DE102007000753B4 - Method for producing web-shaped electrodes for rechargeable battery cells - Google Patents
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Abstract
Verfahren zur Herstellung einer bahnförmigen Elektrode, die eine elektrisch leitfähige Zwischenschicht aufweist, dadurch gekennzeichnet, dass das Verfahren folgende Schritte umfasst: – Bereitstellen einer Elektrodenmasse, – Aufbringen eines trockenen, elektrisch leitfähigen Pulvers auf die Elektrodenmasse, sodass eine Pulverschicht entsteht; und – Auflegen des Elektrodenmasse-Pulverschicht-Verbundes mit der Seite der Pulverschicht auf eine Kollektorfolie, wobei das trockene, elektrisch leitfähige Pulver mittels eines Walzensystems auf eine Kunststofffolie und anschließend auf die Elektrodenmasse aufgebracht wird, wobei die beschichtete Kunststofffolie in einer Kalandereinheit so in direkten Kontakt mit der ebenfalls zugeführten Elektrodenmasse gebracht wird, dass die Schicht des trockenen, elektrisch leitfähigen Pulvers auf die Elektrodenmasse übergeht, und wobei die Kunststofffolie nach dem Durchlaufen der Kalandereinheit rückstandsfrei von dem Elektrodenmasse-Pulverschicht-Verbund abgezogen wird.A method for producing a web-shaped electrode which has an electrically conductive intermediate layer, characterized in that the method comprises the following steps: - providing an electrode mass, - applying a dry, electrically conductive powder to the electrode mass, so that a powder layer is formed; and - laying the electrode mass powder layer composite with the side of the powder layer on a collector foil, wherein the dry, electrically conductive powder is applied by means of a roller system on a plastic film and then on the electrode mass, wherein the coated plastic film in a calender unit so in direct contact is brought with the also supplied electrode material that the layer of dry, electrically conductive powder passes to the electrode mass, and wherein the plastic film after passing through the calender unit is removed without residue from the electrode mass powder layer composite.
Description
Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung von bahnförmigen Elektroden für wieder aufladbare Batteriezellen. Insbesondere bezieht sich die vorliegende Erfindung auf ein Verfahren zur Herstellung von bahnförmigen Elektroden, die eine elektrisch leitfähige Zwischenschicht aufweisen.The present invention relates to a method for producing sheet-like electrodes for rechargeable battery cells. In particular, the present invention relates to a method for the production of web-shaped electrodes having an electrically conductive intermediate layer.
In den bekannten Verfahren zur Herstellung einer elektrisch leitfähigen Zwischenschicht als Haft- und Schutzschicht, das heißt, extrem dünner Schichten mit 1 g/m2 bis 1,5 g/m2, werden derzeit vorzugsweise Nassbeschichtungsverfahren mit wässrigen oder organischen Lösungsmitteln verwendet. Zu diesem Zweck wird eine Beschichtungsmasse mit einem Prozesslösungsmittel, Wasser oder einem organischen Lösungsmittelsystem in Dispergierungsanlagen hergestellt. Zur Sicherung der elektrischen Leitfähigkeit ist eine Mindestmasse von 31% Leitruß und/oder Graphit in der Trockenschicht erforderlich. Besser ist jedoch eine Füllung in der Größenordnung von mehr als 50%.In the known processes for producing an electrically conductive intermediate layer as adhesion and protection layer, that is to say, extremely thin layers of 1 g / m 2 to 1.5 g / m 2 , wet coating methods with aqueous or organic solvents are currently preferably used. For this purpose, a coating composition is prepared with a process solvent, water or an organic solvent system in dispersing equipment. To ensure electrical conductivity, a minimum mass of 31% conductive carbon black and / or graphite in the dry layer is required. However, a filling of the order of more than 50% is better.
Das herkömmliche Fertigungsverfahren der Beschichtungsmasse umfasst den Prozess der Vordispergierung, zum Beispiel in einem Zahnscheibendissolver, in dem die Einarbeitung der Leitfähigkeitspigmente in die Flüssigphase erfolgt, den Prozess der Feindispergierung in einer Rührwerkskugelmühle zur Erzeugung der erforderlichen Mahlfeinheit und den Prozess der Feinfiltration, bzw. Klassierfiltration.The conventional manufacturing process of the coating composition comprises the process of predispersing, for example in a toothed disc dissolver incorporating the conductivity pigments into the liquid phase, the process of fine dispersion in a stirred ball mill to produce the required fineness of fining and the process of fine filtration.
