DE102011106390A1 - Organic LED or organic photovoltaic element, has insulating element readily protruding into outline of conductive layer in upper edge region during forming conductive layer, where actuating of conductive layer is segmented into electrodes - Google Patents

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Abstract

The element has an electrically conductive layer whose electrodes (2, 3) are separated by an electrically insulating element (5). The insulating element is applied on a surface of an electrode (1) of another electrically conductive layer and/or a surface of a substrate (6) such that the insulating element has height and width, and is electrically conductive via the former conductive layer. The insulating element readily protrudes into an outline of the former conductive layer in an upper edge region, and actuating of the former conductive layer is segmented into individual electrodes. The electrically insulating element is made of electrically insulating material e.g. polymer, glass, ceramic or metal oxide. An independent claim is also included for a method for manufacturing an organic LED or organic photovoltaic element.

Description

Die Erfindung betrifft organische Leuchtdioden (OLED's) oder organische photovoltaische Elemente (OSC's, OPV's) sowie ein Herstellungsverfahren dafür. Dabei kann ein Verfahren zur in Situ-Strukturierung von dünnen Schichten, vorzugsweise Metallschichten, genutzt werden.The invention relates to organic light emitting diodes (OLEDs) or organic photovoltaic elements (OSC's, OPV's) and a manufacturing method thereof. In this case, a method for in-situ structuring of thin layers, preferably metal layers, can be used.

Bei zahlreichen Anwendungen, bei denen eine flächige Elektrodenstruktur benötigt wird, ist deren Strukturierung/Unterbrechung eine Herausforderung, wenn die darunterliegenden Schichten/Materialien nicht beschädigt werden dürfen und eine Strukturierung durch Schattenmasken den Anforderungen nicht genügt. Wichtige Anwendungsgebiete für die Lösung dieses Problems sind OLEDs und organische Solarzellen/Solarmodule.In many applications where a planar electrode structure is needed, their patterning / disruption is a challenge if the underlying layers / materials are not allowed to be damaged and shadow masking does not meet the requirements. Important areas of application for solving this problem are OLEDs and organic solar cells / solar modules.

Eine auf Lithografieprozessen basierende Lösung sind sogenannte Kathodenseparatoren, die bei der Herstellung von Passiv Matrix (PM) OLED-Displays zur Zeilenstrukturierung Verwendung finden.A solution based on lithography processes are so-called cathode separators, which are used in the production of passive matrix (PM) OLED displays for row structuring.

Die Verwendung von Elektrodenseparatoren kann in zahlreichen Variationen mit unterschiedlichen Zielen sinnvoll sein.The use of electrode separators may be useful in many variations with different objectives.

So ist aus DE 10 2010 013 755 A1 ein Verfahren bekannt, bei dem die Herstellung solcher Separatoren mittels Fotolithographie auf einer speziellen, i. a. ganzflächig auf das Substrat aufgebrachten Lackschicht, die auch als Fotoresist bezeichnet wird, erfolgt. Im Stand der Technik wird zur Strukturierung häufig eine Schutzmaske auf ein angreifbares Material aufgebracht, um das Lösen des angreifbaren Materials mit einem Lösungsmittel zu unterbinden. Dies ist jedoch sehr aufwändig und erfordert ein Lithografieverfahren mit vielen einzelnen durchzuführenden Verfahrensschritten.That's how it is DE 10 2010 013 755 A1 a method is known in which the production of such separators by means of photolithography on a special, generally applied over the entire surface of the substrate coating layer, which is also referred to as a photoresist, takes place. In the prior art, a protective mask is often applied to an attackable material for structuring in order to prevent the dissolution of the vulnerable material with a solvent. However, this is very complicated and requires a lithography process with many individual steps to be performed.

Bei der aus DE 10 2010 013 755 A1 bekannten technischen Lösung wird das Verfahren vereinfacht, indem zwei Polymere/Resiste strukturiert aufgebracht werden und das zuerst aufgebrachte Material durch einen Ätzschritt angreifbarer für ein Ätzmittel ist, als das darüber liegende. Zurück bleibt eine im Querschnitt „Pilzartige”-Struktur, an deren Flanke die Elektrode abreißt. Als Herstellungsverfahren werden z. B. Ink- Jet-, Flexo-, Sieb- oder Gravurdruck vorgeschlagen. Dabei gibt es aber einige wesentliche Nachteile.At the DE 10 2010 013 755 A1 In a known technical solution, the process is simplified by applying two polymers / resists in a structured manner and the first deposited material being more susceptible to an etchant by an etching step than the one above. What remains is a cross-section "mushroom-like" structure, on the flank of which the electrode tears off. As a manufacturing method z. As inkjet, flexo, screen or gravure printing proposed. But there are some major disadvantages.

Entweder sind aufwändige Litografieprozesse erforderlich, oder bei den herkömmlichen Druckverfahren ist deren Auflösungsvermögen und Zuverlässigkeit begrenzt. Im letztgenannten Fall wird ein angreifbares Material auf das Substrat strukturiert aufgebracht und dessen Oberflächenbereich wird durch gerichtete Bestrahlung mit Ausnahme der seitlichen Kanten für einen späteren Ätzschritt unangreifbar gemacht. Nach dem Ätzschritt bleibt unter dem „unangreifbaren” Oberflächenbereich ein schmalerer Steg des angreifbaren Materials übrig.Either complicated lithography processes are required, or in conventional printing processes their resolution and reliability is limited. In the latter case, an attackable material is patterned on the substrate and its surface area rendered unassailable by directional irradiation except for the lateral edges for a later etching step. After the etching step, a narrower ridge of the vulnerable material remains under the "unassailable" surface area.

Es ist daher Aufgabe der Erfindung die Herstellung organischer Leuchtdioden oder organischer photovoltaischer Elemente mit mehreren einzeln anschließ- oder kontaktierbaren Elektroden zu vereinfachen und Herstellungsfehler zu vermeiden.It is therefore an object of the invention to simplify the production of organic light-emitting diodes or organic photovoltaic elements with a plurality of individually attachable or contactable electrodes and to avoid manufacturing errors.

