DE102018218646A1 - Electrode stack, battery cell with electrode stack and method for producing an electrode stack - Google Patents

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Abstract

Elektrodenstapel (100) mit einer ersten Elektrode (102) und einer zweiten Elektrode (106), dadurch gekennzeichnet, dass auf der ersten Elektrode (102) eine erste Separatorschicht (104) angeordnet ist und auf der ersten Separatorschicht (104) eine zweite Separatorschicht (105) angeordnet ist, wobei die erste Separatorschicht (104) und die zweite Separatorschicht (105) einen Festkörperelektrolyten aufweisen und die zweite Elektrode (106) auf der zweiten Separatorschicht (105) angeordnet ist.Electrode stack (100) with a first electrode (102) and a second electrode (106), characterized in that a first separator layer (104) is arranged on the first electrode (102) and a second separator layer (104) on the first separator layer (104). 105) is arranged, the first separator layer (104) and the second separator layer (105) having a solid electrolyte and the second electrode (106) being arranged on the second separator layer (105).

Description

Stand der TechnikState of the art

Die Erfindung betrifft einen Elektrodenstapel, eine Batteriezelle mit solch einem Elektrodenstapel und ein Verfahren zur Herstellung eines Elektrodenstapels.The invention relates to an electrode stack, a battery cell with such an electrode stack and a method for producing an electrode stack.

Bei der Herstellung von polymerbasierten Lithium-Ionen-Festkörperzellen stellen hohe Grenzflächenwiderstände am Übergang des Festkörperelektrolyts zur Lithium-Metall-Anode, eine schlechte C-Rate und eine schnelle Alterung beispielsweise durch Kapazitätsverlust eine Herausforderung dar.In the manufacture of polymer-based lithium-ion solid-state cells, high interfacial resistances at the transition from the solid-state electrolyte to the lithium metal anode, a poor C-rate and rapid aging, for example due to loss of capacity, pose a challenge.

Polymerbasierte Lithium-Ionen-Festkörperzellen aus dem Stand der Technik umfassen eine Kathode, die mit einem Festkörperelektrolyt, z. B. DryLyte beschichtet ist, wobei die Lithium-Metall-Anode mittels Heißverpressens mit der dem Festkörperelektrolyt, der auf der Kathode aufgetragen ist, verbunden wird.Polymer-based lithium-ion solid-state cells from the prior art comprise a cathode which is coated with a solid-state electrolyte, e.g. B. DryLyte is coated, wherein the lithium metal anode is connected by hot pressing with the solid electrolyte that is applied to the cathode.

Nachteilig ist hierbei, dass der Kontakt zwischen der Lithium-Metall-Anode und dem Festkörperelektrolyt unzureichend ist. Dies führt zu einer schlechteren Nutzbarkeit der Lithium-Metall-Anode. Des Weiteren ist der Übergang zwischen der Lithium-Metall-Anode und dem Festkörperelektrolyt elektrochemisch instabil. Dies führt zur Zersetzung und zur Bildung von Defekten sowohl in dem Festkörperelektrolyt als auch in der Lithium-Metall-Anode, sodass sich die Zelleninnenwiderstände vergrößern. Die Zellperformance verschlechtert sich und die Lebenszeit der Batteriezelle verringert sich.The disadvantage here is that the contact between the lithium metal anode and the solid electrolyte is insufficient. This leads to poorer usability of the lithium metal anode. Furthermore, the transition between the lithium metal anode and the solid electrolyte is electrochemically unstable. This leads to the decomposition and formation of defects both in the solid electrolyte and in the lithium metal anode, so that the cell internal resistances increase. The cell performance deteriorates and the lifespan of the battery cell is reduced.

Die Aufgabe der Erfindung ist es, diese Nachteile zu überwinden.The object of the invention is to overcome these disadvantages.

Offenbarung der ErfindungDisclosure of the invention

Der Elektrodenstapel weist eine erste Elektrode und eine zweite Elektrode auf. Erfindungsgemäß ist eine erste Separatorschicht auf der ersten Elektrode angeordnet. Auf der ersten Separatorschicht ist eine zweite Separatorschicht angeordnet. Die erste Separatorschicht und die zweite Separatorschicht umfassen einen Festkörperelektrolyten. Auf der zweiten Separatorschicht ist die zweite Elektrode angeordnet.The electrode stack has a first electrode and a second electrode. According to the invention, a first separator layer is arranged on the first electrode. A second separator layer is arranged on the first separator layer. The first separator layer and the second separator layer comprise a solid electrolyte. The second electrode is arranged on the second separator layer.

