DD259145A1 - METHOD FOR REDUCING THE SULFUR EMISSION OF COAL-FIRED POWER PLANTS - Google Patents

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Abstract

Die Erfindung bezieht sich auf die Entschwefelung des bei der Verbrennung der Kohle entstehenden Rauchgases und einer dieser Einrichtung nachgeschalteten Einrichtung zur Denoxierung des weitgehend entschwefelten Rauchgases in Gegenwart eines Katalysators aus aktivem Kohlenstoff vor der Abgabe des gereinigten Rauchgases an die Atmosphaere. Das Wesen der Erfindung besteht darin, dass der waehrend der Denoxierung mit Restmengen an Schwefel verunreinigte Katalysator bei gleichzeitiger Zufuhr von frischem Katalysator in die Einrichtung zur Denoxierung aus dieser Einrichtung entfernt und in den Kraftwerkskessel gefuehrt und dort zusammen mit der Kohle verbrannt wird. Als frischer Katalysator wird Herdofenkoks aus Braunkohle eingesetzt. Durch die Erfindung wird mit kostenguenstigen Mitteln ein gesamter Abscheidungsgrad an Schwefel von 94,5% erreicht, wobei die Sonderdeponien zum Deponieren des mit Schadstoffen beladenen Katalysatoren entfallen. FigurThe invention relates to the desulfurization of the resulting during the combustion of the coal flue gas and a device downstream of this device for denoxing the largely desulfurized flue gas in the presence of an active carbon catalyst before the discharge of the purified flue gas to the atmosphere. The essence of the invention is that the catalyzed during the denoxification with residual amounts of sulfur catalyst removed while supplying fresh catalyst in the device for denoxification from this device and guided into the power plant boiler and burned there together with the coal. As a fresh catalyst Herdofenkoks is used from lignite. With the invention, a total degree of separation of sulfur of 94.5% is achieved with cost-effective means, the special landfills for depositing loaded with pollutants catalysts omitted. figure

Description

-2- ZbS 14b-2- ZbS 14b

Eine besonders vorteilhafte Ausgestaltung dieses Verfahrens wird erzielt, wenn man als frischen Katalysator Herdofenkoks verwendet, der aus'der Verkokung von Rheinischer Braunkohle gewonnen wurde. Das Verfahren zur Herstellung von Braunkohlenkoks im Herdofen ist ausführlich beschrieben in den nachfolgend genannten Veröffentlichungen:A particularly advantageous embodiment of this method is achieved when used as a fresh catalyst Herdofenkoks, the aus'der coking of Rhenish brown coal was obtained. The process for producing lignite coke in the hearth furnace is described in detail in the following publications:

H.B.Koenigs: „Feinkokserzeugung aus Braunkohle", Energiewirtschaftliche Tagesfragen, 27. Jahrgang (1977), Heft 8/9, S. 596-H.B.Koenigs: "Coke Production from Lignite", Energiewirtschaftliche Tagesfragen, Volume 27 (1977), No. 8/9, p. 596-

E.Scherrer: „Herstellung von Braunkohlenkoks im Salem-Lurgi-Herdofen" Braunkohle, Heft 7, Juli 1981, S.242-246E.Scherrer: "Production of lignite coke in the Salem-Lurgi hearth furnace" brown coal, Issue 7, July 1981, p.242-246

D. Boecker: „Edle Körner", Energie, Jahrgang 35, Heft 3,1983, S.35-37.D. Boecker: "Noble grains", energy, year 35, Issue 3,1983, pp. 35-37.

In diesen Veröffentlichungen ist über die Herstellung von Herdofenkoks aus BraunkohJe soviel mitgeteilt, wie zum besseren Verständnis des Hintergrundes der Erfindung erforderlich ist.In these publications, there is provided as much information about the manufacture of hearth furnace coke from lignite as is necessary for a better understanding of the background of the invention.

Durch das erfindungsgemäße Einbringen des bei der Denoxierung mit den Restmengen an Schwefel beladenen Katalysators aus Herdofenkoks in den Kessel wird der Kraftwerksprozeß insgesamt günstig beeinflußt. Die Rauchgasentschwefelung durch Naßwäsche hat eine wirtschaftliche Grenze der Abscheidung, die bei etwa 90% des im Rauchgas enthaltenen Schwefels liegt.The inventive introduction of the loaded in the denoxation with the residual amounts of sulfur catalyst from Herdofenkoks in the boiler, the power plant process is affected overall favorable. Flue gas desulphurisation by wet scrubbing has an economic limit of deposition, which is about 90% of the sulfur contained in the flue gas.

