DE102018210643B4 - Verfahren und Vorrichtung zur Bestimmung einer Konzentration an Aerosolpartikeln in einem Trägergas - Google Patents

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Abstract

Verfahren (200) zur Bestimmung einer Konzentration von Aerosolpartikeln (112) in einem Trägergas (114), umfassend die Schritte:a) Bereitstellen eines Aerosols (118), welches über Aerosolpartikel (118) in einem Trägergas (114), das mindestens eine kondensierbare Komponente aufweist, verfügt;b) Einbringen mindestens eines Teils des Aerosols (118) in eine Kammer (120) eines druckfesten Behälters (116), wobei die Kammer (120) von mindestens einer Wand (128) begrenzt ist, wobei die mindestens eine an die Kammer (120) angrenzende Wand (128) auf eine Temperatur eingestellt wird, welche oberhalb einer Sättigungstemperatur der mindestens einen kondensierbaren Komponente liegt;c) hieran anschließende Entnahme eines Teils des Aerosols (118) aus der Kammer (120), wodurch ein Absenken des Drucks in der Kammer (120) erfolgt, wodurch die mindestens eine kondensierbare Komponente zumindest teilweise auf den Aerosolpartikeln (112) kondensiert; undd) Bestimmen einer Konzentration der Aerosolpartikel (112) in dem Trägergas (114) während der Entnahme des Teils des Aerosols (118) aus der Kammer (120), wobei die Temperatur der an die Kammer (120) angrenzenden Wand (128) derart eingestellt wird, dass während den Schritten b), c) und d) keine Kondensation der mindestens einen kondensierbaren Komponente auf der Wand (128) der Kammer (120) erfolgt, und wobei das Absenken des Drucks in der Kammer (120) während Schritt c) derart ausgeführt wird, dass die Kondensation der mindestens einen kondensierbaren Komponente auf den Aerosolpartikeln (112) und nicht auf der Wand (128) der Kammer (120) erfolgt.

Description

  • Gebiet der Erfindung
  • Die vorliegende Erfindung ist auf dem Gebiet der Verfahrenstechnik angesiedelt und betrifft ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Bestimmung einer Konzentration an Aerosolpartikeln in einem Trägergas. Diese Erfindung kann sich insbesondere für eine Untersuchung von atmosphärischen Aerosolen, insbesondere von Aerosolpartikeln, eignen, kann aber auch als Aerosolpartikeldetektor in Prozessgasen oder in Reinlufträumen eingesetzt werden. Darüber hinaus sind weitere Anwendungsbereiche denkbar.
  • Stand der Technik
  • Aus dem Stand der Technik sind verschiedene Verfahren und Vorrichtungen zur Bestimmung einer Konzentration an Aerosolpartikeln in einem Trägergas bekannt. Neben der Bestimmung einer gesamten Anzahl von Aerosolpartikeln in einem Trägergas kann eine besondere Aufgabe auch in der messtechnischen Erfassung von eisbildenden Aerosolpartikeln liegen. Hierzu werden vielfach Verfahren eingesetzt, bei denen die Aerosolpartikel über einen längeren Zeitraum von Stunden bis Tagen gesammelt werden und offline auf die Aerosolpartikel-Konzentration, insbesondere auf die Konzentration von eisbildenden Aerosolpartikeln, analysiert werden.
  • Häufig werden hierfür Strömungs-Diffusionskammern (engl. Continuous Flow Diffusion Chambers, CFDCs) eingesetzt, wie von Rogers, D. C. (1988), Development of a continuous flow thermal gradient diffusion chamber for ice nucleation studies, Atmos. Res., 22, 149-181, oder Stetzer, O., B. Baschek, F. Lüönd, and U. Lohmann (2008), The Zurich Ice Nucleation Chamber (ZINC) A New Instrument to Investigate Atmospheric Ice Formation, Aerosol Sci. Tech, 42(1), 64-74, beschrieben. Eine Übersicht über Strömungs-Diffusionskammern findet sich in dem Artikel von DeMott, P. J., O. Möhler, O. Stetzer, G. Vali, Z. Levin, M. D. Petters, M. Murakami, T. Leisner, U. Bundke, H. Klein, Z. A. Kanji, R. Cotton, H. Jones, S. Benz, M. Brinkmann, D. Rzesanke, H. Saathoff, M. Nicolet, A. Saito, B. Nillius, H. Bingemer, J. Abbatt, K. Ardon, E. Ganor, D. G. Georgakopoulos, and C. Saunders (2011), Resurgence in Ice Nuclei Measurement Research, Bull. Am. Meteorol. Soc., 92(12), 1623.
  • Neuere Entwicklungen auf der Basis von Strömungs-Diffusionskammern finden sich in dem weiteren Übersichtsartikel von Hiranuma, N., S. Augustin-Bauditz, H. Bingemer, C. Budke, J. Curtius, A. Danielczok, K. Diehl, K. Dreischmeier, M. Ebert, F. Frank, N. Hoffmann, K. Kandler, A. Kiselev, T. Koop, T. Leisner, O. Mohler, B. Nillius, A. Peckhaus, D. Rose, S. Weinbruch, H. Wex, Y. Boose, P. J. DeMott, J. D. Hader, T. C. J. Hill, Z. A. Kanji, G. Kulkarni, E. J. T. Levin, C. S. McCluskey, M. Murakami, B. J. Murray, D. Niedermeier, M. D. Petters, D. O'Sullivan, A. Saito, G. P. Schill, T. Tajiri, M. A. Tolbert, A. Welti, T. F. Whale, T. P. Wright, and K. Yamashita (2015), A comprehensive laboratory study on the immersion freezing behavior of illite NX particles: a comparison of 17 ice nucleation measurement techniques, Atmos. Chem. Phys., 15(5), 2489-2518, sowie in dem Artikel von DeMott, P. J., Hill, T. C. J., Petters, M. D., Bertram, A. K., Tobo, Y., Mason, R. H., Suski, K. J., McCluskey, C. S., Levin, E. J. T., Schill, G. P., Boose, Y., Rauker, A. M., Miller, A. J., Zaragoza, J., Rocci, K., Rothfuss, N. E., Taylor, H. P., Hader, J. D., Chou, C., Huffman, J. A., Pöschl, U., Prenni, A. J., and Kreidenweis, S. M.: Comparative measurements of ambient atmospheric concentrations of ice nucleating particles using multiple immersion freezing methods and a continuous flow diffusion chamber, Atmos. Chem. Phys., 17, 11227-11245, 2017.
  • Die hierin beschriebenen Strömungs-Diffusionskammern beruhen auf der unterschiedlich schnellen Diffusion von Wärme und Wasserdampf zwischen zwei eisbedeckten Wänden, welche sich bei unterschiedlicher Temperatur befinden. Beim Betrieb der Strömung-Diffusionskammern bildet sich somit auf der kälteren Wand eine Frostschicht, welche die im Folgenden aufgeführten Nachteile aufweist. Von der Frostschicht können sich mit der Zeit Eiskristalle ablösen, die zu einem zunehmenden Hintergrundsignal (Frostartefakte) bei der messtechnischen Erfassung führen. Deshalb lassen sich derartige Vorrichtungen nur bei einer Temperatur unterhalb von ca. -20 °C einsetzen, solange die Konzentration der eisbildenden Aerosolpartikel deutlich über diesem Hintergrund an Frostartefakten liegt. Nach einigen Stunden Betriebszeit nehmen die Hintergrundsignale derart zu, dass die Eisschicht in dem Gerät erneuert werden muss. Hierbei handelt es sich jedoch um einen aufwändigen Vorgang, der sich nicht vollständig automatisch durchführen lässt. Der Einsatz derartiger Vorrichtungen ist somit zeitaufwändig und erfordert geschultes Personal für die Betreuung, die Messung muss regelmäßig für die Erneuerung der Eisschickt unterbrochen werden, die Messungen in der Atmosphäre sind auf tiefere Temperaturen beschränkt und lassen sich nicht vollständig automatisieren.
  • Darüber hinaus sind Verfahren bekannt, welche auf einem Sammeln von Aerosolen beruhen. Diese Verfahren zeichnen sich, insbesondere im Vergleich zu Verfahren auf der Basis von Strömungs-Diffusionskammern (CFDCs) durch eine hohe Empfindlichkeit und Genauigkeit aus, erfordern jedoch eine Mittelung über einen sehr langen Zeitraum von Stunden bis Tagen, in welchen die Aerosole gesammelt werden, und sind zudem auf Temperaturen oberhalb von etwa -25 °C eingeschränkt. Außerdem ist es erforderlich, dass die gesammelten Aerosolproben von einer geschulten Person im Labor präpariert werden, was sehr zeitaufwändig ist. Die Proben werden zudem häufig auch nicht vor Ort untersucht, sondern müssen zuerst in das betreffende Analyselabor geschickt werden, was einen logistischen Aufwand erfordert und zudem zu zeitlichen Verzögerungen in der Aufbereitung und Auswertung der Messungen führt.
  • GB 2 340 225 A offenbart einen Kondensationspartikelzähler mit kontinuierlichem Durchfluss. Auch hier wird Stoff- und Wärmediffusion eingesetzt, um eine Übersättigung zu erzeugen, Partikel durch Kondensation anwachsen zu lassen und optisch nachzuweisen. Hierbei wird der kondensierbare Stoff zuerst dem Messaerosol zugefügt und die quasi gesättigte Mischung durch Kühlung von Wänden eines Rohres übersättigt. Dieses Messprinzip funktioniert auch für Wasserdampf als Kondensat, allerdings nur für Temperaturen oberhalb von 0 °C. Sobald die Wände in dem Rohr unter 0 °C abgekühlt werden, bildet sich an der inneren Oberfläche zunächst Frost und dann Eis. Frostnadeln können dann abbrechen und zu Hintergrundsignalen von Eispartikeln führen. Die waschsende Eisschicht kann zudem zu einer kompletten Verstopfung des Rohres führen.
  • US 3,806,248 A offenbart ebenfalls einen Kondensationspartikelzähler mit kontinuierlichem Durchfluss, wobei hier die Übersättigung durch eine turbulente Mischung in einer kalten Kammer erreicht wird. Auch befindet sich eine Flüssigkeit in der Kammer, so dass die Wände benetzt oder bereift sind, was zu Hintergrundartefakten führen kann.
  • US 2006/0126056 A1 offenbart ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Messung von Kondensationskeimen (engl. Cloud Condensation Nuclei, CCN) in Wolken, welche sich durch kontrollierbare Übersättigungen von wenigen zehntel Prozent bis wenigen Prozent aktivieren lassen. Die Vorrichtung umfasst eine Einrichtung zur Bereitstellung eines Aerosols, eine säulenförmige Kammer (Länge 360 mm, Durchmesser 10.9 mm), welche über feuchte Wände verfügt, und eine Temperaturkontrolleinheit zur Erzeugung eines Temperaturprofils entlang der Strömungsrichtung in der Kammer. Allerdings lassen sich Übersättigungen in dieser Kammer nur schwer erreichen, weil dafür ein hoher Temperaturgradient in Strömungsrichtung erforderlich ist.
