CS274337B1 - Method of phenylalanine's alkylated derivatives preparation - Google Patents

Method of phenylalanine's alkylated derivatives preparation Download PDF

Info

Publication number
CS274337B1
CS274337B1 CS366389A CS366389A CS274337B1 CS 274337 B1 CS274337 B1 CS 274337B1 CS 366389 A CS366389 A CS 366389A CS 366389 A CS366389 A CS 366389A CS 274337 B1 CS274337 B1 CS 274337B1
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
formula
preparation
phenylalanine
alkyl
peptides
Prior art date
Application number
CS366389A
Other languages
English (en)
Other versions
CS366389A1 (en
Inventor
Pavel Rndr Majer
Michal Ing Csc Lebl
Jan Rndr Csc Hlavacek
Original Assignee
Pavel Rndr Majer
Lebl Michal
Jan Rndr Csc Hlavacek
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Pavel Rndr Majer, Lebl Michal, Jan Rndr Csc Hlavacek filed Critical Pavel Rndr Majer
Priority to CS366389A priority Critical patent/CS274337B1/cs
Publication of CS366389A1 publication Critical patent/CS366389A1/cs
Publication of CS274337B1 publication Critical patent/CS274337B1/cs

Links

Landscapes

  • Peptides Or Proteins (AREA)

