CZ2018119A3 - Pevné formy acalabrutinibu a způsob jejich přípravy - Google Patents

Pevné formy acalabrutinibu a způsob jejich přípravy Download PDF

Info

Publication number
CZ2018119A3
CZ2018119A3 CZ2018-119A CZ2018119A CZ2018119A3 CZ 2018119 A3 CZ2018119 A3 CZ 2018119A3 CZ 2018119 A CZ2018119 A CZ 2018119A CZ 2018119 A3 CZ2018119 A3 CZ 2018119A3
Authority
CZ
Czechia
Prior art keywords
acalabrutinib
solid form
solvent
ray powder
theta
Prior art date
Application number
CZ2018-119A
Other languages
English (en)
Inventor
Luděk Ridvan
Petra Kutzendorferová
Lukáš Rýček
Michal Šimek
Lukáš Krejčík
Michal Zapadlo
Marcela Tkadlecová
Original Assignee
Zentiva, K.S.
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Zentiva, K.S. filed Critical Zentiva, K.S.
Priority to CZ2018-119A priority Critical patent/CZ2018119A3/cs
Publication of CZ2018119A3 publication Critical patent/CZ2018119A3/cs

Links

Classifications

    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K31/00Medicinal preparations containing organic active ingredients
    • A61K31/33Heterocyclic compounds
    • A61K31/395Heterocyclic compounds having nitrogen as a ring hetero atom, e.g. guanethidine or rifamycins
    • A61K31/495Heterocyclic compounds having nitrogen as a ring hetero atom, e.g. guanethidine or rifamycins having six-membered rings with two or more nitrogen atoms as the only ring heteroatoms, e.g. piperazine or tetrazines
    • A61K31/4985Pyrazines or piperazines ortho- or peri-condensed with heterocyclic ring systems
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D487/00Heterocyclic compounds containing nitrogen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system, not provided for by groups C07D451/00 - C07D477/00
    • C07D487/02Heterocyclic compounds containing nitrogen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system, not provided for by groups C07D451/00 - C07D477/00 in which the condensed system contains two hetero rings
    • C07D487/04Ortho-condensed systems

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Epidemiology (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Abstract

Popisují se pevné formy acalabrutinibu s kyselinou L-jablečnou, kyselinou D-jablečnou, kyselinou methansulfonovou, kyselinou jantarovou a močovinou a způsob jejich přípravy. Dále se popisuje forma X acalabrutinibu volné báze a způsob její přípravy.