Die erforderliche Viskosität für die Beschichtung wird dem Beschichtungssystem angepasst und unmittelbar vor dem Beschichtungsvorgang eingestellt.The required viscosity for the coating is adapted to the coating system and adjusted immediately before the coating process.
Zur Beschichtung selbst wird eine Beschichtungslage bestehend aus Abwickelstation, Beschichtungssystem, Durchlauftrockner mit Trocknerluftaufbereitung, Trocknerluftführung und Abluftaufbereitung und Aufwickelstation benötigt.The coating itself requires a coating layer consisting of unwinding station, coating system, continuous dryer with dryer air conditioning, dryer air routing and exhaust air conditioning and rewind station.
Das Problem bei der Fertigung bahnförmiger Batterieelektroden nach dem bekannten Stand der Technik besteht darin, einen gut haftenden, sehr gut elektrisch leitenden Verbund zwischen Elektrode (Anode, Kathode) und Kollektorfolie zu erzeugen und sicherzustellen, dass keine Fremdionen und/oder Protonen das elektrochemische Gleichgewicht (Auflade- und Entladevorgänge) stören.The problem in the production of web-shaped battery electrodes according to the known prior art is to produce a well adhering, very good electrically conductive bond between electrode (anode, cathode) and collector foil and to ensure that no foreign ions and / or protons, the electrochemical equilibrium ( Charging and discharging processes).
In „The 19th International Seminar 8 Exhibit an Primary & Secondary Batteries” vom März 2002 wird die grundlegende Technologie der GAIA Akkumulatorenwerke beschrieben, wobei insbesondere die Herstellung von Lithiumionen-Polymer-Batterien durch die Extrusion aller Batteriebestandteile dargestellt wird.March 2002's The 19th International Seminar 8 Exhibit on Primary & Secondary Batteries describes the basic technology of the GAIA Accumulators, in particular the production of lithium-ion polymer batteries through the extrusion of all battery components.
In
Die
Der vorliegenden Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, die Probleme des Standes der Technik zu überwinden. Speziell liegt die Aufgabe zugrunde, einen gut haftenden und gleichzeitig sehr gut elektrisch leitenden Verbund zwischen Elektrode und Kollektorfolie zu erzeugen. Ein weiteres Ziel ist es, sicherzustellen, dass keine Fremdionen und/oder Protonen das elektrochemische Gleichgewicht stören.The present invention has for its object to overcome the problems of the prior art. Specifically, the object is to produce a well-adhering and at the same time very good electrically conductive bond between electrode and collector foil. Another goal is to ensure that no foreign ions and / or protons interfere with the electrochemical balance.
Die vorliegende Aufgabe wird durch den Gegenstand des beigefügten unabhängigen Patentanspruchs gelöst. Vorteilhafte Weiterbildungen werden in den abhängigen Unteransprüchen ausgeführt. Konkret wird die oben genannte Aufgabe durch ein Verfahren zur Herstellung von bahnförmigen Elektroden für wieder aufladbare Batteriezellen nach Patentanspruch 1 gelöst.The present object is solved by the subject matter of the appended independent claim. Advantageous developments are made in the dependent subclaims. Specifically, the above object is achieved by a method for producing sheet-like electrodes for rechargeable battery cells according to
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung einer bahnförmigen Elektrode für wieder aufladbare Batteriezellen, die eine elektrisch leitfähige Zwischenschicht aufweist, wobei ein trockenes, elektrisch leitfähiges Pulver auf eine Elektrodenmasse so aufgebracht wird, dass eine gut leitfähige und gut haftende Verbindung zu einer Kollektorfolie entsteht.The present invention relates to a method for producing a web-shaped electrode for rechargeable battery cells, which has an electrically conductive intermediate layer, wherein a dry, electrically conductive powder is applied to an electrode mass so that a good conductive and well adhering connection to a collector foil is formed.
Erfindungsgemäß kann eine elektrisch leitfähige Zwischenschicht ohne die Verwendung von Lösungsmittel und ohne zusätzliche Umwickel- oder Schneidprozesse der Kollektorfolie zwischen Elektrodenschicht und Kollektorfolie angeordnet werden.According to the invention, an electrically conductive intermediate layer can be arranged between the electrode layer and the collector foil without the use of solvents and without additional wrapping or cutting processes of the collector foil.
Ferner wird eine Vorrichtung zur Herstellung von bahnförmigen Elektroden für wieder aufladbare Batteriezellen beschrieben, welche eine Abwickelstation für eine Kunststofffolie, eine Antragsstation und eine Aufwickelstation mit Bahnkantenregelung umfasst.Furthermore, an apparatus for the production of web-shaped electrodes for rechargeable battery cells is described, which comprises a unwinding station for a plastic film, a request station and a winding station with web edge control includes.
