DE102017111935A1 - Method and device for multi-element analysis based on neutron activation and use - Google Patents
Method and device for multi-element analysis based on neutron activation and use Download PDFInfo
- Publication number
- DE102017111935A1 DE102017111935A1 DE102017111935.3A DE102017111935A DE102017111935A1 DE 102017111935 A1 DE102017111935 A1 DE 102017111935A1 DE 102017111935 A DE102017111935 A DE 102017111935A DE 102017111935 A1 DE102017111935 A1 DE 102017111935A1
- Authority
- DE
- Germany
- Prior art keywords
- sample
- neutron
- gamma radiation
- irradiation
- energy
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Granted
Links
Images
Classifications
-
- G—PHYSICS
- G01—MEASURING; TESTING
- G01N—INVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
- G01N23/00—Investigating or analysing materials by the use of wave or particle radiation, e.g. X-rays or neutrons, not covered by groups G01N3/00 – G01N17/00, G01N21/00 or G01N22/00
- G01N23/22—Investigating or analysing materials by the use of wave or particle radiation, e.g. X-rays or neutrons, not covered by groups G01N3/00 – G01N17/00, G01N21/00 or G01N22/00 by measuring secondary emission from the material
- G01N23/221—Investigating or analysing materials by the use of wave or particle radiation, e.g. X-rays or neutrons, not covered by groups G01N3/00 – G01N17/00, G01N21/00 or G01N22/00 by measuring secondary emission from the material by activation analysis
- G01N23/222—Investigating or analysing materials by the use of wave or particle radiation, e.g. X-rays or neutrons, not covered by groups G01N3/00 – G01N17/00, G01N21/00 or G01N22/00 by measuring secondary emission from the material by activation analysis using neutron activation analysis [NAA]
Abstract
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Multielementanalyse basierend auf Neutronenaktivierung, mit den Schritten: Generieren von schnellen Neutronen mit Energie im Bereich von 10keV bis 20MeV; Bestrahlen einer Probe (1) mit den Neutronen; Messen der aus der bestrahlten Probe emittierten Gammastrahlung zum Bestimmen wenigstens eines Elements der Probe; wobei erfindungsgemäß das Bestrahlen der Probe ungepulst auf kontinuierliche Weise erfolgt, wobei das Messen während des Bestrahlens erfolgt. Hierdurch wird die Analyse erweitert und ein flexibles Verfahren bereitgestellt. Ferner betrifft die Erfindung eine entsprechende Vorrichtung sowie die Verwendung einer Detektoreinheit für die Multielementanalyse. The invention relates to a method for multi-element analysis based on neutron activation, comprising the steps of: generating fast neutrons with energy in the range of 10 keV to 20 MeV; Irradiating a sample (1) with the neutrons; Measuring the gamma radiation emitted from the irradiated sample to determine at least one element of the sample; wherein according to the invention, the irradiation of the sample is carried out unpulsed in a continuous manner, wherein the measuring takes place during the irradiation. This expands the analysis and provides a flexible process. Furthermore, the invention relates to a corresponding device and the use of a detector unit for the multi-element analysis.
Description
TECHNISCHES GEBIETTECHNICAL AREA
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Multielementanalyse basierend auf Neutronenaktivierung durch Bestrahlen einer Probe mit Neutronen. Ferner betrifft die vorliegende Erfindung eine entsprechende Vorrichtung, insbesondere mit wenigstens einem kollimierbaren Detektor. Nicht zuletzt betrifft die vorliegende Erfindung auch die Verwendung einer Steuerungseinrichtung oder eines Computerprogrammproduktes dafür. Insbesondere betrifft die Erfindung ein Verfahren und eine Vorrichtung gemäß dem Oberbegriff des jeweiligen unabhängigen Anspruchs.The present invention relates to a method for multi-element analysis based on neutron activation by irradiating a sample with neutrons. Furthermore, the present invention relates to a corresponding device, in particular with at least one collimatable detector. Last but not least, the present invention also relates to the use of a controller or a computer program product therefor. In particular, the invention relates to a method and an apparatus according to the preamble of the respective independent claim.
HINTERGRUND DER ERFINDUNGBACKGROUND OF THE INVENTION
In vielen Bereichen der Industrie kommt der Analyse von Stoffen oder Materialien insbesondere bezüglich derer Elementzusammensetzung hohe Bedeutung zu, insbesondere bezüglich Gefahrgut oder Abfällen oder Recycling-Materialien oder Rohstoffen oder der Qualitätskontrolle von Halbzeugen oder Industrieprodukten. Eines der bisher durchgeführten Analyseverfahren ist die so genannte Multielementanalyse, mittels welcher einzelne Elemente einer Probe bestimmt werden, ohne dass vorher die exakte Zusammensetzung der Probe bekannt sein muss.In many areas of industry, the analysis of substances or materials, particularly with regard to their elemental composition, is of great importance, in particular with regard to dangerous goods or wastes or recycling materials or raw materials or the quality control of semi-finished products or industrial products. One of the analysis methods carried out so far is the so-called multi-element analysis, by means of which individual elements of a sample are determined, without first having to know the exact composition of the sample.
Die Multielementanalyse kann mittels Neutronenaktivierung oder beispielsweise auch mittels Röntgenfluoreszenzanalyse oder Massenspektrometrie erfolgen. Multielementanalyse mittels Neutronenaktivierung erfolgt bisher durch ein Bestrahlen gemäß bestimmter Zeitvorgaben. Es hat sich gezeigt, dass eine gute Aussagekraft der Messergebnisse dann sichergestellt werden kann, wenn bei gepulster Neutronenbestrahlung prompte Gammastrahlung nach einem gewissen Zeitfenster in Abhängigkeit der Art und Weise der gepulsten Bestrahlung ausgewertet wird. Das Zeitfenster für die Detektion der Gammastrahlung wird nach einer Wartezeit, die am Ende eines jeden Neutronenpuls folgt, begonnen und endet bevor der nächste Neutronenpuls emittiert wird.The multi-element analysis can be carried out by neutron activation or, for example, by means of X-ray fluorescence analysis or mass spectrometry. So far, multi-element analysis by means of neutron activation has been carried out by irradiation according to specific time specifications. It has been shown that a good informative value of the measurement results can be ensured if, in the case of pulsed neutron irradiation, prompt gamma radiation is evaluated after a certain time window as a function of the manner of the pulsed irradiation. The time window for the detection of the gamma radiation is started after a waiting time, which follows at the end of each neutron pulse, and ends before the next neutron pulse is emitted.
Die
Auch
Aufgabe ist, ein Verfahren und eine Vorrichtung bereitzustellen, womit die Multielementanalyse von Proben mittels Neutronenaktivierung erleichtert werden kann. Auch eine Aufgabe ist, ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Multielementanalyse mittels Neutronenaktivierung so auszugestalten, dass sich ein breites Anwendungsfeld ergibt. Nicht zuletzt ist es eine Aufgabe, ein möglichst flexibles zerstörungsfreies Verfahren und eine entsprechende Vorrichtung zur Multielementanalyse basierend auf Neutronenaktivierung mit einer hohen Güte bzw. mit einer sehr zuverlässigen, sicheren Art und Weise der Messung und Auswertung emittierter Gammastrahlung bereitzustellen, selbst für den Fall dass eine zu untersuchende Probe bzgl. der Elementzusammensetzung und der Probengeometrie schwierig zu analysieren sein sollte und/oder eine zerstörende bzw. beeinflussende Teilprobenahme von der zu untersuchenden Probe nicht gewünscht ist.The object is to provide a method and a device with which the multi-element analysis of samples can be facilitated by means of neutron activation. It is also an object to design a method and a device for multi-element analysis by means of neutron activation in such a way that results in a broad field of application. Last but not least, it is an object to provide a flexible as possible non-destructive method and a corresponding device for multi-element analysis based on neutron activation with a high quality or with a very reliable, secure way of measuring and evaluating emitted gamma radiation, even in the event that to be examined sample with respect to the element composition and the sample geometry should be difficult to analyze and / or a destructive or influencing partial sampling of the sample to be examined is not desired.
ZUSAMMENFASSUNG DER ERFINDUNG SUMMARY OF THE INVENTION
Zumindest eine dieser Aufgaben wird durch ein Verfahren gemäß Anspruch 1 sowie durch eine Vorrichtung gemäß dem nebengeordneten Vorrichtungsanspruch gelöst. Vorteilhafte Weiterbildungen der Erfindung werden in den jeweiligen Unteransprüchen erläutert. Die Merkmale der im Folgenden beschriebenen Ausführungsbeispiele sind miteinander kombinierbar, sofern dies nicht explizit verneint ist.At least one of these objects is achieved by a method according to
Ein Verfahren zur Multielementanalyse basierend auf Neutronenaktivierung, wird mit den folgenden Schritten ausgeführt: Generieren von schnellen Neutronen mit Energie im Bereich von 10keV bis 20MeV; Bestrahlen einer Probe mit den Neutronen; Messen der aus der bestrahlten Probe emittierten Gammastrahlung zum Bestimmen wenigstens eines Elements der Probe. Erfindungsgemäß wird vorgeschlagen, dass das Bestrahlen der Probe ungepulst auf kontinuierliche Weise erfolgt, wobei das Messen zeitunabhängig von der Bestrahlung (unabhängig vom zeitlichen Verlauf der Bestrahlung), insbesondere ohne durch Neutronenpulse vorgegebene Zeitfenster, während des Bestrahlens erfolgt, insbesondere simultan zur Bestrahlung über denselben Zeitraum wie die Bestrahlung, insbesondere kontinuierlich während des Bestrahlens.A method for multi-element analysis based on neutron activation is performed with the following steps: generating fast neutrons with energy in the range of 10 keV to 20 MeV; Irradiating a sample with the neutrons; Measuring the gamma radiation emitted from the irradiated sample to determine at least one element of the sample. According to the invention, it is proposed that the irradiation of the sample takes place in an unpulsed, continuous manner, the measurement taking place irrespective of the irradiation time (irrespective of the time course of the irradiation), in particular without time intervals given by neutron pulses, during the irradiation, in particular simultaneously for the irradiation over the same period of time like the irradiation, in particular continuously during the irradiation.
Hierdurch kann ein zerstörungsfreies Verfahren zur Multielementanalyse basierend auf Neutronenaktivierung für diverse Arten von Proben und bei hoher messtechnischer Flexibilität und belastbaren, reproduzierbaren, zuverlässigen Ergebnissen bereitgestellt werden. Die Probe wird kontinuierlich ohne Einzelpulse mit Neutronen bestrahlt, beispielsweise kontinuierlich über einen Zeitraum von mehreren Sekunden oder Minuten oder Stunden, wobei simultan zur Bestrahlung die von der Probe ausgesendete/emittierte Gammastrahlung gemessen werden kann. Es hat sich gezeigt, dass die Neutronen dabei insbesondere mittels eines Generators eingerichtet zur Fusion von Deuteronen (Deuteriumkerne) generiert werden können, insbesondere mit Deuteriumgas als gasförmiges Target bzw. als Betriebsstoff. Die vorliegende Erfindung ermöglicht das Messen und Auswerten basierend auf vergleichsweise niederenergetischer Bestrahlung über einen langen Zeitraum, wodurch sich die Analyse sehr exakt und reproduzierbar durchführen lässt.As a result, a non-destructive multi-element analysis based on neutron activation can be provided for diverse types of samples and with high metrological flexibility and robust, reproducible, reliable results. The sample is continuously irradiated with neutrons without individual pulses, for example continuously over a period of several seconds or minutes or hours, whereby the gamma radiation emitted / emitted by the sample can be measured simultaneously with the irradiation. It has been shown that the neutrons can be generated in particular by means of a generator for the fusion of deuterons (deuterium nuclei), in particular with deuterium gas as a gaseous target or as a fuel. The present invention enables measurement and evaluation based on comparatively low-energy irradiation over a long period of time, whereby the analysis can be carried out very accurately and reproducibly.
Gemäß dem Stand der Technik musste bisher gepulst bestrahlt werden, wobei bisher eine Wartezeit nach einem jeweiligen Neutronenpuls erforderlich war. Die Pulslänge lag bisher üblicherweise im Bereich von zehn bis mehreren hundert Mikrosekunden (µSek.). Im Gegensatz zu gepulster Bestrahlung wird simultan zur Bestrahlung sowohl die von der Probe ausgesendete/emittierte prompte als auch die verzögerte Gammastrahlung gemessen, wobei die Energieauflösung des Detektors die Unterteilung in prompte und verzögerte Gammastrahlung ermöglicht. Im Gegensatz zu gepulster Bestrahlung muss kein Zeitfenster (bisher üblicherweise mindestens 5µSek.) eingehalten werden, bis die Messung/Auswertung emittierter Strahlung erfolgen kann. Es ist keine Wartezeit für den Beginn der Detektion der Gammastrahlung notwendig. Eine zeitliche Koordination mit dem Ende von einem jeweiligen Neutronenpuls ist nicht mehr erforderlich, sondern es kann kontinuierlich bestrahlt und gemessen werden. Dies ermöglicht auch, die Messzeit für die Analyse der Proben zu reduzieren.According to the state of the art, it has hitherto been necessary to irradiate in a pulsed manner, so far a waiting time after a respective neutron pulse has been required. The pulse length used to be usually in the range of ten to several hundred microseconds (μsec.). In contrast to pulsed irradiation, both the prompt and the emitted gamma radiation emitted by the sample are measured simultaneously with the irradiation, the energy resolution of the detector allowing the division into prompt and delayed gamma radiation. In contrast to pulsed irradiation, no time window (previously usually at least 5 μsec.) Must be observed until the measurement / evaluation of emitted radiation can take place. There is no waiting time for the start of the detection of gamma radiation necessary. A temporal coordination with the end of a respective neutron pulse is no longer required, but it can be continuously irradiated and measured. This also makes it possible to reduce the measuring time for the analysis of the samples.
Das Messen kann vollständig ohne Zeitfenster erfolgen, oder wahlweise teilweise mit Zeitfenster. Bevorzugt wird zumindest ein Teil der emittierten Gammastrahlung jedenfalls zeitunabhängig ohne Zeitfenster gemessen. Das Verfahren kann ein Moderieren der schnellen Neutronen umfassen, zumindest zeitweise.The measurement can be done completely without time window, or optionally partially with time window. At least part of the emitted gamma radiation is preferably at least time-independent measured without time window. The method may include moderating the fast neutrons, at least temporarily.
Das simultane Messen der Gammastrahlung erlaubt eine hohe Leistungsfähigkeit der Messanlage. In einem Standard-Betriebsmodus kann dabei sowohl prompte als auch verzögerte Gammastrahlung gemessen werden, mit einem Schwerpunkt hinsichtlich prompter Gammastrahlung. Das Messen simultan zur Bestrahlung kann auf kontinuierliche Weise erfolgen, insbesondere bei derselben zeitlichen Vorgabe wie das Bestrahlen, oder in einzelnen Zeitfenstern unabhängig von zeitlichen Vorgaben für das Bestrahlen. Beispielsweise erfolgt ein kontinuierliches Bestrahlen, aber optional ein Messen nur in kleinen Intervallen. Das Messen simultan zu einer kontinuierlichen Bestrahlung hat zur Folge, dass irgendwelche Zeitfenster nicht berücksichtigt werden müssen, sondern dass das Messen und Auswerten auf sehr flexible Art und Weise durchgeführt werden kann und beide Arten von Strahlung, also prompte und verzögerte Gammastrahlung, ausgewertet werden können. Als Besonderheit der vorliegenden Erfindung kann die Messung/Detektion der Gammastrahlung unabhängig von zeitlichen Zusammenhängen bei der Neutronenbestrahlung hervorgehoben werden.The simultaneous measurement of the gamma radiation allows a high performance of the measuring system. In a standard mode of operation, both prompt and delayed gamma radiation can be measured, with a focus on prompt gamma radiation. The measurement simultaneously with the irradiation can take place in a continuous manner, in particular with the same timing as the irradiation, or in individual time windows irrespective of time specifications for the irradiation. For example, a continuous irradiation, but optionally a measurement takes place only at small intervals. Measuring at the same time as continuous irradiation means that no time windows have to be taken into account, but that the measurement and evaluation can be carried out in a very flexible manner and both types of radiation, ie prompt and delayed gamma radiation, can be evaluated. As a special feature of the present invention, the measurement / detection of the gamma radiation can be emphasized independently of temporal relationships in the neutron irradiation.
Gemäß dem Stand der Technik wurde gepulst bestrahlt, wobei bisher eine Wartezeit nach einem jeweiligen Neutronenpuls erforderlich war. Die Pulslänge lag bisher üblicherweise im Bereich von zehn bis mehreren hundert Mikrosekunden (µSek.). Unmittelbar nach einem jeweiligen Neutronenpuls war das Untergrundsignal der bisher verwendeten Messanlagen zu hoch, so dass das Signal zu Untergrund-Verhältnis (signal to noise ratio SNR) direkt nach dem Neutronenpuls zu schlecht war, um die Messung auswerten zu können. Daher konnte kein aussagekräftiges Spektrum der Gammastrahlung detektiert werden. Bei bisherigen Verfahren musste den Neutronen ein gewisses Zeitfenster gewährt werden, um die Messung vornehmen zu können, insbesondere nachdem die Neutronen emittiert wurden. Üblicherweise beträgt dieses Zeitfenster mindestens 5µSek. In diesem Zeitfenster steigt die Wahrscheinlichkeit für Wechselwirkungen in der Probe, so dass nach einer gewissen Wartezeit (bzw. Moderationszeit) nach einem jeweiligen Neutronenpuls mit einem ausreichend guten Signal zu Untergrund-Verhältnis SNR gemessen werden konnte. Die Datenakquise erfolgte auf zeitversetzte Weise in Abhängigkeit der Neutronenpulse.According to the prior art was pulsed irradiated, which previously required a waiting time after each neutron pulse. The pulse length used to be usually in the range of ten to several hundred microseconds (μsec.). Immediately after a respective neutron pulse, the background signal of the previously used measuring systems was too high, so that the signal to noise ratio (SNR) directly after the neutron pulse was too poor to be able to evaluate the measurement. Therefore, no meaningful spectrum of gamma radiation could be detected. In previous ones The procedure had to allow the neutrons a certain time window to make the measurement, especially after the neutrons were emitted. Usually, this time window is at least 5μsec. In this time window, the probability of interactions in the sample increases, so that after a certain waiting time (or moderation time) after a respective neutron pulse with a sufficiently good signal to background ratio SNR could be measured. The data acquisition took place in a time-shifted manner as a function of the neutron pulses.
Bei der gemäß vorliegendem Verfahren gemessenen und ausgewerteten Gammastrahlung handelt es sich hingegen einerseits um prompte Gammastrahlung, die unmittelbar nach einer Wechselwirkung der Neutronen mit den Atomkernen der Probe emittiert wird. Der Zeitraum bis zur Emission beträgt bei prompter Gammastrahlung ca. 10exp-16 bis 10exp-12 Sekunden, welcher Zeitraum derart gering ist, dass von instantaner/unmittelbarer Emission gesprochen werden kann. Bei prompter Gammastrahlung gibt es keinen messtechnisch relevanten Zeitverzug zwischen Neutroneneinfang und Emission der Gammastrahlung. Andererseits ist auch verzögerte Gammastrahlung betroffen, die beim Zerfall der aktivierten Atomkerne zeitversetzt gemäß der charakteristischen Halbwertszeit emittiert wird. Verzögerte Gammastrahlung wird zeitversetzt nach einem Neutroneneinfang gemäß der charakteristischen Halbwertszeit des gebildeten Radionuklids aus dem Atomkern emittiert. Bei der klassischen Neutronenaktivierungsanalyse (NAA) haben der Wirkungsquerschnitt für den Neutroneneinfang sowie die Halbwertzeit des aktivierten Radionuklids Einfluss auf die emittierte Strahlung. Erfindungsgemäß können zwei Messkonzepte miteinander verbunden werden: klassische Neutronenaktivierungsanalyse (NAA) einerseits, und eine Prompt-Gamma-NAA andererseits (PGNAA). Dabei kann basierend auf der Energie der Gammastrahlung (insbesondere Position des Maximums eines Peaks) und der energetischen Auflösung des Detektors zwischen prompter und verzögerter Gammastrahlung unterschieden werden.On the one hand, the gamma radiation measured and evaluated according to the present method is, on the one hand, prompt gamma radiation which is emitted immediately after an interaction of the neutrons with the atomic nuclei of the sample. The time to emission is about 10exp-16 to 10exp-12 seconds in the case of prompt gamma radiation, which period is so short that immediate / immediate emission can be used. In the case of prompt gamma radiation, there is no metrologically relevant time delay between neutron capture and emission of the gamma radiation. On the other hand, delayed gamma radiation is also affected, which is emitted at the disintegration of the activated atomic nuclei with a time delay according to the characteristic half-life. Delayed gamma radiation is emitted out of the atomic nucleus after a neutron capture according to the characteristic half-life of the formed radionuclide. In classical neutron activation analysis (NAA), the neutron capture cross section and the half-life of the activated radionuclide have an influence on the emitted radiation. According to the invention, two measurement concepts can be interconnected: classical neutron activation analysis (NAA) on the one hand, and a prompt gamma NAA on the other hand (PGNAA). In this case, a distinction can be made between prompt and delayed gamma radiation based on the energy of the gamma radiation (in particular the position of the maximum of a peak) and the energy resolution of the detector.
