DE102012106178A1

DE102012106178A1 - Method for assembling fuel cell e.g. solid oxide fuel cell used to convert chemical energy into electricity, involves applying brazing material to bond interconnect to chemically-reduced anode-electrolyte package

Info

Publication number: DE102012106178A1
Application number: DE102012106178A
Authority: DE
Inventors: Wayne Charles Hasz
Original assignee: General Electric Co
Current assignee: General Electric Co
Priority date: 2011-07-14
Filing date: 2012-07-10
Publication date: 2013-01-17
Also published as: JP2013026221A; CN102881924A

Abstract

The method involves forming a package of an anode (12) and an electrolyte (14). The package is chemically reduced. A brazing material (20) is applied to bond an anode interconnect (18) with a chemically-reduced anode-electrolyte package, where the brazing material is applied around a perimeter (15) of an interconnect surface (21), surrounding the anode. The interconnect is positioned in a desired location relative to the chemically-reduced package. The package with the brazing material is heated to connect the package to the interconnect through the webbing. An independent claim is also included for a fuel cell comprising an anode.

Description

QUERVERWEIS AUF VERWANDTE ANMELDUNGENCROSS-REFERENCE TO RELATED APPLICATIONS

Die vorliegende Erfindung ist eine Teilfortführungsanmeldung der US-Patentanmeldung Nr. 11/312,795 mit dem Titel „Brennstoffzelle mit einer gelöteten Zwischenverbindung und Verfahren zur Zusammenstellung derselben”, angemeldet am 20. Dezember 2005, die hierin durch Bezugnahme aufgenommen ist.The present invention is a continuation-in-part of U.S. Patent Application No. 11 / 312,795 entitled "Brazed Interconnect Fuel Cell and Method of Assembling the Same", filed on December 20, 2005, which is incorporated herein by reference.

ALLGEMEINER STAND DER TECHNIKGENERAL PRIOR ART

Die Erfindung betrifft allgemein Brennstoffzellen und speziell ein Festoxidbrennstoffzellensystem mit effizienten Verbindungsanordnungen und Dichtungsmechanismen.The invention relates generally to fuel cells, and more particularly to a solid oxide fuel cell system having efficient connection arrangements and sealing mechanisms.

Brennstoffzellen sind elektrochemische Vorrichtungen, die chemische Energie in Elektrizität umwandeln. Speziell wird die Elektrizität durch Katalysieren eines Brennstoffs und eines Oxidationsmittels zu ionisiertem atomarem Wasserstoff und Sauerstoff an einer Anode bzw. einer Kathode erzeugt. Eine Reihe von elektrochemischen Reaktionen in den Zellen ist das einzige Mittel zum Erzeugen elektrischer Energie in der Brennstoffzelle. Eine typische Brennstoffzelle weist eine Anode, eine Anodenzwischenverbindung, eine Anodenbondpaste, einen Elektrolyten, eine Kathode, eine Kathodenbondpaste und eine Kathodenzwischenverbindung auf.Fuel cells are electrochemical devices that convert chemical energy into electricity. Specifically, the electricity is generated by catalyzing a fuel and an oxidant to ionized atomic hydrogen and oxygen at an anode and a cathode, respectively. A series of electrochemical reactions in the cells is the only means of generating electrical energy in the fuel cell. A typical fuel cell includes an anode, an anode interconnect, an anode bonding paste, an electrolyte, a cathode, a cathode bonding paste, and a cathode interconnect.

Die Anodenbondpaste wird verwendet, um die Anode haftend an der Anodenzwischenverbindung anzubringen, während die Kathodenbondpaste verwendet wird, um die Kathode haftend an der Kathodenzwischenverbindung anzubringen. Elektronen, die in einem Ionisationsvorgang an der Anode vom Wasserstoff getrennt worden sind, werden zu der Kathode geleitet, wo sie Sauerstoff ionisieren.The anode bonding paste is used to adhere the anode to the anode interconnect while the cathode bonding paste is used to adhesively attach the cathode to the cathode interconnect. Electrons that have been separated from the hydrogen in an ionization process at the anode are conducted to the cathode where they ionize oxygen.

Wegen ihrer Effizienz bei der Elektrizitätserzeugung, während sie bei hohen Temperaturen, gewöhnlich über 650°C, betrieben werden, haben Festoxidbrennstoffzellen (SOFC) eine erhebliche Aufmerksamkeit auf sich gezogen. Im Falle einer SOFC werden die Sauerstoffionen durch einen keramischen Elektrolyten geleitet, wo sie sich mit ionisiertem Wasserstoff verbinden, um als Abfallprodukt Wasser zu bilden, was den Prozess abschließt. Der Elektrolyt ist ansonsten sowohl für Brennstoff als auch für Oxidationsmittel undurchlässig und leitet nur Sauerstoffionen.Because of their efficiency in electricity generation while operating at high temperatures, usually above 650 ° C, solid oxide fuel cells (SOFCs) have attracted considerable attention. In the case of a SOFC, the oxygen ions are passed through a ceramic electrolyte where they combine with ionized hydrogen to form water as a by-product, completing the process. The electrolyte is otherwise impermeable to both fuel and oxidant and only passes oxygen ions.

Bei fast allen Brennstoffzellentypen müssen Maßnahmen ergriffen werden, um in verschiedenen Strukturen der Zellen Gasströmungssperren bereitzustellen. Zum Beispiel ist es gewöhnlich von kritischer Bedeutung, dass der direkte Kontakt zwischen Brenngasen wie z. B. Wasserstoff und oxidierenden Gasen wie Sauerstoff vollständig verhindert wird (Vermischen dieser Gasarten kann zu Explosionen und Bränden führen). Aufgrund der Hochtemperaturumgebung, in der die Dichtungen funktionieren müssen, kann die Bereitstellung geeigneter Dichtungen in SOFC besondere Herausforderungen darstellen.In almost all fuel cell types, measures must be taken to provide gas flow barriers in various structures of the cells. For example, it is usually of critical importance that the direct contact between fuel gases such. B. hydrogen and oxidizing gases such as oxygen is completely prevented (mixing these types of gas can lead to explosions and fires). Due to the high temperature environment in which the gaskets must work, providing suitable gaskets in SOFCs can pose particular challenges.

SOFC werden im typischen Fall in einer Brennstoffzellenanordnung in elektrischer Reihenschaltung zusammengestellt, um Strom mit nützlichen Spannungen zu erzeugen. Zum Herstellen einer SOFC-Anordnung wird ein Zwischenverbindungselement verwendet, um benachbarte SOFC miteinander elektrisch in Reihe zu schalten. Die Anoden- und Kathodenzwischenverbindungen werden gewöhnlich mit einer Bondpaste an jede SOFC angefügt.SOFCs are typically assembled in series in a fuel cell assembly to generate power at useful voltages. For fabricating an SOFC device, an interconnect element is used to electrically connect adjacent SOFCs in series. The anode and cathode interconnects are usually attached to each SOFC with a bond paste.