Description

Oblast techniky
Vynález se týká pevných forem acalabrutinibu, způsobu jejich přípravy a použití v lékové formě.
Dosavadní stav techniky
Acalabrutinib, chemickým názvem 4-{8-amino-3-[(2S)-l-(but-2-ynoyl)pyriOlidin-2yl]imidazo[l,5-a]pyrazin-l-yl)}-N-(pyridine-2-yl)benzamid, je selektivní inhibitor Brutonovy tyrosinkinázy druhé generace. Tato látka se používá pro léčbu lymfomu z plášťových buněk (mantle cell lymphoma) a uvažuje se o jeho použití při léčbě dalších typů onkologických onemocnění, zejména chronické lymfocytámí leukémie, nemalobuněčného karcinomu plic (nonsmall cell lung cancer), rakoviny močového měchýře, rakoviny hlavy a krku, leukémie, rakoviny slinivky, rakoviny ovárií, a Waldenstromovy makroglobulinemie. Molekula acalabrutinibu vzorce I byla poprvé popsána v mezinárodní patentové přihlášce WO 2013/010868.
(i)
Některé její pevné krystalické formy, včetně solvátů, soli a kokrystalů, byly popsány ve WO 2017/002095. Jak pevné formy volné báze, tak i popsané soli a kokrystaly však vykazují polymorfii a také reverzibilně přecházejí na hydratované formy. Tyto vzájemné přechody, ať už polymorfhí nebo hydrát-bezvodý krystal, dosud známých pevných forem acalabrutinibu způsobují značné potíže při vývoji stabilní lékové formy, a mohou také měnit biologickou dostupnost účinné látky.
V registrační dokumentaci přípravku CALQUENCE (acalabrutinib 100 mg) podaného na americkou regulatomí agenturu FDA (Food and Drug Administration) je v kapitole 12.3
Pharmakokinetika uvedeno, že rozpustnost acalabrutinibu klesá se zvyšujícím se pH. Společné užití léku CALQUENCE s látkami zvyšujícími pH žaludku (tzv. antacida) nebo s léky ze skupiny inhibitorů protonové pumpy má za následek snížení množství absorbovaného acalabrutinibu zhruba o polovinu.
Je tedy zřejmé, že existuje potřeba nalézt nové pevné formy acalabrutinibu, které by neměly výše uvedené nežádoucí vlastnosti a vykazovaly výhodné fyzikálně-chemické vlastnosti, jako je vysoká stabilita, rozpustnost a biodostupnost.
- 1 CZ 2018 -119 A3
Podstata vynálezu
Předmětem vynálezu je pevná forma acalabrutinibu s organickou látkou vybranou ze skupiny, kterou tvoří kyselina L-jablečná, kyselina D-jabléčná, kyselina methansulfonová, kyselina jantarová a močovina.
Termín „pevná forma acalabrutinibu s organickou látkou“ znamená v kontextu tohoto vynálezu sůl nebo kokrystal acalabrutinibu s organickou látkou v pevné formě. S výhodou jsou acalabrutinib s organickou látkou v poměru 3:1 až 1:3, ještě výhodněji 2:1 až 1:2, ve zvláště výhodném provedení jsou upřednostňovány molámí poměry 1:1 nebo 1:2.
Pevné formy acalabrutinibu s organickou látkou mohou být připraveny v odpovídajících poměrech a výtěžcích s vysokou chemickou čistotou v krystalické formě, amorfní formě nebo ve směsi krystalické a amorfní pevné formy. S výhodou jsou pevné formy acalabrutinibu s organickou látkou v krystalické formě.
Připravené pevné formy acalabrutinibu s organickou látkou mohou mít různé vnitřní uspořádání (polymorfismus) s odlišnými fýzikálně-chemickými vlastnostmi v závislosti na podmínkách jejich přípravy. Vynález se vztahuje jak k jednotlivým krystalickým či amorfním formám, tak k jejich směsím.
V jednom výhodném provedení vynálezu je organickou látkou kyselina L-jablečná, s výhodou je pevná forma v krystalické formě. Ve zvláště výhodném provedení obsahuje pevná forma acalabrutinib a kyselinu L-jablečnou v poměru 1:1. V nej výhodnějším provedení se jedná o pevnou formu acalabrutinibu s kyselinou L-jablečnou vykazující charakteristické reflexe v RTG práškovém záznamu s použitím záření CuKa: 6,07; 12,20; 20,46; 22,68; 27,37 ± 0,2° 2-theta. Další charakteristické reflexe v RTG práškovém záznamu s použitím záření CuKa: 11,75; 19,36; 23,57 ± 0,2° 2-theta. Úplný seznam reflexí v RTG práškovém záznamu pro pevnou formu acalabrutinibu s kyselinou L-jablečnou je uveden v Tabulce 1 v příkladu 1.
V jiném výhodném provedení vynálezu je organickou látkou kyselina D-jablečná, s výhodou je pevná forma v krystalické formě. Ve zvláště výhodném provedení obsahuje pevná forma acalabrutinib a kyselinu D-jablečnou v poměru 1:1. V nejvýhodnějším provedení se jedná o pevnou formu acalabrutinibu s kyselinou D-jablečnou vykazující charakteristické reflexe v RTG práškovém záznamu s použitím záření CuKa: 5,32; 7,92; 12,14; 16,15 ± 0,2° 2-theta. Další charakteristické reflexe v RTG práškovém záznamu s použitím záření CuKa: 12,86; 21,13; 22,38 ± 0,2° 2-theta. Úplný seznam reflexí v RTG práškovém záznamu pro pevnou formu acalabrutinibu s kyselinou D-jablečnou je uveden v Tabulce 2 v příkladu 2.
V jiném výhodném provedení vynálezu je organickou látkou kyselina methansulfonová, s výhodou je pevná forma v krystalické formě. Ve zvláště výhodném provedení obsahuje pevná forma acalabrutinib a kyselinu methansulfonovou v poměru 1:2. V nej výhodnějším provedení se jedná o pevnou formu acalabrutinibu s kyselinou methansulfonovou vykazující charakteristické reflexe v RTG práškovém záznamu s použitím záření CuKa: 9,26; 12,39; 17,51; 18,69; 19,56; 24,91 ± 0,2° 2-theta. Další charakteristické reflexe v RTG práškovém záznamu s použitím záření CuKa: 14,91; 17,72; 21,30 ± 0,2° 2-theta. Úplný seznam reflexí v RTG práškovém záznamu pro pevnou formu acalabrutinibu s kyselinou methansulfonovou je uveden v Tabulce 3 v příkladu 3.
