DD262240A1 - YTTRIUM OXIDE LIGHT FOR MERCURY LOW PRESSURE DISCHARGE LAMPS - Google Patents
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Abstract
Die Erfindung betrifft einem Yttriumoxidleuchtstoff, der zur Erzeugung von Licht durch Umwandlung ultravioletter Strahlung dient und in Quecksilberniederdruckentladungslampen eingesetzt wird. Ziel der Erfindung ist die Steigerung der Lichtausbeute von Quecksilberniederdruckentladungslampen, die (Y, Eu)2O3-Leuchtstoff enthalten. Gemaess der Erfindung wird der (Y, Eu)2O3-Leuchtstoff mit einem Alkali- und einem Erdalkalioxid dotiert, wobei nur die Oxide solcher Elemente gewaehlt werden, deren Ionenradius sich vom Radius des Eu2-Ions um wenigstens 0,03 nm unterscheiden, die Gesamtmenge der Dotierung dem Bereich 0,0001-0,001 Mol/Mol Y, Eu-Mischoxid entspricht.The invention relates to an yttrium oxide phosphor which is used to generate light by conversion of ultraviolet radiation and used in mercury low-pressure discharge lamps. The aim of the invention is to increase the luminous efficacy of mercury low-pressure discharge lamps containing (Y, Eu) 2O3 phosphor. According to the invention, the (Y, Eu) 2O3 phosphor is doped with an alkali and an alkaline earth oxide, with only the oxides of those elements being selected whose ionic radius differ from the radius of the Eu2 ion by at least 0.03 nm, the total amount the doping corresponds to the range 0.0001-0.001 mol / mol Y, Eu mixed oxide.
Description
Die Erfindung betrifft einen Leuchtstoff, der zur Erzeugung von Licht durch Umwandlung ultravioletter Strahlung dient und in Quecksilberniederdruckentladungslampen, z. B. Leuchtstofflampen eingesetzt wird.The invention relates to a phosphor which is used to generate light by converting ultraviolet radiation and in mercury low-pressure discharge lamps, for. B. fluorescent lamps is used.
Die Erzeugung von Licht durch Umwandlung der in Gasentladungsanordnungen aus elektrischer Energie gewonnenen Ultraviolettstrahlung in solche des sichtbaren Spektralbereichs ist ein besonders ökonomisches Verfahren. Neben einer hohen Lichtausbeute gewährleistet diese Art der Lichterzeugung eine günstige Anpassung der Lichtquelle an die spezielle Beleuchtungsaufgaben, z. B. die Realisierung einer hohen Qualität der Farbwiedergabe.The generation of light by converting the ultraviolet radiation obtained in electrical discharge gas discharge assemblies into those of the visible spectral range is a particularly economical process. In addition to a high luminous efficacy, this type of light generation ensures a favorable adaptation of the light source to the specific lighting tasks, eg. B. the realization of a high quality of color reproduction.
Die Umwandlung der Ultraviolettstrahlung in sichtbares Licht erfolgt in einer Leuchtstoffschicht, die einen oder mehrere Leuchtstoffe enthält und durch ihre speziellen Eigenschaften einen wesentlichen Einfluß auf die lichttechnischen Parameter der Lichtquelle ausübt. Bei der Auswahl von Leuchtstoffen für diesen Zweck erwies sich die Substanz (Y, Eu)2O3, beschrieben in der Patentanmeldung GB-PS 1.004260, als eine hervorragende Rotkomponente mit einer günstigen spektralen Strahldichteverteilung des Lumineszenzlichts, einer hohen Lumineszenzausbeute und stabilem Verhalten gegenüber den Einflüssen bei Herstellung und Betrieb von Leuchtstofflampen. Die Ausgangsstoffe für die Herstellung des Leuchtstoffs (Y, EU)2O3 sind die Oxide Y2O3 und Eu2O3.The conversion of the ultraviolet radiation into visible light is carried out in a phosphor layer which contains one or more phosphors and exerts a significant influence on the photometric parameters of the light source by their special properties. In the selection of phosphors for this purpose, the substance (Y, Eu) 2 O 3 described in patent application GB-PS 1.004260 proved to be an excellent red component with a favorable spectral radiance distribution of the luminescent light, a high luminescence yield and stable behavior over the Influences in the production and operation of fluorescent lamps. The starting materials for the preparation of the phosphor (Y, EU) 2 O 3 are the oxides Y 2 O 3 and Eu 2 O 3 .