Erfindungsgemäß wird diese Aufgabe mit den Merkmalen des Anspruchs 1 gelost. Das Herstellungsverfahren ist mit dem Anspruch 8 bestimmt. Vorteilhafte Ausgestaltungen der Erfindung können mit in untergeordneten Ansprüchen bezeichneten Merkmalen realisiert werden.According to the invention this object is achieved with the features of claim 1. The manufacturing method is determined by the claim 8. Advantageous embodiments of the invention can be realized with features described in the subordinate claims.

Bei den erfindungsgemäßen organischen Leuchtdioden oder organischen photovoltaischen Elementen ist auf einem Substrat mindestens eine eine Elektrode bildende elektrisch leitende Schicht flächig ausgebildet. Auf dieser elektrisch leitenden Schicht ist ein organischer Ein- oder Mehrschichtaufbau, mit dem die Funktionalität bestimmt wird, und auf dem Ein- oder Mehrschichtaufbau ist eine weitere elektrisch leitende Schicht zur Ausbildung mehrerer weiterer Elektroden ausgebildet.In the case of the organic light-emitting diodes or organic photovoltaic elements according to the invention, at least one electrically conductive layer forming an electrode is formed in a planar manner on a substrate. On this electrically conductive layer is an organic single or multi-layer structure, with which the functionality is determined, and on the single or multi-layer structure, a further electrically conductive layer for forming a plurality of further electrodes is formed.

Die Elektroden, die mit der weiteren elektrisch leitenden Schicht ausgebildet werden, sind durch jeweils mindestens ein elektrisch isolierendes Element voneinander getrennt. Dabei kann/können das/die elektrisch isolierenden) Element(e) direkt auf der Oberfläche der Elektrode und/oder der Oberfläche des Substrats aufgebracht sein. Im Fall dass ein elektrisch isolierendes Element auf der Oberfläche des Substrats ausgebildet ist und die elektrisch leitende Schicht nach dem Ausbilden elektrisch isolierender Elemente aufgebracht wird, kann auch eine Trennung in mehrere Elektroden, die auf der Substratoberfläche ausgebildet sind, erreicht werden. Das eine oder mehrere elektrisch isolierende Element(e) weisen eine Höhe und Breite auf, die über die weitere elektrisch leitende, die weiteren Elektroden bildende Schicht soweit übersteht, dass es beim Ausbilden der weiteren elektrisch leitenden Schicht ohne Weiteres zu einem Abriss der weiteren elektrisch leitenden Schicht im oberen Kantenbereich kommt und dadurch die weitere Schicht in die einzelnen Elektroden segmentiert ist.The electrodes, which are formed with the further electrically conductive layer, are separated from each other by at least one electrically insulating element. In this case, the / the electrically insulating element (s) may be applied directly to the surface of the electrode and / or the surface of the substrate. In the case that an electrically insulating member is formed on the surface of the substrate and the electrically conductive layer is deposited after forming electrically insulating members, separation into a plurality of electrodes formed on the substrate surface can also be achieved. The one or more electrically insulating element (s) have a height and width which projects beyond the further electrically conductive layer forming the further electrodes so far that, when the further electrically conductive layer is formed, it readily breaks off the further electrically conductive layer Layer comes in the upper edge region and thereby the further layer is segmented into the individual electrodes.

Dabei ist es vorteilhaft, dass es zu einem vollständigen Abriss der weiteren elektrisch leitenden Schicht über die Gesamtlänge der elektrisch isolierenden Elemente kommt, um auf einen weiteren Werkstoffabtrag des Schichtmaterials der weiteren elektrisch leitenden Schicht verzichten zu können. Kleine Mengen dieses Schichtmaterials können falls erforderlich aber noch nachträglich abgetragen werden, worauf nachfolgend noch eingegangen wird.It is advantageous that there is a complete demolition of the further electrically conductive layer over the entire length of the electrically insulating elements in order to dispense with a further material removal of the layer material of the further electrically conductive layer can. Small amounts of this layer material can if but still be subsequently removed, which will be discussed below.

Das eine oder auch mehrere elektrisch isolierende(n) Element(e) sollten) mit mindestens der zweifachen Höhe, des mit dem organischen Ein- oder Mehrschichtaufbau und der weiteren elektrisch leitenden Schicht gebildeten Schichtstapels, über die Oberfläche der weiteren metallischen Schicht, mit der die weiteren Elektroden gebildet sind, überstehen, um einen Abriss der weiteren elektrisch leitenden Schicht am vertikal oberen Stirnkantenbereich der elektrisch isolierenden Elemente sicher erreichen zu können.The one or more electrically insulating element (s) should have at least twice the height of the layer stack formed by the organic single or multi-layer structure and the further electrically conductive layer, over the surface of the further metallic layer with which the further electrodes are formed, survive, in order to achieve a demolition of the further electrically conductive layer on the vertical upper end edge region of the electrically insulating elements safely.

Bevorzugt sollten sie eine größere Höhe als Breite aufweisen, so dass die nutzbare aktive Fläche maximiert werden kann.Preferably, they should have a greater height than width, so that the usable active area can be maximized.

Bei der Herstellung soll so vorgegangen werden, dass auf die Oberfläche eines Substrats eine elektrisch leitende Schicht zur Ausbildung mindestens einer Elektrode abgeschieden wird. Davor oder im Anschluss daran soll mindestens ein elektrisch isolierendes Element aus einem dielektrischen Stoff durch Aerosol-Jet-Drucken stegförmig unmittelbar auf der Oberfläche des Substrats oder der Oberfläche der elektrisch leitenden Schicht, mit der die Elektrode auf der Substratoberfläche gebildet wird, aufgetragen und ggf. durch einen Energieeintrag fixiert werden. Im Anschluss daran werden eine oder mehrere organische Schichten, die einen organischen Ein- oder Mehrschichtaufbau bilden und auf der organischen Schicht oder auf dem Mehrschichtaufbau wird dann eine weitere elektrisch leitende Schicht mit einem Beschichtungsverfahren bevorzugt einem Vakuumbeschichtungsverfahren vollflächig aufgebracht. Dabei kommt es in Folge der Dimensionierung und geometrischen Gestalt des/der elektrisch isolierenden Elemente(s) zu einem Abriss der weiteren elektrisch leitenden Schicht, mit der die weiteren Elektroden ausgebildet werden, im oberen Kantenbereich des/der elektrisch isolierenden Elemente(s). Die neben einem elektrisch isolierenden Element angeordneten Bereiche der weiteren elektrisch leitenden Schicht bilden dadurch die elektrisch voneinander getrennten Elektroden.During production, the procedure is such that an electrically conductive layer for forming at least one electrode is deposited on the surface of a substrate. Before or after this, at least one electrically insulating element made of a dielectric substance should be applied bar-shaped by aerosol-jet printing directly on the surface of the substrate or the surface of the electrically conductive layer with which the electrode is formed on the substrate surface, and if necessary be fixed by an energy input. Subsequently, one or more organic layers forming an organic single or multi-layer structure and on the organic layer or on the multi-layer structure, then a further electrically conductive layer with a coating method is preferably applied over the entire surface of a vacuum coating method. As a result of the dimensioning and geometric shape of the / the electrically insulating elements (s) to a demolition of the further electrically conductive layer with which the other electrodes are formed in the upper edge region of the / the electrically insulating elements (s). The arranged next to an electrically insulating element regions of the further electrically conductive layer thereby form the electrically separated from each other electrodes.