Bei der Inbetriebnahme wird die Anode derartiger Brennstoffzellen oft chemisch reduziert, wie z. B. von Nickeloxid in elementares Nickel. Die chemische Reduktion kann zu einer Größenänderung führen, besonders dann, wenn die Vorrichtung während des Gebrauchs zyklisch wechselnden Temperaturen ausgesetzt wird. Die zum Verbinden der Anode mit der Anodenzwischenverbindung verwendete Bondpaste hat aber eine ziemlich niedrige Festigkeit. Daher kann es nach der Reduktion der Kathode zur Delamination kommen. Die Delamination ist ein Vorgang, bei dem sich Schichten von Verbundwerkstoffen infolge wiederholter zyklischer Beanspruchungen oder irgendeiner Art von Stoßeinwirkung, die einen Verlust an mechanischer Integrität hervorruft, mit der Zeit trennen. Dies kann auch zur Rissbildung im Elektrolyten führen, der typischerweise aus einer Keramikverbindung hergestellt ist. Weiterhin können Versuche, solche Probleme mit zu viel Bondpaste zu beseitigen, zum Blockieren der Luft- und Brennstoffströmung in einer Brennstoffzellenanordnung führen. Eine weitere wesentliche Herausforderung besteht darin, dass die SOFC während der Anodenreduktion Gegenstand von Volumenänderungen ist, sobald sie in Solllage abgedichtet und angefügt worden ist. Auch dann kann die SOFC während der Anodenreduktion nach dem Fügen selbst Rissbildung oder Delamination erfahren.When commissioning the anode of such fuel cells is often chemically reduced, such. B. of nickel oxide in elemental nickel. The chemical reduction can lead to a change in size, especially if the device is exposed to cyclically changing temperatures during use. However, the bond paste used to bond the anode to the anode compound has a fairly low strength. Therefore, delamination may occur after the reduction of the cathode. Delamination is a process in which layers of composites separate with time due to repetitive cyclic stresses or any type of impact that causes loss of mechanical integrity. This can also lead to cracking in the electrolyte, which is typically made of a ceramic compound. Furthermore, attempts to eliminate such problems with too much bond paste can result in blocking the flow of air and fuel in a fuel cell assembly. Another major challenge is that the SOFC is subject to volume changes during anode reduction once it has been sealed and added to desired location. Even then, the SOFC itself may undergo cracking or delamination during anode reduction after the joining.

Es besteht daher Bedarf an einer Brennstoffzellenanordnung, die effizient abgedichtet und mit einer Zwischenverbindung verbunden ist, um die Rissbildung der Brennstoffzellen und eine andere Beeinträchtigung der Komponenten der Brennstoffzellen und der Zwischenverbindungen zwischen ihnen zu vermeiden.There is therefore a need for a fuel cell assembly that is efficiently sealed and interconnected to prevent cracking of the fuel cells and other degradation of the fuel cell components and interconnections therebetween.

KURZDARSTELLUNG DER ERFINDUNG BRIEF SUMMARY OF THE INVENTION

Gemäß einem Aspekt der Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung einer Brennstoffzelle vorgesehen, das die Folgenden Schritte aufweist:

a) Herstellen eines Pakets aus einer Anode und einem Elektrolyten,
b) chemisches Reduzieren des Pakets und
c) Auftragen eines Hartlötmaterials zum Fügen einer Zwischenverbindung an das chemisch reduzierte Anode-Elektrolyt-Paket.

According to one aspect of the invention, a method for producing a fuel cell is provided, comprising the following steps:

a) producing a package of an anode and an electrolyte,
b) chemical reduction of the package and
c) applying a brazing material for joining an interconnect to the chemically reduced anode-electrolyte package.

In anderen Ausführungsformen weist ein weiteres Verfahren zur Herstellung einer Brennstoffzelle Folgendes auf:

I) Herstellen eines Pakets aus einer Anode und einem Elektrolyten,
II) chemisches Reduzieren des Pakets,
III) Bilden einer Anordnung von Perforationen in einer metallischen Zwischenverbindung, wobei die Perforationen das Hindurchströmen von Brennstoff zu der Anode zulassen und wobei von dem Oberflächenbereich zwischen den Perforationen ein Gitter gebildet wird,
IV) Auftragen eines Hartlötmaterials um wenigstens einen Teil eines Umfangs des Gitters, so dass das Hartlötmaterial an die Anode angrenzt, und
V) Positionieren der Zwischenverbindung in einer gewünschten Lage relativ zu dem chemisch reduzierten Paket und Erhitzen des Pakets mit dem Hartlötmaterial, um das Paket durch das Gitter mit der Zwischenverbindung zu verbinden.

In other embodiments, another method of making a fuel cell includes:

I) preparing a package of an anode and an electrolyte,
II) chemically reducing the package,
III) forming an array of perforations in a metallic interconnect, the perforations permitting fuel to pass to the anode and forming a grid of the surface area between the perforations,
IV) applying a brazing material around at least part of a circumference of the grid so that the brazing material is adjacent to the anode, and
V) positioning the interconnect in a desired position relative to the chemically reduced package and heating the package with the braze material to bond the package to the interconnect through the grid.

Gemäß einem weiteren Aspekt der Erfindung ist eine Brennstoffzelle vorgesehen, die Folgendes aufweist:

i) eine Anode, eine Kathode und einen zwischen der Anode und der Kathode angeordneten Elektrolyten,
ii) eine Anodenzwischenverbindung, die an die Anode angrenzend angeordnet ist, und
iii) ein zwischen der Anodenzwischenverbindung und der Anode angeordnetes Hartlötmaterial zum Fügen der Anodenzwischenverbindung an die Anode und zum Herstellen einer gasdichten Umfangsdichtung dazwischen.

According to another aspect of the invention, there is provided a fuel cell comprising:

i) an anode, a cathode and an electrolyte arranged between the anode and the cathode,
ii) an anode interconnect disposed adjacent to the anode, and
iii) a brazing material disposed between the anode interconnect and the anode for joining the anode interconnect to the anode and forming a gas-tight circumferential seal therebetween.

KURZE BESCHREIBUNG DER ZEICHNUNGENBRIEF DESCRIPTION OF THE DRAWINGS

Diese und andere Merkmale, Aspekte und Vorteile der vorliegenden Erfindung werden beim Lesen der folgenden ausführlichen Beschreibung in Bezug auf die Begleitzeichnungen besser verständlich, wobei in den Zeichnungen durchgehend gleiche Bezugszeichen gleiche Teile repräsentieren. Dabei zeigt:These and other features, aspects, and advantages of the present invention will become more apparent upon reading the following detailed description with reference to the accompanying drawings in which like reference characters represent like parts throughout the drawings. Showing:

1 eine Querschnittansicht einer SOFC mit einer Anode, einem Elektrolyten und einer Kathode mit einer hartgelöteten Zwischenverbindung gemäß der Erfindung, 1 3 is a cross-sectional view of an SOFC with an anode, an electrolyte, and a cathode with a brazed interconnect according to the invention;

2 eine Schnittansicht einer hartgelöteten SOFC mit einer Anodenzwischenverbindung mit einem Einlass für einströmendes Brenngas und einem Auslass für abgehendes Brenngas gemäß der Erfindung, 2 4 is a sectional view of a brazed SOFC having an anode inter-connection with an inlet for incoming fuel gas and an outlet for outgoing fuel gas according to the invention;

3 eine Draufsicht auf eine hartgelötete SOFC in 2 mit einer erfindungsgemäßen Anodenzwischenverbindung, 3 a top view of a brazed SOFC in 2 with an anode intermediate compound according to the invention,

