-Glas, beispielsweise ein Ag2O/V2O5/TeO2-Glas, und/oder ein alkalimetalloxidhaltiges Glas.In the context of a further, alternative or additional embodiment, the at least one passivation material comprises or is a silver-vanadium-tellurium-oxide glass, for example an Ag 2 O / V 2 O 5 / TeO 2 glass, and / or a glass containing alkali metal oxide.

Im Rahmen einer weiteren Ausführungsform ist die Anode eine Lithiummetall-Anode, insbesondere eine Lithiummetallfolie, gegebenenfalls in welche das mindestens eine mit Lithium legierbare Legierungsmetall, zum Beispiel metallisches Magnesium, beispielsweise partikelförmig, eingearbeitet ist.In a further embodiment, the anode is a lithium metal anode, in particular a lithium metal foil, into which the at least one alloy metal that can be alloyed with lithium, for example metallic magnesium, for example in particulate form, is incorporated.

Im Rahmen einer weiteren Ausführungsform umfasst der mindestens eine Polymerelektrolyt des Separators mindestens ein Polyalkylenoxid, insbesondere Polyethylenoxid (PEO).In a further embodiment, the at least one polymer electrolyte of the separator comprises at least one polyalkylene oxide, in particular polyethylene oxide (PEO).

Im Rahmen einer weiteren Ausführungsform umfasst die Kathode, insbesondere ein Kathodenmaterial der Kathode, mindestens ein Lithium-Interkalations- und/oder -Insertionsmaterial. Dabei kann das mindestens eine Lithium-Interkalations- und/oder -Insertionsmaterial beispielsweise mindestens ein Lithium-Eisen-Phosphat und/oder Lithium-Nickel- und/oder -Cobalt- und/oder - Mangan-Oxid, insbesondere Lithium-Nickel-Cobalt-Mangan-Oxid, und/oder Lithium-Cobalt-Aluminium-Oxid und/oder mindestens einen Lithium-Übergangsmetall-Spinell, insbesondere Lithium-Mangan-Spinell, umfassen oder sein. Insbesondere kann das mindestens eine Lithium-Interkalations- und/oder-Insertionsmaterial Lithium-Eisen-Phosphat umfassen oder sein.In the context of a further embodiment, the cathode, in particular a cathode material of the cathode, comprises at least one lithium intercalation and / or insertion material. The at least one lithium intercalation and / or insertion material can be, for example, at least one lithium iron phosphate and / or lithium nickel and / or cobalt and / or manganese oxide, in particular lithium nickel cobalt Manganese oxide, and / or lithium cobalt aluminum oxide and / or at least one lithium transition metal spinel, in particular lithium manganese spinel, comprise or be. In particular, the at least one lithium intercalation and / or insertion material can comprise or be lithium iron phosphate.

Das mindestens eine Passivierungsmaterial kann beispielsweise mittels klassischer Methoden der analytischen Chemie, wie Massenspektrometrie, Chromatografie und/oder Elementaranalyse nachgewiesen werden.The at least one passivation material can be detected, for example, by means of classical methods of analytical chemistry, such as mass spectrometry, chromatography and / or elemental analysis.

Hinsichtlich weiterer technischer Merkmale und Vorteile der erfindungsgemäßen Zelle wird hiermit explizit auf die Erläuterungen im Zusammenhang mit der erfindungsgemäßen Batterie sowie auf die Figuren und die Figurenbeschreibung verwiesen.With regard to further technical features and advantages of the cell according to the invention, explicit reference is hereby made to the explanations in connection with the battery according to the invention and to the figures and the description of the figures.

Ein weiterer Gegenstand der Erfindung ist eine Polymerelektrolyt-Lithium-Batterie, insbesondere eine Polymerelektrolyt-Lithium-Ionen-Batterie, welche mindestens eine erfindungsgemäße Zelle umfasst. Insbesondere kann die Polymerelektrolyt-Lithium-Batterie mehrere erfindungsgemäße Zellen umfassen.The invention also relates to a polymer electrolyte lithium battery, in particular a polymer electrolyte lithium ion battery, which comprises at least one cell according to the invention. In particular, the polymer electrolyte lithium battery can comprise several cells according to the invention.

Die erfindungsgemäße Zelle und/oder Batterie kann beispielsweise in Anwendungsfeldern, wie Elektromobilität, zum Beispiel in Kraftfahrzeugen, insbesondere in Elektrofahrzeugen (EV; Englisch: Electric Vehicle) und/oder Hybridfahrzeugen (HEV; Englisch: Hybride Electric Vehicle) und/oder in Plug-In-Hybridfahrzeugen (PHEV; Englisch: Plug-In-Hybride Electric Vehicle) und/oder in Telekommunikationselektronik und/oder in Haushaltsgeräten und/oder in Werkzeugen und/oder in Gartengeräten verwendet werden.The cell and / or battery according to the invention can be used, for example, in fields of application such as electromobility, for example in motor vehicles, in particular in electric vehicles (EV; English: Electric Vehicle) and / or hybrid vehicles (HEV; English: Hybrid Electric Vehicle) and / or in plug-in In-Hybrid Vehicles (PHEV; English: Plug-In-Hybride Electric Vehicle) and / or in telecommunications electronics and / or in household appliances and / or in tools and / or in garden equipment.