Eine wesentliche Steigerung des Abscheidegrades innerhalb der Naßwäsche ist nur mit unverhältnismäßig großem Aufwand zu erreichen und daher wirtschaftlich nicht vertretbar. Über die erfindungsgemäße Rückführung des schwefelbeladenen Herdofenkokses wird zwar der Verbrennung eine vergrößerte Menge an Schwefel zugeführt. Damit steigt auch die Menge des mit dem Rauchgas emittierten Schwefels. Jedoch werden von dieser vergrößerten Menge an Schwefel im Rauchgas in der Naßwäsche wiederum 90% entfernt, so daß im Ergebnis auch die absolute Menge an in der Naßwäsche entferntem Schwefel vergrößert wird. Darin liegt der besondere Vorteil des erfindungsgemäßen Verfahrens.A significant increase in the degree of separation within the wet scrubbing can be achieved only with disproportionate effort and therefore not economically justifiable. Although the recirculation of the sulfur-charged hearth furnace coke according to the invention, combustion of an increased amount of sulfur is supplied to the combustion. This also increases the amount of sulfur emitted by the flue gas. However, 90% is again removed from this increased amount of sulfur in the flue gas in the wet scrubbing, as a result of which the absolute amount of sulfur removed in the wet scrubbing is also increased. This is the particular advantage of the method according to the invention.

Mit der Rückführung des schwefelbeladenen Herdofenkokses in den Verbrennungsprozeß entfällt das Problem der Entsorgung dieses Materials. Gleichzeitig wird durch die Verbrennung des kohlenstoffhaltigen Energieträgers von hohem Heizwert der Gesamtwirkungsgrad der Kraftwerksanlage verbessert.With the return of the sulfur-loaded Herdofenkokses in the combustion process eliminates the problem of disposal of this material. At the same time, the overall efficiency of the power plant is improved by the combustion of the carbonaceous energy source of high calorific value.

Besondere Vorteile zum Einsatz des erfindungsgemäßen Verfahrens sind bei Kraftwerken gegeben, welche mit Braunkohle betrieben werden. Bei solchen Kraftwerken wurde eine beachtliche Verringerung des Restschwefelgehaltes an dem emittierten gereinigten Rauchgas erzielt.Particular advantages for the use of the method according to the invention are given in power plants, which are operated with lignite. In such power plants, a considerable reduction in the residual sulfur content of the emitted purified flue gas has been achieved.

Ausführungsbeispieleembodiments

Nachfolgend wird die Erfindung anhand eines Ausführungsbeispiels näher beschrieben.The invention will be described in more detail with reference to an embodiment.

In der Figur ist eine Kraftwerksanlage schematisch als Blockschaltbild dargestellt. In dem Kraftwerkskessel 1 wird Kohle 2 verbrannt und dabei Energie 3 beispielsweise in Form und Dampf abgegeben, wobei Asche 4 und Rauchgas 5 anfallen. Das mit SO2-und NOx-beladene Rauchgas 5 wird einer Einrichtung 6 zugeführt, in der das Rauchgas 5 entschwefelt wird, und zwar mittels einer Naßwäsche, wobei der Einrichtung 6 bei 7 Kalk und Wasser zugeführt werden und bei 8 Gips abgezogen wird. Das in dem Rauchgas 5 enthaltene Schwefeldioxid wird dabei innerhalb der Naßwäsche 6 nach folgender Gleichung umgewandelt:In the figure, a power plant is shown schematically as a block diagram. In the power plant boiler 1 coal 2 is burned while energy 3, for example, in the form and released steam, with ash 4 and flue gas incurred 5. The flue gas 5 laden with SO 2 and NO x is supplied to a device 6 in which the flue gas 5 is desulphurized by means of wet scrubbing, wherein the device 6 is supplied with lime and water at 7 and stripped off at 8 gypsum. The sulfur dioxide contained in the flue gas 5 is thereby converted within the wet scrubber 6 according to the following equation:

SO2 + Ca(OH)2 + H2O -» CaSO4 + H2O + H2 'SO 2 + Ca (OH) 2 + H 2 O - »CaSO 4 + H 2 O + H 2 '