4 eine diagrammatische Darstellung einer Zwischenverbindungskontaktfläche mit Perforationen auf einer Kontaktfläche zum Hartlöten gemäß Ausführungsformen der Erfindung, 4 3 is a diagrammatic representation of an interconnect pad with perforations on a hard solder pad in accordance with embodiments of the invention;

5 eine Explosionsansicht einer Anode, die gemäß Ausführungsformen der Erfindung mithilfe eines um ein Gitter der Zwischenverbindung angeordnetes Hartlötmaterial an die Zwischenverbindung in 4 gefügt ist, 5 an exploded view of an anode, according to embodiments of the invention by means of a grid of the interconnect arranged brazing material to the interconnect in 4 is added,

6 ein Flussdiagramm eines Verfahrens zur Herstellung einer SOFC, wobei eine Kathode an einem Paket einschließlich einer reduzierten hartgelöteten Anode und einem Elektrolyten angeordnet wird, und 6 a flowchart of a method for producing a SOFC, wherein a cathode is disposed on a package including a reduced brazed anode and an electrolyte, and

7 ein Flussdiagramm eines Verfahrens zur Herstellung einer SOFC, wobei ein Paket aus einer Anode, einem Elektrolyten und einer Kathode zusammen reduziert und hartgelötet wird. 7 a flowchart of a method for producing a SOFC, wherein a package of an anode, an electrolyte and a cathode is reduced together and brazed.

AUSFÜHRLICHE BESCHREIBUNG DER ERFINDUNGDETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION

Wie unten im Detail besprochen, stellen Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung eine Brennstoffzelle und ein Verfahren zum Zusammensetzen einer Brennstoffzelle bereit. Die hierin beschriebene Brennstoffzelle beinhaltet eine Anodenzwischenverbindung mit einem (metallischen) Hartlötmaterial oder „Hartlot”, eine Anode, einen Elektrolyten, eine Kathode und eine Kathodenzwischenverbindung mit einem Bindematerial. Das Bindematerial kann ein Hartlötmaterial oder eine Kathodenbondpaste beinhalten. Das Hartlötmaterial wird zum haftenden Anbringen der Anodenzwischenverbindung an der Anode und in einigen Beispielen der Kathodenzwischenverbindung an der Kathode verwendet.As discussed in detail below, embodiments of the present invention provide a fuel cell and method of assembling a fuel cell. The fuel cell described herein includes an anode inter-connection with a (metallic) brazing material or "braze", an anode, an electrolyte, a cathode, and a cathode inter-connection with a binder material. The binding material may include a brazing material or a cathode bonding paste. The braze material is used to adhesively attach the anode interconnect to the anode and in some examples of the cathode interconnect to the cathode.

Jetzt Bezug nehmend auf die Zeichnungen, ist 1 eine Querschnittansicht einer beispielhaften Ausführungsform einer Brennstoffzelle 10. In der dargestellten Ausführungsform ist die Brennstoffzelle 10 eine SOFC. Die Brennstoffzelle 10 beinhaltet eine Anode 12, einen Elektrolyten 14 und eine Kathode 16 in einem Paket, wie gezeigt. Der Elektrolyt 14 ist zwischen der Anode 12 und der Kathode 16 angeordnet. Die Anode 12 ist durch ein Hartlötmaterial 20 haftend an einer Anodenzwischenverbindung 18 angebracht. Die Kathode 16 ist durch ein Bindematerial 22 ebenfalls haftend an einer Kathodenzwischenverbindung 24 angebracht. Das Hartlötmaterial 20 kann zwischen der Anode 12 und der Anodenzwischenverbindung 18 auch am Umfang verwendet werden, um gegenüber einer Gasströmung als Dichtmittel zu wirken. Das Bindematerial kann ein Hartlot oder eine Kathodenbondpaste sein.Now referring to the drawings, is 1 a cross-sectional view of an exemplary embodiment of a fuel cell 10 , In the illustrated embodiment, the fuel cell is 10 a SOFC. The fuel cell 10 includes an anode 12 , an electrolyte 14 and a cathode 16 in a package as shown. The electrolyte 14 is between the anode 12 and the cathode 16 arranged. The anode 12 is through a brazing material 20 adhering to an anode inter-connection 18 appropriate. The cathode 16 is through a binding material 22 also adhering to a cathode interconnect 24 appropriate. The brazing material 20 can be between the anode 12 and the anode compound 18 also be used at the periphery to act as a sealant against a gas flow. The binding material may be a brazing alloy or a cathode bonding paste.

Die Anode 12 stellt Reaktionsorte für die elektrochemische Oxidation eines Brennstoffs bereit, der in die Brennstoffzelle eingeleitet wird. Außerdem ist das Anodenmaterial in der brennstoffreduzierenden Umgebung stabil, weist unter den Betriebsbedingungen der Brennstoffzelle eine ausreichende elektronische Leitfähigkeit, einen ausreichenden Oberflächeninhalt und eine ausreichende katalytische Aktivität für die Reaktion des Brenngases auf und hat eine ausreichende Porosität, um den Gastransport zu den Reaktionsorten zu ermöglichen. Die Anode kann aus einer Anzahl von Materialien mit diesen Eigenschaften hergestellt sein, wie z. B. Metallen einschließlich Nickel (Ni), einer Ni-Legierung, Silber (Ag), Kupfer (Cu), Edelmetallen, Kobalt, Ruthenium sowie weiteren Materialien, wie z. B. einem Nickel-Yttriumoxid-stabilisierten Zirkondioxid-(YSZ)-Cermet, Kupfer-YSZ-Cermet, Keramiken oder Kombinationen derselben.The anode 12 provides reaction sites for the electrochemical oxidation of a fuel that is introduced into the fuel cell. In addition, the anode material is stable in the fuel-reducing environment, has sufficient electronic conductivity, sufficient surface area and catalytic activity to react the fuel gas under operating conditions of the fuel cell, and has sufficient porosity to facilitate gas transport to the reaction sites. The anode may be made of a number of materials having these properties, such as. As metals including nickel (Ni), a Ni alloy, silver (Ag), copper (Cu), precious metals, cobalt, ruthenium and other materials such. A nickel yttria stabilized zirconia (YSZ) cermet, copper YSZ cermet, ceramics, or combinations thereof.