Hinsichtlich weiterer technischer Merkmale und Vorteile der erfindungsgemäßen Batterie wird hiermit explizit auf die Erläuterungen im Zusammenhang mit der erfindungsgemäßen Zelle sowie auf die Figuren und die Figurenbeschreibung verwiesen.With regard to further technical features and advantages of the battery according to the invention, explicit reference is hereby made to the explanations in connection with the cell according to the invention and to the figures and the description of the figures.

FigurenlisteFigure list

Weitere Vorteile und vorteilhafte Ausgestaltungen der erfindungsgemäßen Gegenstände werden durch die Zeichnungen veranschaulicht und in der nachfolgenden Beschreibung erläutert. Dabei ist zu beachten, dass die Zeichnungen nur beschreibenden Charakter haben und nicht dazu gedacht sind, die Erfindung in irgendeiner Form einzuschränken. Es zeigen

  • 1 einen schematischen Querschnitt durch eine Ausführungsform einer erfindungsgemäßen Polymerelektrolyt-Lithium-Zelle; und
  • 2 eine DSC-Kurve einer Polymerelektrolyt-Lithium-Zelle ohne thermisch aktivierbares, anorganisches Passivierungsmaterial
Further advantages and advantageous configurations of the subject matter according to the invention are illustrated by the drawings and explained in the following description. It should be noted that the drawings are only of a descriptive nature and are not intended to restrict the invention in any way. Show it
  • 1 a schematic cross section through an embodiment of a polymer electrolyte lithium cell according to the invention; and
  • 2 a DSC curve of a polymer electrolyte lithium cell without a thermally activated, inorganic passivation material

1 zeigt, dass die Polymerelektrolyt-Lithium-Zelle 10 eine Anode 11, eine Kathode 12 und einen zwischen der Anode 11 und der Kathode 12 angeordneten Separator 13 umfasst. Die Anode 11 umfasst dabei ein metallisches Lithium umfassendes Anodenmaterial 11a, zum Beispiel in Form einer Lithiummetallfolie, und einen Anodenstromableiter. Der Separator 13 umfasst dabei insbesondere mindestens einen Polymerelektrolyten. Die Kathode 12 umfasst dabei ein Kathodenmaterial 12a, welches beispielsweise mindestens ein Lithium-Interkalations- und/oder -Insertionsmaterial, zum Beispiel Lithium-Eisen-Phosphat, und gegebenenfalls mindestens einen weiteren Polymerelektrolyten umfasst, und einen Kathodenstromableiter 12b. Der mindestens eine Polymerelektrolyt der Kathode 12 und des Separators 13 können dabei gleich oder unterschiedlich zueinander ausgebildet sein. Zum Beispiel kann der mindestens eine Polymerelektrolyt der Kathode 12 und/oder des Separators 13 mindestens ein Polyalkylenoxid, insbesondere Polyethylenoxid, umfassen. 1 shows that the polymer electrolyte lithium cell 10 an anode 11 , a cathode 12th and one between the anode 11 and the cathode 12th arranged separator 13 includes. The anode 11 comprises an anode material comprising metallic lithium 11a , for example in the form of a lithium metal foil, and an anode current arrester. The separator 13 comprises in particular at least one polymer electrolyte. The cathode 12th comprises a cathode material 12a , which, for example, comprises at least one lithium intercalation and / or insertion material, for example lithium iron phosphate, and optionally at least one further polymer electrolyte, and a cathode current arrester 12b . The at least one polymer electrolyte of the cathode 12th and the separator 13 can be designed the same or different from one another. For example, the at least one polymer electrolyte can be the cathode 12th and / or the separator 13 at least one polyalkylene oxide, in particular polyethylene oxide.

