DD204782A1 - METHOD FOR PRODUCING MULTIALKALI PHOTOCATODES WITH VARIABLE SPECTRAL AREAS - Google Patents
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Abstract
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung halbtransparenter Multialkali-Photokatoden mit variablem spektralem Empfindlichkeitsbereich fuer Photovervielfacher, d. fuer die Loesung unterschiedlicher technischer Probleme in der Spektrometrie, Photometrie und Lasertechnik geeignet sind. Ziel der Erfindung ist es, ein Herstellungsverfahren zu schaffen, das es ermoeglicht, Photokatoden mit variablen Spektralbereichen gezielt herzustellen. Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, nach einem einheitlichen Verfahren Photokatoden herzustellen, deren spektraler Empfindlichkeitsbereich dem Arbeitsspektralbereich moeglichst gut angepasst werden kann. Das Wesen der Erfindung besteht in der Herstellung einer Antimondoppelgrundschicht als Grundlage fuer d. Alkalimetallaufdampfungen.Erfindungsgemaess wird auf einem Substrat eine Kaliumschicht bei 150 Grad C gebildet,darauf bei Raumtemperatur eine erste Antimonschicht gedampft, anschliessend geheizt, abgekuehlt und bei Raumtemperatur eine zweite Antimonschicht aufgedampft. Auf diese entscheidende Grundschicht wird nach bekannten Verfahren die Photokatode aus Natrium, Kalium, Antimon und Caesium aufgebaut.The invention relates to a method for producing semitransparent multialkali photocathodes with variable spectral sensitivity range for photomultipliers, d. are suitable for the solution of different technical problems in spectrometry, photometry and laser technology. The aim of the invention is to provide a production method which makes it possible to selectively produce photocathodes with variable spectral ranges. The invention is based on the object of producing photocatodes according to a uniform method, the spectral sensitivity range of which can be adapted to the working spectral range as well as possible. The essence of the invention consists in the production of an antimony double base layer as a basis for d. Alkalimetallaufdampfungen.Erfindungsgemaess a potassium layer is formed on a substrate at 150 degrees C, then evaporated at room temperature, a first antimony layer, then heated, cooled and evaporated at room temperature, a second antimony layer. On this crucial base layer, the photocathode of sodium, potassium, antimony and cesium is built up by known methods.
Description
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Titel der ErfindungTitle of the invention
Verfahren zur Herstellung von Multialkali-Photokatoden mit variablen SpektralbereichenProcess for the preparation of multialkali photocatalysts with variable spectral ranges
Anwendungsgebiet der ErfindungField of application of the invention
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung halbtranaparenter Multialkali-Photokatoden mit variablem spektralen Empfindlichkeitsbereich für Photovervielfacher, die für die Lösung unterschiedlicher technischer Probleme in der Spektrometrie, Photometrie und Lasertechnik geeignet sind«The invention relates to a method for producing semitransparent multialkali photocathodes with a variable spectral sensitivity range for photomultipliers which are suitable for solving various technical problems in spectrometry, photometry and laser technology. «
Charakteristik der bekannten technischen LösungenCharacteristic of the known technical solutions
Zur Herstellung von halbtransparenten Multialkali-Photokatoden sind verschiedene Verfahren bekannt (DE-OS 21 09 903, DE-OS 25 47 222, DE-OS 21 19 342, US-PS 33 72 967).For the preparation of semi-transparent multi-alkali photocathodes various methods are known (DE-OS 21 09 903, DE-OS 25 47 222, DE-OS 21 19 342, US-PS 33 72 967).
Meist wird bei der Herstellung von Multialkali-Photokatoden in den folgenden Verfahrensschritten vorgegangen:Mostly in the production of multi-alkali photocathodes proceed in the following process steps:
- einmalige Antimon-Aufdampfung bei Raumtemperatur- One-time antimony vapor deposition at room temperature
- Kaliumaufdampfung bei 150 bis 1800C- Potassium evaporation at 150 to 180 0 C.
-5.MAI1980*85772-5.MAI1980 * 85772
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- Antimonaufdampfung bei 150 bis 1800C- Antimony evaporation at 150 to 180 0 C.
- Natriumaufdampfung bei 180 bis 2200C- Sodium vapor deposition at 180 to 220 0 C.
