DE102012206540A1 - Tube bundle reactor with heat recovery from product gas - Google Patents

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Agnes Baumgärtner
Martin Ise
Alexander Tremel
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Abstract

Die Erfindung betrifft einen Rohrbündelreaktor zur chemischen Synthese, ein Verfahren zum Betrieb des Rohrbündelreaktors und eine Anordnung aus einem Rohrbündelreaktor und einer Hochtemperaturelektrolyse. Der Rohrbündelreaktor umfasst eine Außenhülle, eine Innenhülle und einen durch beide Hüllen begrenzten Zwischenraum mit wenigstens einer Gasleitung im Zwischenraum. Der Zwischenraum und die Innenhülle sind mit Wärmeübertragungsmedium gefüllt. Die Wärmeübertragung der Reaktionswärme auf das Wärmeübertragungsmedium wird verbessert, da auch die Wärme des Produktgases in dem Zwischenraum übertragen wird. Weiterhin ist die Temperatur im Rohrbündelreaktor regelbar.The invention relates to a tube bundle reactor for chemical synthesis, a method for operating the tube bundle reactor and an arrangement of a tube bundle reactor and a high-temperature electrolysis. The shell and tube reactor comprises an outer shell, an inner shell and a space bounded by both shells with at least one gas line in the intermediate space. The space and the inner shell are filled with heat transfer medium. The heat transfer of the heat of reaction to the heat transfer medium is improved because also the heat of the product gas is transferred in the gap. Furthermore, the temperature in the tube bundle reactor can be regulated.

Description

Die Erfindung betrifft einen Rohrbündelreaktor zur chemischen Synthese und ein Verfahren zum Betrieb des Rohrbündelreaktors. The invention relates to a tube bundle reactor for chemical synthesis and a method for operating the tube bundle reactor.

Bekannte Rohrbündelreaktoren umfassen eine Hülle, in welcher sich ein Wärmeübertragungsmedium befindet und Reaktionsrohre zur Durchführung einer chemischen Synthese in der Hülle. Sie werden insbesondere bei stark exothermen Reaktionen eingesetzt, da sie sich durch die sehr gute Kühlung basierend auf dem Wärmeübergang an den Reaktionsrohren auszeichnen. Die Kühlung erfolgt mittels eines Wärmeübertragungsmediums, welches mit den Reaktorrohren in Kontakt steht. Die Temperatur des Wärmeübertragungsmediums nach dem Reaktor ergibt sich aus der frei werdenden Reaktionswärme. Known tube bundle reactors comprise a shell in which there is a heat transfer medium and reaction tubes for performing a chemical synthesis in the shell. They are used in particular in strongly exothermic reactions, since they are characterized by the very good cooling based on the heat transfer to the reaction tubes. The cooling takes place by means of a heat transfer medium, which is in contact with the reactor tubes. The temperature of the heat transfer medium after the reactor results from the released heat of reaction.

Bei Verwendung der Reaktionswärme der exothermen Reaktion in einem weiteren Prozess, insbesondere zum Beheizen einer Destillation, einer Phasenumwandlung oder einer Elektrolyse ist das nachteilig, da die Temperatur des Wärmeübertragungsmediums nicht festgelegt ist und somit unplanbar variieren kann. When using the heat of reaction of the exothermic reaction in a further process, in particular for heating a distillation, a phase transformation or an electrolysis, this is disadvantageous because the temperature of the heat transfer medium is not fixed and can thus vary unpredictably.

Für eine Beheizung einer Destillation ist beispielsweise eine möglichst hohe Temperatur des Wärmeübertragungsmediums erwünscht. Die Effektivität der Wärmeübertragung der Reaktionswärme zum Wärmeübertragungsmedium zum Erreichen einer ausreichend hohen Temperatur des Wärmeübertragungsmediums ist aber in bestehenden Rohrbündelreaktoren nachteiligerweise zu niedrig. For a heating of a distillation, for example, the highest possible temperature of the heat transfer medium is desired. However, the effectiveness of heat transfer of the heat of reaction to the heat transfer medium to achieve a sufficiently high temperature of the heat transfer medium is disadvantageously too low in existing shell and tube reactors.

Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, einen Rohrbündelreaktor und ein Verfahren zum Betrieb eines Rohrbündelreaktors anzugeben, mit denen die Wärmeübertragung der Reaktionswärme an ein Wärmeübertragungsmedium verbessert wird. The object of the present invention is to provide a shell-and-tube reactor and a method for operating a shell-and-tube reactor with which the heat transfer of the heat of reaction to a heat transfer medium is improved.

Die Aufgabe wird hinsichtlich des Reaktors durch einen Rohrbündelreaktor mit den Merkmalen nach Anspruch 1 gelöst. Hinsichtlich des Verfahrens wird die Aufgabe durch das in Anspruch 9 angegebene Verfahren gelöst. Die abhängigen Ansprüche betreffen vorteilhafte Weiterbildungen der Erfindung. The object is achieved with respect to the reactor by a tube bundle reactor having the features of claim 1. With regard to the method, the object is achieved by the method specified in claim 9. The dependent claims relate to advantageous developments of the invention.