  • WO 2018/081699 A1 offenbart ein Verfahren zur Bestimmung einer Konzentration von Aerosolpartikeln in einem Trägergas, wobei ein Teil des Aerosols in eine Kammer eines druckfesten Behälters eingebracht wird, wobei die Kammer von einer Wand begrenzt ist. Hierbei weist die Oberfläche der Wand mindestens ein erstes poröses Material und ein zweites poröses Material auf, das jeweils mit einer Arbeitsflüssigkeit, z.B. Wasser, Butanol oder (Ethyl-)Alkohol, versehen ist.
  • Aufgabe der Erfindung
  • Ausgehend hiervon, besteht die Aufgabe der vorliegenden Erfindung darin, ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Bestimmung einer Konzentration an Aerosolpartikeln in einem Trägergas bereitzustellen, welche die bekannten Nachteile und Einschränkungen des Standes der Technik zumindest teilweise überwinden.
  • Das Verfahren und die Vorrichtung sollen insbesondere einen dauerhaften, möglichst wartungsfreien automatischen Betrieb mit hoher Empfindlichkeit und Zeitauflösung über einen weiten Temperatur- und Druckbereich ermöglichen. Insbesondere sollen das Verfahren und die Vorrichtung eine automatisierte Untersuchung von atmosphärischen Aerosolen erlauben, vorzugsweise eine gleichzeitige, hochaufgelöste messtechnische Erfassung Aerosolpartikeln, insbesondere von eisbildenden Partikeln, über lange Zeiträume. Darüber hinaus sollen das Verfahren und die Vorrichtung auch als Aerosolpartikeldetektor in Prozessgasen oder in Reinlufträumen, insbesondere bei niedrigen Konzentrationen an Aerosolpartikeln, eingesetzt werden können.
  • Offenbarung der Erfindung
  • Diese Aufgabe wird durch ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Bestimmung einer Konzentration an Aerosolpartikeln in einem Trägergas gemäß den Merkmalen der unabhängigen Ansprüche gelöst. Vorteilhafte Weiterbildungen, welche einzeln oder in beliebiger Kombination realisierbar sind, sind in den abhängigen Ansprüchen dargestellt.
  • Im Folgenden werden die Begriffe „haben“, „aufweisen“, „umfassen“ oder „einschließen“ oder beliebige grammatikalische Abweichungen davon in nicht-ausschließlicher Weise verwendet. Dementsprechend können sich diese Begriffe sowohl auf Situationen beziehen, in welchen, neben den durch diese Begriffe eingeführten Merkmalen, keine weiteren Merkmale vorhanden sind, oder auf Situationen, in welchen ein oder mehrere weitere Merkmale vorhanden sind. Beispielsweise kann sich der Ausdruck „A hat B“, „A weist B auf”, „A umfasst B“ oder „A schließt B ein“ sowohl auf die Situation beziehen, in welcher, abgesehen von B, kein weiteres Element in A vorhanden ist (d.h. auf eine Situation, in welcher A ausschließlich aus B besteht), als auch auf die Situation, in welcher, zusätzlich zu B, ein oder mehrere weitere Elemente in A vorhanden sind, beispielsweise Element C, Elemente C und D oder sogar weitere Elemente.
  • Weiterhin wird darauf hingewiesen, dass die Begriffe „mindestens ein“ und „ein oder mehrere“ sowie grammatikalische Abwandlungen dieser Begriffe, wenn diese in Zusammenhang mit einem oder mehreren Elementen oder Merkmalen verwendet werden und ausdrücken sollen, dass das Element oder Merkmal einfach oder mehrfach vorgesehen sein kann, in der Regel lediglich einmalig verwendet werden, beispielsweise bei der erstmaligen Einführung des Merkmals oder Elementes. Bei einer nachfolgenden erneuten Erwähnung des Merkmals oder Elementes wird der entsprechende Begriff „mindestens ein“ oder „ein oder mehrere“ in der Regel nicht mehr verwendet, ohne dass hierdurch die Möglichkeit eingeschränkt wird, dass das Merkmal oder Element einfach oder mehrfach vorgesehen sein kann.
  • Weiterhin werden im Folgenden die Begriffe „vorzugsweise“, „insbesondere“, „beispielsweise“ oder ähnliche Begriffe in Verbindung mit optionalen Merkmalen verwendet, ohne dass alternative Ausführungsformen hierdurch beschränkt werden. So sind Merkmale, welche durch diese Begriffe eingeleitet werden, optionale Merkmale, und es ist nicht beabsichtigt, durch diese Merkmale den Schutzumfang der Ansprüche und insbesondere der unabhängigen Ansprüche einzuschränken. So kann die Erfindung, wie der Fachmann erkennen wird, auch unter Verwendung anderer Ausgestaltungen durchgeführt werden. In ähnlicher Weise werden Merkmale, welche durch „in einer Ausführungsform der Erfindung“ oder durch „in einem Ausführungsbeispiel der Erfindung“ eingeleitet werden, als optionale Merkmale verstanden, ohne dass hierdurch alternative Ausgestaltungen oder der Schutzumfang der unabhängigen Ansprüche eingeschränkt werden soll. Weiterhin sollen durch diese einleitenden Ausdrücke sämtliche Möglichkeiten unangetastet bleiben, die hierdurch eingeleiteten Merkmale mit anderen Merkmalen zu kombinieren, seien es optionale oder nicht-optionale Merkmale.
  • In einem ersten Aspekt betrifft die vorliegende Erfindung ein Verfahren zur Bestimmung einer Konzentration an Aerosolpartikeln in einem Trägergas. Das vorliegende Verfahren umfasst die im Folgenden im Einzelnen beschriebenen Schritte a) bis d):
    1. a) Bereitstellen eines Aerosols, welches über Aerosolpartikel in einem Trägergas, das mindestens eine kondensierbare Komponente aufweist, verfügt;
    2. b) Einbringen mindestens eines Teils des Aerosols in eine Kammer eines druckfesten Behälters, wobei die Kammer von mindestens einer Wand begrenzt ist, wobei die mindestens eine an die Kammer angrenzende Wand auf eine Temperatur eingestellt wird, welche oberhalb einer Sättigungstemperatur der mindestens einen kondensierbaren Komponente liegt;
    3. c) hieran anschließende Entnahme eines Teils des Aerosols aus der Kammer, wodurch ein Absenken des Drucks in der Kammer erfolgt, wodurch die mindestens eine kondensierbare Komponente zumindest teilweise auf den Aerosolpartikeln kondensiert; und
    4. d) Bestimmen einer Konzentration der Aerosolpartikel in dem Trägergas während der Entnahme des Teils des Aerosols aus der Kammer.
  • Wie unten näher erläutert, werden die Schritte a) bis d) vorzugsweise in der angegebenen Reihenfolge durchgeführt, wobei die jeweils aufeinanderfolgenden Schritte a) und b) sowie c) und d) zumindest teilweise auch gleichzeitig durchgeführt werden können. In einer bevorzugten Ausgestaltung können insbesondere die Schritte b) bis d) derart mehrfach wiederholt werden, dass im Anschluss an Schritt d) erneut ein Einbringen des Aerosols in die Kammer gemäß Schritt b) erfolgen kann, wobei es sich um einen weiteren Teil des gemäß Schritt a) bereitgestellten Aerosols oder um ein gemäß Schritt a) neu bereitgestelltes Aerosol handeln kann. Auf diese Weise kann eine wiederholte Ausführung, insbesondere eine zyklische Ausführung, des vorliegenden Verfahrens erfolgen.
  • In einer bevorzugten Ausführung kann im Anschluss an Schritt d), bevorzugt jedoch nach einer wiederholten Ausführung der Schritte b) bis d) wie oben beschrieben, der folgende Schritt e)
    • e) mindestens einmaliges Spülen der Kammer,
    bevorzugt ein mehrfaches Spülen der Kammer, durchgeführt werden, bevor auch hier erneut ein Einbringen des Aerosols in die Kammer gemäß Schritt b) erfolgt, wobei es sich um einen weiteren Teil des gemäß Schritt a) bereitgestellten Aerosols oder um ein neu gemäß Schritt a) bereitgestelltes Aerosol handeln kann. Der Begriff des „Spülens der Kammer“ bezeichnet hierbei einen zur Reinigung der Kammer von Aerosolpartikeln ausgeführten Vorgang, für den insbesondere ein aerosolfreies Gas, zum Beispiel das Trägergas selbst, eingesetzt werden. Durch ein mehrfaches Spülen der Kammer kann hierbei die Konzentration der in der Kammer verbleibenden Partikel, insbesondere an Aerosolpartikeln, deutlich herabgesetzt werden, insbesondere zur Überprüfung und Erfassung eines sich in der Kammer befindlichen Hintergrunds. Andere Arten der Spülung sind jedoch möglich.
  • Gemäß Schritt a) wird zunächst ein Aerosol bereitgestellt, das über Aerosolpartikel in einem Trägergas verfügt. Der Begriff des „Aerosols“ betrifft somit ein Gemisch aus einem Trägergas, in welches flüssige oder feste Partikel, die hier auch als „Aerosolpartikel“ bezeichnet werden, eingebracht oder enthalten sein können. Insbesondere kann das Aerosol flüssige Aerosolpartikel (Tröpfchen) aufweisen, die während des vorliegenden Verfahrens durch Kondensation gebildet werden, während feste Aerosolpartikel (Eispartikel) nur für solche Kondensationskeime erhalten werden können, welche bei einer Temperatur unter einer Gefriertemperatur gefrieren und Eispartikel bilden. Das Trägergas, das zur Aufnahme und zum Transport der Aerosolpartikel eingerichtet ist, umfasst hierbei bevorzugt ein inertes Gas oder Gasgemisch, das keine chemische Reaktion mit den Aerosolpartikeln durchführt. Bei einem Einsatz bei einer Untersuchung von atmosphärischen Aerosolen oder als Aerosolpartikeldetektor in Reinlufträumen kann das Trägergas vorzugsweise eine Gaszusammensetzung aufweisen, die einer zur Verfügung stehenden Atmosphäre entspricht, während im Fall der Verwendung als Aerosolpartikeldetektor in Prozessgasen bevorzugt das Prozessgas oder ein das Prozessgas aufweisendes Gasgemisch, zum Beispiel ein mit Luft aus der Atmosphäre verdünntes Prozessgas, das Trägergas darstellt. In ähnlicher Weise wie das Trägergas entsprechen die Aerosolpartikel bei Einsatz bei der Untersuchung von atmosphärischen Aerosolen oder als Aerosolpartikeldetektor in Prozessgasen oder in Reinlufträumen den Aerosolpartikeln, die bereits in der zur Verfügung stehenden Atmosphäre bzw. in dem zugeführten Prozessgas enthalten sind. Weitere Ausgestaltungen sowohl im Hinblick auf das Trägergas als auch auf die Aerosolpartikel sind jedoch möglich, beispielsweise eine besonders ausgewählte Zusammensetzung des Trägergas und/oder der Aerosolpartikel.