- Antimonaufdampfung bei 150 bis 1800C- Antimony evaporation at 150 to 180 0 C.
- Cäsiumaufdampfung bei 150 bis 17O0C- Cesium evaporation at 150 to 17O 0 C.
Möglich ist jedoch gemäß US-PS 27 70 561 auch die Kombination Antimon-Natriumjlntimon-Kalium-Antimon-Cäsium. Es wurden auch Verfahren1bekannt, wo vor der ersten Antimonaufdampfung Kalium bzw. Natrium auf das Substrat aufgedampft wurde (DE-AS 12 69 253). ,However, according to US Pat. No. 2,770,561, it is also possible to use the combination of antimony-sodium-antimony-potassium-antimony-cesium. There were also known method 1 , where before the first antimony evaporation potassium or sodium was evaporated on the substrate (DE-AS 12 69 253). .
Analog zu den einzelnen Verfahrensschritten wurden die erzielten Ergebnisse dargestellt. So wurden für jedes Verfahren die integrale Lichtempfindlichkeit und insbesondere der Verlauf der spektralen Ansprechkurve angegeben. Das ist nötig, da das angewandte Verfahren .Struktur und Schichtdicke der Katode bestimmt. So verändert sich die Struktur der Antimonschicht im Verlauf des Herstellungsverfahrens durch die Temperatur und insbesondere durch die Vielzahl der nachfolgenden Alkalimetallauf dampf ungen. Bei Anwendung eines bestimmten Verfahrens erzielte man also einen definierten Spektralbereich. Bisher wurde uns kein Einzelverfahren bekannt, das es ermöglichte, Multialkali-Photokatoden mit variablen Spektralbereichen gezielt herzustellen.Analogous to the individual process steps, the results obtained were presented. Thus, for each method the integral photosensitivity and in particular the course of the spectral response curve were given. This is necessary because the method used determines the structure and layer thickness of the cathode. Thus, the structure of the antimony layer changes in the course of the manufacturing process by the temperature and in particular by the large number of subsequent alkali metal vapor deposition. When using a specific method, a defined spectral range was thus achieved. So far, we have not been aware of a single process that has made it possible to selectively produce multi-alkali photocathodes with variable spectral ranges.
Ziel der ErfindungObject of the invention
Ziel d$r Erfindung ist es, ein Herstellungsverfahren für Multialkali-Photokatoden zu schaffen, das es ermöglicht, Photokatoden für Photovervielfacher mit variablen Spektralbereichen gezielt herzustellen.The object of the invention is to provide a production method for multi-alkali photocathodes, which makes it possible to produce photocathodes for photomultipliers with variable spectral ranges targeted.
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Darlegung des Wesens der ErfindungExplanation of the essence of the invention
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, Multialkali-Photokatoden für Photovervielfacher nach einem einheitlichen Verfahren herzustellen, deren spektraler Empfindlichtkeitebereich dem Arbeitsspektralbereich im einzelnen Anwendungsfall möglichst gut angepaßt ist.The invention has for its object to produce Multialkali photocathodes for photomultiplier tube according to a single method, whose spectral sensitivity range is adapted to the working spectral range in the individual application as well as possible.
Dabei wird der Nachteil der bekannten Lösungen, die Verwendung verschiedener Herstellungsverfahren für Multialkali-Photokatoden mit unterschiedlichen Spektralbereichen, umgangene Versuche haben gezeigt, daß für die Herstellung einer Multialkali-Photokatode mit den gewünschten Eigenschaften die Grundschicht, auf die die Photokatode aufgebaut wird, von entscheidender Bedeutung ist«,The disadvantage of the known solutions, the use of different production methods for multi-alkali photocathodes with different spectral ranges, circumvented e experiments have shown that for the production of a multi-alkali photocathode with the desired properties of the base layer on which the photocathode is built, of decisive Meaning is «,
' Das Wesen der Erfindung besteht in der Herstellung einer Antimondoppelgrundschicht als Grundlage für die Alkalimetallaufdampfungen. Erfindungsgemäß wird auf ein geeignetes, vorher gereinigtes strahlungsdurchlässiges Substrat, z. B. eine Quarzglasscheibe, eine Kaliumschicht bei 1500C gebildet, darauf bei Raumtemperatur eine erste Antimonschicht von 30 bis 90 % Lichtabsorption gedampft, anschließend geheizt, abgekühlt und bei Raumtemperatur eine zweite Antimonschicht von 30 bis 90 % Lichtabsorption aufgedampft.The essence of the invention is the preparation of an antimony double base layer as the basis for the alkali metal vapor depositions. According to the invention, a suitable, previously cleaned radiation-transmissive substrate, for. As a quartz glass, a potassium layer formed at 150 0 C, then evaporated at room temperature, a first antimony layer of 30 to 90% light absorption, then heated, cooled and evaporated at room temperature, a second antimony layer of 30 to 90 % light absorption.