Erwartungsgemäß kann der größte Erkenntnisgewinn durch Auswertung von prompter Gammastrahlung erzielt werden. Es gibt jedoch eine ganze Reihe von Elementen, wie z.B. Blei, die kein gutes promptes Signal liefern. Daher ist es bei zahlreichen Anwendungsfällen oder zahlreichen Arten von Materialproben zweckdienlich, die Auswertung sowohl von prompter als auch von verzögerter Gammastrahlung vorzunehmen. Wahlweise kann die Bestrahlung optional auch in gepulster Art und Weise erfolgen, zumindest zeitweise, um lediglich verzögerte Gammastrahlung zu messen. Wahlweise kann unabhängig von der Art und Weise der Bestrahlung lediglich verzögerte Gammastrahlung gemessen werden, insbesondere bei einer Analyse hinsichtlich Blei.As expected, the greatest gain in knowledge can be achieved by evaluating prompt gamma radiation. However, there are a whole series of elements, such as Lead, which does not give a good prompt signal. Therefore, in many applications or numerous types of material samples, it is useful to evaluate both prompt and delayed gamma radiation. Optionally, the irradiation may optionally also be in a pulsed manner, at least temporarily, to measure only delayed gamma radiation. Optionally, regardless of the manner of irradiation, only delayed gamma radiation may be measured, especially in an analysis for lead.
Die aus der Probe emittierte Gammastrahlung wird in einem oder mehreren Detektoren energieaufgelöst gemessen. Hieraus resultiert ein gemessenes Gammaspektrum, insbesondere entsprechend einer Aufzeichnung der Zahl der in einem Gammastrahlen-Detektor nachgewiesenen Ereignisse als Funktion der Energie. Anhand der Energie der Gammastrahlung erfolgt die Identifizierung der Elemente der Probe. Mittels der gemessenen energieabhängigen Strahlungsintensität erfolgt die Quantifizierung einer Elementmasse. Der Massenanteil von einem Element, das in der Probe enthalten ist, wird nach Abzug des Untergrundsignals aus der Fläche der Photopeaks ausgewertet, welche das Element im Gammaspektrum hervorruft. Da die bestrahlten Elemente in der Probe im Regelfall Gammastrahlung bei verschiedenen Energien emittieren, werden sämtliche auswertbaren Gamma-Energien von einem Element bei der analytischen Auswertung für die Massenbestimmung sowie bei der Unsicherheitsanalyse für die Massenbestimmung berücksichtigt. Es hat sich gezeigt, dass die Analyse basierend auf sämtlichen auswertbaren Gamma-Energien von einem Element den Vorteil hat, dass eine breite Datengrundlage genutzt werden kann und dass Plausibilitätsprüfungen durchgeführt werden können. Ferner kann eine noch verbleibende Messunsicherheit reduziert werden, und die Genauigkeit des Messverfahrens kann gesteigert werden.The gamma radiation emitted from the sample is measured in an energy-resolved manner in one or more detectors. This results in a measured gamma spectrum, in particular according to a record of the number of events detected in a gamma ray detector as a function of energy. The energy of the gamma radiation is used to identify the elements of the sample. By means of the measured energy-dependent radiation intensity, the quantification of an element mass takes place. The mass fraction of an element contained in the sample, after subtracting the background signal, is evaluated from the area of the photopeaks which the element produces in the gamma spectrum. Since the irradiated elements in the sample usually emit gamma radiation at different energies, all evaluable gamma energies of an element are taken into account in the analytical evaluation for the mass determination and in the uncertainty analysis for the mass determination. It has been shown that the analysis based on all evaluable gamma energies of an element has the advantage that a broad data basis can be used and that plausibility checks can be carried out. Furthermore, a remaining measurement uncertainty can be reduced, and the accuracy of the measurement method can be increased.
Die analytische Auswertung zur Massenbestimmung bei der Multielementanalyse basiert insbesondere auf der Berechnung von energieabhängigen Photopeak-Effizienzen von Gamma-Emissionen aus der Probe und aus einzelnen Partitionen der Probe sowie der Berechnung des Neutronenspektrums und des Neutronenflusses innerhalb der Probe und innerhalb von Partitionen der Probe. Für diese Berechnungen können initial Annahmen über die elementare Zusammensetzung getroffen werden, welche aus der Auswertung des Gammaspektrums abgeleitet werden. Es hat sich gezeigt, dass die Ergebnisse der Multielementanalyse die a priori gemachten initialen Annahmen zur Berechnung von Photopeak-Effizienzen, Neutronenspektrum und Neutronenfluss präzisieren und auch die Genauigkeit des Messverfahrens erhöhen können, so dass das Verfahren bevorzugt iterativ bezüglich der Zusammensetzung der Probe so lange durchgeführt wird, bis sich die berechnete Zusammensetzung der Probe stabilisiert. Das zerstörungsfreie Verfahren zur Multielementanalyse basierend auf Neutronenaktivierung ist durch diese Art der analytischen Verfahrensweise auf automatische Weise möglich, insbesondere iterativ, wobei als Eingangsparameter insbesondere nur die Form des Probekörpers und die Masse sowie die Neutronenquellstärke erforderlich sind. Die Neutronenquellstärke kann dabei von der Messanlage bzw. Vorrichtung als Regelgröße bezogen werden.The analytical evaluation for mass determination in the multi-element analysis is based in particular on the calculation of energy-dependent photopeak efficiencies of gamma emissions from the sample and from individual partitions of the sample and the calculation of the neutron spectrum and the neutron flux within the sample and within partitions of the sample. For these calculations, initial assumptions about the elemental composition can be made, which are derived from the evaluation of the gamma spectrum. It has been found that the results of the multi-element analysis can clarify the a priori made initial assumptions for the calculation of photopeak efficiencies, neutron spectrum and neutron flux and also increase the accuracy of the measurement method, so that the method preferably carried out iteratively with respect to the composition of the sample so long until the calculated composition of the sample stabilizes. The non-destructive method for multi-element analysis based on neutron activation is possible by this type of analytical procedure in an automatic manner, in particular iteratively, with as input parameters in particular only the shape of the Specimen and the mass and the neutron source strength are required. The neutron source intensity can be obtained from the measuring system or device as a controlled variable.
Anhand dieses Verfahrens zur Multielementanalyse basierend auf Neutronenaktivierung sowie einer Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens können zerstörungsfrei diverse Proben auf einfache Art und Weise bezüglich der stofflichen Zusammensetzung untersucht werden. Als analysierbare Proben können beispielhaft genannt werden: Bodenproben, Aschen, Wasserproben, Klärschlämme, Elektroschrotte, chemotoxische oder radioaktive Abfälle. Die Analyse von Proben kann im Batchbetrieb oder online an einem Massenstrom erfolgen. Die Analyse von Proben kann unter anderem für Zwecke der Qualitätssicherung, der zielgerichteten Sortierung, der Prozesssteuerung und/oder der Nachweisführung erfolgen.By means of this method for multi-element analysis based on neutron activation and a device for carrying out the method, it is possible to examine various samples in a non-destructive manner in a simple way with respect to the material composition. Examples of analyzable samples include soil samples, ashes, water samples, sewage sludge, electronic scrap, chemotoxic or radioactive waste. The analysis of samples can be done in batch mode or online at a mass flow. The analysis of samples may be performed for purposes such as quality assurance, targeted sorting, process control and / or verification.
Im Vergleich zu bisherigen Verfahren zeichnet sich das erfindungsgemäße Verfahren insbesondere durch folgende Eigenschaften aus: Kontinuierliche Emission von schnellen Neutronen; Kontinuierliche Messung der Gammaspektren; Kollimierte Messung der gesamten Probe oder von einzelnen Teilvolumina der Probe (Partitionen); die Probe wird insbesondere mit 2.45MeV Neutronen bestrahlt (< 10MeV, vergleichsweise kleine Startenergie); Gammastrahlung wird durch Auswertung des Signals einer jeden Partition ausgewertet; die analytische Auswertung zur Bestimmung der Elementmassen erfolgt insbesondere basierend auf der vereinfachten Annahme, dass die Elementmasse homogen in einer Partition verteilt ist; und/oder es erfolgt eine Rotation und axiale Verschiebung des Probekörpers zum Detektor. Nach bzw. während der Emission von schnellen Neutronen kann eine Moderation der schnellen Neutronen in einer Moderationskammer, in der Probenkammer und/oder in der Probe selbst erfolgen, bis diese ausreichend thermalisiert sind.In comparison to previous methods, the method according to the invention is characterized in particular by the following properties: continuous emission of fast neutrons; Continuous measurement of gamma spectra; Collimated measurement of the entire sample or of individual partial volumes of the sample (partitions); in particular, the sample is irradiated with 2.45 MeV neutrons (<10 MeV, comparatively small starting energy); Gamma radiation is evaluated by evaluating the signal of each partition; the analytical evaluation for the determination of the element masses takes place in particular based on the simplified assumption that the element mass is homogeneously distributed in a partition; and / or there is a rotation and axial displacement of the specimen to the detector. After or during the emission of fast neutrons, the fast neutrons can be moderated in a moderation chamber, in the sample chamber and / or in the sample itself until they are sufficiently thermalized.
Im Gegensatz dazu erfolgte die Analyse bisher üblicherweise durch ein Verfahren mit den folgenden Eigenschaften: Gepulste Bestrahlung mit schnellen Neutronen; Messung der Gammaspektren in vorab definierten Zeitintervallen bzw. Zeitfenstern nach einem jeweiligen Neutronenpuls bzw. zwischen den einzelnen Neutronenpulsen; die Probe wird integral gemessen, ohne dass ein Kollimator definiert ist; die Probe wird insbesondere mit 14.1 MeV Neutronen bestrahlt (>10MeV); es erfolgt eine Rotation des Probekörpers vor dem Detektor, und die Gammastrahlung wird in Abhängigkeit eines Drehwinkels der bestrahlten Probe gemessen; die analytische Auswertung zur Bestimmung von inhomogen verteilten Elementmassen erfolgt basierend auf der vereinfachten Annahme, dass die Elementmasse punktförmig ist. Der integrale Neutronenfluss in der Probe kann mittels einer metallischen Umhüllung der Probe bestimmt werden.In contrast, the analysis has hitherto usually been carried out by a method having the following properties: pulsed irradiation with fast neutrons; Measurement of the gamma spectra in predefined time intervals or time windows after a respective neutron pulse or between the individual neutron pulses; the sample is measured integrally without defining a collimator; the sample is in particular irradiated with 14.1 MeV neutrons (> 10 MeV); there is a rotation of the specimen in front of the detector, and the gamma radiation is measured as a function of a rotation angle of the irradiated sample; the analytical evaluation for the determination of inhomogeneously distributed element masses is based on the simplified assumption that the element mass is punctiform. The integral neutron flux in the sample can be determined by means of a metallic coating of the sample.
Im Folgenden wird kurz auf die im Zusammenhang mit der vorliegenden Erfindung verwendeten Begriffe eingegangen.The following will briefly discuss the terms used in connection with the present invention.
Als Abschirmung ist bevorzugt ein Material bzw. eine Einheit zu verstehen, welche/welches die Vorrichtung bzw. Messanlage umschließt und die Gamma- und Neutronenortsdosisleistung außerhalb der Messanlage reduziert. Als Bestrahlung bzw. Bestrahlen ist bevorzugt ein Betrieb eines Neutronengenerators und ein Generieren und Ausstrahlen von Neutronen auf wenigstens eine Probe zu verstehen, um die Emission von für die Elementzusammensetzung charakteristischer Gammastrahlung aus der Probe zu bewirken.As a shielding is preferably a material or a unit to understand what / which encloses the device or measuring system and reduces the gamma and Neutronenortsdosisleistung outside the measuring system. The irradiation or irradiation is preferably to be understood as operation of a neutron generator and generation and emission of neutrons onto at least one sample in order to bring about the emission of characteristic gamma radiation from the sample for the elemental composition.
Als Detektoreinheit ist bevorzugt eine Einheit oder Baugruppe der Messanlage zu verstehen, umfassend einen oder mehrere Detektoren, mit welcher Detektoreinheit die aus der Probe oder aus einzelnen Partitionen der Probe emittierte Gammastrahlung hochauflösend gemessen wird. Ein jeweiliger Detektor kann eine Erstreckung von z.B. 5 bis 10cm in einer Raumrichtung aufweisen.The detector unit is preferably a unit or module of the measuring system, comprising one or more detectors, with which detector unit the gamma radiation emitted from the sample or from individual partitions of the sample is measured in high-resolution. A respective detector may have an extension of e.g. 5 to 10cm in one spatial direction.
Als Kollimator ist bevorzugt eine Einheit oder Baugruppe der Messanlage zu verstehen, welche den Sichtbereich eines Detektors auf einen Raumbereich mit einer höheren Nachweiswahrscheinlichkeit für Gammastrahlung einschränkt. Die Kollimation kann auch speziell hinsichtlich einzelner Segmente/Partitionen der Probe erfolgen. Als Messanlage ist bevorzugt eine messtechnische Anlage zur Erzeugung ionisierender Strahlung mit dem Zweck der Multielementanalyse von Proben zu verstehen. Die hier beschriebene Vorrichtung kann in einer Ausführungsform als Messanlage bezeichnet werden.A collimator is preferably a unit or module of the measuring system which limits the field of view of a detector to a spatial area with a higher detection probability for gamma radiation. Collimation may also be specific to individual segments / partitions of the sample. As a measuring system is preferably a metrological system for generating ionizing radiation to understand the purpose of the multi-element analysis of samples. The device described here can be referred to in one embodiment as a measuring system.
Als Moderationskammer ist bevorzugt eine Baugruppe der Messanlage zur Moderation von Neutronen zu verstehen, insbesondere mittels Graphit oder zumindest teilweise bestehend aus Graphit. Die Moderation kann je nach gewünschter Art und Weise einer Messung/Auswertung optional in der Probenkammer vorgesehen sein, und/oder in einer separaten Moderationskammer erfolgen.As moderation chamber is preferably an assembly of the measuring system for the moderation of neutrons to understand, in particular by means of graphite or at least partially made of graphite. Depending on the desired manner of measurement / evaluation, the moderation can optionally be provided in the sample chamber, and / or in a separate moderation chamber.
Als Neutronengenerator ist bevorzugt eine Baugruppe der Messanlage zu verstehen, welche schnelle Neutronen aussendet (insbesondere 2.45MeV-Neutronen oder ferner auch allgemein Neutronen mit <10MeV) und innerhalb der Abschirmung angeordnet ist. Der Neutronengenerator kann optional von einer separat von der Probenkammer bereitgestellten Moderationskammer umgeben sein.A neutron generator is preferably an assembly of the measuring system which emits fast neutrons (in particular 2.45MeV neutrons or furthermore also generally neutrons with <10 MeV) and disposed within the shield. The neutron generator may optionally be surrounded by a moderation chamber provided separately from the sample chamber.
Als Neutronenfluss ist bevorzugt ein Produkt aus der Neutronendichte (freie Neutronen pro cm3) und dem mittleren Betrag der Geschwindigkeit der Neutronen (cm/Sek.) zu verstehen.The neutron flux is preferably a product of the neutron density (free neutrons per cm 3) and the mean amount of the speed of the neutrons (cm / sec).
Als Neutronenspektrum ist bevorzugt die relative Verteilung der Neutronenenergie über den gesamten Energiebereich der Neutronen zu verstehen.The neutron spectrum is preferably to be understood as the relative distribution of the neutron energy over the entire energy range of the neutrons.
Als Partition ist bevorzugt ein vordefinierbarer/vordefinierter Raumbereich innerhalb der Probe zu verstehen, wobei die Summe sämtlicher Partitionen die gesamte Probe ergibt bzw. den gesamten Probenkörper definiert.A partition is preferably to be understood as a predefinable / predefined spatial area within the sample, the sum of all partitions resulting in the entire sample or defining the entire sample body.
Eine bevorzugte Anzahl von Partitionen kann in Abhängigkeit von der Größe der Probe und der messtechnischen Aufgabenstellung gewählt werden, beispielsweise zwischen 1 und 60 Partitionen. Dabei kann das Volumen einer Partition im Bereich von wenigen Kubikzentimetern bis Litern liegen. Bei besonders kleinen Proben, z.B. wenigen Kubikzentimetern, kann es vorteilhaft sein, nur eine einzige Partition zu definieren.A preferred number of partitions may be chosen depending on the size of the sample and the metrological task, for example between 1 and 60 partitions. The volume of a partition can range from a few cubic centimeters to liters. For particularly small samples, e.g. a few cubic centimeters, it may be advantageous to define only a single partition.
Als Photopeak-Effizienz ist bevorzugt eine Nachweiswahrscheinlichkeit für die vollständige Energiedeposition einer Gamma-Emission im Detektor zu verstehen.The photopeak efficiency is preferably a detection probability for the complete energy deposition of a gamma emission in the detector.
Als Gamma-Emission kann dabei Gammastrahlung unabhängig von deren Energieniveau verstanden werden. Spezifische Gammastrahlung weist eine spezifische Energie auf. Die Gamma-Emission als solche ist die Reaktion nach einer Bestrahlung mit Neutronen. Die Analyse wird daher spezifisch bezüglich einzelner Arten von Gammastrahlung aus dem Spektrum einer Gamma-Emission durchgeführt. Über das Spektrum der Gamma-Emission werden Signale von prompter und verzögerter Gammastrahlung detektiert.As gamma emission gamma radiation can be understood regardless of their energy level. Specific gamma radiation has a specific energy. Gamma emission as such is the reaction after irradiation with neutrons. The analysis is therefore carried out specifically with respect to individual types of gamma radiation from the spectrum of gamma emission. The gamma emission spectrum is used to detect signals of prompt and delayed gamma radiation.
Als Probe ist bevorzugt eine feste oder flüssige Materialmenge zu verstehen, welche für die Analyse ausgewählt wird und den Untersuchungsgegenstand darstellt, z.B. umfassend Bodenproben, Aschen, Wasserproben, Klärschlämme, chemotoxische oder radioaktive Abfälle.As the sample, it is preferable to understand a solid or liquid amount of material which is selected for analysis and is the subject of the investigation, e.g. including soil samples, ashes, water samples, sewage sludge, chemotoxic or radioactive waste.
Als Probenkammer ist bevorzugt eine Baugruppe der Messanlage zu verstehen, in welcher die Probe während der Bestrahlung angeordnet wird, und in welcher die Probe optional auch verlagert werden kann, insbesondere während der Bestrahlung.The sample chamber is preferably an assembly of the measuring system in which the sample is placed during the irradiation, and in which the sample can optionally also be displaced, in particular during the irradiation.
Als Probenträger ist bevorzugt eine Baugruppe der Messanlage zu verstehen, welche die Probe aufnimmt und welche in der Probenkammer angeordnet ist. Mittels des Probenträgers kann eine örtliche Verlagerung der Probe erfolgen.As a sample carrier is preferably an assembly of the measuring system to understand, which receives the sample and which is arranged in the sample chamber. By means of the sample carrier, a local displacement of the sample can take place.
Im Folgenden wird das erfindungsgemäße Verfahren zunächst allgemein beschrieben, wobei darauffolgend im Detail auf einzelne Aspekte des Verfahrens eingegangen wird.In the following, the method according to the invention will first be described in general terms, with details of the method being discussed in detail below.
Durch den Betrieb eines oder mehrerer Neutronengeneratoren wird eine Probe innerhalb einer Messanlage kontinuierlich mit Neutronen bestrahlt und simultan zur Bestrahlung die durch die Neutronenwechselwirkungen induzierte/emittierte Gammastrahlung gemessen.Through the operation of one or more neutron generators, a sample within a measuring system is continuously irradiated with neutrons and measured simultaneously to the irradiation induced by the neutron interactions / emitted gamma radiation.
Wie bereits erwähnt, handelt es sich bei der Gammastrahlung einerseits um prompte Gammastrahlung, die unmittelbar nach einer Wechselwirkung der Neutronen mit den Atomkernen der Probe emittiert werden, und andererseits um verzögerte Gammastrahlung, die beim Zerfall der aktivierten Atomkerne gemäß der charakteristischen Halbwertszeit emittiert wird. Die aus der Probe emittierte Gammastrahlung kann in einem oder mehreren Detektoren energieaufgelöst gemessen werden. Hieraus resultiert ein gemessenes Gammaspektrum, pro Detektor. Das Gammaspektrum ist die Aufzeichnung der Zahl der in einem Gamma-Detektor nachgewiesenen Ereignisse als Funktion der Energie. Anhand der Energie der Gammastrahlung erfolgt die Identifizierung der Elemente der Probe. Mittels der gemessenen energieabhängigen Strahlungsintensität kann die Quantifizierung einer Elementmasse erfolgen.As already mentioned, the gamma radiation is, on the one hand, prompt gamma radiation emitted immediately after interaction of the neutrons with the atomic nuclei of the sample and, on the other hand, delayed gamma radiation emitted upon decay of the activated atomic nuclei according to the characteristic half-life. The gamma radiation emitted from the sample can be measured in an energy-resolved manner in one or more detectors. This results in a measured gamma spectrum, per detector. The gamma spectrum is the recording of the number of events detected in a gamma detector as a function of energy. The energy of the gamma radiation is used to identify the elements of the sample. By means of the measured energy-dependent radiation intensity, the quantification of an element mass can take place.
