DE102016221472A1 - LITHIUM ION BATTERY WITH IMPROVED POWER AND PERFORMANCE DENSITY - Google Patents
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Abstract
Zusammengesetzte Kathode einer Lithiumionen-Batterie, aufweisend:mindestens ein überlithiiertes Metalloxid (OLS) mit Spinellstruktur und ein oder mehrere weitere Lithium-haltige Metalloxide, welche vom überlithiierten Metalloxid mit Spinellstruktur verschieden sind;und Lithiumionen-Batterie aufweisend die Kathode.A composite cathode of a lithium ion battery, comprising: at least one spinel structure overithiated metal oxide (OLS) and one or more other lithium-containing metal oxides other than the spinel structure over-lithiated metal oxide; and lithium ion battery comprising the cathode.
Description
Die vorliegende Erfindung betrifft eine Zusammensetzung mit der eine positive Komposit-Elektrode (Kathode) einer Lithiumionen-Zelle bzw. -Batterie hergestellt werden kann, die Komposit-Elektrode, welche die Zusammensetzung aufweist, sowie eine Lithiumionen-Zelle bzw. -Batterie, welche die Komposit-Elektrode aufweist.The present invention relates to a composition capable of producing a composite positive electrode (cathode) of a lithium ion cell, the composite electrode having the composition, and a lithium-ion cell having the same Composite electrode has.
Die Begriffe „Lithiumionen-Batterie“, „wiederaufiadbare Lithiumionen-Batterie“ und „Lithiumionen-Sekundärbatterie“ werden synonym verwendet. Die Begriffe schließen auch die Begriffe „Lithium-Batterie“, „Lithiumionen-Akkumulator“ und „Lithiumionen-Zelle“ sowie alle Lithium- bzw. Legierungs-Batterien ein. Somit wird der Begriff „Lithiumionen-Batterie“ als Sammelbegriff für die im Stand der Technik gebräuchlichen vorgenannten Begriffe verwendet. Insbesondere umfasst eine „Batterie“ im Sinne der vorliegenden Erfindung auch eine einzelne oder einzige „elektrochemische Zelle“.The terms "lithium ion battery", "rechargeable lithium ion battery" and "lithium ion secondary battery" are used synonymously. The terms also include the terms "lithium battery", "lithium ion secondary battery" and "lithium ion cell" as well as all lithium or alloy batteries. Thus, the term "lithium ion battery" is used as a generic term for the conventional terms used in the prior art. In particular, a "battery" in the context of the present invention also includes a single or single "electrochemical cell".
Die im Stand der Technik verwendeten Kathodenaktivmaterialien werden typischerweise aus Lithium-haltigen Übergangsmetalloxiden und Kombinationen davon ausgewählt. Beispiele sind Lithiummanganoxid (LMO, LiMn2O4), Lithiumkobaltoxid (LCO, LiCoO2,), Lithiumnickelmangankobaltoxid (NMC, z. B. in der Form: LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2), Lithiumnickelkobaltaluminiumoxid (NCA, z. B. LiNi0.8Co0,15Al0.05) oder Lithiumeisenphosphat (LFP). Kathoden und Zellen, welche mit diesen Aktivmaterialien hergestellt werden, sind im Allgemeinen in ihrer Energiedichte limitiert, da derartige Materialien eine begrenzte Speicherkapazität aufweisen und die nominale bzw. mittlere Entladespannung kaum mehr als ca. 3,6-3,7 V (gegen Graphit) beträgt.The cathode active materials used in the art are typically selected from lithium-containing transition metal oxides and combinations thereof. Examples are lithium manganese oxide (LMO, LiMn 2 O 4 ), lithium cobalt oxide (LCO, LiCoO 2 ,), lithium nickel manganese cobalt oxide (NMC, for example, in the form: LiNi 1/3 Mn 1/3 Co 1/3 O 2 ), lithium nickel cobaltaluminum oxide (NCA, eg LiNi 0.8 Co 0.15 Al 0.05 ) or lithium iron phosphate (LFP). Cathodes and cells made with these active materials are generally limited in their energy density because such materials have limited storage capacity and the nominal and average discharge voltages are little more than about 3.6-3.7 V (versus graphite). is.
Der Begriff „Aktivmaterial” umfasst alle Materialien, welche als Bestandteile in Kathoden für Lithiumionen-Batterien geeignet sind, reversibel an Redoxprozessen teilzunehmen, und so Ladungsträger (Lithium-Ionen, Li+) u.a. durch Interkalation oder Deinterkalation aufzunehmen oder abzugeben.The term "active material" includes all materials which are suitable as components in cathodes for lithium ion batteries to reversibly participate in redox processes, and so charge carriers (lithium ions, Li +) u.a. through intercalation or deintercalation.
Aufgabe der vorliegenden Erfindung war die Bereitstellung einer zusammengesetzten positiven Elektrode (Komposit-Elektrode) für eine Lithiumionen-Zelle bzw. -Batterie, welche eine höhere Energiedichte und eine höhere Speicherkapazität bei einer mittleren höheren Entladespannung erlaubt.The object of the present invention was to provide a composite positive electrode (composite electrode) for a lithium ion cell which allows a higher energy density and a higher storage capacity at a medium higher discharge voltage.