Gegenüber dem Stand der Technik soll das Aerosol-Jet-Drucken von elektrisch isolierenden Druckpasten, vorzugsweise auf Glas oder Polymer basierende Pasten, Verwendung finden, die sich sehr fein strukturiert (Linienbreite < 20 μm) und gleichzeitig sehr hoch (> 20 μm) mit sehr steilen Kanten abscheiden lassen. Wodurch eine deutlich feinere Strukturierung als beim Stand der Technik ermöglicht wird. Es sind auch die Fertigungskosten deutlich geringer, als bei den Lithographie-Varianten. Neben Gläsern können unterschiedliche Polymere, wie Polyurethane, Epoxyde, PMMA, Polyamid, Polysryrol, Polycarbonat, Polyvenyle, Polyene, Polyamid oder Poly-Tetra-Fluorid-Ethylen (PTFE), aber auch Keramiken bzw. Metalloxide eingesetzt werden. Insbesondere Letztgenannte können als Suspension mit geeigneter Viskosität und geeigneter Partikelgröße aufgetragen werden.Compared to the prior art, the aerosol jet printing of electrically insulating printing pastes, preferably glass or polymer based pastes, are used, which are very finely structured (line width <20 microns) and at the same time very high (> 20 microns) with very precipitate steep edges. This makes possible a significantly finer structuring than in the prior art. There are also significantly lower production costs than in the lithography variants. In addition to glasses, different polymers, such as polyurethanes, epoxies, PMMA, polyamide, polysyryl, polycarbonate, polyvinyls, polyenes, polyamide or polytetrafluoride-ethylene (PTFE), but also ceramics or metal oxides can be used. In particular, the latter can be applied as a suspension of suitable viscosity and particle size.

Außerdem können Nanopartikel einer dielektrischen Verbindung, wie z. B. TiO2 oder SiO2 zugegeben werden, um eine Anpassung der optischen Brechzahl an andere Komponenten vornehmen zu können oder Streueffekte zu bewirken.In addition, nanoparticles of a dielectric compound, such. B. TiO 2 or SiO 2 are added in order to make an adjustment of the optical refractive index to other components can or to cause scattering effects.

Beim Aerosol-Jet-Drucken werden sehr kleine Tröpfchen im Bereich 1 μm bis 5 μm gebildet und größere Tröpfchen durch Nutzung deren höherer Eigenmasse in einem Separator abgetrennt. Die kleinen Tröpfchen werden mit einer doppelten Düse aufgedruckt. Dabei werden die kleinen Tröpfchen durch eine zentral angeordnete Düse in Richtung auf die zu beschichtende Oberfläche beschleunigt. Um diese zentrale Düse ist ein Ringdüse ausgebildet durch die ein abschirmender Gasstrom geführt wird, der den Tröpfchenstrahl einschließt und seine Ausbreitung begrenzt oder verhindert.In aerosol jet printing very small droplets in the range 1 micron to 5 microns are formed and separated larger droplets by using their higher mass in a separator. The small droplets are printed with a double nozzle. The small droplets are accelerated by a centrally arranged nozzle in the direction of the surface to be coated. Around this central nozzle, an annular nozzle is formed through which a shielding gas stream is passed, which encloses the droplet jet and limits or prevents its propagation.

Auf aufwändige Verfahrensschritte zur Entfernung von Material, wie beispielsweise Ätzprozesse kann verzichtet werden.Elaborate process steps for the removal of material, such as etching processes can be dispensed with.

Durch die Höhe der erzeugten Stufe kommt es zum Abreißen der Top-Elektrode bei einem typischen OLED- oder OPV-Mehrschichtaufbau (Stack). Die Gesamtdicke der organischen Schichten des Ein- oder Mehrschichtaufbaus liegt üblicherweise zwischen 50 nm und 1000 nm. Die Topelektrode (Elektrode 2) weist typisch eine Dicke zwischen 10 nm und 500 nm auf.The height of the generated step leads to the tearing off of the top electrode in a typical OLED or OPV multilayer structure (stack). The total thickness of the organic layers of the monolayer or multilayer structure is usually between 50 nm and 1000 nm. The top electrode (electrode 2 ) typically has a thickness between 10 nm and 500 nm.

Die Herstellung von OLEDs/OSC erfolgt üblicherweise entweder in kontinuierlichen Verfahren, wie z. B. von Rolle zu Rolle oder mit Inline-Maschinen oder in sogenannten Clusteranlagen, bei denen das Substrat bei der Abscheidung der Materialien rotiert, um möglichst eine gute Homogenität der einzelnen Schichten zu erreichen. In beiden Herstellungsvarianten kann die Separation noch verbessert werden, in dem der Schattenwurf des Separators in der Dampfkeule genutzt wird. Bei Inline-Anlagen kann durch geeignete Wahl der Winkel zwischen Verdampferquelle zum Separator und bei Cluster Anlagen kann durch einen Verzicht auf die Substratrotation. Dadurch kann die Schichtdicke im Bereich von seitlichen Flanken reduziert und das Abreissen erleichtert werden.The production of OLEDs / OSC is usually carried out either in continuous processes, such as. B. from roll to roll or with inline machines or in so-called cluster systems, in which the substrate rotates in the deposition of the materials in order to achieve as good as possible a homogeneity of the individual layers. In both production variants, the separation can be improved by using the shadow of the separator in the steam lobe. With inline plants, by suitable choice of the angle between evaporator source to the separator and with cluster plants can by a waiver of the substrate rotation. As a result, the layer thickness in the region of lateral flanks can be reduced and tearing off can be facilitated.