Diese ermöglicht die Vorteile, dass keine Nassbeschichtungsanlage vorgesehen werden muss. Zudem können aufgrund der nicht notwendigen Umwickel- oder Schneidprozesse entsprechende Vorrichtungen zum Umwickeln und Schneiden entfallen.This allows the advantages that no wet coating system must be provided. In addition, due to the unnecessary wrapping or cutting processes corresponding devices for wrapping and cutting can be omitted.
Weiterhin wird eine bahnförmige Elektrode für wieder aufladbare Batteriezellen beschrieben, die eine Elektrodenschicht, eine elektrisch leitfähige Zwischenschicht und eine Kollektorfolie umfasst, wobei die bahnförmige Elektrode durch das erfindungsgemäße Verfahren erhältlich ist.Furthermore, a web-shaped electrode for rechargeable battery cells is described which comprises an electrode layer, an electrically conductive intermediate layer and a collector foil, the web-shaped electrode being obtainable by the method according to the invention.
Gemäß dieses Aspekt kann eine bahnförmige Elektrode unter Verwendung des erfindungsgemäßen Verfahrens zur Verfügung gestellt werden, die einen hervorragend haftenden und gleichzeitig sehr gut elektrisch leitenden Verbund zwischen Elektrode und Kollektorfolie aufweist. Zudem stören keine Fremdionen und/oder Protonen das elektrochemische Gleichgewicht.According to this aspect, a sheet-like electrode can be provided using the method according to the invention, which has an excellent adhesion and at the same time very good electrical connection between electrode and collector foil. In addition, no foreign ions and / or protons interfere with the electrochemical equilibrium.
In dem erfindungsgemäßen Verfahren zur Herstellung einer elektrisch leitfähigen Zwischenschicht, wird in einer Anlage bestehend aus Abwickelstation, Antragstation und Aufwickelstation mit Bahnkantenregelung eine Kunststofffolie mit definierter Oberflächenrauhigkeit (Rt = 1,5 μm) mit einem trockenen, elektrisch leitfähigen Pulver beschichtet. Die Kunststofffolie besteht vorzugsweise aus Polyester oder Polypropylen und dient als Haft- und Schutzschicht. Das trockene, elektrisch leitfähige Pulver umfasst bevorzugt Graphit oder eine Graphit-Polymer-Mischung.In the process according to the invention for producing an electrically conductive intermediate layer, a plastic film with a defined surface roughness (Rt = 1.5 μm) is coated with a dry, electrically conductive powder in a system consisting of unwinding station, application station and winding station with web edge control. The plastic film is preferably made of polyester or polypropylene and serves as an adhesive and protective layer. The dry, electrically conductive powder preferably comprises graphite or a graphite-polymer mixture.
In dem erfindungsgemäßen Verfahren werden weiter bevorzugt feinteilige Naturgraphite vom UF-Typ der Fa. Kropfmühl, LUH-Graphite und/oder synthetische Graphite vom KS-Typ (Timcal) verwendet und/oder die Mischung dieser Graphite mit einem oder mehreren für Lithiumbatterien tauglichen Polymeren. Besonders geeignet als Polymere sind PVDF HFP Polymere (Kynar 2801 o. ä.) und/oder Fluorpolymere (Dyneon THV 220 A, THV 340 A).In the process according to the invention, finely divided natural graphites of the UF type from Kropfmühl, LUH graphites and / or synthetic graphites of the KS type (Timcal) are furthermore preferably used and / or the mixture of these graphites with one or more polymers suitable for lithium batteries. Particularly suitable as polymers are PVDF HFP polymers (Kynar 2801 or the like) and / or fluoropolymers (Dyneon THV 220 A, THV 340 A).
Bevorzugt ist die Graphit-Polymer-Mischung eine feinstteilige Mischung aus Graphit und Polymer, die durch ein kontinuierliches Trockenmahlverfahren erzeugt wird. Besonders geeignet für die Graphit-Polymer-Mischungen sind solche, die 95 Gew.-% Graphit und 5 Gew.-% Polymer oder Polymermischung enthalten. Der Misch- und Walzprozess der Graphit-Polymer-Mischungen erfolgt bei 20°C bis 135°C.Preferably, the graphite-polymer blend is a finely divided blend of graphite and polymer produced by a continuous dry milling process. Particularly suitable for the graphite-polymer blends are those containing 95% by weight of graphite and 5% by weight of polymer or polymer blend. The mixing and rolling process of the graphite-polymer mixtures is carried out at 20 ° C to 135 ° C.