Der Vorteil ist hierbei, dass der Übergang zwischen der zweiten Elektrode und dem Festkörperelektrolyt elektrochemisch stabil ist und der Grenzflächenwiderstand zwischen der zweiten Elektrode und dem Festkörperelektrolyt gering ist. Außerdem ist der Zelleninnenwiderstand gering.The advantage here is that the transition between the second electrode and the solid electrolyte is electrochemically stable and the interface resistance between the second electrode and the solid electrolyte is low. In addition, the internal cell resistance is low.

In einer Weiterbildung weisen die erste Separatorschicht und die zweite Separatorschicht jeweils eine Schichtdicke von 5 bis 30 µm auf.In a further development, the first separator layer and the second separator layer each have a layer thickness of 5 to 30 μm.

Vorteilhaft ist hierbei, dass mit einer dünnen Schichtdicke eine hohe Energiedichte in der Zelle erreicht wird.It is advantageous here that a high energy density in the cell is achieved with a thin layer thickness.

In einer weiteren Ausgestaltung umfasst der Festkörperelektrolyt ein Blockcopolymer, insbesondere DryLyte.In a further embodiment, the solid electrolyte comprises a block copolymer, in particular DryLyte.

Der Vorteil ist hierbei, dass eine elektrochemische Stabilität und eine ionische Leitfähigkeit bei hohen Temperaturen entsteht.The advantage here is that there is electrochemical stability and ionic conductivity at high temperatures.

In einer Weiterbildung umfasst die zweite Elektrode Lithium, insbesondere reines Lithium.In a further development, the second electrode comprises lithium, in particular pure lithium.

Vorteilhaft ist hierbei, dass die Zelle eine hohe Energiedichte aufweist.It is advantageous here that the cell has a high energy density.

In einer weiteren Ausgestaltung weist das Lithium eine Passivierung auf.In a further embodiment, the lithium has a passivation.

Der Vorteil ist hierbei, dass die zweite Elektrode nicht mit der Festkörperelektrolytlösung reagiert.The advantage here is that the second electrode does not react with the solid electrolyte solution.

In einer Weiterbildung weist die Passivierung Al2O3 oder MgO auf.In one development, the passivation has Al 2 O 3 or MgO.

Die erfindungsgemäße Batteriezelle umfasst mindestens einen erfindungsgemäßen Elektrodenstapel.The battery cell according to the invention comprises at least one electrode stack according to the invention.

Das erfindungsgemäße Verfahren zur Herstellung eines Elektrodenstapels mit einer ersten Elektrode und einer zweiten Elektrode umfasst das Passivieren der zweiten Elektrode mittels Atomlagenabscheidung, das Aufbringen einer zweiten Separatorschicht auf die zweite Elektrode mittels Nassbeschichtens mit einer Festkörperelektrolytlösung, das Aufbringen einer ersten Separatorschicht auf die erste Elektrode mittels Nassbeschichtens mit der Festkörperelektrolytlösung und das mechanische Verbinden der ersten Separatorschicht und der zweiten Separatorschicht.The method according to the invention for producing an electrode stack with a first electrode and a second electrode comprises passivating the second electrode by means of atomic layer deposition, applying a second separator layer to the second electrode by means of wet coating with a solid electrolyte solution, and applying a first separator layer to the first electrode by means of wet coating with the solid electrolyte solution and the mechanical connection of the first separator layer and the second separator layer.

Der Vorteil ist hierbei, dass der Übergang zwischen der zweiten Elektrode und der zweiten Separatorschicht elektrochemisch stabil ist und der Grenzflächenwiderstand zwischen der zweiten Elektrode und der zweiten Separatorschicht gering ist. Außerdem ist der Zelleninnenwiderstand gering.The advantage here is that the transition between the second electrode and the second separator layer is electrochemically stable and the interface resistance between the second electrode and the second separator layer is low. In addition, the internal cell resistance is low.

In einer Weiterbildung wird zum Passivieren der Metallanode Al2O3 oder MgO verwendet.In a further development Al 2 O 3 or MgO is used to passivate the metal anode.