  • Weiterhin umfasst das Trägergas mindestens eine kondensierbare Komponente, welche während Schritt c), wie dort näher beschrieben, dazu eingesetzt wird, um zumindest teilweise auf den Aerosolpartikeln zu kondensieren. Vorzugsweise kann hierfür Wasserdampf dienen, welcher üblicherweise in der Atmosphäre vorhanden ist. In einer besonders bevorzugten Ausgestaltung kann während Schritt a) eine Konzentration der mindestens einen kondensierbaren Komponente in dem Trägergas durch Entfernen oder Hinzufügen eines Teils der betreffenden kondensierbaren Komponente eingestellt werden. Dieser Vorgang kann auch als „Konditionierung“ des Aerosols bezeichnet werden. Zur Festlegung der Konzentration der eingesetzten kondensierbaren Komponente in dem Trägergas kann insbesondere eine aus dem Stand der Technik bekannte Einrichtung zur Verringerung einer Feuchte in einem Trägergas, beispielsweise ein Diffusionstrockner, eingesetzt werden. Alternativ oder zusätzlich kann die Feuchte in dem Trägergas durch eine geeignete Einrichtung, zum Beispiel durch einen Dampfluftbefeuchter, erhöht werden. Ein Einsatz weiterer Einrichtungen ist möglich.
  • Auf diese Weise kann in vorteilhafter Weise ein Gehalt an der betreffenden kondensierbaren Komponente, beispielsweise an Wasserdampf, in dem Aerosol festgelegt werden und damit indirekt eine Sättigungstemperatur der mindestens einen kondensierbaren Komponente, welche üblicherweise von der Konzentration der mindestens einen kondensierbaren Komponente in dem Trägergas abhängt. Wie unten näher erläutert, spielt die Sättigungstemperatur eine wesentliche Rolle bei der Kondensation der kondensierbaren Komponente auf den Aerosolpartikeln. Der Begriff der „Sättigungstemperatur“ bezeichnet hierbei eine Temperatur, oberhalb welcher die kondensierbare Komponente, beispielsweise der Wasserdampf, eine ausreichende thermische Energie besitzt, um nicht zu kondensieren.
  • Gemäß Schritt b) wird mindestens ein Teil des während Schritt a) bereitgestellten Aerosols in eine Kammer eines druckfesten Behälters eingebracht, um die dafür vorgesehene Kammer, welche von mindestens einer Wand begrenzt ist, zu befüllen. Hierbei kann die Kammer über einen Zeitraum mit dem gemäß Schritt a) bereitgestellten Aerosol durchspült werden, insbesondere damit das Aerosol in der Kammer eine Konzentration aufweist, welche der Konzentration des gemäß Schritt a) bereitgestellten Aerosols entspricht. Hierzu kann vorzugsweise eine Einrichtung, welche mindestens eine Pumpe, Pumpleitungen und ein oder mehrere Ventile aufweisen kann, eingesetzt werden. Der „Behälter“ bezeichnet hierbei eine Einrichtung, welche zur Aufnahme des Aerosols eingerichtet ist, wobei der Begriff „druckfest“ darauf hinweist, dass der Behälter dahingehend ausgestaltet ist, einen, den Atmosphärendruck übersteigenden Überdruck ohne Deformation auszuhalten. Der Behälter kann hierzu zumindest eine Kammer, vorzugsweise genau eine Kammer, zur Aufnahme des Aerosols, einen Einlass zu der Kammer zur Einbringung des Aerosols und einen Auslass aus der Kammer zur teilweisen Entnahme des Aerosols aufweisen. Als die „Kammer“ wird hierbei ein Gefäß zur Aufnahme des Aerosols bezeichnet, welches über ein inneres Volumen verfügt, das von mindestens einer Oberfläche, welche üblicherweise als „Wand“ bezeichnet wird, begrenzt ist. Weiterhin ist vorgesehen, dass die mindestens eine an das Volumen der Kammer angrenzende Wand auf eine Temperatur, welche möglichst in weiten Grenzen wählbar ist, einstellbar ist.
  • Die Kammer weist eine Länge ℓ in Strömungsrichtung des Aerosols und einen maximalen Durchmesser d senkrecht zu der Strömungsrichtung des Aerosols auf, wobei das Verhältnis der Länge ℓ zu dem maximalen Durchmesser d 5 ≥ ℓ / d ≥ 0,2, vorzugsweise 2,5 ≥ ℓ / d ≥ 0,5, besonders bevorzugt 1,5 ≥ ℓ / d ≥ 0,75, beträgt. Hierbei kann die Kammer bevorzugt in Form eines Polyeders oder Zylinders ausgestaltet sein. Andere Arten der Ausgestaltung der Form der Kammer sind möglich. Im Unterschied zu einer säulenförmigen Kammer, wie beispielsweise in US 2006/0126056 A1 offenbart, nimmt die Kammer eine kompakte Form an. Durch die kompakte Form kann die adiabatische Expansion schnell ausgeführt werden, da die kompakte Form eine schnelle Entnahme von Aerosol aus der Kammer und dadurch ein vorteilhaftes schnelles Absenken des Drucks in der Kammer ermöglicht. Zudem bewirkt die kompakte Form ein geringes Verhältnis von Oberfläche der mindestens einen Wand zu dem Volumen der Kammer und kann somit dazu beitragen, dass die mindestens eine Wand der Kammer trocken bleibt und sich im Volumen der Kammer hohe Übersättigungen erreichen lassen.
  • Je nach Anforderungen und Einsatzort kann eine mobile Vorrichtung über ein Volumen der Kammer von 1 L (Liter) bis 100 L oder auch mehr verfügen. Stationäre Kammern mit einem Volumen von bis zu 10 m3 sind ebenfalls denkbar. Je nach Kammervolumen kann von einer unteren Nachweisgrenze für die Ermittlung der Konzentration von 0,1 L-1 bis 0.001 L-1 mit einer Zeitauflösung von einer Stunde ausgegangen werden, während aus dem Stand der Technik bekannte filterbasierte Verfahren ähnliche Empfindlichkeiten nur mit einer Zeitauflösung von etwa einem Tag oder mehr erreichen, und die Nachweisgrenze für Strömungs-Diffusionskammern (CFDCs) eher bei Werten von 1 L-1 liegt.
  • In einer bevorzugten Ausgestaltung kann der Behälter oder eine den Behälter umfassende Vorrichtung zur Bestimmung einer Konzentration an Aerosolpartikeln in einem Trägergas weiterhin über ein oder mehrere weitere Einrichtungen verfügen, ausgewählt aus:
    • - einer Heizeinrichtung, welche zur Erhöhung der Temperatur der an die Kammer angrenzenden Wand eingerichtet ist, beispielsweise einen Heizdraht oder eine Heizwendel, welche vorzugsweise an einer dem Volumen der Kammer abgewandten Oberfläche der Wand angebracht sein kann;
    • - einer Kühleinrichtung, beispielsweise ein Kryostat, welche zur Absenkung der Temperatur der an die Kammer angrenzenden Wand eingerichtet ist und welche vorzugsweise ebenfalls an einer dem Volumen der Kammer abgewandten Oberfläche der Wand angebracht sein kann;
    • - mindestens einem Temperatursensor, welcher zur Bestimmung der Temperatur in einem Teilbereich der Kammer oder der an die Kammer angrenzenden Wand eingerichtet ist, beispielsweise ein Thermoelement oder ein Widerstandsthermometer, wobei sich der Temperatursensor an einer dem Volumen der Kammer zugewandten Oberfläche der Wand oder frei in dem Volumen der Kammer befinden kann;
    • - einem Drucksensor, welcher zur Bestimmung eines Drucks in der Kammer eingerichtet ist, beispielsweise einen piezoresistiven oder einen kapazitiver Drucksensor, wobei der Drucksensor vorzugsweise in einem weiteren Auslass aus der Kammer befinden kann.
  • Darüber hinaus kann der Behälter ein oder mehrere zusätzliche Einrichtungen aufweisen, vorzugsweise ein oder mehrere Ventile insbesondere an dem Einlass zu der Kammer und/oder an dem Auslass aus der Kammer. Vorzugsweise können an dem Einlass zur Kammer Kugelhähne verwendet werden, insbesondere um Verluste an Aerosolpartikeln bei Befüllung oder Spülen der Kammer zu vermeiden. An dem Auslass können bevorzugt Eckventile oder Membranventile eingesetzt werden.
  • Es wird vorgeschlagen, die mindestens eine an die Kammer angrenzende Wand, vorzugsweise bereits vor der Ausführung von Schritt b), auf eine Temperatur, vorzugsweise auf eine einzelne, an der gesamten Wand identischen Temperatur, einzustellen, welche oberhalb der Sättigungstemperatur der mindestens einen kondensierbaren Komponente liegt, und die Wand während der gesamten Ausführung des Schritts b) und der nachfolgenden Schritte c) und d) bei dieser Temperatur zu belassen. Hierbei umfasst der Begriff der „identischen Temperatur an der gesamten Wand“ Abweichungen über die Oberfläche der Wand von demselben Wert der Temperatur um einen Wert von bis zu 1 °C, bevorzugt bis zu 0,1 °C, wobei die Abweichungen insbesondere aufgrund von auftretenden Schwankungen der Temperatur und nicht durch eine an die Wand angelegte Temperaturverteilung, insbesondere einen Temperaturgradienten, verursacht werden. Da, wie oben erwähnt, die thermische Energie der kondensierbaren Komponente, beispielsweise dem Wasserdampf, oberhalb der Sättigungstemperatur dazu ausreicht, um einen Eintritt von Kondensation zu vermeiden, bleibt die kondensierbare Komponente, beispielsweise der Wasserdampf, bei Einstellung einer derartigen Temperatur an der Wand der Kammer und, zumindest nach Ablauf eines bestimmten Zeitintervalls, auch in dem Volumen der Kammer in einem gasförmigen Zustand. Folglich kann durch diese Einstellung der Temperatur an der Wand und damit auch dem Volumen der Kammer verhindert werden, dass die kondensierbare Komponente, beispielsweise der Wasserdampf, auf der mindestens einen Wand der Kammer kondensieren kann. Die Wand der Kammer bleibt somit trocken; ein Auftreten einer Frostschicht kann damit unterbunden werden, was die im Folgenden aufgeführten Vorteile mit sich bringt. Ohne Frostschicht können sich weder Eiskristalle an der Wand der Kammer bilden noch von ihr ablösen, so dass bei der messtechnischen Erfassung keine Hintergrundsignale, die auch als „Frost-Artefakte“ bezeichnet werden, auftreten können. Aufgrund des Ausbleibens von Frost-Artefakten kann die vorliegende Vorrichtung somit bei einer Temperatur unterhalb von 0 °C über einen längeren Zeitraum eingesetzt werden.
