DD151222A1

DD151222A1 - Picosecond DYE LASER SPECTROMETER

Info

Publication number: DD151222A1
Application number: DD22145580A
Authority: DD
Inventors: Klaus Berndt
Original assignee: Klaus Berndt
Priority date: 1980-05-30
Filing date: 1980-05-30
Publication date: 1981-10-08

Abstract

Das Ziel der Erfindung besteht darin, bei geringerem apparativen Aufwand die Zeitaufloesung von Picosekunden-Farbstofflaserspektrometern zu erhoehen. Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, das Spektrometer so auszugestalten, dasz eine exakte Synchronisation des Ablenksystems einer Streak-Kamera mit der Impuls-Folgefrequenz eines kontinuierlich arbeitenden modensynchronisierten Farbstofflasers erreicht wird. Das Spektrometer besteht im wesentlichen aus einem durch 2-Moden-Oszillation sinusfoermig modulierten Argonlaser, der einen Farbstofflaser pumpt, welcher ultrakurze Impulse zur Anregung einer fluoreszierenden Probe emittiert, und einer hinter der Probe angeordneten Streak-Kamera. Zur Erzielung einer exakt synchronen Streak-Kamera-Ablenkung ist im Strahlengang zwischen dem Argonlaser und dem Farbstofflaser ein Strahlteiler zur Bestrahlung eines Photodetektors angeordnet, dessen Ausgang ueber einen Verstaerker mit den X-Ablenkplatten und von diesen ueber eine Pi/2-Verzoegerungseinheit mit den Y-Ablenkplatten der Streak-Kamera verbunden ist.The aim of the invention is to increase the time resolution of picosecond dye laser spectrometers with less equipment expense. The object of the invention is to design the spectrometer in such a way that exact synchronization of the deflection system of a streak camera with the pulse repetition frequency of a continuously operating mode-synchronized dye laser is achieved. Essentially, the spectrometer consists of an argon laser sinusoidally modulated by 2-mode oscillation, which pumps a dye laser which emits ultrashort pulses to excite a fluorescent sample and a streak camera located behind the sample. To achieve an exactly synchronous streak camera deflection, a beam splitter for irradiating a photodetector is arranged in the beam path between the argon laser and the dye laser, whose output via a Verstaerker with the X-deflection plates and of these via a Pi / 2 Verzoegerungseinheit with the Y Baffle plates of the streak camera is connected.

Description

Dr. Klaus Berndt Berlin, den 9. 5. 1980Dr. Klaus Berndt Berlin, May 9, 1980

Zustellungsbevollmächtigt:Zustellungsbevollmächtigt:

Akademie der Wissenschaften der DDR Zentralinstitut für Optik und Spektroskopie - PatentbüroAcademy of Sciences of the GDR Central Institute of Optics and Spectroscopy - Patent Office

1199 Berlin-Adlershof, Rudower Chaussee 51199 Berlin-Adlershof, Rudower Chaussee 5

Picosekunden-FarbstofflaserspektrometerPicosecond dye laser spectrometer

Anwendungsgebiet der ErfindungField of application of the invention

Die Erfindung bezieht sich auf das Gebiet aer zeitaufgelösten Spektroskopie im Picosekunden-Bereich mit Hilfe von kontinuierlich arbeitenden modensynchro· nisierten Farbstofflasern und Streak-Kameras. Die Anwendung ist in Spektrometern möglich und zweckmäßig,The invention relates to the field aer time-resolved spectroscopy in the picosecond range by means of continuously operating mode synchro nized · dye lasers and Streak cameras. The application is possible and appropriate in spectrometers

Charakteristik der bekannten technischen LösungenCharacteristic of the known technical solutions