Um zu einer möglichst homogenen Verteilung des Aktivators Eu im Grundgitter Y2O3Zu gelangen, ist es allgemein üblich geworden, die Oxide zunächst in einer Säure zu lösen und ein Mischoxalat zu fällen. Durch einen Glühprozeß erfolgt die Umwandlung in das angestrebte Mischoxid, das durch abschließende Glühung Ldmineszenzeigenschaften erhält. Zur Verbesserung des Leuchtstoffs wurde eine Reihe von Vorschlägen gemacht, die insbesondere das Herstellungsverfahren, die Steuerung derTeilchengröße, die Verbesserung der Reinheit, der Kristallinität, der Haftfestigkeit und Beschirmungseigenschaften sowie die Steuerung des Abklingverhaltens der Lumineszenz betreffen.In order to achieve as homogeneous a distribution of the activator Eu in the basic lattice Y 2 O 3 , it has become common practice to first dissolve the oxides in an acid and to precipitate a mixed oxalate. By an annealing process, the conversion takes place in the desired mixed oxide, which receives Ldmineszenzeigenschaften by final annealing. To improve the phosphor, a number of proposals have been made concerning, in particular, the production process, the control of particle size, the improvement of the purity, the crystallinity, the adhesive strength and the shielding properties, and the control of the luminescence decay behavior.
Weiterhin sind bekannt die beschriebenen Möglichkeiten zur Steigerung der Lumineszenzintensität bei Katodenstrahl- und Ultraviolettanregung. Diese Intensitätssteigerungen werden durch den Einbau von Li- und/oder Na-Ionen in das Kristallgitter des (Y, Eu)203-Leuchtstoffs (PS 3.301.791 US) oder eine Dotierung mit mindestens einem Element aus der Reihe Mg, Ba, Ca, Sr und Zn (PS 4.191.622 US, PS 58-127777 JP) erzielt.Furthermore, the possibilities described for increasing the luminescence intensity in the case of cathode ray and ultraviolet excitation are known. These increases in intensity are due to the incorporation of Li and / or Na ions in the crystal lattice of the (Y, Eu) 2 0 3 phosphor (PS 3,301,791 US) or a doping with at least one element from the series Mg, Ba, Ca, Sr and Zn (PS 4,191,622 US, PS 58-127777 JP) achieved.
Eine Subsutution von Yttrium durch Alkalimetalle in einer Größenordnung entsprechend der allgemeinen Formel ABi.xEUxO2, mit A= Li und/oder Na und B = Y, wie in der PS 3.301.791 US beschrieben, führt zwar zu einer Intensitätssteigerung, bei Einsatz in Leuchtstofflampen jedoch zu einer Verringerung der Lichtausbeute.A Subsutution of yttrium by alkali metals in the order of magnitude corresponding to the general formula ABi. x EU x O 2 , with A = Li and / or Na and B = Y, as described in the PS 3,301,791 US, leads to an increase in intensity, for use in fluorescent lamps, however, to a reduction in the luminous efficacy.
Die in den Patentschriften PS 4.191.622 US und PS 58-127777 JP vorgeschlagene Dotierung mit mindestens einem Element aus der Reihe Mg, Ba, Ca, Sr und Zn sind gut geeignet zur Steigerung der Intensität, vornehmlich bei elektronischer Anregung. (Y, EU)203-Leuchtstoffe, deren Lumineszenzintensität nach den angegebenen Vorschriften optimiert wird, ergeben jedoch keine Verbesserung der Lichtausbeute von Leuchtstofflampen, in denen sie zur Anwendung kommen. Die Elemente Na, Ca und Sr zeigen bei ihrer Einfügung in den (Y, Eu)2O3-Leuchtstoff darüber hinaus sogar die Wirkung einer Killersubstanz. Der wesentliche Mangel des Leuchtstoffs (Y, Eu)2O3, insbesondere bezüglich seiner Anwendung in der Lichterzeugungstechnik, besteht in den hohen Kosten für seine Herstellung. Diese werden durch die benötigten Rohstoffe, vorrangig durch die Aktivatorsubstanz Eu2O3 hervorgerufen. Leuchtstoffmischungen für Quecksilberniederdruck-Entladungslampen, die die Komponente (Y, Eu)2O3 gemäß dem technischen Entwicklungsstand in erheblichem Umfang enthalten, werden von diesem Mangel anteilgemäß betroffen und in ihrer Anwendbarkeit eingeengt. Das trifft insbesondere auf die aus Gründen der Energieeinsparung bevorzugten Weißlichtmischungen nach dem Dreibanden-Prinzip zu, in denen der Leuchtstoff (Y, Eu)2O3 bisher ein unverzichtbarer Bestandteil ist.The doping with at least one element from the series Mg, Ba, Ca, Sr and Zn proposed in the patents PS 4,191,622 US and PS 58-127777 JP are well suited for increasing the intensity, especially in the case of electronic excitation. (Y, EU) 2 0 3 -optimens whose luminescence intensity is optimized according to the specified specifications, however, do not give any improvement in the luminous efficacy of fluorescent lamps in which they are used. Moreover, the elements Na, Ca and Sr, when incorporated into the (Y, Eu) 2 O 3 phosphor, even show the effect of a killer substance. The essential defect of the phosphor (Y, Eu) 2 O 3 , in particular with regard to its application in the light-generating technology, consists in the high costs for its production. These are caused by the required raw materials, primarily by the activator substance Eu 2 O 3 . Phosphor mixtures for mercury low-pressure discharge lamps, which contain the component (Y, Eu) 2 O 3 according to the state of the art to a considerable extent, are affected proportionately by this deficiency and limited in their applicability. This is particularly true for the reasons of energy saving preferred white light mixtures according to the three-band principle in which the phosphor (Y, Eu) 2 O 3 is so far an indispensable component.