In einer weiteren Ausgestaltung erfolgt das mechanische Verbinden der ersten Separatorschicht und der zweiten Separatorschicht mittels Heißpressens oder Heißkalanderns.In a further embodiment, the first separator layer and the second separator layer are mechanically connected by means of hot pressing or hot calendering.

Der Vorteil ist hierbei, dass durch das mechanische Verbinden die Fügezone des Elektrodenstapels innerhalb der beiden Separatorschichten liegt und nicht zwischen der zweiten Elektrode und einer einzigen Festkörperelektrolytschicht. Durch die Gleichartigkeit des Materials der beiden Separatorschichten bilden sich an der Grenzfläche punktuelle Polymerverbindungen aus.The advantage here is that due to the mechanical connection, the joining zone of the electrode stack lies within the two separator layers and not between the second electrode and a single solid electrolyte layer. Due to the uniformity of the material of the two separator layers, selective polymer connections are formed at the interface.

Weitere Vorteile ergeben sich aus der nachfolgenden Beschreibung von Ausführungsbeispielen bzw. den abhängigen Patentansprüchen.Further advantages result from the following description of exemplary embodiments or the dependent patent claims.

FigurenlisteFigure list

Die vorliegende Erfindung wird nachfolgend anhand bevorzugter Ausführungsformen und beigefügter Zeichnungen erläutert. Es zeigen:

  • 1 einen Elektrodenstapel und
  • 2 ein Verfahren zur Herstellung eines Elektrodenstapels.
The present invention is explained below on the basis of preferred embodiments and attached drawings. Show it:
  • 1 an electrode stack and
  • 2nd a method for producing an electrode stack.

1 zeigt einen Elektrodenstapel mit einer ersten Elektrode 102 und einer zweiten Elektrode 106. Die erste Elektrode 102 ist auf einer Kupferkollektorfolie 101 aufgebracht und umfasst als Partikel 103 porösen Kohlenstoff. Auf der ersten Elektrode 102 ist eine erste Separatorschicht 104 und auf der ersten Separatorschicht 104 ist eine zweite Separatorschicht 105 aufgebracht. Auf der zweiten Separatorschicht 105 ist die zweite Elektrode 106 angeordnet. Mit anderen Worten zwischen der ersten Elektrode 102 und der zweiten Elektrode 106 sind zwei Separatorschichten 104 und 105 angeordnet. Die erste Separatorschicht 104 und die zweite Separatorschicht 105 umfassen ein Festkörperelektrolyt, z. B. DryLyte. Dabei handelt es sich um ein Festkörperelektrolytblockcopolymer mit abwechselnd strukturbildenden Bereichen und leitfähigen Bereichen. Das Material der strukturbildenden Bereiche wird aus der Gruppe der Polysiloxane, Polyphosphanze, Polyether, Polydiene, Polyolefine, Polyacrylate, Polymethacrylate und deren Kombinationen gewählt. Die leitfähigen Bereiche sind ionisch leitend. Das Material der leitfähigen Bereiche wird aus der Gruppe der Polyether, Polyamine, Polyimide, Akrylcarbonate, Polynitrile, Polysiloxane, Polyphosphazine, Polyolefine, Polydiene und deren Kombinationen gewählt. 1 shows an electrode stack with a first electrode 102 and a second electrode 106 . The first electrode 102 is on a copper collector foil 101 applied and comprises as particles 103 porous carbon. On the first electrode 102 is a first separator layer 104 and on the first separator layer 104 is a second separator layer 105 upset. On the second separator layer 105 is the second electrode 106 arranged. In other words, between the first electrode 102 and the second electrode 106 are two separator layers 104 and 105 arranged. The first separator layer 104 and the second separator layer 105 comprise a solid electrolyte, e.g. B. DryLyte. It is a solid electrolyte block copolymer with alternating structure-forming areas and conductive areas. The material of the structure-forming areas is selected from the group of polysiloxanes, polyphosphants, polyethers, polydienes, polyolefins, polyacrylates, polymethacrylates and their combinations. The conductive areas are ionically conductive. The material of the conductive areas is selected from the group of polyethers, polyamines, polyimides, acrylic carbonates, polynitriles, polysiloxanes, polyphosphazines, polyolefins, polydienes and their combinations.