Der erfindungsgemäße Rohrbündelreaktor zur chemischen Synthese umfasst Reaktorrohre, eine Außenhülle, eine Innenhülle und einen durch beide Hüllen begrenzten Zwischenraum. Der Zwischenraum weist wenigstens eine Gasleitung zum Führen der Reaktionsprodukte der chemischen Synthese auf. Die Außenhülle weist wenigstens eine Öffnung zum Führen von Wärmeübertragungsmedium in den Zwischenraum auf. Die Innenhülle weist wenigstens eine Öffnung zum Führen von Wärmeübertragungsmedium in die Innenhülle auf. The tube bundle reactor for chemical synthesis according to the invention comprises reactor tubes, an outer shell, an inner shell and a space bounded by both casings. The intermediate space has at least one gas line for guiding the reaction products of the chemical synthesis. The outer shell has at least one opening for guiding heat transfer medium into the intermediate space. The inner shell has at least one opening for guiding heat transfer medium into the inner shell.

Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren zum Betrieb des Rohrbündelreaktors wird ein Wärmeübertragungsmedium in den Zwischenraum geführt. Weiterhin wird ein erster Gasstrom aus Produkten der chemischen Synthese durch die Gasleitung im Zwischenraum geführt, so dass das Wärmeübertragungsmedium erhitzt wird. Das Wärmeübertragungsmedium wird anschließend in die Innenhülle des Rohrbündelreaktors geführt. Das Wärmeübertragungsmedium wird in der Innenhülle mittels der Wärme der chemischen Synthese weiter erhitzt. Schließlich wird das erhitzte Wärmeübertragungsmedium aus dem Rohrbündelreaktor geführt. In the method according to the invention for operating the tube bundle reactor, a heat transfer medium is conducted into the intermediate space. Furthermore, a first gas stream of chemical synthesis products is passed through the gas line in the space so that the heat transfer medium is heated. The heat transfer medium is then fed into the inner shell of the tube bundle reactor. The heat transfer medium is further heated in the inner shell by the heat of chemical synthesis. Finally, the heated heat transfer medium is led out of the tube bundle reactor.

Das Wärmeübertragungsmedium wird mittels der Wärme der Reaktionsrohre in der Innenhülle des Rohrbündelreaktors erhitzt. Vorteilhaft wird zusätzlich die Wärme der Produktgase in dem Zwischenraum zum Beheizen des Wärmeübertragungsmediums genutzt. Weiterhin wird Wärme vorteilhaft aus der Innenhülle direkt an das Wärmeübertragungsmedium im Zwischenraum über die Innenhülle übertragen. Dadurch wird eine insgesamt verbesserte Wärmeausbeute im Rohrbündelreaktor erreicht. The heat transfer medium is heated by means of the heat of the reaction tubes in the inner shell of the tube bundle reactor. In addition, the heat of the product gases in the intermediate space for heating the heat transfer medium is advantageously used. Furthermore, heat is advantageously transferred from the inner shell directly to the heat transfer medium in the intermediate space via the inner shell. This achieves an overall improved heat yield in the tube bundle reactor.

In einer vorteilhaften Ausgestaltung und Weiterbildung der Erfindung umfassen die Reaktorrohre eine Katalysatorschüttung und/oder die Reaktorrohre sind auf der Innenseite mit Katalysator beschichtet. In an advantageous embodiment and development of the invention, the reactor tubes comprise a catalyst bed and / or the reactor tubes are coated on the inside with catalyst.

In einer weiteren vorteilhaften Ausgestaltung und Weiterbildung der Erfindung weisen die Reaktorrohre und/oder die Gasleitung an der Außenseite Rippen, Noppen oder Finnen auf. Die Wärmeübertragung wird durch die Oberflächenvergrößerung vorteilhaft verbessert. Weiterhin ist es möglich, die Oberfläche der Innenhülle zu vergrößern, um den Wärmeübergang zwischen dem Zwischenraum und dem von der Innenhülle umschlossenen Raum zu verbessern. In a further advantageous embodiment and development of the invention, the reactor tubes and / or the gas line on the outside ribs, knobs or fins on. The heat transfer is advantageously improved by the surface enlargement. Furthermore, it is possible to increase the surface area of the inner shell in order to improve the heat transfer between the space and the space enclosed by the inner shell.

In einer weiteren vorteilhaften Ausgestaltung und Weiterbildung der Erfindung umfasst der Rohrbündelreaktor Mittel zum gleichmäßigen Verteilen des Wärmeübertragungsmediums in der Innenhülle und/oder dem Zwischenraum. Vorteilhaft wird dadurch erreicht, dass die Wärme gleichmäßig übertragen wird und lokale Temperaturunterschiede minimiert werden. Diese Mittel umfassen insbesondere Füllkörper, Verteilerböden oder Einbauten. In a further advantageous embodiment and development of the invention, the tube bundle reactor comprises means for uniformly distributing the heat transfer medium in the inner shell and / or the intermediate space. Advantageously, this is achieved in that the heat is transferred uniformly and local temperature differences are minimized. These means include in particular fillers, distributor bases or internals.