  • Im Anschluss an Schritt b) erfolgt gemäß Schritt c) des vorliegenden Verfahrens eine Entnahme eines Teils des Aerosols aus der Kammer, insbesondere durch den dafür eingerichteten Auslass aus der Kammer. Hierzu kann bevorzugt eine Pumpeinrichtung zur Entnahme eines Teils des Aerosols aus der Kammer, die mindestens eine Pumpe, welche für die kontrollierte Druckabsenkung in der Kammer eingerichtet ist, mindestens eine Pumpleitung, die an dem Auslass aus der Kammer angebracht ist; und ein oder mehrere Ventile aufweisen kann, eingesetzt werden. Vorzugsweise kann gleichzeitig ein am Einlass in die Kammer befindliches Ventil geschlossen werden, um so einen weiteren Zufluss von Aerosol in die Kammer gemäß Schritt b) zu beenden. Auf diese Weise erfolgt durch eine Expansion des Aerosols ein Absenken des Drucks in der Kammer. Dabei tritt insbesondere eine adiabatische Abkühlung des sich in der Kammer befindlichen Aerosols auf. Hierbei kann sich die Konzentration der kondensierbaren Komponente in der Kammer insbesondere proportional zu dem in der Kammer herrschenden Druck verringern. Wie bereits erwähnt, ist die mindestens eine an die Kammer angrenzende Wand trocken, es existieren somit weder Quellen noch Senken zur Wand, nur eine Senke zur Pumpe, welche Aerosol aus der Kammer herauspumpt. Mit der adiabatischen Abkühlung kann die Sättigungskonzentration oder der Sättigungspartialdruck der kondensierbaren Komponente nahezu exponentiell abnehmen, was zu der Kondensation der kondensierbaren Komponente auf den Aerosolpartikeln führen kann, welche sich zusammen mit dem Trägergas in der Kammer abkühlen. Die Aerosolpartikel können somit als „kalte Wände“ betrachtet werden, an denen die Kondensation einsetzt, während die Wände der Kammer warm und trocken bleiben.
  • Die Entnahme eines Teils des Aerosols aus der Kammer erfolgt hierbei auf eine Weise, dass sich das in der Kammer befindliche Aerosol so weit abkühlt, dass die Sättigungstemperatur der mindestens einen kondensierbaren Komponente unterschritten wird, wodurch die kondensierbare Komponente zumindest teilweise auf den kalten Aerosolpartikeln kondensiert, was auch als „Aktivierung“ der Aerosolpartikel bezeichnet werden kann. Zum Beispiel kann bei einem Erreichen der Temperatur für eine Wassersättigung eine Kondensation von Wasserdampf auf den in der Kammer vorhandenen Aerosolpartikeln auftreten. Da die mindestens eine an die Kammer angrenzende Wand bereits während Schritt b) auf eine Temperatur eingestellt wurde, die oberhalb der Sättigungstemperatur der mindestens einen kondensierbaren Komponente liegt, und die Temperatur durch die adiabatische Abkühlung während Schritt c) noch weiter abgesenkt wurde, erfolgt somit auch während Schritt c) keine Kondensation der mindestens einen kondensierbaren Komponente auf der mindestens einen Wand der Kammer. Darüber hinaus kann eine Geschwindigkeit der Expansion vorzugsweise so eingestellt werden, dass hierdurch die Kondensation der mindestens einen kondensierbaren Komponente auf nahezu allen in der Kammer vorhandenen Aerosolpartikeln anstatt auf einem Teil der Aerosolpartikel oder auf der mindestens einen Wand der Kammer unterstützt wird. Der Fachmann kann hierbei aufgrund seiner Kenntnisse und/oder durch einfache Versuche die Geschwindigkeit der Expansion, insbesondere in Abhängigkeit von einem Volumen der Kammer, einer Art, Anzahlkonzentration und Größenverteilung der Aerosolpartikel in der Kammer, entsprechend einstellen.
  • In einer besonders bevorzugten Ausgestaltung des vorliegenden Verfahrens kann die an die Kammer angrenzende Wand derart auf eine Temperatur unterhalb eines Gefriertemperatur der mindestens einen kondensierbaren Komponente eingestellt werden, dass bereits während Schritt b) ein Anteil an zuvor flüssigen Aerosolpartikeln gefriert und dadurch in der Kammer ein Anteil an gefrorenen Aerosolpartikeln erhalten wird. In einer besonderen Ausgestaltung, in der Wasserdampf als die kondensierbare Komponente eingesetzt wird, können sich bei einer Temperatur der Wand der Kammer von 0 °C bis -35 °C zunächst sogenannte unterkühlte Wassertröpfchen ausbilden. Hierbei verhält sich im Allgemeinen aber nur ein geringer Bruchteil der atmosphärischen Aerosolpartikel, auf denen die Wassertröpfchen kondensiert sind, als eisbildende Partikel (engl. ice nucleating particles, INP), indem sie das betreffende Wassertröpfchen gefrieren lassen. Dieser Vorgang kann auch als „Immersionsgefrieren“ bezeichnet werden. Die so gefrorenen Wassertröpfchen können insbesondere aufgrund von thermodynamischen und/oder kinetischen Gesetzmäßigkeiten bei dem Absenken des Drucks in der Kammer gemäß Schritt c) zu größeren Eispartikeln anwachsen.
  • In einer weiteren besonderen Ausgestaltung, in welcher die Temperatur der Wand der Kammer während Schritt b) auf einen Temperaturwert unterhalb von -35 °C eingestellt wird, können sich einige der Aerosolpartikel bereits als eisbildende Partikel verhalten, bevor die Wassersättigung erreicht wird. Dieser Vorgang kann als „Depositionsnukleation“ bezeichnet werden. Hierbei können sich auch Eispartikel ausbilden, welche in der eisübersättigten Umgebung in der Kammer während Schritt c) schnell anwachsen können.
  • Gemäß Schritt d) erfolgt eine Bestimmung der Konzentration der Aerosolpartikel in dem Trägergas während der Entnahme des Teils des Aerosols aus der Kammer. In einer besonders bevorzugten Ausgestaltung kann hierzu eine Messeinrichtung zur Bestimmung einer Konzentration der Aerosolpartikel in dem Trägergas eingesetzt werden, wobei die Messeinrichtung vorzugsweise an der Pumpleitung, die an dem Auslass aus der Kammer angebracht ist, angebracht ist. Die Messeinrichtung zur Bestimmung der Konzentration der Aerosolpartikel in dem Trägergas umfasst hierbei bevorzugt einen optischen Detektor, der zur Erfassung der Aerosolpartikel in dem Trägergas eingerichtet ist. Hierbei kann es sich insbesondere um einen optischen Partikelzähler handeln, welcher in einer besonderen Ausgestaltung, in der Wasserdampf als die kondensierbare Komponente eingesetzt wird, eine Konzentration der Wassertröpfchen messtechnisch erfasst, welche als Maß für die Konzentration der Aerosolpartikel in dem Trägergas dienen kann. Zur Bestimmung der Konzentration der Aerosolpartikel kann insbesondere eine Anzahl oder eine Masse der Aerosolpartikel ermittelt und mit dem gesamten Volumen des aus der Kammer ausgeleiteten Aerosols in Beziehung gesetzt werden. Andere Arten der Erfassung und Auswertung der Messwerte sind jedoch möglich.
  • Wie bereits erwähnt, können sich in einer besonderen Ausgestaltung, in der die Temperatur der Wand der Kammer während Schritt b) auf einen Temperaturwert unterhalb von -35 °C eingestellt wird, einige der Aerosolpartikel bereits als eisbildende Partikel verhalten, bevor die Wassersättigung erreicht wird. Auch diese eisbildenden Partikel, welche in der eisübersättigten Umgebung in der Kammer während Schritt c) schnell anwachsen können, lassen sich mit der Messeinrichtung zur Bestimmung der Konzentration der eisbildenden Aerosolpartikel in dem Trägergas, insbesondere dem optischen Detektor, messtechnisch erfassen.
  • In einer besonderen Ausgestaltung kann der optische Detektor dazu eingerichtet sein, um die aktivierten Aerosolpartikel abhängig von ihrer Form zu bestimmen. Dies kann beispielsweise durch eine unterschiedliche Art der Streuung an den Partikeln erfolgen. Auf diese Weise lässt sich die Konzentration der flüssigen Tröpfchen, die durch Aktivierung von nahezu allen Aerosolpartikeln entstehen, und der eisbildenden Partikel unabhängig voneinander, insbesondere während desselben Messvorgangs, messtechnisch erfassen.
  • Zusammenfassend basiert das beschriebene Verfahren insbesondere darauf, dass sich die mindestens eine kondensierbare Komponente, die bei Expansionskühlung in der Kammer auf den nachzuweisenden Aerosolpartikeln kondensieren kann, nahezu in dem gesättigten Bereich befindet und das Trägergas über eine ausreichende Viskosität verfügt. Diese Eigenschaften lassen sich, wie hierin vorgeschlagen, durch eine Kombination aus einer entsprechenden Konditionierung des Aerosols bei einer Probenahme und einer geeigneten Temperierung der Kammer auf eine Sättigungstemperatur der mindestens einen kondensierbaren Komponente einstellen. In der temperierbaren Kammer, die als Expansionskammer dient, können die Aerosolpartikel durch Druckabsenkung somit zu größeren Aerosolpartikeln, beispielsweise zu Wassertröpfchen und Eispartikeln, aktiviert werden und anschließend einer Messeinrichtung, insbesondere einem geeigneten optischen Partikelzähler, zur Bestimmung der Konzentration der aktivierten Aerosolpartikel in dem Trägergas zugeführt werden.