V jiném výhodném provedení vynálezu je organickou látkou kyselina jantarová, s výhodou je pevná forma v krystalické formě. Ve zvláště výhodném provedení obsahuje pevná forma acalabrutinib a kyselinu jantarovou v poměru 1:1. V nej výhodnějším provedení se jedná o pevnou formu acalabrutinibu s kyselinou jantarovou vykazující charakteristické reflexe v RTG práškovém záznamu s použitím záření CuKa: 6,85; 7,84; 11,04; 14,35; 15,85; 22,05; 25,71± 0,2° 2-theta. Další charakteristické reflexe v RTG práškovém záznamu s použitím záření CuKa: 8,57; 13,72; 18,87; 22,40; 27,16 ± 0,2° 2-theta. Úplný seznam reflexí v RTG práškovém záznamu pro
-2CZ 2018 -119 A3 pevnou formu acalabrutinibu s kyselinou jantarovou je uveden v Tabulce 4 v příkladu 4.
V jiném výhodném provedení vynálezu je organickou látkou močovina, s výhodou je pevná forma v krystalické formě. Ve zvláště výhodném provedení obsahuje pevná forma acalabrutinib a močovinu v poměru 1:2. V nej výhodnějším provedení se jedná o pevnou formu acalabrutinibu s močovinou vykazující charakteristické reflexe v RTG práškovém záznamu s použitím záření CuKa: 5,33; 6,53; 10,12; 13.21; 19,99; 22,40 ± 0,2° 2-theta. Další charakteristické reflexe v RTG práškovém záznamu s použitím záření CuKa: 5,04; 10,92; 21,08; 25,79 ± 0,2° 2-theta. Úplný seznam reflexí v RTG práškovém záznamu pro pevnou formu acalabrutinibu s močovinou je uveden v Tabulce 5 v příkladu 5.
Dalším předmětem vynálezu je způsob přípravy shora uvedených pevných forem acalabrutinibu s organickou látkou, který zahrnuje alespoň následující kroky:
a) rozpuštění nebo suspendace acalabrutinibu a organické kyseliny v rozpouštědle, a
b) odstranění rozpouštědla za vzniku pevné formy.
Ve výhodném provedení se roztok nebo suspenze z kroku a) míchá po dobu 1 až 24 hodin, a to při teplotě od -30 °C do teploty varu použitého rozpouštědla, výhodněji při teplotě 0 až 130 °C a nejvýhodněji při teplotě 20 až 80 °C. Vzniklý roztok se následně ochladí na teplotu v rozmezí 0 až 40 °C, s výhodou na teplotu v rozmezí 10 °C až 25 °C a poté se odstraní rozpouštědlo. Molámí poměr acalabrutinibu a organické látky je s výhodou 3:1 až 1:3.
Jako vhodné rozpouštědlo lze použít alkoholy, výhodně methanol, ethanol nebo 2-propanol, ketony, výhodně aceton nebo butanon, estery, výhodně ethylacetát, aromatické uhlovodíky, výhodně toluen nebo anisol, acetonitril, vodu nebo jejich vzájemné směsi.
Odstranění rozpouštědla v kroku b) se s výhodou provede při teplotě v rozmezí -10 °C až 30 °C, a to buď filtrací nebo zahuštěním roztoku nebo suspenze, případně odpařením rozpouštědla nebo přídavkem dalšího rozpouštědla, které působí jako antisolvent.
Alternativně může příprava pevné formy acalabrutinibu s organickou látkou probíhat přímo při formulačním procesu, a to zejména při vlhké granulaci. Dalším předmětem vynálezu je proto způsob přípravy shora uvedených pevných forem acalabrutinibu s organickou látkou, který obsahuje alespoň následující kroky:
a) smíchání acalabrutinibu a organické kyseliny,
b) mechanické míchání nebo mletí směsi z kroku a) s přídavkem 0 až 50 % hmota., vztaženo na hmotnost směsi acalabrutinibu a organické kyseliny, rozpouštědla,
c) odstranění rozpouštědla.
Molámí poměr acalabrutinibu a organické kyseliny je s výhodou 3:1 až 1:3, výhodně 2:1 až 1:2, nejvýhodněji 1:1. Odstranění rozpouštědla v kroku c) probíhá odpařením.
Dalším předmětem vynálezu je krystalická forma acalabrutinibu, označovaná dále jako forma X, vykazující charakteristické reflexe v RTG práškovém záznamu s použitím záření CuKa: 3,77; 7,43; 10,90; 12,55; 14,82; 21,71 ± 0,2° 2-theta. Další charakteristické reflexe v RTG práškovém záznamu s použitím záření CuKa: 13,92; 19,26; 20,86 ± 0,2° 2-theta. Úplný seznam reflexí v RTG práškovém záznamu krystalickou formu acalabrutinibu - formu X je uveden v Tabulce 6 v příkladu 6.
Výraz „krystalická forma acalabrutinibu“ znamená v kontextu tohoto vynálezu krystalickou pevnou formu acalabrutinibu volné báze, která může být hydrátovaná nebo solvatovaná. Termín „solvát acalabrutinibu“ označuje krystalickou látku, která kromě acalabrutinibu obsahuje také molekuly rozpouštědla (například ve stechiometrickém poměru 2:1, 1:1 nebo 1:2). V případě, že
-3 CZ 2018 -119 A3 je rozpouštědlem voda, používá se označení hydrát.
Dalším předmětem vynálezu je způsob přípravy shora uvedené krystalické formy acalabrutinibu formy X, který zahrnuje alespoň následující kroky:
a) rozpuštění nebo suspendace acalabrutinibu v rozpouštědle, a
b) odstranění rozpouštědla za vzniku pevné formy.
Ve výhodném provedení se roztok nebo suspenze z kroku a) míchá po dobu 1 až 24 hodin, a to při teplotě od -30 °C do teploty varu použitého rozpouštědla, výhodněji při teplotě 0 až 130 °C a nejvýhodněji při teplotě 20 až 80 °C. Vzniklý roztok se následně ochladí na teplotu v rozmezí 0 až 40 °C, s výhodou na teplotu v rozmezí 10 °C až 25 °C a poté se odstraní rozpouštědlo.
Jako vhodné rozpouštědlo lze použít alkoholy, např. methanol, ethanol nebo 2-propanol, ketony, např. aceton nebo butanon, estery, např. ethylacetát, aromatické uhlovodíky, např. toluen nebo anisol, acetonitril, vodu nebo jejich vzájemné směsi. Ve výhodném provedení je rozpouštědlem aromatický uhlovodík nebo směs aromatických uhlovodíků, zvláště výhodně toluen nebo anisol nebo jejich směsi.
Odstranění rozpouštědla v kroku b) se s výhodou provede při teplotě v rozmezí -10 °C až 30 °C, a to buď filtrací nebo zahuštěním roztoku nebo suspenze, případně odpařením rozpouštědla nebo přídavkem dalšího rozpouštědla, které působí jako antisolvent.