In einer weiteren vorteilhaften Ausgestaltung und Weiterbildung der Erfindung umfasst der Rohrbündelreaktor eine Einrichtung zum Einstellen eines Massenstroms des Wärmeübertragungsmediums zur Temperaturregelung. Vorteilhaft kann die Temperatur im Rohrbündelreaktor derart eingestellt werden, dass insbesondere die Ausbeute der chemischen Synthese maximal ist. Weiterhin ist es möglich, die Zusammensetzung des Produktgases, insbesondere hinsichtlich oberer Grenzwerte von Restgasen, einzustellen. Besonders vorteilhaft ist auch die Temperatur des Wärmeübertragungsmediums bei Verlassen des Rohrbündelreaktors einstellbar, so dass ein weiterer Prozess, insbesondere eine Destillation oder eine Elektrolyse, mit diesem Wärmeübertragungsmedium beiheizt wird. In a further advantageous embodiment and development of the invention, the tube bundle reactor comprises means for adjusting a mass flow of the heat transfer medium for temperature control. Advantageously, the temperature in the tube bundle reactor can be adjusted such that in particular the yield of the chemical synthesis is maximum. Furthermore, it is possible to determine the composition of the product gas, in particular with regard to upper limit values of residual gases, adjust. Particularly advantageously, the temperature of the heat transfer medium when leaving the tube bundle reactor is adjustable, so that a further process, in particular a distillation or an electrolysis, is heated with this heat transfer medium.

In einer weiteren vorteilhaften Ausgestaltung und Weiterbildung der Erfindung umfasst der Rohrbündelreaktor eine Einrichtung zum Einstellen eines Betriebsdrucks des Rohrbündelreaktors zur Temperaturregelung. Vorteilhaft kann die Temperatur im Rohrbündelreaktor derart eingestellt werden, dass insbesondere die Ausbeute der chemischen Synthese maximal ist. Weiterhin ist es möglich, die Zusammensetzung des Produktgases, insbesondere hinsichtlich oberer Grenzwerte von Restgasen, einzustellen. Auch die Temperatur des Wärmeübertragungsmediums bei Verlassen des Rohrbündelreaktors ist vorteilhaft einstellbar. In a further advantageous embodiment and development of the invention, the tube bundle reactor comprises a device for setting an operating pressure of the tube bundle reactor for temperature control. Advantageously, the temperature in the tube bundle reactor can be adjusted such that in particular the yield of the chemical synthesis is maximum. Furthermore, it is possible to adjust the composition of the product gas, in particular with regard to upper limit values of residual gases. The temperature of the heat transfer medium when leaving the tube bundle reactor is advantageously adjustable.

In einer weiteren vorteilhaften Ausgestaltung und Weiterbildung der Erfindung umfasst der Rohrbündelreaktor wenigstens ein Mittel zur Rückführung von Wärmeübertragungsmedium aus einer ersten Stelle des Zwischenraums zu einer zweiten Stelle des Zwischenraums zur Temperaturregelung. Vorteilhaft kann die Temperatur im Rohrbündelreaktor derart eingestellt werden, dass insbesondere die Ausbeute der chemischen Synthese maximal ist. Weiterhin ist es möglich, die Zusammensetzung des Produktgases, insbesondere hinsichtlich oberer Grenzwerte von Restgasen, einzustellen. Auch die Temperatur des Wärmeübertragungsmediums bei Verlassen des Rohrbündelreaktors ist einstellbar. In a further advantageous embodiment and development of the invention, the tube bundle reactor comprises at least one means for returning heat transfer medium from a first point of the intermediate space to a second point of the intermediate space for temperature control. Advantageously, the temperature in the tube bundle reactor can be adjusted such that in particular the yield of the chemical synthesis is maximum. Furthermore, it is possible to adjust the composition of the product gas, in particular with regard to upper limit values of residual gases. The temperature of the heat transfer medium when leaving the tube bundle reactor is adjustable.

In einer weiteren vorteilhaften Ausgestaltung und Weiterbildung der Erfindung sind die Reaktorrohre mit Mitteln zur Kompensation thermischer Ausdehnungseffekte im Rohrbündelreaktor befestigt. Diese Mittel sind insbesondere Schläuche oder flexible Metallkompensatoren. In a further advantageous embodiment and development of the invention, the reactor tubes are attached with means for compensating thermal expansion effects in the tube bundle reactor. These means are in particular hoses or flexible metal compensators.

In einer weiteren vorteilhaften Ausgestaltung und Weiterbildung der Erfindung wird als chemische Synthese eine Methanisierung oder eine Methanolsynthese durchgeführt wird. Das in der Methanisierung entstehende synthetische Erdgas wird vorteilhaft im bestehenden Erdgasnetz gespeichert. In a further advantageous embodiment and development of the invention, a methanation or a methanol synthesis is carried out as a chemical synthesis. The resulting in the methanation of synthetic natural gas is advantageously stored in the existing natural gas network.

In einer weiteren vorteilhaften Ausgestaltung und Weiterbildung der Erfindung wird ein erster Teil des Produktgases zum Eduktgas der chemischen Synthese zurückgeführt. Insbesondere die Ausbeute, der Umsatzgrad und/oder die Selektivität der chemischen Synthese werden dadurch vorteilhaft erhöht. Weiterhin ist es möglich, die Zusammensetzung des Eduktgases und daraus folgend auch des Produktgases, insbesondere hinsichtlich gesetzlicher oberer Grenzwerte von Restgasen, einzustellen. Weiterhin lässt sich vorteilhafterweise die Temperatur des Rohrbündelreaktors durch diese Rückführung regeln. In a further advantageous embodiment and development of the invention, a first part of the product gas is recycled to the educt gas of the chemical synthesis. In particular, the yield, the degree of conversion and / or the selectivity of the chemical synthesis are thereby advantageously increased. Furthermore, it is possible to adjust the composition of the educt gas and consequently also of the product gas, in particular with regard to legal upper limit values of residual gases. Furthermore, the temperature of the tube bundle reactor can advantageously be regulated by this recycling.