Auf diese erfindungsgemäß hergestellte entscheidende Grundschicht wird dann nach bekannten Verfahren in folgenden Schritten die Photokatode aufgebaut:The photocathode is then built up by means of known processes in the following steps on this crucial base layer produced according to the invention:
- Aufdampfen von Kalium bei 1850C, bis die Lichtempfindlichkeit der Schicht ein Maximum erreicht«- evaporating potassium at 185 0 C until the photosensitivity of the layer reaches a maximum «
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- Aufdampfen von Natrium bei 2000C bis zu einem Maximum der Lichtempfindlichkeit- Evaporation of sodium at 200 0 C up to a maximum of photosensitivity
- Aufdampfen von Antimon bei 2000C, bis die Lichtempfindlichkeit auf ca. 10 % des Maximalwertes absinkt- Evaporation of antimony at 200 0 C until the photosensitivity drops to about 10% of the maximum value
- Aufdampfen von Kalium bei 17O0C bis zu einem Maximum der Lichtempfindlichkeit- Evaporation of potassium at 17O 0 C up to a maximum of photosensitivity
- Sensibilisieren mit Cäsiumdampf bei 17O0C bis zu einem _ weiteren Maximalwert- Sensitization with cesium vapor at 17O 0 C up to a further maximum value
- Weiteres Aufdampfen von Cäsium, bis.die Lichtempfind-'10. lichkeit der Schicht auf ca. 25 % des Maximalwertes abfällt- Further vapor deposition of cesium, until the light sensation '10. level of the layer drops to approximately 25 % of the maximum value
- Erhitzen auf 17O0C, bis ein weiteres Maximum der Lichtempfindlichkeit erreicht ist- Heat to 17O 0 C until another maximum of photosensitivity is reached
- Aufdampfen von Antimon in mehreren Schritten, bis sich' ein Wert der Lichtempfindlichkeit stabilisiert, der ca. 50 % des letzten Maximalwertes beträgt- Vapor deposition of antimony in several steps, until 'stabilizes a value of photosensitivity, which is about 50 % of the last maximum value
- Aufdampfen von Cäsium bis zu einem weiteren Maximalwert der Lichtempfindlichkeit- vapor deposition of cesium to another maximum value of photosensitivity
Das Ergebnis des erfindungsgemäßen Herstellungsverfahrens sind Multialkali-Photokatoden mit gezielt unterschiedlichen Maxima und Spektralempfindlichkeitabereichen. Außerdem kann die Empfindlichkeit der Photokatode im Infrarotgebiet gegenüber den nach herkömmlichen Verfahren hergestellten erhöht werden.The result of the production process according to the invention are multi-alkali photocathodes with specifically different maxima and spectral sensitivity ranges. In addition, the sensitivity of the photocathode in the infrared region can be increased over that produced by conventional methods.
Die Eigenschaften der nach dem erfindungsgemäßen Verfahren hergeatellten Photokatode werden durch die Antimondoppelgrundschicht bestimmt.The properties of the photocathodes produced according to the method of the invention are determined by the antimony double base layer.
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Ea wird angenommen, daß durch das Heizen und Abkühlen der auf einer Kaliumschicht aufgedampften ersten Antimonschicht eine Strukturveränderung auftritt, die die weiteren Aufdampfschritte und damit die Endstruktur entscheidend beeinflußt.It is assumed that the heating and cooling of the first antimony layer vapor-deposited on a potassium layer causes a structural change which decisively influences the further vapor-deposition steps and thus the final structure.
Der variable Spektralbereich und insbesondere die Verschiebung in das Infrarotgebiet sind z. B. nicht durch eine dickere Einfachgrundschicht aus Antimon zu erzielen .The variable spectral range and in particular the shift in the infrared region are z. B. not by a thicker single base layer of antimony.