  • In einem weiteren Aspekt betrifft die vorliegende Erfindung eine Vorrichtung zur Bestimmung einer Konzentration an Aerosolpartikeln in einem Trägergas. Die Vorrichtung umfasst hierbei mindestens die folgenden Komponenten:
    • - einen druckfesten Behälter zur Aufnahme eines Aerosols, das Aerosolpartikel in einem Trägergas, das mindestens eine kondensierbare Komponente aufweist, umfasst, wobei der Behälter zumindest eine Kammer zur Aufnahme des Aerosols, einen Einlass zu der Kammer und einen Auslass aus der Kammer aufweist, wobei die Kammer von mindestens einer Wand begrenzt ist, wobei die mindestens eine an die Kammer angrenzende Wand auf eine Temperatur einstellbar ist, und wobei die Kammer eine Länge ℓ in Strömungsrichtung des Aerosols aufweist, wobei für ein Verhältnis der Länge ℓ zu einem maximalen Durchmesser d der Kammer senkrecht zu der Strömungsrichtung 5 ≥ ℓ / d ≥ 0,2, vorzugsweise 2,5 ≥ ℓ / d ≥ 0,5, besonders bevorzugt 1,5 ≥ ℓ / d ≥ 0,75, gilt;
    • - eine Pumpeinrichtung zur Entnahme eines Teils des Aerosols aus der Kammer, wobei die Pumpeinrichtung über eine Pumpleitung verfügt, die an dem Auslass aus der Kammer angebracht ist;
    • - eine Messeinrichtung zur Bestimmung einer Konzentration der Aerosolpartikel in dem Trägergas, wobei die Messeinrichtung an der Pumpleitung an dem Auslass aus der Kammer angebracht ist; und
    • - eine Steuereinheit zur Steuerung der Konzentration der mindestens einen kondensierbaren Komponente in dem Aerosol, der Temperatur der mindestens einen an die Kammer angrenzenden Wand, der Entnahme des Aerosols aus der Kammer und der Messeinrichtung.
  • Die Steuereinheit, welche zur Steuerung der Konzentration der mindestens einen kondensierbaren Komponente in dem Aerosol, der Temperatur der mindestens einen an die Kammer angrenzenden Wand, der Entnahme des Aerosols aus der Kammer und der Messeinrichtung eingerichtet ist, kann darüber hinaus dazu eingerichtet sein, um auch weitere Funktionen auszuführen, insbesondere zur Steuerung von weiteren Pumpeinrichtungen und/oder Ventilen, und/oder zur Auswertung und Darstellung der mit der Messeinrichtung erfassten Messwerte.
  • Darüber hinaus kann die Vorrichtung über weitere Komponenten verfügen, insbesondere über eine oder mehrere der oben oder unten beschriebenen weitere Einrichtungen.
  • Für weitere Einzelheiten in Bezug auf die vorliegende Vorrichtung wird auf die Beschreibung des erfindungsgemäßen Verfahrens verwiesen.
  • In einem weiteren Aspekt betrifft die vorliegende Erfindung ein Computerprogramm zur Durchführung, vorzugsweise zu einer automatischen Durchführung, von einem, mehreren oder, bevorzugt, allen Schritten des vorliegenden Verfahrens. Das Computerprogramm kann hierbei einen oder mehrere Algorithmen zur Steuerung des vorliegenden Verfahrens, insbesondere zu einer wiederholten, bevorzugt zyklischen, Ausführung, umfassen. Das Computerprogramm kann hierbei insbesondere auf einer Speichereinheit, über welche die Steuereinheit verfügen kann, bereitgestellt werden. Andere Arten der Bereitstellung des Computerprogramms, insbesondere über einen gesonderten Datenträger oder einen online-Zugang, sind jedoch ebenfalls möglich.
  • Für weitere Einzelheiten in Bezug auf das Computerprogramm wird auf die Beschreibung des erfindungsgemäßen Verfahrens verwiesen.
  • Das vorliegende Verfahren und die beschriebene Vorrichtung eignen sich insbesondere zur Untersuchung von atmosphärischen Aerosolen, insbesondere von darin enthaltenen eisbildenden Aerosolpartikeln. Hiermit kann, wie oben und/oder unten beschrieben, eine automatisierte Messung von eisbildenden Partikeln (INP), eine kleine, aber sehr wichtige Untermenge des atmosphärischen Aerosols, die zur Eisbildung in Wolken beitragen und daher von entscheidender Bedeutung für die Bildung von Niederschlag in der unteren Troposphäre sowie für klimarelevante Eigenschaften von Eiswolken in der oberen Troposphäre sind, erfolgen. Damit lassen sich dieses Verfahren und diese Vorrichtung insbesondere für die Erforschung von eisbildenden Eigenschaften von Aerosolpartikeln sowie eine kontinuierliche Überwachung von atmosphärischen INP-Konzentrationen einsetzen. Da die eisbildenden Partikeleigenschaften einerseits stark temperaturabhängig sind und sich für verschiedene Partikeltypen voneinander unterscheiden können, andererseits aufgrund einer Vielzahl von Quellen und Prozessen eine sehr variable Zusammensetzung und Konzentration in Raum und Zeit aufweisen, können mit dem vorliegenden Verfahren und der beschriebene Vorrichtung die INP-Konzentrationen an vielen Orten und über lange Zeiträume gemessen werden und erlauben damit, ein für die Klimaforschung und -überwachung erforderliches vollständiges globales Bild zu erhalten.
  • Das vorliegende Verfahren und die beschriebene Vorrichtung können aber auch als Aerosolpartikeldetektor in Prozessgasen oder in Reinlufträumen eingesetzt werden, insbesondere bei sehr kleinen Konzentrationen, bei sehr geringen oder sehr hohen Drücken oder bei sehr hohen Temperaturen. Andere Verwendungen des vorliegenden Verfahrens und der vorgeschlagenen Vorrichtung sind jedoch denkbar.
  • Vorteile der Erfindung
  • Das vorliegende Verfahren und die vorgeschlagene Vorrichtung zur Bestimmung einer Konzentration an Aerosolpartikeln in einem Trägergas weist eine Reihe von Vorteilen gegenüber aus dem Stand der Technik bekannten Verfahren und Vorrichtungen auf. Mit diesem Verfahren und dieser Vorrichtung können Messungen der Konzentration von Aerosolpartikeln, beispielsweise von atmosphärischen eisbildenden Partikeln (INP), automatisiert mit hoher Empfindlichkeit über einen weiten Temperaturbereich und mit hoher zeitlicher Auflösung durchgeführt werden. Das kann insbesondere durch die vorgeschlagene neuartige Kombination einer kühlbaren Expansionskammer, in der Aerosolpartikel durch Druckabsenkung zu Wassertröpfchen und Eispartikeln aktiviert werden, und einem optischen Partikelzähler für die Messung der aktivierten Partikel erreicht werden, wobei der optische Partikelzähler bevorzugt direkt an einer Pumpleitung an dem Auslass aus der Kammer angebracht ist. Dadurch können die Aerosolpartikel, beispielsweise die Wassertröpfchen und Eispartikel, kurz nach ihrer Aktivierung bei der Expansion in der Kammer vermessen werden, insbesondere bevor sie etwa durch Sedimentation abgeschieden werden. Außerdem kann hierdurch ein großer Teil der in dem Volumen der Kammer auftretenden Aerosolpartikel nachgewiesen werden, wodurch eine hohe Empfindlichkeit für den Nachweis, insbesondere der INP, erreicht werden kann. Außerdem kann bereits bei dem Einlass des atmosphärischen Aerosols in die Kammer eine relative Feuchte so weit reduziert werden, dass keine Reifbildung auf einer kalten Oberfläche (Wand) der Kammer auftreten kann. Dadurch kann in besonders vorteilhafter Weise erreicht werden, dass die Wände der Kammer absolut trocken bleiben und es bei der Expansion nur in dem Volumen der Kammer zu einer Eisbildung kommen kann. Dadurch lassen sich Artefakte, etwa durch abbrechende Frostnadeln, vermeiden.
  • Zusammengefasst zeichnen sich das vorliegende Verfahren und die vorgeschlagene Vorrichtung insbesondere durch folgende besonders vorteilhafte Eigenschaften aus:
    • - Einstellung von geeigneten Sättigungsbedingungen für die kondensierbare Komponente (Konditionierung) vor dem Einlass des Aerosols in die Kammer;
    • - Betrieb der Kammer bei trockenen Wänden, um auch über längere Zeiträume hintergrundfreie Messungen zu gewährleisten;
    • - Aktivierung der Aerosolpartikeln zu Wassertröpfchen und Eispartikeln durch kontrollierte und schnelle Druckabsenkung in der Kammer;
    • - gleichzeitige Aktivierung und messtechnische Erfassung der Wassertröpfchen und Eispartikel mit einem geeigneten optischen Partikelzähler direkt an der Pumpleitung an dem Auslass aus der Kammer;
    • - hohen Empfindlichkeit und hohe Zeitauflösung für Messungen über einen weiten Temperatur- und Druckbereich; und
    • - teil- oder vollständig automatisierter Betrieb, dadurch Einsatz auch an schwer zugänglichen Stationen und/oder für langfristige Messungen in atmosphärischen Messstationen.
  • Figurenliste
  • Weitere Einzelheiten und Merkmale der vorliegenden Erfindung ergeben sich aus der nachfolgenden Beschreibung von bevorzugten Ausführungsbeispielen, insbesondere in Verbindung mit den abhängigen Ansprüchen. Hierbei können die jeweiligen Merkmale für sich alleine oder zu mehreren in Kombination miteinander verwirklicht sein. Die Erfindung ist jedoch nicht auf die Ausführungsbeispiele beschränkt. Die Ausführungsbeispiele sind schematisch in den nachfolgenden Figuren dargestellt. Hierbei bezeichnen gleiche Bezugsziffern in den Figuren gleiche oder funktionsgleiche Elemente bzw. hinsichtlich ihrer Funktionen einander entsprechende Elemente. Im Einzelnen zeigen:
    • 1 eine schematische Darstellung einer bevorzugten Ausführungsform der vorgeschlagenen Vorrichtung zur Bestimmung einer Konzentration an Aerosolpartikeln in einem Trägergas;
    • 2 eine schematische Darstellung einer bevorzugten Ausführungsform des vorliegenden Verfahrens zur Bestimmung der Konzentration an Aerosolpartikeln in dem Trägergas; und
    • 3 eine Darstellung der Temperaturabhängigkeit einer eisaktiven Fraktion, gemessen unter Verwendung des vorliegenden Verfahrens und der vorgeschlagenen Vorrichtung sowie aus Vergleichsversuchen;
    • 4 eine Darstellung des zeitlichen Verlaufs verschiedener Parameter, gemessen unter Verwendung des vorliegenden Verfahrens und der vorgeschlagenen Vorrichtung;
    • 5 eine weitere Darstellung des zeitlichen Verlaufs der Parameter aus 4 über einen längeren Zeitraum.