Durch das kontinuierliche Trockenmahlverfahren der Pulver wird eine gleichmäßige Kornverteilung in der Zwischenschicht gewährleistet.The continuous dry grinding process of the powders ensures a uniform grain distribution in the intermediate layer.
Insbesondere ist es bevorzugt, dass das trockene, elektrisch leitfähige Pulver Wasser abweisend und/oder feinteilig ist. Durch diese Wasser abweisende Eigenschaft des trockenen, elektrisch leitfähigen Pulvers wird eine Eintragung von Wasser in die Schicht und in die bahnförmige Elektrode verhindert.In particular, it is preferred that the dry, electrically conductive powder is water-repellent and / or finely divided. This water-repellent property of the dry, electrically conductive powder prevents entry of water into the layer and into the web-shaped electrode.
In einer speziellen Ausführungsform wird das trockene, elektrisch leitfähige Pulver mittels einer gegenläufig zur Folienlaufrichtung rotierenden Gravurwalze (Antragwalze) trocken auf die Kunststofffolie aufgetragen. Dabei werden die Pulverteilchen durch die schnell rotierenden Gravurwalze elektrostatisch aufgeladen. Die dabei entstehenden gleichnamigen Ladungen der Pulverteilchen ermöglichen die Erzeugung extrem dünner Schichten.In a specific embodiment, the dry, electrically conductive powder is applied by means of a rotating in the opposite direction to the film direction gravure roll (application roller) dry on the plastic film. The powder particles are electrostatically charged by the rapidly rotating gravure roller. The resulting charges of the same powder particles allow the production of extremely thin layers.
Bevorzugt ist die Gravurwalze mit einem Linien- oder Näpfchenraster zum Transport des trockenen, elektrisch leitfähigen Pulvers versehen.Preferably, the gravure roll is provided with a line or well grid for transporting the dry, electrically conductive powder.
Die Antragstation besteht bevorzugt aus einem Dosierer, einer Tauchwanne, zu der von dem Dosierer das trockene, elektrisch leitfähige Pulver zugeführt wird, und einer Gravurwalze, die das trockene, elektrisch leitfähige Pulver aus der Tauchwanne aufnimmt und auf die Kunststofffolie aufbringt.The application station preferably consists of a dosing device, a dip tank, to which the dry, electrically conductive powder is supplied by the dosing device, and a gravure roller, which picks up the dry, electrically conductive powder from the dip tank and applies it to the plastic film.
Die auf die Kunststofffolie aufgetragene Schichtdicke ist der Bahngeschwindigkeit, der Gravurwalzendrehzahl und der Teilchengröße proportional. Besonders vorteilhaft ist eine Relativgeschwindigkeit von 10 m/s bis 25 m/s. Die Konzentration des trockenen, elektrisch leitfähigen Pulvers in der Schicht liegt bevorzugt zwischen 95% und 100%.The layer thickness applied to the plastic film is proportional to the web speed, the engraving roll speed and the particle size. Particularly advantageous is a relative speed of 10 m / s to 25 m / s. The concentration of the dry, electrically conductive powder in the layer is preferably between 95% and 100%.
Die so beschichtete Kunststofffolie wird nachfolgend einer Kalandereinheit zugeführt.The thus-coated plastic film is subsequently fed to a calender unit.
Parallel zum Aufbringen des trockenen, elektrisch leitfähigen Pulvers auf die Kunststofffolie wird eine Elektrodenmasse aus einer Extrudereinheit extrudiert und ebenfalls der Kalandereinheit zugeführt.Parallel to the application of the dry, electrically conductive powder to the plastic film, an electrode mass is extruded from an extruder unit and also fed to the calender unit.
Die beschichtete Kunststofffolie wird der Kalandereinheit so zugeführt, dass die Schicht des trockenen, elektrisch leitfähigen Pulvers im Kalanderspalt der Kalandereinheit in direkten Kontakt mit der ebenfalls zugeführten extrudierten Elektrodenmasse kommt. Hierbei erfolgt ein direkter Übergang der Schicht des trockenen, elektrisch leitfähigen Pulvers auf die heiße Oberfläche der extrudierten Elektrodenmasse. Durch die Kalanderwalzen wird die beschichtete Kunststofffolie fest auf die Elektrodenmasse aufgebracht, wobei die Schichtdicke der Elektrodenmasse auf 15 μm bis 50 μm ausgewalzt wird.The coated plastic film is fed to the calendering unit in such a way that the layer of the dry, electrically conductive powder in the calendering nip of the calendering unit comes into direct contact with the likewise supplied extruded electrode mass. Here, a direct transition of the layer of dry, electrically conductive powder takes place on the hot surface of the extruded electrode mass. By the calender rolls, the coated plastic film is firmly applied to the electrode composition, wherein the layer thickness of the electrode material is rolled to 15 microns to 50 microns.