Diese Aufgabe wurde mit einer erfindungsgemäßen positiven Komposit-Elektrode gelöst, nämlich mit einer Elektrode, die die in Anspruch 1 definierte Zusammensetzung aufweist:
- mindestens ein überlithiiertes Metalloxid (OLS) mit Spinellstruktur und ein oder mehrere weitere Lithium-haltige Metalloxide, welche vom überlithiierten Metalloxid mit Spinellstruktur verschieden sind.
- at least one spinel structure overithiated metal oxide (OLS) and one or more other lithium-containing metal oxides other than the spinel-structured, overlithiated metal oxide.
Bevorzugte Ausführungsformen der Zusammensetzung sind in den davon abhängigen Ansprüchen definiert. Die weiteren unabhängigen Ansprüche definieren die Komposit-Elektrode und eine Lithiumionen-Batterie bzw. -Zelle aufweisend die Komposit-Elektrode.Preferred embodiments of the composition are defined in the claims dependent therefrom. The further independent claims define the composite electrode and a lithium-ion battery or cell comprising the composite electrode.
Die Mitverwendung von Lithium-haltigen Metalloxiden zum OLS erlaubt die vorteilhafte Ausbildung eines gleichmäßigen Spannungsprofils, dessen Spannungsplateau im Spannungsprofil zwischen 2,8 V und 4,8 V liegt, vorzugsweise bei ca. 3,6 V. Dieses Spannungsprofil ist ohne diese Mitverwendung von Lithium-haltigen Metalloxiden zum OLS schwieriger einstellbar, da ansonsten bei Entladevorgängen mitunter relativ hohe unerwünschte Entladeströme auftreten können.The concomitant use of lithium-containing metal oxides to OLS allows the advantageous formation of a uniform voltage profile, the voltage plateau in the voltage profile between 2.8 V and 4.8 V, preferably at about 3.6 V. This voltage profile is without this concomitant use of lithium -containing metal oxides to OLS more difficult to adjust, since otherwise may occur during discharging relatively high unwanted discharge currents.
Alle in dieser Offenbarung verwendeten Begriffe in Anführungs- und Schlusszeichen sind im Sinne der Erfindung definiert.All terms used in this disclosure in quotation and closing characters are defined within the meaning of the invention.
ERSTER ASPEKT der Erfindung: Zusammengesetzte positive Elektrode (Komposit-Elektrode)FIRST ASPECT OF THE INVENTION: Composite Positive Electrode (Composite Electrode)
In einem ERSTEN ASPEKT betrifft die Erfindung eine positive Komposit-Elektrode einer Lithiumionen-Zelle oder Lithiumionen-Batterie, aufweisend eine Zusammensetzung aufweisend:
- mindestens ein überlithiiertes Metalloxid (OLS) mit Spinellstruktur und ein oder mehrere weitere Lithium-haltige Metalloxide, welche vom OLS verschieden sind.
- Der Begriff „Elektrode“ bedeutet eine zusammengesetzte Elektrode (Komposit-Elektrode), die ein Aktivmaterial und gegebenenfalls Additive wie Elektrodenbindemittel und elektrische Leitverbesserer umfasst. Diese können auch auf einen Träger in Form eines metallischen Kollektors aufgebracht werden. Der im Folgenden verwendete Begriff „Elektrode“ schließt den Begriff „Komposit-Elektrode“ ein.
- at least one over-lithiated metal oxide (OLS) having spinel structure and one or more other lithium-containing metal oxides other than the OLS.
- The term "electrode" means a composite electrode (composite electrode) comprising an active material and optionally additives such as electrode binders and electrical conduction improvers. These can also be applied to a carrier in the form of a metallic collector. The term "electrode" used below includes the term "composite electrode".
Der Begriff „Kathode“ bedeutet die Elektrode einer Lithiumionen-Batterie, welche bei Anschluss an einen Verbraucher, beispielsweise bei Anschluss an einen Elektromotor, Elektronen aufnimmt. Die Kathode ist dann die positive Elektrode.The term "cathode" means the electrode of a lithium-ion battery, which receives electrons when connected to a consumer, for example, when connected to an electric motor. The cathode is then the positive electrode.
Überlithiiertes Metalloxid mit Spinellstruktur (OLS) Overlithiated metal oxide with spinel structure (OLS)
Der Begriff „überlithiiertes Metalloxid” bedeutet ein Metalloxid, in welches zum bereits vorhandenen Lithium (in Form von Lithiumionen) nachträglich zusätzliche Lithiumionen eingebaut wurden, also beispielsweise ein Lithium-haltiges Metalloxid, welches typischer Weise als Kathodenaktivmaterial eingesetzt wird, welches einer nachträglichen weiteren Reaktion mit Lithiumionen ausgesetzt wurde. Der Begriff „überlithiiertes Metalloxid” schließt den Begriff „lithiiertes Metalloxid” ein.The term "overlithiated metal oxide" means a metal oxide in which additional lithium ions were subsequently incorporated into the already existing lithium (in the form of lithium ions), that is, for example, a lithium-containing metal oxide, which is typically used as the cathode active material, which subsequently reacts further Was exposed to lithium ions. The term "overlithiated metal oxide" includes the term "lithiated metal oxide".
Verfahren zur Herstellung überlithiierter Metalloxide sind beispielsweise in
In einer bevorzugten Ausführungsform werden als überlithiierte Metalloxide Metalloxide vom Spinelltyp eingesetzt. Derartige Metalloxide werden im Stand der Technik auch als OLS bezeichnet.In a preferred embodiment, metal oxides of the spinel type are used as the overlithiated metal oxides. Such metal oxides are also referred to in the art as OLS.