  • Beschreibung der Ausführungsbeispiele
  • 1 zeigt eine schematische Darstellung einer bevorzugten Ausführungsform einer vorgeschlagenen Vorrichtung 110 zur Bestimmung einer Konzentration an Aerosolpartikeln 112 in einem Trägergas 114, wobei das Trägergas 114 mindestens eine kondensierbare Komponente aufweist. In einer besonders bevorzugten Ausführung kann hierbei atmosphärisches Aerosol bereitgestellt werden, das der Erdatmosphäre entnommen oder künstlich erzeugt wurde, und welches flüssige Partikel, z.B. Wassertröpfchen, oder feste Partikel als die Aerosolpartikel 112 und Wasserdampf als die kondensierbare Komponente des Trägergases 114 aufweisen kann. Andere Arten von Aerosolen, etwa ein Prozessgas aus einem chemischen Verfahren oder Luft aus einem Reinluftraum, sind ebenfalls denkbar.
  • Die Vorrichtung 110 umfasst einen in der 1 im Querschnitt dargestellten druckfesten Behälter 116, welcher zur Aufnahme eines Aerosols 118, das die Aerosolpartikel 112 in dem Trägergas 114, das über die mindestens eine kondensierbare Komponente verfügt, aufweist, eingerichtet ist. Der Behälter 116 umfasst hierbei zumindest eine Kammer 120 zur Aufnahme des Aerosols 118, einen Einlass 122 zu der Kammer 120 und einen Auslass 124 aus der Kammer 120. Die Kammer 120 verfügt über ein Volumen 126, das von mindestens einer Wand 128 begrenzt ist. Die Kammer 120 weist eine Länge ℓ in Strömungsrichtung des Aerosols 118 und einen maximalen Durchmesser d senkrecht zu der Strömungsrichtung des Aerosols 118 auf, wobei das Verhältnis der Länge ℓ zu dem maximalen Durchmesser d 5 ≥ ℓ / d ≥ 0,2, vorzugsweise 2,5 ≥ ℓ / d ≥ 0,5, besonders bevorzugt 1,5 ≥ ℓ / d ≥ 0,75, beträgt. Insbesondere kann die Kammer 120 in Form eines Polyeders oder eines Zylinders ausgeführt sein; andere Arten der Ausführung der Form der Kammer 120 sind jedoch möglich. Damit nimmt die Kammer 120 hier eine kompakte Form an, wodurch die Kammer 120 zu einer schnellen Durchführung einer adiabatischen Expansion eingerichtet ist, da die kompakte Form der Kammer 120 eine bevorzugte schnelle Entnahme eines Teils des Aerosols 118 aus der Kammer 120 und dadurch ein vorteilhaftes schnelles Absenken des Drucks in der Kammer 120 ermöglichen kann. Die kompakte Form der Kammern 120 bewirkt zudem ein geringes Verhältnis von Oberfläche der mindestens einen Wand 128 zu dem Volumen 126 der Kammer 120 und kann somit dazu beitragen, dass die mindestens eine Wand 128 der Kammer 120 trocken bleibt. Je nach Anforderungen und Einsatzort kann die Kammer 120 als mobile Vorrichtung über von 1 L (Liter) bis 100 L oder auch mehr verfügen; stationäre Kammern 120 mit einem Volumen von bis zu 10 m3 sind jedoch ebenfalls denkbar.
  • Die mindestens eine an die Kammer angrenzende Wand 128 ist hierbei auf eine Temperatur einstellbar, wofür eine Kühleinrichtung 130, welche zu einer Absenkung der Temperatur der an die Kammer 120 angrenzenden Wand 128 eingerichtet ist. Alternativ oder zusätzlich kann hierfür auch eine Heizeinrichtung (nicht dargestellt), welche zu einer Erhöhung der Temperatur der an die Kammer 120 angrenzenden Wand 128 eingerichtet ist, vorgesehen sein. Insbesondere zur Messung und Überwachung der Temperatur kann mindestens ein Temperatursensor 132 zur Bestimmung der Temperatur in der Kammer 120 und/oder mindestens ein Temperatursensor 134 zur Bestimmung der Temperatur in der an die Kammer 120 angrenzenden Wand 128 vorgesehen sein. Weiterhin kann der Behälter 116 mit mindestens einem Drucksensor 136 zur Bestimmung eines Drucks in der Kammer 120 verfügen, wobei der Drucksensor 136 vorzugsweise in einem weiteren Auslass 138 aus der Kammer 120 angeordnet sein kann.
  • Der Einlass 122 zu der Kammer 120 dient hierbei zu einer Aufnahme des Aerosols 118 durch die Kammer 120. Zur Zuführung des Aerosols 118, das aus einem Vorrat einer Probe 140 entnommen werden kann, in die Kammer 120 kann eine Einrichtung, welche eine erste Pumpe 142, einen zugehörigen ersten Kontroller 144, erste Pumpleitungen 146 und ein erstes Ventil 148 aufweisen kann, eingesetzt werden. Wie weiterhin in 1 dargestellt, kann die Vorrichtung 110 eine Einrichtung zur Einstellung einer Konzentration der kondensierbaren Komponente aufweisen, welche, in Richtung der Strömung des Aerosols 118 betrachtet, vor dem Einlass 122 zu der Kammer 120 angeordnet ist. Hierdurch kann die Konzentration der mindestens einen kondensierbaren Komponente in dem Trägergas 114 durch Entfernen oder Hinzufügen eines Teils der betreffenden kondensierbaren Komponente eingestellt werden. Die Einrichtung zur Einstellung einer Konzentration der kondensierbaren Komponente in dem Trägergas 114 kann eine Einrichtung zur Verringerung einer Feuchte in dem Trägergas 114, zum Beispiel einen Diffusionstrockner 150, aufweisen. Alternativ oder zusätzlich kann eine zur Erhöhung der Feuchte in dem Trägergas 114 geeignete Einrichtung, zum Beispiel ein DampfluftBefeuchter (hier nicht dargestellt), verwendet werden. Ein Einsatz weiterer Einrichtungen ist möglich. Durch diese Einrichtung kann ein Gehalt an der betreffenden kondensierbaren Komponente, beispielsweise an Wasserdampf, in dem Aerosol 118 festgelegt werden und damit indirekt eine Sättigungstemperatur der mindestens einen kondensierbaren Komponente, welche typischerweise von der Konzentration der mindestens einen kondensierbaren Komponente in dem Trägergas 114 und der Temperatur abhängt. Wie oben bereits erwähnt, kann die kondensierbare Komponente, beispielsweise der Wasserdampf, oberhalb der Sättigungstemperatur nicht kondensieren. Gemäß dem vorliegenden Verfahren wird daher vorgeschlagen, die an die Kammer 120 angrenzende Wand 128 auf eine Temperatur oberhalb der Sättigungstemperatur der kondensierbaren Komponente in dem Trägergas 114 einzustellen, so dass keine Kondensation der mindestens einen kondensierbaren Komponente auf der Wand 128 der Kammer 120 erfolgen kann.
  • Zu einer teilweisen Entnahme des Aerosols 118 aus der Kammer 120 dienen der Auslass 124 aus der Kammer 120 und eine dafür eingerichtete Pumpeinrichtung, welche eine zweite Pumpe 152 zur kontrollierten Druckabsenkung in der Kammer 120, einen zugehörigen ersten Kontroller 154, zweite Pumpleitungen 156, ein zweites Ventil 158 und ein Filter 160, welches zur Aufnahme der abgesaugten Aerosolpartikel eingesetzt werden kann. Vorzugsweise kann gleichzeitig das sich am Einlass 122 in die Kammer 120 befindliche erste Ventil 148 geschlossen werden, um so den weiteren Zufluss von Aerosol 118 in die Kammer 120 zu beenden. Durch ein auf diese Weise bewirktes Absenken des Drucks in der Kammer 120 erfolgt eine Expansion des Aerosols 118 und damit eine adiabatische Abkühlung des sich in der Kammer 120 befindlichen Aerosols 118. Hierbei kann die Konzentration der kondensierbaren Komponente in der Kammer 120 bevorzugt proportional zu dem in der Kammer 120 herrschenden Druck verringert werden. Da die an die Kammer 120 angrenzende Wand 128 trocken ist, kann bei der adiabatischen Abkühlung die Sättigungskonzentration oder der Sättigungspartialdruck der kondensierbaren Komponente nahezu exponentiell abnehmen, was zu der Kondensation der kondensierbaren Komponente auf den Aerosolpartikeln 112 führen kann, welche sich zusammen mit dem Trägergas 114 in der Kammer 120 abkühlen. Wie oben bereits erwähnt, können die Aerosolpartikel 112 somit als „kalte Wände“ betrachtet werden, an denen die Kondensation einsetzt, während die Wand 128 der Kammer 120 warm und trocken bleibt.
  • Die Entnahme eines Teils des Aerosols 118 aus der Kammer 120 erfolgt hierbei derart, dass sich das in der Kammer 120 befindliche Aerosol 118 so weit abkühlt, dass die Sättigungstemperatur der mindestens einen kondensierbaren Komponente erreicht wird und dadurch die kondensierbare Komponente zumindest teilweise auf den Aerosolpartikeln 112 kondensiert. Zum Beispiel kann bei einem Erreichen der Temperatur für eine Wassersättigung eine Kondensation von Wasserdampf auf den in der Kammer 120 vorhandenen Aerosolpartikeln 112 auftreten. Da die mindestens eine an die Kammer 120 angrenzende Wand 128 auf eine Temperatur oberhalb der Sättigungstemperatur der mindestens einen kondensierbaren Komponente eingestellt wurde und die Temperatur durch die adiabatische Abkühlung noch weiter abgesenkt wurde, bleibt somit die Wand 128 frei von einem Kondensat der mindestens einen kondensierbaren Komponente.
  • Weiterhin verfügt die Vorrichtung 110 über eine Messeinrichtung 162 zur Bestimmung einer Konzentration der Aerosolpartikel 112 in dem Trägergas 114, wobei die Messeinrichtung 162 direkt an der zweiten Pumpleitung 156 an dem Auslass 124 aus der Kammer 120 angebracht ist. Dadurch können die Aerosolpartikel 112unmitelbar nach ihrer Aktivierung bei der Expansion in der Kammer 120 messtechnisch erfasst werden, insbesondere bevor sie etwa durch Sedimentation in der zweiten Pumpleitung 156 oder in dem Filter 160 abgeschieden werden. Außerdem kann hierdurch ein großer Teil der in dem Volumen 126 der Kammer 120 auftretenden Aerosolpartikel 112 nachgewiesen werden, wodurch eine hohe Empfindlichkeit für deren Nachweis erreicht werden kann.
  • In einer besonders bevorzugten Ausführung kann es sich bei der Messeinrichtung 162 zur Bestimmung einer Konzentration der Aerosolpartikel 112 in dem Trägergas 114 um einen optischen Detektor handeln, welcher zur Erfassung der Aerosolpartikel 112 in dem Trägergas 114 eingerichtet. Hierbei kann der optische Detektor bevorzugt ferner dazu eingerichtet sein, um die Partikel abhängig von ihrer Form zu bestimmen, zum Beispiel durch eine Ermittlung eines Unterschieds in einer Lichtstreuung zwischen verschieden geformten Partikeln. Auf diese Weise kann beispielsweise festgestellt werden, ob die Aerosolpartikel 112 als eisbildende Partikel (INP) vorliegen. Obwohl die INP im Allgemeinen nur einen geringen Bruchteil der atmosphärischen Aerosolpartikel darstellen, lässt sich so dennoch eine hohe Empfindlichkeit für den Nachweis insbesondere der INP erzielen. Andere Arten der Unterscheidung sind jedoch möglich.