Dalším předmětem vynálezu je farmaceutická kompozice obsahující pevnou formu acalabrutinibu s organickou látkou nebo krystalickou formu X acalabrutinibu podle předloženého vynálezu a alespoň jeden farmaceuticky přijatelný excipient. Obsah účinné látky ve farmaceutické kompozici činí 1 až 1000 mg v jednotkové dávce, s výhodou jde o množství odpovídající 100 mg samotného acalabrutinibu (volné báze).
Součástí kompozice je také jeden nebo více farmaceuticky přijatelných excipientů, které slouží zejména jako plniva, pojivá, lubrikanty, surfaktanty, rozvolňovadla (desintegranty) barviva, rozpouštědla, protimikrobiální látky nebo chuťová a čichová korigencia. Výhodná plniva zahrnují laktózu, kalcium karbonát, kalcium fosfát, celulózu a její deriváty, mannitol, škrob, sacharózu a talek. Výhodná pojivá zahrnují mikrokrystalickou celulózu, zejména silicifikovanou mikrokrystalickou celulózu, kalcium karbonát, kopovidon, dextrózu, ethylcelulózu, želatinu, glukózu, laktózu, povidon, polyethylenoxid, polymethakryláty, povidon, škrob a jeho deriváty. Výhodné lubrikanty zahrnují magnesium stearát, kalcium stearát, minerální oleje, kyselinu palmitovou, poloxamer, polyethylenglykol, benzoát sodný, sodium lauryl sulfát, stearát sodný, talek a hydrogenovaný rostlinný olej. Výhodná rozvolňovadla zahrnují (částečně) předželatinizovaný škrob, sodnou sůl glykolátu škrobu, sodnou sůl kroskarmelózy, alginovou kyselinu, chitosan, koloidní oxid křemičitý, krospovidon, hydroxypropylcelulózu, hydroxypropylškrob, povidon, maltózu.
S výhodou obsahuje farmaceutická kompozice acalabrutinib a alespoň jeden farmaceuticky přijatelný excipient vybraný ze skupiny laktóza, mikrokrystalická celulóza, kroskarmelóza sodná a stearát hořečnatý. Alternativně obsahuje farmaceutická kompozice acalabrutinib a alespoň jeden farmaceuticky přijatelný excipient vybraný ze skupiny silicifikovaná mikrokrystalická celulóza, předželatinizovaný škrob, stearát hořečnatý a sodná sůl glykolátu škrobu.
Farmaceutická kompozice může být připravena v prakticky jakékoli pevné lékové formě, např. ve formě tablet, kapslí, prášků, pelet nebo granulí. Výhodnou lékovou formou je kapsle nebo tableta. Tablety mohou být dále potaženy běžnými povlaky, např. polyvinylakoholem nebo polyethylenglykolem.
Acalabrutinib působí jako inhibitor Brutonovy tyrosinkinázy a používá se pro léčbu lymfomu z
-4CZ 2018 -119 A3 plášťových buněk (mantle cell lymphoma) a uvažuje se jeho použití u dalších typů onkologických onemocnění. Předmětem vynálezu jsou proto také shora uvedené pevné formy acalabrutinibu pro použití jako léčiva, s výhodou pro použití jako inhibitory Brutonovy tyrosinkinázy, a to zejména při léčení lymfomu z plášťových buněk, případně dalších chorob vybraných ze skupiny chronická lymfocytámí leukémie, nemalobuněčný karcinom plic, rakovina močového měchýře, rakovina hlavy a krku, leukémie, rakovina slinivky, rakovina ovárií, a Waldenstromova makroglobulinemie.
Objasnění výkresů
Obr. 1: XRPD záznam pevné formy acalabrutinibu s kyselinou L-jabléčnou
Obr. 2: XRPD záznam pevné formy acalabrutinibu s kyselinou D-jablečnou
Obr. 3: XRPD záznam pevné formy acalabrutinibu s kyselinou methansulfonovou
Obr. 4: XRPD záznam pevné formy acalabrutinibu s kyselinou jantarovou
Obr. 5: XRPD záznam solvátu acalabrutinibu s močovinou
Obr. 6: XRPD záznam acalabrutinibu Formy X
Obr. 7: Porovnání HPLC čistoty při převodu formy I acalabrutinibu volné báze na novou krystalickou formu
Obr. 8: Stabilita pevných forem acalabrutinibu. První sloupec ukazuje nárůst obsahu nečistot při zátěži teplotou 60 °C a relativní vlhkostí 75 % po dobu pěti dní. Druhý sloupec ukazuje nárůst obsahu nečistot při zátěži teplotou 80 °C a relativní vlhkostí 75 % po dobu 3 dní.
Příklady uskutečnění vynálezu
Vynález je blíže objasněn v následujících příkladech provedení. Tyto příklady, které ilustrují přípravu pevných forem acalabrutinibu, mají výhradně ilustrativní charakter a rozsah vynálezu v žádném ohledu neomezují.
Amorfní acalabrutinib byl připraven podle postupu zveřejněného v patentové přihlášce WO 2013/010868. Chemická čistota takto připraveného acalabrutinibu byla 93,1 % (HPLC). Acalabrutinib Forma III byl připravena podle postupu zveřejněného v patentové přihlášce WO 2017/002095, tj. krystalizací ze směsi methanokvoda 1:1. Chemická čistota takto připraveného acalabrutinibu byla 98,67 % (HPLC).
Referenční příklad 1
Příprava krystalické formy I acalabrutinibu volné báze
Acalabrutinib (250 mg, forma III - dihydrát) byl rozpuštěn za horka v acetonu (2 ml). Vzniklá směs byla ochlazena na 20 °C, vyloučená látka byla odsáta a produkt byl sušen 6 h volně při laboratorní teplotě. Bylo získáno 0,19 g acalabrutinibu formy I o chemické čistotě 99,19 % (HPLC).
Příklad 1
Příprava krystalické formy acalabrutinibu s kyselinou L-jablečnou
-5 CZ 2018 -119 A3
Acalabrutinib (500 mg, forma III - dihydrát) a kyselina L-jablečná (134 mg) byly míchány v butanonu (6 ml) při teplotě 50 °C. Vzniklá směs byla ochlazena na 20 °C, vyloučená látka byla odsáta a produkt byl sušen 6 h ve vakuové sušárně při teplotě 40 °C. Bylo získáno 0,45 g acalabrutinibu L-jablečnanu o chemické čistotě 99,21 % (HPLC). II NMR (500 MHz, dmso-í/6): stechiometrický poměr acalabrutinib:kyselina L-jablečná je přibližně 1:1.
Krystalická forma acalabrutinibu s kyselinou L-jablečnou je charakterizována reflexemi uvedenými v Tabulce 1. Tabulka 1 zahrnuje reflexe, jejichž hodnota relativní intenzity je vyšší než 15 %. Charakteristické difirakční píky acalabrutinibu s kyselinou L-jablečnou podle předloženého vynálezu s použitím záření CuKa: 6,07; 12,20; 20,46; 22,68; 27,37 ± 0,2° 2-theta. Další charakteristické reflexe v RTG práškovém záznamu s použitím záření CuKa: 11,75; 19,36; 23,57 ± 0,2° 2-theta. RTG práškový záznam je uveden na Obr. 1.