Ziel der Erfindung ist die Steigerung der Lichtausbeute von Quecksilberniederdruckgasentladungslampen, welche den Leuchtstoff (Y, Eu)2O3 enthalten.The aim of the invention is to increase the luminous efficacy of mercury low pressure gas discharge lamps containing the phosphor (Y, Eu) 2 O 3 .
Durch eine Verbesserung dieser, für die Anwendung von Leuchtstoffen in der Lichterzeugungstechnik wesentlichsten Gebrauchswerteigenschaft resultiert eine Einsparung der benötigten Leuchtstoffmenge entweder in Form einer möglichenBy improving this, for the use of phosphors in the light production technology most essential utility value property results in a saving of the required amount of phosphor either in the form of a possible
Belagsmassenreduzierung zur Erzielung einer dem technischen Stand entsprechenden Lichtausbeute der den Leuchtstoff enthaltenden Lichtquelle oder in Form einer möglichen Reduzierung der erforderlichen Anzahl von Lichtquellen mit einer gesteigerten Lichtausbeute.Paving mass reduction to achieve a technical level of luminous efficacy of the light source containing the phosphor or in the form of a possible reduction of the required number of light sources with an increased light output.
Die Aufgabe der Erfindung besteht darin, den (Y, Eu^(!^-Leuchtstoff so zu modifizieren, daß beim Einsatz in Quecksilbemiederdruckentladungslampen Lichtausbeutesteigerungen erreicht werden.The object of the invention is to modify the (Y, Eu ^ (!) Phosphor in such a way that increases in light output are achieved when used in low-pressure mercury discharge lamps.
Erfindungsgemäß wird die Aufgabe dadurch gelöst, daß eine kombinierte Dotierung des (Y/Eu)2O3-Leuchtstoffs mit einem Alkali- und einem Erdalkalioxid unter der Beachtung der BedingungAccording to the invention the object is achieved in that a combined doping of the (Y / Eu) 2 O 3 phosphor with an alkali and an alkaline earth metal oxide under consideration of the condition
rx— rEu § 0,03 η mr x - r Eu § 0.03 η m
erfolgt, wobei rx den lonenradius des einzufügenden Alkali- und Erdalkalielements und rEu der lonenradius des Eu3+ ist. Die Alkali- und Erdalkalioxide werden in Mengen von 0,0001 bis 0,001 Mol pro Mol (Y, Eu)2O3 zugesetzt.where r x is the ionic radius of the alkali and alkaline earth element to be inserted and r Eu is the ionic radius of the Eu 3+ . The alkali and alkaline earth oxides are added in amounts of 0.0001 to 0.001 moles per mole of (Y, Eu) 2 O 3 .
Vorteilhaft ist eine kombinierte Dotierung der Alkalioxide des Lithiums und/oder Kaliums und der Erdalkalioxide des Magnesiums und/oder des Bariums.Advantageously, a combined doping of the alkali oxides of lithium and / or potassium and the alkaline earth oxides of magnesium and / or barium.