Auf ein leitfähig beschichtetes Substrat kann mittels Aerosol-Jet-Druck ein elektrisch isolierendes Material oder ein solcher Stoff vorzugsweise linienförmig und stegförmig aufgetragen werden. Anschließend kann beispielsweise ein Tempern zur Fixierung der Geometrie durchgeführt werden.On a conductive coated substrate, an electrically insulating material or such a substance can preferably be applied linearly and bar-shaped by means of aerosol jet printing. Subsequently, for example, a tempering for fixing the geometry can be performed.

Es besteht auch die Möglichkeit auf der Oberfläche eines Substrats oder einer darauf ausgebildeten elektrisch leitenden Schicht eine die Haftung verbessernde Schicht vor der Ausbildung weiterer Schichten auszubilden. Eine die Haftung verbessernde Schicht kann dabei vollflächig oder lediglich in Bereichen, auf denen elektrisch isolierende Elemente ausgebildet werden sollen, ausgebildet sein.It is also possible, on the surface of a substrate or an electrically conductive layer formed thereon, to form a layer which improves the adhesion before the formation of further layers. A layer which improves adhesion can be formed over the whole area or only in areas on which electrically insulating elements are to be formed.

Bei den elektrisch isolierenden Elementen kann eine Form als eine schmale aber hohe Linie aus dem elektrisch isolierenden Material/Stoff gebildet werden. Auf dieses so vorbereitete Substrat wird nun eine oder es werden mehrere funktionale organische Schichten, z. B. ein OLED-Schichtstapel, ggf. durch Schattenmasken strukturiert, als Ein- oder Mehrschichtaufbau abgeschieden. Anschließend wird mindestens ein elektrisch leitfähiges Material, vorzugsweise Metalle wie Al, Ag, Ca, Mg, Ba, Li, Au, Cu, Yb, Na, Cs, Rb, K, Pt, Pd aber auch TCO's – optisch transparente elektrisch leitende Oxide (wie ITO, AZO, FTO, GZO, ATO ggf. ebenfalls durch eine Schattenmaske, für die Ausbildung von Topelektroden abgeschieden.In the electrically insulating elements, a shape may be formed as a narrow but high line of the electrically insulating material. One or more functional organic layers, e.g. B. an OLED layer stack, possibly structured by shadow masks, deposited as a single or multi-layer structure. Subsequently, at least one electrically conductive material, preferably metals such as Al, Ag, Ca, Mg, Ba, Li, Au, Cu, Yb, Na, Cs, Rb, K, Pt, Pd but also TCO's - optically transparent electrically conductive oxides ( like ITO, AZO, FTO, GZO, ATO possibly also with a shadow mask, for the formation of top electrodes.

Typische Schichtdicken der leitfähigen Schicht liegen Bereich 10 nm bis 200 nm. An den vertikalen oberen Kanten von elektrisch isolierenden Elementen kommt es nicht oder nur in geringem Maße zu einer Bedeckung, so dass hier der Schichtverbund, insbesondere der mindestens einen weiteren elektrisch leitenden Schicht, keine vollständige Bedeckung ermöglicht und somit eine elektrische Trennung von Bereichen der weiteren elektrisch leitenden Schicht auftritt und die neben einem elektrisch isolierenden Element angeordneten Bereiche der weiteren elektrisch leitenden Schicht elektrisch voneinander getrennte Elektroden bilden.Typical layer thicknesses of the conductive layer are in the range 10 nm to 200 nm. At the vertical upper edges of electrically insulating elements there is no or only slight coverage so that here the layer composite, in particular the at least one further electrically conductive layer, none allows complete coverage and thus an electrical separation of regions of the further electrically conductive layer occurs and the arranged next to an electrically insulating element regions of the further electrically conductive layer electrically separate from each other form electrodes.

Sollte das Abreißen nicht vollständig erfolgen, z. B. aufgrund der erforderlichen Schichtdicken der Elektroden, kann ein Werkstoffabtrag, bevorzugt mittels Einsatz eines Lasers erfolgen. Der Werkstoffabtrag kann dabei bevorzugt durch Laserablation erreicht werden.Should the tearing off not complete, z. B. due to the required layer thicknesses of the electrodes, a material removal, preferably by using a laser can be done. The material removal can preferably be achieved by laser ablation.

Da nur eine sehr kleine Menge an elektrisch leitendem Werkstoff abgetragen werden muss, um die elektrische Trennung sicher zu erreichen, ist nur ein kleiner Energieeintrag erforderlich und es kommt nur zu einer geringfügigen Erwärmung, die insbesondere die empfindlichen organischen Komponenten des Ein- oder Mehrschichtaufbaus nicht negativ beeinträchtigen, was aber bei einer vollständigen Entfernung zumindest des elektrisch leitenden Werkstoffs für eine elektrische Trennung von Elektroden, wie es aus dem Stand der Technik bekannt, der Fall wäre.Since only a very small amount of electrically conductive material has to be removed in order to achieve electrical separation safely, only a small input of energy is required and only slight heating occurs, which in particular does not adversely affect the sensitive organic components of the monolayer or multilayer structure However, this would be the case for a complete removal of at least the electrically conductive material for electrical separation of electrodes, as is known from the prior art.

Mit dem erfindungsgemäßen Vorgehen kann vermieden werden, dass die unmittelbar auf dem Substrat ausgebildete(n) Elektrode(n) geschädigt werden, die organischen Komponenten verdampfen können oder der Wärmeeintrag in Nachbargebiete zu großflächiger Degradation führen kann. Außerdem können Kurzschlüsse zwischen Elektroden vermieden werden. Bei alleinigem Laserabtrag für eine elektrische Trennung von Elektroden tritt eine große Anzahl an Partikeln auf, die zu Kontaminationen führen können, was bei der Erfindung zumindest erheblich reduziert oder gar vollständig vermieden werden kann.With the procedure according to the invention, it can be avoided that the electrode (s) formed directly on the substrate can be damaged, the organic components can evaporate or the heat input into neighboring areas can lead to large-area degradation. In addition, short circuits between electrodes can be avoided. In the case of sole laser removal for electrical separation of electrodes, a large number of particles occur which can lead to contamination, which can be at least considerably reduced or even completely avoided in the invention.