Innerhalb der Naßwäsche 6 werden etwa 90% des in dem Rauchgas 5 enthaltenen Schwefels abgeschieden. Das teilentschwefelte Rauchgas 9 wird nach Zugabe von Ammoniak 10 durch ein Filter 11 aus Braunkohlen-Herdofenkoks geleitet, in welchem im Rauchgas enthaltene Stickoxide mit dem Ammoniak gemäß den beiden nachfolgenden chemischen Gleichungen reagieren:Within the wet laundry 6, about 90% of the sulfur contained in the flue gas 5 is deposited. After the addition of ammonia 10, the partially desulphurised flue gas 9 is passed through a filter 11 made of lignite hearth furnace coke, in which nitrogen oxides contained in the flue gas react with the ammonia according to the following two chemical equations:

3NO + 2NH3 -» 2,4N2 + 3H2O 3NO2+ 4NH3-* 3,5N2 + 6H2O,3NO + 2NH 3 -> 2,4N 2 + 3H 2 O 3NO 2 + 4NH 3 - * 3,5N 2 + 6H 2 O,

wobei der Herdofenkoks als Katalysator wirkt. Die Umwandlungstemperatur innerhalb der Denoxierung 11 beträgt zwischen 6O0C und 1200C. Gleichzeitig belädt sich der Herdofenkoks 12 mit Schwefel in Form von sich bildendem Ammoniumsulfat gemäß Gleichungwherein the hearth furnace coke acts as a catalyst. The transition temperature within the denoxation 11 is between 6O 0 C and 120 0 C. At the same time, the furnace coke 12 loads with sulfur in the form of forming ammonium sulfate according to the equation

(NH4J2 SO4 oder mit Ammoniumhydrogensulfat gemäß Gleichung(NH 4 J 2 SO 4 or with ammonium hydrogen sulfate according to equation

(NH4) HSO4.(NH 4 ) HSO 4 .

Gegebenenfalls entsteht noch Schwefelsäure H2SO4 Optionally, sulfuric acid H 2 SO 4 is formed

Daneben ist auch eine Denoxierung ohne Ammoniak möglich. Diese verläuft gemäß den-folgenden Reaktionen: In addition, a denoxification without ammonia is possible. This proceeds according to the following reactions:

2C +2NO2-* 2CO2+.N2 C + 2NO -» CO2+ N2 2C + 2NO 2 - * 2CO 2 + .N 2 C + 2NO - »CO 2 + N 2

bei Temperaturen im Bereich von 1200C. Der mit Schwefel beladene Herdofenkoks 13 wird ggf. kontinuierlich aus dem Filter 11 abgezogen, wobei gleichzeitig entsprechende Mengen an frischem Herdofenkoks 12 in den Filter eingegeben werden, so daß zur Denoxierung des Rauchgases immer eine ausreichende Menge an wirksamem Katalysator im Filter 11 vorhanden ist.at temperatures in the range of 120 0 C. The loaded with sulfur Herdofenkoks 13 is optionally withdrawn continuously from the filter 11, at the same time corresponding amounts of fresh Herdofenkoks 12 are entered into the filter, so that for denoxing the flue gas always a sufficient amount of effective catalyst in the filter 11 is present.

Nach der Denoxierung 11 wird das gereinigte Rauchgas 14 in die Atmosphäre entlassen. Es enthält ungefähr noch etwa 10% NOx und 5% SO2 entsprechend den in den geltenden Verordnungen zur Reinhaltung der Luft zugelassenen Werten.After denoxification 11, the purified flue gas 14 is released into the atmosphere. It still contains about 10% NO x and 5% SO 2 according to the values permitted in current air pollution regulations.

Der beladene Herdofenkoks 13 hat insgesamt einen Schwefelgehalt von 5%. Er wird bei 15 zusammen mit der Kohle 2 in den Kessel 1 zur Verbrennung geführt. Das so gereinigte Rauchgas 14 wird über einen Kamin in die Atmosphäre entlassen.The loaded hearth furnace coke 13 has a total sulfur content of 5%. He is led at 15 together with the coal 2 in the boiler 1 for combustion. The thus purified flue gas 14 is discharged through a fireplace in the atmosphere.

Vom in der Kohle 2 enthaltenen Schwefelgehalt werden 90% in der Naßwäsche 6 entfernt. Mit dem Schwefelgehalt des beladenen Herdofenkokses 15 und dem dem Schwefelgehalt der Kohle 2 werden insgesamt 105% an Schwefel in den Kessel 1 eingebracht. Davon werden in der Naßwäsche 6 wiederum 90% abgeschieden, so daß sich ein gesamter Abscheidungsgrad an Schwefel von 94,5% ergibt, welcher schließlich im Gips 8 eingebunden ist.Of the sulfur content contained in the coal 2, 90% is removed in the wet scrubber 6. With the sulfur content of the loaded Herdofenkokses 15 and the sulfur content of the coal 2, a total of 105% of sulfur in the boiler 1 introduced. Of these, 90% are again deposited in the wet scrubbing 6, so that a total degree of separation of sulfur of 94.5% results, which is finally integrated into the plaster 8.