Der Elektrolyt 14 wird typischerweise durch Abscheidung oder Beschichtung auf die Anode 12 geschichtet. Während des Brennstoffzellenbetriebs leitet der Elektrolyt Ionen zwischen der Anode 12 und der Kathode 16. Der Elektrolyt trägt die an einer Elektrode erzeugten Ionen zu der anderen Elektrode, um die Ladung des Elektronenflusses auszugleichen und den elektrischen Stromkreis in der Brennstoffzelle zu schließen. Außerdem trennt der Elektrolyt in der Brennstoffzelle den Brennstoff vom Oxidationsmittel. Dementsprechend ist der Elektrolyt allgemein unter Betriebsbedingungen sowohl in reduzierenden als auch in oxidierenden Umgebungen stabil, für reagierende Gase undurchlässig und ausreichend leitfähig. Gewöhnlich ist der Elektrolyt elektronisch isolierend. Der SOFC-Elektrolyt kann aus einer Anzahl von Materialien mit diesen Eigenschaften hergestellt sein, wie z. B. Zirkondioxid (ZrO2), Yttriumoxidstabilisiertem Zirkondioxid (YSZ), Ceroxid (CeO2), Wismutsesquioxid, Pyrochloroxiden, dotierten Zirkonaten, Perowskit-Oxidmaterialien oder einer keramischen Verbindung eines Metalloxids, wie z. B. einem Oxid des Kalziums oder Zirkoniums, und Kombinationen davon.The electrolyte 14 typically occurs by deposition or coating on the anode 12 layered. During fuel cell operation, the electrolyte conducts ions between the anode 12 and the cathode 16 , The electrolyte carries the ions generated at one electrode to the other electrode to balance the charge of the electron flow and to close the electrical circuit in the fuel cell. In addition, the electrolyte in the fuel cell separates the fuel from the oxidant. Accordingly, the electrolyte is generally stable under operating conditions in both reducing and oxidizing environments, impermeable to reactive gases, and sufficiently conductive. Usually, the electrolyte is electronically insulating. The SOFC electrolyte may be made of a number of materials having these properties, such as. Zirconia (ZrO 2), yttria-stabilized zirconia (YSZ), ceria (CeO 2), bismuth sesquioxide, pyrochloroxides, doped zirconates, perovskite oxide materials or a ceramic compound of a metal oxide such as zirconia. An oxide of calcium or zirconium, and combinations thereof.

Wie in 1 gezeigt, ist die Kathode 16 auf dem Elektrolyten 14 angeordnet. Die Kathode bietet Reaktionsorte für die elektrochemische Reduktion des Oxidationsmittels. Dementsprechend wird die Kathode so ausgewählt, dass sie in der oxidierenden Umgebung stabil ist, unter den Betriebsbedingungen der Brennstoffzelle eine ausreichende ionische und elektronische Leitfähigkeit, einen ausreichenden Oberflächeinhalt und eine ausreichende katalytische Aktivität für die Reaktion des Oxidationsmittelgases aufweist und eine ausreichende Porosität hat, um einen Gastransport zu den Reaktionsorten zu ermöglichen. Die Kathode kann aus einer Anzahl von Materialien mit diesen Eigenschaften hergestellt sein, wie z. B. einem elektrisch leitfähigen Oxid, Perowskit, dotiertem LaMnO₃, Sr-dotiertem LaMnO₄ (LSM), zinndotiertem Indiumoxid (In₂O₃), strontiumdotiertem Praseodymiummangantrioxid (PrMnO₃), Lanthaneisenoxid-Lanthankobaltoxid (LaFeO₃-LaCoO₃), Rutheniumoxid-Yttriumoxid-stabilisiertem Zirkondioxid (RuO₂-YSZ), Lanthankobaltit (La-Kobaltit) und Kombinationen davon.As in 1 shown is the cathode 16 on the electrolyte 14 arranged. The cathode provides sites for the electrochemical reduction of the oxidant. Accordingly, the cathode is selected to be stable in the oxidizing environment, to have sufficient ionic and electronic conductivity under the operating conditions of the fuel cell, to have sufficient surface area and catalytic reactivity for the reaction of the oxidant gas, and to have sufficient porosity Gas transport to the reaction sites to allow. The cathode may be made of a number of materials having these properties, such as. An electrically conductive oxide, perovskite, doped LaMnO ₃ , Sr-doped LaMnO ₄ (LSM), tin-doped indium oxide (In ₂ O ₃ ), strontium-doped praseodymium manganese trioxide (PrMnO ₃ ), lanthanum oxide-lanthanum cobalt oxide (LaFeO ₃ -LaCoO ₃ ), ruthenium oxide Yttria-stabilized zirconia (RuO ₂ -YSZ), lanthanum cobaltite (La cobaltite) and combinations thereof.

In der beispielhaften Ausführungsform der Erfindung, wie sie in 2 gezeigt wird, ist eine Querschnittansicht 26 der (in 1 gezeigten) Brennstoffzelle 10 dargestellt. Sie stellt auch Zugangspfade für das Brenngas dar, wie unten erläutert wird. Wie oben angemerkt, weist die Brennstoffzelle eine Kathode 16 auf, die auf einen Elektrolyten 14 geschichtet ist, der seinerseits auf einer Anode 12 angeordnet ist. Eine Anodenzwischenverbindung 18 ist durch ein Hartlötmaterial 20 an die Anode 12 angefügt. An der Anodenzwischenverbindung 18 sind ein Einlass für einströmendes Brenngas 28 und ein Auslass für abgegebenes Brenngas 30 bereitgestellt. In einem Beispiel kann die Brennstoffzelle eine SOFC sein.In the exemplary embodiment of the invention as shown in FIG 2 is shown is a cross-sectional view 26 the (in 1 shown) fuel cell 10 shown. It also provides access paths for the fuel gas, as explained below. As noted above, the fuel cell has a cathode 16 on top of an electrolyte 14 stratified, in turn, on an anode 12 is arranged. An anode compound 18 is through a brazing material 20 to the anode 12 added. At the anode inter-connection 18 are an inlet for incoming fuel gas 28 and an outlet for discharged fuel gas 30 provided. In an example, the fuel cell may be an SOFC.

3 stellt eine Draufsicht 32 auf die in 2 gezeigte Brennstoffzelle dar. Die in 3 gezeigte obere Schicht ist die Kathode 16, die auf dem Elektrolyten 14 angeordnet ist, der seinerseits auf die Anode 12 geschichtet ist. Die Anodenzwischenverbindung 18 ist zum Bereitstellen eines Zugangs für Brenngas gestaltet, indem sie einen Einlass zum Einlassen eines einströmenden Brenngases 28 und einen Auslass für abgegebenes Brenngas 30 bereitstellt. Geeignete Gestaltungen zur Verwendung als Anodenzwischenverbindung können eine metallische, durchbohrte, versetzte Wellung, ein perforiertes Metallblech und einen metallischen Schaum beinhalten. 3 represents a top view 32 on the in 2 shown fuel cell. The in 3 The upper layer shown is the cathode 16 that are on the electrolyte 14 which in turn is placed on the anode 12 is layered. The anode compound 18 is configured to provide access for fuel gas by having an inlet for admitting an incoming fuel gas 28 and an outlet for discharged fuel gas 30 provides. Suitable designs for use as an anode interconnect may include a metallic, pierced, offset corrugation, a perforated metal sheet, and a metallic foam.