Tabulka 1: Difrakční píky krystalické formy acalabrutinibu s kyselinou L-jablečnou
Poloha [°2Th.] Mezirovinná vzdálenost [Á] [Á]=0,lnm Rel. intenzita [%]
6,07 14,54 67,84
8,74 10,11 22,82
11,75 7,52 68,00
12,20 7,25 100,00
12,65 6,99 15,98
16,67 5,31 19,33
19,36 4,58 26,57
20,46 4,34 41,18
22,68 3,92 62,86
23,57 3,77 50,44
24,70 3,60 21,38
26,07 3,41 18,00
27,37 3,26 21,62
Příprava krystalické formy acalabrutinibu s kyselinou D-jablečnou
Acalabrutinib (250 mg, forma III - dihydrát) a kyselina D-jablečná (67 mg) byly míchány v butanonu (3 ml) při teplotě 50 °C. Vzniklá směs byla ochlazena na 20 °C, vyloučená látka byla odsáta a produkt byl sušen 6 h ve vakuové sušárně při teplotě 40 °C. Bylo získáno 0,21 g acalabrutinibu D-jablečnanu o chemické čistotě 99,12 % (HPLC). II NMR (500 MHz, dmso-í/6): stechiometrický poměr acalabrutinib:kyselina D-jablečná je přibližně 1:1.
Krystalická forma acalabrutinibu s kyselinou D-jablečnou je charakterizována reflexemi uvedenými v Tabulce 2. Tabulka 2 zahrnuje reflexe, jejichž hodnota relativní intenzity je vyšší
-6CZ 2018 -119 A3 než 8 %. Charakteristické difrakční píky acalabrutinibu s kyselinou D-jablečnou podle předloženého vynálezu s použitím záření CuKa: 5,32; 7,92; 12,14; 16,15 ± 0,2° 2-theta. Další charakteristické reflexe v RTG práškovém záznamu s použitím záření CuKa: 12,86; 21,13; 22,38 ± 0,2° 2-theta. RTG práškový záznam je uveden na Obr. 2.
Tabulka 2: Difrakční píky krystalické formy acalabrutinibu s kyselinou D-jablečnou
Poloha [°2Th.] Mezirovinná vzdálenost [Á] [Á]=0,lnm Rel. intenzita [%]
5,32 16,61 9,98
7,92 11,16 100,00
12,14 7,29 20,50
12,86 6,88 16,97
16,15 5,48 18,69
21,13 4,20 8,11
22,38 3,97 13,50
Příklad 3
Příprava krystalické formy acalabrutinibu s kyselinou methansulfonovou
Acalabrutinib (500 mg, forma III - dihydrát) a kyselina methansulfonová (192 mg) byly míchány v butanonu (4 ml) při teplotě 50 °C. Vzniklá směs byla ochlazena na 20 °C, vyloučená látka byla odsáta a produkt byl sušen 6 h ve vakuové sušárně při teplotě 40 °C. Bylo získáno 0,53 g acalabrutinibu mesylátu o chemické čistotě 99,83 % (HPLC). II NMR (500 MHz, dmso-í/6): stechiometrický poměr acalabrutinib:kyselina methansulfonová je přibližně 1:2.
Krystalická forma acalabrutinibu s kyselinou methansulfonovou je charakterizována reflexemi uvedenými v Tabulce 3. Tabulka 3 zahrnuje reflexe, jejichž hodnota relativní intenzity je vyšší než 18 %. Charakteristické difrakční píky acalabrutinibu s kyselinou methansulfonovou podle předloženého vynálezu s použitím záření CuKa: 9,26; 12,39; 17,51; 18,69; 19,56; 24,91 ± 0,2° 2theta. Další charakteristické reflexe v RTG práškovém záznamu s použitím záření CuKa: 14,91; 17,72; 21,30 ± 0,2° 2-theta. RTG práškový záznam je uveden na Obr. 3.
-7 CZ 2018 -119 A3
Tabulka 3: Difrakční píky krystalické formy acalabrutinibu s kyselinou methansulfonovou
Poloha [°2Th.] Mezirovinná vzdálenost [Á] [Á]=0,lnm Rel. intenzita [%]
9,26 9,54 36,35
12,39 7,14 34,67
14,91 5,94 28,31
17,14 5,17 28,16
17,51 5,06 100,00
17,72 5,00 49,16
18,69 4,74 71,26
18,93 4,69 31,27
19,05 4,66 32,64
19,56 4,54 97,91
21,30 4,17 68,73
22,74 3,91 18,64
22,93 3,88 23,13
24,91 3,57 84,85
26,34 3,38 24,25
Příprava krystalické formy acalabrutinibu s kyselinou jantarovou
Acalabrutinib (500 mg, forma III - dihydrát) a kyselina jantarová (118 mg) byly míchány v butanonu (4 ml) při teplotě 50 °C. Vzniklá směs byla ochlazena na 20 °C, vyloučená látka byla odsáta a produkt byl sušen 6 h ve vakuové sušárně při teplotě 40 °C. Bylo získáno 0,49 g acalabrutinibu jantaranu o chemické čistotě 99,18 % (HPLC). II NMR (500 MHz, dmso-í/6): stechiometrický poměr acalabrutinib:kyselina jantarová je přibližně 1:1.
Krystalická forma acalabrutinibu s kyselinou jantarovou je charakterizována reflexemi uvedenými v Tabulce 4. Tabulka 4 zahrnuje reflexe, jejichž hodnota relativní intenzity je vyšší než 20 %. Charakteristické difrakční píky acalabrutinibu s kyselinou jantarovou podle předloženého vynálezu s použitím záření CuKa: 6,85; 7,84; 11,04; 14,35; 15,85; 22,05; 25,71 ± 0,2° 2-theta. Další charakteristické reflexe v RTG práškovém záznamu s použitím záření CuKa: 8,57; 13,72; 18,87; 22,40; 27,16 ± 0,2° 2-theta. RTG práškový záznam je uveden na Obr. 4.
-8CZ 2018 -119 A3
Tabulka 4: Difrakční píky krystalické formy acalabrutinibu s kyselinou jantarovou
Poloha [°2Th] Mezirovinná vzdálenost[Á] Rel. intenzita[%]
[Á]=0,lnm
6,85 12,90 28,62
7,84 11,26 77,77
8,57 10,31 55,40
11,04 8,01 44,02
13,72 6,45 42,24
14,35 6,17 74,54
15,85 5,59 100,00
18,87 4,70 67,61
22,05 4,03 99,75
22,40 3,97 70,54
24,43 3,64 37,66
24,78 3,59 22,92
25,71 3,46 54,75
27,16 3,28 22,31
Příprava krystalické formy acalabrutinibu s močovinou
Acalabrutinib (500 mg, forma III - dihydrát) a močovina (120 mg) byly míchány v acetonu (4 ml) při teplotě 50 °C. Vzniklá směs byla ochlazena na 20 °C, vyloučená látka byla odsáta a produkt byl sušen 6 h ve vakuové sušárně při teplotě 40 °C. Bylo získáno 0,49 g kokrystalu acalabrutinibu/močovina o chemické čistotě 99,58 % (HPLC). TH NMR (500 MHz, dmso-í/6): stechiometrický poměr acalabrutinib:močovina je přibližně 1:2.