In einer Ausführungsform der vorliegenden Erfindung weist das OLS Mangan auf.In one embodiment of the present invention, the OLS has manganese.
In einer weiteren Ausführungsform weist das OLS zusätzlich zum Mangan ein weiteres Metall auf, vorzugsweise Nickel.In a further embodiment, the OLS comprises, in addition to the manganese, another metal, preferably nickel.
In einer Ausführungsform wird für die Lithiierungsreaktion ein Spinell vom Typ LiMn2O4 oder ein Spinell eingesetzt, in welchem Mangan partiell durch Nickel ersetzt ist.In one embodiment, a spinel of the type LiMn 2 O 4 or a spinel in which manganese is partially replaced by nickel is used for the lithiation reaction.
In einer Ausführungsform wird für die Lithiierung ein Spinell der Formel LiMn1,5Ni0,5O4 eingesetzt.In one embodiment, a spinel of the formula LiMn 1.5 Ni 0.5 O 4 is used for the lithiation.
Die durch Lithiierung erhaltenen überlithiierten Metalloxide weisen dann die Formeln Li1+xMn2O4 oder Li1+xMn1,5Ni0,5O4 auf, wobei 0<x≤1.The overlithiated metal oxides obtained by lithiation then have the formulas Li 1 + x Mn 2 O 4 or Li 1 + x Mn 1.5 Ni 0.5 O 4 , where 0 <x≤1.
Li1+xMn2O4 ist beispielsweise aus der
In einer bevorzugten Ausführungsform ist das OLS Li1+xMn1,5Ni0,5O4, wobei 0<x≤1 ist. Eine derartige Verbindung ist auch bekannt aus der Presseinformation 14/2015, Ulm, 8. Oktober 2015 vom „Zentrum für Sonnenenergie- und Wasserstoff-Forschung Baden-Württemberg (ZSW)“.In a preferred embodiment, the OLS is Li 1 + x Mn 1.5 Ni 0.5 O 4 , where 0 <x≤1. Such a connection is also known from the press release 14/2015, Ulm, 8 October 2015 by the "Center for Solar Energy and Hydrogen Research Baden-Württemberg (ZSW)".
Lithium-haltiaes Metalloxid, welches von OLS verschieden istLithium-containing metal oxide other than OLS
Erfindungsgemäß wird das überlithiierte Metalloxid in Kombination mit einem oder mehreren Lithium-haltigen Metalloxiden verwendet, welche vom OLS verschieden sind. Dies bedeutet, dass zunächst das überlithiierte Metalloxid hergestellt und dann diesem das eine oder die mehreren Lithium-haltigen Metalloxide, welche vom OLS verschieden sind, zugemischt werden, oder dem einen oder den mehreren Lithium-haltigen Metalloxiden, welche vom OLS verschieden sind, das OLS zugemischt wird.According to the invention, the overlithiated metal oxide is used in combination with one or more lithium-containing metal oxides which are different from the OLS. This means that the overlithiated metal oxide is first prepared and then blended with the one or more lithium-containing metal oxides other than the OLS, or the one or more lithium-containing metal oxides other than the OLS, the OLS is mixed.
Der Begriff „Lithium-haltige Metalloxide“ schließt alle Lithium-haltigen Metalloxide ein, die typischerweise als Kathodenaktivmaterial für Kathoden in Lithiumionen-Batterien verwendet werden. Demzufolge werden im Sinne der Erfindung beispielsweise auch Lithium-haltige Metallphosphate, -aluminate, - silikate, etc., als Lithium-haltige Metalloxide bezeichnet.The term "lithium-containing metal oxides" includes all lithium-containing metal oxides typically used as cathode active material for cathodes in lithium-ion batteries. Accordingly, for the purposes of the invention, for example, lithium-containing metal phosphates, aluminates, - silicates, etc., referred to as lithium-containing metal oxides.
In verschiedenen Ausführungsformen werden die Lithium-haltigen Metalloxide ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus: Li-haltige Metalloxide mit Schichtstruktur, Li-haltige Metalloxide mit Spinellstruktur oder Lithium-haltige Metalloxide mit Olivinstruktur. Diese Ausführungsformen werden nachstehend offenbart.In various embodiments, the lithium-containing metal oxides are selected from the group consisting of: Li-containing metal oxides having a layer structure, Li-containing metal oxides having a spinel structure or lithium-containing metal oxides having an olivine structure. These embodiments are disclosed below.
Li-haltige Metalloxide mit SchichtstrukturLi-containing metal oxides with a layer structure
In einer Ausführungsform ist/sind das eine oder die mehreren Li-haltigen Metalloxide ausgewählt aus einem oder mehreren Li-haltigen Metalloxiden mit Schichtstruktur.In one embodiment, the one or more Li-containing metal oxides are selected from one or more Li-containing metal oxides having a layered structure.
Der Begriff „Li-haltiges Metalloxid mit Schichtstruktur“ bedeutet jegliches Metalloxid, welches eine Schichtstruktur ausbilden kann, und welches Lithiumionen enthält oder Lithiumionen interkalieren kann. Ein Beispiel ist LiCoO2 vom α-NaFeO2-Strukturtyp.The term "Li-containing metal oxide having a layer structure" means any metal oxide which can form a layered structure and which contains lithium ions or can intercalate lithium ions. An example is LiCoO 2 of the α-NaFeO 2 structure type.