  • Weiterhin kann die Vorrichtung 110 eine Einrichtung zum Spülen der Kammer 120 aufweisen, welche einen weiteren Kontroller 164 für den Zugang zur zweiten Pumpe 152, weitere Pumpleitungen 166 und weitere Ventile 168, 168' umfassen kann. Auf diese Weise kann ein mindestens oder mehrfaches Spülen der Kammer 120, durchgeführt werden, bevor erneut ein Einbringen des Aerosols 118 in die Kammer 120 erfolgt.
  • Weiterhin verfügt die Vorrichtung 110 über eine Steuereinheit 170, welche verschiedene Steuerfunktionen übernimmt, darunter eine Steuerung der Konzentration der mindestens einen kondensierbaren Komponente in dem Aerosol 118, die Steuerung der Temperatur der mindestens einen an die Kammer 120 angrenzenden Wand, die Steuerung der Entnahme des Aerosols 118 aus der Kammer 120 und die Steuerung der Messeinrichtung 162. Darüber hinaus kann Steuereinheit 170 weitere Steuerfunktionen übernehmen, insbesondere eine Steuerung von Ventilen 148, 158, 168 oder des Spülens der Kammer 120. Die Steuereinheit 170 kann hierbei als gesonderte Einrichtung ausgeführt oder in die Vorrichtung 110 integriert sein, wobei zur Ausübung der Steuerfunktionen die von der Steuereinheit 170 jeweils gesteuerten Einrichtungen über leitende Verbindungen 172 oder drahtlos (hier nicht dargestellt) mit der Steuereinheit 170 verbunden sein können. Weiterhin können eine Eingabeeinrichtung, zum Beispiel eine Tastatur 174, und/oder eine Ausgabeeinrichtung, zum Beispiel ein Monitor 176 vorgesehen sein. Andere Einrichtungen zur Kommunikation mit der Steuereinheit 170 sind jedoch möglich. Zur Durchführung, insbesondere zur automatischen Durchführung, des vorliegenden Verfahrens, eines oder mehrerer Schritte davon kann ein Computer-Programm vorgesehen sein, das einen oder mehrere Algorithmen zur Steuerung des vorliegenden Verfahrens, insbesondere zu einer wiederholten, bevorzugt zyklischen, Ausführung, umfassen kann. Das Computerprogramm kann hierbei insbesondere auf einer Speichereinheit 178, die in die Steuereinheit 170 eingebracht sein kann, bereitgestellt werden. Alternativ oder zusätzlich kann die Bereitstellung des Computerprogramms auch über einen gesonderten Datenträger oder einen online-Zugang erfolgen (hier nicht dargestellt).
  • 2 zeigt eine schematische Darstellung einer bevorzugten Ausführungsform des vorliegenden Verfahrens 200 zur Bestimmung der Konzentration an Aerosolpartikeln 112 in dem Trägergas 114.
  • In einem Bereitstellungsschritt 202 wird hierbei gemäß Schritt a) das Aerosol 118, zum Beispiel in Form der Probe 140, bereitgestellt. Das Aerosol 118 umfasst hierbei die Aerosolpartikel 112 in dem Trägergas 114, das die mindestens eine kondensierbare Komponente umfasst. Wie bereits beschrieben, kann hierbei eine Konditionierung 204 des Aerosols 118 durch Einstellen einer Konzentration der mindestens einen kondensierbaren Komponente in dem Trägergas 114 mittels Entfernen oder Hinzufügen eines Teils der betreffenden kondensierbaren Komponente erfolgen.
  • Nach zumindest teilweise erfolgter Bereitstellung des Aerosols 118 während des Bereitstellungsschritts 202 wird mindestens ein Teil des Aerosols 118 in einem Befüllungsschritt 206 gemäß Schritt b) in die Kammer 120 des druckfesten Behälters 116 eingebracht. Die Kammer 120 ist hierbei von der mindestens einen Wand 128 begrenzt. Das Einbringen des Aerosols 118 in die Kammer 120 während des Befüllungsschritts 206 erfolgt derart, dass die mindestens eine an die Kammer 120 angrenzende Wand 128 auf eine Temperatur eingestellt wird, welche oberhalb der Sättigungstemperatur der mindestens einen kondensierbaren Komponente liegt. Auf diese Weise kann sich die mindestens eine kondensierbare Komponente nicht als Kondensat auf der Wand 128 der Kammer 120 niederschlagen.
  • Im Anschluss an den Befüllungsschritt 206 erfolgt eine Entnahme eines Teils des Aerosols 118 aus der Kammer 118 in einem Expansionsschritt 208 gemäß Schritt c). Eine dadurch hervorgerufene Absenkung des Drucks in der Kammer 120 bewirkt eine adiabatische Abkühlung des Aerosols 118, wodurch sich die mindestens eine kondensierbare Komponente zumindest teilweise auf den Aerosolpartikeln 112 als Kondensat niederschlägt, was auch als „Aktivierung“ der Aerosolpartikel 112 bezeichnet werden kann. Da die mindestens eine an die Kammer 120 angrenzende Wand 128 bereits während des vorangegangenen Befüllungsschritts 206 auf eine Temperatur oberhalb der Sättigungstemperatur der mindestens einen kondensierbaren Komponente eingestellt wurde und die Temperatur durch die während des Expansionsschritts 208 erfolgte adiabatische Abkühlung noch weiter abgesenkt wurde, kann die Wand 128 auch weiterhin von dem Kondensat der mindestens einen kondensierbaren Komponente freibleiben.
  • Nach zumindest teilweise durchgeführter Aktivierung der Aerosolpartikel 112 erfolgt in einem Messschritt 210 gemäß Schritt d) bei der Entnahme des Teils des Aerosols 118 aus der Kammer 120 eine messtechnische Erfassung der Konzentration der Aerosolpartikel 112 in dem Trägergas 114, vorzugsweise unmittelbar nach oder gleichzeitig mit dem Expansionsschritt 208. Wie bereits erwähnt, kann hierzu die Messeinrichtung 162 zur Bestimmung der Konzentration der Aerosolpartikel 112 in dem Trägergas 114, bevorzugt ein optischer Detektor, insbesondere ein optischer Partikelzähler, eingesetzt werden. Zur Bestimmung der Konzentration der Aerosolpartikel 112 kann hierbei eine Anzahl oder eine Masse der Aerosolpartikel 112 ermittelt und mit dem gesamten Volumen des aus der Kammer 120 ausgeleiteten Aerosols 118 in Beziehung gesetzt werden. Es ist jedoch möglich, hier auch andere, dem Fachmann bekannte Verfahren und Vorrichtungen zur Bestimmung der Konzentration der Aerosolpartikel 112 einzusetzen.
  • In einer besonders bevorzugten Ausführung kann nach erfolgter Durchführung des Messschritts 210 ein einmaliges oder bevorzugt mehrmaliges Spülen 212 der Kammer 120 gemäß Schritt e) ausgeführt werden. Das Spülen 212 kann vorzugsweise vor einem erneuten Befüllungsschritt 206 durchgeführt werden, wobei es sich um einen weiteren Teil des bereits in dem Bereitstellungsschritt 202 bereitgestellten Aerosols 118 oder um ein in einem neuen Bereitstellungsschritt 202 neu bereitzustellendes und gegebenenfalls der Konditionierung 204 zu unterziehendes Aerosol 118 handeln kann. Während des Spülens 212 erfolgt eine Reinigung der Kammer 120 von Aerosolpartikeln 112, wofür insbesondere ein aerosolfreies Gas, zum Beispiel das Trägergas 114 selbst, eingesetzt werden. Vorzugsweise durch das mehrfache Spülen der Kammer 120 lässt sich die Konzentration der in der Kammer 120 verbleibenden Partikel, insbesondere der Aerosolpartikel 112, deutlich herabsetzen.
  • Insbesondere unter Ausführung des Spülens 212 kann eine wiederholte Ausführung, insbesondere eine zyklische Ausführung 214, des vorliegenden Verfahrens 200 erfolgen, wobei nach dem Spülen 212 erneut der Befüllungsschritt 206 mit einem weiteren Teil des bereits in dem Bereitstellungsschritt 202 bereitgestellten Aerosols durchgeführt werden kann. Alternativ kann nach dem Spülen 212 erneut der Bereitstellungsschritt 202 ausgeführt werden, wobei eine neue Probe 140 an Aerosol 118 bereitgestellt wird. Andere Arten der Durchführung des vorliegenden Verfahrens 200 sind jedoch möglich, vorzugsweise eine Ausführung, in welcher das Spülen nicht bereits nach jedem der Messschritte 210 erfolgt, sondern erst nach einer Durchführung einer Reihe von mehreren der Messschritte 210.
  • In den 3 bis 5 sind Messergebnisse dargestellt, welche unter Verwendung des vorliegenden Verfahrens 200 und der vorgeschlagenen Vorrichtung 110 erhalten wurden.
  • 3 zeigt eine erste Temperaturabhängigkeit 220 einer eisaktiven Fraktion (engl. ice active fraction, IAF), welche unter Verwendung des vorliegenden Verfahrens 200 und der vorgeschlagenen Vorrichtung 110 messtechnisch erfasst wurden, sowie als Vergleichsversuch eine zweite Temperaturabhängigkeit 222, für welchen die AIDA Wolkenkammer eingesetzt wurde, welche als Standard für derartige Messungen dient. Die eisaktive Fraktion IAF berechnet sich hierbei aus einem Verhältnis einer gemessenen Konzentration an Eispartikeln zu der gesamten Konzentration an Aerosolpartikeln 112. Für diese Messungen wurde das Aerosol 118 in einem ersten Schritt in die mit partikelfreier Luft gefüllte AIDA Wolkenkammer gesprüht. Danach wurde ein kleiner Teil des Aerosols 118 in die Kammer 120 der vorliegenden Vorrichtung 110 geleitet und hierbei die erste Temperaturabhängigkeit 220 messtechnisch erfasst. Im Anschluss daran wurde die zweite Temperaturabhängigkeit 222 desselben Aerosols 118 in einem Wolkenexperiment in der AIDA Wolkenkammer gemessen. Wie 3 hervorgeht, stimmen die beiden, auf verschiedene Weise erhaltenen Temperaturabhängigkeiten 220, 222 sehr gut überein.