In einer weiteren vorteilhaften Ausgestaltung und Weiterbildung der Erfindung wechselt das Wärmeübertragungsmedium im Zwischenraum und/oder in der Innenhülle wenigstens einmal den Aggregatzustand, insbesondere von flüssig zu dampfförmig. In a further advantageous embodiment and development of the invention, the heat transfer medium changes in the intermediate space and / or in the inner shell at least once the state of matter, in particular from liquid to vapor.

In einer weiteren vorteilhaften Ausgestaltung und Weiterbildung der Erfindung wechseln die Produkte der chemischen Synthese wenigstens einmal den Aggregatzustand, insbesondere von dampfförmig zu flüssig. In a further advantageous embodiment and development of the invention, the products of the chemical synthesis change at least once the state of matter, in particular from vapor to liquid.

In einer weiteren vorteilhaften Ausgestaltung und Weiterbildung der Erfindung umfasst eine Anordnung einen Hochtemperaturelektrolyseur und einen Rohrbündelreaktor, wobei das Wärmeübertragungsmedium Wasser und/oder Wasserdampf ist und der Wasserdampf dem Hochtemperaturelektrolyseur als Edukt dient. Vorteilhaft sind Hochtemperaturelektrolyseur und Rohrbündelreaktor stofflich gekoppelt, wodurch der Gesamtwirkungsgrad der Reaktion und der Elektrolyse steigt. In a further advantageous embodiment and further development of the invention, an arrangement comprises a high-temperature electrolyzer and a tube bundle reactor, wherein the heat transfer medium is water and / or water vapor and the water vapor serves as a starting material for the high-temperature electrolyzer. Advantageously, high-temperature electrolyzer and tube bundle reactor are materially coupled, whereby the overall efficiency of the reaction and the electrolysis increases.

In einer weiteren vorteilhaften Ausgestaltung und Weiterbildung der Erfindung wird in der Anordnung im Hochtemperaturelektrolyseur wenigstens ein Edukt der chemischen Synthese erzeugt. Insbesondere in der Elektrolyse erzeugter Wasserstoff oder, im Falle einer Co-Elektrolyse, Synthesegas wird dem Ruhrbündelreaktor als Eduktgas zugeführt. Vorteilhaft sind Hochtemperaturelektrolyseur und Rohrbündelreaktor stofflich gekoppelt, wodurch der Gesamtwirkungsgrad der Reaktion und der Elektrolyse steigt. In a further advantageous embodiment and development of the invention, at least one reactant of the chemical synthesis is produced in the arrangement in the high-temperature electrolyzer. Hydrogen produced in particular in the electrolysis or, in the case of co-electrolysis, synthesis gas is fed to the Ruhrbündel reactor as educt gas. Advantageously, high-temperature electrolyzer and tube bundle reactor are materially coupled, whereby the overall efficiency of the reaction and the electrolysis increases.

Die Erfindung wird nachfolgend anhand eines Ausführungsbeispiels unter Bezugnahme auf die Zeichnung noch weiter erläutert. The invention will be explained below with reference to an embodiment with reference to the drawings.

1 zeigt ein Fließbild für eine Hochtemperaturelektrolyse; 1 shows a flow chart for a high-temperature electrolysis;

2 zeigt schematisch den Aufbau des Rohrbündelreaktors. 2 shows schematically the structure of the tube bundle reactor.

Die in 1 dargestellte Anordnung gemäß einem Ausführungsbeispiel umfasst einen Rohrbündelreaktor 1, einen Hochtemperaturelektrolyseur 2, einen ersten Wärmetauscher 3 und einen zweiten Wärmetauscher 11. Im Rohrbündelreaktor 1 wird als chemische Synthese eine Methanisierung durchgeführt. In der Methanisierung wird Synthesegas zu Methan und Wasser umgewandelt. Das Produktgas 18 umfasst demnach Methan (synthetisches Erdgas) und Wasser. Die Abwärme der exothermen Synthese wird zum Erwärmen eines Wasserstroms 4 zu einem Wasserdampfstrom 5 verwendet. Der so erzeugte Wasserdampfstrom 5 wird mit einem ersten Kohlenstoffdioxidstrom 8 vermischt und dem ersten Wärmetauscher 3 zugeführt. Dort wird der Wasserdampf- und Kohlendioxidstrom weiter erhitzt und als überhitzter Wasserdampf- und Kohlenstoffdioxidstrom 7 dem Hochtemperaturelektrolyseur 2 zugeführt. In der Elektrolyse entsteht Synthesegas 6 und Sauerstoff. Das Synthesegas 6 umfasst überwiegend Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid, aber auch geringe Restanteile von Wasserdampf und Kohlenstoffdioxid. Das Synthesegas 6 wird dem ersten Wärmetauscher 3 zugeführt. Dort dient es der Erwärmung des Wasserdampfstroms 5 und ersten Kohlenstoffdioxidstroms 8. Das Synthesegas 6 wird dem Rohrbündelreaktor 1 dann als Eduktstrom zugeführt. Weiterhin wird ein zweiter Kohlenstoffdioxidstrom 9 dem Rohrbündelreaktor 1 direkt zugeführt. Die beiden Kohlenstoffdioxidströme 8, 9 werden aus demselben Kohlenstoffdioxidtank 21 gespeist. In the 1 illustrated arrangement according to one embodiment comprises a tube bundle reactor 1 , a high-temperature electrolyzer 2 , a first heat exchanger 3 and a second heat exchanger 11 , In the tube bundle reactor 1 As a chemical synthesis, a methanation is carried out. In methanation, synthesis gas is converted to methane and water. The product gas 18 therefore includes methane (synthetic natural gas) and water. The waste heat of the exothermic synthesis is used to heat a stream of water 4 to a water vapor stream 5 used. The water vapor stream thus generated 5 is with a first carbon dioxide stream 8th mixed and the first heat exchanger 3 fed. There, the water vapor and carbon dioxide stream is heated further and as a superheated steam and carbon dioxide stream 7 the high temperature electrolyzer 2 fed. In the electrolysis synthesis gas is produced 6 and oxygen. The synthesis gas 6 includes predominantly hydrogen and carbon monoxide, but also low residual levels of water vapor and carbon dioxide. The synthesis gas 6 becomes the first heat exchanger 3 fed. There it serves to heat the water vapor stream 5 and first carbon dioxide stream 8th , The synthesis gas 6 becomes the tube bundle reactor 1 then supplied as educt stream. Furthermore, a second carbon dioxide stream 9 the tube bundle reactor 1 fed directly. The two carbon dioxide streams 8th . 9 are made from the same carbon dioxide tank 21 fed.