Berechnung der Elementmassen bei partitionierter und bei nicht-partitionierter MessungCalculation of element masses for partitioned and non-partitioned measurements
Der Massenanteil von einem Element, das in der Probe enthalten ist, wird nach Abzug des Untergrundsignals aus der Fläche der Photopeaks berechnet, den das Element im Gammaspektrum hervorruft. Die bei der Multielementanalyse registrierte Netto-Photopeakzählrate ist von folgenden Einflussparametern abhängig, welcher Zusammenhang insbesondere in der folgenden Veröffentlichung betrachtet wurde: G. L. Molnar (Ed.), Handbook of Prompt Gamma Activation Analysis with Neutron Beams, Kluwer Academic Publishers, ISBN 1-4020-1304-3 (2004).
- - (PR)E
γ die Netto-Zählrate des Photopeaks des Elementes für die Gamma-Energie Eγ ist, - - M die molare Masse des entsprechenden Elementes ist,
- - NA = 6.0221408 ▪ 1023 die Avogadro Konstante ist,
- - x die Position in dem Probevolumen V ist,
- - En die Neutronenenergie ist,
- - m(x) die Verteilungsfunktion für die Masse des entsprechenden Elementes im Probevolumen ist,
- - εE
γ (x) die Photopeak-Effizienz für Gammastrahlen des Elementes an der entsprechenden Energie Eγ, die an der Position x emittiert worden ist, - - σγ(En) der partielle Gamma-Produktions-Wirkungsquerschnitt ist, und
- - Φ(x, En) der Neutronenfluss als Funktion der Position und Energie in der Probe ist.
- - (P R ) E
γ the net count rate of the photopeak of the gamma energy element E γ is - M is the molar mass of the corresponding element,
- - N A = 6.0221408 ▪ 10 23 is the Avogadro constant,
- x is the position in the sample volume V,
- - E n is the neutron energy,
- m ( x ) is the distribution function for the mass of the corresponding element in the sample volume,
- - ε E
γ ( x ) the photopeak efficiency for gamma rays of the element at the corresponding energy E γ emitted at position x , - - σ γ (E n ) is the partial gamma production cross section, and
- - Φ ( x , E n ) is the neutron flux as a function of position and energy in the sample.
Dabei ist der partielle Gamma-Produktions-Wirkungsquerschnitt abhängig vom betrachteten Element. Da die bestrahlten Elemente in der Probe im Regelfall Gammastrahlung bei verschiedenen Energien emittieren, werden sämtliche auswertbaren Gamma-Energien Eγ von einem Element bei der analytischen Auswertung für die Massenbestimmung sowie der Unsicherheitsanalyse auf der Massenbestimmung berücksichtigt. Die Berücksichtigung von mehreren Gamma-Energien von einem Element reduziert die Unsicherheit des Messverfahrens.The partial gamma-production cross-section is dependent on the considered element. Since the irradiated elements in the sample usually emit gamma radiation at different energies, all evaluable gamma energies Eγ of an element are taken into account in the analytical evaluation for the mass determination and the uncertainty analysis on the mass determination. The consideration of several gamma energies of one element reduces the uncertainty of the measurement method.
Bevorzugt wird die Probe in Partitionen unterteilt und segmentiert gemessen/analysiert. Hierzu befinden sich bei einer einzelnen gammaspektrometrischen Messung eine oder mehrere Partitionen der Probe im kollimierten Sichtbereich des Detektors (
Durch die Kollimation auf eine Partition kann insbesondere das SNR für die jeweilige Partition verbessert werden. Werden gammaspektrometrische Messungen mehrerer Partitionen kombiniert ausgewertet, kann eine etwaig verbleibende Unsicherheit reduziert werden.By collimation to a partition, in particular, the SNR for each partition can be improved. If gamma-spectrometric measurements of several partitions are evaluated in combination, any remaining uncertainty can be reduced.
Es hat sich gezeigt, dass sich besondere Vorteile ab einer Anzahl von vier Partitionen ergeben, in Abhängigkeit von der Größe des Probenkörpers. Die Geometrie der Partition wird dabei bevorzugt in Abhängigkeit von der Geometrie des Probenkörpers und der messtechnischen Aufgabenstellung definiert.It has been found that special advantages arise from a number of four partitions, depending on the size of the specimen. The geometry of the partition is preferably defined as a function of the geometry of the specimen and the metrological task.
Die Probe wird bei zylindrischen Proben insbesondere gemäß Layern und Sektoren in Partitionen eingeteilt (
Die Bestimmung der Elementmassen in den einzelnen Partitionen geschieht auf die folgende Art und Weise. Dabei wird insbesondere die Annahme zugrunde gelegt, dass innerhalb einer Partition die Masse eines Elementes mk homogen verteilt ist. Bei N Partitionen werden somit N Gammaspektren aufgenommen und es ergeben sich für jede Gamma-Energie N Netto-Photopeakzählraten. Je nach Art der Partitionen können sich Varianten ergeben, insbesondere bei Radialsektoren. Dann kann N durch K ersetzt werden, und es gilt beispielsweise: Bei K Partitionen werden N Gammaspektren aufgenommen in N Messungen, wobei K größer oder gleich N ist, und es ergeben sich für jede Gamma-Energie N Netto-Photopeakzählraten. Gleichung (1) kann nun, für K oder N Partitionen, für eine Gamma-Energie bei kollimierter Messung der Partition i auf die folgende Summe reduziert werden, wobei der Index K die Partitionen durchläuft, was eine einfache, robuste Analyse verspricht:
- -
- -
- -
- -
- -
- -
Somit ergibt sich aus Gleichung (2) ein lineares Gleichungssystem der Dimension N×N bzw. NxK, welches nach den Elementmassen der einzelnen Partitionen gelöst werden kann. Dieses lineare Gleichungssystem hat die Form:
Die Einträge von m sind gegeben durch mi, und die Einträge von b sind gegeben durch
Können für einen Anwendungsfall vereinfachende Annahmen bezüglich der Homogenität der Massenverteilung, der Neutronenflussverteilung und/oder der Photopeak-Effizienzen in der gesamten Probe getroffen werden, insbesondere basierend auf einem Parameter für die Größe und Zusammensetzung der Probe, so ist eine segmentierte/partitionierte Messung nicht unbedingt erforderlich. Es hat sich gezeigt, dass die Probe dann in einer einzigen, bevorzugt kollimierten Messung gemessen werden kann, und es kann ein einziges Gammaspektrum aufgenommen werden. Gleichung (2) reduziert sich dann zu folgendem einfachen linearen Zusammenhang:
- - εE
γ die integrale Photopeak-Effizienz der Probe ist, - - σE
γ der integrale (n, y) -Wirkungsquerschnitt für die Gamma-Energie in der Probe ist, - - Φ der integrale Neutronenfluss in der Probe ist.
- - ε E
γ is the integral photopeak efficiency of the sample, - - σ E
γ is the integral (n, y) cross section for the gamma energy in the sample, - - Φ is the integral neutron flux in the sample.
Diese Gleichung kann direkt nach der Elementmasse m gelöst werden. Die entsprechenden Parameter können für den segmentierten/partitionierten als auch für den nicht-segmentierten Fall auf dieselbe Weise berechnet werden.This equation can be solved directly after the element mass m. The corresponding parameters can be calculated in the same way for the segmented / partitioned as well as the non-segmented case.
Pro Gamma-Energie wird eine Masse m des entsprechenden Elementes berechnet, sei es in einer Partition oder sei es im gesamten Probevolumen. Die Messunsicherheit u(m) auf diesem Wert wird gemäß der DIN ISO 11929 bestimmt, was auch folgender vom Deutschen Institut für Normung herausgegebenen Veröffentlichung entnommen werden kann: Bestimmung der charakteristischen Grenzen (Erkennungsgrenze, Nachweisgrenze und Grenzen des Vertrauensbereiches) bei Messungen ionisierender Strahlung - Grundlagen und Anwendungen (ISO 11929:2010) (2011).For each gamma energy, a mass m of the corresponding element is calculated, be it in a partition or in the entire sample volume. The uncertainty u (m) at this value is determined according to DIN ISO 11929, which can also be taken from the following publication published by the German Institute for Standardization: Determination of the characteristic limits (detection limit, detection limit and limits of the confidence interval) for measurements of ionizing radiation - basics and applications (ISO 11929: 2010) (2011).
Da ein Element Gammastrahlung mit unterschiedlichen Gamma-Energien emittiert, wird als Messergebnis die Masse des Elementes als gewichteter Mittelwert der einzelnen bestimmten Massen berechnet. Die Gewichtung geschieht anhand der berechneten Unsicherheiten.Since an element emits gamma radiation with different gamma energies, the mass of the element is calculated as the weighted average of the individual specific masses. The weighting is based on the calculated uncertainties.
Automatische Identifizierung der in der Probe enthaltenen ElementeAutomatic identification of the elements contained in the sample
Die in der Probe enthaltenen Elemente können auf Grundlage der aufgenommenen Gammaspektren automatisch identifiziert werden. Für jedes Element kann eine charakteristische Emissionssignatur der Gamma-Energien mit entsprechenden Intensitäten aus einer kernphysikalischen Datenbank erstellt werden. Die Signale an den bekannten Gamma-Energien der Elemente im Spektrum werden mittels eines Computerprogrammes mit dieser Signatur abgeglichen. Eine statistische Analyse des Grades der Übereinstimmung liefert eine Liste der mit größter Wahrscheinlichkeit in der Probe enthaltenen Elemente. Für diese Identifizierung wird nicht nur auf die Gamma-Energien der prompten Gammastrahlung, sondern auch der verzögerten Gammastrahlung zurückgegriffen. Hierdurch ergibt sich insbesondere der Vorteil, dass das Verfahren für eine Vielzahl von Elementen anwendbar ist.The elements contained in the sample can be automatically identified based on the recorded gamma spectra. For each element, a characteristic emission signature of the gamma energies with corresponding intensities can be created from a nuclear physics database. The signals at the known gamma energies of the elements in the spectrum are matched by means of a computer program with this signature. A statistical analysis of the degree of correspondence provides a list of most probable elements in the sample. For this identification, not only the gamma energies of the prompt gamma radiation, but also the delayed gamma radiation are used. This results in particular the advantage that the method is applicable to a variety of elements.
Verfahren zur Bestimmung der Photopeak-EffizienzenMethod for determining photopeak efficiencies
Die Bestimmung der energieabhängigen Photopeak-Effizienzen eines Elements geschieht mittels der Annahme einer homogenen Element- und Massenverteilung in einer Partition der Probe bzw. der gesamten Probe. Die mittlere Dichte einer Partition der Probe kann durch die Masse der Probe dividiert durch das Probenvolumen und/oder durch eine Transmissionsmessung mit Hilfe eines Gamma-Strahlers, wie z.B. Co-60 oder Eu-154 bestimmt werden. Die Transmissionsmessung kann als erweiterte Messung zum Charakterisieren der Probe dienen, beispielsweise um die Füllhöhe eines zu untersuchenden Fluids oder einer Schüttung in einem Fass (Probe) bestimmen zu können. Für die Berechnung der Photopeak-Effizienzen werden mittels eines Computerprogrammes zufällig Punkte im Probenvolumen erzeugt und im nächsten Schritt eine große Anzahl zufälliger Trajektorien von diesem Punkt aus in Richtung des Detektors generiert. Entlang einer einzelnen Trajektorie werden dann die Weglängen in den unterschiedlichen Materialien bestimmt und aus den Abschwächungskoeffizienten der Materialien die energieabhängigen Wahrscheinlichkeiten einer Absorption und Streuung entlang der Trajektorie berechnet. Aus der Wegstrecke im Detektor und der energieabhängigen Wirkungsquerschnitte für die photoelektrische Reaktion, die Paarbildung und die Compton-Streuung wird eine energieabhängige Wahrscheinlichkeit für die vollständige Deposition der Gamma-Energie im Detektor berechnet. Beide Wahrscheinlichkeiten werden kombiniert, um die Wahrscheinlichkeit der Detektion eines Photons entlang der Trajektorie für jede mögliche Gamma-Energie zu erhalten. Eine Mittelung über alle Trajektorien mit demselben Ausgangspunkt ergibt die energieabhängige Photopeak-Effizienz für diesen Ausgangspunkt. Die Ergebnisse aller energieabhängigen Photopeak-Effizienzen der Ausgangspunkte in einer Partition werden gemittelt, um die entsprechende integrale Photopeak-Effizienz dieser Partition für jede Gamma-Energie zu erhalten.The determination of the energy-dependent photopeak efficiencies of an element takes place by means of the assumption of a homogeneous element and mass distribution in a partition of the sample or of the entire sample. The mean density of a partition of the sample can be determined by the mass of the sample divided by the sample volume and / or by a transmission measurement using a gamma emitter, such as Co-60 or Eu-154. The transmission measurement can serve as an extended measurement to characterize the sample, for example, to determine the filling level of a fluid to be examined or a bed in a barrel (sample) can. For the calculation of the photopeak efficiencies, points in the sample volume are randomly generated by means of a computer program, and in the next step, a large number of random trajectories are generated from this point in the direction of the detector. The path lengths in the different materials are then determined along a single trajectory and the energy-dependent probabilities of absorption and scattering along the trajectory are calculated from the attenuation coefficients of the materials. From the distance in the detector and the energy-dependent cross sections for the photoelectric reaction, the pairing and the Compton scattering becomes a Energy dependent probability calculated for complete deposition of gamma energy in the detector. Both probabilities are combined to obtain the probability of detecting a photon along the trajectory for each possible gamma energy. Averaging across all trajectories with the same starting point gives the energy-dependent photopeak efficiency for this starting point. The results of all energy-dependent photopeak efficiencies of the starting points in a partition are averaged to obtain the corresponding integral photopeak efficiency of that partition for each gamma energy.
Verfahren zur Bestimmung von Neutronenfluss und -spektrumMethod for determining neutron flux and spectrum
Für die analytische Auswertung zur Bestimmung der Elementmassen der Probe wird neben den energieabhängigen Photopeak-Effizienzen der Gamma-Emissionen der Neutronenfluss und das energieaufgelöste Neutronenspektrum innerhalb der Probe bzw. der einzelnen Partitionen der Probe durch ein analytisches Verfahren bestimmt. Dabei wird eine Diffusionsapproximation der linearen Boltzmann-Gleichung numerisch gelöst. Die Eingangsparameter für dieses System von Gleichungen werden aus Simulationsrechnungen des Neutronenflusses und des Neutronenspektrums in der leeren Probenkammer berechnet.For the analytical evaluation to determine the elemental masses of the sample, in addition to the energy-dependent photopeak efficiencies of the gamma emissions, the neutron flux and the energy-resolved neutron spectrum within the sample or the individual partitions of the sample are determined by an analytical method. In this case, a diffusion approximation of the linear Boltzmann equation is solved numerically. The input parameters for this system of equations are calculated from simulations of neutron flux and neutron spectrum in the empty sample chamber.
Üblicherweise wurde bisher der Neutronenfluss in der Probe bestimmt, indem energieabhängige Korrekturfaktoren integral für die gesamte Probe bestimmt wurden. Diese Art und Weise der Berechnung wurde insbesondere in der folgenden Veröffentlichung betrachtet: A. Trkov, G. Zerovnik, L. Snoj, and M. Ravnik: On the self-shielding factors in neutron activation analysis, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 610, pp. 553 - 565 (2009). Für großvolumige Proben wurde in der weiter unten im Detail genannten Veröffentlichung von R. Overwater aus dem Jahre 1994 ein approximatives Verfahren zur Bestimmung des Neutronenflusses ohne Energieabhängigkeit vorgeschlagen, insbesondere für spezielle Geometrien, die eine Reduktion auf zwei Raumdimensionen erlauben.Traditionally, neutron flux in the sample has been determined by integrally determining energy-dependent correction factors for the entire sample. This manner of calculation has been particularly considered in the following paper: A. Trkov, G. Zerovnik, L. Snoj, and M. Ravnik: On the self-shielding factors in neutron activation analysis, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A , 610, pp. 553-565 (2009). For large-volume samples, an approximate method for determining the neutron flux without energy dependence was proposed in the 1994 edition of R. Overwater, detailed below, in particular for special geometries that allow a reduction to two spatial dimensions.
Der Neutronenfluss und das Neutronenspektrum innerhalb der Probe bzw. innerhalb einzelner Partitionen der Probe können in dem hier beschriebenen Verfahren automatisiert (durch ein Computerprogramm) bestimmt werden, wobei eine Diffusionsapproximation der linearen Boltzmann-Gleichung orts- und energieaufgelöst (bei Berücksichtigung aller drei Raumdimensionen) numerisch gelöst werden kann und die Eingangsparameter für dieses System von Gleichungen aus Simulationsrechnungen des Neutronenflusses und des Neutronenspektrums in der leeren Probenkammer berechnet werden können.The neutron flux and the neutron spectrum within the sample or within individual partitions of the sample can be determined automatically (by a computer program) in the method described here, whereby a diffusion approximation of the linear Boltzmann equation is spatially and energy-resolved (considering all three spatial dimensions) numerically can be solved and the input parameters for this system of equations from simulation calculations of the neutron flux and the neutron spectrum can be calculated in the empty sample chamber.
Der orts- und energieaufgelöste Neutronenfluss in der Probe lässt sich aus der Lösung der vollen Boltzmann-Transportgleichung für die Neutronen bestimmen:
Dabei bezeichnet Σt den totalen und Σs den Streuwirkungsquerschnitt für Neutronen des Probenmaterials, die sich aus den einzelnen Wirkungsquerschnitten der in der Probe enthaltenen Elemente zusammensetzen.Here Σt denotes the total and Σs the scattering cross section for neutrons of the sample material, which are composed of the individual cross sections of the elements contained in the sample.
Gleichung (6) wird durch ein gekoppeltes System von Diffusionsgleichungen approximiert, entsprechend der so genannten SP3-Approximation, welcher Zusammenhang insbesondere in der folgenden Veröffentlichung betrachtet wurde: P. S. Brantley and E. W. Larsen, The simplified P3 approximation, Nuclear Science and Engineering, 134, pp. 1-21 (2000). Dieses Gleichungssystem wird in Multigruppen-Form numerisch mittels eines Computerprogrammes gelöst. Als Ergebnis kann der integrale Neutronenfluss und das Neutronenspektrum in jeder Partition der Probe erhalten werden, aufgelöst in den entsprechenden Energiegruppen. Um die Eingangsparameter zu bestimmen, wird der energieaufgelöste Fluss durch die Randflächen der Probe auf Grundlage von Simulationsrechnungen des Neutronenflusses in der leeren Messkammer berechnet. Die Parameter des Gleichungssystems ergeben sich aus der elementaren Zusammensetzung der Probe, wobei im ersten Schritt die Eingangsparameter aus dem simulierten Neutronenfluss und dem Neutronenspektrum in der leeren Probenkammer berechnet werden, insbesondere unter einer Annahme bezüglich Homogenität der Probe und der Elementzusammensetzung der Probe bzw. der Partitionen. Das Berechnen und Auswerten des Neutronenflusses und -spektrums kann jeweils individuell für eine jeweilige Partition erfolgen, insbesondere indem die jeweilige Partition basierend auf einer virtuellen Unterteilung der Probe in Raumbereiche definiert wird.Equation (6) is approximated by a coupled system of diffusion equations corresponding to the so-called SP3 approximation, which relationship was particularly considered in the following publication: PS Brantley and EW Larsen, The simplified P3 approximation, Nuclear Science and Engineering, 134, pp , 1-21 (2000). This equation system is solved numerically in multigroup form by means of a computer program. As a result, the integral neutron flux and the neutron spectrum in each partition of the sample can be obtained, resolved in the corresponding energy groups. In order to determine the input parameters, the energy resolved flow through the edge surfaces of the sample is calculated based on simulation calculations of the neutron flux in the empty measurement chamber. The parameters of the equation system result from the elemental composition of the sample, wherein in the first step the input parameters from the simulated neutron flux and the neutron spectrum in the empty sample chamber are calculated, in particular with an assumption regarding homogeneity of the sample and the elemental composition of the sample or partitions , The calculation and evaluation of the Neutron flux and spectrum can each be performed individually for each partition, in particular by defining the respective partition based on a virtual subdivision of the sample into spatial regions.
Automatisierter iterativer AnsatzAutomated iterative approach
Das Ergebnis der analytischen Auswertung, oder das wichtigste Ergebnis, ist die Elementzusammensetzung der Probe. Der Auswertung werden bevorzugt Parameter bezüglich der energieabhängigen Photopeak-Effizienz, des Neutronenflusses und des Neutronenspektrums innerhalb der Probe bzw. innerhalb der Partitionen der Probe zugrunde gelegt. Basierend auf den drei Eingangsparametern Form/Geometrie und Masse des Probekörpers sowie Neutronenquellstärke kann somit unter Berücksichtigung der drei berechneten Parameter energieabhängige Photopeak-Effizienzen, Neutronenfluss und Neutronenspektrum innerhalb der Probe und innerhalb der Partitionen der Probe eine sehr umfassende Analyse erfolgen. Diese Parameter werden von der elementaren Zusammensetzung der Probe beeinflusst, so dass das Verfahren bevorzugt iterativ so lange durchgeführt wird, bis sich die berechnete Elementzusammensetzung nicht mehr bzw. nicht mehr wesentlich ändert. Unter Bezugnahme auf
Die Netto-Zählraten an den einzelnen Gamma-Energien werden insbesondere nur einmal berechnet und während des iterativen Verfahrens konstant gehalten. Zu Beginn wird eine initiale Annahme über die elementare Zusammensetzung der Probe getroffen. Unter Anwendung der in den vorherigen Abschnitten beschriebenen Verfahren zur Berechnung der Photopeak-Effizienzen, des Neutronenflusses und des Neutronenspektrums und der Elementmassen in den einzelnen Partitionen der Probe wird dann eine neue elementare Zusammensetzung der Partition bestimmt. Dieser Prozess kann so lange iterativ durchlaufen werden, bis sich die Elementarzusammensetzung in den einzelnen Partitionen nicht mehr ändert.In particular, the net count rates at the individual gamma energies are calculated only once and kept constant during the iterative process. At the beginning, an initial assumption is made about the elemental composition of the sample. Using the methods described in the previous sections to calculate the photopeak efficiencies, the neutron flux, and the neutron spectrum and the element masses in each partition of the sample, a new elemental composition of the partition is then determined. This process can be iterated until the elemental composition in the individual partitions does not change.