Krystalická forma acalabrutinibu s močovinou je charakterizována reflexemi uvedenými v Tabulce 5. Tabulka 5 zahrnuje reflexe, jejichž hodnota relativní intenzity je vyšší než 10 %. Charakteristické difrakční píky acalabrutinibu s močovinou podle předloženého vynálezu s použitím záření CuKa: 5,33; 6,53; 10,12; 13.21; 19,99; 22,40 ± 0,2° 2-theta. Další charakteristické reflexe v RTG práškovém záznamu s použitím záření CuKa: 5,04; 10,92; 21,08; 25,79 ± 0,2° 2-theta. RTG práškový záznam je uveden na Obr. 5.
-9CZ 2018 -119 A3
Tabulka 5: Difrakční píky krystalické formy acalabrutinibu s močovinou
Poloha [°2Th] Mezirovinná vzdálenost[Á] Rel. intenzita[%]
[Á]=0,lnm
1 5,04 17,51
2 5,33 16,56
3 6,53 13,53
4 10,12 8,73
5 10,92 8,09
6 13,21 6,70
7 15,13 5,85
8 17,29 5,12
9 18,10 4,90
10 19,99 4,44
11 21,08 4,21
12 22,40 3,97
13 24,32 3,66
14 25,79 3,45
Příklad 6
Příprava krystalické formy X acalabrutinibu volné báze
Acalabrutinib (250 mg, forma III - dihydrát) byl rozpuštěn za horka v toluenu (8 ml). Vzniklá směs byla ochlazena na 20 °C, vyloučená látka byla odsáta a produkt byl sušen 6 h volně při ίο laboratorní teplotě. Bylo získáno 0,18 g krystalické formy acalabrutinibu o chemické čistotě 99,16 % (HPLC).
Krystalická forma acalabrutinibu je charakterizována reflexemi uvedenými v tabulce 6. Tabulka 6 zahrnuje reflexe, jejichž hodnota relativní intenzity je vyšší než 20 %. Charakteristické 15 difrakční píky krystalické formy acalabrutinibu podle předloženého vynálezu s použitím záření
CuKa: 3,77; 7,43; 10,90; 12,55; 14,82; 21,71 ± 0,2° 2-theta. Další charakteristické reflexe v RTG práškovém záznamu s použitím záření CuKa: 13,92; 19,26; 20,86 ± 0,2° 2-theta. RTG práškový záznam je uveden na Obr. 6.
- 10CZ 2018 -119 A3
Tabulka 6: Difrakční píky krystalické formy X acalabrutinibu
Poloha [°2Th.] Mezirovinná vzdálenost [Á] [Á]=0,lnm Rel. intenzita [%]
3,77 23,43 34,39
6,89 12,82 24,19
7,43 11,89 96,67
10,90 8,11 100,00
12,55 7,05 52,69
13,92 6,36 46,30
14,82 5,97 66,55
19,26 4,61 24,39
20,86 4,26 34,89
21,71 4,09 98,04
22,63 3,93 24,60
24,09 3,69 33,74
24,45 3,64 25,71
28,01 3,18 20,82
Alternativní příprava krystalické formy X acalabrutinibu volné báze
Acalabrutinib (250 mg, forma III - dihydrát) byl rozpuštěn za horka v anisolu (3 ml). Vzniklá směs byla ochlazena na 20 °C, vyloučená látka byla odsáta a produkt byl sušen 6 h volně při laboratorní teplotě. Bylo získáno 0,16 g acalabrutinibu o chemické čistotě 99,19 % (HPLC). XRPD záznam je uveden na Obr. 6.
Příklad 8
Vlastnosti připravených pevných forem.
Čistota připravených pevných forem byla porovnána pomocí HPLC. Ve všech případech došlo při převodu formy III acalabrutinibu volné báze (HPLC čistota 98,67 %) na novou krystalickou formu ke zvýšení čistoty. Výsledky jsou uvedeny na Obr. 7.
Chemická stabilita pevných forem acalabrutinibu byla studována pomocí nárůstu obsahu nečistot při zátěži teplotou 60 °C a relativní vlhkostí 75 % po dobu pěti dní a následně teplotou 80 °C a relativní vlhkostí 75 % po dobu 3 dní. Výsledky, uvedené na Obr. 8, ukazují, že stabilita pevných forem acalabrutinibu s kyselinou L-jablečnou, kyselinou jantarovou a močovinou je výrazně vyšší než u formy I acalabrutinibu volné báze.
Příklad 9
- 11 CZ 2018 -119 A3
Farmaceutická kompozice produktu - jádra
Do homogenizátoru byly vloženy následující suroviny: acalabrutinib v pevné formě, laktóza, mikrokrystalická celulóza a kroskarmelóza sodná, a to v množství uvedeném v Tabulce 1. Směs byla homogenizována 15 min při 20 otáčkách za min. Nakonec byl přidán stearát hořečnatý a směs byla homogenizována další 3 min při 20 otáčkách za min. Výše popsaným způsobem vzniklá tabletovina byla stlačena na rotační tableto vačce a použita pro výrobu jader o přibližné hmotnosti 80 až 600 mg.
Tabulka 6
Substance Množství - jádro /mg/
Acalabrutinib 10 až 300
v pevné formě
Laktóza monohydrát 20 až 200
Mikrokrystalická celulóza 20 až 60
Kroskarmelóza sodná 10 až 40
Stearát hořečnatý 1 až 10
Seznam analytických metod
Měřící parametry XRPD: Difraktogramy byly naměřeny na difraktometru X'PERT PRO MPD PANalytical, použité záření CuKa (λ = 1,542 Á), excitační napětí: 45 kV, anodový proud: 40 mA, měřený rozsah: 2 - 40° 20, velikost kroku: 0,01° 20, měření probíhalo na plochém práškovém vzorku, který byl nanesen na Si destičku. Pro nastavení primární optiky byly použity programovatelné divergenční clonky s ozářenou plochou vzorku 10 mm, Sollerovy clonky 0,02 rad a protirozptylová clonka %°. Pro nastavení sekundární optiky byl použit detektor X'Celerator s maximálním otevřením detekční štěrbiny, Sollerovy clonky 0,02 rad a protirozptylová clonka 5,0 mm.
Spektra nukleární magnetické rezonance (NMR) byla naměřena na přístroji Bruker Avance 500. 3H spektra byla měřena při frekvenci 500,13 MHz, 13C při frekvenci 125,8 MHz. Vzorek byl měřen v deuterovaném rozpouštědle uvedeném u konkrétní analýzy, standardně při 25 °C (pokud není u konkrétní analýzy uvedeno jinak). Chemický posun δ je vyjádřen jako ppm, interakční konstanty ./ jsou uvedeny v Hz. Spektra byla standardně referencována na zbytkový signál rozpouštědla.
Chemická čistota byla měřena kapalinovou chromatografií (HPLC):
Přístroj'. Waters Alliance HPLC, UV detekce
Příprava vzorku: Kolona: 5,0 mg zkoušeného vzorku rozpusťte v 10,0 ml 50% acetonitrilu - rozměr: 1 = 0,25 m, 0 = 4,6 mm - stacionární fáze: Aqua 5u Cl 8 125A, 5,0 pm částice - teplota kolony: 55 °C.
Mobilní fáze: A: 5 mM (NH4)2HPO4 o pH 7,2 B: acetonitril
- 12CZ 2018 -119 A3
Gradientová eluce:
Čas (min) Průtok (ml/min) % A % B
0 1,0 75 25
25 1,0 35 65
26 1,0 35 65
27 1,0 75 65
30 1,0 75 25
Detekce:
Nástřik:
Teplota vzorku:
spekrofotometr 229 nm μΐ °C
Koncentrace vzorku: 0,5 mg/ml
PATENTOVÉ NÁROKY