1 veranschaulicht weiterhin, dass die Anode 11 und/oder der Separator 13 weiterhin mindestens ein thermisch aktivierbares, anorganisches Passivierungsmaterial 14;14a,14b umfasst, welches bei einer Temperatur in einem Bereich von ≥ 100 °C bis ≤ 300 °C schmelzbar und/oder mit metallischem Lithium reagierbar ist. Das mindestens eine Passivierungsmaterial 14;14a,14b kann beispielsweise mindestens ein, insbesondere niedrigschmelzendes, Glas, zum Beispiel ein Silber-Vanadium-Tellur-Oxid-Glas, beispielsweise ein Ag2O/V2O5/TeO2-Glas, und/oder ein alkalimetalloxidhaltiges Glas und/oder mindestens ein mit metallischem Lithium legierbares Legierungsmetall, zum Beispiel metallisches Magnesium, umfassen oder sein. Dabei ist es möglich, dass die Zelle 10 mindestens ein erstes derartiges Passivierungsmaterial 14a, beispielsweise mindestens ein, insbesondere niedrigschmelzendes, Glas, und mindestens ein zweites derartiges Passivierungsmaterial 14b, beispielsweise mindestens ein mit metallischem Lithium legierbares Legierungsmetall, zum Beispiel metallisches Magnesium, umfasst. 1 further illustrates that the anode 11 and / or the separator 13 furthermore at least one thermally activatable, inorganic passivation material 14th ; 14a , 14b comprises, which is meltable and / or reactable with metallic lithium at a temperature in a range from 100 ° C to 300 ° C. The at least one passivation material 14th ; 14a , 14b For example, at least one, in particular low-melting, glass, for example a silver-vanadium-tellurium-oxide glass, for example an Ag 2 O / V 2 O 5 / TeO 2 glass, and / or a glass containing alkali metal oxide and / or at least one Alloy metal that can be alloyed with metallic lithium, for example metallic Magnesium, include or be. It is possible that the cell 10 at least one first such passivation material 14a , for example at least one, in particular low-melting, glass, and at least one second such passivation material 14b , for example at least one alloy metal which can be alloyed with metallic lithium, for example metallic magnesium.

1 veranschaulicht, dass das mindestens eine Passivierungsmaterial 14;14a,14b in und/oder auf der Anode 11 und/oder in und/oder auf dem Separator 13 ausgebildet sein kann. Insbesondere kann dabei das mindestens eine Passivierungsmaterial 14;14a,14b in und/oder auf einem metallisches Lithium umfassenden Anodenmaterial 11 a der Anode 11 und/oder in und/oder auf einem Anodenstromableiter 11b der Anode 11 und/oder in und/oder auf dem mindestens einen Polymerelektrolyten des Separators 13 ausgebildet sein. 1 illustrates that the at least one passivation material 14th ; 14a , 14b in and / or on the anode 11 and / or in and / or on the separator 13 can be formed. In particular, the at least one passivation material can be used 14th ; 14a , 14b in and / or on an anode material comprising metallic lithium 11 a the anode 11 and / or in and / or on an anode current arrester 11b the anode 11 and / or in and / or on the at least one polymer electrolyte of the separator 13 be trained.

Die mit den Buchstaben a, b, c, d und e gekennzeichneten, durch gepunktete Linien eingezeichneten Strukturen veranschaulichen, dass das mindestens eine Passivierungsmaterial 14;14a,14b gemäß unterschiedlichen, alternativen oder einander ergänzenden Ausgestaltungen in die Zelle 10 integriert sein kann.The structures marked with the letters a, b, c, d and e and drawn in by dotted lines illustrate that the at least one passivation material 14th ; 14a , 14b in the cell according to different, alternative or complementary configurations 10 can be integrated.

Bei der mit dem Buchstaben a gekennzeichneten Ausgestaltung ist das mindestens eine Passivierungsmaterial 14;14a in den mindestens einen Polymerelektrolyten des Separators 13 eingebunden. Dabei kann das mindestens eine Passivierungsmaterial 14;14a zum Beispiel Teil der Polymermatrix des mindestens einen Polymerelektrolyten des Separators 13 sein und/oder als, beispielsweise eigener/einzelner, chemischer Stoff, beispielsweise partikelförmig, in die Polymermatrix des mindestens einen Polymerelektrolyten des Separators 13 eingebunden sein. Zum Beispiel kann dabei das mindestens eine Passivierungsmaterial ein, insbesondere niedrigschmelzendes, Glas umfassen oder sein. Vorzugsweise ist das mindestens eine Passivierungsmaterial 14;14a dabei derart ausgewählt und ausgebildet, dass dadurch die Lithiumionenleitfähigkeit des mindestens einen Polymerelektrolyten lediglich kaum oder nicht wesentlich oder nicht eingeschränkt wird. Dabei kann das mindestens eine Passivierungsmaterial insbesondere lithiumionenleitfähig oder lithiumionenleitend, zum Beispiel ein, insbesondere niedrigschmelzendes, lithiumionenleitfähiges oder lithiumionenleitendes Glas, sein.In the embodiment marked with the letter a, the at least one passivation material is used 14th ; 14a in the at least one polymer electrolyte of the separator 13 involved. The at least one passivation material can thereby 14th ; 14a for example part of the polymer matrix of the at least one polymer electrolyte of the separator 13 be and / or as, for example its own / individual, chemical substance, for example in particulate form, in the polymer matrix of the at least one polymer electrolyte of the separator 13 to be involved. For example, the at least one passivation material can comprise or be a, in particular low-melting, glass. The at least one passivation material is preferably used 14th ; 14a selected and designed in such a way that the lithium ion conductivity of the at least one polymer electrolyte is only barely or not significantly or not limited thereby. The at least one passivation material can in particular be lithium ion conductive or lithium ion conductive, for example a, in particular low-melting, lithium ion conductive or lithium ion conductive glass.