Das hier beschriebene zerstörungsfreie Verfahren zur Multielementanalyse basierend auf Neutronenaktivierung ist durch diese analytische Verfahrensweise erstmals automatisch bzw. vollautomatisiert möglich, insbesondere auch über eine längere Dauer, insbesondere bei großvolumigen Proben, insbesondere bereits ab ca. 1 Liter. Als Eingangsparameter sind nur die Form des Probekörpers und die Masse erforderlich, wobei die Neutronenquellstärke bei der Berechnung Berücksichtigung findet. Die Neutronenquellstärke wird dabei aus den Betriebsparametern des Neutronengenerators bzw. aus der Aktivität der Neutronenquelle ermittelt. Auch für eine Elementanalyse von großvolumigen Proben wird die jeweilige Probe kontinuierlich mit Neutronen bestrahlt, und die von der Probe ausgesendete/emittierte Gammastrahlung sowie die Menge eines in der Probe enthaltenen Elements wird gemessen, und nach Abzug des Untergrundsignals aus der Fläche des Photopeaks ausgewertet, den das Element hervorruft, insbesondere in einer Zählrate-Energie-Darstellung. Im Gegensatz zu bisherigen Verfahren kann kontinuierlich bestrahlt und simultan gemessen werden, wobei keine gepulste Bestrahlung und auch keine Unterbrechungen der Messzeit notwendig sind. Auch ist es zur Bestimmung des Neutronenflusses am Ort der Probe nicht mehr erforderlich, dass für wenigstens einen Teilbereich der Probe die Zusammensetzung der Probe bekannt ist. Insbesondere für großvolumige Proben kann auch eine Transmissionsmessung zur Probencharakterisierung erfolgen.The non-destructive method for multi-element analysis based on neutron activation described here is automatically or fully automated by this analytical procedure for the first time, especially over a longer period, especially for large-volume samples, especially already from about 1 liter. As input parameters, only the shape of the specimen and the mass are required, with the neutron source strength being taken into account in the calculation. The neutron source intensity is determined from the operating parameters of the neutron generator or from the activity of the neutron source. Also, for elemental analysis of large-volume samples, the respective sample is continuously irradiated with neutrons, and the gamma radiation emitted from the sample and the amount of an element contained in the sample are measured and evaluated after subtracting the background signal from the surface of the photopeak, the causes the element, especially in a count rate energy representation. In contrast to previous methods can be continuously irradiated and measured simultaneously, with no pulsed irradiation and no interruptions of the measuring time are necessary. It is also no longer necessary to determine the neutron flux at the location of the sample that the composition of the sample is known for at least a portion of the sample. In particular for large-volume samples, a transmission measurement for sample characterization can also be carried out.
Als schnelle Neutronen sind dabei Neutronen zu verstehen, die schnell sind, wenn sie aus der Quelle emittiert werden, und die daraufhin durch eine Probenkammer und/oder durch eine Moderationskammer verlangsamt werden, insbesondere um die Wahrscheinlichkeit einer Wechselwirkung mit der Probe erhöhen zu können. Mittels Moderatormaterialien verlangsamte Neutronen können als thermalisierte Neutronen bezeichnet werden. Thermalisierte Neutronen sind langsame bzw. abgebremste freie Neutronen, insbesondere mit einer kinetischen Energie von weniger als 100meV (Millielektronenvolt). In einer Klassifizierung für Neutronen liegen thermalisierte Neutronen bzw. thermische Neutronen zwischen den kalten und den schnellen Neutronen. Der Begriff „thermalisiert“ weist darauf hin, dass die Neutronen durch wiederholte Streuung in einem Medium ins Gleichgewicht mit dessen Wärmebewegung kommen. Die Geschwindigkeiten dieser thermalisierten Neutronen nehmen dabei eine entsprechende Maxwell-Verteilung an, die durch eine Temperatur beschrieben werden kann. Neutrons are to be understood as fast neutrons, which are fast when emitted from the source and which are then slowed down by a sample chamber and / or by a moderation chamber, in particular in order to be able to increase the probability of interaction with the sample. Neutrons slowed down by moderator materials can be called thermalized neutrons be designated. Thermalized neutrons are slow or decelerated free neutrons, especially with a kinetic energy of less than 100meV (milli-electron volts). In a classification for neutrons thermalized neutrons or thermal neutrons lie between the cold and the fast neutrons. The term "thermalized" indicates that the neutrons, through repeated scattering in a medium, come into equilibrium with its thermal motion. The speeds of these thermalized neutrons assume a corresponding Maxwell distribution, which can be described by a temperature.
Gemäß einer Ausführungsform erfolgt das Bestrahlen oder das Bestrahlen und Messen über einen Zeitraum von mindestens einer Millisekunde oder mindestens einer Sekunde. Gemäß einer Ausführungsform erfolgt das Messen von in Reaktion auf die Bestrahlung emittierter Strahlung während des Bestrahlens in einem Zeitfenster von weniger als 5Mikrosekunden (µSek.).According to one embodiment, the irradiation or the irradiation and measuring take place over a period of at least one millisecond or at least one second. In one embodiment, measuring radiation emitted in response to the irradiation during irradiation occurs in a time window of less than 5 microseconds (μsec).
Gemäß einer Ausführungsform erfolgt das Bestrahlen über einen Zeitraum von mindestens 10Min., oder mindestens 30Min., oder mindestens zwei Stunden, ohne Unterbrechung. Eine optimale Bestrahlungsdauer muss in Abhängigkeit der jeweils spezifischen Analyse-Aufgabe definiert werden. Das kontinuierliche Bestrahlen über derartige Zeiträume ermöglicht eine zuverlässige Auswertung der Messdaten auf flexible Weise, insbesondere auch gezielt hinsichtlich einzelner Teilaspekte. Die Bestrahlungsdauer kann insbesondere in Hinblick auf eine geforderte Sensitivität der Analyse-Aufgabe definiert werden. Es hat sich gezeigt, dass mit zunehmender Bestrahlungsdauer die Wahrscheinlichkeit steigt, Spurenverunreinigungen (Verunreinigungen im Spurenbereich) zu detektieren. Die Sensitivität des erfindungsgemäßen Messverfahrens lässt sich mit zunehmender Zeit steigern. Bestrahlungsdauer und Iteration können dabei unabhängig voneinander definiert werden.According to one embodiment, the irradiation takes place over a period of at least 10 minutes, or at least 30 minutes, or at least two hours, without interruption. An optimal irradiation time must be defined depending on the specific analysis task. The continuous irradiation over such periods allows a reliable evaluation of the measurement data in a flexible manner, in particular also specifically with regard to individual sub-aspects. The irradiation time can be defined in particular with regard to a required sensitivity of the analysis task. It has been shown that the likelihood of detecting trace impurities (traces in the trace range) increases with increasing irradiation time. The sensitivity of the measuring method according to the invention can be increased with increasing time. Irradiation time and iteration can be defined independently of each other.
Als minimale Bestrahlungsdauer kann eine Bestrahlungsdauer im Bereich von Sekunden definiert werden. Als maximale Bestrahlungsdauer kann eine Bestrahlungsdauer im Bereich von Sekunden, Minuten, Stunden oder sogar Tagen definiert werden.The minimum irradiation duration can be defined as an irradiation time in the range of seconds. The maximum irradiation duration can be defined as an irradiation time in the range of seconds, minutes, hours or even days.
Gemäß einer Ausführungsform werden Neutronen generiert mit dem Neutronenenergiewert 2.45MeV oder mit wenigstens einem Neutronenenergiewert aus der folgenden Gruppe: 2.45MeV, 14.1MeV. Es hat sich gezeigt, dass bei Neutronen mit 2.45MeV ein besonders gutes Signal erhalten werden kann, also ein Signal mit vorteilhaftem SNR.According to one embodiment, neutrons are generated with the neutron energy value 2.45MeV or with at least one neutron energy value from the following group: 2.45MeV, 14.1MeV. It has been shown that with neutrons with 2.45MeV a particularly good signal can be obtained, thus a signal with favorable SNR.
Gemäß einer Ausführungsform werden Neutronen generiert mit einer Neutronenenergie mit wenigstens einem Wert im Energiebereich 10keV bis 20MeV, insbesondere 10keV bis 10MeV.According to one embodiment, neutrons are generated with a neutron energy having at least one value in the energy range 10keV to 20MeV, in particular 10keV to 10MeV.
Gemäß einer Ausführungsform werden Neutronen generiert mit einer Neutronenenergie von maximal 10MeV. Dies liefert insbesondere eine hohe Sensitivität. Als ein Vorteil der kontinuierlichen Bestrahlung mit Neutronenenergien kleiner gleich 10MeV, insbesondere von Neutronenenergien 2.45MeV hat sich gezeigt, dass viele inelastische Wechselwirkungen als Schwellwertreaktionen mit erforderlichen Neutronenenergien von mindestens 3 bis 4MeV dann nicht auftreten. Solche inelastischen Wechselwirkungen verschlechtern das SNR. Indem nun die Energie der Neutronenquelle möglichst niedrig gehalten wird, können solche inelastischen Wechselwirkungen unterhalb der gewählten Neutronenenergie vermieden werden. Gemäß einer der möglichen Varianten des Verfahrens wird ausschließlich die Neutronenenergien 2.45MeV genutzt.According to one embodiment, neutrons are generated with a maximum neutron energy of 10MeV. This provides in particular a high sensitivity. As an advantage of continuous irradiation with neutron energies less than or equal to 10MeV, especially neutron energies of 2.45MeV, it has been found that many inelastic interactions do not occur as threshold responses with neutron energies of at least 3 to 4 MeV required. Such inelastic interactions degrade the SNR. By keeping the energy of the neutron source as low as possible, such inelastic interactions below the selected neutron energy can be avoided. According to one of the possible variants of the method, only the neutron energies 2.45 MeV are used.
Gemäß einer Ausführungsform wird zum Bestimmen wenigstens eines Elements zumindest prompte oder sowohl prompte als auch verzögerte Gammastrahlung aus kontinuierlicher Neutronen-bestrahlung gemessen und ausgewertet. Das Auswerten beider Arten von Gammastrahlung erweitert die Analysemöglichkeiten und erhöht die Flexibilität des Verfahrens. Es hat sich gezeigt, dass es zweckdienlich ist, folgende Reaktion eines bestrahlten Atomkerns auszuwerten, ohne dass eine Zeitabhängigkeit von irgendeinem Neutronenpuls berücksichtigt werden muss: Sobald ein Atomkern ein Neutron einfängt, wird automatisch Gammastrahlung bei verschiedenen Energien emittiert. Der Atomkern regt sich mittels der Aussendung einer Kaskade von Gamma-Emissionen ab. Die dadurch generierte Gammastrahlung ist charakteristisch für ein jeweiliges Element.According to one embodiment, to determine at least one element at least prompt or both prompt and delayed gamma radiation from continuous neutron irradiation is measured and evaluated. The evaluation of both types of gamma radiation extends the analysis possibilities and increases the flexibility of the method. It has been shown that it is useful to evaluate the following reaction of an irradiated atomic nucleus without having to consider a time dependence of any neutron pulse: as soon as an atomic nucleus captures a neutron, gamma radiation is automatically emitted at different energies. The atomic nucleus excites itself by emitting a cascade of gamma emissions. The generated gamma radiation is characteristic for a respective element.
Gemäß einer Ausführungsform wird zum Bestimmen wenigstens eines Elements zumindest zeitweise ausschließlich verzögerte Gammastrahlung in Reaktion auf kontinuierliche Neutronenbestrahlung gemessen und ausgewertet. Dies ermöglicht, den Untersuchungsschwerpunkt auf bestimmte Aspekte zu fokussieren, z.B. bei einer Probe mit einem bestimmten Material. According to one embodiment, to determine at least one element, only delayed gamma radiation is at least temporarily measured and evaluated in response to continuous neutron irradiation. This makes it possible to focus the research focus on certain aspects, such as a sample with a specific material.
Gemäß einer Ausführungsform wird zum Bestimmen wenigstens eines Elements die aus der Probe emittierte Gammastrahlung energieaufgelöst gemessen, insbesondere durch Bestimmen von Photopeakzählraten, wobei das Bestimmen ein energieaufgelöstes Auswerten der gemessenen Gammastrahlung gemäß wenigstens einem Gammaspektrum umfasst, insbesondere gemäß einem mit einem jeweiligen Detektor erfassten Gammaspektrum. Dabei kann derselbe Detektor sowohl für prompte als auch für verzögerte Gammastrahlung genutzt werden. Die energieaufgelöste Analyse ermöglicht Flexibilität und Robustheit. Hierdurch wird mit einer Messung auch eine parallele Analyse nahezu aller Elemente ermöglicht.According to one embodiment, for determining at least one element, the gamma radiation emitted from the sample is measured in an energy-resolved manner, in particular by determining photopeak count rates, wherein the determining comprises an energy-resolved evaluation of the measured gamma radiation according to at least one gamma spectrum, in particular according to a gamma spectrum detected with a respective detector. The same detector can be used for both prompt and delayed gamma radiation. The energy-resolved analysis allows flexibility and robustness. As a result, a parallel analysis of almost all elements is made possible with one measurement.
Das gemessene Gammaspektrum ist spezifisch für einen Detektor. Der jeweilige Detektor kann eine spezifische Auflösung jeweils für ein spezifisches Gammaspektrum aufweisen.The measured gamma spectrum is specific to a detector. The respective detector may have a specific resolution each for a specific gamma spectrum.
Gemäß einer Ausführungsform umfasst das Messen/Auswerten ein energieaufgelöstes Messen/Auswerten der Intensität der aus der Probe emittierten Gammastrahlung. Dies liefert insbesondere in Verbindung mit dem Auswerten mehrerer Typen von Gammastrahlung eine hohe Flexibilität und Robustheit.According to one embodiment, the measuring / evaluating comprises an energy-resolved measurement / evaluation of the intensity of the gamma radiation emitted from the sample. This provides high flexibility and robustness, particularly in conjunction with evaluating multiple types of gamma radiation.
Gemäß einer Ausführungsform umfasst das Bestimmen ein Auswerten der gemessenen Gammastrahlung, wobei das Auswerten umfasst: Korrelieren wenigstens eines Photopeaks einer Zählrate-Energie-Darstellung basierend auf dessen Energie mit einem Element der Probe. Dies liefert sowohl hinsichtlich prompter als auch verzögerter Strahlung eine umfassende Analyse, insbesondere jeweils für ein mit einem von mehreren Detektoren gemessenes Gammaspektrum.According to one embodiment, the determining comprises evaluating the measured gamma radiation, wherein the evaluating comprises correlating at least one photopeak of a count rate energy representation based on its energy with an element of the sample. This provides a comprehensive analysis of both prompt and delayed radiation, particularly for a gamma spectrum measured with one of several detectors.
Dabei kann es sich bei dem nachgewiesenen Photopeak um einen prompte oder verzögerte Gammastrahlung charakterisierenden Photopeak handeln. Eine Unterscheidung zwischen prompter und verzögerter Gammastrahlung bei der Auswertung kann basierend auf den jeweiligen Energien erfolgen, insbesondere auch bei Photopeaks, bei denen zwei Gamma-Energien interferieren. Die Bestimmung einer jeweiligen Photopeak-Effizienz kann dabei für beide Arten von Gammastrahlung orts- und energieaufgelöst durch ein numerisches Verfahren erfolgen, bei welchem die Wechselwirkungen von dem Ort der Emission in der Probe (Quellpunkt) bis zur Absorption im Detektor abgebildet werden.In this case, the detected photopeak may be a photopeak that characterizes a prompt or delayed gamma radiation. A distinction between prompt and delayed gamma radiation in the evaluation can be made based on the respective energies, in particular also in photopeaks in which two gamma energies interfere. The determination of a respective photopeak efficiency can be carried out for both types of gamma radiation spatially and energy resolved by a numerical method in which the interactions from the location of the emission in the sample (source point) are imaged until absorption in the detector.
Gemäß einer Ausführungsform umfasst das Auswerten: Quantifizieren des Masseanteils wenigstens eines Elements der Probe, insbesondere indem der Anteil wenigstens eines in der Probe enthaltenen Elements nach Abzug eines Untergrundsignals aus der Nettofläche eines/des Photopeaks ausgewertet wird, den das Element in einer Zählrate-Energie-Darstellung hervorruft.According to one embodiment, the evaluating comprises: quantifying the mass fraction of at least one element of the sample, in particular by evaluating the fraction of at least one element contained in the sample after subtracting a background signal from the net area of a photopeak which the element contains in a count rate energy Representation causes.
Dazu kann der Photopeak im Spektrum gefittet werden. Die Fläche unter dem Photopeak kann als Untergrund/Untergrundsignal definiert werden, und der Nettophotopeakfläche kann als Nutzsignal definiert werden.For this purpose, the photopeak can be fitted in the spectrum. The area under the photopeak can be defined as a background / background signal, and the net photo-opaque area can be defined as a useful signal.
Gemäß einer Ausführungsform wird/werden die Probe, insbesondere einzelne Partitionen der Probe, kollimiert gemessen, insbesondere mittels wenigstens eines Detektors oder mittels einer Mehrzahl von Detektoren mit spezifisch bezüglich der Geometrie der Partition kollimiertem Sichtbereich. Dies kann die Genauigkeit steigern und ermöglicht auch eine Fokussierung auf Teilbereiche der Probe, insbesondere bei gutem SNR. Bei zwei oder mehr Detektoren ergeben sich insbesondere bezüglich der Messzeit Vorteile. Es hat sich gezeigt, dass beim hier beschriebenen Verfahren die Messzeit desto geringer gewählt werden kann, je mehr Detektoren vorgesehen sind, und/oder dass bei gleicher Messzeit die Sensitivität der Messung erhöht werden kann.According to one embodiment, the sample, in particular individual partitions of the sample, is / are measured collimated, in particular by means of at least one detector or by means of a plurality of detectors with a field of view collimated specifically with respect to the geometry of the partition. This can increase accuracy and also allows focusing on portions of the sample, especially with good SNR. With two or more detectors, there are advantages in particular with regard to the measuring time. It has been found that in the method described here, the measurement time can be selected the lower, the more detectors are provided, and / or that with the same measurement time, the sensitivity of the measurement can be increased.
Gemäß einer Ausführungsform wird die Probe in Partitionen unterteilt und die emittierte Gammastrahlung wird bezüglich einer jeweiligen Partition gemessen und ausgewertet. Gemäß einer Ausführungsform erfolgt das Messen, Bestimmen und/oder Auswerten individuell bezüglich einzelner Partitionen der Probe, welche Partitionen vordefiniert sind oder manuell oder automatisch vorgebbar sind, insbesondere durch Kollimation. Dies ermöglicht einen Fokus auf einzelne Bereiche der Probe, oder erleichtert das Auswerten großvolumiger Proben oder von Proben mit inhomogener Zusammensetzung.According to one embodiment, the sample is divided into partitions and the emitted gamma radiation is measured and evaluated with respect to a respective partition. According to one embodiment, the measurement, determination and / or evaluation takes place individually with respect to individual partitions of the sample, which partitions are predefined or can be predetermined manually or automatically, in particular by collimation. This allows a focus on individual regions of the sample, or facilitates the evaluation of large-volume samples or samples with inhomogeneous composition.
Das Partitionieren vereinfacht die Analyse, insbesondere bezüglich einer gewünschten Exaktheit der Auswertung. Das Partitionieren kann als Ergebnis eine ortsaufgelöste Elementzusammensetzung in den jeweiligen Partitionen ermöglichen. Das Partitionieren liefert auch den Vorteil, dass Annahmen leichter oder bei geringerem Fehler getroffen werden können. Beispielsweise werden bei einem zylindrischen Probenkörper acht oder mehr Partitionen, insbesondere 12 Partitionen gebildet, jeweils als Zylindersegment (Kuchenstück). Die Detektoreinheit umfasst dann z.B. zwei Detektoren, die nicht gegenüber voneinander, sondern um einen Winkel versetzt zueinander (Umfangswinkel kleiner 180°, z.B. Umfangswinkel 130 bis 150°) angeordnet sind. Die gesamte Probe kann dann vollumfänglich durch schrittweises Drehen, insbesondere in 60°-Schritten, analysiert werden, z.B. in sechs Schritten bei Verwendung von zwei Detektoren und bei Definition von 12 Partitionen.Partitioning simplifies the analysis, especially with regard to a desired accuracy of the evaluation. Partitioning may, as a result, allow for spatially resolved elemental composition in the respective partitions. Partitioning also provides the advantage that assumptions can be made more easily or with less error. For example, in a cylindrical specimen eight or more partitions, in particular 12 partitions are formed, each as a cylindrical segment (cake piece). The detector unit then includes, for example, two detectors, which are not offset from each other but offset by an angle to each other (circumferential angle less than 180 °, eg circumferential angle 130 to 150 °) are arranged. The entire sample can then be fully analyzed by stepwise rotation, especially in 60 ° increments, eg in six steps using two detectors and defining 12 partitions.