Claims (11)

1. Pevná forma acalabrutinibu s organickou látkou vybranou ze skupiny, kterou tvoří kyselina L-jablečná, kyselina D-jablečná, kyselina methansulfonová, kyselina jantarová a močovina.
2. Pevná forma acalabrutinibu podle nároku 1, ve které molámí poměr acalabrutinibu a organické látkyje vrozmezí 3:1 až 1:3, výhodněji 2:1 až 1:2.
3. Pevná forma acalabrutinibu podle nároku 1 nebo 2, vybraná ze skupiny:
(i) pevná forma acalabrutinibu s kyselinou L-jablečnou, která vykazuje charakteristické reflexe v RTG práškovém záznamu s použitím záření CuKa: 6,07; 12,20; 20,46; 22,68; 27,37 ± 0,2° 2-theta; nebo (ii) pevná forma acalabrutinibu s kyselinou D-jablečnou, která vykazuje charakteristické reflexe v RTG práškovém záznamu s použitím záření CuKa: 5,32; 7,92; 12,14; 16,15 ± 0,2° 2-theta.
(iii) pevná forma acalabrutinibu s kyselinou methansulfonovou, která vykazuje charakteristické reflexe v RTG práškovém záznamu s použitím záření CuKa: 9,26; 12,39; 17,51; 18,69; 19,56; 24,91 ± 0,2° 2-theta.
(iv) pevná forma acalabrutinibu s kyselinou jantarovou, která vykazuje charakteristické reflexe v RTG práškovém záznamu s použitím záření CuKa: 6,85; 7,84; 11,04; 14,35; 15,85; 22,05; 25,71 ± 0,2° 2-theta.
(v) pevná forma acalabrutinibu s močovinou, která charakteristické reflexe v RTG práškovém záznamu s použitím záření CuKa: 5,33; 6,53; 10,12; 13,21; 19,99; 22,40 ± 0,2° 2-theta
4. Způsob přípravy pevné formy acalabrutinibu podle kteréhokoli z nároků 1 až 3, vyznačující se tím, že zahrnuje alespoň následující kroky:
a) rozpuštění nebo suspendace acalabrutinibu a organické látky v rozpouštědle, a
b) odstranění rozpouštědla za vzniku pevné formy.
5. Způsob přípravy pevné formy acalabrutinibu podle kteréhokoli znároků 1 až 3, vyznačující se tím, že zahrnuje alespoň následující kroky:
a) smíchání acalabrutinibu a organické látky,
- 13 CZ 2018 -119 A3
b) mechanické míchání nebo mletí směsi z kroku a) s přídavkem 0 až 50 % hmota., rozpouštědla,
c) odstranění rozpouštědla.
6. Krystalická forma acalabrutinibu vykazující charakteristické reflexe v RTG práškovém záznamu s použitím záření CuKa: 3,77; 7,43; 10,90; 12,55; 14,82; 21,71 ± 0,2° 2-theta.
7. Způsob přípravy pevné formy acalabrutinibu podle nároku 6, vyznačující se tím, že zahrnuje alespoň následující kroky:
a) rozpuštění nebo suspendace acalabrutinibu v rozpouštědle, s výhodou v aromatickém rozpouštědle nebo směsi aromatických rozpouštědel, a
b) odstranění rozpouštědla za vzniku pevné formy.
8. Farmaceutická kompozice, vyznačující se tím, že obsahuje pevnou formu acalabrutinibu s organickou látkou podle některého z nároků 1 až 3 nebo krystalickou formu acalabrutinibu podle nároku 6 a alespoň jeden farmaceuticky přijatelný excipient.
9. Farmaceutická kompozice podle nároku 8, kde pevná forma acalabrutinibu je obsažena v množství, které odpovídá 1 až 1000 mg acalabrutinibu volné báze, s výhodou 100 mg acalabrutinibu volné báze.
10. Pevná forma acalabrutinibu podle některého z nároků 1 až 3 nebo krystalická forma acalabrutinibu podle nároku 6 pro použití jako léčivo.
11. Pevná forma acalabrutinibu podle některého z nároků 1 až 3 nebo krystalická forma acalabrutinibu podle nároku 6 pro použití při léčbě lymfomu z plášťových buněk.
CZ2018-119A 2018-03-09 2018-03-09 Pevné formy acalabrutinibu a způsob jejich přípravy CZ2018119A3 (cs)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CZ2018-119A CZ2018119A3 (cs) 2018-03-09 2018-03-09 Pevné formy acalabrutinibu a způsob jejich přípravy

