DD293445A5 - Verfahren zur Entfernung von Uranium aus wäßrigen metallhaltigenLösungen durch mikrobielle Sorption - Google Patents
Verfahren zur Entfernung von Uranium aus wäßrigen metallhaltigenLösungen durch mikrobielle SorptionInfo
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Abstract
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Entfernung und Abtrennung von Uranium und Uraniumverbindungen aus waeszrigen metallhaltigen Loesungen mit Hilfe von Mikroorganismen bzw. mikrobiologischen Materialien. Die Erfindung kann in der chemischen und metallurgischen Industrie sowie in der Abwasserreinigungstechnologie angewendet werden. Erfindungsgemaesz wird der waeszrigen Sorptionsloesung Karbonat- und/oder Hydrogenkarbonationen in einer Konzentration bis maximal 100 mg/l zugesetzt. Durch diese Masznahme wird die Sorptionsleistung mikrobieller Adsorbentien fuer Uranium um etwa den Faktor 2 gesteigert.{Uranium; metallhaltige Loesung; Sorption; Mikroorganismen; chemische Industrie; metallurgische Industrie; Abwasserreinigungstechnologie; Karbonat/Hydrogenkarbonationen}
Description
Abwasser aus den verschiedensten Aufbereitungsstufen von uraniumhaltigen Erzen, Mineralien sowie Kernbrennstoffen von Kernkraftwerken als auch Sickerwässer aktiver oder stillgelegter Laugungshalden von Uraniumerzen sind mit Uranium und seinen Verbindungen in den unterschiedlichsten Konzentrationsbereichen belastet.
Die kontaminierten Abwässer stellen eine enorme Umweltbelastung dar. Ein Eindringen von Uranium und anderen radioaktiven Elementen wie z. B. Thorium in die tierische und damit auch menschliche Nahrungskette ist unDedingt zu verhindern. Des weiteren sind mit einer unkontrollierten Abgabe dieser Wässer in die Vorflut beträchtliche Verluste an Wertmetallen verbunden. Es sind deshalb Verfahren zur Abtrennung und Rückgewinnung von Uranium und anderen Schwermetallen aus wäßrigen Medien bekannt und weiden technisch genutzt, wobei neben den traditionellen chemisch-physikalischen Verfahrensprinzipien zunehmend biotechnologbche Wirkmechanismen, bei denen die Fähigkeit von Mikroorganismen, Zellfraktionen, mikrowellen Stoffwechselprodukten oder Enzymen zur Sorption bzw. Akkumulation von Metallionen genutzt wird, zur Anwendung gelangen. So sind z. B. eine Vielzahl von Mikroorganismen beschrieben, die Schwermetalle und dabei bevorzugt Uranium aus verdünnten wäßrigen Lösungen sorbieren und in ihrer Zellstruktur anreichern (Byerly, J. J., Schurer, M., Uranium-Vl-Sorption from Process Solutions, in: Chem. Eng. Journal 38 [1987], 849; Horikoshi, I. etal. Uptake of Uranium from Seawater by Synechococos elongetus, in: J. Ferment. Technol. 57, [1979] 191-194; N. Friis, P. Myers-Keith, Biosorption of Uranium and Lead by Streptomycs longwoodensis, in: Biotechnol. Bioeng. 28 [1986) λ 1-28; M.Tsezos, B. Volesky, Biosorption of Uranium and Thorium, in: Biotechnol. Bioeng. 23 [1981] 583-604; T.Sakaguchi, et. al. Uptake of Uranium from Seawater by Microalgen, in: Ferment. Technol. 56 (19781561-565). Es werden dabei sowohl lebende als auch tote bzw. lebende, stoffwechselinaktive Mikroorganismen als Adsorbens vorgeschlagen. Vergleicht man die Sorptionsleistung wachsender, ruhender und inter Zellen, so zeigt sich, daß mit ruhendem und totem Zellmaterial im Norm.ilfall eine wesentlich höhere Metallaufnahme zu realisieren ist, als mit stoffwochselaktiven wachsenden Zellen (Nakajpn,; A.T., Accumulation of Hearvy Metal Elements in biological Systems, in: Eur. J. Appl. Microbiol. Biotechnol. 12 [1981) 76-83). Dieses Phänomen beruht darauf, daß wachsende stoffwechselaktive Mikroorganismen verschiedenste Resistenzmechanismen entwickeln können, die eine Bindung bzw. das Eindringen von toxischen Elementen in die Zellstrukturen verhindern bzw. erschweren (Cassity, T. R., Kolodzicj, B. J., Microbios 40 [1984] 117-125, Corpe, W. A., Dev. Ind. Microbiol. 16 [1975) 249-255). Das ist auch der Grund, warum mikrobielle Sorptionsverfahren, wie in DD-PS 225415 oder US-PS 4 293334 beschrieben, bevorzugt 2stufig durchgeführt werden, d. h. nach Kultivierung des Adsorbens erfolgt in einer nachgeschalteten Verfahrensstufe der Sorptionsprozeß. Es sind jedoch auch Verfahren beschrieben, die 1 stufig unter Verwendung schwermetallresistenter Mikroorganismenstämme arbeiten (DD-PS 225416, DD-PS 225443, US-PS 3923597, US-PS 4407954 und DD-PS 225418).