Dabei hat sich gezeigt, dass ein Zusammenhang oder eine Abhängigkeit zwischen Kollimation und Partitionierung genutzt werden kann. Die Kollimation kann insbesondere in Funktion der gewählten Partitionierung erfolgen. Eine Steuerungseinrichtung der Vorrichtung kann eingerichtet sein, die Kollimation in Abhängigkeit der gewählten Partitionierung vorzugeben. Folgender Zusammenhang zwischen Kollimation und Partitionierung dann dabei vorgegeben werden: Die gesamte Partition liegt bevorzugt im kollimierten Sichtbereich des Detektors. Dabei liegt nur ein möglichst geringer Raumanteil von anderen Partitionen, also von Partitionen ungleich der Zielpartition, auf die kollimiert wird, im kollimierten Sichtbereich des Detektors. Durch die optional einstellbare Geometrie des Kollimators kann der Sichtbereich primär auf die Zielpartition beschränkt werden.It has been shown that a connection or dependency between collimation and partitioning can be used. The collimation can take place in particular as a function of the selected partitioning. A control device of the device can be set up to specify the collimation as a function of the selected partitioning. The following relationship between collimation and partitioning then be given: The entire partition is preferably in the collimated field of view of the detector. In this case, only the smallest possible proportion of space is available from other partitions, that is, from partitions that are not collimated to the target partition that is collimated, in the collimated field of view of the detector. Due to the optionally adjustable geometry of the collimator, the viewing area can be limited primarily to the target partition.
Es hat sich gezeigt, dass eine Kollimation das Untergrundsignal besonders effektiv schwächen kann. Als kollimiertes Messen ist dabei insbesondere ein Erfassen der Gammastrahlung mit wenigstens einem Detektor mit kollimiertem Sichtbereich zu verstehen. Es hat sich gezeigt, dass das hier beschriebene Verfahren auch dank Kollimation kontinuierlich über einen langen Zeitraum bei besonders vorteilhaftem SNR durchgeführt werden kann.It has been shown that collimation can particularly effectively weaken the background signal. In this context, collimated measuring is to be understood as meaning, in particular, detection of the gamma radiation with at least one detector with a collimated field of vision. It has been shown that the method described here can also be carried out continuously thanks to collimation over a long period of time with particularly advantageous SNR.
Gemäß einer Ausführungsform umfasst das Bestimmen ein Auswerten der gemessenen Gammastrahlung, wobei das Auswerten basierend auf der Annahme einer homogenen Massen- und/oder Elementverteilung in der Probe erfolgt, insbesondere einer homogenen Massen- und/oder Elementverteilung in wenigstens einer von mehreren Partitionen der Probe. Dies liefert ein robustes Verfahren, insbesondere bei einem in hohem Grade automatisierten iterativen Verfahren.According to one embodiment, the determining comprises evaluating the measured gamma radiation, wherein the evaluation is based on the assumption of a homogeneous mass and / or element distribution in the sample, in particular a homogeneous mass and / or element distribution in at least one of several partitions of the sample. This provides a robust process, especially in a highly automated iterative process.
Zumindest in einer jeweiligen Partition kann die Element- und Massenverteilung als homogen angenommen werden, so dass die jeweilige Partition einheitlich berechnet/ausgewertet werden kann. Dabei kann die Messgenauigkeit auch dadurch erhöht werden, dass die Partitionen geometrisch so gewählt werden, dass die Annahme homogener Massenverteilung möglichst gut zutrifft, also z.B. keine Kuchenstücke anstelle Scheiben in Höhenrichtung übereinander.At least in a respective partition, the element and mass distribution can be assumed to be homogeneous, so that the respective partition can be uniformly calculated / evaluated. In this case, the measurement accuracy can also be increased by geometrically selecting the partitions so that the assumption of homogeneous mass distribution applies as well as possible, e.g. no pieces of cake instead of slices in the height direction one above the other.
Im Gegensatz dazu erfolgte bei bisherigen Verfahren häufig der analytische Ansatz, dass es sich bei den Elementen um Punktquellen handelt. Bezüglich der Ausgestaltung der Elementverteilung kann eine von zwei initialen Annahmen getroffen werden: entweder Punktquelle oder homogene Element- und Massenverteilung in einer Partition. Es hat sich gezeigt, dass die Annahme einer homogenen Element- und Massenverteilung in Verbindung mit dem hier beschriebenen Verfahren zu einer sehr robusten Messung mit minimierter Unsicherheit führen kann.In contrast, previous methods often used the analytical approach that the elements are point sources. Regarding the design of the element distribution, one of two initial assumptions can be made: either point source or homogeneous element and mass distribution in a partition. It has been found that the assumption of a homogeneous element and mass distribution in connection with the method described here can lead to a very robust measurement with minimized uncertainty.
Gemäß einer Ausführungsform umfasst das Bestimmen ein Auswerten der gemessenen Gammastrahlung, wobei das Auswerten umfasst: Berechnen des Neutronenflusses innerhalb der Probe, insbesondere innerhalb einer jeweiligen Partition der Probe, basierend auf einer Diffusionsapproximation der linearen Boltzmann-Gleichung, insbesondere orts- und/oder energieaufgelöst, insbesondere basierend auf dem folgenden Zusammenhang:
Dies liefert auch eine schlanke Art und Weise der Berechnung, was Vorteile insbesondere bei Iterationen liefert, in Verbindung mit zuvor genannten Vorteilen.This also provides a lean way of computation, which provides advantages, especially in iterations, in conjunction with the aforementioned advantages.
Gemäß einer Ausführungsform umfasst das Auswerten auch ein Berechnen des Neutronenspektrums innerhalb der Probe, insbesondere innerhalb einer jeweiligen Partition der Probe, insbesondere orts- und/oder energieaufgelöst, insbesondere basierend auf dem folgenden Zusammenhang:
Dies liefert Robustheit in Verbindung mit zuvor genannten Vorteilen.This provides robustness in conjunction with the aforementioned advantages.
Gemäß einer Ausführungsform umfasst das Bestimmen ein Auswerten der gemessenen Gammastrahlung, wobei das Auswerten umfasst: Berechnen von energieabhängigen Photopeak-Effizienzen sowie von Neutronenfluss und Neutronenspektrum innerhalb der Probe oder innerhalb einer einzelnen Partition der Probe, insbesondere Berechnen von Neutronenfluss und Neutronenspektrum durch ein approximatives Verfahren, jeweils basierend auf dem folgenden Zusammenhang:
Dies liefert zuvor genannte Vorteile. Es hat sich gezeigt, dass die energieabhängigen Photopeak-Effizienzen, der Neutronenfluss und das energieaufgelöste Neutronenspektrum innerhalb der Probe bzw. innerhalb der einzelnen Partitionen der Probe eine belastbare Grundlage für die Auswertung liefern. Die Eingangsparameter können dabei aus dem Neutronenfluss und dem Neutronenspektrum in der leeren Probenkammer berechnet werden.This provides the aforementioned advantages. It has been shown that the energy-dependent photopeak efficiencies, the neutron flux and the energy-resolved neutron spectrum within the sample or within the individual partitions of the sample provide a reliable basis for the evaluation. The input parameters can be calculated from the neutron flux and the neutron spectrum in the empty sample chamber.
Es hat sich gezeigt, dass die Diffusionsapproximation insbesondere eine Berechnung basierend auf einer geringen Anzahl unabhängiger Größen ermöglicht. Hierdurch kann auch die Komplexität der Analyse reduziert werden. Ein sehr genaues alternatives Verfahren wäre eine numerische Lösung der vollen linearen Boltzmann-Gleichung, entweder deterministisch oder mittels eines Monte-Carlo-Verfahrens. Bei beiden Varianten wäre der rechnerische Aufwand aber sehr hoch, insbesondere bei Iteration müsste mit einer Rechenzeit im Bereich von Stunden oder gar Tagen gerechnet werden. Die Diffusionsapproximation liefert eine einfache mathematische Struktur, was die Anwendung einfacher numerischer Methoden erlaubt.In particular, it has been found that the diffusion approximation enables calculation based on a small number of independent variables. This can also reduce the complexity of the analysis. A very accurate alternative method would be a numerical solution of the full linear Boltzmann equation, either deterministically or by means of a Monte Carlo method. In both variants, however, the computational effort would be very high, especially during iteration would have to be calculated with a computing time in the range of hours or even days. The diffusion approximation provides a simple mathematical structure, which allows the use of simple numerical methods.
Gemäß einer Ausführungsform umfasst das Bestimmen ein Auswerten der gemessenen Gammastrahlung, wobei das Auswerten zumindest teilweise hinsichtlich der gemessenen Photopeak-Flächen erfolgt, indem eine Mehrzahl von Photopeak-Flächen, die von einer Mehrzahl von Gamma-Energien jeweils wenigstens eines Elements in einer jeweiligen Partition der Probe erzeugt werden, beim Quantifizieren des Masseanteils eines jeweiligen Elements der jeweiligen Partition basierend auf dem folgenden Zusammenhang (jeweils für N oder K Partitionen, wobei der Index K die Partitionen durchläuft) analysiert werden:
Anders ausgedrückt: Beim Auswerten kann eine Mehrzahl von Gamma-Energien jeweils wenigstens eines Elements in einer jeweiligen Partition der Probe beim Quantifizieren des Masseanteils eines jeweiligen Elements analysiert werden. Dies liefert ein schlankes, robustes, flexibles Verfahren mit guter Genauigkeit. Es kann eine hohe Güte der Messung/Auswertung sichergestellt werden.In other words, in the evaluation, a plurality of gamma energies of at least one element in each partition of the sample can be analyzed in quantifying the mass fraction of each element. This provides a slim, robust, flexible process with good accuracy. It can ensure a high quality of the measurement / evaluation.
Der Neutronenfluss in der Probe konnte bisher bestimmt werden, indem energieabhängige Korrekturfaktoren integral für die gesamte Probe bestimmt werden. Es hat sich insbesondere für großvolumige Proben gezeigt, dass auch ein approximatives Verfahren zur Bestimmung des Neutronenflusses ohne Energieabhängigkeit und für spezielle Geometrien, die eine Reduktion auf zwei Raumdimensionen erlauben, angewandt werden kann. Ein solches Verfahren basiert insbesondere auf einer Diffusionsgleichung, die durch nur zwei Parameter bestimmt wird. Insbesondere können Aspekte eines Verfahrens angewandt werden, dessen Zusammenhänge im Detail bereits in der folgenden Veröffentlichung betrachtet wurden: R. Overwater, The Physics of Big Sample Instrumental Neutron Activation Analysis, Dissertation, Delft University of Technology, Delft University Press, ISBN 90-407-1048-1 (1994).The neutron flux in the sample has so far been determined by determining energy-dependent correction factors integrally for the entire sample. It has been shown, in particular for large-volume samples, that an approximate method for determining the neutron flux without energy dependence and for specific geometries that allow a reduction to two spatial dimensions can also be used. Such a method is based in particular on a diffusion equation which is determined by only two parameters. In particular, aspects of a method can be applied, the relationships of which have already been considered in detail in the following publication: R. Overwater, The Physics of Big Sample Instrumental Neutron Activation Analysis, Dissertation, Delft University of Technology, Delft University Press, ISBN 90-407- 1048-1 (1994).
Im Gegensatz dazu können der Neutronenfluss und das Neutronenspektrum innerhalb der Probe bzw. der einzelnen Partitionen der Probe gemäß dem vorliegenden Verfahren durch ein Computerprogramm bestimmt werden, wobei eine Diffusionsapproximation der linearen Boltzmann-Gleichung orts- und energieaufgelöst numerisch gelöst wird, insbesondere bei Berücksichtigung aller drei Raumdimensionen. Die Randbedingungen für dieses System von Gleichungen können aus Simulationsrechnungen des Neutronenflusses in der leeren Probenkammer berechnet werden. Energieabhängige Korrekturfaktoren sind nicht erforderlich, bzw. müssen nicht definiert werden.In contrast, the neutron flux and the neutron spectrum within the sample or individual partitions of the sample can be determined by a computer program according to the present method, whereby a diffusion approximation of the linear Boltzmann equation is solved numerically and spatially resolved numerically, especially considering all three spatial dimensions. The boundary conditions for this system of equations can be calculated from simulation calculations of the neutron flux in the empty sample chamber. Energy-dependent correction factors are not required or need not be defined.
Das Berechnen und Auswerten des Neutronenflusses und -spektrums kann jeweils individuell für eine jeweilige Partition erfolgen, insbesondere indem die jeweilige Partition basierend auf einer virtuellen Unterteilung der Probe in Raumbereiche definiert wird.The calculation and evaluation of the neutron flux and spectrum can each take place individually for a respective partition, in particular by defining the respective partition based on a virtual subdivision of the sample into spatial regions.
Gemäß einer Ausführungsform wird das Verfahren basierend auf den Eingangsparametern Neutronenquellstärke, Probengeometrie und Probenmasse durchgeführt, insbesondere ausschließlich basierend auf diesen drei Eingangsparametern. Hierdurch kann das Verfahren zu einem hohen Grade automatisiert werden. Es sind dann lediglich drei Eingangsparametern vorzugeben. Weitere Parameter können numerisch/automatisiert ermittelt werden. Hierdurch kann auch der Aufwand seitens eines Benutzers minimiert werden. Weitere Eingangsparameter können z.B. durch kernphysikalische Daten oder durch die simulative Berechnung der Eingangsparameter für die Berechnung von Neutronenfluss und Neutronenspektrum bereitgestellt werden.According to one embodiment, the method is carried out based on the input parameters neutron source strength, sample geometry and sample mass, in particular exclusively based on these three input parameters. This can automate the process to a high degree. There are then only three input parameters to specify. Further parameters can be determined numerically / automatically. As a result, the effort on the part of a user can be minimized. Further input parameters can be provided, for example, by nuclear physics data or by the simulative calculation of the input parameters for the calculation of neutron flux and neutron spectrum.
Wahlweise kann ein Monitor, bzw. ein Eichmaterial vorbekannter Zusammensetzung, zusammen mit der Probe analysiert werden. Dies kann die Messgenauigkeit oder die Belastbarkeit der Messung erhöhen, insbesondere bei Proben, deren Zusammensetzung unbekannt ist, oder bei Proben, bei welchen Annahmen getroffen werden, die eher unsicher sind. Die Verwendung eines Monitors und die Auswertung der vom Monitor emittierten Gammastrahlung kann jedoch unabhängig von den hier beschriebenen Aspekten des Verfahrens und der Vorrichtung optional erfolgen. Insbesondere kann ein Material verwendet werden, welches mit großer Sicherheit nicht in der Probe vorkommt, beispielsweise Gold in Form einer sehr dünnen Goldfolie, die auf die Probe gelegt wird.Optionally, a monitor, or a calibration material of prior art composition, may be analyzed along with the sample. This can increase the measurement accuracy or the load capacity of the measurement, in particular for samples whose composition is unknown, or for samples in which assumptions are made which are rather uncertain. However, the use of a monitor and the evaluation of gamma radiation emitted by the monitor may optionally be done independently of the aspects of the method and apparatus described herein. In particular, a material can be used which is certainly not found in the sample, for example, gold in the form of a very thin gold foil, which is placed on the sample.
Gemäß einer Ausführungsform wird das Verfahren automatisiert durchgeführt, insbesondere durch Auswerten der gemessenen Gammastrahlung basierend auf abgesehen von den drei Parametern Neutronenquellstärke bei der Bestrahlung, Probengeometrie und Probenmasse, ausschließlich numerisch ermittelten Parametern. Dies liefert Autarkie und die Möglichkeit, auf einfache Weise Iterationen durchzuführen. Das Verfahren wird robuster.According to one embodiment, the method is carried out automatically, in particular by evaluating the measured gamma radiation based on apart from the three parameters neutron source intensity in the irradiation, sample geometry and sample mass, exclusively numerically determined parameters. This provides autarky and the ability to easily iterate. The process becomes more robust.
Auch bezüglich der drei zuvor genannten Parameter kann optional eine Automatisierung erfolgen. Die Probengeometrie kann autark durch eine Kameraeinheit erfasst werden, und die Probenmasse durch eine Wägeeinheit. Beide Komponenten Kameraeinheit und Wägeeinheit sind bevorzugt nicht im Inneren der Vorrichtung, also nicht innerhalb des Neutronenfeldes, sondern außerhalb der Probenkammer, insbesondere außerhalb der Abschirmung positioniert. Hierzu kann die Vorrichtung einen Messplatz zur Probenspezifikation aufweisen, an welchem Messplatz die Probe automatisiert charakterisiert werden kann. Die Neutronenquellstärke kann direkt als Regelgröße vom Neutronengenerator bezogen werden. Die Neutronenquellstärke ist direkt von der Hochspannung und der Stromstärke des Neutronengenerators abhängig. Durch diese Erweiterung der Automatisierung kann eine sehr autarke und benutzerfreundliche Vorrichtung bzw. Messanlage bereitgestellt werden.Also with regard to the three aforementioned parameters can optionally be an automation. The sample geometry can be detected autonomously by a camera unit, and the sample mass by a weighing unit. Both components camera unit and weighing unit are preferably not in the interior of the device, so not within the neutron field, but outside the sample chamber, in particular positioned outside of the shield. For this purpose, the device may have a measuring station for sample specification, at which measuring station the sample can be automatically characterized. The neutron source intensity can be obtained directly as a controlled variable from the neutron generator. The neutron source strength is directly dependent on the high voltage and the current intensity of the neutron generator. Through this expansion of automation, a very self-sufficient and user-friendly device or measuring system can be provided.
Gemäß einer Ausführungsform wird zum Charakterisieren der Probe wenigstens eine Messung aus der folgenden Gruppe ausgeführt: Transmissionsmessung, Probenwägung, optische Erfassung der Probengeometrie. Dies erleichtert einerseits die Handhabung des Messverfahrens für den Benutzer, und andererseits erleichtert es auch die nachfolgende Messung, insbesondere auch bezüglich einer Partitionierung.According to one embodiment, at least one measurement from the following group is carried out to characterize the sample: transmission measurement, sample weighing, optical detection of the sample geometry. On the one hand this facilitates the handling of the measuring method for the user, and on the other hand it also facilitates the subsequent measurement, in particular also with regard to a partitioning.
Gemäß einer Ausführungsform wird das Verfahren iterativ durchgeführt, insbesondere jeweils bezüglich einzelner Elemente oder bezüglich der kompletten Zusammensetzung der Probe oder bezüglich einzelner Partitionen der Probe. Dies liefert gute Genauigkeit, insbesondere bei einem einfach zu handhabenden Verfahren. Dies liefert auch ein Verfahren mit einem hohen Grad an Autarkie.According to one embodiment, the method is carried out iteratively, in particular in each case with respect to individual elements or with respect to the complete composition of the sample or with regard to individual partitions of the sample. This provides good accuracy, especially in an easy-to-use process. This also provides a method with a high degree of autarchy.
Zumindest eine der zuvor genannten Aufgaben wird auch gelöst durch ein Verfahren zur Multielementanalyse basierend auf Neutronenaktivierung, mit den Schritten: Generieren von schnellen Neutronen mit Energie im Bereich von 10keV bis 10MeV; Bestrahlen einer Probe mit den Neutronen;At least one of the aforementioned objects is also achieved by a method of multi-element analysis based on neutron activation, comprising the steps of: generating fast neutrons with energy in the range of 10keV to 10MeV; Irradiating a sample with the neutrons;
Messen der aus der bestrahlten Probe emittierten Gammastrahlung zum Bestimmen wenigstens eines Elements der Probe; wobei das Bestrahlen der Probe ungepulst auf kontinuierliche Weise erfolgt, wobei das Messen zeitunabhängig von der Bestrahlung während des Bestrahlens erfolgt, insbesondere simultan zum Bestrahlen, wobei zum Bestimmen wenigstens eines Elements zumindest prompte oder sowohl prompte als auch verzögerte Gammastrahlung aus kontinuierlicher Neutronenbestrahlung gemessen und ausgewertet wird, wobei das Auswerten basierend auf der Annahme einer homogenen Massen- und/oder Elementverteilung in der Probe oder in wenigstens einer von mehreren Partitionen der Probe erfolgt. Hierdurch ergeben sich zahlreiche der zuvor genannten Vorteile. Die Messung/Auswertung kann unabhängig vom Zeitverlauf der Bestrahlung oder unabhängig von einzelnen Phasen einer Bestrahlung erfolgen.Measuring the gamma radiation emitted from the irradiated sample to determine at least one element of the sample; wherein the irradiation of the sample is carried out unpulsed in a continuous manner, wherein the measuring takes place independently of the irradiation during the irradiation, in particular simultaneously for irradiation, wherein at least prompt or both prompt and delayed gamma irradiation from continuous neutron irradiation is measured and evaluated to determine at least one element wherein the evaluation is based on the assumption of a homogeneous mass and / or element distribution in the sample or in at least one of a plurality of partitions of the sample. This results in many of the aforementioned advantages. The measurement / evaluation can take place independently of the time course of the irradiation or independently of individual phases of an irradiation.