Der Hochtemperaturelektrolyseur 2 wird zusätzlich mit einem Luftstrom 13 gespült. Der in der Elektrolyse entstehende Sauerstoff kann die keramische Elektrolysemembran 12 in Ionenform passieren und verlässt den Hochtemperaturelektrolyseur 2 als sauerstoffreicher Gasstrom 14. Der Luftstrom 13 wird in dem zweiten Wärmetauscher 11 mit dem sauerstoffreichen Gasstrom 14 vorgewärmt. The high temperature electrolyzer 2 is additionally with a flow of air 13 rinsed. The oxygen produced in the electrolysis can be the ceramic electrolysis membrane 12 in ionic form and leaves the high temperature electrolyzer 2 as an oxygen-rich gas stream 14 , The airflow 13 is in the second heat exchanger 11 with the oxygen-rich gas stream 14 preheated.

Ein Teil des in der Elektrolyse entstehenden Synthesegases 6 wird dem ersten Wärmetauscher 3 über eine Rückführungsleitung 10 zugeführt. Dies verhindert eine Oxidation der Nickel enthaltenden Wasserstoff-Elektrode. Part of the synthesis gas produced in the electrolysis 6 becomes the first heat exchanger 3 via a return line 10 fed. This prevents oxidation of the nickel-containing hydrogen electrode.

Die thermische Integration der Erzeugung von Wasserdampf aus Wasser durch die Methanisierung in dem Rohrbündelreaktor 1 erhöht den Wirkungsgrad deutlich. Diese thermische Integration wird durch das Einstellen des Verhältnisses des ersten Kohlenstoffdioxidstroms 8 zu dem zweiten Kohlenstoffdioxidstrom 9 weiter optimiert. Auch die Qualität des in der Methanisierung erzeugten Produktgases 18 lässt sich durch die Einstellung dieses Verhältnisses beeinflussen. Das alleinige Zuführen von Kohlenstoffdioxid über den ersten Kohlenstoffdioxidstrom 8 zum Hochtemperaturelektrolyseur 2 stellt einen ersten Grenzfall dieses Verhältnisses dar. Im zweiten Grenzfall wird Kohlenstoffdioxid ausschließlich über den zweiten Kohlenstoffdioxidstrom 9 dem Rohrbündelreaktor 1 zugeführt. The thermal integration of the production of water vapor from water by the methanation in the tube bundle reactor 1 increases the efficiency significantly. This thermal integration is achieved by adjusting the ratio of the first carbon dioxide stream 8th to the second carbon dioxide stream 9 further optimized. Also the quality of the product gas produced in the methanation 18 can be influenced by the setting of this ratio. The sole supply of carbon dioxide over the first carbon dioxide stream 8th to the high temperature electrolyzer 2 represents a first limiting case of this ratio. In the second limiting case, carbon dioxide becomes exclusively via the second carbon dioxide stream 9 the tube bundle reactor 1 fed.

Ein ideales Verhältnis ergibt sich, wenn im Rohrbündelreaktor 1 genauso viel Wasserdampf erzeugt wird, wie für die Elektrolyse im Hochtemperaturelektrolyseur 2 benötigt wird. Der Wasserdampfstrom 5 wird demnach über das Verhältnis der Kohlenstoffdioxidströme 8 und 9 eingestellt. Dies ist möglich, da die Wärmefreisetzung im Rohrbündelreaktor 1 sinkt, wenn der zweite Kohlenstoffdioxidstrom 9 kalt ist und dem Rohrbündelreaktor 1 zugeführt wird. In dieser Weise wird weniger Wasserdampf erzeugt. Bei konstanten Betriebsbedingungen wird ein definiertes Verhältnis der Kohlenstoffdioxidströme gewählt. An ideal relationship arises when in the tube bundle reactor 1 the same amount of water vapor is produced as for the electrolysis in the high-temperature electrolyzer 2 is needed. The steam flow 5 is therefore about the ratio of carbon dioxide streams 8th and 9 set. This is possible because the heat release in the tube bundle reactor 1 decreases when the second carbon dioxide stream 9 is cold and the tube bundle reactor 1 is supplied. In this way, less water vapor is generated. At constant operating conditions, a defined ratio of carbon dioxide streams is chosen.