Nachteil aller dieser Verfahren ist, daß die Sorptionskapazität der eingesetzten Mikroorganismen begrenzt ist und eine organismenspezifische maximale Beladungskapazität nicht überschritten werden kann.
Ebenfalls von Nachteil ist, daß bei geringen Anfangskonzentrationen an Uranium oder anderen Z.alelementen in der wäßrigen Lösung die Effizienz der Sorption unzureichend ist und die geforderten Restkonzentrationen in vielen Fällen nicht erreicht werden. Es wurde deshalb versucht, durch phänotypische Optimierung in der Stufe des Kultivierungsprozesses die Zellwandeigenschaften und somit die Sorptionsleistung des Adsorbens gezielt zu beeinflussen, z. B. durch Variation der Limitationsart, der Kohlenstoffquelle oder der Verdünnungsrate (Hübner, K., lske, U., in: Acta Biotechnologica 9 [1989] 5, 473-477, Einfluß der Kultivierungsbedingungen von Mikroorganismen auf ihre Metallsorption).
So zu verfahren hat jedoch den Nachteil, daß das biologische Material ausschließlich für den Zweck der Sorption kultiviert werden muß. Da jedocL ...js ökonomischen Gründen für den Zweck der Sorption bevorzugt Materialien in Form von Abprodukten und Nebenprodukten biotechnologischer und biochemischer Verfahren und Prozeßstufen wie z. B. der pharmazeutischen Industrie oder in Form von Aktivschlamm aus kommunalen oder industriellen Kläranlagen zum Einsatz kommen, ist in diesen Fällen eine phänotypische Optimierung der Sorptionsleistung in der Kultivierungsstufe nicht durchführbar. Deshalb wurde durch verschiedene physikalische, elektro-chemische und physikalisch-chemische Behandlungsmethoden versucht, das biologische Material vor seiner Verwendung als Adsorbens in seiner Effizienz bezüglich seiner Sorptionsleistung zu verbessern. So wird deshalb in einem Verfahren zur mikrowellen Abtrennung von Schwermevallen aus belasteten Abwässern nach GB-PS 2168076 durch Vorbehandlung der als Adsorbens verwendeten Biomasse mit Alkali bei Temperaturen bis 100'C die Beladungskapazitä* erhöht. Der Nachteil dieser Verfahrensweise ist, daß eine zusätzliche Prozeßstufe erforderlich wird und darüber hinaus nicht jedes Adsorbens nach Alkalibehandlung eine gleichermaßen erhöhte Sorptionskapazität aufweist, sondern in einigen Fällen auch ein Rückgang der Sorptionsleistung nach Alkalibehandlung 7U verzeichnen ist (Saccharomyces uvarum/ Silber).
Nach DD-PS 270541 wird vorgeschlagen, mikroblelles Material vor der Verwendung als Adsorbens einem Extraktionsprozeß zu unterziehen, um eine Verbesserung der Sorptionseigenschaften zu erreichen.