Durch den möglichen Einsatz unterschiedlicher isolierender Materialien/Stoffe, können Kombinationen gewählt werden, mit denen ein pilzförmiger Linienquerschnitt bei elektrisch isolierenden Elementen ausgebildet werden kann. Dies kann z. B. durch unterschiedliches Temperverhalten der eingesetzten Materialien/Stoffe erreicht werden. So kann oben angeordnetes Material oder ein Stoff z. B. sein Volumen vergrößern. Wohingegen unten angeordnetes Material oder ein Stoff an Volumen abnehmen kann, was z. B. durch Ausgasen oder Abgabe von Lösungsmittel erreicht werden kann.Due to the possible use of different insulating materials / substances, combinations can be selected with which a mushroom-shaped line cross-section can be formed in electrically insulating elements. This can be z. B. be achieved by different tempering behavior of the materials / materials used. Thus, material arranged above or a substance z. B. increase its volume. Whereas below arranged material or a substance can decrease in volume, which z. B. can be achieved by outgassing or release of solvent.

Es können auch Materialien/Stoffe gewählt werden, deren Volumenänderung auf chemische Reaktionen, z. B. Schäumen, beruht oder dies durch strukturelle Veränderungen, wie Umkristallisation/Morphologieänderung erreichbar ist. Auch thermisch aktivierte Reaktionen, zum Beispiel Polymerisationen sind möglich. Ebenfalls kann durch den Einsatz von strahlungsveränderbaren Materialien/Stoffen, wie die lichtinduzierte Polymerisation, eine pilzförmige Struktur für elektrisch isolierende Elemente ausgebildet werden.It can also be selected materials / substances whose volume change to chemical reactions, eg. As foaming, or this is achievable by structural changes, such as recrystallization / morphology change. Thermally activated reactions, for example polymerizations, are also possible. Also can be formed by the use of radiation-variable materials / materials, such as the light-induced polymerization, a mushroom-shaped structure for electrically insulating elements.

Weitere Möglichkeiten zur Ausbildung einer solchen Gestalt von elektrisch isolierenden Elementen sind die Laserablation am „Pilzfuß”, das selektive Ätzen, z. B. durch den Einsatz von Ätzlösungen, Plasma etc.Other possibilities for the formation of such a shape of electrically insulating elements are the laser ablation at the "mushroom foot", the selective etching, z. B. by the use of etching solutions, plasma, etc.

Zusätzlich kann die Separation der Schichten durch die Einstellung von bestimmten Eigenschaften verbessert oder erst ermöglicht werden. Hier können die Kontrolle der Oberflächenrauheit und Oberflächenenergie eine wichtige Rolle spielen. Eine Funktionalisierung der elektrisch isolierenden Elemente mit einer Antihaftschicht kann das Aufwachsen eines Metallfilms beim Beschichten unterdrücken oder behindern. Bei Einsatz von sauerstoffreichen oder oxidierend wirkenden Oberflächen kann es zu einer Oxidation eines für Elektroden eingesetzten Metalls kommen. Die Verwendung von elektrisch isolierenden Elementen mit hoher Rauheit und somit großer Oberfläche erschwert das Wachstum einer geschlossenen Metallschicht und somit das Entstehen einer funktionierenden Elektrode, wodurch die Funktion des elektrisch isolierenden Elements verbessert wird.In addition, the separation of the layers can be improved or made possible by the setting of certain properties. Here, the control of surface roughness and surface energy can play an important role. Functionalization of the electrically insulating elements with an anti-adhesion layer can suppress or hinder the growth of a metal film during coating. When oxygen-rich or oxidizing surfaces are used, oxidation of a metal used for electrodes may occur. The use of electrically insulating Elements with a high roughness and thus a large surface hinder the growth of a closed metal layer and thus the emergence of a functioning electrode, whereby the function of the electrically insulating element is improved.

Für viele Anwendungen ist es wichtig, dass die elektrische Leitfähigkeit der auf dem Substrat ausgebildeten Elektrode erhalten bleibt. Damit scheiden viele Ätz- und Laserprozesse aus, auch das Tempern mit der dabei auftretenden Erwärmung ist nur in bestimmten Grenzen und Atmosphären möglich.For many applications, it is important that the electrical conductivity of the electrode formed on the substrate is maintained. This eliminates many etching and laser processes, and annealing with the resulting heating is only possible within certain limits and atmospheres.

Für viele Anwendungen ist es notwendig, dass für eine gute Leitfähigkeit der Strukturen gesorgt ist. Die Elektrode(n), die auf dem Substrat ausgebildet ist/sind, wird/werden häufig aus einem leitfähigen TCO, z. B. ITO, hergestellt. Solche transparenten elektrisch leitenden Oxide weisen einen wesentlich höheren elektrischen Schichtwiderstand (~9 Ohm/sq) auf, als dies bei Metallen der Fall ist. Aus diesem Grund können an den linien- und stegförmigen Strukturen, die die elektrisch isolierenden Elemente zwischen zu trennenden Elektroden bilden, zunächst Metalle bzw. metallhaltige Pasten gedruckt werden, die das TCO als auf dem Substrat ausgebildete Elektrode(n) schützen und die elektrische Leitfähigkeit verbessern (sie wirken als Busbar – Hilfselektrode, bzw. als eindimensionales Gitter). Eine zusätzliche Funktion kann eine Haftvermittlungsfunktion für die elektrisch isolierenden Materialien/Stoffe sein. Die Metallisierungsschicht kann breiter, schmaler oder auch mit gleicher Breite ausgebildet sein, wie die elektrisch isolierenden Elemente/Separatoren.For many applications it is necessary to ensure good conductivity of the structures. The electrode (s) formed on the substrate is / are often made of a conductive TCO, e.g. B. ITO produced. Such transparent electroconductive oxides have a much higher electrical sheet resistance (~9 ohms / sq) than metals. For this reason, metals or metal-containing pastes which protect the TCO as the electrode (s) formed on the substrate and improve the electrical conductivity can first be printed on the line and bar-shaped structures forming the electrically insulating elements between electrodes to be separated (They act as a busbar - auxiliary electrode, or as a one-dimensional grid). An additional function may be a bonding function for the electrically insulating materials. The metallization layer may be wider, narrower or even of the same width as the electrically insulating elements / separators.

