DD237520A5

DD237520A5 - PROCESS FOR PRODUCING REFORMERFEED AND HEATING OIL OR DIESEL OF COAL

Info

Publication number: DD237520A5
Application number: DD85279296A
Authority: DD
Inventors: Werner Doehler; Ludwig Merz; Heinz Frohnert; Bernd Uckermann; Ulrich Graeser; Alfons Jankowski; Eckard Wolowski; Hans-Friedrich Tamm; Norbert Wilczok
Original assignee: Veba Oel Entwicklungs-Gesellschaft Mbh,De
Priority date: 1984-08-04
Filing date: 1985-08-02
Publication date: 1986-07-16
Also published as: DE3428783A1; DE3428783C2; JPS6181483A; ZA855870B

Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Reformerfeed und Heizoel oder Diesel aus Kohle in einer Sumpfphasehydrierung und einer anschliessenden katalytischen Gasphasehydrierung. Erfindungsgemaess wird der Gesamtwasserstoffbedarf beider Phasen als Frischwasserstoff der Gasphasehydrierung zugefuehrt und das hauptsaechlich nichtumgesetzten Wasserstoff enthaltende Abgas in das Kreislaufgassystem der Sumpfphasehydrierung gegeben.The invention relates to a process for the preparation of reformer feed and heating oil or diesel from coal in a bottom-phase dehydrogenation and a subsequent catalytic gas-phase dehydrogenation. According to the invention, the total hydrogen demand of both phases is supplied as fresh hydrogen to the gas phase dehydrogenation and the exhaust gas containing mainly unreacted hydrogen is introduced into the recycle gas system of the bottom phase dehydrogenation.

Description

Hierzu 2 Seiten ZeichnungenFor this 2 pages drawings

Field of application of the invention

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Reformerfeed und Heizöl oder Diesel aus Kohle in einer Sumpfphasenhydrierung und einer anschließenden katalytischen Gasphasenhydrierung bei erhöhtem Druck und erhöhter Temperatur.The invention relates to a process for the preparation of reformer feed and fuel oil or diesel from coal in a bottom phase hydrogenation and a subsequent catalytic gas phase hydrogenation at elevated pressure and elevated temperature.

Characteristic of the known technical solutions

In der DE-PS 900214 wird beschrieben, wie in einem Verfahren zur Entfernung von Fremdgasen aus dem Kreislaufgas der katalytischen Höchstdruckhydrierung von Kohlen, Pech, Teeren, Ölen, Kohleextrakten oder ähnlichen Produkten, bestehend aus Sumpf- und Gasphasensystem, ohne Zuhilfenahme einer besonderen Wascheranlage, das flüssige Reaktionsprodukt derIn DE-PS 900214 is described as in a process for the removal of foreign gases from the cycle gas of the catalytic high pressure hydrogenation of coal, pitch, tars, oils, coal extracts or similar products consisting of bottom and gas phase system, without the aid of a special washer system, the liquid reaction product of

Gasphasekammern unmittelbar im Gasphase-Kammersystem als Waschflüssigkeit für den durch gasförmige Kohlenwasserstoffe, Stickstoff und Kohlenmonoxid verunreinigten Gaskreislauf der Sumpfphasenkammersysteme benutzt wird, wobei der Sumpf- und Gasphasekreislauf druck- und saugseitig über ein Umlaufpumpensystem verbunden sind und der gesamte Wasserstoff in den gemeinsamen Kreislauf gegeben wird. In einer besonderen Ausgestaltung dieses Verfahrens wird der gesamte Wasserstoff den Gasphasenkammern zugeführt und die Differenz zwischen dem gesamten Gasbedarf der Gasphasekammern und dem zugegebenen Wasserstoff der Druckseite des gemeinsamen Kreislaufes entnommen und somit in der Gasphase von den Verunreinigungen gewaschen.Gas phase chambers is used directly in the gas phase chamber system as a washing liquid for contaminated by gaseous hydrocarbons, nitrogen and carbon monoxide gas circulation of the sludge phase systems, the sump and gas phase circuit pressure and suction side connected via a circulation pump system and all the hydrogen is placed in the common circuit. In a particular embodiment of this method, the entire hydrogen is supplied to the gas phase chambers and the difference between the total gas demand of the gas phase chambers and the added hydrogen taken from the pressure side of the common circuit and thus washed in the gas phase of the impurities.