Vorzugsweise beträgt der Alkalioxidanteil in der Alkalioxiderdalkalioxid-Mischung 0,00075 bis 0,00025 Mol und Erdalkalioxidanteil 0,00025-0,00075 Mol pro Mol (Y, Eu)2O3-Leuchtstoff.Preferably, the alkali oxide content in the alkali oxide-alkaline earth oxide mixture is from 0.00075 to 0.00025 mole, and the alkaline earth oxide content is from 0.00025 to 0.00075 mole per mole of (Y, Eu) 2 O 3 phosphor.
Der Europiumoxidgehalt des Leuchtstoffs liegt bei 0,01 bis 0,1 Mol pro Leuchtstoff.The europium oxide content of the phosphor is 0.01 to 0.1 mol per phosphor.
Die kombinierte Dotierung des (Y, Eu)203-Leuchtstoffs mit einem Alkalielement und einem Erdalkalielement erfolgt in der Form der Oxide dieser Elemente oder in Form von Verbindungen, die in diese Oxide übergehen. Dabei ist es unerheblich, an welcher Stelle innerhalb des Verfahrensablaufs vor der Durchführung des abschließenden Glühprozesses die Dotierung erfolgt.The combined doping of the (Y, Eu) 2 0 3 phosphor with an alkali element and an alkaline earth element takes place in the form of the oxides of these elements or in the form of compounds which are converted into these oxides. It is irrelevant at which point within the procedure before the implementation of the final annealing process, the doping takes place.
Es ist ein charakteristisches Merkmal der erfindungsgemäßen Lösung, daß die die Lichtausbeute steigernden Maßnahmen nicht zu einer Steigerung der Lumineszenzintensität bei Anregung der Leuchtstoffe mit Ultraviolettstrahlung derWellenlänge 254nm führen.It is a characteristic feature of the solution according to the invention that the measures increasing the luminous efficacy do not lead to an increase in the luminescence intensity upon excitation of the phosphors with ultraviolet radiation of the wavelength 254 nm.
Die Erfindung soll nachstehend an vier Ausführungsbeispielen näher erläutert werden.The invention will be explained in more detail below with reference to four exemplary embodiments.
12,3g Eu2O3 und 308,2g Y2O3 werden in 2100 ml verdünnter Salpetersäurelösung, welche 590 ml konzentrierte Salpetersäure und 1510 ml Wasser enthält, gelöst. Die entstandene Y, Eu-Mischnitratlösung wird auf 8O0C erhitzt und unter Rühren mit 2 800 ml, gleichfalls auf 800C erwärmter, 20%iger Oxalsäurelösung vereinigt. Das dabei ausgefallene Y, Eu-Mischoxalat wird abfiltriert, ausgewaschen, bei 1500C getrocknet und durch zweistündiges Glühen bei 11000C in ein Mischoxid der chemischen Zusammensetzung (Yo,975 Eu0,025)2O3 überführt. Dieses wird mit einem Gemisch aus 0,0005 Mol Lithiumcarbonat und 0,0005 Mol Magnesiumnitrat pro Mol Y, Eu-Mischoxid vermischt und zweimal zwei Stunden bei 14000C geglüht. Der als lockeres Pulver anfallende Leuchtstoff wird abschließend zur Beseitigung von Agglomeraten gesiebt und ist dann ohne weitere Behandlung sofort einsetzbar.12.3 g of Eu 2 O 3 and 308.2 g of Y 2 O 3 are dissolved in 2100 ml of dilute nitric acid solution containing 590 ml of concentrated nitric acid and 1510 ml of water. The resulting Y, Eu mixed nitrate solution is heated to 8O 0 C and combined with stirring with 2 800 ml, also heated to 80 0 C, 20% strength oxalic acid solution. The thereby precipitated Y, Eu mixed oxalate is filtered off, washed, dried at 150 0 C and 2 hours by annealing at 1100 0 C in a mixed oxide of the chemical composition (Yo, 975 Eu 0 , 025) 2O 3 transferred. This is mixed with a mixture of 0.0005 mol of lithium carbonate and 0.0005 mol of magnesium nitrate per mole of Y, Eu mixed oxide and annealed twice for two hours at 1400 0 C. The luminescent material obtained as a loose powder is finally sieved to remove agglomerates and can then be used immediately without further treatment.
Diesen erfindungsgemäßen hergestellten Leuchtstoff enthaltende Quecksilberniederdruckentladungslampen erbrachten nach 100 Brennstunden eine um 3,3% höhere Lichtausbeute als Lampen mit Leuchtstoff ohne Li2O/MgO-Zusatz.These mercury low-pressure discharge lamps containing the phosphor according to the invention produced, after 100 hours of burning, a 3.3% higher luminous efficacy than lamps with phosphor without Li 2 O / MgO addition.