Bei der mit dem Buchstaben b gekennzeichneten Ausgestaltung ist das mindestens eine Passivierungsmaterial 14;14a,14b zwischen dem mindestens einen Polymerelektrolyten des Separators 13 und dem Anodenmaterial 11a der Anode 11 und/oder, insbesondere anodenseitig, auf dem mindestens einen Polymerelektrolyten des Separators 13 und/oder, insbesondere separatorseitig, auf dem Anodenmaterial 11a der Anode 11 in Form einer inselförmigen beziehungsweise offenen Schicht, beispielsweise Beschichtung, ausgebildet. Dabei kann das mindestens eine Passivierungsmaterial 14;14a,14b beispielsweise mindestens ein, insbesondere niedrigschmelzendes, Glas 14a und/oder mindestens ein mit metallischem Lithium legierbares Legierungsmetall 14b umfassen oder sein. Vorzugsweise ist das mindestens eine Passivierungsmaterial 14;14a,14b dabei derart ausgewählt und ausgebildet, dass dadurch die Lithiumionenleitfähigkeit des mindestens einen Polymerelektrolyten lediglich kaum oder nicht wesentlich oder nicht eingeschränkt wird. Dabei kann das mindestens eine Passivierungsmaterial 14;14a,14b insbesondere lithiumionenleitfähig oder lithiumionenleitend, zum Beispiel ein, insbesondere niedrigschmelzendes, lithiumionenleitfähiges oder lithiumionenleitendes Glas 14a, und/oder elektrisch leitend, zum Beispiel ein mit metallischem Lithium legierbares Legierungsmetall 14b, zum Beispiel metallisches Magnesium, sein.In the embodiment marked with the letter b, the at least one passivation material is used 14th ; 14a , 14b between the at least one polymer electrolyte of the separator 13 and the anode material 11a the anode 11 and / or, in particular on the anode side, on the at least one polymer electrolyte of the separator 13 and / or, in particular on the separator side, on the anode material 11a the anode 11 in the form of an island-shaped or open layer, for example a coating. The at least one passivation material can thereby 14th ; 14a , 14b for example at least one, in particular low-melting, glass 14a and / or at least one alloy metal which can be alloyed with metallic lithium 14b include or be. The at least one passivation material is preferably used 14th ; 14a , 14b selected and designed in such a way that the lithium ion conductivity of the at least one polymer electrolyte is only barely or not significantly or not limited thereby. The at least one passivation material can thereby 14th ; 14a , 14b in particular lithium ion conductive or lithium ion conductive, for example a, in particular low-melting, lithium ion conductive or lithium ion conductive glass 14a , and / or electrically conductive, for example an alloy metal that can be alloyed with metallic lithium 14b , for example metallic magnesium.

Bei der mit dem Buchstaben c gekennzeichneten Ausgestaltung ist das mindestens eine Passivierungsmaterial 14;14b in das Anodenmaterial 11a der Anode 11, insbesondere inselförmig beziehungsweise partikelförmig, eingebunden. Vorzugsweise ist das mindestens eine Passivierungsmaterial 14;14a,14b dabei derart ausgewählt und ausgebildet, dass dadurch die die Zelleigenschaften, beispielsweise das Laden und/oder Entladen et cetera, lediglich kaum oder nicht wesentlich oder nicht beeinflusst werden. Dabei kann das mindestens eine Passivierungsmaterial 14;14b insbesondere mindestens ein mit metallischem Lithium legierbares Legierungsmetall, zum Beispiel metallisches Magnesium, umfassen oder sein. Dabei kann das mindestens eine Passivierungsmaterial 14;14b insbesondere elektrisch leitend, zum Beispiel ein mit metallischem Lithium legierbares Legierungsmetall 14b, zum Beispiel metallisches Magnesium, sein.In the embodiment marked with the letter c, the at least one passivation material is used 14th ; 14b into the anode material 11a the anode 11 , in particular in the form of islands or particles. The at least one passivation material is preferably used 14th ; 14a , 14b selected and designed in such a way that the cell properties, for example charging and / or discharging, etc., are only barely or not significantly or not influenced. The at least one passivation material can thereby 14th ; 14b in particular comprise or be at least one alloy metal which can be alloyed with metallic lithium, for example metallic magnesium. The at least one passivation material can thereby 14th ; 14b in particular electrically conductive, for example an alloy metal that can be alloyed with metallic lithium 14b , for example metallic magnesium.