Kontinuierlich arbeitende modensynchronisierte Gaslaser bzw. Farbstofflaser gestatten die Erzeugung ultrakurzer Lichtimpulse mit sehr hoher Folgefrequenz. Typisch sind Impulsdauern von 1 bis 100 ps und Folgefrequenzen um 100 MHz. Solche Laser werden bereits erfolgreich in Spektrometern zur Anregung von Fluoreszenzen und zur Untersuchung der dabei auftretenden Fluoreszenz-Abklingzeiten eingesetzt. Als empfindlicher und schneller Photodetektor ist dabei eine elektronenoptische Streak-Kamera eingesetzt, deren Ablenksystem von dem gleichen Sinusgenerator angesteuert wird, der auch zum Betreiben des im Gaslaser befindlichen Mode-Locke rs dient (WP 136540» GOlO, 3/00). Folgende Nachteile sind charakteristisch für derartige Spektrometer-Anordnungen:Continuously operating mode-synchronized gas lasers or dye lasers permit the generation of ultra-short light pulses with a very high repetition frequency. Typical are pulse durations from 1 to 100 ps and repetition frequencies around 100 MHz. Such lasers are already successfully used in spectrometers to excite fluorescence and to study the fluorescence decay times that occur. The sensitive and fast photodetector used is an electron-optical streak camera whose deflection system is controlled by the same sine-wave generator which is also used to operate the mode locker located in the gas laser (WP 136540 »GOlO, 3/00). The following disadvantages are characteristic of such spectrometer arrangements:

Zum Betrieb des Mode-Lockers ist ein äußerst frequenzstabiles Sinussignal erforderlich. Bei typischen Signalfrequenzen um 100 MHz dürfen die Frequenzschwankungen nur einige 10 Hz betragen. Als Signalgeneratoren werden daher sehr aufwendige Frequenz-Synthesizer verwendet. Noch kritischer sind die Forderungen an das Ablenksignal der Streak-Kamera. Dessen Frequenz muß praktisch exakt mit der Laserimpuls-Folgefrequenz übereinstimmen. Da diese hohen Forderungen kaum zu erfüllen sind, tritt stets ein Zeitjitter auf, der zu einer Verringerung der Zeitauflösung des Spektrometers führt.To operate the mode locker, a very frequency-stable sinusoidal signal is required. At typical signal frequencies around 100 MHz, the frequency fluctuations may only amount to a few 10 Hz. As signal generators therefore very expensive frequency synthesizer are used. Even more critical are the demands on the deflection signal of the streak camera. Its frequency must be practically exactly equal to the laser pulse repetition frequency. Since these high demands can hardly be met, a time jitter always occurs, which leads to a reduction in the time resolution of the spectrometer.

Die Erzeugung ultrakurzer Lichtimpulse in kontinuierlich arbeitenden Farbstoftiasern ist auch ohne die Verwendung eines aktiv betriebenen Mode-Lockers möglich. Bekannt ist beispielsweise die Methode des passiven Mode-Locking, bei der sich im Farbstofflaser eine zusätzliche Substanz befindet, die als passiver Schalter wirkt (Ippen, E.P. u. a.; Applied Physics Letters 21, 348 (1972)).The generation of ultrashort light pulses in continuous dye scavengers is also possible without the use of an actively operated mode locker. For example, the method of passive mode-locking is known in which there is an additional substance in the dye laser which acts as a passive switch (Ippen, E. P. et al., Applied Physics Letters 21, 348 (1972)).

Diese Methode hat den Nachteil, daß zu jedem Farbstoff, der als aktives Material im Laser eingesetzt wird, ein in denThis method has the disadvantage that for each dye, which is used as an active material in the laser, a in the

Parametern abgestimmter Farbstoff als passiver Modulator benötigt wird·Parameters tuned dye is required as a passive modulator

Eine andere Methode besteht darin, daß der dem kontinuierlichen Farbstofflaser vorgeschaltete Argonlaser eine sinusförmig modulierte Strahlung emittiert, und die Resonatorlänge des Farbstofflasers so groß ist, daß die Resonatorperiode des Farbstoftlasers mit der Periode des Sinussignals entweder übereinstimmt oder ein ganzzahliges Vielfaches davon ist (WP 206262, GOlO, 3/00). Die Sinusmodulation des Argonlasers wird dadurch erreicht, daß nur zwei longitudinale Moden angeregt werden, und eine Schwebung bei der Differenzfrequenz entsteht (WP 136679, HOlS, 3/10). Es ist daher kein frequenzstabiler Signalgenerator erforderlich.Another method is that the argon laser preceding the continuous dye laser emits sinusoidally modulated radiation and the resonator length of the dye laser is such that the resonator period of the color laser either coincides with the period of the sinusoidal signal or is an integer multiple thereof (WP 206262, US Pat. GOlO, 3/00). The sine modulation of the argon laser is achieved by exciting only two longitudinal modes and producing a beat at the difference frequency (WP 136679, HOLS, 3/10). Therefore, no frequency-stable signal generator is required.