Vorzugsweise weist das Lithium-haltige Metalloxid mit Schichtstruktur mindestens ein Metall auf ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus: Mangan, Nickel und Kobalt.Preferably, the lithium-containing layered metal oxide comprises at least one metal selected from the group consisting of manganese, nickel and cobalt.
In einer Ausführungsform werden das eine oder die mehreren Li-haltigen Metalloxide mit Schichtstruktur ausgewählt aus einem oder mehreren von LiMO2, wobei M = Mangan (Mn), Nickel (Ni) oder Kobalt (Co), oder zwei oder mehr davon. Befinden sich in der Verbindung der Formel LiMO2 zwei oder mehr unterschiedliche der Metalle M, werden diese Verbindungen auch als Lithium-haltige Mischoxide bezeichnet.In one embodiment, the one or more Li-containing metal oxides having a layered structure are selected from one or more of LiMO 2 , where M = manganese (Mn), nickel (Ni) or cobalt (Co), or two or more thereof. If two or more different metals M are present in the compound of the formula LiMO 2 , these compounds are also referred to as lithium-containing mixed oxides.
Verbindungen vom Typ LiMnO2 werden im Stand der Technik auch als LMO, vom Typ LiNiO2 auch als LNO und vom Typ LiCoO2 mit LCO abgekürzt.LiMnO 2 type compounds are also abbreviated to LMO in the prior art, LiNiO 2 type as LNO, and LiCoO 2 type as LCO.
Die Begriffe LMO, LNO und LCO schließen auch Verbindungen vom Typ Li1-xMnO2, Li1-xNiO2 und Li1-xCoO2 (LCO) ein, wobei 0<x≤0.5.The terms LMO, LNO and LCO also include compounds of the type Li 1-x MnO 2 , Li 1-x NiO 2 and Li 1-x CoO 2 (LCO), where 0 <x≤0.5.
In einer Ausführungsform werden das eine oder die mehreren Li-haltigen Metalloxide mit Schichtstruktur ausgewählt aus Lithiumnickelcobaltaluminat LiNiCoAlO2. Derartige Verbindungen werden im Stand der Technik auch mit NCA abgekürzt. In one embodiment, the one or more Li-containing metal oxides having a layered structure are selected from lithium nickel cobalt aluminate LiNiCoAlO 2 . Such compounds are also abbreviated NCA in the prior art.
Der Begriff NCA schließt auch eine Verbindung wie Li1-xNi0,8Co0,15Al0,05O2 ein, wobei 0<x≤0.5.The term NCA also includes a compound such as Li 1-x Ni 0.8 Co 0.15 Al 0.05 O 2 , where 0 <x≤0.5.
Weitere NCA Verbindungen sind vorzugsweise LiNi0.8Co0.15Al0.05O2 bis LiNi0,9Co0,05Al0,05O2, d.h. LiNi0,8-0,9Co0,05-0.15Al0.05O2, d.h. Ni liegt im Bereich von 0.8 bis 0.9 und Co im Bereich von 0.1 bis 0.05, wobei sich die Summe aus Ni, Co und AI zu 1 addiert.Further NCA compounds are preferably LiNi 0.8 Co 0.15 Al 0.05 O 2 to LiNi 0.9 Co 0.05 Al 0.05 O 2 , ie LiNi 0.8-0.9 Co 0.05-0.15 Al 0.05 O 2 , ie Ni is in the range of 0.8 to 0.9 and Co is in the range of 0.1 to 0.05, with the sum of Ni, Co and Al added to 1.
In einer Ausführungsform werden das eine oder die mehreren Li-haltigen Metalloxide mit Schichtstruktur ausgewählt aus Lithium-mangan-nickel-cobaltat LiNixMnyCozO2. Derartige Verbindungen werden im Stand der Technik auch als NMC oder NCM bezeichnet.In one embodiment, the one or more Li-containing metal oxides having a layered structure are selected from lithium manganese nickel cobaltate LiNi x Mn y Co z O 2 . Such compounds are also referred to in the art as NMC or NCM.
Der Begriff NMC schließt auch eine Verbindung wie LiNiMnCoO2 ein.The term NMC also includes a compound such as LiNiMnCoO 2 .
In einer weiteren Ausführungsform werden das eine oder die mehreren Li-haltigen Metalloxide mit Schichtstruktur ausgewählt aus den genannten Verbindungen mit Schichtstruktur, in die noch zusätzlich Lithium eingebaut wurde, also aus den entsprechenden überlithiierten Metalloxiden. Überlithiierte Verbindungen mit Schichtstruktur werden im Stand der Technik auch mit OLO abgekürzt.In a further embodiment, the one or more Li-containing metal oxides having a layer structure are selected from the compounds mentioned having a layer structure into which lithium has additionally been incorporated, that is to say from the corresponding, overlithiated metal oxides. Overlithiated compounds having a layer structure are also abbreviated in the prior art to OLO.
In einer Ausführungsform bedeutet OLO eine Verbindung der Formel Li(LixMy)O2+d, wobei x+y =1; 0<x<1, 0≤d≤0,1 und M = Mn, Ni oder Co.In one embodiment, OLO means a compound of the formula Li (Li x M y ) O 2 + d , where x + y = 1; 0 <x <1, 0≤d≤0.1 and M = Mn, Ni or Co.