Zumindest eine der zuvor genannten Aufgaben wird auch gelöst durch Verwendung einer Detektoreinheit mit wenigstens einem Detektor bei der Multielementanalyse einer Probe basierend auf Neutronenaktivierung eingerichtet zum kontinuierlichen Messen sowohl prompter als auch verzögerter Gammastrahlung emittiert aufgrund von kontinuierlicher Bestrahlung der Probe mit Neutronen, wobei die Gammastrahlung zumindest teilweise auch kontinuierlich, also unabhängig vom Zeitpunkt der Bestrahlung und unabhängig von etwaigen Neutronenpulsen, insbesondere ohne Zeitfenster, und simultan zur kontinuierlichen Bestrahlung gemessen wird, insbesondere Verwendung der Detektoreinheit mit einer Mehrzahl von Detektoren jeweils kollimiert oder partitionskollimiert oder einstellbar kollimierbar bezüglich wenigstens einer Partition oder bezüglich wenigstens einer vordefinierbaren Geometrie einer Partition, bevorzugt mit einem Kollimator aus Blei oder Bismut. Hierdurch ergeben sich zuvor genannte Vorteile.At least one of the aforementioned objects is also achieved by using a detector unit having at least one detector in the multi-element analysis of a sample based on neutron activation configured to continuously measure both prompt and delayed gamma radiation due to continuous irradiation of the sample with neutrons, the gamma radiation at least partially also continuously, irrespective of the time of irradiation and independent of any Neutron pulses, in particular without time window, and simultaneously measured for continuous irradiation, in particular use of the detector unit with a plurality of detectors respectively collimated or partition collimated or adjustable collimatable with respect to at least one partition or at least one predefinable geometry of a partition, preferably with a collimator of lead or bismuth. This results in the aforementioned advantages.
Zumindest eine der zuvor genannten Aufgaben wird auch gelöst durch Verwendung wenigstens einer Neutronenquelle zur Multielementanalyse einer Probe basierend auf Neutronenaktivierung zum Generieren von schnellen Neutronen zur kontinuierlichen Bestrahlung der Probe mit ersten Neutronen mit wenigstens einem Neutronenenergiewert aus der folgenden Gruppe: 2.45MeV, 14.1MeV; und/oder mit zweiten Neutronen mit einer Neutronenenergie mit wenigstens einem Wert im Energiebereich 10keV bis 20MeV, insbesondere 10keV bis 10MeV; und/oder mit dritten Neutronen mit einer Neutronenenergie von maximal 10MeV. Hierdurch ergeben sich zuvor genannte Vorteile. Bevorzugt wird die emittierte Gammastrahlung mit einem Detektor mit einem Kollimator aus Blei oder Bismut detektiert.At least one of the aforementioned objects is also achieved by using at least one neutron source for multi-element analysis of a sample based on neutron activation for generating fast neutrons for continuously irradiating the sample with first neutrons having at least one neutron energy value from the following group: 2.45MeV, 14.1MeV; and / or with second neutrons having a neutron energy with at least one value in the
Zumindest eine der zuvor genannten Aufgaben wird auch gelöst durch eine Steuerungseinrichtung eingerichtet zum Ansteuern wenigstens eines Neutronengenerators einer Vorrichtung zur Multielementanalyse basierend auf Neutronenaktivierung, insbesondere einer hier beschriebenen Vorrichtung, wobei der Neutronengenerator eingerichtet ist zum Generieren von schnellen Neutronen mit Energie im Bereich von 10keV bis 20MeV, insbesondere 10keV bis 10MeV, wobei die Steuerungseinrichtung eingerichtet ist zum Ansteuern des Neutronengenerators zum Generieren der Neutronen und zum Bestrahlen der Probe auf ungepulste kontinuierliche Weise, insbesondere während wenigstens eines ersten Zeitfensters, und wobei die Steuerungseinrichtung ferner eingerichtet ist zum Ansteuern wenigstens eines Detektors zum kontinuierlichen und/oder zeitweisen Messen von aus der Probe oder einer einzelnen Partition der Probe emittierter Gammastrahlung simultan zur Bestrahlung, insbesondere während wenigstens eines zweiten Zeitfensters unabhängig vom ersten Zeitfenster, kontinuierlich simultan zur kontinuierlichen Bestrahlung und/oder zeitunabhängig davon. Das erste und zweite Zeitfenster können unterschiedlich sein bzw. unabhängig voneinander vordefiniert sein oder eingestellt werden. Die Steuerungseinrichtung ist insbesondere eingerichtet zum Steuern eines zuvor beschriebenen Verfahrens.At least one of the aforementioned objects is also achieved by a control device configured to drive at least one neutron generator of a device for multi-element analysis based on neutron activation, in particular a device described here, wherein the neutron generator is adapted to generate fast neutrons with energy in the range of 10keV to 20MeV , in particular 10keV to 10MeV, wherein the control means is arranged to drive the neutron generator to generate the neutrons and to irradiate the sample in an unpulsed continuous manner, in particular during at least a first time window, and wherein the control means is further adapted to drive at least one detector to the continuous one and / or temporarily measuring gamma radiation emitted from the sample or a single partition of the sample simultaneously with the irradiation, in particular during at least a second time itfensters independent of the first time window, continuously simultaneously to the continuous irradiation and / or time-independent thereof. The first and second time windows can be different or can be predefined or set independently of one another. The control device is in particular configured to control a previously described method.
Diese Art der Analyse liefert zuvor genannte Vorteile. Die Steuerungseinrichtung kann dabei zumindest das Bestrahlen, Messen und wahlweise auch das Positionieren der Probe (insbesondere durch Ansteuern/Regeln einer Dreh-/Hubeinrichtung) synchronisieren und somit das eigentliche Messverfahren der Messanlage steuern, insbesondere die Art und Weise und den Zeitraum der Datenerhebung. Mittels dieser Steuerungseinrichtung kann das Bestrahlen und Messen insbesondere über einen Zeitraum von z.B. mindestens 20 oder 50Sek. erfolgen, oder auch über mehrere Stunden oder Tage. Die Steuerungseinrichtung kann an eine Dreh-/Hubeinrichtung gekoppelt sein und ferner eingerichtet sein zum Positionieren einer auf einem Probenträger angeordneten Probe mittels der Dreh-/Hubeinrichtung, insbesondere gemäß oder in Abhängigkeit von der Geometrie von Partitionen der Probe. Dies liefert nicht zuletzt die Möglichkeit, mittels einer einzigen Steuerungseinrichtung die gesamte Vorrichtung anzusteuern bzw. das gesamte Verfahren ablaufen zu lassen (Drei-Funktions-Steuerungseinrichtung), umfassend Ansteuerung des Neutronengenerators, Ansteuerung des wenigstens einen Detektors, und Positionierung der Probe. Dem Neutronengenerator können dabei z.B. Parameter wie die Neutronenquellstärke vorgegeben werden, und der Dreh-/Hubeinrichtung können Positionsdaten oder Verlagerungswege und Verlagerungsgeschwindigkeiten vorgegeben werden.This type of analysis provides previously mentioned benefits. The control device can synchronize at least the irradiation, measuring and optionally also the positioning of the sample (in particular by activating / controlling a rotary / lifting device) and thus control the actual measuring method of the measuring system, in particular the way and the period of data collection. By means of this control device, the irradiation and measuring, in particular over a period of e.g. at least 20 or 50sec. take place, or even over several hours or days. The control device can be coupled to a rotary / lifting device and further be set up for positioning a sample arranged on a sample carrier by means of the rotary / lifting device, in particular according to or in dependence on the geometry of partitions of the sample. This not least provides the possibility to control by means of a single control device, the entire device or to run the entire process (three-function control device) comprising driving the neutron generator, driving the at least one detector, and positioning of the sample. The neutron generator may be e.g. Parameters such as the neutron source strength are given, and the rotary / lifting device position data or displacement paths and displacement speeds can be specified.
Die Steuerungseinrichtung kann eingerichtet sein zum Steuern des Betriebs eines Neutronengenerators eingerichtet zur Fusion von Deuteronen zum Generieren von schnellen Neutronen zur Multielementanalyse einer Probe durch kontinuierliches, ungepulstes Bestrahlen der Probe.The controller may be configured to control the operation of a neutron generator configured to merge deuterons to generate fast neutrons for multi-element analysis of a sample by continuous, unpulsed irradiation of the sample.
Die Vorrichtung oder die Steuerungseinrichtung kann eine Eingabemaske (Benutzerschnittstelle) oder Eingabeeinheit zur manuellen Eingabe der folgenden drei Parameter aufweisen: Neutronenquellstärke bei der Bestrahlung, Probengeometrie und Probenmasse. Diese Parameter können auch in einem Datenspeicher hinterlegt werden und von der Steuerungseinrichtung ausgelesen werden und einem Computerprogrammprodukt übergeben werden.The device or controller may include an input mask (user interface) or input unit for manually inputting the following three parameters: neutron source intensity in the irradiation, sample geometry, and sample mass. These parameters can also be stored in a data memory and read out by the control device and transferred to a computer program product.
Zumindest eine der zuvor genannten Aufgaben wird auch gelöst durch ein Computerprogrammprodukt zur Multielementanalyse basierend auf Neutronenaktivierung, und eingerichtet zum Bestimmen wenigstens eines Elements einer ungepulst kontinuierlich mit Neutronen bestrahlten Probe durch Auswerten von aus der Probe emittierter Gammastrahlung, nämlich prompter und/oder verzögerter Gammastrahlung, basierend auf energieabhängigen Photopeak-Effizienzen sowie Neutronenfluss und Neutronenspektrum innerhalb der Probe oder innerhalb einer einzelnen Partition der Probe, insbesondere eingerichtet zum partitionskollimierten Auswerten gemessener Gammastrahlung basierend auf dem folgenden Zusammenhang:
Diese Formel betrifft dabei die erfindungsgemäße Bestimmung von Elementmassen in einer einzelnen Partition. Dieses Computerprogrammprodukt ermöglicht einen hohen Grad an Automatisierung bzw. Autarkie, in Verbindung mit einer hohen Genauigkeit der Analyse. Das Computerprogrammprodukt ist insbesondere eingerichtet zum automatisierten Durchführen einer zuvor beschriebenen Art der Auswertung. Als partitionskollimiertes Auswerten ist dabei ein Auswerten individuell hinsichtlich einzelner Partitionen der Probe zu verstehen, welche Partitionen geometrisch zuvor definiert und voneinander abgegrenzt wurden.This formula relates to the determination of element masses according to the invention in a single partition. This computer program product allows a high degree of automation or autarky, in conjunction with a high accuracy of the analysis. The computer program product is in particular set up for automatically carrying out a previously described type of evaluation. As partition collimated evaluation, an evaluation is to be understood individually with regard to individual partitions of the sample, which partitions were previously geometrically defined and delimited from each other.
Das Computerprogrammprodukt kann zusätzlich auch eingerichtet sein zum Vorgeben einer Soll-Position der Probe, insbesondere in Abhängigkeit einer erfassten oder eingegebenen Probengeometrie, insbesondere basierend auf in einer Positionsdatenbank hinterlegten Soll-Positionen als Funktion der Probengeometrie und/oder Probengröße, wobei das Positionieren insbesondere durch Ansteuern/Regeln einer Dreh-/Hubeinrichtung erfolgen kann.In addition, the computer program product can also be set up for specifying a desired position of the sample, in particular as a function of a detected or entered sample geometry, in particular based on setpoint positions stored in a position database as a function of the sample geometry and / or sample size, the positioning being determined in particular by activation / Rules of a rotary / lifting device can be done.
Das Computerprogrammprodukt kann eingerichtet sein, verschiedene Varianten einer Partitionierung für eine jeweilige Probengeometrie zu berechnen und eine als optimal identifizierte Partitionierung vorzuschlagen oder direkt autonom auszuwählen. Hierzu kann das Computerprogrammprodukt eine überschlägige Unsicherheitsanalyse in Abhängigkeit der Anzahl und Ausgestaltung der Partitionen durchführen und in Abhängigkeit der vom Benutzer geforderten Genauigkeit die Partitionierung festlegen bzw. autonom bestimmen. Bei dieser Vorgehensweise kann ein konfigurierbarer Kollimator spezifisch bezüglich der gewählten Partitionen eingestellt werden.The computer program product can be set up to calculate different variants of a partitioning for a respective sample geometry and to propose a partitioning identified as optimally or to select it directly autonomously. For this purpose, the computer program product can carry out a rough uncertainty analysis as a function of the number and configuration of the partitions and determine or autonomously determine the partitioning as a function of the accuracy required by the user. With this procedure, a configurable collimator can be set specifically with regard to the selected partitions.
Zumindest eine der zuvor genannten Aufgaben wird demnach auch gelöst durch einen Datenträger mit einem solchen darauf hinterlegten Computerprogrammprodukt, oder durch einen Computer oder ein Computersystem oder eine virtuelle Maschine oder wenigstens ein Hardwareelement damit.Accordingly, at least one of the aforementioned objects is also solved by a data carrier having such a computer program product stored thereon, or by a computer or a computer system or a virtual machine or at least one hardware element with it.
Zumindest eine der zuvor genannten Aufgaben wird demnach auch gelöst durch ein Computerprogramm eingerichtet zum Bereitstellen der hier beschriebenen Art und Weise der Auswertung bzw. der hier beschriebenen diesbezüglichen Verfahrensschritte.Accordingly, at least one of the aforementioned objects is also achieved by a computer program designed to provide the manner and manner of evaluation described herein or the respective method steps described herein.
Gemäß einem Ausführungsbeispiel ist das Computerprogrammprodukt eingerichtet zum Auswerten einer integralen Messung, insbesondere bezüglich einer nicht-partitionierten Probe basierend auf einem einzigen Gammaspektrum, insbesondere basierend auf dem folgenden Zusammenhang:
Dies liefert eine Vereinfachung bezüglich der Annahme einer homogenen Massenverteilung.This provides a simplification regarding the assumption of a homogeneous mass distribution.
Das erfindungsgemäße Verfahren kann auch wie folgt beschrieben werden. Bei einem Verfahren zur zerstörungsfreien Elementanalyse von Proben wird die jeweilige Probe kontinuierlich mit schnellen Neutronen bestrahlt, wobei simultan zur Bestrahlung die von der Probe ausgesendete/emittierte Gammastrahlung gemessen wird, wobei die Menge eines in der Probe enthaltenen Elements nach Abzug des Untergrundsignals aus der Nettofläche des Photopeaks ausgewertet wird, den das Element in einer Zählrate-Energie-Darstellung hervorruft. Dabei kann die Quantifizierung der Elementmassen einer Probe automatisiert ablaufen, und die für die Analyse erforderlichen Parameter, außer die Neutronenquellstärke bei der Bestrahlung und die Geometrie und Gesamtmasse der Probe, können numerisch berechnet werden. Ein Monitor für den Neutronenfluss oder ein probeninterner oder externer Kalibrierstandard ist nicht erforderlich. Dabei kann die Probe in Raumbereiche (Partitionen) zerlegt werden und jede Partition der Probe kann kollimiert gemessen werden. Dabei kann die Bestimmung der Elementmassen der Probe darauf basieren, dass die Element- und Massenverteilung in einzelnen Partitionen der Probe als homogen angenommen wird. Dabei kann die mittlere Dichte einer Partition durch eine Transmissionsmessung mit einem radioaktiven Gammastrahler erfolgen. Dabei kann der Neutronenfluss innerhalb der Partitionen der Probe durch ein analytisches Verfahren bestimmt werden, welches eine Diffusionsapproximation der linearen Boltzmann-Gleichung numerisch löst und Randbedingungen für dieses System von Gleichungen aus Simulationsrechnungen des Neutronenflusses in der leeren Probenkammer berechnet. Dabei kann die Bestimmung der Photopeak-Effizienzen orts- und energieaufgelöst durch ein numerisches Verfahren erfolgen, bei welchem die Wechselwirkungen von der Emission in der Probe (Quellpunkt) bis zur Absorption im Detektor abgebildet werden. Dabei kann das Verfahren iterativ bezüglich der Zusammensetzung der Probe so lange durchgeführt werden, bis sich die berechnete Zusammensetzung der Probe stabilisiert. Dabei können sämtliche detektierten Photopeak-Flächen, die von verschiedenen Gamma-Emissionen eines Elements in der Probe erzeugt werden, in der analytischen Auswertung berücksichtigt werden. Dabei können bei der analytischen Auswertung die Ergebnisse der Messung einer jeden Partition berücksichtigt werden, wodurch die Sensitivität und die Genauigkeit des Messverfahrens für die gesamte Probe verbessert werden kann. Dabei können sich die Neutronenquelle und die Probe in einer als Moderationskammer ausgebildeten Probenkammer aus Graphit befinden. Dabei kann sich direkt um eine/die Moderationskammer oder um die Probenkammer herum eine wirksame Abschirmung für Neutronenstrahlung befinden. Dabei kann sich der Detektor bzw. die Detektoreinheit in einem Kollimator aus Gammastrahlen abschirmendem Material befinden. Dabei kann die Geometrie der Proben- und Moderationskammer und/oder des Probenträgers den Neutronenflussgradienten innerhalb der Probe reduzieren, was insbesondere mittels veränderlicher Moderationslängen (Wegstrecke zwischen Neutronenquelle/Neutronenquellpunkt und Probe) erzielt werden kann, mit dem Effekt, dass der Neutronenflussgradient reduziert bzw. verändert wird.The process according to the invention can also be described as follows. In a method for non-destructive elemental analysis of samples, the respective sample is continuously irradiated with fast neutrons, wherein simultaneously to the irradiation, the emitted / emitted by the sample gamma radiation is measured, wherein the amount of an element contained in the sample after deduction of the background signal from the net area of Photopeaks is evaluated, which causes the element in a count rate energy representation. In this case, the quantification of the elemental masses of a sample can be automated, and the parameters required for the analysis, except for the neutron source intensity in the irradiation and the geometry and total mass of the sample, can be calculated numerically. A monitor for the neutron flux or a sample internal or external calibration standard is not required. The sample can be decomposed into space regions (partitions) and each partition of the sample can be measured collimated. The determination of the element masses of the sample can be based on the fact that the elemental and mass distribution in individual partitions of the sample is assumed to be homogeneous. The average density of a partition can be measured by a transmission measurement with a radioactive gamma emitter. In this case, the neutron flux within the partitions of the sample can be determined by an analytical method, which is a Diffusion approximation of the linear Boltzmann equation solves numerically and calculates boundary conditions for this system of equations from simulation calculations of the neutron flux in the empty sample chamber. The determination of photopeak efficiencies can be spatially and energy resolved by a numerical method in which the interactions of the emission in the sample (source point) to the absorption in the detector are mapped. In doing so, the method can be carried out iteratively with respect to the composition of the sample until the calculated composition of the sample stabilizes. In this case, all detected photopeak areas which are produced by different gamma emissions of an element in the sample can be taken into account in the analytical evaluation. In doing so, the results of the measurement of each partition can be taken into account in the analytical evaluation, whereby the sensitivity and the accuracy of the measurement procedure for the entire sample can be improved. The neutron source and the sample may be located in a sample chamber made of graphite as a moderation chamber. In this case, an effective shield for neutron radiation can be located directly around a moderation chamber or around the sample chamber. In this case, the detector or the detector unit may be located in a collimator of gamma-rays shielding material. The geometry of the sample and moderation chamber and / or of the sample carrier can reduce the neutron flux gradient within the sample, which can be achieved in particular by means of variable moderation lengths (distance between neutron source / neutron source point and sample), with the effect that the neutron flux gradient is reduced or changed becomes.
Zumindest eine der zuvor genannten Aufgaben wird auch gelöst durch eine Vorrichtung zur Multielementanalyse basierend auf Neutronenaktivierung, mit:
- einem Neutronengenerator eingerichtet zum Generieren von schnellen Neutronen;
- einer Probenkammer und einem darin angeordneten Probenträger;
- einer Detektoreinheit mit wenigstens einem Detektor eingerichtet zum Messen von aus einer bestrahlten Probe emittierter Gammastrahlung zum Bestimmen wenigstens eines Elements der Probe; wobei die Vorrichtung eingerichtet ist zum ungepulsten kontinuierlichen Bestrahlen einer/der auf dem Probenträger angeordneten Probe und eingerichtet ist zum Messen von aus der bestrahlten Probe emittierter prompter und/oder verzögerter Gammastrahlung zeitunabhängig von der Bestrahlung, insbesondere ohne Zeitfenster, während des Bestrahlens, insbesondere simultan zum kontinuierlichen Bestrahlen, insbesondere eingerichtet zum Ausführen eines zuvor beschriebenen Verfahrens. Hierdurch ergeben sich zuvor genannte Vorteile, insbesondere in Verbindung mit einem niedrigen oder vorrichtungs- und/oder verfahrenstechnisch minimierten Untergrundsignal.
- a neutron generator adapted to generate fast neutrons;
- a sample chamber and a sample carrier disposed therein;
- a detector unit having at least one detector configured to measure gamma radiation emitted from an irradiated sample to determine at least one element of the sample; wherein the device is arranged for unpulsed continuous irradiation of a sample arranged on the sample carrier and is arranged for measuring prompt and / or delayed gamma radiation emitted from the irradiated sample, irrespective of the time of irradiation, in particular without time window, during the irradiation, in particular simultaneously continuous irradiation, in particular adapted for carrying out a method described above. This results in the aforementioned advantages, in particular in conjunction with a low or device and / or procedurally minimized background signal.
Als einzelner Detektor (einer Detektoreinheit) wird bevorzugt ein Halbleiter- oder Szintillationsdetektor verwendet, also ein Detektor mit hoher Energieauflösung, welcher eingerichtet ist für die Messung der prompten und verzögerten Gammastrahlung.As a single detector (a detector unit), a semiconductor or scintillation detector is preferably used, ie a detector with high energy resolution, which is set up for the measurement of the prompt and delayed gamma radiation.