Ein in Bezug auf die 1 und 2 beschriebenes Hartlötmaterial 20, wobei weiterhin auf 3 Bezug genommen wird, wird zwischen der Anode 12 und einer Anodenzwischenverbindung 18 aufgebracht. In dieser Ausführungsform wird das Hartlötmaterial vollständig (oder fast vollständig) um den Umfang 15 der Zwischenverbindungsfläche 21, d. h. die Anode 12 umgebend, aufgebracht (die gesamte Oberfläche 21 könnte zwar als die „Umfangs”-Region betrachtet werden, der Begriff soll sich aber auf die unmittelbar an die Anode angrenzende Region richten). In der Praxis kann das Hartlötmaterial nämlich ununterbrochen um die Umfangsregion herum aufgetragen werden oder es kann an periodischen Stellen aufgetragen werden und dann geschmolzen werden und zum Fließen um den Umfang herum veranlasst werden. Darüber hinaus könnte das Hartlötmaterial alternativ (oder zusätzlich) auf eine entsprechende Region auf der mit der Zwischenverbindung zusammenzufügende darüberliegenden Struktur – gewöhnlich dem Anode-Elektrolyt-Paket, wie unten erwähnt – aufgetragen werden. Das Hartlötmaterial 20 bildet so eine Umfangsdichtung zwischen der Anode und der Anodenzwischenverbindung.A respect to the 1 and 2 described brazing material 20 , where continue on 3 Reference is made between the anode 12 and an anode interconnect 18 applied. In this embodiment, the brazing material is completely (or almost completely) around the circumference 15 the interconnect area 21 ie the anode 12 surrounding, applied (the entire surface 21 Although it could be considered as the "perimeter" region, the term is intended to refer to the region immediately adjacent to the anode judge). Namely, in practice, the brazing material may be continuously applied around the peripheral region, or it may be applied at periodic points and then melted and caused to flow around the circumference. In addition, the braze material could alternatively (or additionally) be applied to an appropriate region on the overlying structure to be assembled with the interconnect - usually the anode electrolyte package, as noted below. The brazing material 20 thus forms a peripheral seal between the anode and the anode interconnect.

Im Allgemeinen führt das Hartlötmaterial für die meisten Ausführungsformen eine Anzahl wichtiger Funktionen durch. Es stellt eine haltbare, relativ biegsame mechanische Bindung zwischen der Anode und der Zwischenverbindung bereit. Es sorgt auch für einen guten elektrischen Kontakt zwischen den beiden Strukturen. Schließlich wirkt das Hartlot als eine flüssigkeits- und gasundurchlässige (hermetisch dichte) Dichtung, wie oben erwähnt. Die Dichtung verhindert effektiv den unerwünschten Kontakt zwischen Luft/Sauerstoff-Gasströmen und Brennstoffströmen (z. B. Wasserstoff oder Methanol). Darüber hinaus kann das Hartlötmaterial verglichen mit konventionellen Glasdichtungen vom Stand der Technik eine haltbarere flexiblere Dichtung bereitstellen. Zum Beispiel kann eine Lotzusammensetzung auf metallischer Basis größere Abmessungsunterschiede (z. B. bezüglich dem WAK bzw. Wärmeausdehnungskoeffizienten) zwischen der Anodenstruktur und der Zwischenverbindung ermöglichen. Diese Eigenschaft ist besonders wichtig, wenn die Brennstoffzellen einer großen Zahl von Heiz- und Kühlzyklen unterzogen werden.In general, the brazing material performs a number of important functions for most embodiments. It provides a durable, relatively flexible mechanical bond between the anode and interconnect. It also ensures good electrical contact between the two structures. Finally, the braze acts as a liquid and gas impermeable (hermetically sealed) seal as mentioned above. The seal effectively prevents unwanted contact between air / oxygen gas streams and fuel streams (eg, hydrogen or methanol). In addition, the braze material can provide a more durable, more flexible seal compared to conventional prior art glass seals. For example, a metallic-based solder composition may allow for larger dimensional differences (eg, in terms of CTE, or coefficient of thermal expansion) between the anode structure and the interconnect. This feature is particularly important when the fuel cells are subjected to a large number of heating and cooling cycles.

4 zeigt eine schematische Darstellung eines anderen Ausführungsbeispiels der Erfindung, in der eine Zwischenverbindung 34 gezeigt wird. Die Zwischenverbindung 34 weist eine Anordnung von Öffnungen oder Perforationen 36 durch eine Zwischenverbindungskontaktfläche 38 auf (in einigen Ausführungsformen ist die Anordnung durch ein sechseckig dicht gepacktes Muster gekennzeichnet, obwohl auch andere Muster möglich sind; auch ein nichtspezifisches Muster ist möglich). Die Zwischenverbindungskontaktoberfläche 38 bietet eine ausreichende Kontaktfläche, um eine gute mechanische Bindung an eine Brennstoffzelle bereitzustellen, während sie gleichzeitig auch einen guten elektrischen Kontakt und Brenngaszugang zu der (nicht gezeigten) Anode bereitstellt. Es wurde festgestellt, dass die Bereitstellung von Perforationen durch die Zwischenverbindung hindurch den Zugang von Brenngas zu der Anode fördert. Der Oberflächenbereich zwischen den Perforationen wird als „Gitter” 40 bezeichnet, wobei das Hartlötmaterial um es herum angeordnet wird, um die Anode oder die Kathode an die Zwischenverbindung zu binden. Die Gitter-/Perforationsstruktur stellt auch einen größeren Oberflächenbereich zur Anbringung der Zwischenverbindung am Rest der Zellenstruktur bereit. 4 shows a schematic representation of another embodiment of the invention, in which an interconnection 34 will be shown. The interconnect 34 has an array of openings or perforations 36 through an interconnection pad 38 (In some embodiments, the array is characterized by a hexagonal close-packed pattern, although other patterns are possible, and a nonspecific pattern is also possible). The interconnect contact surface 38 provides sufficient contact area to provide good mechanical bonding to a fuel cell while at the same time providing good electrical contact and fuel gas access to the anode (not shown). It has been found that the provision of perforations through the interconnect promotes access of fuel gas to the anode. The surface area between the perforations is called "grid" 40 with the braze material disposed around it to bond the anode or cathode to the interconnect. The grid / perforation structure also provides a larger surface area for attachment of the interconnect to the remainder of the cell structure.

(Die Zwischenverbindung 34 kann eine Anodenzwischenverbindung oder eine Kathodenzwischenverbindung sein, je nach dem jeweiligen Aufbau und der Ausrichtung der Brennstoffzelle). Geeignete Materialien, die in Zwischenverbindungen verwendet werden können, umfassen rostfreie Stähle mit hohem Chromgehalt, Nickellegierungen, Edelmetalle und jedes beliebige Metall, das unter den Betriebsbedingungen der SOFC leitfähig und stabil bleibt. Typische Eigenschaften, die bei der Auswahl eines Zwischenverbindungsmaterials berücksichtigt werden, sind die Hochtemperaturoxidationsbeständigkeit, die elektrische Leitfähigkeit, die Haftung des Oxidzunders, die Wärmeausdehnung, das Herstellungsverfahren und die Kosten. In einem Beispiel kann die Dicke des Zwischenverbindung von 0,1 Zoll bis 0,125 Zoll variieren.(The interconnect 34 may be an anode interconnect or a cathode interconnect, depending on the particular design and orientation of the fuel cell). Suitable materials that can be used in interconnects include high chromium stainless steels, nickel alloys, precious metals, and any metal that remains conductive and stable under the operating conditions of the SOFC. Typical properties considered in the selection of an interconnect material include high temperature oxidation resistance, electrical conductivity, oxide scale adhesion, thermal expansion, manufacturing process, and cost. In one example, the thickness of the interconnect may vary from 0.1 inches to 0.125 inches.