Es sind auch Spektrometer mit kontinuierlich arbeitenden modensynchronisierten Gas- bzw. Farbstofflasern bekannt geworden, die ohne einen schnellen Photodetektor auskommen. In diesen Anordnungen wird das zu untersuchende Fluoreszenzlicht in einem optisch nichtlinearen Medium mit ultrakurzen Laserimpulsen gemischt. Das entstehende Mischlicht wird mit einem langsamen Photodetektor registriert, und die Zeitauflösung erhält man durch schrittweise Verzögerung der Laserimpulse gegenüber dem Fluoreszenziicht·Also known are spectrometers with continuously operating mode-locked gas or dye lasers, which manage without a fast photodetector. In these arrangements, the fluorescent light to be examined is mixed in an optically nonlinear medium with ultrashort laser pulses. The resulting mixed light is registered with a slow photodetector, and the time resolution is obtained by stepwise delay of the laser pulses with respect to the fluorescence light.

Diese Spektrometer haben jedoch im Vergleich zur Anordnung mit Streak-Kamera eine wesentlich geringere Nachweisempfindlichkeit bzw. sie führen zu einer wesentlich höheren Strahlenbelastung der zu untersuchenden Probe. Insbesondere im Falle biologischer Untersuchungsobjekte kann das ein erheblicher Nachteil sein.However, these spectrometers have a much lower detection sensitivity compared to the arrangement with Streak camera or they lead to a much higher radiation exposure of the sample to be examined. This can be a considerable disadvantage, in particular in the case of biological examination objects.

- 4 Darlegung des Wesens der Erfindung- 4 Presentation of the essence of the invention

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, das Spektrometer auf der Basis eines kontinuierlich arbeitenden modensynchronisierten Farbstofflasers und einer Streak-Kamera so auszugestalten, daß eine exakte Synchronisation des Ablenksystems der Streak-Kamera mit der Impuls-Foigefrequenz des kontinuierlich arbeitenden modensynchronisierten Farbstoffiasers erreicht wird.The invention has for its object to design the spectrometer on the basis of a continuously operating mode-locked dye laser and a streak camera so that an exact synchronization of the deflection of the streak camera is achieved with the pulse Foigefrequenz the continuously operating mode-synchronized Farbstoffiasers.

Das erfindungsgemäße Spektrometer besteht im wesentlichen aus einem sinusmodulierten Argonlaser zum Pumpen des Farbstofflasers, aus dem Farbstofflaser, dessen Resonatorperiode mit der Periode des Sinussignals entweder übereinstimmt oder ein ganzzahliges Vielfaches davon ist, aus der vom Farbstofflaser bestrahlten Probe sowie aus der Streak-Kamera mit vorgeschalteter Optik zur punktförmigen Abbildung von Fluoreszenzlicht der Probe auf die Kamera« Im Strahlengang des Argonlasers befindet sich außerdem ein Strahiteiler zur Ablenkung eines kleinen Anteils der Strahlung auf einen Photodetektor, dessen Ausgang über einen frequenzselektiven Verstärker mit den X-Ablenkplatten, sowie von dort Ober eine ТГ/2-VerzÖgerungseinheit mit den Y-Ablenkplatten der Streak-Kamera verbunden ist. Im Betrieb bewirkt die sinusförmig modulierte Argonlaser-Strahlung im Farbstofflaser das Entstehen ultrakurzer Impulse in fester Phasenbeziehung zum Pumpsignal. Da das verstärkte Signal des Photodetektors ebenfalls streng mit oem Pumpsignal korreliert ist, wird das Ablenksystem der Streak-Kamera exakt synchron mit der Laserimpuls-Folge frequenz angesteuert. Die Mittenfrequenz des selektiven Verstärker-Eingangs ist gleich der Frequenz des Pumpsignals. Die Mittenfrequenz des Verstärker-Ausgangs kann gleich der Mittenfrequenz des Eingangs sein oder nach entsprechender Untersetzung gleich einer Subharmonischen davon gewählt werden. Diese zweite Variante ist dann vorteilhaft, wenn das Ablenksystem der Streak-Kamera nicht für die sehr hohe Frequenz des Pumpsignals geeignet ist.The spectrometer according to the invention essentially consists of a sinusoidal modulated argon laser for pumping the dye laser, the dye laser whose resonator period either coincides with the period of the sine signal or is an integer multiple thereof, from the sample irradiated by the dye laser and from the streak camera with upstream optics for the point-like imaging of fluorescent light of the sample on the camera "In the beam path of the argon laser is also a beam splitter for deflecting a small portion of the radiation to a photodetector, whose output through a frequency-selective amplifier with the X-deflecting plates, and from there above a ТГ / 2-deceleration unit is connected to the Y-baffles of the streak camera. In operation, the sinusoidally modulated argon laser radiation in the dye laser causes the formation of ultrashort pulses in fixed phase relation to the pump signal. Since the amplified signal of the photodetector is also strictly correlated with oem pump signal, the deflection system of the streak camera is controlled exactly synchronous with the laser pulse sequence frequency. The center frequency of the selective amplifier input is equal to the frequency of the pump signal. The center frequency of the amplifier output may be equal to the center frequency of the input or, after appropriate reduction, equal to a subharmonic thereof. This second variant is advantageous if the deflection system of the streak camera is not suitable for the very high frequency of the pump signal.