Auch die Zusammensetzung des Produktgases 18 wird über das Verhältnis der Kohlenstoffdioxidströme 8, 9 in der Weise verbessert, dass der Methananteil steigt. Die Methanisierung von Kohlenstoffmonoxid aus dem Synthesegas hat eine andere Gaszusammensetzung des synthetischen Erdgases zur Folge als das Zuführen von Kohlenstoffdioxid direkt zur Methanisierung. Bei konstanten Betriebsbedingungen wird ein definiertes Verhältnis (Kohlenstoffdioxid Hochtemperaturelektrolyseur zu Kohlenstoffdioxid Rohrbündelreaktor) so gewählt, dass der Anteil des Methans maximal ist. Also the composition of the product gas 18 is about the ratio of carbon dioxide streams 8th . 9 improved in such a way that the methane content increases. The methanation of carbon monoxide from the synthesis gas results in a different gas composition of the synthetic natural gas than the feeding of carbon dioxide directly to the methanation. At constant operating conditions, a defined ratio (carbon dioxide high temperature electrolyzer to carbon dioxide shell and tube reactor) is chosen so that the proportion of methane is maximum.

2 zeigt einen Rohrbündelreaktor 1, welcher eine Innenhülle 19, eine Außenhülle 15 und einen Zwischenraum 16 umfasst. In der Innenhülle 19 befinden sich Reaktorrohre 20. Diese sind mit Katalysator in Form eines Festbetts gefüllt. Die Reaktorrohre 20 können alternativ an der Innenseite mit Katalysator beschichtet sein oder mit einer Katalysatorsuspension gefüllt werden. Die Außenseite der Reaktorrohre 20 und die Gasleitung 17 wird mit Rippen versehen. Dadurch verbessert sich der Wärmeübergang. Alternativ umfasst die Außenseite der Reaktorrohre 20 und/oder die Gasleitung 17 Noppen oder Finnen. Die Reaktorrohre 20 werden wärmekompensiert moniert, so dass durch geeignete Zwischenelemente, beispielsweise Schläuche und flexible Metallkompensatoren, die thermische Ausdehnung der Reaktorrohre 20 ausgeglichen wird. Das produzierte Erdgas wird aus den Reaktorrohren 20 in einem Produktgassammler gesammelt. Im Zwischenraum befindet sich wenigstens eine Zwischenraumgasleitung 17, durch welche das Produktgas 18 den Rohrbündelreaktor 1 über den Produktgassammler verlässt. Innerhalb der Innenhülle 19 strömen das Wasser und/oder der Wasserdampf im Gegenstrom zum Wasser und/oder Wasserdampf im Zwischenraum 16. 2 shows a tube bundle reactor 1 , which is an inner shell 19 , an outer shell 15 and a gap 16 includes. In the inner shell 19 are reactor tubes 20 , These are filled with catalyst in the form of a fixed bed. The reactor tubes 20 may alternatively be coated on the inside with catalyst or filled with a catalyst suspension. The outside of the reactor tubes 20 and the gas line 17 is ribbed. This improves the heat transfer. Alternatively, the outside of the reactor tubes 20 and / or the gas line 17 Pimples or fins. The reactor tubes 20 are thermal compensated complained, so that by suitable intermediate elements, such as hoses and flexible metal compensators, the thermal expansion of the reactor tubes 20 is compensated. The natural gas produced is from the reactor tubes 20 collected in a product gas collector. In the intermediate space there is at least one interspace gas line 17 through which the product gas 18 the tube bundle reactor 1 leaves over the product gas collector. Inside the inner shell 19 the water and / or the water vapor flow in countercurrent to the water and / or water vapor in the intermediate space 16 ,

Das in dem Hochtemperaturelektrolyseur 2 erzeugte Synthesegas 6 wird mit dem zweiten Kohlenstoffdioxidstrom 9 vermischt und dem Rohrbündelreaktor 1 zugeführt. Dort wird der Gasstrom auf die Reaktorrohre 20 verteilt. In den Reaktorrohren 20 erfolgt die Umsetzung von Synthesegas 6 zu Produktgas 18, das Methan und Wasser umfasst, mittels der Methanisierung. Die Abwärme, die während der Methanisierung entsteht, wird direkt dazu verwendet, Wasser zu Wasserdampf zu erhitzen. That in the high temperature electrolyzer 2 generated synthesis gas 6 becomes with the second carbon dioxide stream 9 mixed and the tube bundle reactor 1 fed. There, the gas flow to the reactor tubes 20 distributed. In the reactor tubes 20 the conversion of synthesis gas takes place 6 to product gas 18 , which includes methane and water, by means of methanation. The waste heat produced during methanation is used directly to heat water to steam.

Das Wasser wird zunächst dem Zwischenraum 16 als Wasserstrom 4 zugeführt. Hier wird es mittels des erzeugten Produktgases 18 in der Zwischenraumgasleitung 17 vorgeheizt. Kondensiert das Wasser aus dem Produktgas 18 in der Zwischenraumgasleitung 17, so ist die Vorheizung durch die frei werdende Kondensationswärme besonders effektiv. Das Wasser strömt nun als Wasser und als Wasserdampf in die Innenhülle 19 des Rohrbündelreaktors 1. Dort wird das Wasser weiter erhitzt. Einbauten in der Innenhülle 19 verteilen das Wasser und den Wasserdampf gleichmäßig. Alternativ erfolgt die Verteilung mittels einer Füllköperschüttung in der Innenhülle 19. Der dabei entstehende Wasserdampf verlässt den Rohrbündelreaktor 1 als Wasserdampfstrom 5. The water is first the gap 16 as a water stream 4 fed. Here it is by means of the generated product gas 18 in the interspace gas line 17 preheated. Condenses the water from the product gas 18 in the interspace gas line 17 , so the preheating is particularly effective by the heat of condensation liberated. The water now flows as water and as water vapor in the inner shell 19 of the tube bundle reactor 1 , There, the water is heated further. Internals in the inner shell 19 distribute the water and water vapor evenly. Alternatively, the distribution takes place by means of a Füllkóperschüttung in the inner shell 19 , The resulting water vapor leaves the tube bundle reactor 1 as a water vapor stream 5 ,