  • 4 zeigt eine Darstellung des zeitlichen Verlaufs in t/min über einen Zeitraum von 20 Minuten der folgenden Parameter, welche unter Verwendung des vorliegenden Verfahrens 200 und der vorgeschlagenen Vorrichtung 110 messtechnisch erfasst wurden:
    • - 4a) zeigt den zeitlichen Verlauf der Temperatur 224 in T/°C, gemessen mit einem der Temperatursensoren 134, bzw. des Drucks 226 in p/mbar, gemessen mit dem Drucksensor 136, in der Kammer 120 der Vorrichtung 110;
    • - 4b) zeigt den zeitlichen Verlauf der Daten 228, welche von einem optischen Partikelzähler als die Messeinrichtung 162 zur Bestimmung der Konzentration der Aerosolpartikel 112 aufgenommen wurden; angegeben ist der Durchmesser d/µm der Aerosolpartikel 112, wobei Aerosolpartikel 112 mit einem Durchmesser bis zu einigen µm, Wassertröpfchen mit einem Durchmesser bis zu 10 µm sowie große Eispartikel dargestellt sind;
    • - 4c) zeigt den zeitlichen Verlauf 230 der gesamten Konzentration an Aerosolpartikeln 112 in cp / cm-3 in der Kammer 120; und
    • - 4d) zeigt den zeitlichen Verlauf 232 der Konzentration an eisbildenden Partikeln (engl. ice nucleating particles, INP) in der Kammer 120.
  • 5 zeigt eine weitere Darstellung des zeitlichen Verlaufs der Parameter aus 4 über einen Zeitraum t/h vom mehreren Stunden. Hierbei konnte eine Zunahme der Konzentration 232 an INP in der Kammer 120 über mehrere Stunden beobachtet werden, wobei die Temperatur in der Kammer 120 konstant gehalten wurde. Die dargestellten Datenpunkte können noch gemittelt werden.
  • Das zu dieser Anmeldung führende Projekt wurde vom Europäischen Forschungsrat (European Research Council, ERC) im Rahmen des Forschungs- und Innovationsprogramms Horizont 2020 der EU gefördert (Finanzhilfevereinbarung Nr. 648661 - Marinelce - ERC-2014-CoG).
  • Bezugszeichenliste
    • 110
    Vorrichtung
    112
    Aerosolpartikel
    114
    Trägergas
    116
    Behälter
    118
    Aerosol
    120
    Kammer
    122
    Einlass
    124
    Auslass
    126
    Volumen
    128
    Wand
    130
    Kühleinrichtung
    132
    Temperatursensor
    134
    Temperatursensor
    136
    Drucksensor
    138
    weiterer Auslass
    140
    Probe
    142
    erste Pumpe
    144
    erster Kontroller
    146
    erste Pumpleitungen
    148
    erstes Ventil
    150
    Diffusionstrockner
    152
    zweite Pumpe
    154
    zweiter Kontroller
    156
    zweite Pumpleitungen
    158
    zweites Ventil
    160
    Filter
    162
    Messeinrichtung
    164
    weiterer Kontroller
    166
    weitere Pumpleitungen
    168
    weiteres Ventil
    170
    Steuereinheit
    172
    Verbindungen
    174
    Tastatur
    176
    Monitor
    178
    Speichereinheit
    200
    Verfahren
    202
    Bereitstellungsschritt
    204
    Konditionierung
    206
    Befüllungsschritt
    208
    Expansionsschritt
    210
    Messschritt
    212
    Spülen
    214
    zyklische Ausführung
    220
    erste Temperaturabhängigkeit
    222
    zweite Temperaturabhängigkeit
    224
    zeitlicher Verlauf der Temperatur
    226
    zeitlicher Verlauf des Drucks
    228
    zeitlicher Verlauf der Daten, aufgenommen von einem optischen Partikelzähler
    230
    zeitlicher Verlauf der gesamten Konzentration an Aerosolpartikeln
    232
    zeitlicher Verlauf der Konzentration an eisbildenden Partikeln (INP)

Claims (10)

  1. Verfahren (200) zur Bestimmung einer Konzentration von Aerosolpartikeln (112) in einem Trägergas (114), umfassend die Schritte: a) Bereitstellen eines Aerosols (118), welches über Aerosolpartikel (118) in einem Trägergas (114), das mindestens eine kondensierbare Komponente aufweist, verfügt; b) Einbringen mindestens eines Teils des Aerosols (118) in eine Kammer (120) eines druckfesten Behälters (116), wobei die Kammer (120) von mindestens einer Wand (128) begrenzt ist, wobei die mindestens eine an die Kammer (120) angrenzende Wand (128) auf eine Temperatur eingestellt wird, welche oberhalb einer Sättigungstemperatur der mindestens einen kondensierbaren Komponente liegt; c) hieran anschließende Entnahme eines Teils des Aerosols (118) aus der Kammer (120), wodurch ein Absenken des Drucks in der Kammer (120) erfolgt, wodurch die mindestens eine kondensierbare Komponente zumindest teilweise auf den Aerosolpartikeln (112) kondensiert; und d) Bestimmen einer Konzentration der Aerosolpartikel (112) in dem Trägergas (114) während der Entnahme des Teils des Aerosols (118) aus der Kammer (120), wobei die Temperatur der an die Kammer (120) angrenzenden Wand (128) derart eingestellt wird, dass während den Schritten b), c) und d) keine Kondensation der mindestens einen kondensierbaren Komponente auf der Wand (128) der Kammer (120) erfolgt, und wobei das Absenken des Drucks in der Kammer (120) während Schritt c) derart ausgeführt wird, dass die Kondensation der mindestens einen kondensierbaren Komponente auf den Aerosolpartikeln (112) und nicht auf der Wand (128) der Kammer (120) erfolgt.
  2. Verfahren (200) nach dem vorangehenden Anspruch, wobei anschließend an Schritt d) der folgende Schritt e) durchgeführt wird, bevor das Einbringen des Aerosols (118) in die Kammer (120) gemäß Schritt b) erneut erfolgt: e) mindestens einmaliges Spülen (212) der Kammer (120).
  3. Verfahren (200) nach einem der vorangehenden Ansprüche, wobei eine Konzentration der mindestens einen kondensierbaren Komponente in dem Trägergas (114) während Schritt a) durch Entfernen oder Hinzufügen eines Teils der kondensierbaren Komponente eingestellt wird.
  4. Verfahren (200) nach einem der vorangehenden Ansprüche, wobei die an die Kammer (120) angrenzende Wand (128) auf eine Temperatur unterhalb einer Gefriertemperatur der mindestens einen kondensierbaren Komponente eingestellt wird, wodurch während Schritt b) ein Anteil an zuvor flüssigen Aerosolpartikeln (112) gefriert und dadurch ein Anteil an gefrorenen Aerosolpartikeln (112) erhalten wird.
  5. Verfahren (200) nach dem vorangehenden Anspruch, wobei das Bestimmen der Konzentration der Aerosolpartikel (112) in dem Trägergas (114) gemäß Schritt d) gesondert für die flüssigen Aerosolpartikel (112) und für die gefrorenen Aerosolpartikel (112) erfolgt, wobei eine unterschiedliche Form der flüssigen Aerosolpartikel (112) und der gefrorenen Aerosolpartikel (112) berücksichtigt wird.
  6. Verfahren (200) nach einem der vorangehenden Ansprüche, wobei das während Schritt a) bereitgestellte Aerosol (118) flüssige Tröpfchen als die Aerosolpartikel (1129 und Wasserdampf als die kondensierbare Komponente des Trägergases (114) aufweist.
  7. Vorrichtung (110) zur Bestimmung einer Konzentration an Aerosolpartikeln (112) in einem Trägergas (114), umfassend - einen druckfesten Behälter (116) zur Aufnahme eines Aerosols (118), das Aerosolpartikel (112) in einem Trägergas (114), das mindestens eine kondensierbare Komponente aufweist, umfasst, wobei der Behälter (116) zumindest eine Kammer (120) zur Aufnahme des Aerosols (118), einen Einlass (122) zu der Kammer (120) und einen Auslass (124) aus der Kammer (120) aufweist, wobei die Kammer (120) von mindestens einer Wand (128) begrenzt ist, wobei die mindestens eine an die Kammer (120) angrenzende Wand (128) auf eine Temperatur einstellbar ist, und wobei die Kammer (120) eine Länge ℓ in Strömungsrichtung des Aerosols (118) aufweist, wobei für ein Verhältnis der Länge ℓ zu einem maximalen Durchmesser d der Kammer (120) senkrecht zu der Strömungsrichtung 5 ≥ ℓ / d ≥ 0,2 gilt; - eine Pumpeinrichtung zur Entnahme eines Teils des Aerosols (118) aus der Kammer (120), wobei die Pumpeinrichtung über eine Pumpleitung (156) verfügt, die an dem Auslass (124) aus der Kammer (120) angebracht ist; - eine Messeinrichtung (162) zur Bestimmung einer Konzentration der Aerosolpartikel (112) in dem Trägergas (114), wobei die Messeinrichtung (152) an der Pumpleitung (156) an dem Auslass (124) aus der Kammer (120) angebracht ist; und - eine Steuereinheit (170) zur Steuerung der Konzentration der mindestens einen kondensierbaren Komponente in dem Aerosol (118), der Temperatur der mindestens einen an die Kammer (120) angrenzenden Wand (128), der Entnahme des Aerosols (118) aus der Kammer (120) und der Messeinrichtung (162).
  8. Vorrichtung (110) nach dem vorangehenden Anspruch, wobei die Messeinrichtung (162) zur Bestimmung einer Konzentration der Aerosolpartikel (112) in dem Trägergas (114) einen optischen Detektor umfasst, der zur Erfassung der Aerosolpartikel (112) in dem Trägergas (114) eingerichtet.
  9. Vorrichtung (110) nach dem vorangehenden Anspruch, wobei der optische Detektor ferner dazu eingerichtet ist, um die Aerosolpartikel (112) abhängig von ihrer Form zu bestimmen.
  10. Vorrichtung (110) nach einem der drei vorangehenden Ansprüche, ferner umfassend mindestens ein Element ausgewählt aus - einer Einrichtung zur Einstellung einer Konzentration der kondensierbaren Komponente, wobei die Einrichtung vor dem Einlass (122) zu der Kammer (120) angeordnet ist; - einer Heizeinrichtung zur Erhöhung der Temperatur der an die Kammer (120) angrenzenden Wand (128); - einer Kühleinrichtung (130) zur Absenkung der Temperatur der an die Kammer (120) angrenzenden Wand (128); - mindestens einem Temperatursensor (132, 134) zur Bestimmung der Temperatur in der Kammer (120) oder der an die Kammer (120) angrenzenden Wand (128); - einem Drucksensor (136) zur Bestimmung eines Drucks in der Kammer (120).
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