Für die Ausbildung elektrisch isolierender Elemente zwischen Elektroden können im Prinzip auch Metalle, wie z. B. Al verwendet werden, die z. B. durch eine Sauerstoffbehandlung oxidiert und elektrisch isolierend gemacht werden können. Auch die elektrochemische Isolation von metallischen elektrisch isolierenden Elementen ist möglich. Für die Ausbildung elektrisch isolierender Elemente bzw. die Erreichung der dielektrischen Wirkung kann auch ein Einsatz von ALD (atomic layer deposition) und SAMs (self essembeled mono layers), in Folge elektrischer Passivierung von Metallen, erfolgen.For the formation of electrically insulating elements between electrodes can in principle also metals such. B. Al are used, the z. B. oxidized by an oxygen treatment and can be made electrically insulating. The electrochemical isolation of metallic electrically insulating elements is possible. For the formation of electrically insulating elements or the achievement of the dielectric effect, it is also possible to use ALD (atomic layer deposition) and SAMs (self-essested mono layers), as a consequence of electrical passivation of metals.

Der Einsatz eines Materials/Werkstoffs, das/der von einem alkalischen Medium angegriffen werden kann, wie dies beispielsweise Aluminium ist, kann ebenfalls für die Ausbildung der elektrisch isolierenden Elemente genutzt werden. Ein solches Material oder ein solcher Werkstoff kann mit einem alkalischen Medium, z. B. Mit Natronlauge oder Kalilauge, angeätzt werden und es dadurch zu einer Oxidbildung an der Oberfläche kommen, die elektrisch nicht oder nur sehr schlecht leitend ist. Dies kann beim Trocknen oder einer Wärmebehandlung erreicht werden.The use of a material / material that can be attacked by an alkaline medium, such as aluminum, can also be used for the formation of the electrically insulating elements. Such a material or such material may be mixed with an alkaline medium, e.g. B. With caustic soda or potassium hydroxide, are etched and thereby come to an oxide formation on the surface, which is electrically or very poorly conductive. This can be achieved during drying or heat treatment.

Es ist aber auch eine Beschichtung an der Oberfläche mit einem gegenüber einem alkalischen Medium (z. B. einer Lauge) resisten Material/Werkstoff möglich.However, it is also possible to have a coating on the surface with a material / material which is resistant to an alkaline medium (for example an alkali).

Bei Einsatz eines alkalischen Mediums kann Aluminium teilweise gelöst werden, wodurch die Breite eines elektrisch isolierenden Elements reduziert werden kann und dabei aber das Material bzw. der Werkstoff an der Aluminiumoberfläche unverändert bleibt. So kann eine Struktur mit Überhängen, die bei der nachfolgenden Ausbildung weiterer Schichten darunter nicht mit beschichtet werden. Der Einsatz von alkalischen Medien hat den Vorteil, dass die. auf dem Substrat ausgebildete Elektrode, z. B. aus Indium-Zinn-Oxid, nicht angegriffen wird.When using an alkaline medium, aluminum can be partially dissolved, whereby the width of an electrically insulating element can be reduced and while the material or the material remains unchanged on the aluminum surface. Thus, a structure with overhangs, which are not coated in the subsequent formation of further layers below. The use of alkaline media has the advantage that the. formed on the substrate electrode, for. B. indium tin oxide, is not attacked.

Es können bei der Erfindung auch elektrisch isolierende Elemente eingesetzt werden, die im Inneren einen elektrisch leitenden Kern aufweisen, der elektrisch leitend mit einer auf der Oberfläche des Substrats ausgebildeten Elektrode verbunden sein kann. An der Oberfläche sind sie dann elektrisch nicht leitend. Solche elektrisch isolierenden Elemente können dann Hilfselektroden bilden. Dies ist besonders vorteilhaft, wenn die Elektroden aus einem elektrisch leitenden Oxid gebildet sind, das einen gegenüber Metallschichten erhöhten spezifischen elektrischen Widerstand aufweist.It can be used in the invention, electrically insulating elements having an electrically conductive core inside, which may be electrically connected to an electrode formed on the surface of the substrate. On the surface they are then electrically non-conductive. Such electrically insulating elements can then form auxiliary electrodes. This is particularly advantageous when the electrodes are formed from an electrically conductive oxide which has a relative to metal layers increased electrical resistivity.

Nachfolgend soll die Erfindung beispielhaft näher erläutert werden.The invention will be explained in more detail by way of example in the following.

Dabei zeigen:Showing:

1 in schematischer Form ein Beispiel für organische Leuchtdioden und 1 in schematic form an example of organic light-emitting diodes and

2 in schematischer Form ein weiteres Beispiel für organische Leuchtdioden. 2 in schematic form, another example of organic light-emitting diodes.

Bei dem in 1 gezeigten Beispiel ist auf einem Substrat 6 aus Glas eine elektrisch leitende Schicht aus Indium-Zinn-Oxid (ITO), mit einer Dicke von 150 nm ausgebildet worden, die die Elektrode 1 bildet.At the in 1 example shown is on a substrate 6 made of glass an electrically conductive layer of indium tin oxide (ITO), with a thickness of 150 nm, which is the electrode 1 forms.

Auf dieser Elektrode 1 wurde eine linienförmige Struktur durch Aerosol-Jet-Druck aufgetragen. Es wurde dafür eine SiO2 enthaltende Paste eingesetzt. Nach einer kurzen Wärmebehandlung durch Bestrahlung wurde die Struktur fixiert und es bildete sich das elektrisch isolierende Element 5 mit einer Breite von 20 μm und einer Höhe von 40 μm. Die Länge kann entsprechend der gewünschten Größe von Elektroden 2 und 3 beim Drucken gewählt werden.On this electrode 1 a linear structure was applied by aerosol jet printing. An SiO 2 -containing paste was used for this purpose. After a short heat treatment by irradiation, the structure was fixed and the electrically insulating element was formed 5 with a width of 20 microns and a height of 40 microns. The length can be selected according to the desired size of electrodes 2 and 3 be selected during printing.

Anschließend wurde in bekannter Weise ein organischer Mehrschichtaufbau 4 durch mehrfache Vakuumbeschichtung ausgebildet. Die Gesamtschichtdicke des organischen Mehrschichtaufbaus erreichte 500 nm.Subsequently, in a known manner, an organic multilayer structure 4 formed by multiple vacuum coating. The Total layer thickness of the organic multi-layer structure reached 500 nm.