Bei der mit dem Buchstaben d gekennzeichneten Ausgestaltung ist das mindestens eine Passivierungsmaterial 14;14b zwischen dem Anodenmaterial 11a und dem Anodenstromableiter 11b der Anode 11 und/oder, insbesondere anodenmaterialseitig, auf dem Anodenstromableiter 11b der Anode 11 und/oder, insbesondere anodenstromableiterseitig, auf dem Anodenmaterial 11a der Anode 11 in Form einer, beispielsweise dünnen, insbesondere flächigen, Schicht, beispielsweise Beschichtung, ausgebildet. Dabei kann das mindestens eine Passivierungsmaterial 14;14b insbesondere mindestens ein mit metallischem Lithium legierbares Legierungsmetall, zum Beispiel metallisches Magnesium, umfassen oder sein. Dabei kann das mindestens eine Passivierungsmaterial 14;14b insbesondere elektrisch leitend, vorzugsweise mit einer hohen elektrischen Leitfähigkeit beziehungsweise mit einem geringen elektrischen Widerstand, zum Beispiel ein mit metallischem Lithium legierbares Legierungsmetall 14b, zum Beispiel metallisches Magnesium, sein.In the embodiment marked with the letter d, the at least one passivation material is used 14th ; 14b between the anode material 11a and the anode current arrester 11b the anode 11 and / or, in particular on the anode material side, on the anode current arrester 11b the anode 11 and / or, in particular on the anode current conductor side, on the anode material 11a the anode 11 in the form of an, for example, thin, in particular flat, layer, for example a coating. The at least one passivation material can thereby 14th ; 14b in particular comprise or be at least one alloy metal which can be alloyed with metallic lithium, for example metallic magnesium. The at least one passivation material can thereby 14th ; 14b especially electrically conductive, preferably with a high electrical conductivity or with a low electrical resistance, for example an alloy metal that can be alloyed with metallic lithium 14b , for example metallic magnesium.

Bei der mit dem Buchstaben e gekennzeichneten Ausgestaltung ist das mindestens eine Passivierungsmaterial 14;14b in den Anodenstromableiter 11b der Anode 11, insbesondere inselförmig beziehungsweise partikelförmig, eingebunden. Dabei kann das mindestens eine Passivierungsmaterial 14;14b insbesondere mindestens ein mit metallischem Lithium legierbares Legierungsmetall, zum Beispiel metallisches Magnesium, umfassen oder sein. Dabei kann das mindestens eine Passivierungsmaterial 14;14b insbesondere elektrisch leitend, vorzugsweise mit einer hohen elektrischen Leitfähigkeit beziehungsweise mit einem geringen elektrischen Widerstand, zum Beispiel ein mit metallischem Lithium legierbares Legierungsmetall 14b, zum Beispiel metallisches Magnesium, sein.In the embodiment marked with the letter e, the at least one passivation material is used 14th ; 14b in the anode current arrester 11b the anode 11 , in particular in the form of islands or particles. The at least one passivation material can thereby 14th ; 14b in particular comprise or be at least one alloy metal which can be alloyed with metallic lithium, for example metallic magnesium. The at least one passivation material can thereby 14th ; 14b in particular electrically conductive, preferably with a high electrical conductivity or with a low electrical resistance, for example an alloy metal that can be alloyed with metallic lithium 14b , for example metallic magnesium.

2 zeigt eine mittels dynamischer Differenzkalorimetrie (DSC; Englisch: Differential Scannig Calorimetry) aufgenommene DSC-Kurve einer Polymerelektrolyt-Lithium-Zelle in voll geladenem Zustand, welche eine Lithiummetallanode, einen Polyethylenoxid umfassenden Separator und eine Lithium-Eisen-Phosphat umfassende Kathode, jedoch kein thermisch aktivierbares, anorganisches Passivierungsmaterial, umfasst. 2 shows a DSC curve of a polymer electrolyte lithium cell in a fully charged state, recorded by means of dynamic differential calorimetry (DSC; English: Differential Scannig Calorimetry), which has a lithium metal anode, a separator comprising a polyethylene oxide and a cathode comprising lithium iron phosphate, but not thermally activatable, inorganic passivation material.

Bei der Differenzthermoanalyse wird während der Messung die Temperatur kontinuierlich erhöht. Dabei bedeutet ein Ausschlag der Kurve nach oben eine Wärmeentwickelung, welche einer bestimmten Temperatur zugeordnet werden kann. Die Fläche unter der Kurve gibt dabei Aufschluss über die freigesetzte Wärmemenge.With differential thermal analysis, the temperature is continuously increased during the measurement. An upward deflection of the curve means a heat development which can be assigned to a certain temperature. The area under the curve provides information about the amount of heat released.