In einer Verbindung der Formel Li(LixMy)O2+d, wobei x+y =1; 0<x<1, 0≤d≤0,1, kann M aber auch Zr, Re, AI, B, Ge, Ru, Sn, Ti, Nb, Mo oder Pt bedeuten.In a compound of the formula Li (Li x M y ) O 2 + d , where x + y = 1; 0 <x <1, 0≤d≤0.1, but M can also mean Zr, Re, Al, B, Ge, Ru, Sn, Ti, Nb, Mo or Pt.
Verbindungen, die unter den Begriff OLO fallen, sind beispielsweise in der
Li-haltige Metalloxide mit SpinellstrukturLi-containing metal oxides with spinel structure
In einer weiteren Ausführungsform ist/sind das eine oder die mehreren Li-haltigen Metalloxide ausgewählt aus einem oder mehreren Li-haltigen Metalloxiden mit Spinellstruktur.In another embodiment, the one or more Li-containing metal oxides are / are selected from one or more Li-containing metal oxides having spinel structure.
Der Begriff „Li-haltige Metalloxide mit Spinellstruktur“ bedeutet jegliche Verbindung mit einer Spinellstruktur, welche Lithiumionen enthält oder welche Lithiumionen interkalieren kann.The term "Li-containing metal oxides with spinel structure" means any compound having a spinel structure which contains lithium ions or which can intercalate lithium ions.
Vorzugsweise ist das eine oder die mehreren Li-haltigen Metalloxide mit Spinellstruktur LiMn2O4.Preferably, the one or more Li-containing metal oxides having spinel structure LiMn 2 O 4 .
Li-haltige Metalloxide mit OlivinstrukturLi-containing metal oxides with olivine structure
In einer weiteren Ausführungsform ist/sind das eine oder die mehreren Li-haltigen Metalloxide ausgewählt aus einem oder mehreren Li-haltigen Metalloxiden mit Olivinstruktur.In another embodiment, the one or more Li-containing metal oxides are / are selected from one or more Li-containing metal oxides having olivine structure.
Der Begriff „Li-haltige Metalloxide mit Olivinstruktur“ bedeutet jegliche Verbindung mit einer Olivinstruktur, welche Lithiumionen enthält oder Lithiumionen interkalieren kann.The term "olivine-containing Li-containing metal oxides" means any compound having an olivine structure which contains lithium ions or can intercalate lithium ions.
Geeignete Verbindungen mit Olivinstruktur sind vorzugsweise LiFePO4, LiMnPO4, LiNiPO4 oder LiCoPO4, oder zwei oder mehr davon.Suitable compounds having olivine structure are preferably LiFePO 4 , LiMnPO 4 , LiNiPO 4 or LiCoPO 4 , or two or more thereof.
Die genannten Verbindungen mit Olivinstruktur können auch zusätzlich ein oder mehrere der folgenden Elemente enthalten: Mg, Ca, Sr, Ba, Ti, Zr, Nb, Mo, W, Zn, Al, Si, S und F.The said olivine-containing compounds may also contain one or more of the following elements: Mg, Ca, Sr, Ba, Ti, Zr, Nb, Mo, W, Zn, Al, Si, S and F.
Das Gewichtsverhältnis von OLS zu dem einen oder den mehreren Lithium-haltigen Metalloxiden kann je nach Anforderung innerhalb relativ breiter Grenzen liegen.The weight ratio of OLS to the one or more lithium-containing metal oxides can be within relatively wide limits as required.
In einer Ausführungsform liegt das Verhältnis von OLS zu dem einen oder den mehreren Lithium-haltigen Metalloxiden im Bereich von 1:99 bis 99:1, vorzugsweise im Bereich von 1:49 bis 49:1 und weiter bevorzugt im Bereich von 1:9 bis 9:1In one embodiment, the ratio of OLS to the one or more lithium-containing metal oxides is in the range of 1:99 to 99: 1, preferably in the range of 1:49 to 49: 1, and more preferably in the range of 1: 9 to 9: 1
Additiveadditives
In einer weiteren Ausführungsform weist die erfindungsgemäße Zusammensetzung weiter ein oder mehrere Additive auf, wie sie typischer Weise in Kathodenaktivmaterialien verwendet werden.In another embodiment, the composition of the invention further comprises one or more additives typically used in cathode active materials.
Zur Erhöhung der Leitfähigkeit können in der erfindungsgemäßen Zusammensetzung weitere Verbindungen vorhanden sein, vorzugsweise Kohlenstoff-haltige Verbindungen oder Kohlenstoff, vorzugsweise in Form von Leitruß oder Graphit. Der Kohlenstoff kann auch in Form von Kohlenstoff-Nanotubes eingebracht werden.To increase the conductivity, further compounds may be present in the composition according to the invention, preferably carbon-containing compounds or carbon, preferably in the form of carbon black or graphite. The carbon can also be introduced in the form of carbon nanotubes.
Somit weist in einer Ausführungsform die erfindungsgemäße Zusammensetzung ein elektrisch leitfähiges Material auf, vorzugsweise Leitruß.Thus, in one embodiment, the composition of the invention comprises an electrically conductive material, preferably conductive black.
In einer weiteren Ausführungsform weist die erfindungsgemäße Zusammensetzung weiter ein Bindemittel auf.In a further embodiment, the composition according to the invention further comprises a binder.