Mit dem vorliegenden Verfahren lassen sich Multialkalikatoden je nach Anwendungazweck mit unterschiedlichen Spektralbereichen gezielt herstellen. Die integrale Empfindlichkeit liegt zwischen 150 und 220 /UA/.lm. Das Maximum kann kontinuierlich je nach Schiehtdicken zwisehen 420 und 620 nm verschoben werden. Bei einer ersten und zweiten Antimonschicht von jeweils 30 % Lichtabsorption wird ein Spektralbereich von 170 nra bis 850 nm erreicht» Das Maximum liegt bei 420 nm.Depending on the purpose of the application, multi-scale modes can be specifically produced with different spectral ranges using the present method. The integral sensitivity is between 150 and 220 / uA / .lm. The maximum can be continuously shifted between 420 and 620 nm, depending on the thickness of the shot. In a first and second antimony layer of 30% light absorption, a spectral range of 170 nra to 850 nm is achieved »The maximum is 420 nm.
Bei einer ersten und zweiten Antimonschicht von jeweils 60 % Lichtabsorption wird ein Spektralbereich von 170 nm bis 885 nm erreicht. Das Maximum liegt bei 510 nm.In a first and second antimony layer of 60% light absorption, a spectral range of 170 nm to 885 nm is achieved. The maximum is 510 nm.
Bei einer ersten und zweiten Antimonschicht von jeweils 90 % Lichtabsorption wird ein Spektralbereich von 170 nm bis 920 nm erreicht. Das Maximum liegt bei 600 nm.In a first and second antimony layer of 90 % light absorption, a spectral range of 170 nm to 920 nm is achieved. The maximum is 600 nm.
AusführungsbeigpielAusführungsbeigpiel
Die Erfindung soll nachstehend anhand eines Ausführungsbeispiels näher erläutert werden.The invention will be explained below with reference to an embodiment.
Die Zeichnungen zeigengThe drawings show g
Pig. 1 Spektrale Empfindlichkeit von drei erfindungsgemaß hergestellten PhotokatodenPig. 1 Spectral sensitivity of three photocatodes prepared according to the invention
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Kurve 1: Lichtabsorption der ersten und zweiten .Curve 1: light absorption of the first and second.
Antimonschicht je 30 % -— Maximum 420 nmAntimony layer each 30 % - - maximum 420 nm
Kurve 2: Lichtabsorption der ersten und zweitenCurve 2: light absorption of the first and second
Antimonschicht je 60 % Maximum 510 nmAntimony layer per 60% maximum 510 nm
Kurve 3: Lichtabsorption der ersten und zweitenCurve 3: light absorption of the first and second
Antimonschicht je 90 % Maximum 600 nmAntimony layer per 90% maximum 600 nm
Fig. 2 Schnitt durch einen Photoerapfanger, der die erfindungsgemäß hergestellte Photokatode enthältFig. 2 section through a Photoerapfanger containing the photocathode prepared according to the invention
Durch das erfindungsgemäße Verfahren wird in einer Photoröhre gemäß Fig. 2 eine flächenförmige Photokatode hergestellt. Die Röhre besteht aus einem zylindrischen Glaskolben 1 von 140 mm Länge und 50 mm Außendurchmesser. Den Abschluß bilden einerseits die Frontplatte 2 aus Glas und andererseits ein Röhrenfuß 3 mit elektrischen Durchführungsstiften 4.By the method according to the invention, a sheet-like photocathode is produced in a phototube according to FIG. The tube consists of a cylindrical glass bulb 1 of 140 mm in length and 50 mm in outer diameter. The conclusion form on the one hand the front panel 2 made of glass and on the other hand, a tubular base 3 with electrical feedthrough pins. 4