5 ist eine auseinandergezogene Querschnittansicht 42, die das Fügen der Anode 12 an die Zwischenverbindung 34 darstellt, auf die in 4 Bezug genommen wird. In der dargestellten Ausführungsform ist das Hartlötmaterial 20 um einen Teil oder um die Gesamtheit des Gitters 40 der Zwischenverbindung 34 angeordnet. Das Hartlötmaterial kann entlang der Länge der Zwischenverbindung 34 in periodischen Abständen angeordnet sein. Die Abstände werden so eingehalten, dass die Bindung des Hartlötmaterials ausreicht, um sicherzustellen, dass eine Druckdifferenz zwischen einer Seite der Zwischenverbindung und der gegenüberliegenden Seite der Brennstoffzelle, die auf eine ungestützte Länge der SOFC wirkt, die Brennstoffzelle nicht zerbricht. Ein Beispiel für die Beabstandung kann zwischen 0,0625 Zoll und 0,5 Zoll liegen. 5 zeigt ferner die zusätzlichen Elemente der in der Querschnittansicht 24 von 2 gezeigten SOFC, nämlich die Kathode 16, den Elektrolyten 14, die Anode 12, die Anodenzwischenverbindung 18, den Einlass für einströmendes Brenngas 28 und den Auslass für abgegebenes Brenngas 30. 5 is an exploded cross-sectional view 42 that the joining of the anode 12 to the interconnect 34 represents on the in 4 Reference is made. In the illustrated embodiment, the braze material is 20 around a part or around the whole of the grid 40 the interconnect 34 arranged. The brazing material may be along the length of the interconnect 34 be arranged at periodic intervals. The distances are maintained such that bonding of the braze material is sufficient to ensure that a pressure differential between one side of the interconnect and the opposite side of the fuel cell, which acts on an unsupported length of the SOFC, does not break the fuel cell. An example of the spacing may be between 0.0625 inches and 0.5 inches. 5 further shows the additional elements in the cross-sectional view 24 from 2 shown SOFC, namely the cathode 16 , the electrolyte 14 , the anode 12 , the anode compound 18 , the inlet for incoming fuel gas 28 and the outlet for discharged fuel gas 30 ,

In der Ausführungsform von 5 ist es gewöhnlich sehr wichtig, dass das Hartlötmaterial die Region zwischen der Anode-Elektrolyt-(AE)-Struktur 12/14 und der entsprechenden Oberfläche 17 der Anodenzwischenverbindung 18 vollständig ausfüllt. Auf diese Weise kann das Hartlötmaterial die AE-Struktur um die Umfangsregion (d. h. den nichtperforierten, steglosen Bereich) der Zwischenverbindungsoberfläche 17 an die Zwischenverbindung fügen. Wie in der Ausführungsform der 2 und 3 stellt das Hartlot durch das Gitter eine nachgiebige mechanische Bindung zwischen der Anode und der Zwischenverbindung bereit. Auch wird ein guter elektrischer Kontakt beibehalten. Darüberhinaus bildet das Hartlot beim Abkühlen die gasdichte Dichtung, die für Ausführungsformen der Erfindung sehr wichtig ist, wie bereits besprochen.In the embodiment of 5 It is usually very important for the braze material to be the region between the anode-electrolyte (AE) structure 12 / 14 and the corresponding surface 17 the anode compound 18 completely filled out. In this way, the brazing material may have the AE structure around the peripheral region (ie, non-perforated land portion) of the interconnect surface 17 add to the interconnect. As in the embodiment of 2 and 3 The braze provides a resilient mechanical bond between the anode and interconnect through the grid. Also, a good electric Keep contact. Moreover, the braze, upon cooling, forms the gas-tight seal that is very important to embodiments of the invention, as previously discussed.

6 ist ein Flussdiagramm 44, das beispielhafte, an einem Verfahren zur Herstellung einer Brennstoffzelle gemäß Aspekten der vorliegenden Erfindung beteiligte Schritte darstellt. Das Verfahren beinhaltet in Schritt 46 das Schichten einer Anode und eines Elektrolyten einer Brennstoffzelle. Die Anode wird dann in Schritt 48 zur Bildung eines Anode-Elektrolyt-Paketes (AE-Pakets) an den Elektrolyten gebrannt. Im Anschluss an die Bildung des AE-Pakets kann es in Schritt 50 chemisch reduziert werden. Dann wird in Schritt 52 ein Hartlötmaterial auf der Zwischenverbindung angeordnet (aufgebracht und hartverlötet), um die Zwischenverbindung an das reduzierte AE-Paket zu fügen. Die reduzierte hartverlötete AE-Paket wird ferner in Schritt 54 mit einer Kathode verbunden. 6 is a flowchart 44 , which illustrates exemplary steps involved in a method of manufacturing a fuel cell in accordance with aspects of the present invention. The procedure includes in step 46 the layering of an anode and an electrolyte of a fuel cell. The anode will then be in step 48 fired to the electrolyte to form an anode electrolyte (AE) package. Following the formation of the AE package, it may be in step 50 be chemically reduced. Then in step 52 a braze material is placed on the interconnect (applied and brazed) to attach the interconnect to the reduced AE package. The reduced brazed AE package will also be in step 54 connected to a cathode.

Davon ausgehend, dass das AE-Paket in Schritt 50 nicht chemisch reduziert wird, weist das Verfahren gewöhnlich den Schritt 56 auf, d. h. das Anordnen eines Hartlötmaterials auf einer Zwischenverbindung zum Fügen der Zwischenverbindung an das AE-Paket. Das hartverlötete AE-Paket kann während des Hartlötschritts möglicherweise reduziert werden, nachdem eine Kathode mit einem derartigen Paket verbunden wird, wie in Schritt 60 erwähnt. Im Fall einer teilweise reduzierten Anode wird gewöhnlich ein in-situ-Reduktionsschritt eingesetzt, wobei ein kompletter zusammengesetzter Brennstoffzellenstapel mit einem reduzierenden Gas auf einer Anodenseite auf Solltemperatur gebracht wird, um die Anode vollständig zu reduzieren, bevor elektrischer Strom erzeugt wird. Das Anordnen des Hartlötmaterials zum Fügen einer Zwischenverbindung beinhaltet auch das Erhitzen des AE-Pakets mit dem an die Anode angrenzend angeordneten Hartlötmaterial, um die Anode an die Zwischenverbindung zu fügen. Vor dem Anordnen des Hartlötmaterials beinhaltet das Verfahren auch das Bilden einer Perforation in der Zwischenverbindung. Das Hartlötmaterial wird dann auf der Zwischenverbindung angeordnet. Das Hartlötmaterial kann auch um einen Umfang der Anode angeordnet werden, um beim Erhitzen, wie oben beschrieben, eine Dichtung gegenüber der Gasströmung zu bilden.Assuming that the AE package in step 50 is not chemically reduced, the process usually has the step 56 ie, placing a braze material on an interconnect to join the interconnect to the AE package. The brazed AE package may possibly be reduced during the brazing step after a cathode is connected to such a package as in step 60 mentioned. In the case of a partially reduced anode, an in-situ reduction step is usually employed wherein a complete composite fuel cell stack is brought to a target temperature with a reducing gas on an anode side to completely reduce the anode before electrical power is generated. Placing the braze material to join an interconnect also involves heating the AE package with the braze material adjacent the anode to join the anode to the interconnect. Prior to placing the braze material, the method also includes forming a perforation in the interconnect. The braze material is then placed on the interconnect. The braze material may also be disposed about a periphery of the anode to form a seal against the gas flow when heated, as described above.