Ausführungsbeispielembodiment

Die Erfindung soll nachstehend an einem Ausführungsbeispiel näher erläutert werden. In der zugehörigen Zeichnung ist das Schema des Farbstofflaserspektrometers dargestellt. Die Strahlung des Argonlasers A trifft auf den Farbstofflaser FL und regt diesen an. Hat der Argonlaser zum Beispiel eine Resonatorlänge L = 120 cm, so resultiert daraus ein Frequenzabstand benachbarter longitudinaler Moden von 125 MHz. Nach bereits vorgeschlagenen Verfahren zur Erzeugung sinusförmig modulierter Strahlung eines Argonlasers ist es möglich, eine sinusförmige Modulation bei den Frequenzen des vier- bis siebenfachen Modenabstandes, d.h. bei 500 MHz, 625 MHz, 750 MHz und 875 MHz zu erzeugen. Nach einem der bereits vorgeschlagenen Verfahren wird dazu bei mittlerem Strom im Laserrohr der Strom in der Magnetspule soweit verringert, bis eine Schwebung zwischen nur noch zwei angeregten longitudinalen Moden beobachtet wird.The invention will be explained in more detail below using an exemplary embodiment. In the accompanying drawing, the scheme of the dye laser spectrometer is shown. The radiation of the argon laser A strikes and excites the dye laser FL. For example, if the argon laser has a resonator length L = 120 cm, this results in a frequency spacing of adjacent longitudinal modes of 125 MHz. According to previously proposed methods for generating sinusoidally modulated radiation of an argon laser, it is possible to obtain a sinusoidal modulation at the frequencies of four to seven times the mode spacing, i. at 500 MHz, 625 MHz, 750 MHz and 875 MHz. According to one of the methods already proposed, the current in the magnet coil is reduced to such an extent at medium current in the laser tube until a beat between only two excited longitudinal modes is observed.

Arbeitet man beispielsweise mit 500 MHz, so kann ein Farbstofflaser gepumpt werden, dessen Resonatorlänge Lp. « 30 cm ist. In diesem Falle stimmt die Periodendauer 2L__L/c des Farbstofflasorresonators mit der Periodendauer der 500 MHz-Pumpstrahlung überein, und es werden entsprechend einem ebenfalls bereits vorgeschlagenen Verfahren im zeitlichen Abstand 2Lp./c я 2ns ultrakurze Farbstofflaserimpulse emittiert.If, for example, one works with 500 MHz, then a dye laser can be pumped whose resonator length Lp. «30 cm is. In this case, the period length _L c 2L_ true / Farbstofflasorresonators of the period of the 500 MHz-match pump radiation and it will я likewise corresponding to a previously proposed method at a time interval 2Lp./c 2ns emits ultrashort pulses of laser dye.