Ein Mol des entsprechenden Beispiels 1 hergestellten Mischoxides der chemischen Zusammensetzung (Yo,97sEu0,o25)203wird mit einem Gemisch von 0,0005 Mol Kaliumcarbonat und 0,00025 Mol Bariumnitrat vermischt und zwei Stunden bei 145O0C geglüht. Mit diesem erfindungsgemäß hergestellten Leuchtstoff innen beschichtete Quecksilbemiederdruckentladungslampen zeigten nach einer Brenndauer von 100 h eine um 1,5% höhere Lichtausbeute als Lampen mit Leuchtstoff ohne K2O/BaO-Zusatz.Mixed oxide of the chemical composition of one mole of the corresponding Example 1 produced (Yo, 97sEu 0, o25) 20 3 is mixed with a mixture of 0.0005 mol of potassium carbonate and 0.00025 mole of barium nitrate and calcined for two hours at 145 ° C 0. With this inventively produced phosphor inside coated mercury low pressure discharge lamps showed after a burning time of 100 h, a 1.5% higher light output than lamps with phosphor without K 2 O / BaO addition.
Ein Mol des entsprechend Beispiel 1 hergestellten Y, Eu-Mischoxides wird mit einem Gemisch aus jeweils 0,00025 Mol Lithiumcarbonat, Kaliumcarbonat, Magnesiumoxid und Bariumcarbonat vermischt und vier Stunden bei 14000C geglüht. Die Lichtausbeute von mit diesem erfindungsgemäßen Leuchtstoff innen beschichteten Quecksilbemiederdruckentladungslampen betrug nach 100h Brenndauer 102,5% gegenüber Lampen mit Leuchtstoff ohne Li2O7K2O, MgO, BaO-Zusatz.One mole of Y, Eu mixed oxide prepared according to Example 1 is mixed with a mixture of 0.00025 mol of lithium carbonate, potassium carbonate, magnesium oxide and barium carbonate and annealed at 1400 0 C for four hours. The luminous efficacy of mercury low-pressure discharge lamps coated internally with this phosphor according to the invention was 102.5% after 100 hours of burning time compared to lamps with phosphor without Li 2 O 7 K 2 O, MgO, BaO additive.
Es werden Quecksilbemiederdruckentladungslampen hergestellt, welche als Rotkomponente einen (Y, Eu)203-Leuchtstoff nach Beispiel 1 (55 Ma.-%), als Grünkomponente einen Ce, Tb-aktivierten Mg-Aluminatleuchtstoff (30 Ma.-%) und als Blaukomponente einen mit Eu2+-aktivierten Erdalkalialuminatleuchtstoff (15Ma.-%) enthalten, wobei die eingesetzten Aluminatleuchtstoffe dadurch gekennzeichnet sind, daß sie eine einheitliche Teilchengröße und -gestalt besitzen, ohne Schmelzmittel und unter Verwendung eines Ci-AI2O3 in einer die Teilchengröße und -gestalt des Leuchtstoffs bestimmenden Teilchengröße und -gesalt hergestellt werden.Mercury low-pressure discharge lamps are produced which have as red component a (Y, Eu) 2 0 3 phosphor according to Example 1 (55% by mass), as green component a Ce, Tb-activated Mg aluminate phosphor (30% by mass) and as Blue component containing an Eu 2+ -activated alkaline earth aluminate luminescent (15Ma .-%), wherein the aluminate phosphors used are characterized in that they have a uniform particle size and shape, without flux and using a Ci-Al 2 O 3 in a Particle size and shape of the phosphor-determining particle size and gesgesalt be prepared.
Die Lampen erbrachten nach 100 Brennstunden eine um 1,5% höhere Lichtausbeute als Lampen mit einem Rotleuchtstoff ohne Li2O/MgO-Zusatz.The lamps gave after 1.5 hours of burning a 1.5% higher light output than lamps with a red phosphor without Li 2 O / MgO addition.
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2000067295A1 (en) * | 1999-04-29 | 2000-11-09 | Koninklijke Philips Electronics N.V. | Low-pressure mercury vapor discharge lamp |
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1987
- 1987-06-29 DD DD30425787A patent/DD262240B1/en not_active IP Right Cessation
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|---|---|---|---|---|
| WO2000067295A1 (en) * | 1999-04-29 | 2000-11-09 | Koninklijke Philips Electronics N.V. | Low-pressure mercury vapor discharge lamp |
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| DD262240B1 (en) | 1989-08-30 |
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