Einige bevorzugte Ausführungsformen dieser Erfindung, wobei weiterhin auf 6 Bezug genommen wird, erfordern die chemische Reduktion des AE-Pakets unmittelbar nach seiner Herstellung oder zumindest vor Durchführung weiterer Schritte. Dieser Weg durch Schritte 52 und 54 kann sehr wichtig sein, da das Fügen von Keramik-(oder „Cermet”-)-werkstoffen an andere Keramik oder an Metalle oft sehr schwierig sein kann. Die Schwierigkeit beruht weitgehend auf der Sprödigkeit der Keramiken vom Oxidtyp, die die Rissbildung begünstigen kann, wenn irgendein Beanspruchungstyp, z. B. in Hartlötschritten, auf sie ausgeübt wird. Die chemische Reduktion kann dieses Problem mildern oder beseitigen, indem die Nickeloxidart (z. B. YSZ) auf ein Metall wie Nickel reduziert wird, das viel nachgiebiger ist als die Keramik. Auf diese Weise kann die Integrität des Hartlots und der umgebenden Verbindungen beträchtlich verbessert werden.Some preferred embodiments of this invention, wherein further 6 Reference is made to require the chemical reduction of the AE package immediately after its preparation, or at least prior to further steps. This way through steps 52 and 54 This can be very important because the joining of ceramic (or "cermet") materials to other ceramics or to metals can often be very difficult. The difficulty is largely due to the brittleness of the oxide-type ceramics, which can promote cracking when any type of strain, e.g. B. in brazing steps, is applied to them. Chemical reduction can alleviate or eliminate this problem by reducing the type of nickel oxide (eg YSZ) to a metal such as nickel, which is much more compliant than the ceramic. In this way, the integrity of the braze and the surrounding joints can be significantly improved.

Wenn die Reduktion des Pakets vor einem Hartlötschritt (d. h. nach Schritt 50 von 6) durchgeführt wird, darf es nach dem Zusammenfügen des Pakets mit der Zwischenverbindung eventuell keine volumetrische Änderung oder kein Schrumpfen der Brennstoffzelle geben. Grund dafür ist die Tatsache, dass während späterer Hartlötschritte keine weitere Anodenreduktion stattfindet. Die so erzielte Formstabilität kann auch für die Vollkommenheit der Brennstoffzellenkonstruktion sehr wichtig sein.If the reduction of the package before a brazing step (ie after step 50 from 6 ), there may be no volumetric change or shrinkage of the fuel cell after assembling the package with the interconnect. The reason for this is the fact that during subsequent brazing steps no further anode reduction takes place. The dimensional stability achieved in this way can also be very important for the perfection of the fuel cell construction.

Unter dem Vorbehalt, dass die chemischen Eigenschaften und die Verarbeitungsbedingungen die SOFC-Komponenten ohne Beeinträchtigung ihrer Eigenschaften fügen, kann in den Bindeschritten dieser Erfindung eine Anzahl von Hartlötmaterialien verwendet werden. Das Hartlötmaterial beinhaltet gewöhnlich (wenn auch nicht immer) Nickel, in einigen Zusammensetzungen z. B. wenigstens etwa 40% Nickel. Auch andere Elemente sind gewöhnlich anwesend, wie z. B. Chrom und möglicherweise Aluminium oder Yttrium. Die Legierungszusammensetzung des Lots enthält im typischen Fall auch eine oder mehrere Komponenten zum Senken ihres Schmelzpunktes. Beispiele von Schmelzpunkthemmstoffen für Legierungszusammensetzungen auf Nickelbasis sind Silizium, Bor und Phosphor. Silizium oder Bor oder Kombinationen davon werden oft bevorzugt. Die Legierungszusammensetzung des Lots kann auch in der Technik bekannte andere Zusatzstoffe beinhalten, z. B. Flussmittel. Nichtbegrenzende Beispiele für nickelhaltige Lote sind NiCrSi, NiCrB, NiCrSiB, NiCuMn und NiCrP. Kombinationen derartiger Materialien sind ebenfalls möglich und andere Elemente können ebenfalls eingeschlossen werden, wie oben erwähnt.Subject to the chemical properties and processing conditions adding the SOFC components without affecting their properties, a number of brazing materials may be used in the bonding steps of this invention. The brazing material usually (but not always) includes nickel, in some compositions e.g. At least about 40% nickel. Other elements are usually present, such. Chromium and possibly aluminum or yttrium. The alloy composition of the solder typically also contains one or more components to lower its melting point. Examples of melting point inhibitors for nickel-based alloy compositions are silicon, boron and phosphorus. Silicon or boron or combinations thereof are often preferred. The alloy composition of the solder may also include other additives known in the art, e.g. B. flux. Non-limiting examples of nickel-containing solders are NiCrSi, NiCrB, NiCrSiB, NiCuMn and NiCrP. Combinations of such materials are also possible and other elements may also be included as mentioned above.

Es können auch andere Arten von Lotlegierungen verwendet werden. Zu nichtbegrenzenden Beispielen hierfür zählen manganhaltige Hartlote oder Edelmetallzusammensetzungen, die Silber, Gold, Platin und/oder Palladium enthalten, in Kombination mit anderen Metallen wie z. B. Kupfer, Mangan, Nickel, Chrom, Silizium und Bor. Viele der Metalllotzusammensetzungen sind bei Praxair Surface Technologies, Inc. erhältlich. Des Weiteren wird das Hartlötmaterial gewöhnlich in Form einer Aufschlämmung eingesetzt. Die Aufschlämmung enthält wenigstens ein Bindemittel und ein Lösungsmittel.Other types of solder alloys may be used. Non-limiting examples of these include manganese-containing brazing alloys or precious metal compositions containing silver, gold, platinum and / or palladium, in combination with other metals, such as, e.g. Copper, manganese, nickel, chromium, silicon and boron. Many of the metal solder compositions are available from Praxair Surface Technologies, Inc. Furthermore, the brazing material is usually used in the form of a slurry. The slurry contains at least a binder and a solvent.

7 zeigt ein Flussdiagramm 62, das beispielhafte Schritte für ein Verfahren zum Zusammensetzen einer Brennstoffzelle darstellt. Das Verfahren beinhaltet in Schritt 64 das Schichten einer Kathode mit einer zuvor gebrannten Anode und einem Elektrolyten. Die Kathode wird ferner an die Anode und den Elektrolyten gebrannt, um in Schritt 66 ein Anode-Elektrolyt-Kathoden-(AEK)-Paket zu bilden. Im Anschluss an die Herstellung des AEK-Pakets kann dieses in Schritt 68 chemisch reduziert werden. Danach wird ein Hartlötmaterial auf einer Zwischenverbindung angeordnet, um die Zwischenverbindung in Schritt 70 an das reduzierte AEK-Paket zu fügen. Wie in vorhergehenden Ausführungsformen kann die chemische Reduktion dieser Reihenfolge wichtige Vorteile haben. 7 shows a flowchart 62 , which illustrates exemplary steps for a method of assembling a fuel cell. The procedure includes in step 64 layering a cathode with a previously fired anode and an electrolyte. The cathode is further fired to the anode and the electrolyte to complete in step 66 to form an anode-electrolyte-cathode (AEK) package. Following the manufacture of the AEK package, this can be done in step 68 be chemically reduced. Thereafter, a braze material is placed on an interconnect to secure the interconnect in step 70 to add to the reduced AEK package. As in previous embodiments, the chemical reduction of this order can have important advantages.