ZWEITER ASPEKT der Erfindung: Kathode aufweisend das erfindungsgemäße AktivmaterialSECOND ASPECT OF THE INVENTION Cathode comprising the active material according to the invention
In einem ZWEITEN ASPEKT betrifft die Erfindung eine Komposit-Elektrode in Form einer Kathode auf, aufweisend eine Zusammensetzung wie im ERSTEN ASPEKT definiert.In a SECOND ASPECT, the invention relates to a composite electrode in the form of a Cathode having a composition as defined in the FIRST ASPECT.
Die erfindungsgemäße Elektrode kann nach Verfahren hergestellt werden, die im Stand der Technik bekannt sind. Die erfindungsgemäße Zusammensetzung kann - vorzugsweise nach Vermischen mit Additiven und einem Bindemittel - zu einer Komposit-Elektrode verarbeitet werden.The electrode of the invention can be prepared by methods known in the art. The composition according to the invention can be processed into a composite electrode, preferably after mixing with additives and a binder.
In einer Ausführungsform kann die erfindungsgemäße Zusammensetzung auf eine metallischen Träger aufgebracht werden, wobei nach Trocknungs- und Kalandrierungsschritten die Komposit-Elektrode in Form einer Kathode erhalten werden kann.In one embodiment, the composition according to the invention can be applied to a metallic carrier, wherein after drying and Kalandrierungsschritten the composite electrode can be obtained in the form of a cathode.
Der metallische Träger wird auch als „Ableiter“ oder auch als „Kollektor“ oder Stromsammler bezeichnet.The metallic carrier is also referred to as a "trap" or as a "collector" or current collector.
In einer Ausführungsform kann die Zusammensetzung auf einen metallischen Träger, vorzugsweise Aluminium (für die Kathode) oder Kupfer (für die Anode), aufgebracht werden.In one embodiment, the composition may be applied to a metallic support, preferably aluminum (for the cathode) or copper (for the anode).
DRITTER ASPEKT der Erfindung: Lithiumionen-Batterie aufweisend die erfindungsgemäße KathodeTHIRD ASPECT OF THE INVENTION: Lithium-ion battery comprising the cathode according to the invention
In einem DRITTEN ASPEKT betrifft die Erfindung eine Lithiumionen-Batterie, aufweisend die Kathode wie im ZWEITEN ASPEKT definiert.In a THIRD ASPECT, the invention relates to a lithium-ion battery comprising the cathode as defined in the SECOND ASPECT.
Verfahren zum Einbau einer Kathode in eine Lithiumionen-Batterie bzw. die Herstellung der Batterie sind im Stand der Technik bekannt. Die Kathode weist erfindungsgemäß die im ERSTEN ASPEKT definierte Zusammensetzung auf. Methods for installing a cathode in a lithium-ion battery or the manufacture of the battery are known in the art. According to the invention, the cathode has the composition defined in the FIRST ASPECT.
Außer der Kathode enthält die erfindungsgemäße Batterie selbstverständlich eine Anode und einen Separator, der die Anode von der Kathode trennt. Die Batterie enthält weiter einen Elektrolyt.Of course, in addition to the cathode, the battery according to the invention contains an anode and a separator which separates the anode from the cathode. The battery also contains an electrolyte.
Anodeanode
Geeignete Materialien für die Herstellung der Anode (negative Elektrode) sind ausgewählt aus: Lithiummetall-Oxide wie Lithium-Titan-Oxid, kohlenstoffhaltige Materialien, vorzugsweise Graphit, synthetischer Graphit, natürlicher Graphit, Hardcarbon, Softcarbon, Graphen, Mesokohlenstoff, dotierter Kohlenstoff, oder Fullerene. Als Elektrodenmaterial für die negative Elektrode sind auch Niobpentoxid, Zinnlegierungen, Lithium-Titanat, Titandioxid, Zinndioxid oder Silizium bevorzugt.Suitable materials for the production of the anode (negative electrode) are selected from: lithium metal oxides such as lithium titanium oxide, carbonaceous materials, preferably graphite, synthetic graphite, natural graphite, hard carbon, soft carbon, graphene, mesocarbon, doped carbon, or fullerenes , As the electrode material for the negative electrode, niobium pentoxide, tin alloys, lithium titanate, titanium dioxide, tin dioxide or silicon are also preferable.
Die für die positive oder für die negative Elektrode verwendeten Materialien können durch ein oder mehrere Bindemittel, das oder welche diese Materialien auf der Elektrode bzw. auf dem Ableiter halten, zusammengehalten werden. Geeignete Bindemittel sind vorzugsweise Styrol-Butadien-Kautschuk (SBR), Polyvinylidenfluorid (PVdF), Polyvinydidenfluorid-hexafluoropropylen (PVdF-HFP), Polyethylenoxid (PEO), Polytetrafluorethylen (PTFE), Polyacrylat, Polyimid, Cellulose.The materials used for the positive or for the negative electrode can be held together by one or more binders, which or which hold these materials on the electrode or on the arrester. Suitable binders are preferably styrene-butadiene rubber (SBR), polyvinylidene fluoride (PVdF), polyvinylidene fluoride-hexafluoropropylene (PVdF-HFP), polyethylene oxide (PEO), polytetrafluoroethylene (PTFE), polyacrylate, polyimide, cellulose.