Dieses Verfahren spart zwar eine zusätzliche Wascheranlage zur Auswaschung der Kreislaufgasverunreinigung ein, kann aber wegen des Arbeitens mit Anteilen des Kreislaufwasserstoffgases aus der Sumpf phasenhydrierung in der Gasphasenhydrierung keine optimale Selektivität der raffinierenden Hydrierung erreichen und bedingt sehr hohe Wasserstoffdrucke und einen hohen Wasserstoffverbrauch. ^N Although this method saves an additional washer for leaching the Kreislaufgasverunreinigung, but can not achieve optimum selectivity of the refining hydrogenation because of working with proportions of the hydrogen chloride gas from the sump phasenhydrierung in the gas phase hydrogenation and requires very high hydrogen pressures and high hydrogen consumption. ^N

Object of the invention

Ziel der Erfindung ist es, ein Verfahren zu entwickeln, das den Wasserstoffverbrauch deutlich vermindert.The aim of the invention is to develop a process that significantly reduces hydrogen consumption.

Explanation of the essence of the invention

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zu entwickeln, das bei Wasserstoffpartialdrucken von über 300 bar in der Gasphasenhydrierung arbeitet und eine Senkung der erforderlichen Betriebsdrücke in der Gasphasenhydrierung ermöglicht sowie über die Schaltung der Gaskreisläufe eine Regelung der Temperatur im Gasphasenreaktor ermöglicht. Erfindungsgemäß wird die Aufgabe dadurch gelöst, daß der Gesamtwasserstoff bedarf von Sumpf- und Gasphasenhydrierung zunächst in die Gasphasenhydrierung als Frischwasserstoff, der weitgehend frei von den in einem Kreislaufgassystem der Kohlehydrierung enthaltenen Störkomponenten H₂O, NH₃, H₂S, CO, CO₂ und Cr bis C₄-Gase ist, eingesetzt wird und daß das hauptsächlich nichtumgesetzten Wasserstoff enhaltende Abgas in das Kreislaufgassystem der Sumpfphasenhydrierung gegeben wird.The invention has for its object to develop a method which works at hydrogen partial pressures of over 300 bar in the gas phase hydrogenation and allows a reduction in the required operating pressures in the gas phase hydrogenation and allows the circuit of the gas circuits, a control of the temperature in the gas phase reactor. According to the invention, the object is achieved in that the total hydrogen needs of bottom and gas phase hydrogenation first in the gas phase hydrogenation as fresh hydrogen, which is largely free from the contained in a Kreislaufgassystem the coal hydrogenation interference components H ₂ O, NH ₃ , H ₂ S, CO, CO ₂ and Cr to C ₄ gases is used, and that the mainly unreacted hydrogen-containing exhaust gas is added to the recycle gas system of the sump phase hydrogenation.

Es wurde erkannt, daß das in der Gasphasenhydrierung abgearbeitete Hydriergas ein für die Sumpfphasenhydrierung in quantitativer als auch qualitativer Hinsicht geeignetes Hydriergas darstellt, welches insbesondere von den Verunreinigungen Kohlenmonoxid, Kohlendioxid, aber auch Schwefelwasserstoff und Ammoniak weitgehend frei ist. Die hierdurch zur Verfugung gestellte Wasserstoffmenge reicht aus, um den theoretisch notwendigen Wasserstoffverbrauch in der Sumpf phasenhydrierung zu decken.It has been recognized that the hydrogenation gas processed in the gas-phase hydrogenation is a hydrogenation gas which is suitable for sump phase hydrogenation in quantitative as well as qualitative terms and which is largely free in particular of the carbon monoxide, carbon dioxide, but also hydrogen sulphide and ammonia impurities. The amount of hydrogen thus made sufficient to cover the theoretically necessary hydrogen consumption in the swamp phase hydrogenation.