Description

Vynález se týká alkylovaných derivátů fenylalaninu. Jedná se o přípravu nekódovaných aminokyselin 2 - alkyl a 2,6 - dialkylfenylalaninu.
Nekodové aminokyseliny jsou často využívány pro přípravu analogů biologicky aktivních peptidů s určenými biologickými vlastnostmi, tj. pro získání selektivního, prodlouženého nebo antagonistického účinku (viz například přehledné články í 3, Hlaváčka, K. Jošta, M, Lebla a F. Brtnika v Handbook of Neurohypophyseal Hormone Analogs (Jošt K, Lebl M., Brtnik F., Eds.), 1987, Vol 1, part 2,ppl5-3O, 109-188 a Vol.2, part l,pp.17-154, CRC Press, Boča Raton, U.S.A). Takové analogy jsou potom výhodnější, než přirozené peptidy při jejich eventuálním použití v humánní nebo veterinární medicíně. Jejich biologické účinky vycházejí ze specifického příspěvku struktury nekodové aminokyseliny k celkové konformaci molekuly, která ovlivňuje interakci analogu s bilogickým systémem, a tím i Jeho biologickou aktivitu.
Významnou skupinu tvoří nekodové aminokyseliny s omezenou flexibilitou postranního řetězce, jejichž přítomnost v molekule analogu biologicky aktivního peptidů vede často mj. i ke zvýšení jeho resistence vůči enzymatickému štěpeni, a tim i k prodlouženi jeho biologického účinku. Omezeni flexibility postranního řetězce aminokyseliny lze dosáhnout zejména zavedením dalších substituentů, které zvyšují jeho sterickou náročnost. Tuto skutečnost lze ilustrovat na aminokyselině fenylalaninu, běžné složce biologicky aktivních peptidů, kde substituce aromatického postranního řetězce alkylovou skupinou v poloze 3 nebo 4 výrazné ovlivnila biologické vlastnosti peptidů, obsahujících takto modifikovaný fenylalanin.
Další rozvoj studia vztahu struktura - biologická aktivita vedl k potřebě připravit analogy peptidů s fenylalaninem, u kterého je substituována také poloha 2 aromatického Jádra a k nezbytnosti vyvinout jednoduchý a reprodukovatelný postup připravy takto modifikovaných derivátů fenylalaninu. Dosavadní způsob jejich přípravy (Ro®R, Herr et al. : J.Amer.Chem.Soc. 79, 4229 (1957)), spočivá v několikastupňové syntéze zahrnující reakci alkylovaných benzyltrimethylamonium halogenidů s acetamidomalonanem ethylnatým. Při dalším postupu (G.H.Cleland: J.Org.Chem. 34, 744 (1969)), se alkylované aryldiazonium halogenidy reakcí s akrylovou kyselinou převedou na příslušné 2-halogenkyseliny , které s amoniakem poskytuji žádané aminokyseliny. Další možnost přípravy popsal P.E.Gagnon: Can.J.Chem. 29,70 (1951), který tento typ aminokyselin připravil z příslušné substituovaných koncentrátů. Všechny tyto přístupy představuji mnohastupňovó syntézy s vysokými časovými nároky na přípravu uvažovaných derivátů fenylalaninu, zatížené celkově nízkými výtěžky.
Tyto nevýhody odstraňuje způsob přípravy těchto derivátů fonylolaninu obecného vzorce I
CS 274 337 Bl
kde R^ nebo R2 je alkyl nebo H který s výhodou spočívá v hydregenolytickám štěpením derivátů 1,2,3,4 - tetr3hydroisochinolin-3-karboxylové kyseliny (dále jen Tic), (A.Pictet, T.Spremgler: Ber. 44, 2030 (1911) a K.Wellisch, P.L.Culian: O.Amer.Chem. Soc. 70, 180 (1948), obecného vzorce II
kde nebo R2 Je totéž co ve vzorci I. Hydrogenolysa se provádí v kyselině octové při 100 až 120 °C za katalýzy palladiovou černí. V případě, že R2 Je H, získají se tak pouze monosubstituované deriváty fenylalaninu s alkylovaným aromatickým jádrem v poloze 2, které lze v dalším stupni převést cyklizací podle výše citovaných práci pro přípravu Tic na 5 substituovanou 1,2,3,4 - tetrahydroisochinolin - 3- karboxylovou kyselinu (schéma 1), odpovídající výše uvedenému obecnému vzorci II.
kde R^ je alkyl a R2 je alkyl nebo vodík.
Následná hydrogenolýza zo výše uvedených podmínek potom poskytuje 2,6 disubstituovanó fenylalaniny znázorněné vzorcem I, které j3ou jinak obtížně dostupné, Jak vyplývá z uvedených prací.
V dalšim je vynález blíže objasněn v příkladech provedeni aniž se tím Jakkoli omezuj e.
CS 274 337 Bl
Přiklad 1
Příprava 2 - methylfenylalaninu
Roztok 1,2,3,4 - tetrahydroisochinolin - 3 - karboxylové kyseliny (10 g, 56 mmol) ve 200 ml octové kyseliny se zahřeje na 100 °C s přidá se k němu čerstvě připravený palladiový katalyzátor ve formě houby (10 až 20 váhových procent). Do reakční směsj jejiž teplota se udržuje v rozmezí 100 až 120 °C, se za mícháni zavádí pomalým proudem vodik. Průběh reakce se kontroluje elektroforésou na papíře Whatman 3MM (20 V/cm, 45 min) v IM octové kyselině (pH 2.4) a v pufru pyridin - octová kyselina (pH 5.7) a deteguje ninhydridem. Žlutá skvrna sekundární aminoskupiny isochinolinového derivátu (viz obecný vzorec II) postupně přechází ve fialovou skvrnu, kterou s ninhydrinem poskytuje primární aminoskupina vznikajícího 3 - substituovaného fenylalaninu (obecný vzorec I). Výchozí látka a produkt mají také odlišné elektroforetické hodnoty
0.58 a 8^4 °·3θ. Reakce je skončena po 3 až 4 hodinách, kdy se katalyzátor odfiltruje a roztok odpaří do sucha. Odparek se rozpustí v horké vodě, roztok zfiltruje s karborafinem a lyofilizuje. Připravený 2 - methylfenylalanin (9 g, 90 % výtěžek) taje za rozkladu při 260 °C. Pro C^qH^NO,, (Í79.2) vypočteno: 67.02 % C, 7.31 % H, 7.82 % N, C1QH13NO2 (179.2) vypočteno: 67,02 % C, 7,31 % H, 7.82 N, nalezeno: 66.78 % C, 7.42 % H, 7.66 % N. Hmotnostní spektrum (M+l80) měřené technikou FAB na přístroji VG Analytical Limited Manchester, U.K.), odpovidá předpokládané struktuře 2 - methylfenylalaninu, který Je racemický, a to i v případě, že výchozí látka je enanciomerně čistá. Hmotnostní spektrum příslušného N- tercbutyloxykarbonyl - derivátu (C15H2iN04, 279.1) měřeného technikou FAB je M+ 280.
Příklad 2
Příprava 2,6 -dimethylfenylalaninu
Hydrogenolysou 5 - methyl, 1,2,3,4 - tetrahydroisochinolin - 3 - karboxylové kyseliny (3 g, 16 mmol) v octové kyselině (100 ml), katalysovanou palladiem ve formě houby, byl za stejných podmínek jako v 1. příkladu připraven 2,6 - dimethylfenylalanin (2 g, 65 % výtěžek), tající za rozkladu při 235 až 237 °C. Εθ1^ 0.56 a 0.34.
Pro CuH16N02 (194.3) vypočteno: 68.02 % C, 8.30 % H, 7.21 % N, nalezeno: 68.25 % C, 8.07 % H, 7.11 % N.
Hmotnostní spóktrum měřené technikou FAB jako v přikladu 1, (M+ 195) odpovídá předpokládané struktuře 2,6 - dimethylfenylalaninu, který je připraven jako racemická látka. Hmotnostní spektrum Jeho N*'- terč - butyloxykarbony 1 derivátu (C^H^NO^ 293.4) M+ 293, bylo měřeno El technikou na stejném přistrojí jako v příkladu 1.