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CZ2018-119A CZ2018119A3 (cs) 2018-03-09 2018-03-09 Pevné formy acalabrutinibu a způsob jejich přípravy

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CZ2018119A3 true CZ2018119A3 (cs) 2019-09-18

Family

ID=67903490

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CZ2018-119A CZ2018119A3 (cs) 2018-03-09 2018-03-09 Pevné formy acalabrutinibu a způsob jejich přípravy

Country Status (1)

Country Link
CZ (1) CZ2018119A3 (cs)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
ES3025633T3 (en) New crystalline forms of n-(3-(2-(2-hydroxyethoxy)-6-morpholinopyridin-4-yl)-4-methvlphenyl)-2(trifluoromethyl)isonicotinamide as raf inhibitors for the treatment of cancer
US10703724B2 (en) Crystalline forms of {[5-(3-chlorophenyl)-3-hydroxypyridine-2-carbonyl] amino} acetic acid and processes for preparation thereof
ES2968174T3 (es) Forma en estado sólido de succinato de ribociclib
CA2885266A1 (en) Novel crystalline form of vortioxetine hydrobromide
WO2020185812A1 (en) Solid state forms of ripretinib
CN109641851B (zh) 一种雄激素受体拮抗剂药物的晶型及其制备方法和用途
EP3243824A1 (en) Solid forms of ibrutinib free base
US10053427B2 (en) Crystalline forms of cabozantinib phosphate and cabozantinib hydrochloride
EP2819998B1 (en) Crystalline forms of 1-(3-tert-butyl-1-p-tolyl-1h-pyrazol-5-yl)-3-(5-fluoro-2-(1-(2-hydroxyethyl)-1h-indazol-5-yloxy)benzyl)urea hydrochloride
CN104540820B (zh) 阿法替尼酸加成盐及其晶型、其制备方法及药物组合物
WO2015176591A1 (zh) 贝曲西班盐及其制备方法和用途
CZ2018119A3 (cs) Pevné formy acalabrutinibu a způsob jejich přípravy
JP2018510173A (ja) トピロキソスタットの新規結晶形及びその製造方法
EP3408264B1 (en) Nilotinib dinitrate (v) and crystalline forms thereof
US20170327467A1 (en) Cocrystal of lorcaserin, preparation methods, pharmaceutical compositions and use thereof (as amended)
EP3517529B1 (en) Salt of quinazoline derivative, preparation method therefor and application thereof
WO2024158665A1 (en) Drug formulations of 4-(3,3-difluoro-2,2-dimethyl-propanoyl)-3,5-dihydro-2h-pyrido [3,4-f] [1,4] oxazepine-9-c arbonitrile
WO2025090032A1 (en) Novel polymorph of cabozantinib l-tartrate (form a) and method of preparation
WO2024214044A1 (en) Multicomponent complexes, including salts and hydrates and solvates, of inupadenant
WO2022253261A1 (zh) Lazertinib甲磺酸盐的水合物晶型及其制备方法和用途
TW202440585A (zh) MDM2-p53抑制劑之晶型及醫藥組合物
CN120383595A (zh) 抑制cdk4/6活性化合物的半l-酒石酸盐一水合物
HK40033890A (en) Pharmaceutical compound, salts thereof, formulations thereof, and methods of making and using same
HK1175780B (en) Crystalline cdc7 inhibitor salts
HK1175780A1 (en) Crystalline cdc7 inhibitor salts