Auf diesen Mehrschichtaufbau 4 wurde die weitere elektrisch leitende Schicht aus Al mit einer Schichtdicke von 200 nm durch ein PVD-Verfahren ausgebildet. Aus der 1 wird erkennbar, dass auch der vertikal obere Stirnseitenbereich des elektrisch isolierenden Elements 5 mit beschichtet worden ist.On this multi-layer structure 4 For example, the further electrically conductive layer of Al with a layer thickness of 200 nm was formed by a PVD method. From the 1 It can be seen that the vertical upper end face region of the electrically insulating element 5 has been coated with.

Durch die geometrische Gestalt und die Dimensionierung des elektrisch isolierenden Elements 5 kommt es aber zumindest für die weitere elektrisch leitende Schicht, die hier aus Al besteht, dazu dass die Schicht im Kantenbereich des elektrisch isolierenden Elements 5 abreißt und die weitere elektrisch leitende Schicht dort durchtrennt ist. Dem zu Folge wird die weitere elektrisch leitende Schicht in bei diesem Beispiel die beiden Elektroden 2 und 3 unterteilt, die dann elektrisch gesondert und für eine gewünschte Applikation angepasst verschaltet werden können.Due to the geometric shape and the dimensions of the electrically insulating element 5 but it comes at least for the further electrically conductive layer, which consists of Al, to the fact that the layer in the edge region of the electrically insulating element 5 tears off and the other electrically conductive layer is severed there. As a result, the further electrically conductive layer in this example, the two electrodes 2 and 3 divided, which can then be connected electrically separated and adapted for a desired application.

In nicht dargestellter Form besteht die Möglichkeit einen zusätzlichen Abtrag von Werkstoff im seitlichen Kantenbereich des elektrisch isolierenden Elements 5 möglichst oberhalb des organischen Mehrschichtaufbaus 4 vorzunehmen. Dies kann durch seitlich bevorzugt schräge Bestrahlung mit einem Laserstrahl aber auch durch Unterätzung erreicht werden.In an unillustrated form, there is the possibility of additional removal of material in the lateral edge region of the electrically insulating element 5 possibly above the organic multi-layer structure 4 make. This can be achieved by laterally preferred oblique irradiation with a laser beam but also by undercutting.

Dadurch kann ein pilzförmiger Querschnitt mit einer oberen stirnseitigen Verbreiterung oberhalb des organischen Mehrschichtaufbaus 4 am elektrisch isolierenden Element 5 ausgebildet werden.As a result, a mushroom-shaped cross-section with an upper end-side widening above the organic multi-layer structure 4 on the electrically insulating element 5 be formed.

Die Herstellung eines Beispiels, wie es in 2 gezeigt ist, kann prinzipiell wie bei dem Beispiel nach 1 erfolgen. Als wesentlicher Unterschied ist lediglich die Ausbildung elektrisch isolierender Elemente 5 unmittelbar auf der Oberfläche des Substrats 6, wodurch die elektrisch leitende Verbindung der auf der Substratoberfläche ausgebildeten elektrisch leitenden Schicht unterbrochen und diese Schicht in mehrere Elektroden 1 und 1' unterteilt werden kann.The production of an example as it is in 2 can be shown in principle as in the example 1 respectively. The main difference is only the formation of electrically insulating elements 5 directly on the surface of the substrate 6 whereby the electrically conductive connection of the electrically conductive layer formed on the substrate surface is interrupted and this layer is divided into a plurality of electrodes 1 and 1' can be divided.

ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG QUOTES INCLUDE IN THE DESCRIPTION

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Zitierte PatentliteraturCited patent literature

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Claims (10)