2 zeigt eine deutliche Wärmeentwicklung ab etwa 320 °C, welche einen Doppelpeak mit einer ersten Peakspitze bei etwa 370 °C und einer zweiten Peakspitze bei etwa 410-420 °C ausbildet. Die Fläche unter diesem Doppelpeak und damit die dadurch freigesetzte Wärmeenergie ist dabei, beispielsweise mit +3420 J/g, deutlich, insbesondere um mehr als das Zehnfache, größer als im übrigen Kurvenverlauf, beispielsweise als die Fläche und freigesetzte Wärmeenergie des Peaks ab etwa > 250 °C von +309 J/g und die Fläche und aufgenommene Wärmeenergie des Peaks bei etwa 180 °C von -74 J/g. 2 shows a significant development of heat from around 320 ° C, which forms a double peak with a first peak at around 370 ° C and a second peak at around 410-420 ° C. The area under this double peak and thus the thermal energy released as a result, for example at +3420 J / g, is clearly, in particular more than ten times larger than in the rest of the curve, for example than the area and released thermal energy of the peak from about> 250 ° C of +309 J / g and the area and absorbed thermal energy of the peak at around 180 ° C of -74 J / g.

Durch Thermogravimetrie mit gekoppelter Massenspektroskopie (TG-MS), bei welcher entstehende Gase über die gesamte Messung durchgehend analysiert werden, indem diese elektrisch fragmentiert und die Molekülmassen der Fragmente aufgezeichnet werden, konnte gezeigt werden, dass der Doppelpeak mit einer Bildung von reduzierten Kohlenwasserstoffen (erster Peak bei etwa 370 °C) und Wasserstoff (zweiter Peak bei etwa 410-420 °C) einhergeht. Mit Zunehmender Erwärmung und Gasbildung sank dabei die verbleibende Masse der Zelle.Thermogravimetry with coupled mass spectroscopy (TG-MS), in which the gases produced are continuously analyzed over the entire measurement by electrically fragmenting them and recording the molecular masses of the fragments, could show that the double peak with the formation of reduced hydrocarbons (first Peak at about 370 ° C) and hydrogen (second peak at about 410-420 ° C). With increasing heating and gas formation, the remaining mass of the cell decreased.

Das Rechteck veranschaulicht, dass durch die Zugabe eines thermisch aktivierbaren, anorganischen Passivierungsmaterials, welches bei einer Temperatur in einem Bereich von ≥ 100 °C bis ≤ 300 °C schmelzbar und/oder mit metallischem Lithium reagierbar ist, genau die den Doppelpeak verursachenden stark exothermen Reaktionen verhindert und damit eine starke Wärmeentwicklung vermieden und die thermische Stabilität der Zelle verbessert werden kann.The rectangle shows that by adding a thermally activatable, inorganic passivation material, which can be melted at a temperature in a range of ≥ 100 ° C to ≤ 300 ° C and / or can react with metallic lithium, precisely the strongly exothermic reactions causing the double peak prevented and thus a strong heat development can be avoided and the thermal stability of the cell can be improved.

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Zitierte PatentliteraturPatent literature cited

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  • US 2017/0187075 A1 [0008]US 2017/0187075 A1 [0008]
  • DE 4128804 A1 [0022]DE 4128804 A1 [0022]

Zitierte Nicht-PatentliteraturNon-patent literature cited

  • A. Biatobrzeski et al., ARCHIVES of FOUNDRY ENGINEERING, 1897-3310, Vol. 7, Issue 3/2007, 11-16 [0024]A. Biatobrzeski et al., ARCHIVES of FOUNDRY ENGINEERING, 1897-3310, Vol. 7, Issue 3/2007, 11-16 [0024]

Claims (15)