Erfindungsgemäß wird der Frischwasserstoff, zusammen mit einer als Kohieöl in der Sumpfphasenhydrierung angefallenen Fraktion erhitzt, in die Gasphasenhydrierung, bei einem Mengenverhältnis von Wasserstoff zu Kohieöl von mindestens entsprechend dem Gesamtwasserstoffbedarf in Sumpf- und Gasphase gegeben, wobei der Gesamtdruck in der Gasphasenhydrierung niedriger als der Druck in der Sumpfphasenhydrierung ist. Der Abstrom der Gasphasenhydrierung wird unter Druck abgekühlt, ein Raffinat, das weiter, beispielsweise destillativ, in Reformerfeed und Heizöl oder Diesel aufgetrennt wird, sowie ein Abwasser abgetrennt. Der gasförmig verbleibende Anteil nach Zwischenkomprimieren auf das Druckniveau der Sumpfphasenhydrierung wird zu dem Kreislaufgas der Sumpfphasenhydrierung gegeben, welches nach Ausschleusen eines für die Aufrechterhaltung eines ausreichenden Wasserstoffpartialdruckes genügenden Abgasanteils, ggf. zusammen mit der Maische, weiter erhitzt und der Sumpfphasenhydrierung zugeführt wird. Nach weiterer Abkühlung des rückstandsfreien Sumpfphasenproduktes auf etwa 50⁰C bis Raumtemperatur unter Ausschleusung eines u. a. Ammoniak und Schwefelwasserstoff enthaltenden Abwassers wird die als Kohieöl anfallende flüssige Fraktion, ggf. nach partieller Entspannung, und nach Erhitzen mit dem Frischwasserstoff in die Gasphasenhydrierung geführt.According to the invention, the fresh hydrogen, heated together with a fraction obtained as Kohieöl in the Sumpfphasenhydrierung, in the gas phase hydrogenation, at a ratio of hydrogen to Kohieöl of at least corresponding to the total hydrogen demand in the bottom and gas phase, the total pressure in the gas phase hydrogenation lower than the pressure in the swamp phase hydrogenation. The effluent of the gas phase hydrogenation is cooled under pressure, a raffinate, which is further separated, for example by distillation, in Reformerfeed and fuel oil or diesel, and separated a wastewater. The gaseous remaining fraction after intermediate compression to the pressure level of the Sumpfphasenhydrierung is added to the recycle gas of the Sumpfphasenhydrierung, which after removal of sufficient for maintaining a sufficient hydrogen partial pressure exhaust gas fraction, optionally together with the mash, further heated and fed to the Sumpfphasenhydrierung. After further cooling of the residue-free sump phase product to about 50 ⁰ C to room temperature with discharge of a waste water containing, inter alia, ammonia and hydrogen sulfide resulting as Kohieöl liquid fraction, optionally after partial relaxation, and after heating with the fresh hydrogen in the gas phase hydrogenation.

Zur Temperaturregelung im Gasphasereaktor wird gemäß der Erfindung aufgeteilt in eine Teilmenge, die dem Gasphasenfeed vor Eintritt in die Gasphasenhydrierung zugeführt und eine restliche Teilmenge, die als Quenchgas zur Temperaturregelung in die Gasphasenhydrierung geführt wird.For temperature control in the gas phase reactor is divided according to the invention into a subset, which is fed to the gas phase feed before entering the gas phase hydrogenation and a residual subset, which is performed as quench for temperature control in the gas phase hydrogenation.