Wahlweise wird das Verfahren mittels einer unabhängig von der Probekammer vorgesehenen Moderationskammer variiert. Die Moderationskammer kann standardmäßig ortsfest in der Vorrichtung vorgesehen/eingebaut sein. Der Prozess einer Moderation kann in gewünschter Art und Weise in der Probenkammer, in der Moderationskammer und/oder in der Probe selbst durchgeführt werden.Optionally, the method is varied by means of a moderation chamber provided independently of the sample chamber. By default, the moderation chamber can be provided / installed in the device in a stationary manner. The process of moderation can be performed in the desired manner in the sample chamber, in the moderation chamber and / or in the sample itself.
Die jeweiligen Detektoren der Vorrichtung können durch wenigstens einen Kollimator fokussiert werden. Ein Kollimator eingerichtet zum Vorgeben oder Eingrenzen oder Einstellen des Sichtbereiches des Detektors liefert insbesondere den Vorteil eines verbesserten SNR speziell auch im Zusammenhang mit kontinuierlicher Bestrahlung. Zudem kann die Probe partitionskollimiert gemessen werden.The respective detectors of the device can be focused by at least one collimator. A collimator adapted to predetermining or narrowing or adjusting the field of view of the detector provides in particular the advantage of an improved SNR, especially in connection with continuous irradiation. In addition, the sample can be measured partition collimated.
Bevorzugt sind mehrere Detektoren in derselben Höhenebene angeordnet, insbesondere in der Höhenebene der Neutronenquelle bzw. des Neutronenquellpunktes. Bevorzugt sind der oder die Detektoren möglichst nahe zum Neutronenquellpunkt angeordnet. Dies liefert gute Messergebnisse bzw. ermöglicht das Minimieren von Untergrundsignalen. In einer Draufsicht bei einer Anordnung in derselben Höhenebene sind die Detektoren bevorzugt um weniger als 90° in Umfangsrichtung relativ zum Neutronenquellpunkt versetzt, beispielsweise um 60 oder 75°.Preferably, a plurality of detectors are arranged in the same height level, in particular in the height level of the neutron source or the neutron source point. Preferably, the detector or detectors are arranged as close as possible to the neutron source point. This provides good measurement results or enables the minimization of background signals. In a plan view with an arrangement in the same height level, the detectors are preferably offset by less than 90 ° in the circumferential direction relative to the neutron source point, for example by 60 or 75 °.
Als Neutronenquellpunkt ist dabei bevorzugt der Ort bzw. die Position zu verstehen, an welcher die Neutronen emittiert werden, insbesondere in die Probenkammer auf die Probe abgestrahlt werden. Der Neutronengenerator kann unabhängig von der Position des Neutronenquellpunktes angeordnet sein, oder aber die Position des Neutronenquellpunktes vorgeben.The neutron source point here is preferably the location or the position at which the neutrons are emitted, in particular emitted into the sample chamber onto the sample. The neutron generator can be arranged independently of the position of the neutron source point, or specify the position of the neutron source point.
Der Kollimator kann wie auch eine/die Moderationskammer fest installiert sein, in einer einzigen vordefinierten Einstellung oder Konfiguration. Wahlweise kann der Kollimator auch mehrere Einstellungen aufweisen, jeweils für einen vordefinierbaren Sichtbereich, z.B. eine erste Einstellung mit einem relativ weiten/breiten Sichtbereich, eine zweite Einstellung mit einem mittleren Sichtbereich, und eine dritte Einstellung mit einem relativ engen/schmalen/fokussierten Sichtbereich, wobei der Kollimator zwischen den Einstellungen umschaltbar sein kann. The collimator, as well as a moderation chamber, can be permanently installed in a single predefined setting or configuration. Optionally, the collimator may also have multiple adjustments, each for a predefinable field of view, eg, a first setting with a relatively wide / wide field of view, a second setting with a medium field of view, and a third setting with a relatively narrow / narrow / focused field of view the collimator can be switched between the settings.
Gemäß einem Ausführungsbeispiel umfasst die Vorrichtung wenigstens eine ein Untergrundsignal der Vorrichtung schwächende Komponente aus der folgenden Gruppe: wenigstens einen den Sichtbereich des (jeweiligen) Detektors auf die Probe, insbesondere auf eine Partition der Probe einschränkenden Kollimator, bevorzugt einen Kollimator aus Blei oder Bismut, und/oder eine Moderationskammer aus Graphit, und/oder eine Abschirmung aus boriertem Polyethylen, und/oder eine Probenkammer und/oder einen Probenträger jeweils zumindest teilweise aus Graphit oder vollständig fluorierten Kunststoffen oder Beryllium. Hierdurch kann insbesondere ein verbessertes SNR erzielt werden. Der Kollimator weist bevorzugt eine Wanddicke von mindestens 5cm auf. Die Vorrichtung kann die Probe zerstörungsfrei analysieren und dabei die emittierte Gammastrahlung hinsichtlich zahlreicher Aspekte auswerten. Die Vorrichtung ist nicht beschränkt auf die Auswertung einer bestimmten Art von Gammastrahlung oder in einem bestimmten Zeitfenster.According to one exemplary embodiment, the device comprises at least one component weakening a background signal of the device from the following group: at least one collimator of lead or bismuth, preferably a collimator of the (respective) detector on the sample, in particular on a partition of the sample or a graphite moderation chamber, and / or a screen of borated polyethylene, and / or a sample chamber and / or a sample carrier in each case at least partially of graphite or completely fluorinated plastics or beryllium. In this way, in particular, an improved SNR can be achieved. The collimator preferably has a wall thickness of at least 5 cm. The device can analyze the sample nondestructively and evaluate the emitted gamma radiation in many aspects. The device is not limited to the evaluation of a particular type of gamma radiation or in a specific time window.
Es hat sich gezeigt, dass ein vorteilhafter Winkel zwischen Neutronengenerator und Detektor zwischen 50 und 90° liegt, insbesondere da dadurch vermieden werden kann, dass der Detektor einem zu hohen Neutronenfluss ausgesetzt wird. Zudem kann der Detektor in diesem Winkelbereich auf einen Raumbereich fokussiert werden, in welchem der Neutronenfluss in der Probe möglichst maximal hoch ist.It has been shown that an advantageous angle between neutron generator and detector is between 50 and 90 °, in particular since this can prevent the detector from being exposed to too high a neutron flux. In addition, the detector can be focused in this angular range to a spatial area in which the neutron flux in the sample is maximally high.
Bisher hatte Gammastrahlung aus inelastischen Wechselwirkungen (Streuprozessen) in bisher genutzten Anlagen ein derart starkes Untergrundsignal erzeugt, dass erst nach einer gewissen Wartezeit (Zeitfenster) nach einem Neutronenpuls die Detektion der Gammastrahlung möglich war. Bisher verwendete Detektoren bzw. die Detektoren in bisher verwendeten Anlagen waren bisher kurz nach einem jeweiligen Neutronenpuls nahezu „blind“. Die zu hohe Signalrate führte dazu, dass der Detektor paralysiert wurde. Der Detektor benötigte dann jeweils eine gewisse Wartezeit, bis eine Detektion wieder erfolgen kann, also bis die Signalrate wieder gesunken ist.Previously, gamma radiation from inelastic interactions (scattering processes) in previously used systems had produced such a strong background signal that the detection of gamma radiation was only possible after a certain waiting time (time window) after a neutron pulse. Previously used detectors and the detectors in previously used systems were so far almost "short" after a respective neutron pulse. The too high signal rate caused the detector to be paralyzed. The detector then required a certain waiting time until a detection can take place again, ie until the signal rate has fallen again.
Gemäß einem Ausführungsbeispiel umfasst die Vorrichtung ferner ein Computerprogrammprodukt oder einen Datenspeicher damit, wobei das Computerprogrammprodukt eingerichtet ist zum Bestimmen wenigstens eines Elements der Probe durch Auswerten der gemessenen Gammastrahlung basierend auf energieabhängigen Photopeak-Effizienzen sowie Neutronenfluss und Neutronenspektrum innerhalb der Probe oder innerhalb einer einzelnen Partition der Probe, insbesondere basierend auf wenigstens einem der zuvor bezüglich des Computerprogrammproduktes bereits beschriebenen Zusammenhänge. Diese Formeln oder Zusammenhänge können jeweils als eine von mehreren Berechnungsgrundlagen in einem Datenspeicher hinterlegt sein, mittels welchem das Computerprogrammprodukt interagiert oder auf welchen es zugreift. Dies liefert neben hoher Flexibilität bei der Bestimmung/Auswertung auch die Option einer vollautomatischen, iterativen Multielementanalyse, insbesondere in Verbindung mit einer Steuerungseinrichtung zum Steuern/Regeln von Neutronenemission, Detektoren und/oder einer Dreh-/Hubeinrichtung.According to one embodiment, the apparatus further comprises a computer program product or data store therewith, wherein the computer program product is adapted to determine at least one element of the sample by evaluating the measured gamma radiation based on energy dependent photopeak efficiencies, neutron flux and neutron spectrum within the sample or within a single partition of the sample Sample, in particular based on at least one of the previously described with respect to the computer program product relationships. These formulas or relationships can each be stored as one of several calculation bases in a data memory, by means of which the computer program product interacts or accesses. In addition to high flexibility in the determination / evaluation, this also provides the option of a fully automatic, iterative multi-element analysis, in particular in conjunction with a control device for controlling / regulating neutron emission, detectors and / or a rotary / lifting device.
Gemäß einem Ausführungsbeispiel weist die Vorrichtung ferner eine Dreh- und/oder Hubeinrichtung eingerichtet zum translatorischen und/oder rotatorischen Verlagern des Probenträgers oder der Probe auf, bevorzugt eine aus einer/der Probenkammer der Vorrichtung entkoppelte Dreh- und/oder Hubeinrichtung, wobei zumindest ein elektrischer Antrieb der Dreh-/Hubeinrichtung außerhalb einer Abschirmung (insbesondere außerhalb einer Abschirmung aus boriertem Polyethylen) der Vorrichtung angeordnet ist. Dies liefert auch ein gutes SNR.According to one embodiment, the device further comprises a rotating and / or lifting device arranged for translational and / or rotational displacement of the sample carrier or the sample, preferably a decoupled from a / of the sample chamber of the device rotating and / or lifting device, wherein at least one electrical Drive the rotating / lifting device outside of a shield (in particular outside a borated polyethylene screen) of the device is arranged. This also provides a good SNR.
Gemäß einem Ausführungsbeispiel weist die Vorrichtung ferner eine Einheit zur Transmissionsmessung auf, welche eingerichtet ist zur Bestimmung der mittleren Dichte der Probe bzw. der jeweiligen Partition. Die Transmissionseinheit umfasst einen radioaktiven Gammastrahler, insbesondere Eu-154 oder Co-60, und einen Detektor zur Messung der Abschwächung der Gammastrahlung nach Durchdringung der Probe. Der Detektor zur Messung der Abschwächung der Gammastrahlung kann dabei einer der Detektoren für die prompte und verzögerte Gammastrahlung sein, oder kann auch ein spezifisch für diese Transmissionsmessung bereitgestellter Detektor sein. Während der Transmissionsmessung wird die Probe nicht mit Neutronen bestrahlt. Dies ermöglicht die Unterscheidung der Art der Gammastrahlung.According to one embodiment, the device further comprises a unit for measuring transmission, which is set up for determining the average density of the sample or the respective partition. The transmission unit comprises a radioactive gamma emitter, in particular Eu-154 or Co-60, and a detector for measuring the attenuation of the gamma radiation after penetration of the sample. The detector for measuring the attenuation of the gamma radiation may be one of the detectors for the prompt and delayed gamma radiation, or may also be a detector provided specifically for this transmission measurement. During the transmission measurement, the sample is not irradiated with neutrons. This makes it possible to distinguish the type of gamma radiation.
Gemäß einem Ausführungsbeispiel umfasst die Vorrichtung wenigstens zwei Detektoren, insbesondere in symmetrischer Anordnung relativ zum Neutronengenerator und/oder relativ zu wenigstens einer Neutronenquelle bzw. zu wenigstens einem Neutronenquellpunkt der Vorrichtung. Hierdurch kann die jeweilige Partition optimal vor einem jeweiligen Detektor positioniert oder ausgerichtet werden. Auch können die Partitionen geometrisch in Abhängigkeit der Geometrie der Probe definiert werden, und die Probe kann entsprechend ausgerichtet werden, z.B. in sechs Drehschritten einmal vollumfänglich gedreht werden. According to one embodiment, the device comprises at least two detectors, in particular in a symmetrical arrangement relative to the neutron generator and / or relative to at least one neutron source or to at least one neutron source point of the device. As a result, the respective partition can be optimally positioned or aligned in front of a respective detector. The partitions can also be defined geometrically as a function of the geometry of the sample, and the sample can be aligned accordingly, for example, rotated once in full in six rotation steps.
Die Translation und/oder Rotation kann derart durchgeführt werden, dass sich der Mittelpunkt einer jeweiligen Partition auf der Höhe des Detektors bzw. auf der Sichtachse des Detektors befindet, oder derart, dass die Probe bzw. Partition sich in einem kollimierten Sichtbereich des Detektors befindet.The translation and / or rotation may be performed such that the center of each partition is at the level of the detector or on the viewing axis of the detector, or such that the sample or partition is in a collimated viewing area of the detector.
Gemäß einem Ausführungsbeispiel umfasst die Vorrichtung ferner eine Steuerungseinrichtung eingerichtet zum automatisierten kontinuierlichen Bestrahlen und/oder eingerichtet zum Steuern/Regeln eines automatisierten Messens bei kontinuierlich applizierter Neutronenbestrahlung zeitunabhängig von der Neutronenbestrahlung simultan zum kontinuierlichen Bestrahlen, insbesondere eingerichtet zum iterativen automatisierten Auswerten der emittierten und gemessenen Gammastrahlung zeitunabhängig von der Neutronenbestrahlung basierend auf abgesehen von den drei manuell oder automatisch vorgebbaren Parametern Neutronenquellstärke bei der Bestrahlung, Probengeometrie und Probenmasse, ausschließlich numerisch ermittelten oder von der Steuerungseinrichtung ausgelesenen Parametern. Dies liefert die Möglichkeit, einzelne Schritte oder auch das gesamte Verfahren automatisiert ablaufen zu lassen.According to one embodiment, the device further comprises a control device configured for automated continuous irradiation and / or set up for controlling automatic measurement with continuously applied neutron irradiation time-independent of the neutron irradiation simultaneously to the continuous irradiation, in particular adapted for iterative automated evaluation of the emitted and measured gamma radiation time independent of the neutron irradiation based on apart from the three manually or automatically specifiable parameters neutron source strength in the irradiation, sample geometry and sample mass, exclusively numerically determined or read by the controller parameters. This provides the opportunity to run individual steps or even the entire process automated.
Gemäß einem Ausführungsbeispiel umfasst der Neutronengenerator wenigstens eine Neutronenquelle bzw. einen Neutronenquellpunkt eingerichtet zur Fusion von Deuteronen (Deuteriumkernen), insbesondere mit Deuteriumgas als gasförmiges Target bzw. gasförmigem Betriebsstoff. Es hat sich gezeigt, dass auch durch die Fusion von Deuteronen eine ausreichend hohe Quellstärke sichergestellt werden kann. Die Nutzung dieses Energiebereiches liefert Vorteile beim kontinuierlichen Bestrahlen und auch beim Messen und Auswerten, einerseits aufgrund einer niedrigen Neutronenenergie, andererseits hinsichtlich einer langen Bestrahlungsdauer. Der Betriebsstoff kann gasförmig (anstelle fest) sein, so dass ein Austausch eines nach gewisser Dauer verbrauchten festenTargets (Feststoff) nicht mehr erforderlich ist. Dies vereinfacht insbesondere die Analyse über einen langen Zeitraum, und kann hohe Reproduzierbarkeit oder hohe Sicherheit der Messergebnisse sicherstellen.According to one exemplary embodiment, the neutron generator comprises at least one neutron source or a neutron source point configured for the fusion of deuterons (deuterium nuclei), in particular with deuterium gas as gaseous target or gaseous operating substance. It has been shown that a sufficiently high swelling strength can also be ensured by the fusion of deuterons. The use of this energy range provides advantages in continuous irradiation and also in measuring and evaluating, on the one hand due to low neutron energy, on the other hand with regard to a long irradiation time. The fuel may be gaseous (instead of solid), so that it is no longer necessary to replace a solid target (solid) consumed after a certain period of time. This particularly simplifies the analysis over a long period of time, and can ensure high reproducibility or high reliability of the measurement results.
Gemäß einem Ausführungsbeispiel ist der Neutronengenerator ein elektrisch betriebener Neutronengenerator oder weist wenigstens eine Radionuklidneutronenquelle wie z.B. eine AmBe-Quelle auf. Bevorzugt wird ein Neutronengenerator, welcher Deuteronen fusioniert und mittels dieser Fusionsreaktion Neutronen mit einer Startenergie von 2.45MeV emittiert. Dabei kann wahlweise auch eine gepulste Bestrahlung speziell bei 2.45MeV erfolgen. Im Gegensatz dazu wird bei bisheriger gepulster Bestrahlung häufig ein Neutronengenerator zum Fusionieren von Tritium-Deuterium (14.1 MeV) verwendet, für Neutronen mit exakt diesem einen Energiewert.According to one embodiment, the neutron generator is an electrically operated neutron generator or comprises at least one radionuclide neutron source, such as e.g. an AmBe source. Preference is given to a neutron generator which fuses deuterons and emits neutrons with a starting energy of 2.45 MeV by means of this fusion reaction. Optionally, a pulsed irradiation can be carried out especially at 2.45MeV. In contrast, with previous pulsed irradiation, a neutron generator is often used to fuse tritium-deuterium (14.1 MeV), for neutrons with exactly this one energy value.
Gemäß einem Ausführungsbeispiel ist der wenigstens eine Detektor ein Halbleiter- oder Szintillationsdetektor. Dies ermöglicht eine exakte Auswertung sowohl prompter als auch verzögerter Gammastrahlung in einem breiten Energiebereich.According to one embodiment, the at least one detector is a semiconductor or scintillation detector. This allows accurate evaluation of both prompt and delayed gamma radiation in a wide range of energies.
Zumindest eine der zuvor genannten Aufgaben wird auch gelöst durch eine Vorrichtung zur Multielementanalyse basierend auf Neutronenaktivierung, mit:
- einem Neutronengenerator eingerichtet zum Generieren von schnellen Neutronen;
- einer Probenkammer und einem darin angeordneten Probenträger;
- einer Detektoreinheit mit wenigstens einem Detektor eingerichtet zum Messen von aus einer bestrahlten Probe emittierter Gammastrahlung zum Bestimmen wenigstens eines Elements der Probe; wobei die Vorrichtung eingerichtet ist zum ungepulsten kontinuierlichen Bestrahlen einer/der Probe und eingerichtet ist zum Messen von aus der bestrahlten Probe emittierter prompter und/oder verzögerter Gammastrahlung zeitunabhängig von der Bestrahlung während des Bestrahlens, wobei die Vorrichtung wenigstens eine ein Untergrundsignal der Vorrichtung schwächende Komponente aus der folgenden Gruppe umfasst: wenigstens einen den Sichtbereich des Detektors auf die Probe bzw. Partition einschränkenden Kollimator, und/oder eine Moderationskammer aus Graphit, und/oder eine Abschirmung aus boriertem Polyethylen, und/oder eine Probenkammer und/oder einen Probenträger jeweils zumindest teilweise aus Graphit oder vollständig fluorierten Kunststoffen oder Beryllium, wobei die Vorrichtung ferner umfasst eine Steuerungseinrichtung eingerichtet zum automatisierten kontinuierlichen Bestrahlen und/oder eingerichtet zum Steuern/Regeln eines automatisierten Messens bei kontinuierlich applizierter Neutronenbestrahlung zeitunabhängig von einzelnen Phasen der Neutronenbestrahlung während des Bestrahlens, insbesondere simultan zum kontinuierlichen Bestrahlen. Hierdurch ergeben sich zahlreiche der zuvor genannten Vorteile.
- a neutron generator adapted to generate fast neutrons;
- a sample chamber and a sample carrier disposed therein;
- a detector unit having at least one detector configured to measure gamma radiation emitted from an irradiated sample to determine at least one element of the sample; wherein the apparatus is arranged for unpulsed continuous irradiation of a sample and is adapted to measure prompt and / or delayed gamma radiation emitted from the irradiated sample, independently of the irradiation during irradiation, the apparatus comprising at least one sub-component signal attenuating component of the following group comprises at least one collimator restricting the field of view of the detector to the sample or partition, and / or a graphite moderation chamber, and / or a screen of borated polyethylene, and / or a sample chamber and / or a sample carrier in each case at least partially graphite or fully fluorinated plastics or beryllium, the device further comprising a Control device configured for automated continuous irradiation and / or set up to control / regulate an automated measurement with continuously applied neutron irradiation time-independent of individual phases of the neutron irradiation during irradiation, in particular simultaneously for continuous irradiation. This results in many of the aforementioned advantages.