In einer Ausführungsform kann auf einen metallischen Träger das Elektrodenmaterial in Form einer Paste aufgebracht werden, vorzugsweise als Nass- bzw. Trockenbeschichtung. Nach Trocknung der aufgebrachten Paste liegt dann die erfindungsgemäße Zusammensetzung in Form einer Beschichtung auf dem metallischen Träger vor. Nach der Trocknung kann der Elektrodenfilm kalandriert werden.In one embodiment, the electrode material may be applied to a metallic carrier in the form of a paste, preferably as a wet or dry coating. After drying the applied paste, the composition according to the invention is then present in the form of a coating on the metallic carrier. After drying, the electrode film can be calendered.
Elektrolytelectrolyte
Der Begriff „Elektrolyt“ oder „Lithiumsalz-Elektrolyt“ bedeutet vorzugsweise eine Flüssigkeit, in der ein Leitsalz gelöst ist. Vorzugsweise ist die Flüssigkeit ein Lösungsmittel für das Leitsalz. Vorzugsweise liegt der Elektrolyt dann als Elektrolytlösung vor. Polymerelektrolyte sind gleichfalls möglich.The term "electrolyte" or "lithium salt electrolyte" preferably means a liquid in which a conducting salt is dissolved. Preferably, the liquid is a solvent for the conducting salt. Preferably, the electrolyte is then present as an electrolyte solution. Polymer electrolytes are also possible.
Geeignete Lösungsmittel sind vorzugsweise inert. Geeignete Lösungsmittel sind chemisch bzw. elektrochemisch inert. Vorzugsweise Lösungsmittel wie Ethylencarbonat oder fluoriertes Ethylencarnonat (FEC), Propylencarbonat, Butylencarbonat, Dimethylcarbonat, Diethylcarbonat, Ethylmethylcarbonat, Methylpropylcarbonat, Butylmethylcarbonat, Ethylpropylcarbonat, Dipropylcarbonat, Cyclopentanone, Sulfolane, Dimethylsufoxid, 3-Methyl-1,3-oxazolidin-2-on, ү-Butyrolacton, 1,2-Diethoxymethan, Tetrahydrofuran, 2-Methyltetrahydrofuran, 1,3-Dioxolan, Methylacetat, Ethylacetat, Nitromethan, 1,3-Propansulton.Suitable solvents are preferably inert. Suitable solvents are chemically or electrochemically inert. Preferably, solvents such as ethylene carbonate or fluorinated ethylene carnonate (FEC), propylene carbonate, butylene carbonate, dimethyl carbonate, diethyl carbonate, ethyl methyl carbonate, methyl propyl carbonate, butyl methyl carbonate, ethyl propyl carbonate, dipropyl carbonate, cyclopentanones, sulfolanes, dimethylsulfoxide, 3-methyl-1,3-oxazolidin-2-one, ү Butyrolactone, 1,2-diethoxymethane, tetrahydrofuran, 2-methyltetrahydrofuran, 1,3-dioxolane, methyl acetate, ethyl acetate, nitromethane, 1,3-propanesultone.
In einer Ausführungsform können als Lösungsmittel auch ionische Flüssigkeiten verwendet werden. Solche „ionischen Flüssigkeiten“ enthalten ausschließlich Ionen. Bevorzugte Kationen, die insbesondere alkyliert sein können, sind Imidazolium-, Pyridinium-, Pyrrolidinium-, Guanidinium-, Uronium-, Thiuronium-, Piperidinium-, Morpholinium-, Sulfonium-, Ammonium- und Phosphonium-Kationen. Beispiele für verwendbare Anionen sind Halogenid-, Tetrafluoroborat-, Trifluoracetat-, Triflat-, Hexafluorophosphat-, Phosphinat- und Tosylat-Anionen.In one embodiment, ionic liquids may also be used as the solvent. Such "ionic liquids" contain only ions. Preferred cations, which may in particular be alkylated, are imidazolium, pyridinium, pyrrolidinium, guanidinium, uronium, thiuronium, piperidinium, morpholinium, sulfonium, ammonium and phosphonium cations. Examples of useful anions are halide, tetrafluoroborate, trifluoroacetate, triflate, hexafluorophosphate, phosphinate and tosylate anions.
Als beispielhafte ionische Flüssigkeiten seien genannt: N-Methyl-N-propyl-piperidinium-bis(trifluormethylsulfonyl)imid, N-Methyl-N-butyl-pyrrolidinium-bis (trifluormethyl-sulfonyl)imid, N-Butyl-N-trimethyl-ammonium-bis(trifluormethyl-sulfonyl)imid, Triethylsulfonium-bis(trifluormethylsulfonyl)imid, N,N-Diethyl-N-methyl-N-(2-methoxyethyl)-ammonium-bis(trifluormethylsulfonyl)-imid.Examples of ionic liquids which may be mentioned are: N-methyl-N-propyl-piperidinium-bis (trifluoromethylsulfonyl) imide, N-methyl-N-butyl-pyrrolidinium-bis (trifluoromethyl-sulfonyl) -amide, N-butyl-N-trimethyl-ammonium bis (trifluoromethylsulfonyl) imide, triethylsulfonium bis ( trifluoromethylsulfonyl) imide, N, N-diethyl-N-methyl-N- (2-methoxyethyl) -ammonium bis (trifluoromethylsulfonyl) -imide.
Bevorzugt werden zwei oder mehrere der oben genannten Flüssigkeiten verwendet.Preferably, two or more of the above-mentioned liquids are used.