Claims (4)

1. Verfahren zur Verringerung der Schwefelemission von kohlengefeuerten Kraftwerken mit einer Einrichtung zur Entschwefelung des bei der Verbrennung der Kohle entstehenden Ruchgases und einer dieser Einrichtung nachgeschalteten Einrichtung zur Denoxierung des weitgehend entschwefelten Rauchgases in Gegenwart eines Katalysators aus aktivem Kohlenstoff vor der Abgabe des gereinigten Rauchgases an die Atmosphäre, dadurch gekennzeichnet, daß man den während der Denoxierung mit Schwefel verunreinigten Katalysator aus der Denoxierungseinrichtung entfernt, in den Kraftwerkskessel zurückführt und dort zusammen mit der Kohle verbrennt.Anspruch [en] A process for reducing sulfur emissions from coal-fired power plants, comprising means for desulphurising the scrubbing gas produced during combustion of the coal and means downstream of said means for denoxifying the substantially desulphurised flue gas in the presence of an active carbon catalyst prior to discharge of the scrubbed flue gas Atmosphere, characterized in that removed during the denoxation with sulfur contaminated catalyst from the denoxification, recycled into the power plant boiler and burned there together with the coal. 2. Verfahren nach Punkt 1, dadurch gekennzeichnet, daß gleichzeitig mit der Entfernung des mit Schwefel verunreinigten Katalysators aus der Denoxierungseinrichtung entsprechende Mengen an frischen Katalysator in die Denoxierungseinrichtung eingeführt werden.2. The method according to item 1, characterized in that at the same time as the removal of the sulfur-contaminated catalyst from the denoxing device corresponding amounts of fresh catalyst are introduced into the denoxing device. 3. Verfahren nach Punkt 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß man als frischen Katalysator Herdofenkoks aus Braunkohle einsetzt.3. The method according to item 1 or 2, characterized in that one uses Herdofenkoks from lignite as the fresh catalyst. 4. Verfahren nach einem der vorhergehenden Punkte, dadurch gekennzeichnet, daß man das Kraftwerk mit Braunkohle betreibt.4. The method according to any one of the preceding points, characterized in that one operates the power plant with lignite. Hierzu 1 Seite Zeichnung .For this 1 page drawing. Anwendungsgebiet der ErfindungField of application of the invention Es sind mehrere Verfahren bekannt, mit denen SCV und NOx-haltige Rauchgase, die bei der Verbrennung von Kohle im Kraftwerk entstehen, von diesen Schadstoffen befreit werden. Eine bekannte Möglichkeit ist z. B. die SO2- und NOx-Entfernung durch Einsatz von Aktivkohlen oder Braunkohlenkoks. Die bekannten Verfahren werden entweder nur zur gleichzeitigen Entschwefelung und Denoxierung oder aber nurzur Denoxierung allein eingesetzt. Im Falle der alleinigen Denoxierung müssen die Rauchgase weitgehend frei sein von SO2, da im Rauchgas noch vorhandene Reste von SO2 in den zur Denoxierung vorgesehenen Katalysatoren aus Aktivkohle oder Braunkohlenkoks zurückgehalten werden und damit eine zunehmende Beladung des Katalysatormaterials herbeiführen. Die Denoxierung des Rauchgases als solche begrenzt die Standzeit des bekannten Katalysatormaterials nicht. Die Begrenzung der Standzeit wird jedoch vor allem durch den Restgehalt an SO2 in dem entschwefelten Rauchgas verursacht. Die bekannten Katalysatoren aus aktivem Kohlenstoff wie z.B. Aktivkohle, Stein-und Braunkohlenkoks sind in Einrichtungen zur Denoxierung des Rauchgases in Form von Filtern angeordnet, welche von dem weitgehend entschwefelten Rauchgas durchströmt werden.Several methods are known with which SCV and NO x -containing flue gases, which arise during the combustion of coal in the power plant, are freed from these pollutants. A known possibility is z. As the SO2 and NO x removal by use of activated charcoal or lignite coke. The known methods are used either only for simultaneous desulfurization and denoxation or only denoxing alone. In the case of sole denoxing, the flue gases must be largely free of SO2, since residues of SO2 still present in the flue gas are retained in the activated carbon or lignite coke catalysts provided for denoxification and thus bring about an increasing loading of the catalyst material. The denoxing of the flue gas as such does not limit the service life of the known catalyst material. However, the limitation of the service life is mainly caused by the residual content of SO 2 in the desulfurized flue gas. The known catalysts of active carbon such as activated