Die zweite Elektrode 106 umfasst beispielsweise Lithium. In einem Ausführungsbeispiel besteht die zweite Elektrode 106 aus reinem Lithium. Die erste Separatorschicht 104 und die zweite Separatorschicht 105 weisen eine Schichtdicke von mehreren Mikrometern auf, beispielsweise 5 bis 30 µm, vorzugsweise 10 bis 30 µm.The second electrode 106 includes, for example, lithium. In one embodiment, the second electrode is made 106 made of pure lithium. The first separator layer 104 and the second separator layer 105 have a layer thickness of several micrometers, for example 5 to 30 μm, preferably 10 to 30 μm.

Solch eine Anordnung kann in großen Lithiumionenfestkörperzellen Anwendung finden.Such an arrangement can be used in large solid lithium ion cells.

2 zeigt das Verfahren 200 zur Herstellung eines Elektrodenstapels mit einer ersten Elektrode und einer zweiten Elektrode, wobei die zweite Elektrode insbesondere Lithium aufweist. Das Verfahren 200 startet mit einem Schritt 210, in dem die zweite Elektrode mittels Atomlagenabscheidung passiviert wird. Dadurch wird die zweite Elektrode mit einer nicht chemisch reaktiven, aber ionisch leitfähigen Schicht überzogen, z. B. Al2O3. Diese leitfähige Schicht bildet mit Lithium LixAl2O3. Dies verhindert die direkte chemische Reaktion der zweiten Elektrode mit der Festkörperelektrolytlösung. Die Verbindung LixAl2O3 ist für Lithiumionen leitfähig und kann somit als Festkörperelektrolyt angesehen werden. Alternativ kann zur Passivierung MgO verwendet werden. In einem folgenden Schritt 220 wird eine zweite Separatorschicht auf die zweite Elektrode aufgebracht, wobei die zweite Elektrode mit einer Festkörperelektrolytlösung nassbeschichtet wird. Die Festkörperelektrolytlösung umfasst beispielsweise DryLyte, ein Festkörperelektrolytblockcopolymer. In einem folgenden Schritt 230 wird eine erste Separatorschicht auf die erste Elektrode aufgebracht, wobei die erste Elektrode mit der Festkörperelektrolytlösung nassbeschichtet wird. Somit weisen sowohl die erste Elektrode als auch die zweite Elektrode eine Festkörperelektrolytbeschichtung auf. Dies führt zu einem hohen Benetzungsgrad der ersten Elektrode und der zweiten Elektrode, da die Festkörperelektrolytlösung einen hohen Anteil von Cyclohexanen aufweist. In einem folgenden Schritt 240 werden die erste Separatorschicht und die zweite Separatorschicht mechanisch verbunden, wobei sie heißgepresst oder heißkalandert werden. 2nd shows the procedure 200 for producing an electrode stack with a first electrode and a second electrode, the second electrode in particular comprising lithium. The procedure 200 starts with one step 210 , in which the second electrode is passivated by means of atomic layer deposition. As a result, the second electrode is coated with a non-chemically reactive, but ionically conductive layer, e.g. B. Al 2 O 3 . With lithium, this conductive layer forms Li x Al 2 O 3 . This prevents the direct chemical reaction of the second electrode with the solid electrolyte solution. The compound Li x Al 2 O 3 is conductive for lithium ions and can therefore be regarded as a solid electrolyte. Alternatively, MgO can be used for passivation. In a subsequent step 220 a second separator layer is applied to the second electrode, the second electrode being wet-coated with a solid electrolyte solution. The solid electrolyte solution includes, for example, DryLyte, a solid electrolyte block copolymer. In a subsequent step 230 a first separator layer is applied to the first electrode, the first electrode being wet-coated with the solid electrolyte solution. Thus, both the first electrode and the second electrode have a solid electrolyte coating. This leads to a high degree of wetting of the first electrode and the second electrode, since the solid electrolyte solution has a high proportion of cyclohexanes. In a subsequent step 240 the first separator layer and the second separator layer are mechanically connected, whereby they are hot pressed or hot calendered.

Das Verfahren kann sowohl bei konventionellen Li-lonen-Zellen als auch bei Lithium-Zellen, die eine Lithium-Metall-Elektrode bzw. Lithium-Metall-Anode und einen flüssigen Elektrolyten aufweisen. Dabei wird die zweite Separatorschicht, d. h. die Festkörperelektrolytlösung aus Drylyte auf die Lithium-Metall-Elektrode aufgebracht.The method can be used both in conventional Li-ion cells and in lithium cells which have a lithium metal electrode or lithium metal anode and a liquid electrolyte. The second separator layer, i. H. the solid electrolyte solution from Drylyte is applied to the lithium metal electrode.