Durch das gemeinsame Durchführen durch den Kalanderspalt ist die Verbindung zwischen der Schicht des trockenen, elektrisch leitfähigen Pulvers und der Oberfläche der Elektrodenmasse so innig, dass die Kunststofffolie rückstandsfrei von dem Elektrodenmasse-Pulverschicht-Verbund abgezogen werden kann.By the joint passing through the calendering gap, the connection between the layer of the dry, electrically conductive powder and the surface of the electrode mass is so intimate that the plastic film can be removed without residue from the electrode mass-powder layer composite.
Die endgültige thermische Fixierung der Schicht des trockenen, elektrisch leitfähigen Pulvers erfolgt während eines nachfolgenden Laminierprozesses in einer Laminiereinheit.The final thermal fixation of the layer of dry, electrically conductive powder takes place during a subsequent lamination process in a lamination unit.
Eine wesentliche Voraussetzung für den sich anschließenden Laminierprozess zur Heißsiegelung der bahnförmigen Elektrode ist das rückstandsfreie Abziehen der Kunststofffolie. Nach diesem Abziehen wird der Elektrodenmasse-Pulverschicht-Verbund mit der Seite der Pulverschicht auf eine Kollektorfolie aufgelegt und in der Laminierzone heiß gesiegelt. Die Kollektorfolie ist bevorzugt eine Metallfolie und insbesondere bevorzugt eine Aluminiumfolie.An essential prerequisite for the subsequent lamination process for heat-sealing the web-shaped electrode is the residue-free removal of the plastic film. After this peeling, the electrode mass-powder layer composite is placed on a collector foil with the side of the powder layer and heat-sealed in the laminating zone. The collector foil is preferably a metal foil and particularly preferably an aluminum foil.
Auf diese Weise entsteht ein gut haftender und gut elektrisch leitfähiger Verbund zwischen der Kollektoroberfläche und der Elektrodenschicht.In this way, a good adhesion and good electrically conductive bond between the collector surface and the electrode layer.
Die Vorteile des erfindungsgemäßen Verfahrens bestehen darin, dass die elektrisch leitfähige Zwischenschicht ohne Lösungsmittel, ohne Nassbeschichtungsanlage und ohne zusätzliche Umwickel- oder Schneidprozesse der Kollektorfolie zwischen Elektrodenschicht und Kollektorfolie angeordnet wird.The advantages of the method according to the invention are that the electrically conductive intermediate layer is disposed between the electrode layer and the collector foil without solvent, without a wet coating system and without additional wrapping or cutting processes of the collector foil.
Weitere Vorteile der Erfindung werden in dem Aufreiben des trockenen, elektrisch leitfähigen Pulvers auf die Kunststofffolie mittels einer schnell rotierenden Gravurwalze gesehen, wodurch die Puverteilchen elektrostatisch aufgeladen werden. Zudem ergibt sich ein Vorteil darin, dass wegen der gleichnamigen Ladung der Pulverteilchen extrem dünne Schichten erzeugt werden können.Further advantages of the invention are seen in the rubbing of the dry, electrically conductive powder onto the plastic film by means of a rapidly rotating gravure roll, whereby the Puverteilerteilchen be electrostatically charged. In addition, there is an advantage in that extremely thin layers can be produced because of the charge of the same name of the powder particles.
Aufgrund der Wasser abweisenden Eigenschaften des trockenen, elektrisch leitfähigen Pulvers wird zudem keine Feuchtigkeit eingetragen.Due to the water-repellent properties of the dry, electrically conductive powder, no moisture is added.
Die Erfindung findet vorzugsweise bei der Herstellung von bahnförmigen Elektroden (Anode und Kathode) für Lithium-Ionen-Batterien und/oder Lithium-Ionen-Polymerbatterien und/oder Superkondensatoren Anwendung.The invention is preferably used in the production of web-shaped electrodes (anode and cathode) for lithium-ion batteries and / or lithium-ion polymer batteries and / or supercapacitors.
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