Die Strahlung des Farbstofflasers wird mittels der Linse Ll in die fluoreszierende Probe F fokussiert. Das Fluoreszenzlicht wird über die Linsen L2 und L3 punktförmig auf die Photokathode der Streak-Kamera SK abgebildet. Im Strahlengang zwischen L2 und L3 befinden sich der Polarisator P sowie der Monochromator M.The radiation of the dye laser is focused by the lens Ll in the fluorescent sample F. The fluorescent light is projected onto the photocathode of the streak camera SK via the lenses L2 and L3. In the beam path between L2 and L3 are the polarizer P and the monochromator M.

Ober den Strahlteiler T und das Aufweitungssystem L5-L6 gelangt ein geringer Teil der Pumpstrahlung auf die in Pfeilrichtung bewegliche Photodiode PD. Ein mit der Photodiode fest verbundenes Wendelpotentiometer liefert eine der Ver-By way of the beam splitter T and the expansion system L5-L6, a small part of the pump radiation reaches the photodiode PD movable in the direction of the arrow. A helical potentiometer permanently connected to the photodiode supplies one of the

Schiebung proportionale Gleichspannung an den X-Eingang des XY-Schreibers XY, Das Ausgangssignal der Photodiode PD wird in dem angeschlossenen 500 MHz-Schmalbandverstärker V verstärkt und an die X-Ablenkplatten der Streak-Kamera SK geführt. Der Ausgang des Verstärkers V ist außerdem über eine ТГ/2-Verzögerungseinheit mit den Y-Ablenkplatten der Streak-Kamera SK verbunden. Oadurch kommt es zu einer zirkulären Ablenkung der Photoelektronen in der Streak-Kamera. Ein kleiner Bezirk des auf dem Fluoreszenzschirm von den Photoelektronen bestrahlten Kreises wird über die Linse L4 auf die Blende B abgebildet, hinter der sich der Photomultiplier PM befindet. Der Ausgang des Photomultipliers ist mit dem Y-Eingang des XY-Schreibers verbunden.Shift proportional DC voltage to the X input of the XY recorder XY, The output signal of the photodiode PD is amplified in the connected 500 MHz narrowband amplifier V and fed to the X-deflection plates of the streak camera SK. The output of amplifier V is also connected to the Y-baffles of streak camera SK via a Tg / 2 delay unit. This leads to a circular deflection of the photoelectrons in the streak camera. A small region of the circle irradiated on the fluorescent screen by the photoelectrons is imaged via the lens L4 onto the diaphragm B, behind which the photomultiplier PM is located. The output of the photomultiplier is connected to the Y input of the XY recorder.

Im Betrieb wird die Photodiode PD bewegt. Dadurch entsteht eine variable Phasenverschiebung zwischen der Fluoreszenz der Probe F und der Ablenkung in der "Streak-Kamera SK. Im Ergebnis erhält man auf dem XY-Schreiber den zeitlichen Verlauf der Fluoreszenz zwischen zwei Laserimpulsen. Da infolge der hohen Laserimpuls-Folgefrequenz sehr viele Fluoreszenzereignisse überlagert werden, ergibt sich eine sehr gute Nachweisempfindlicnkeit.In operation, the photodiode PD is moved. This results in a variable phase shift between the fluorescence of the sample F and the deflection in the "streak camera SK." As a result, the time course of the fluorescence between two laser pulses is obtained on the XY recorder because there are many fluorescence events due to the high laser pulse repetition frequency superimposed, results in a very good detection sensitivity.

Claims

invention claim

Picosecond dye laser spectrometer. essentially consisting of a argon laser-pumped dye laser for exciting a fluorescent sample and a streak camera arranged behind the sample for registration of the fluorescent light, characterized in that the generation of ultrashort dye laser pulses by a stable

2-mode oscillation sinusoidal, nodulated argon laser is used and arranged to achieve a precise synchronous streak camera deflection in the beam path between the argon laser and the dye laser, a beam splitter for irradiation of a photodetector. whose output is connected via an amplifier to the X-deflection plates and from these via a TT / 2 delay unit to the Y-deflection plates of the streak camera.

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