Bevorzugte Leitsalze sind Lithiumsalze, welche inerte Anionen aufweisen und welche vorzugsweise nicht-toxisch sind. Geeignete Lithiumsalze sind vorzugsweise Lithiumhexafluorophosphat (LiPF6), Lithiumhexafluoroarsenat, Lithium-bis(trifluoro-methylsulfonylimid), Lithium-bis(fluorosulfonyl)imid (LiFSI), Lithiumtrifluoromethansulfonat, Lithium-tris(trifluoro-methylsulfonyl)-methid, Lithiumtetrafluoroborat, Lithium-tetrachloraluminat, Lithiumbisoxalatoborat, und/oder Lithiumdifluoroxalatoborat; und Mischungen aus einem oder mehreren dieser Salze.Preferred conductive salts are lithium salts which have inert anions and which are preferably non-toxic. Suitable lithium salts are preferably lithium hexafluorophosphate (LiPF 6 ), lithium hexafluoroarsenate, lithium bis (trifluoro-methylsulfonyl imide), lithium bis (fluorosulfonyl) imide (LiFSI), lithium trifluoromethanesulfonate, lithium tris (trifluoro-methylsulfonyl) methide, lithium tetrafluoroborate, lithium tetrachloroaluminate , Lithium bisoxalatoborate, and / or lithium difluorooxalato borate; and mixtures of one or more of these salts.
In einer Ausführungsform kann auf das organische Lösungsmittel teilweise oder ganz verzichtet werden. Der Elektrolyt kann in dieser Ausführungsform dann als feste Masse vorliegen oder als Masse mit festkörperartiger Konsistenz.In one embodiment, the organic solvent may be partly or completely omitted. The electrolyte may then be present in this embodiment as a solid mass or as a mass with a solid-like consistency.
In einer Ausführungsform liegt der Elektrolyt als Festkörperelektrolyt vor oder als Polymerelektrolyt vor.In one embodiment, the electrolyte is present as a solid electrolyte before or as a polymer electrolyte.
Separatorseparator
Geeignete Separatoren sind aus dem Stand der Technik bekannt. In einer bevorzugten Ausführungsform werden als Separatoren Polymere eingesetzt. In einer Ausführungsform sind die Polymere ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus: Polyester, vorzugsweise Polyethylenterephthalat oder Polybutylenterephthalat; Polyolefin, vorzugsweise Polyethylen, Polypropylen oder Polybutylen; Polyacrylnitril; Polycarbonat; Polysulfon; Polyethersulfon; Polyvinylidenfluorid; Polystyrol; Polyetherimid; Polyether; Polyetherketon, Polyimid; und Polyaramid.Suitable separators are known from the prior art. In a preferred embodiment, polymers are used as separators. In one embodiment, the polymers are selected from the group consisting of: polyester, preferably polyethylene terephthalate or polybutylene terephthalate; Polyolefin, preferably polyethylene, polypropylene or polybutylene; polyacrylonitrile; polycarbonate; polysulfone; polyether sulfone; polyvinylidene fluoride; polystyrene; polyetherimide; polyether; Polyether ketone, polyimide; and polyaramid.
Die Polymere können als Film, vorzugsweise in Form einer Membran, eingesetzt werden. Die Polymere weisen Poren auf, so dass sie für Lithiumionen durchlässig sind.The polymers can be used as a film, preferably in the form of a membrane. The polymers have pores so that they are permeable to lithium ions.
In einer weiteren Ausführungsform können die Polymere in Form von Fasern eingesetzt werden. Die Fasern können verwebt oder unverwebt sein.In a further embodiment, the polymers can be used in the form of fibers. The fibers may be woven or plain.
Die Verwendung von Glasfasern (
In einer bevorzugten Ausführungsform weist der Separator mindestens ein Polymer und mindestens ein keramisches Material auf, mit welchem das Polymer beschichtet ist.In a preferred embodiment, the separator comprises at least one polymer and at least one ceramic material with which the polymer is coated.
Vorzugsweise ist der Separator mit dem Elektrolyten getränkt bzw. benetzt.Preferably, the separator is impregnated or wetted with the electrolyte.
Bevorzugt ist auch eine Ausführungsform, in der der Separator zusammen mit dem Lithiumsalz-Elektrolyt einen Polymerelektrolyt bildet.Also preferred is an embodiment in which the separator forms a polymer electrolyte together with the lithium salt electrolyte.
Nach vorzugsweise Tränken des Separators mit einem Elektrolyt kann durch Zusammenfügen der Elektroden und des Separators, wobei dieser die Elektroden voneinander trennt, sich dieser also zwischen den Elektroden befindet, die Batterie nach bekannten Verfahren hergestellt werden.After preferably impregnating the separator with an electrolyte, by assembling the electrodes and the separator, which separates the electrodes from each other, that is, this is between the electrodes, the battery can be prepared by known methods.
Eine Beschreibung zur Herstellung von Li-Ionen-Zellen nach Stand der Technik findet sich in Kapitel 9, Handbuch Lithium-Ionen-Batterien, Verlag Springer 2013 (Herausgeber Reiner Korthauer).A description of the production of Li-ion cells according to the prior art can be found in Chapter 9, Handbook Lithium-Ion Batteries, Verlag Springer 2013 (publisher Reiner Korthauer).
ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG QUOTES INCLUDE IN THE DESCRIPTION
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