Bei höheren Qualitätsanforderungen an die Produkte, die mit einem höheren Wasserstoffumsatz und damit größerer Exothermie in der Gasphasenhydrierung verbunden sind, kann erfindungsgemäß zusätzlich aus dem Sumpfphasekreislauf, Quenchgas in den Gasphasereaktor oder zwecks Rückführung eines Teils des abgearbeiteten Hydriergases und Einspeisung als Quenchgas in den Gasphasereaktor bzw. Zuführung zum Gasphasefeed die Gasphase mit einem eigenen Gaskreislauf ausgestattet werden. Der Druck in der Gasphase liegt wenigstens um etwa 50 bar niedriger als der in der Sumpfphase angewandte Druck bzw. die Sumpfphase wird bei einem Druck von 100 bis 400 bar und die Gasphase bei einem Druck von 50 bis 200 bar betrieben. Die mit dem erfindungsgemäßen Verfahren zur Verfugung gestellte integrierte Kohleölraffination zeichnet sich insbesondere durch eine spezielle Schaltung der Gaskreisläufe für Gasphase und Sumpfphase aus, indem ein Kreislaufgassystem nur noch in der Sumpfphase bzw. zusätzlich in der Gasphase, aber getrennt von der Sumpfphase vorgesehen und Frischwasserstoff nur der Gasphasenhydrierung zugeführt wird. Darüber hinaus wird eine wesentliche Verminderung des erforderlichen Druckes in der Gasphasenhydrierung gegenüber dem bekannten Verfahren erreicht.At higher quality requirements of the products, which are associated with a higher hydrogen conversion and thus greater exothermicity in the gas phase hydrogenation, according to the invention additionally from the sump phase circuit, quench gas in the gas phase reactor or for the purpose of recycling a portion of the processed hydrogenation gas and feed as quench into the gas phase reactor or Supply to Gasphasefeed the gas phase can be equipped with its own gas cycle. The pressure in the gas phase is at least about 50 bar lower than the pressure applied in the bottom phase or the bottom phase is operated at a pressure of 100 to 400 bar and the gas phase at a pressure of 50 to 200 bar. The Asked by the method according to the invention integrated coal refining is characterized in particular by a special circuit of the gas circuits for gas phase and sump phase by a Kreislaufgassystem provided only in the sump phase or additionally in the gas phase, but separated from the sump phase and fresh hydrogen only the Gas phase hydrogenation is supplied. In addition, a substantial reduction of the required pressure in the gas phase hydrogenation over the known method is achieved.

Das Mengenverhältnis von Wasserstoff zu Kohieöl bei der Zugabe des in die Gasphasenhydrierung eingesetzten Frischwasserstoffes liegt bei 1 000 bis 5000, vorzugsweise bei 1 500 bis 3000m³/t Kohieöl.The quantitative ratio of hydrogen to carbon dioxide in the addition of the fresh hydrogen used in the gas phase hydrogenation is from 1,000 to 5,000, preferably from 1,500 to 3,000 m ³ / t of coal oil.

Der Abstrom der Gasphasenhydrierung wird energiegünstig durch Wärmetausch mit dem entgegenkommenden der Gasphasenhydrierung unterworfenen Kohieöl abgekühlt, wobei eine Aufheizung des einzusetzenden Kohleöls stattfindet. Die Betriebstemperatur kann auch durch eine teilweise anderweitige Abführung der Hydrierwärme und eine Regulierung der Aufheizung des Frischwasserstoffs und des Kohleöls konstant gehalten werden.The effluent gas phase hydrogenation is energiegünstig cooled by heat exchange with the oncoming subjected to gas phase hydrogenation Kohieöl, wherein a heating of the coal to be used takes place. The operating temperature can also be kept constant by partially dissipating the heat of hydrogenation and regulating the heating of the fresh hydrogen and the coal oil.

Eine weitere vorteilhafte Ausgestaltung des erfindungsgemäßen Verfahrens liegt darin, den Abstrom der Sumpfphasenhydrierung nach Ausschleusüng der rückstandshaltigen Fraktion durch Wärmetausch mit der eingesetzten Maische abzukühlen, nach Abtrennung der als Anmaischeöl dienenden Fraktion weiter abzukühlen, wobei die Ausschleusung eines insbesondere-Ammoniak und Schwefelwasserstoff enthaltenden Abwassers vorgenommen wird und das nebenA further advantageous embodiment of the method according to the invention is to cool the effluent of the Sumpfphasenhydrierung after Ausschleusüng the residue-containing fraction by heat exchange with the mash used to continue to cool after separation of serving as mashing oil fraction, the discharge of a particular ammonia and hydrogen sulfide-containing wastewater is made and that beside

hauptsächlich Wasserstoff im wesentlichen Kohlenmonoxid, Kohlendioxid und flüchtige Kohlenwasserstoffe enthaltende Kreislaufgas bei etwa 5O⁰C bis Raumtemperatur unter Systemdruck oder auch nach Entspannen einer Ölwäsche zu unterziehen.mainly hydrogen, substantially carbon monoxide, carbon dioxide and volatile hydrocarbons containing recycle gas at about 5O ⁰ C to room temperature under system pressure or after relaxing to undergo oil scrubbing.