Nachteilig in diesem Verfahren ist, daß der technologisch aufwendige Extraktionsprozeß nur dann ökonomisch sinnvoll ist, wenn gleichzeitig mit der Extraktion verwertbare Zeilinhaltsstoffe gewinnbar sind, was jedoch nur in gezielten Einsatzfällen möglich ist. Darüber hinaus ist eine Verwendung derartig vorbehandelter Adsorbentien nur in begrenztem Umfange und für ausgewählte Prozesse realisierbar.
Eine Hitzebehandlung der Biomasse vor der Sorptionsreaktion wird in der US-PS 4293334 beschrieben, wobei jedoch vor diesem Prozeß eine Abtrennung der Biomasse erfolgen muß.
In der US-PS 4292408 wird dieser Nachteil umgangen, indem durch Anlegen eines pulsierenden elektrischen Feldes an das
um etwa den Faktor 2 gesteigert wird. Diese Verfahrensweise hat jedoch andererseits wiederum den Nachteil der Aufwendungen für die Energiekosten.
Allen genannten Verfahren gemeinsam ist, daß zur Erhöhung der Sorptionsleistung entweder phänotypische Maßnahmen während der Kultivierung des Adsorbens erforderlich sind und/oder physikalisch-chemische, elektrochemische bzw. physikalisch-mechanische Behandlungsstufen mit den damit verbundenen Kosten benötigt werden.
Alle in der wäßrigen Phase befindlichen Adsorptive werden durch die veränderten Zellstrukturen mit erhöhter Kapazität aufgenommen.
Ziel der Erfindung ist es, die Sorptionsleistung von biologischen Materialien zu steigern, ohne daß sie einer besonderen Voroder Nachbehandlung unterzogen werden müssen.
Der Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, geeignete Hilfs- bzw. Zusatzmittel auszuwählen und einzusetzen, die eine Erhöhung der Sorptionsleistung der biologischen Materialien bewirken.
Erfindungsgemäß wird die Aufgabe dadurch gelöst, indem der wäßrigen Sorptionslösung Karbonat- und/oder Hydrogenkarbonationen in einem bestimmten Konzentrationsbereich zugesetzt werden.
Überraschenderweise wurde gefunden, daß bei Zusatz dieser Ionen bis zu einer Konzentration von maximal lOOmg/l, die Sorptionsleistung mikrobieller Adsorbentien für Uranium um einen Faktor von etwa 2 gesteigert wird. Diese Tatsache ist um so überraschender, da Karbonat- bzw. Hydrogenkarbonatlösungen als Elutionshilfsmittel bei Desorptionsprozessen beschrieben und technisch genutzt werden. Zusätze dieser Ionen in höherer Konzentration zur Sorptionslösung verhindern eine Uraniumaufnahme quantitativ. Der Zusatz von Karbonat/Hydrogenkarbonat bewirkt jedoch nicht nur eine Erhöhung der Beladungskonzentration, sondern reduziert die zur Gleichgewichtseinstellung benötigte Kontaktzeit zwischen Adsorbens und Adsorptiv. Wesentlichster Vorteil des erfindungsgemäßen Verfahrens ist jedoch, daß zur Steigerung der Sorptionsleistung des biologischen Materials keine aufwendigen Verfahrensstufen erforderlich sind und der Karbonatzusatz bei allen zur Uraniumsorption geeigneten Adsorbentien wirksam ist. Eine Verbesserung der Aufnahme von anderen Adsorbaten, die z. B. in einfacher kationischer Form vorliegen wie Ag+, Hg*, Cd+, ist nicht zu beobachten, so daß durch die erfindungsgemäße Lösung eine gewisse Selektivität des Sorptionsprozesses erreicht wird
Die Erfindung wird durch die nachfolgenden Beispiele näher beschrieben.