Claims (10)

Elektrodenstapel (100) mit einer ersten Elektrode (102) und einer zweiten Elektrode (106), dadurch gekennzeichnet, dass auf der ersten Elektrode (102) eine erste Separatorschicht (104) angeordnet ist und auf der ersten Separatorschicht (104) eine zweite Separatorschicht (105) angeordnet ist, wobei die erste Separatorschicht (104) und die zweite Separatorschicht (105) einen Festkörperelektrolyten aufweisen und die zweite Elektrode (106) auf der zweiten Separatorschicht (105) angeordnet ist.Electrode stack (100) with a first electrode (102) and a second electrode (106), characterized in that a first separator layer (104) is arranged on the first electrode (102) and a second separator layer (104) on the first separator layer (104). 105) is arranged, the first separator layer (104) and the second separator layer (105) having a solid electrolyte and the second electrode (106) being arranged on the second separator layer (105). Elektrodenstapel (100) nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die erste Separatorschicht (104) und die zweite Separatorschicht (105) jeweils eine Schichtdicke von 1 bis 10 µm aufweisen. Electrode stack (100) after Claim 1 , characterized in that the first separator layer (104) and the second separator layer (105) each have a layer thickness of 1 to 10 µm. Elektrodenstapel (100) nach einem der Ansprüche 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass der Festkörperelektrolyt ein Blockcopolymer umfasst, insbesondere Drylyte.Electrode stack (100) according to one of the Claims 1 or 2nd , characterized in that the solid electrolyte comprises a block copolymer, in particular Drylyte. Elektrodenstapel (100) nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die zweite Elektrode (106) Lithium umfasst, insbesondere aus reinem Lithium besteht.Electrode stack (100) according to one of the preceding claims, characterized in that the second electrode (106) comprises lithium, in particular consists of pure lithium. Elektrodenstapel (100) nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass das Lithium eine Passivierung aufweist.Electrode stack (100) after Claim 4 , characterized in that the lithium has a passivation. Elektrodenstapel (100) nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, dass die Passivierung Al2O3 oder MgO aufweist.Electrode stack (100) after Claim 5 , characterized in that the passivation comprises Al 2 O 3 or MgO. Batteriezelle mit mindestens einem Elektrodenstapel (100) nach einem der Ansprüche 1 bis 6.Battery cell with at least one electrode stack (100) according to one of the Claims 1 to 6 . Verfahren (200) zur Herstellung eines Elektrodenstapels umfassend eine erste Elektrode und eine zweite Elektrode mit den Schritten: - Passivieren (210) der zweiten Elektrode mittels Atomlagenabscheidung, - Aufbringen (220) einer zweiten Separatorschicht auf die zweite Elektrode mittels Nassbeschichtens mit einer Festkörperelektrolytlösung, - Aufbringen (230) einer ersten Separatorschicht auf die erste Elektrode mittels Nassbeschichtens mit der Festkörperelektrolytlösung, und - Mechanisches Verbinden (240) der ersten Separatorschicht und der zweiten Separatorschicht.Method (200) for producing an electrode stack comprising a first electrode and a second electrode, comprising the steps: Passivation (210) of the second electrode by means of atomic layer deposition, - applying (220) a second separator layer to the second electrode by means of wet coating with a solid electrolyte solution, - Applying (230) a first separator layer to the first electrode by means of wet coating with the solid electrolyte solution, and - Mechanical connection (240) of the first separator layer and the second separator layer. Verfahren (200) nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, dass zum Passivieren der zweiten Elektrode Al2O3 oder MgO verwendet wird.Method (200) according to Claim 8 , characterized in that Al 2 O 3 or MgO is used to passivate the second electrode. Verfahren (200) nach einem der Ansprüche 8 oder 9, dadurch gekennzeichnet, dass das mechanische Verbinden der ersten Elektrode und der zweiten Elektrode mittels Heißpressens oder Heißkalanderns erfolgt.Method (200) according to one of the Claims 8 or 9 , characterized in that the mechanical connection of the first electrode and the second electrode takes place by means of hot pressing or hot calendering.
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