Um gelöste Gase aus dem Kohleöl noch weitergehend zu entfernen, kann die als Kohleöl anfallende flüssige Fraktion vor Zuführung in die Gasphasenhydrierung weiter entspannt und von den anfallenden gasförmigen Bestandteilen getrennt werden, wonach sie ggf. wieder auf den für die Gasphasenhydrierung erforderlichen Druck gebracht wird.To further remove dissolved gases from the coal oil, the liquid fraction obtained as coal oil can be further expanded before being fed into the gas-phase hydrogenation and separated from the resulting gaseous constituents, after which it may again be brought to the pressure required for the gas-phase hydrogenation.

Das Kreislaufgas der Sumpfphase kann in einer energiegünstigen Fahrweise zusammen mit der Maische durch Wärmetausch mit dem nach Ausschleusung der rückstandshaltigen Fraktion erhaltenen Abstrom aus der Sumpfphasenhydrierung vorgeheizt werden.The recycle gas of the sump phase can be preheated in an energy-favorable mode of operation together with the mash by heat exchange with the effluent obtained after discharge of the residue-containing fraction from the Sumpfphasenhydrierung.

Dadurch, daß die Gasphasenhydrierung mit Frischwasserstoff betrieben wird, ist eine erhebliche Absenkung des Verfahrensdruckes möglich geworden. Das sogenannte Abgas aus der Gasphasenhydrierung deckt den gesamten Wasserstoffbedarf der Sumpfphasenhydrierung.The fact that the gas phase hydrogenation is operated with fresh hydrogen, a significant reduction of the process pressure has become possible. The so-called exhaust gas from the gas phase hydrogenation covers the entire hydrogen demand of the sump phase hydrogenation.

Für die Herstellung und Verarbeitung von 11 Kohleöl werden je nach Kohlesorte beispielsweise 2 500m³ Wasserstoff benötigt. Bei einem Mengenverhältnis von Wasserstoff zu Öl von 2500m³/t Kohleöl in der Gasphase und einem chemischen Wasserstoffverbrauch von beispielsweise 500m³/t Kohleöl können somit 2000m³ Wasserstoff, der von den Verunreinigungen Kohlenmonoxid und Kohlendioxid, aber auch Schwefelwasserstoff, Ammoniak und dergleichen weitgehend frei ist, zur Sumpfphasenhydrierung abgegeben werden, so daß hierdurch eine Wasserstoffmenge zur Verfügung gestellt wird, die noch über dem theoretisch notwendigen Wasserstoffverbrauch der Sumpfphasenhydrierung liegt.Depending on the type of coal, for example, 2 500m ^{3 of} hydrogen are required for the production and processing of 11 coal oils. At a ratio of hydrogen to oil of 2500m ³ / t of coal oil in the gas phase and a chemical hydrogen consumption of, for example, 500m ³ / t of coal oil thus 2000m ^{3 of} hydrogen, the carbon monoxide and carbon dioxide, but also hydrogen sulfide, ammonia and the like largely free is discharged for Sumpfphasenhydrierung, so that in this way a quantity of hydrogen is provided, which is still above the theoretically necessary hydrogen consumption of the Sumpfphasenhydrierung.

Der in das erfindungsgemäße Verfahren eingesetzte reine Hochdruckwasserstoff, der die bei der gekoppelten Weiterverarbeitung des Kohleöls enthaltenen Störkomponenten H₂O, NH₃, H₂S, CO, CO₂ und die ebenfalls den Wasserstoffpartialdruck reduzierenden C₁- bis C₄Gase nicht enthält, bewirkt, daß der Katalysator in der Gasphasenhydrierung wesentlich selektiver arbeiten kann. Die erfindungsgemäß in der Stufe der Gasphasenhydrierung ermöglichte Druckreduzierung im Vergleich zu dem Verfahren der Weiterverarbeitung des Kohleöls nach dem Stand der Technik hat günstige Auswirkungen auf den erforderlichen technischen Aufwand und somit auf den Investitionskostenbedarf. Der erniedrigte Druck führt auch zu einer geringeren Durchhydrierung des Kohleöls. Die Abwesenheit der Störkomponenten CO und CO₂ bedingt einen verringerten Wasserstoffverbrauch, da diese zu Kohlenwasserstoffen hydriert wurden.The pure high-pressure hydrogen used in the process according to the invention, which does not contain the interfering components H ₂ O, NH ₃ , H ₂ S, CO, CO ₂ and also the hydrogen partial pressure reducing C ₁ - to C ₄ gases contained in the coupled further processing of the coal oil, causes the catalyst to be much more selective in gas phase hydrogenation. The pressure reduction according to the invention made possible in the stage of gas phase hydrogenation in comparison to the process of further processing of the coal oil according to the prior art has favorable effects on the required technical effort and thus on the investment costs. The reduced pressure also leads to lower hydrogenation of the coal oil. The absence of the interfering components CO and CO ₂ causes a reduced hydrogen consumption, since these were hydrogenated to hydrocarbons.