In dem Fall, dass in Schritt 68 keine chemische Reduktion stattfindet, enthält das Verfahren einen Schritt 72 des Anordnens eines Hartlötmaterials zum Fügen einer Zwischenverbindung an das AEK-Paket. Die Anodenseite des hartverlöteten AEK-Pakets wird dann in Schritt 74 reduziert (wie es im Absatz 26 beschrieben wird). Das Anordnen des Hartlötmaterials zum Verlöten einer Zwischenverbindung enthält das Erhitzen der AEK-Packung mit dem an die Anode und die Kathode angrenzenden Hartlötmaterial, um die Anode und die Kathode an die Zwischenverbindung zu fügen. Vor dem Anordnen des Hartlötmaterials beinhaltet das Verfahren auch das Bilden einer Perforation in der Zwischenverbindung und das Hartlötmaterial wird auf die Zwischenverbindung aufgebracht. Das Hartlötmaterial kann auch um einen Umfang der Anode und der Kathode herum angeordnet werden, um beim Erhitzen gegenüber der Gasströmung eine Dichtung zu bilden.In the case that in step 68 no chemical reduction takes place, the process includes a step 72 arranging a brazing material to join an interconnection to the AEK package. The anode side of the brazed AEK package will then be in step 74 reduced (as in paragraph 26 will be described). Placing the braze material to braze an interconnect involves heating the AEK package with the braze material adjacent the anode and the cathode to attach the anode and cathode to the interconnect. Prior to placing the braze material, the method also includes forming a perforation in the interconnect and applying the braze material to the interconnect. The braze material may also be disposed about a periphery of the anode and the cathode to form a seal upon heating relative to the gas flow.

Wie von fachkundigen Personen erkannt wird, hilft das Aufbringen eines Hartlötmaterials auf einer Zwischenverbindung, die Möglichkeit eines Bruchs oder der Rissbildung in der Brennstoffzelle zu verringern. In einer typischen SOFC stellen eine Anodenbondpaste und eine Kathodenbondpaste auf dem relativ großen Oberflächenbereich einer Zwischenverbindung keine gute Stützung bereit. Bei der vorliegenden Erfindung hilft das Hartlötmaterial bei der Bereitstellung einer ausreichenden Stützung. Es wurde auch festgestellt, dass durch das Anordnen des Hartlötmaterials auf der Zwischenverbindung auch das Problem eines mangelhaften elektrischen Kontakts mit der Anode oder Kathode aufgrund einer schlechten Bindung der Anoden- und Kathodenbondpaste angegangen wird. Es ist auch möglich, am Umfang der SOFC zusätzliches Hartlot hinzuzufügen, um als Gasdichtung zu wirken, wie oben beschrieben.As recognized by those skilled in the art, applying a braze material to an interconnect helps reduce the possibility of breakage or cracking in the fuel cell. In a typical SOFC, an anode bonding paste and a cathode bonding paste do not provide good support on the relatively large surface area of an interconnect. In the present invention, the braze material aids in providing sufficient support. It has also been found that placing the braze material on the interconnect also addresses the problem of poor electrical contact with the anode or cathode due to poor bonding of the anode and cathode bonding pastes. It is also possible to add extra braze to the periphery of the SOFC to act as a gas seal, as described above.

Hierin werden zwar nur gewisse Merkmale der Erfindung veranschaulicht und beschrieben, fachkundigen Personen werden aber viele Modifikationen und Änderungen einfallen. Daher versteht es sich, dass vorgesehen ist, dass die angehängten Ansprüche alle Modifikationen und Änderungen abdecken, die in den wahren Sinn der Erfindung fallen.Although only certain features of the invention are illustrated and described herein, skilled persons will come to many modifications and changes. It is therefore to be understood that it is intended that the appended claims cover all modifications and changes that fall within the true spirit of the invention.

Es wird eine Brennstoffzelle offenbart, die eine Anode, eine Kathode und einen zwischen der Anode und der Kathode angeordneten Elektrolyten beinhaltet. Die Brennstoffzelle beinhaltet auch eine Anodenzwischenverbindung, die an die Anode angrenzend angeordnet ist, und ein zwischen der Anodenzwischenverbindung und der Anode angeordnetes Hartlötmaterial zum Fügen der Anodenzwischenverbindung an die Anode. Ebenfalls offenbart wird ein Verfahren zur Herstellung einer Brennstoffzelle, das das Herstellen eines Pakets aus einer Anode und einem Elektrolyten beinhaltet. Es beinhaltet das Erhitzen des Pakets mit einem an die Anode angrenzend angeordneten Hartlötmaterial, um die Anode an eine Zwischenverbindung zu fügen.A fuel cell is disclosed that includes an anode, a cathode, and an electrolyte disposed between the anode and the cathode. The fuel cell also includes an anode interconnect disposed adjacent the anode and a braze material disposed between the anode interconnect and the anode for joining the anode interconnect to the anode. Also disclosed is a method of manufacturing a fuel cell that includes manufacturing an anode and electrolyte package. It involves heating the package with a braze material adjacent the anode to join the anode to an interconnect.

Claims

Method for producing a fuel cell, comprising the following steps: a) producing a package of an anode and an electrolyte, b) chemical reduction of the package and c) applying a brazing material for joining an interconnect to the chemically reduced anode-electrolyte package.

The method of claim 1, wherein the fuel cell comprises a solid oxide fuel cell.

The method of any one of the preceding claims, wherein preparing the package comprises firing the anode to the electrolyte.

The method of any one of the preceding claims, wherein preparing the package comprises laminating the anode to the electrolyte.

The method of any one of the preceding claims, wherein the braze material is applied around a periphery of the interconnect surface surrounding the anode surrounding the anode to form a gas tight and liquid tight seal upon cooling.

A method according to any one of the preceding claims, wherein the brazing material comprises nickel.

The method of claim 6, wherein the brazing material further comprises boron and / or silicon.

The method of claim 6, wherein the brazing material further comprises at least one metal selected from the group consisting of chromium, copper, manganese and a noble metal.

A process for producing a solid oxide fuel cell comprising: I) preparing a package of an anode and an electrolyte, II) chemically reducing the package, III) forming an array of perforations in a metal interconnect, wherein the perforations to the passage of fuel to allowing the anode to form a grid of the surface area between the perforations, IV) applying a brazing material about at least part of a circumference of the grid so that the brazing material is adjacent to the anode, and V) positioning the interconnect in a desired position relative to to the chemically reduced package and heating the package with the braze material to connect the package through the grid to the interconnect.

The method of claim 9, further comprising the step of attaching a cathode to the cathode-electrolyte package such that the electrolyte is between the anode and the cathode.

The method of claim 10, further comprising attaching a cathode interconnect to the cathode.

Fuel cell, comprising i) an anode, a cathode and an electrolyte arranged between the anode and the cathode, ii) an anode interconnect disposed adjacent to the anode, and iii) a brazing material disposed between the anode interconnect and the anode for joining the anode interconnect to the anode and forming a gas-tight temporary seal therebetween.

The fuel cell of claim 12, wherein the anode interconnect comprises a perimeter region and a grid within the perimeter region, said grid being formed by the surface area between an array of perforations, and the braze material sealingly interconnecting the anode through the grid.

Solid oxide fuel cell according to claim 12.