Organische Leuchtdioden oder organische photovoltaische Elemente, bei denen auf einem Substrat (6) mindestens eine eine Elektrode (1, 1') bildende elektrisch leitende Schicht flächig ausgebildet ist, auf der ein organischer Ein- oder Mehrschichtaufbau (4) und auf dem Ein- oder Mehrschichtaufbau (4) mindestens eine weitere elektrisch leitende Schicht zur Ausbildung mehrerer weiterer Elektroden ((2, 3) ausgebildet ist, dadurch gekennzeichnet, dass die Elektroden (2, 3) durch jeweils mindestens ein elektrisch isolierendes Element (5) voneinander getrennt sind und das/die elektrisch isolierende(n) Element(e) (5) auf der Oberfläche der Elektrode (1) und/oder der Oberfläche des Substrats (6) so aufgebracht ist, dass es eine Höhe und Breite aufweist, die über die weitere elektrisch leitende, die weiteren Elektroden (2, 3) bildende Schicht soweit übersteht, dass es beim Ausbilden der weiteren elektrisch leitenden Schicht ohne Weiteres zu einem Abriss der weiteren elektrisch leitenden Schicht im oberen Kantenbereich kommt und dadurch die weitere Schicht in die einzelnen Elektroden (2, 3) segmentiert ist.Organic light-emitting diodes or organic photovoltaic elements, in which on a substrate ( 6 ) at least one an electrode ( 1 . 1' ) is formed electrically conductive layer on which an organic single or multi-layer structure ( 4 ) and on the single or multi-layer structure ( 4 ) at least one further electrically conductive layer for forming a plurality of further electrodes (( 2 . 3 ), characterized in that the electrodes ( 2 . 3 ) by at least one electrically insulating element ( 5 ) and the electrically insulating element (s) ( 5 ) on the surface of the electrode ( 1 ) and / or the surface of the substrate ( 6 ) is applied so that it has a height and width which, via the further electrically conductive, the further electrodes ( 2 . 3 ) forming layer so far protrudes that it comes when forming the further electrically conductive layer readily to a demolition of the further electrically conductive layer in the upper edge region and thereby the further layer in the individual electrodes ( 2 . 3 ) is segmented. Leuchtdioden oder photovoltaische Elemente nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das/die elektrisch isolierende(n) Element(e) (5) mit mindestens der zweifachen Höhe, des mit dem organischen Ein- oder Mehrschichtaufbau (4) und der weiteren elektrisch leitenden Schicht gebildeten Schichtstapels, über die Oberfläche der weiteren metallischen Schicht, mit der die weiteren Elektroden (2, 3) gebildet sind, übersteht.Light-emitting diodes or photovoltaic elements according to claim 1, characterized in that the / the electrically insulating element (s) ( 5 ) with at least twice the height of the organic single or multi-layer structure ( 4 ) and the further electrically conductive layer formed layer stack, over the surface of the further metallic layer, with which the further electrodes ( 2 . 3 are formed, survives. Leuchtdioden oder photovoltaische Elemente nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass das/die elektrisch isolierende(n) Element(e) (5) eine größere Höhe als Breite aufweisen.Light-emitting diodes or photovoltaic elements according to claim 1 or 2, characterized in that the / the electrically insulating element (s) ( 5 ) have a greater height than width. Leuchtdioden oder photovoltaische Elemente nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass das/die elektrisch isolierende Element(e) (5) aus oder mit einem Polymer oder aus oder mit einem Glas, Keramik oder Metalloxid gebildet ist/sind.Light-emitting diodes or photovoltaic elements according to one of the preceding claims, characterized in that the / the electrically insulating element (s) ( 5 ) is formed from or with a polymer or from or with a glass, ceramic or metal oxide is / are. Leuchtdioden oder photovoltaische Elemente nach dem vorhergehenden Anspruch, dadurch gekennzeichnet, dass im Polymer oder Glas ein elektrisch isolierender Stoff in Partikelform enthalten ist.Light-emitting diodes or photovoltaic elements according to the preceding claim, characterized in that an electrically insulating substance in particle form is contained in the polymer or glass. Leuchtdioden oder photovoltaische Elemente nach einem der beiden vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass das/die elektrisch isolierende(n) Element(e) (5) aus oder mit einem eine Volumenänderung vollziehenden Material/Stoff oder Gemisch davon gebildet ist/sind, wobei die Volumenänderung bevorzugt durch chemische Reaktionen, durch strukturelle Veränderungen, wie Umkristallisation/Morphologieänderung oder thermisch aktivierte Reaktionen, erreichbar ist.Light-emitting diodes or photovoltaic elements according to one of the two preceding claims, characterized in that the electrically insulating element (s) ( 5 ) is formed from or with a volume change performing material / substance or mixture thereof, wherein the volume change is preferably by chemical reactions, by structural changes, such as recrystallization / morphology change or thermally activated reactions, achievable. Leuchtdioden oder photovoltaische Elemente nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass elektrisch isolierende Elemente (5) einen pilzförmigen Querschnitt, mit einer Verbreiterung im Bereich, der der Substratoberfläche gegenüber liegt, aufweisen.Light-emitting diodes or photovoltaic elements according to one of the preceding claims, characterized in that electrically insulating elements ( 5 ) has a mushroom-shaped cross-section, with a broadening in the region which is opposite to the substrate surface. Leuchtdioden oder photovoltaische Elemente nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass elektrisch isolierende Elemente (5) im Inneren einen elektrisch leitenden Kern aufweisen, der elektrisch leitend mit einer auf der Oberfläche des Substrats (6) ausgebildeten Elektrode (1, 1') verbunden ist und an der Oberfläche elektrisch nicht leitend sind.Light-emitting diodes or photovoltaic elements according to one of the preceding claims, characterized in that electrically insulating elements ( 5 ) in the interior of an electrically conductive core, the electrically conductive with a on the surface of the substrate ( 6 ) formed electrode ( 1 . 1' ) and are electrically non-conductive at the surface. Verfahren zur Herstellung organischer Leuchtdioden oder organischer photovoltaischer Elemente nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass auf die Oberfläche eines Substrats (6) eine elektrisch leitende Schicht zur Ausbildung mindestens einer Elektrode (1, 1') abgeschieden wird, davor oder im Anschluss daran mindestens ein elektrisch isolierendes Element (5) aus einem dielektrischen Stoff durch Aerosol-Jet-Drucken stegförmig unmittelbar auf der Oberfläche des Substrats (6) oder der Oberfläche der elektrisch leitenden Schicht, mit der die Elektrode (1, 1') gebildet wird, aufgetragen und durch einen Energieeintrag fixiert wird, im Anschluss daran ein organischer Mehrschichtaufbau (4) und auf dem Mehrschichtaufbau (4) eine weitere elektrisch leitende Schicht mit einem Beschichtungsverfahren vollflächig aufgebracht werden und dabei in Folge der Dimensionierung und geometrischen Gestalt des/der elektrisch isolierenden Elemente(s) (5) es zu einem Abriss der weiteren elektrisch leitenden Schicht, mit der die weiteren Elektroden (2, 3) ausgebildet werden, im oberen Kantenbereich des/der elektrisch isolierenden Elemente(s) (5) kommt und die neben einem elektrisch isolierenden Element (5) angeordneten Bereiche der weiteren elektrisch leitenden Schicht die elektrisch voneinander getrennten Elektroden (2, 3) gebildet werden.Process for producing organic light-emitting diodes or organic photovoltaic elements according to one of the preceding claims, characterized in that the surface of a substrate ( 6 ) an electrically conductive layer for forming at least one electrode ( 1 . 1' ) is deposited, before or after it at least one electrically insulating element ( 5 ) from a dielectric substance by jet aerosol printing directly on the surface of the substrate ( 6 ) or the surface of the electrically conductive layer, with which the electrode ( 1 . 1' ) is formed, applied and fixed by an energy input, followed by an organic multilayer structure ( 4 ) and on the multilayer structure ( 4 ) a further electrically conductive layer can be applied over the entire surface using a coating method, and as a result of the dimensioning and geometric shape of the electrically insulating element (s) ( 5 ) it to an outline of the further electrically conductive layer, with which the further electrodes ( 2 . 3 ) are formed, in the upper edge region of the / the electrically insulating elements (s) ( 5 ) and which next to an electrically insulating element ( 5 ) arranged portions of the further electrically conductive layer electrically isolated from each other electrodes ( 2 . 3 ) are formed. Verfahren nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, dass im Abrissbereich der weiteren elektrisch leitenden Schicht ein nachträglicher Werkstoffabtrag dieses Schichtwerkstoffs, bevorzugt durch Laserablation, durchgeführt wird.A method according to claim 9, characterized in that in the demolition region of the further electrically conductive layer, a subsequent material removal of this layer material, preferably by laser ablation, is performed.
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