Das nach dem erfindungsgemäßen Verfahren erhaltene Leichtöl hat die Reformerfeedqualität erreicht und besitzt nach Reformierung hervorragende motorische Eigenschaften wie z.B. eine hohe Research Oktanzahl sowie eine hohe Motoroktanzahl. Das Mittelöl hat die Qualität eines Heizöles oder Dieselkraftstoffes.The light oil obtained by the process according to the invention has reached the Reformerfeedqualität and after reforming excellent motor properties such. a high research octane number and a high motor octane number. The middle oil has the quality of a heating oil or diesel fuel.

embodiment

Das erfindungsgemäße Verfahren wird nachfolgend anhand eines Beispiels unter Bezugnahme auf die Figuren näher erläutert. Es zeigen:The method according to the invention will be explained in more detail below by means of an example with reference to the figures. Show it:

Fig. T: Schaltschema des erfindungsgemäßen Verfahrens;Fig. T: Schematic of the method according to the invention;

Fig.2: Schaltschema des erfindüngsgemäßen Verfahrens mit besonderer Führung des Kreislaufgases.2 shows a circuit diagram of the erfindüngsgemäßen method with special guidance of the cycle gas.

0,50t des im Prozeß erzeugten Kohleöls werden über Leitung 1 nach Erhitzen durch Wärmetausch in Wärmetauscher 2 mit 1250 m³ Frischwasserstoff über einen Spitzenerhitzer 4 und über Leitung 5 über den im Gasphasenreaktor 6 fest angeordneten0.50 t of the coal oil produced in the process via line 1 after heating by heat exchange in heat exchanger 2 with 1250 m ^{3 of} fresh hydrogen via a top heater 4 and via line 5 via the fixed in the gas phase reactor 6

Gasphasenkatalysator geleitet. Der Gasphasenkatalysator ist ein handelsüblicher Raffinationskontakt auf Basis Ni-Mo-Aluminiumoxid.Gas phase catalyst passed. The gas phase catalyst is a commercial refining contact based on Ni-Mo-alumina.

Der Abstrom der Gasphasenhydrierung vom Gasphasereaktor 6 wird über Leitung 3 in dem Wärmetauscher 2 gegeben, dort abgekühlt und in einen Hochdruckabscheider 7 überführt. Es werden 0,49t eines Raffinats über eine Entspannungsvorrichtung sowie Leitung 8 abgeführt und destillativ weiter in ein Leichtöl, das als Reformerfeed dient und ein Heizöl oder in dieses aufgetrennt.The effluent of the gas phase hydrogenation from the gas phase reactor 6 is passed via line 3 in the heat exchanger 2, cooled there and transferred to a high pressure separator 7. There are 0.49 t of a raffinate discharged via an expansion device and line 8 and distillation further into a light oil, which serves as a reformer feed and a fuel oil or separated into this.

Das Leichtöl verläßt die Kolonne über Leitung 9 und das Heizöl über Leitung 10. Über Leitung 11 wird ein Abwasser aus dem Hochdruckabscheider 7 ausgeschleust, und eswerden 1000 m³ eines über Leitung 12 geführten gasförmig verbleibenden Anteils abgetrennt, der nach Auf komprimieren im Kompressor 13 einem in Leitung 14 geführten Kreislaufgasstrom zugegeben wird.The light oil leaves the column via line 9 and the fuel oil via line 10. Via line 11, a wastewater from the high-pressure separator 7 is discharged, and 1000 m ^{3 of} a guided via line 12 remaining gaseous fraction is separated, which after compression in the compressor 13 a in line 14 guided recycle gas stream is added.

Das Kreislaufgas wird nach entsprechender Kompression im Kompressor 15 der Sumpfphasenhydrierung zugeführt.The recycle gas is fed to the sump phase hydrogenation after appropriate compression in the compressor 15.