Die Temperatur des Rohrbündelreaktors 1 kann über den Wasserstrom 4 eingestellt werden. Wird der Wasserstrom 4 so hoch gewählt, dass es zu einem Aufstauen von flüssigem Wasser im Zwischenraum 16 kommt, kühlt dieses Wasser die Innenhülle 19 und die Reaktorrohre 20. Wird der Wasserstrom 4 so hoch gewählt, dass flüssiges Wasser in die Innenhülle 19 gelangt, verdampft Wasser in der Innenhülle 19, was die Kühlung der Reaktorrohre 20 zusätzlich erhöht. The temperature of the tube bundle reactor 1 can over the water flow 4 be set. Will the water flow 4 so high that it causes a damming of liquid water in the space 16 comes, this water cools the inner shell 19 and the reactor tubes 20 , Will the water flow 4 chosen so high that liquid water in the inner shell 19 passes, evaporates water in the inner shell 19 What the cooling of the reactor tubes 20 additionally increased.

Eine weitere Möglichkeit, die Temperatur im Rohrbündelreaktor 1 zu beeinflussen, besteht in der Wahl des Betriebsdrucks. Bei steigendem Druck steigt die Siedetemperatur des Wassers. Dadurch steigt das Temperaturniveau im gesamten Rohrbündelreaktor 1. Another possibility, the temperature in the tube bundle reactor 1 to influence, consists in the choice of operating pressure. As the pressure increases, the boiling point of the water rises. This raises the temperature level in the entire tube bundle reactor 1 ,

Die Temperatur des Rohrbündelreaktors 1 kann alternativ über eine Rückführung des kalten Produkgases 18 zum Reaktoreingang beeinflusst werden. The temperature of the tube bundle reactor 1 Alternatively, it can be via a return of the cold product gas 18 be influenced to the reactor entrance.

Weiterhin kann die Temperatur im Rohrbündelreaktor 1 beeinflusst werden, indem flüssiges Wasser dem Zwischenraum 16 oberhalb der Zugabe des Wasserstroms 4 zum Rohrbündelreaktor 1 entnommen wird. Dieses flüssige Wasser wird mit den Wasserstrom 4 gemischt und dem Rohrbündelreaktor 1 wiederum zugeführt. Furthermore, the temperature in the tube bundle reactor 1 be influenced by adding liquid water to the interstitial space 16 above the addition of the water stream 4 to the tube bundle reactor 1 is removed. This liquid water comes with the water stream 4 mixed and the tube bundle reactor 1 in turn fed.

Claims (15)