Polymerelektrolyt-Lithium-Zelle (10), umfassend eine Anode (11), eine Kathode (12) und einen zwischen der Anode (11) und der Kathode (12) angeordneten Separator (13), wobei die Anode (11) metallisches Lithium umfasst, wobei der Separator (13) mindestens einen Polymerelektrolyten umfasst und wobei die Anode (11) und/oder der Separator (13) weiterhin mindestens ein thermisch aktivierbares, anorganisches Passivierungsmaterial (14;14a,14b) umfasst, welches bei einer Temperatur in einem Bereich von ≥ 100 °C bis ≤ 300 °C schmelzbar und/oder mit metallischem Lithium reagierbar ist.Polymer electrolyte lithium cell (10), comprising an anode (11), a cathode (12) and a separator (13) arranged between the anode (11) and the cathode (12), wherein the anode (11) comprises metallic lithium, wherein the separator (13) comprises at least one polymer electrolyte and wherein the anode (11) and / or the separator (13) further comprises at least one thermally activatable, inorganic passivation material (14; 14a, 14b) which can be melted at a temperature in a range of ≥ 100 ° C to ≤ 300 ° C and / or is reactive with metallic lithium. Polymerelektrolyt-Lithium-Zelle (10) nach Anspruch 1, wobei das mindestens eine Passivierungsmaterial (14;14a,14b) mindestens ein, insbesondere niedrigschmelzendes, Glas (14a) und/oder mindestens ein mit metallischem Lithium legierbares Legierungsmetall (14b) umfasst oder ist.Polymer electrolyte lithium cell (10) according to Claim 1 wherein the at least one passivation material (14; 14a, 14b) comprises or is at least one, in particular low-melting, glass (14a) and / or at least one alloy metal (14b) that can be alloyed with metallic lithium. Polymerelektrolyt-Lithium-Zelle (10) nach Anspruch 1 oder 2, wobei das mindestens eine Passivierungsmaterial (14;14a,14b) in und/oder auf der Anode (11) und/oder in und/oder auf dem Separator (13) ausgebildet ist.Polymer electrolyte lithium cell (10) according to Claim 1 or 2 wherein the at least one passivation material (14; 14a, 14b) is formed in and / or on the anode (11) and / or in and / or on the separator (13). Polymerelektrolyt-Lithium-Zelle (10) nach einem der Ansprüche 1 bis 3, wobei das mindestens eine Passivierungsmaterial (14;14a,14b) in und/oder auf einem metallisches Lithium umfassenden Anodenmaterial (11a) der Anode (11) und/oder in und/oder auf einem Anodenstromableiter (11b) der Anode (11) und/oder in und/oder auf dem mindestens einen Polymerelektrolyten des Separators (13) ausgebildet ist.Polymer electrolyte lithium cell (10) according to one of the Claims 1 to 3 , wherein the at least one passivation material (14; 14a, 14b) in and / or on an anode material (11a) comprising metallic lithium of the anode (11) and / or in and / or on an anode current conductor (11b) of the anode (11) and / or is formed in and / or on the at least one polymer electrolyte of the separator (13). Polymerelektrolyt-Lithium-Zelle (10) nach einem der Ansprüche 1 bis 4, wobei das mindestens eine Passivierungsmaterial (14;14b) in das Anodenmaterial (11a) der Anode (11) und/oder in den Anodenstromableiter (11b) der Anode (11), insbesondere inselförmig, eingebunden ist, insbesondere wobei das mindestens eine Passivierungsmaterial (14;14b) mindestens ein mit metallischem Lithium legierbares Legierungsmetall umfasst oder ist.Polymer electrolyte lithium cell (10) according to one of the Claims 1 to 4th , the at least one passivation material (14; 14b) being incorporated in the anode material (11a) of the anode (11) and / or in the anode current arrester (11b) of the anode (11), in particular in the form of an island, in particular wherein the at least one passivation material ( 14; 14b) comprises or is at least one alloy metal which can be alloyed with metallic lithium. Polymerelektrolyt-Lithium-Zelle (10) nach einem der Ansprüche 1 bis 5, wobei das mindestens eine Passivierungsmaterial (14;14b) zwischen dem Anodenstromableiter (11b) und dem Anodenmaterial (11a) der Anode (11) und/oder auf dem Anodenstromableiter (11b) der Anode (11) und/oder auf dem Anodenmaterial (11a) der Anode (11) in Form einer, insbesondere flächigen, Schicht, insbesondere Beschichtung, ausgebildet ist, insbesondere wobei das mindestens eine Passivierungsmaterial (14; 14b) mindestens ein mit metallischem Lithium legierbares Legierungsmetall umfasst oder ist.Polymer electrolyte lithium cell (10) according to one of the Claims 1 to 5 , wherein the at least one passivation material (14; 14b) between the anode current arrester (11b) and the anode material (11a) of the anode (11) and / or on the anode current arrester (11b) of the anode (11) and / or on the anode material (11a ) the anode (11) is designed in the form of an, in particular flat, layer, in particular a coating, in particular wherein the at least one passivation material (14; 14b) comprises or is at least one alloy metal that can be alloyed with metallic lithium. Polymerelektrolyt-Lithium-Zelle (10) nach einem der Ansprüche 1 bis 6, wobei das mindestens eine Passivierungsmaterial (14;14a) auf dem Anodenmaterial (11a) der Anode (11) und/oder auf dem mindestens einen Polymerelektrolyten des Separators (13) und/oder zwischen dem Anodenmaterial (11a) der Anode (11) und dem mindestens einen Polymerelektrolyten des Separators (13) in Form einer, insbesondere inselförmigen, Schicht, insbesondere Beschichtung, ausgebildet ist, insbesondere wobei das mindestens