Die aus gemahlener Kohle mit einem aus dem Abstrom der Sumpfphasenhydrierung abgezweigten Fraktion hergestellte Maische wird nach Kompression mittels Hochdruckpumpe 16, und nach Vereinigung mit dem aufkomprimierten Kreislaufgas über Leitung 17 durch den Wärmtauscher 18, in dem ein Wärmetausch mit dem rückstandsfreien Abstrom der Sumpfphasenhydrierung erfolgt, in einem Ofen 19 weiter erhitzt und der Sumpfphasenhydrierung in Reaktor 20 zugeführt.The mash prepared from milled coal with a fraction diverted from the effluent from the bottoms phase hydrogenation is compressed by high pressure pump 16, and after combining with the compressed recycle gas via line 17 through the heat exchanger 18 in which a heat exchange with the residue-free effluent of the sump phase hydrogenation takes place an oven 19 further heated and fed to the sump phase hydrogenation in reactor 20.

Anschließend durchläuft das den Sumpfphasenreaktor 20 verlassene Produkt einen Heißabscheider 21, aus dem ein feststoffhaltiger Strom über Leitung 22 ausgeschleust wird, der weiter aufgearbeitet wird. Den über Kopf im Heißabscheider 21 abgehenden feststofffreien Produkten wird nach Abkühlung im Wärmetauscher 18 in einem Zwischenabscheider 23 Maische zugeführt und ais Anmaischöl dienende Fraktion über Leitung 24 ausgeschleust. Der Rest des feststofffreien Produktes wird aus dem Zwischenabscheider 23 in einen Kühler 25 gegeben und weiter auf etwa 50°C bis Raumtemperatur abgekühlt und in einer Trennvorrichtung 26 in ein Abwasser, einen gasförmigen Strom und erzeugtes Kohleöl aufgetrennt. Das Abwasser wird über Leitung 27 ausgeschleust. Der gasförmige Strom wird über Leitung 28 einem Gaswäscher 29 zugeführt. Das den Gaswäscher 29 verlassende Abgas wird über Leitung 30 dem Kreislaufgas in Leitung 14 zugegeben. Das erzeugte Kohleöl wird nach partieller Entspannung mitteis Drosselventil 31 über Leitung 1 der Gasphasenhydrierung zugeführt.Subsequently, the product leaving the bottom phase reactor 20 passes through a hot separator 21, from which a solids-containing stream is discharged via line 22, which is further worked up. The over-head in the hot separator 21 outgoing solids-free products mash is supplied after cooling in the heat exchanger 18 in an intermediate 23 and discharged as a mash oil serving fraction via line 24. The remainder of the solids-free product is passed from the intermediate separator 23 into a cooler 25 and further cooled to about 50 ° C to room temperature and separated in a separator 26 into a waste water, a gaseous stream and produced coal oil. The wastewater is discharged via line 27. The gaseous stream is fed via line 28 to a scrubber 29. The gas leaving scrubber 29 is added via line 30 to the recycle gas in line 14. The coal oil produced is fed after partial expansion mitteis throttle valve 31 via line 1 of the gas phase hydrogenation.

Bei der in Fig. 2 dargestellten besonderen Ausgestaltung des erfindungsgemäßen Verfahrens wird das Kreislaufgas nicht nur dem Sumpfphasereaktor 20 zugeführt, sondern auch über Leitung 35 direkt zum Gasphasereaktor 6 geleitet.In the particular embodiment of the method according to the invention shown in FIG. 2, the recycle gas is not only supplied to the bottom phase reactor 20, but also passed via line 35 directly to the gas phase reactor 6.

Ebenso werden bestimme Anteile des aus dem Hochdruckabscheider 7 ausgeschleusten gasförmigen Anteils über Leitung 32 nach Aufkomprimierung im Kompressor 33 über Leitung 34 in den Gasphasereaktor eingeschleust.Likewise, certain portions of the gaseous portion discharged from the high-pressure separator 7 are introduced via line 32 into the gas-phase reactor after being compressed in the compressor 33 via line 34.