Rohrbündelreaktor (1) zur chemischen Synthese mit Reaktorrohren (20), einer Außenhülle (15), einer Innenhülle (19) und einem durch beide Hüllen begrenzten Zwischenraum (16), wobei – der Zwischenraum (16) wenigstens eine Gasleitung (17) zum Führen der Reaktionsprodukte aufweist, – die Außenhülle (15) wenigstens eine Öffnung zum Führen von Wärmeübertragungsmedium in den Zwischenraum (16) aufweist und – die Innenhülle (19) wenigstens eine Öffnung zum Führen von Wärmeübertragungsmedium in die Innenhülle (19) aufweist. Tube bundle reactor ( 1 ) for chemical synthesis with reactor tubes ( 20 ), an outer shell ( 15 ), an inner shell ( 19 ) and a space bounded by both sheaths ( 16 ), where - the gap ( 16 ) at least one gas line ( 17 ) for guiding the reaction products, - the outer shell ( 15 ) at least one opening for guiding heat transfer medium into the intermediate space ( 16 ) and - the inner shell ( 19 ) at least one opening for guiding heat transfer medium into the inner shell ( 19 ) having. Rohrbündelreaktor (1) nach Anspruch 1 mit einer Katalysatorschüttung in den Reaktorrohren (20) und/oder einer Katalysatorbeschichtung auf der Innenseite der Reaktorrohre (20). Tube bundle reactor ( 1 ) according to claim 1 with a catalyst bed in the reactor tubes ( 20 ) and / or a catalyst coating on the inside of the reactor tubes ( 20 ). Rohrbündelreaktor (1) nach Anspruch 1 oder 2 bei dem die Reaktorrohre (20) und/oder die Gasleitung (17) an der Außenseite Rippen, Noppen oder Finnen aufweisen. Tube bundle reactor ( 1 ) according to claim 1 or 2, wherein the reactor tubes ( 20 ) and / or the gas line ( 17 ) have on the outside ribs, nubs or fins. Rohrbündelreaktor (1) nach einem der vorangegangenen Ansprüche mit Mitteln zum gleichmäßigen Verteilen des Wärmeübertragungsmediums in der Innenhülle (19) und/oder dem Zwischenraum (16). Tube bundle reactor ( 1 ) according to one of the preceding claims with means for uniformly distributing the heat transfer medium in the inner shell ( 19 ) and / or the gap ( 16 ). Rohrbündelreaktor (1) nach einem der vorangegangen Ansprüche mit einer Einrichtung zum Einstellen eines Massenstroms des Wärmeübertragungsmediums in dem Zwischenraum (16) und/oder in der Innenhülle (19) zur Temperaturregelung. Tube bundle reactor ( 1 ) according to one of the preceding claims, comprising means for adjusting a mass flow of the heat transfer medium in the intermediate space ( 16 ) and / or in the inner shell ( 19 ) for temperature control. Rohrbündelreaktor (1) nach einem der vorangegangen Ansprüche mit einer Einrichtung zum Einstellen eines Betriebsdrucks des Rohrbündelreaktors (1) zur Temperaturregelung. Tube bundle reactor ( 1 ) according to one of the preceding claims with a device for adjusting an operating pressure of the tube bundle reactor ( 1 ) for temperature control. Rohrbündelreaktor (1) nach einem der vorangegangen Ansprüche mit wenigstens einem Mittel zur Rückführung von Wärmeübertragungsmedium aus einer ersten Stelle des Zwischenraums (16) zu einer zweiten Stelle des Zwischenraums (16) zur Temperaturregelung. Tube bundle reactor ( 1 ) according to one of the preceding claims, having at least one means for returning heat transfer medium from a first location of the interspace ( 16 ) to a second location of the space ( 16 ) for temperature control. Rohrbündelreaktor (1) nach einem der vorangegangen Ansprüche, bei dem die Reaktorrohre (20) mit Mitteln zur Kompensation thermischer Ausdehnungseffekte im Rohrbündelreaktor (1) befestigt sind. Tube bundle reactor ( 1 ) according to one of the preceding claims, in which the reactor tubes ( 20 ) with means for compensating thermal expansion effects in the tube bundle reactor ( 1 ) are attached. Verfahren zum Betrieb eines Rohrbündelreaktors (1) gemäß Anspruch 1 bis 8 mit folgenden Schritten: – Führen eines Wärmeübertragungsmediums in den Zwischenraum (16), – Führen eines ersten Gasstroms aus Produkten der chemischen Synthese durch die Gasleitung (17) zum Erhitzen des Wärmeübertragungsmediums im Zwischenraum (16), – Führen des Wärmeübertragungsmediums in die Innenhülle (19) des Rohrbündelreaktors (1), – Erhitzen des Wärmeübertragungsmediums in der Innenhülle (19) mittels der Wärme der chemischen Synthese in den Reaktorrohren (20) und – Führen des erhitzten Wärmeübertragungsmediums aus dem Rohrbündelreaktor (1). Method for operating a tube bundle reactor ( 1 ) according to claims 1 to 8, comprising the following steps: - guiding a heat transfer medium into the intermediate space ( 16 ), - passing a first gas stream of products of chemical synthesis through the gas line ( 17 ) for heating the heat transfer medium in the intermediate space ( 16 ), - guiding the heat transfer medium into the inner shell ( 19 ) of the tube bundle reactor ( 1 ), - heating the heat transfer medium in the inner shell ( 19 ) by means of the heat of chemical synthesis in the reactor tubes ( 20 ) and - guiding the heated heat transfer medium out of the tube bundle reactor ( 1 ). Verfahren nach Anspruch 9, wobei als chemische Synthese eine Methanisierung oder eine Methanolsynthese durchgeführt wird. A method according to claim 9, wherein as a chemical synthesis, a methanation or a methanol synthesis is carried out. Verfahren nach Anspruch 9 oder 10, wobei ein erster Teil des Produktgases (18) zum Eduktgas der chemischen Synthese zurückgeführt wird. A method according to claim 9 or 10, wherein a first part of the product gas ( 18 ) is recycled to the reactant gas of the chemical synthesis. Verfahren nach einem der Ansprüche 9 bis 11, wobei das Wärmeübertragungsmedium im Zwischenraum (16) und/oder in der Innenhülle (19) wenigstens einen Phasenwechsel, insbesondere von flüssig zu dampfförmig, vollzieht. Method according to one of claims 9 to 11, wherein the heat transfer medium in the intermediate space ( 16 ) and / or in the inner shell ( 19 ) performs at least one phase change, in particular from liquid to vapor. Verfahren nach einem der Anprüche 9 bis 12, wobei die Produkte der chemischen Synthese wenigstens einen Phasenwechsel, insbesondere von dampfförmig zu flüssig, vollziehen. Method according to one of the claims 9 to 12, wherein the products of the chemical synthesis perform at least one phase change, in particular from vapor to liquid. Anordnung aus einem Hochtemperaturelektrolyseur (2) und einem Rohrbündelreaktor (1) gemäß Anspruch 1 bis 8, wobei das Wärmeübertragungsmedium Wasser und/oder Wasserdampf ist und der Wasserdampf dem Hochtemperaturelektrolyseur (2) als Edukt dient. Arrangement of a high-temperature electrolyzer ( 2 ) and a tube bundle reactor ( 1 ) according to claim 1 to 8, wherein the heat transfer medium is water and / or water vapor and the water vapor is the high temperature electrolyzer ( 2 ) serves as educt. Anordnung nach Anspruch 14, wobei im Hochtemperaturelektrolyseur (2) wenigstens ein Edukt der chemischen Synthese erzeugt wird. Arrangement according to claim 14, wherein in the high-temperature electrolyzer ( 2 ) at least one reactant of the chemical synthesis is produced.
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