eine Passivierungsmaterial (14;14a) mindestens ein, insbesondere niedrigschmelzendes, Glas und/oder mindestens ein mit metallischem Lithium legierbares Legierungsmetall umfasst oder ist.Polymer electrolyte lithium cell (10) according to one of the Claims 1 to 6th , wherein the at least one passivation material (14; 14a) on the anode material (11a) of the anode (11) and / or on the at least one polymer electrolyte of the separator (13) and / or between the anode material (11a) of the anode (11) and the at least one polymer electrolyte of the separator (13) is in the form of an, in particular island-shaped, layer, in particular a coating, in particular wherein the at least one passivation material (14; 14a) has at least one, in particular low-melting glass and / or at least one with metallic lithium alloyable alloy metal comprises or is. Polymerelektrolyt-Lithium-Zelle (10) nach einem der Ansprüche 1 bis 7, wobei das mindestens eine Passivierungsmaterial (14;14a) in den mindestens einen Polymerelektrolyten des Separators (13) eingebunden ist, insbesondere wobei das mindestens eine Passivierungsmaterial (14;14a) mindestens ein, insbesondere niedrigschmelzendes, Glas umfasst oder ist.Polymer electrolyte lithium cell (10) according to one of the Claims 1 to 7th , wherein the at least one passivation material (14; 14a) is incorporated into the at least one polymer electrolyte of the separator (13), in particular wherein the at least one passivation material (14; 14a) comprises or is at least one, in particular low-melting, glass. Polymerelektrolyt-Lithium-Zelle (10) nach einem der Ansprüche 1 bis 8, wobei das mindestens eine Passivierungsmaterial (14;14a,14b) lithiumionenleitfähig oder lithiumionenleitend ist, insbesondere wobei das mindestens eine Passivierungsmaterial (14;14a) ein, insbesondere niedrigschmelzendes, lithiumionenleitfähiges oder lithiumionenleitendes Glas (14a) umfasst oder ist, und/oder wobei das mindestens eine Passivierungsmaterial (14;14b) elektrisch leitend ist.Polymer electrolyte lithium cell (10) according to one of the Claims 1 to 8th wherein the at least one passivation material (14; 14a, 14b) is lithium ion conductive or lithium ion conductive, in particular wherein the at least one passivation material (14; 14a) comprises or is a, in particular low-melting, lithium ion conductive or lithium ion conductive glass (14a), and / or where the at least one passivation material (14; 14b) is electrically conductive. Polymerelektrolyt-Lithium-Zelle (10) nach einem der Ansprüche 1 bis 9, wobei das mindestens eine Passivierungsmaterial (14;14b) metallisches Magnesium umfasst oder ist.Polymer electrolyte lithium cell (10) according to one of the Claims 1 to 9 , wherein the at least one passivation material (14; 14b) comprises or is metallic magnesium. Polymerelektrolyt-Lithium-Zelle (10) nach einem der Ansprüche 1 bis 10, wobei das mindestens eine Passivierungsmaterial (14;14a) ein Silber-Vanadium-Tellur-Oxid-Glas, insbesondere ein Ag2O/V2O5/TeO2-Glas, und/oder ein alkalimetalloxidhaltiges Glas umfasst oder ist.Polymer electrolyte lithium cell (10) according to one of the Claims 1 to 10 , the at least one passivation material (14; 14a) comprising or being a silver-vanadium-tellurium-oxide glass, in particular an Ag 2 O / V 2 O 5 / TeO 2 glass, and / or a glass containing alkali metal oxide. Polymerelektrolyt-Lithium-Zelle (10) nach einem der Ansprüche 1 bis 11, wobei die Anode (11) eine Lithiummetall-Anode ist.Polymer electrolyte lithium cell (10) according to one of the Claims 1 to 11 wherein the anode (11) is a lithium metal anode. Polymerelektrolyt-Lithium-Zelle (10) nach einem der Ansprüche 1 bis 12, wobei der mindestens eine Polymerelektrolyt des Separators (13) mindestens ein Polyalkylenoxid, insbesondere Polyethylenoxid, umfasst.Polymer electrolyte lithium cell (10) according to one of the Claims 1 to 12th wherein the at least one polymer electrolyte of the separator (13) comprises at least one polyalkylene oxide, in particular polyethylene oxide. Polymerelektrolyt-Lithium-Zelle (10) nach einem der Ansprüche 1 bis 13, wobei die Kathode (13) mindestens ein Lithium-Interkalations- und/oder-Insertionsmaterial umfasst, wobei das mindestens eine Lithium-Interkalations- und/oder -Insertionsmaterial mindestens ein Lithium-Eisen-Phosphat und/oder Lithium-Nickel- und/oder -Cobalt- und/oder -Mangan-Oxid, insbesondere Lithium-Nickel-Cobalt-Mangan-Oxid, und/oder Lithium-Cobalt-Aluminium-Oxid und/oder mindestens einen Lithium-Übergangsmetall-Spinell, insbesondere Lithium-Mangan-Spinell, umfasst oder ist.Polymer electrolyte lithium cell (10) according to one of the Claims 1 to 13 , the cathode (13) at least one lithium intercalation and / or Comprises insertion material, wherein the at least one lithium intercalation and / or insertion material comprises at least one lithium iron phosphate and / or lithium nickel and / or cobalt and / or manganese oxide, in particular lithium nickel cobalt Manganese oxide, and / or lithium cobalt aluminum oxide and / or at least one lithium transition metal spinel, in particular lithium manganese spinel, comprises or is. Polymerelektrolyt-Lithium-Batterie, umfassend mindestens eine Zelle nach einem der Ansprüche 1 bis 14.Polymer electrolyte lithium battery, comprising at least one cell according to one of Claims 1 to 14th .
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