Claims

Inquiry:

1. A process for the preparation of Reformerfeed and fuel oil or diesel from coal at elevated pressure and elevated temperature, consisting of a Sumpfphasenhydrierung and a coupled gas phase hydrogenation, wherein ground coal, possibly with the addition of catalytically active substances, mixed with a mash oil and from the effluent the Sumpfphasenhydrierung a solids-containing residue fraction is discharged, the residue-free volatile products cooled, optionally separated from a serving as mashing oil fraction and subjected to gas phase hydrogenation, characterized in that the total hydrogen demand of bottom and gas phase hydrogenation initially in the gas phase hydrogenation as fresh hydrogen, the largely free is used in a circulating gas system of the coal hydrogenation interfering components H ₂ O, NH ₃ , H ₂ S, CO, CO ₂ and d- to C-gases, is used and that the mainly unreacted hydrogen-containing exhaust gas in the recycle gas system is given to the sump phase hydrogenation.

2. The method according to item 1, characterized in that the fresh hydrogen, together with a coal as in the. Hump phase hydrogenation incurred fraction, in the gas phase hydrogenation, at a ratio of hydrogen to coal oil of at least corresponding to the total hydrogen demand in bottom and gas phase, wherein the total pressure in the gas phase hydrogenation is lower than the pressure in the bottom phase hydrogenation is used, the effluent of gas phase hydrogenation under Pressure is cooled, a raffinate, which is further separated, for example by distillation, in Reformerfeed and fuel oil or diesel, and a wastewater are separated and the gaseous remaining portion is added after intermediate compression to the pressure level of the Sumpfphasenhydrierung to the cycle of the Sumpfphasenhydrierung, which after discharging a sufficient for maintaining a sufficient hydrogen partial pressure exhaust gas fraction, optionally together with the mash, further heated and the Sumpfphasenhydrierung is supplied and that after further cooling of the rüchstandsfrei sump phase product at about 50 ° C to room temperature with a u.a. Ammonia and hydrogen sulfide-containing wastewater is obtained as a carbon oil resulting liquid fraction, if necessary, after partial relaxation, and after heating with the fresh hydrogen in the gas phase hydrogenation.

3. The method according to item 1 or 2, characterized in that the total fresh hydrogen stream is divided into a subset, which is fed to the gas phase feed before entering the gas phase hydrogenation and a residual subset, which is performed as Quenchgaszurtemperaturregelung in the gas phase hydrogenation.

4. The method according to any one of items 1 to 3, characterized in that in addition from the cycle gas of the bottom phase hydrogenation quench gas is fed into the gas phase hydrogenation.

5. The method according to any one of items 1 to 4, characterized in that the recirculation of a portion of the processed hydrogenation gas and feeding as quench gas in the gas phase hydrogenation or supply to Gasphasenfeed the gas phase hydrogenation is equipped with its own gas cycle.

6. The method according to any one of items 1 to 5, characterized in that the gas phase hydrogenation proceeds with fresh hydrogen at a pressure lower by at least 50bar than the Sumpfphasenhydrierung.

7. The method according to any one of items 1 to 6, characterized in that the Sumpfphasenhydrierung is carried out at a pressure of 100 to 400 bar and the gas phase hydrogenation at a pressure of 50 to 200 bar.

8. The method according to any one of items 1 to 7, characterized in that in the gas phase hydrogenation at a ratio of hydrogen to coal oil from 1 000 to 5000, preferably 1 500 to 3 000 m ³ / t of coal oil is used.

9. The method according to any one of items 1 to 8, characterized in that the effluent of the gas-phase hydrogenation is cooled by heat exchange with the gas phase fed to the Kohleöi.

10. The method according to any one of items 1 to 9, characterized in that after discharge of the residue-containing fraction from the effluent of the Sumpfphasenhydrierung and discharge after further cooling of the particular ammonia and hydrogen sulfide-containing wastewater, in addition to mainly hydrogen, especially carbon monoxide, carbon dioxide and volatile hydrocarbons containing circulating gas is subjected under system pressure or after relaxing an oil scrubbing.

11. The method according to items 1 to 10, characterized in that the resulting as a coal oil liquid fraction before being fed into the gas phase hydrogenation for further removal of dissolved gases further relaxed and separated from the resulting gaseous components, after which they may again on the for the gas phase hydrogenation required pressure is brought.

12. The method according to any one of items 1 to 11, characterized in that the recycle gas of the sump phase is heated together with the mash by heat exchange with the effluent obtained after discharge of the residue from the Sumpfphasenhydrierung.