Ausführungsbeispiele
250ml einer wäßrigen Lösung mit 400mg Uranium/I werden bei einer Temperatur von 200C mit Biotrockensubstanz der Bakterienkultur Methylobacter spez, ZIMET10775 (gefriergetrocknet) versetzt, so daß sich eine Konzentration von 1 g BTS/I ergibt. Diese Suspension wird gerührt und nach einer Kontaktzeit von 60 Minuten wird ein Teil des Adsorbens abgetrennt, gewaschen und der aufgenommene Urananteil analytisch bestimmt. Die Konzentration betrug 175mg U/g BTS. Die Analyse des Uraniumgehaltes nach einer Sorptionszeit von 5 Minuten betrug mit 140mg U/g BTS 80% der Sättigungskonzentration, die nach 60 Minuten erreicht ist. Der Sorptionsversuch wird unter analogen Bedingungen wiederholt, jedoch der Uraniumlösung vor Zusatz des Adsorbens 50mg CO3~7I in Form von Na2 CO3 »10 H2O zugegeben. Nach einer Kontaktzeit von 60 Minuten wird die Gleichgewichtskonzentration in der Biomasse von 260mg U/g BTS erreicht. Das entspricht einer Steigerungsrate von ca. 50% im Vergleich zu Karbonat freier Lösung. Nach 5 Minuten Kontaktzeit wird bereits eine Aufnahme von 25% der Gleichgewichtskonzentration bei 60 Minuten Sorptionsdauer erreicht.
Analog Beispiel 1 wird eine Biosorption durchgeführt, wobei jedoch de; zugesetzte Karbonatanteil 75mg CO3~/I beträgt. Die aufgenommene Uraniumkonzentration wird mit 280mg U/g BTf analysiert, entsprechend einer Steigerung von 60% im Vergleich zur karbonatfreien Lösung.
Für einen Sorptionsversuch analog Beispiel 1 wird der wäßrigen Lösung Biotrockensubstanz der neutophylen methylotrophen Bakterienkultur Methylobacter spez. ZIMET 11070 in einer Konzentration von 1 g BTS/I zugesetzt. Nach einer Kontaktzeit von 60 Minuten beträgt die Beladung 185 mg U/g BTS, wobei nach 5 Minuten Sorptionszeit 86% der Sättigungskonzentration erreicht werden. Unter Zusatz von 25 mg CO3~/I wird die Sorption wiederholt, wobei nach 60 Minuten eine Beladung von 241 mg U/g BTS, entsprechend einer Steigerung von 30%, ermittelt wurde. Nach 5 Minuten Sorptionsdauer werden 93% der Gleichgewichtskonzentration erreicht.
In einem Versuch analog Beispiel 1 werden als Adsorbens 1 g/l eines Streptomycinmyzels als Abprodukt der Antibiotikaproduktion eingesetzt. Die erreichbare Gleichgewichtskonzentration nach 60 Minuten beträgt 160mg U/g Myzel. Durch Zusatz von 100mg HCOyVI in Form von Na HCO3 wird eine Steigerung der Uraniumsorption von 85% erreicht.
In einer uraniumhaltigen Abwasserlösung, die neben 4,5mg U/l größere Mengen Magnesium, Kalium und Natrium in Form von
Nach dieser Sorptionszeit beträgt die Uraniumrestkonzentration in der wäßrigen Phase 1,75mg/l. Durch Zusatz von 75mg HC037l wird eine Senkung des Uraniumgehaltes auf einen Wert von 0,55 mg U/l durch Steigerung der Sorptionsleistung des Adsorbens erreicht.
Claims (1)
- Verfahren zur Entfernung von Uranium aus wäßrigen metallhaltigen Lösungen durch mikrobielle Sorption mit biologischen Materialien, gekennzeichnet dadurch, daß der wäßrigen Lösung vor oder während der Zugabe des biologischen Materials Karbonat- und/oder Hydrogenkarbonationen in einer Konzentration von 25 bis 100mg/l zugesetzt werden.Anwendungsgebiet der ErfindungDie Erfindung betrifft ein Verfahren zur Entfernung und Abtrennung von Uranium und seinen Verbindungen aus wäßrigen Lösungen mit Hilfe von Mikroorganismen bzw. mikrobiologischen Materialien. Die Erfindung kann in der chemischen und metallurgischen Industrie sowie in der Abwasserreinigungstechnologie angewendet werden.
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