Durch die Verwendung eines Neutronengenerators eingerichtet zur Fusion von Deuteronen, insbesondere mit Deuteriumgas als gasförmiges Target bzw. gasförmigem Betriebsstoff, zum Generieren von schnellen Neutronen zur Multielementanalyse einer Probe basierend auf Neutronenaktivierung, insbesondere zum kontinuierlichen, ungepulsten Bestrahlen der Probe, lassen sich zuvor genannte Vorteile realisieren.By using a neutron generator adapted for the fusion of deuterons, in particular with deuterium gas as a gaseous target or gaseous fuel, for generating fast neutrons for multi-element analysis of a sample based on neutron activation, in particular for continuous, unpulsed irradiation of the sample, the aforementioned advantages can be realized ,
Figurenlistelist of figures
In den nachfolgenden Zeichnungsfiguren wird die Erfindung noch näher beschrieben, wobei für Bezugszeichen, die nicht explizit in einer jeweiligen Zeichnungsfigur beschrieben werden, auf die anderen Zeichnungsfiguren verwiesen wird. Es zeigen:
-
1 in einer perspektivischen Ansicht in schematischer Darstellung eine Vorrichtung zur zerstörungsfreien Multielementanalyse gemäß einem Ausführungsbeispiel; -
2A ,2B ,2C jeweils in einer Schnittansicht eine Probenkammer mit einem bzw. zwei Detektoren sowie in Detailansicht einen Detektor jeweils einer Vorrichtung zur zerstörungsfreien Multielementanalyse gemäß einem Ausführungsbeispiel; -
3 in schematischer Darstellung im Flussdiagramm einzelne Schritte eines Verfahrens gemäß einer Ausführungsform; -
4 eine zylindrische Probe mit einer Partitionierung in Form von Scheibensegmenten, als ein Beispiel für eine Partitionierung bei einem Verfahren gemäß einer Ausführungsform; und -
5 in einer Schnittansicht eine Probenkammer mit einer außerhalb einer Abschirmung angeordneten Dreh- und Hubeinrichtung einer Vorrichtung gemäß einem Ausführungsbeispiel.
-
1 in a perspective view in schematic representation of a device for non-destructive multi-element analysis according to an embodiment; -
2A .2 B .2C in each case in a sectional view a sample chamber with one or two detectors as well as in detail a detector of a device for non-destructive multi-element analysis according to an embodiment; -
3 in a schematic representation in the flowchart individual steps of a method according to an embodiment; -
4 a cylindrical sample with partitioning in the form of disk segments, as an example of partitioning in a method according to an embodiment; and -
5 in a sectional view of a sample chamber with a arranged outside a shield rotation and lifting device of a device according to an embodiment.
DETAILLIERTE BESCHREIBUNG DER FIGURENDETAILED DESCRIPTION OF THE FIGURES
In der
Durch den Betrieb eines oder mehrerer Neutronengeneratoren
Die Probe
Der Probenträger
Das simultan zur Bestrahlung gemessene Gammaspektrum wird durch eine Detektoreinheit
Die Probe kann segmentiert/partitioniert gemessen werden. Hierzu befinden sich bei einer einzelnen gammaspektrometrischen Messung nicht der gesamte Probenkörper, sondern nur einzelne Segmente, so genannte Partitionen, im kollimierten Sichtbereich des Detektors. Zur Positionierung der einzelnen Partitionen im Sichtbereich des Detektors ist zur Rotation und/oder Translation von Probe und Probenträger eine Dreh- und Hubvorrichtung
Die Abschirmung
In
Bei der in
In
In
In
Bei der jeweils in
In einem ersten Schritt
In einem zweiten Schritt
In einem dritten Schritt
In einem vierten Schritt
In einem fünften Schritt
In einem sechsten Schritt
Regelungspunkt
In
BezugszeichenlisteLIST OF REFERENCE NUMBERS
- 11
- Probesample
- 1010
- Vorrichtung zur Multielementanalyse basierend auf NeutronenaktivierungDevice for multi-element analysis based on neutron activation
- 1111
- Neutronengeneratorneutron generator
- 11.111.1
- Neutronenquelle bzw. NeutronenquellpunktNeutron source or neutron source point
- 1212
- Moderationskammermoderation chamber
- 1414
- Probenträgersample carrier
- 1515
- Probenkammersample chamber
- 1616
- Detektoreinheitdetector unit
- 16A, 16B16A, 16B
- einzelner Detektorsingle detector
- 16.116.1
- Kristall eines einzelnen DetektorsCrystal of a single detector
- 16.216.2
- DetektorendkappeDetektorendkappe
- 16.316.3
- Kristallhaltercrystal holder
- 1717
- Kollimatorcollimator
- 1818
- Dreh- und HubeinrichtungTurning and lifting device
- 18.118.1
- Kupplung, insbesondere WelleCoupling, in particular shaft
- 1919
- Abschirmungshielding
- 2020
- Steuerungseinrichtungcontrol device
- 2121
- Datenspeicherdata storage
- 2222
- kernphysikalische Datenbanknuclear physical database
- 2323
- Eingabeeinheit/-maskeScanner / mask
- 2424
- TransmissionsmesseinheitTransmission measuring unit
- 2525
- Kameraeinheitcamera unit
- 2727
- Wägeeinheitweighing unit
- 3030
- Computerprogrammprodukt A computer program product
- A16A16
- Sichtachse des DetektorsVisual axis of the detector
- M1M1
-
Material 1, insbesondere boriertes Polyethylen und/oder Beton
Material 1, in particular borated polyethylene and / or concrete - M2M2
-
Material 2, insbesondere Blei und/oder Bismut
Material 2, in particular lead and / or bismuth - M3M3
- Material 3, insbesondere GraphitMaterial 3, in particular graphite
- M4M4
- Material bzw. Medium 4, insbesondere LuftMaterial or medium 4, in particular air
- M6M6
-
Material 6, insbesondere Lithium-Polyethylen und/oder Lithium-Silikon
Material 6, in particular lithium polyethylene and / or lithium silicone - M7M7
- Material 7, insbesondere Aluminium kohlenstofffaserverstärkter KunststoffMaterial 7, in particular aluminum carbon fiber reinforced plastic
- M8M8
- Material 8, insbesondere Kupfer oder KunststoffMaterial 8, in particular copper or plastic
- M10M10
-
Material 10, insbesondere Germanium
Material 10, in particular germanium - P1, P2, PnP1, P2, Pn
- Partitionen der ProbePartitions of the sample
- R1R1
- erster Regelungspunktfirst regulatory point
- R2R2
- zweiter Regelungspunktsecond regulatory point
- R3 R3
- dritter Regelungspunktthird regulation point
- R4R4
- vierter Regelungspunktfourth control point
- R5R5
- fünfter Regelungspunkt fifth control point
- S1S1
- erster Schritt, insbesondere Generieren von Neutronen und Bestrahlen mit Neutronenfirst step, in particular generating neutrons and irradiation with neutrons
- S1.1S1.1
- Einstellen (Steuern oder Regeln) der NeutronenquellstärkeAdjust (control or regulate) the neutron source strength
- S1.2S1.2
- Moderationpresentation
- S1.3S1.3
- simulative Berechnung des Neutronenspektrumssimulative calculation of the neutron spectrum
- S1.4S1.4
- simulative Berechnung des Neutronenflussessimulative calculation of the neutron flux
- S2S2
- zweiter Schritt, insbesondere Probenspezifikation und Messungsecond step, in particular sample specification and measurement
- S2.1S2.1
- Erfassen von Probenmasse und/oder Probengeometrie und/oder TransmissionsmessungDetecting sample mass and / or sample geometry and / or transmission measurement
- S2.2S2.2
- Kollimationcollimation
- S2.3S2.3
- Erfassen oder Einstellen der ProbenpartitionierungDetecting or adjusting sample partitioning
- S2.4S2.4
- Verlagern/Positionieren der Probe, insbesondere durch Translation und/oder RotationRelocation / positioning of the sample, in particular by translation and / or rotation
- S3S3
- dritter Schritt, insbesondere Detektion/Messen emittierter Gammastrahlung und Auswerten gemessener Gammastrahlungthird step, in particular detection / measurement of emitted gamma radiation and evaluation of measured gamma radiation
- S3.1S3.1
- Detektion/Messen von Gammastrahlung bzw. Auswerten des GammaspektrumsDetection / measurement of gamma radiation or evaluation of the gamma spectrum
- S3.2S3.2
- Element-/PeakidentifizierungElements / Peak Identification
- S3.3S3.3
- Interferenzanalyseinterference analysis
- S3.4S3.4
- Auswertung von Peaks, insbesondere hinsichtlich Peak-Fläche und UntergrundEvaluation of peaks, in particular with regard to peak area and background
- S4S4
- vierter Schritt, insbesondere Auswerten gemessener Gammastrahlungfourth step, in particular evaluation of measured gamma radiation
- S4.1S4.1
- Auswerten von Wechselwirkungen innerhalb der ProbeEvaluate interactions within the sample
- S4.2S4.2
- Auswerten von Wechselwirkungen im DetektorEvaluation of interactions in the detector
- S4.3S4.3
- Bestimmen des Raumwinkels zwischen Probe und DetektorDetermining the solid angle between sample and detector
- S4.4S4.4
- Bestimmen von Photopeak-Effizienzen, insbesondere initialer Photopeak-EffizienzenDetermining photopeak efficiencies, in particular initial photopeak efficiencies
- S5S5
- fünfter Schritt, insbesondere Bestimmen wenigstens eines Elements, insbesondere der Massefifth step, in particular determining at least one element, in particular the mass
- S5.1S5.1
- Bestimmen wenigstens einer Elementmasse oder von ElementmassenverhältnissenDetermining at least one element mass or element mass ratios
- S5.2S5.2
- Bestimmen wenigstens eines WirkungsquerschnittesDetermining at least one cross-section
- S6S6
- sechster Schritt, insbesondere Berechnung der Neutroniksixth step, in particular calculation of neutronics
- S6.1S6.1
- Auswerten von Wechselwirkungen innerhalb der ProbeEvaluate interactions within the sample
- S6.2S6.2
- Auswerten eines NeutronenspektrumsEvaluation of a neutron spectrum
- S6.3S6.3
- Auswerten eines Neutronenflusses Evaluation of a neutron flux
- v1v1
- erste/r Variable/Parameter, insbesondere manuell eingebbar, insbesondere Neutronenquellstärkefirst variable / parameter, in particular manually entered, in particular neutron source strength
- v2v2
- zweite/r Variable/Parameter, insbesondere manuell eingebbar, insbesondere Probengeometriesecond variable / parameter, in particular manually entered, in particular sample geometry
- v3v3
- dritte/r Variable/Parameter, insbesondere manuell eingebbar, insbesondere Probenmassethird variable / parameter, in particular manually entered, in particular sample mass
- xx
- Längsachselongitudinal axis
- yy
- Querachsetransverse axis
- zz
- vertikale Achse bzw. Hochachsevertical axis or vertical axis
ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG QUOTES INCLUDE IN THE DESCRIPTION
Diese Liste der vom Anmelder aufgeführten Dokumente wurde automatisiert erzeugt und ist ausschließlich zur besseren Information des Lesers aufgenommen. Die Liste ist nicht Bestandteil der deutschen Patent- bzw. Gebrauchsmusteranmeldung. Das DPMA übernimmt keinerlei Haftung für etwaige Fehler oder Auslassungen.This list of the documents listed by the applicant has been generated automatically and is included solely for the better information of the reader. The list is not part of the German patent or utility model application. The DPMA assumes no liability for any errors or omissions.
Zitierte PatentliteraturCited patent literature
- WO 2012/010162 A1 [0004]WO 2012/010162 A1 [0004]
- DE 102010031844 A1 [0004]DE 102010031844 A1 [0004]
- EP 1882929 B1 [0005]EP 1882929 B1 [0005]
- WO 0107888 A2 [0005]WO 0107888 A2 [0005]
- EP 0493545 B1 [0005]EP 0493545 B1 [0005]
- DE 102007029778 B4 [0005]DE 102007029778 B4 [0005]
Claims (16)
Priority Applications (10)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
DE102017111935.3A DE102017111935B4 (en) | 2017-05-31 | 2017-05-31 | Method and apparatus for multi-element analysis based on neutron activation and computer program product therefor |
PCT/DE2018/100516 WO2018219406A1 (en) | 2017-05-31 | 2018-05-28 | Method and device for multielement analysis on the basis of neutron activation, and use |
CN201880036372.6A CN111801571B (en) | 2017-05-31 | 2018-05-28 | Method and device for multi-element analysis based on neutron activation, and use |
CA3065628A CA3065628A1 (en) | 2017-05-31 | 2018-05-28 | Method and device for multielement analysis on the basis of neutron activation, and use |
US16/618,114 US11408838B2 (en) | 2017-05-31 | 2018-05-28 | Method and device for multielement analysis on the basis of neutron activation, and use |
RU2019143155A RU2751586C2 (en) | 2017-05-31 | 2018-05-28 | Method and device for multi-element analysis based on neutron activation, as well as application |
EP18729863.3A EP3707500A1 (en) | 2017-05-31 | 2018-05-28 | Method and device for multielement analysis on the basis of neutron activation, and use |
KR1020197037678A KR102442077B1 (en) | 2017-05-31 | 2018-05-28 | Method and apparatus for multi-element analysis based on neutron activation, and usage |
JP2020517263A JP7104780B2 (en) | 2017-05-31 | 2018-05-28 | Methods and devices for multi-atomic analysis based on neutron activation and their use |
BR112019025088-3A BR112019025088B1 (en) | 2017-05-31 | 2018-05-28 | METHOD AND DEVICE FOR THE ANALYSIS OF MULTIPLE ELEMENTS BASED ON NEUTRON ACTIVATION AND USE |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
DE102017111935.3A DE102017111935B4 (en) | 2017-05-31 | 2017-05-31 | Method and apparatus for multi-element analysis based on neutron activation and computer program product therefor |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
DE102017111935A1 true DE102017111935A1 (en) | 2018-12-06 |
DE102017111935B4 DE102017111935B4 (en) | 2019-03-14 |
Family
ID=64278747
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
DE102017111935.3A Active DE102017111935B4 (en) | 2017-05-31 | 2017-05-31 | Method and apparatus for multi-element analysis based on neutron activation and computer program product therefor |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
DE (1) | DE102017111935B4 (en) |
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
WO2020201210A3 (en) * | 2019-04-05 | 2020-12-30 | Rwe Power Ag | Apparatuses and methods for ascertaining an elemental composition of a material |
Citations (8)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
EP0493545B1 (en) | 1990-07-25 | 1996-11-27 | Etat Francais, Ministere De L'equipement, Du Logement, Du Transport Et De La Mer, Laboratoire Central Des Ponts Et Chaussees | Apparatus for measuring by pulsed neutronic irradiation the contents of the various constituents in a bulk material and method for determining such contents by implementation of the measuring apparatus |
WO2001007888A2 (en) | 1999-07-23 | 2001-02-01 | Westinghouse Electric Company Llc | Pulsed gamma neutron activation analysis (pgnaa) method and apparatus for nondestructive assay of containerized contaminants |
US20050004763A1 (en) * | 2003-06-02 | 2005-01-06 | Energy Technologies, Inc. | Real time continuous elemental measurement of bulk material |
DE60310118T2 (en) * | 2002-10-11 | 2007-07-05 | Force Technology | SYSTEM AND METHOD FOR AUTOMATIC SORTING OF OBJECTS |
DE102007029778B4 (en) | 2007-06-21 | 2009-04-16 | Klaus Dr. Buckup | Device for the qualitative and / or quantitative detection of chemical elements in soil samples |
EP1882929B1 (en) | 2006-07-28 | 2011-10-12 | Sage Innovations, Inc. | A detection system and detection method based on pulsed energetic particles |
DE102010031844A1 (en) | 2010-07-22 | 2012-01-26 | Forschungszentrum Jülich GmbH | Method for non-destructive elemental analysis of large volume samples and apparatus for carrying out the same |
US20150338356A1 (en) * | 2014-04-30 | 2015-11-26 | Xrsciences Llc | Air slide analyzer system and method |
-
2017
- 2017-05-31 DE DE102017111935.3A patent/DE102017111935B4/en active Active
Patent Citations (9)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
EP0493545B1 (en) | 1990-07-25 | 1996-11-27 | Etat Francais, Ministere De L'equipement, Du Logement, Du Transport Et De La Mer, Laboratoire Central Des Ponts Et Chaussees | Apparatus for measuring by pulsed neutronic irradiation the contents of the various constituents in a bulk material and method for determining such contents by implementation of the measuring apparatus |
WO2001007888A2 (en) | 1999-07-23 | 2001-02-01 | Westinghouse Electric Company Llc | Pulsed gamma neutron activation analysis (pgnaa) method and apparatus for nondestructive assay of containerized contaminants |
DE60310118T2 (en) * | 2002-10-11 | 2007-07-05 | Force Technology | SYSTEM AND METHOD FOR AUTOMATIC SORTING OF OBJECTS |
US20050004763A1 (en) * | 2003-06-02 | 2005-01-06 | Energy Technologies, Inc. | Real time continuous elemental measurement of bulk material |
EP1882929B1 (en) | 2006-07-28 | 2011-10-12 | Sage Innovations, Inc. | A detection system and detection method based on pulsed energetic particles |
DE102007029778B4 (en) | 2007-06-21 | 2009-04-16 | Klaus Dr. Buckup | Device for the qualitative and / or quantitative detection of chemical elements in soil samples |
DE102010031844A1 (en) | 2010-07-22 | 2012-01-26 | Forschungszentrum Jülich GmbH | Method for non-destructive elemental analysis of large volume samples and apparatus for carrying out the same |
WO2012010162A1 (en) | 2010-07-22 | 2012-01-26 | Forschungszentrum Jülich GmbH | Neutron activation analysis using a standardized sample container for determining the neutron flux |
US20150338356A1 (en) * | 2014-04-30 | 2015-11-26 | Xrsciences Llc | Air slide analyzer system and method |
Non-Patent Citations (2)
Title |
---|
KLIMENT, V.; TÖLGYESSY, J.: Continuous neutron activation analysis. In: Journal of Radioanalytical Chemistry 10 (1972). 273 – 297. * |
WIKIPEDIA. Neutronenquelle. Version vom 24.04.2017 * |
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
WO2020201210A3 (en) * | 2019-04-05 | 2020-12-30 | Rwe Power Ag | Apparatuses and methods for ascertaining an elemental composition of a material |
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
DE102017111935B4 (en) | 2019-03-14 |
Similar Documents
Publication | Publication Date | Title |
---|---|---|
WO2018219406A1 (en) | Method and device for multielement analysis on the basis of neutron activation, and use | |
EP3410104B1 (en) | Method and device for multi-element analysis based on neutron activation and use | |
DE3145046C2 (en) | Method and device for generating a representation of the spatial distribution of a liquid flow within a hollow body structure | |
EP2596341B1 (en) | Neutron activation analysis with standardised probe container for determining the neutron flux | |
DE60020214T2 (en) | DEVICE AND METHOD FOR EXAMINING RADIOACTIVE RADIATION SOURCES IN A SAMPLE | |
DE69812935T2 (en) | METHOD AND DEVICE FOR MEASURING THE RELATIVE PART OF URAN AND PLUTONIUM IN A BODY | |
Li et al. | Compton scattering from He 4 at the TUNL HI γ S facility | |
DE102017111935B4 (en) | Method and apparatus for multi-element analysis based on neutron activation and computer program product therefor | |
EP1903355B1 (en) | Method and system for measuring the number of high energy neutrons | |
DE69938455T2 (en) | METHOD FOR SIMULATING THE RESPONSE OF A DETECTOR FOR RADIOACTIVE ELEMENTS AND RADIOGRAPHY PROCESSING METHODS USING THIS SIMULATION | |
EP2217946B1 (en) | Device for the online determination of the contents of a substance, and method for using such a device | |
DE69824581T2 (en) | Improvements and monitoring | |
EP3922961B1 (en) | Method for calibrating a device for measuring a process value of at least one substance, method for measuring a process value of at least one substance by means of a device and system | |
EP3757624B1 (en) | Method and assembly for characterizing a detector for detecting radioactive radiation | |
Goos | Determination of Physical Properties of High-energy Hadronic Interactions from the Xmax-Nμ Anticorrelation | |
Mcelroy Jr et al. | A Self-Irradiation Correction for the Hybrid K-Edge Densitometer | |
DE19600418C2 (en) | Method for the quantitative, non-destructive determination of fissile material | |
DE102013114497A1 (en) | Method and device for evaluating X-ray spectra | |
DE102013220280B4 (en) | Method of measuring anthropogenic neutron dose and neutron dosimeter | |
DE4031249C2 (en) | Method for determining the quantity and location distribution of plutonium and / or other alpha emitters present in a container | |
EP3922962A1 (en) | Method for calibrating a device for measuring a process value of at least one substance, method for measuring a process value of at least one substance by means of a device and system | |
DE202013011938U1 (en) | Device for extending the measuring range of detectors for neutrons with energies less than 10 MeV | |
EP1131653A2 (en) | Method and device for measuring the radioactive contamination of a test object | |
DE2931086A1 (en) | METHOD AND DEVICE FOR QUANTITATIVELY MEASURING ONE OR MORE ELEMENTS IN A SAMPLE | |
DE3935029A1 (en) | Moisture determn. - by attenuation of gamma radiation from one hole to another parallel hole |
Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
R012 | Request for examination validly filed | ||
R086 | Non-binding declaration of licensing interest | ||
R082 | Change of representative |
Representative=s name: PATENTANWALTSKANZLEI REVIER IP DR.-ING. LUKAS , DE Representative=s name: REVIER IP DR. LUKAS TANNER, DE |
|
R016 | Response to examination communication | ||
R016 | Response to examination communication | ||
R016 | Response to examination communication | ||
R018 | Grant decision by examination section/examining division | ||
R020 | Patent grant now final |