Im Innern der Röhre befinden sich in ca. 50 mm Abstand zur Frontplatte eine erste Elektrode 5, die durch einen leitenden Belag mit der Frontplatte verbunden ist, sowie eine zweite Elektrode 6, die in der Nähe der ersten isoliert aufgebaut ist. Zwischen beiden Elektroden wird eine Spannung von 50 V angelegt, um die Photoemissionsempfindlichkeit der Photokatode bei der Herstellung zu überwachen. Im Innern der Röhre befinden sich die Verdampferquellen für Kalium 7, Natrium 8 und Cäsium 9. Die Alkalien werden mittels elektrischer Widerstandserhitzung separat durch Reduktion aus ihren Chromaten gewonnen. Zum Verdampfen des Antimons dient eine Antimonlegierungsperle 10, die auf einem platinierten Molybdändraht aufgeschmolzen ist. Alle Verdampferquellen sind in geeigneter Weise mit den elektrisehen Durchführungsstiften verbunden. Im Innern der Eöhre befinden sich weiterhin die Dynoden eines Photovervielfachersystems 11.In the interior of the tube are located at about 50 mm from the front panel, a first electrode 5, which is connected by a conductive coating to the front panel, and a second electrode 6, which is constructed in the vicinity of the first insulated. A voltage of 50 V is applied between both electrodes in order to monitor the photoemission sensitivity of the photocathode during manufacture. Inside the tube are the evaporator sources for potassium 7, sodium 8 and cesium 9. The alkalis are recovered by electrical resistance heating separately by reduction from their chromates. To evaporate the antimony is an antimony alloy bead 10, which is melted on a platinum-plated molybdenum wire. All evaporator sources are suitably connected to the electrical feedthrough pins. Inside the Eöhre are still the dynodes of a photomultiplier system 11th
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Die Überwachung der Lichtempfindlichkeit während der Verfahrenaschritte sowie die Messung der Lichtabsorption der auf die Frontplatte aufgedampften Schichten erfolgen mit konventionellen Einrichtungen.The monitoring of the photosensitivity during the process steps as well as the measurement of the light absorption of the layers deposited on the front plate are carried out with conventional devices.
Während der Bearbeitung wird die Röhre kontinuierlich durch einen Pumpstutzen im Röhrenfuß mittels Quecksilberdiffusionspumpe evakuiert.During processing, the tube is continuously evacuated through a pump neck in the tube base by means of a mercury diffusion pump.
Verfahrensschritte zur Herstellung deV PhotokatodeProcess steps for producing deV photocathode
1. Die Röhre wird evakuiert und dann in fünf bis sechs Stunden be: gereinigt.1. The tube is evacuated and then cleaned in five to six hours.
Stunden bei 3000C geheizt und damit innen entgast undHours heated at 300 0 C and thus degassed inside and
2. Abkühlung der Röhre in einem Ofen auf 1500C2. Cool the tube in an oven to 150 0 C.
3. Mittels Stromdurchgang wird der Kaliumverdampfer erhitzt, entgast und Kaliumdampf abgegeben.3. By means of current passage, the potassium evaporator is heated, degassed and discharged potassium vapor.
.4· Die Kaliumauf dampf ung wird so lange aufrecht erhalten, bis ein Maximalwert der Photoempfindlichkeit erreicht ist..4 · Potassium evaporation is maintained until a maximum value of photosensitivity is reached.
5. Die Röhre wird auf Raumtemperatur abgekühlt.5. The tube is cooled to room temperature.
6« Durch Stromdurchgang wird der Molybdändraht erhitzt, und Antimon wird so lange aufgedampft, bis die Lichtabsorption der Frontplatte 60 % beträgt.6 "By passing the current, the molybdenum wire is heated and antimony is evaporated until the light absorption of the front panel is 60 % .
7. Die Röhre mit der Grundschicht wird auf 220 bis 2400C erhitzt und nach 20 bis 30 Minuten Heizzeit auf Raumtemperatur abgekühlt.7. The tube with the base layer is heated to 220 to 240 0 C and cooled after 20 to 30 minutes heating to room temperature.
8. Es erfolgt eine weitere Antimonaufdampfung, wobei Antimon so lange gedampft wird, bis die Lichtabsorption der Frontplatte wiederum 60 % beträgt.8. There is a further Antimonaufdampfung, wherein antimony is evaporated until the light absorption of the front panel is again 60%.
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9» Die Röhre mit der Antimondoppelachicht wird auf 1850C erhitzt und Kalium ao lange aufgedampft, bis ein Maximum der Lichtempfindlichkeit erreicht wird.9 "The tube with the Antimondoppelachicht is heated to 185 0 C and potassium ao long evaporated until a maximum light sensitivity.