carbon, coal and lignite coal coke are arranged in devices for denoxing the flue gas in the form of filters, which are flowed through by the largely desulfurized flue gas. Charakteristik der bekannten technischen Lösungen -Characteristic of the known technical solutions - Nach einem bekannten Verfahren werden die Rauchgase, die bei der Verbrennung von Kohle im Kraftwerk entstehen, mit einer Einrichtung zur Naßwäsche entschwefelt und anschließend nach Zugabe von Ammoniak durch ein Festbettfilter von Braunkohlenkoks geleitet, in dessen Gegenwart die im Rauchgas enthaltenen Stickoxide durch das Ammoniak zu Stickstoff reduziert werden, wobei Wasser frei wird. Im Gegensatz zu anderen bekannten Katalysatoren ist der Braunkohlenkoks ein verhältnismäßig preiswertes Material, welches auch in ausreichenden Mengen verfügbar ist. Dieses Material kann jedoch nicht reaktiviert und muß nach der unvermeidlichen Beladung durch Schwefel entsorgt werden. Dabei ist es üblich, den mit Schwefelsäure und/oder Ammoniumsulfaten beladenen Braunkohlenkoks zu neutralisieren und anschließend zu deponieren. Beim Deponieren des beladenen Braunkohlenkokses ergeben sich jedoch Schwerigkeiten insofern, als Senderdeponien angelegt werden müssen, um sicherzustellen, daß der Schwefel nicht aus dem Braunkohlenkoks vom Grundwasser ausgewaschen wird und dieses verunreinigt.According to a known method, the flue gases formed during the combustion of coal in the power plant, desulfurized with a wet scrubber and then passed after the addition of ammonia through a fixed bed of lignite coke, in the presence of the nitrogen oxides contained in the flue gas through the ammonia to nitrogen be reduced, with water is released. Unlike other known catalysts, lignite coke is a relatively inexpensive material which is also available in sufficient quantities. However, this material can not be reactivated and must be disposed of after the inevitable loading of sulfur. It is customary to neutralize the loaded with sulfuric acid and / or ammonium sulfates lignite coke and then to deposit. When depositing the loaded lignite coal coke, however, difficulties arise in that transmitter landfills must be created to ensure that the sulfur is not washed out of the lignite coke from the groundwater and this contaminated. Ziel der ErfindungObject of the invention Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, die bekannten Verfahren zur Entschwefelung und Denoxierung von Rauchgasen weiter zu verbessern, zu verbilligen und die Menge des mit dem Rauchgas schließlich ausgeschiedenen Schwefels weiter zu verringern. >The invention has for its object to further improve the known methods for desulfurization and denoxification of flue gases, to cheapen and to further reduce the amount of finally excreted in the flue gas sulfur. > Darlegung des Wesens der ErfindungExplanation of the essence of the invention Erfindungsgemäß wird diese Aufgabe dadurch gelöst, daß man den während der Denoxierung mit Schwefel verunreinigten Katalysator aus der Denoxierungseinrichtung entfernt und im Kraftwerkskessel zusammen mit der Kohle verbrennt. Dies kann zweckmäßig in der Weise geschehen, daß gleichzeitig mit der Entfernung des mit Schwefel verunreinigten Katalysators aus der Denoxierungseinrichtung entsprechende Mengen an frischen Katalysator in die Denoxierungseinrichtung eingeführt werden. Dieses Herausnehmen von verunreinigtem Katalysator und gleichzeitiges Hineingeben von frischem Katalysator kann kontinuierlich durchgeführt werden, und zwar mit einer Geschwindigkeit, die sich aus der Geschwindigkeit ergibt, mit welcher das Katalysatormaterial verunreinigt wird. Dies hängt im wesentlichen von den Rauchgasmengen und deren Restschwefelgehalt ab.According to the invention, this object is achieved by removing the contaminated during the denoxation with sulfur catalyst from the denoxing and burned in the power plant boiler together with the coal. This may conveniently be done by introducing appropriate amounts of fresh catalyst into the denoxing device simultaneously with the removal of the sulfur-contaminated catalyst from the denoxing device. This removal of contaminated catalyst and simultaneous introduction of fresh catalyst can be carried out continuously, at a rate which results from the rate at which the catalyst material becomes contaminated. This depends essentially on the quantities of flue gas and their residual sulfur content.
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