10« Die Röhre wird auf 2000C geheizt. Mittels Stromdurchgang wird der Natriumverdampfer erhitzt, entgast und Natrium entwickelt. Natrium wird verdampft und wirkt auf die Grundschicht ein. Die Aufdampfung wird so lange fortgesetzt, bis ein Maximum der Lichtempfindlichkeit erreicht wird.10 "The tube is heated to 200 ° C. By means of passage of current, the sodium evaporator is heated, degassed and sodium is developed. Sodium is evaporated and acts on the base layer. The evaporation is continued until a maximum of photosensitivity is reached.
11. Nach Erreichen des Maximums wird Antimon verdampft, bis die Empfindlichkeit etwa 10 % des Maximalwertes beträgt.11. After reaching the maximum, antimony is evaporated until the sensitivity is about 10 % of the maximum value.
12. Die Temperatur wird auf 1700C gesenkt, und es erfolgt eine weitere Kaliumaufdampfung. Gedampft wird bis zu einem Maximalwert der Lichtempfindlichkeit.12. The temperature is lowered to 170 0 C, and there is another Kaliumaufdampfung. Steaming takes place up to a maximum value of photosensitivity.
13· Mittels Stromdurchgang wird der Cäsiumverdampfer erhitzt, entgast und Cäsiumdampf entwickelt. Cäsium wird bis zu einem Maximalwert gedampft.13 · By means of passage of current, the cesium evaporator is heated, degassed and cesium vapor is evolved. Cesium is evaporated to a maximum value.
14. Die Cäsiumaufdampfung wird fortgesetzt, bis die Lichtempfindlichkeit der Schicht auf einen Wert abfällt, der etwa 25 % des Maximums beträgt.14. The cesium evaporation is continued until the photosensitivity of the layer drops to a value that is about 25 % of the maximum.
15. Die erhaltene Schicht wird bei 1700C so lange erhitzt, bis ein weiteres Maximum der Lichtempfindlichkeit erreicht ist,15. The layer obtained is heated at 170 ° C. until a further maximum of photosensitivity is reached,
16. Es erfolgt eine weitere Antimonaufdampfung, wobei so viel Antimon aufgedampft wird, bis die Lichtempfindlichkeit etwa 25 % des letzten Maximalwertes beträgt.16. A further antimony evaporation takes place, with so much antimony being vapor-deposited until the photosensitivity is about 25 % of the last maximum value.
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Die Empfindlichkeit steigt innerhalb einiger Sekunden wieder an. Antimon wird so oft aufgedampft, bis sich ein Wert der Lichtempfindlichkeit stabilisiert, der bei 50 % des letzten Maximalwertes liegt.The sensitivity increases again within a few seconds. Antimony is evaporated until a value of photosensitivity stabilizes at 50 % of the last maximum value.
17· Abschließend beginnt ebenfalls bei 1700C die letzte Casiumaufdampfung· Die Casiumaufdampfung wird bis zu einem Maximalwert der Lichtempfindlichkeit fortgesetzt und dann beendet.17 · Finally, also the last Casiumaufdampfung · The Casiumaufdampfung up to a maximum value of photosensitivity continued and then stopped begins at 170 0 C.
18. Mit der letzten Casiumaufdampfung ist die Photokatode fertiggestellt. Die Röhre wird auf Raumtemperatur abgekühlt. Der Ofen wird entfernt und die Röhre am Pumpstutzen abgeschmolzen.18. With the last Casiumaufdampfung the photocathode is completed. The tube is cooled to room temperature. The oven is removed and the tube is melted at the pump neck.
Die beispielgemäß hergestellte Photokatode entspricht in ihren Eigenschaften der in Pig. 2 Kurve 2 dargestellten spektralen Empfindlichkeit.The photocathode produced according to the example corresponds in its properties to that in Pig. 2 curve 2 shown spectral sensitivity.
Claims (4)
Priority Applications (1)
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|---|---|---|---|
| DD22086980A DD204782A1 (en) | 1980-05-05 | 1980-05-05 | METHOD FOR PRODUCING MULTIALKALI PHOTOCATODES WITH VARIABLE SPECTRAL AREAS |
Applications Claiming Priority (1)
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| DD204782A1 true DD204782A1 (en) | 1983-12-07 |
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Family Applications (1)
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| DD (1) | DD204782A1 (en) |
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Legal Events
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|---|---|---|---|
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