Claims (1)

  1. PŘEDMĚT VYNÁLEZU
    1, Způsob připravy alkylovaných derivátů fenylalaninu obecného vzorce I kdo R^ a Rg je alkyl s Jedním až čtyřmi uhlíkovými atomy nobo vodík, vyznačující se tím, že se derivát 1,2,3,4 - tetrahydroisochinolin - 3 - karboxylové kyseliny obočného vzorco II
    COOH kde R^ a Rg je totéž co v obecném vzorci I, porobi hydrogonolyzo v kyselině octové při 100 až 120 °C, za katalýzy palladiovou černí.
CS366389A 1989-06-16 1989-06-16 Method of phenylalanine's alkylated derivatives preparation CS274337B1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS366389A CS274337B1 (en) 1989-06-16 1989-06-16 Method of phenylalanine's alkylated derivatives preparation

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS366389A CS274337B1 (en) 1989-06-16 1989-06-16 Method of phenylalanine's alkylated derivatives preparation

Publications (2)

Publication Number Publication Date
CS366389A1 CS366389A1 (en) 1990-09-12
CS274337B1 true CS274337B1 (en) 1991-04-11

Family

ID=5377332

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS366389A CS274337B1 (en) 1989-06-16 1989-06-16 Method of phenylalanine's alkylated derivatives preparation

Country Status (1)

Country Link
CS (1) CS274337B1 (cs)

Also Published As

Publication number Publication date
CS366389A1 (en) 1990-09-12

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Yung et al. Nucleosides. X. Anhydronucleosides and Related Compounds Derived from 2', 5'-Di-O-trityluridine1-3
Godwin et al. The Synthesis of Biologically Active Pteroyloligo-γ-l-Glutamates (Folic Acid Conjugates): EVALUATION OF [3H] PTEROYLHEPTAGLUTAMATE FOR METABOLIC STUDIES
IE871755L (en) Method, system and reagents for dna sequencing
JPH01501149A (ja) 新規なデオキシリボヌクレオシドホスホルアミダイト及びオリゴヌクレオチドを製造するためのそれらの使用
JPS61115094A (ja) 核酸ラベリング用新規ビオチンヌクレオチド
Hofmann et al. Studies on Polypeptides. XVII. The Synthesis of Three Acyltridecapeptide Amides Possessing a High Level of Melanocyte-expanding Activity in Vitro1-3
WO1989007097A1 (en) Radiohalogenated biotin and intermediates therefor
Amlaiky et al. Identification of the binding subunit of the D1-dopamine receptor by photoaffinity crosslinking.
Akimoto et al. Synthesis of queuine, the base of naturally occurring hypermodified nucleoside (queuosine), and its analogues
EP0729972A1 (de) Tetrahydronaphthalin-Peptidderivate
EP0077460B1 (en) Purine compounds endowed with immunomodulating activity
Han et al. 3‐(3′‐Fluorenyl‐9′‐oxo)‐l‐alanine: a novel photoreactive conformationally constrained amino acid
Pagano et al. Syntheses of [6, 7-15N]-Adenosine,[6, 7-15N]-2'-Deoxyadenosine, and [7-15N]-Hypoxanthine
Vince et al. Glutaryl-S-(p-bromobenzyl)-L-cysteinylglycine. Metabolically stable inhibitor of glyoxalase I
US3753969A (en) Method for synthesizing pyroglutamylhistidyl-prolinamide
CS274337B1 (en) Method of phenylalanine's alkylated derivatives preparation
JPS61240162A (ja) 核酸の特異的ヨウ素化
Liwschitz et al. Syntheses of aspartyl amides and peptides through N-benzyl-dl-aspartic acid
Walker et al. Antitrichomonal activity of mesoionic thiazolo [3, 2-a] pyridines
Eberle et al. Synthesis and biological properties of p‐azidophenylalanine13‐β‐melanotropin, a potent photoaffinity label for MSH receptors
Fisher et al. Puromycin analogs. Aminoacyl derivatives of 9-(3'-amino-3'-deoxy-. beta.-D-arabino-furanosyl) adenine
Dutta et al. Synthesis and biological activities of some N6-and N9-carbamoyladenines and related ribonucleosides
Acedo et al. Synthesis and biophysical and biological properties of oligonucleotides containing 2-aza-2'-deoxyinosine
Gerchakov et al. Quinoxalines. XIV. Potential anticancer agents. Quinoxaline amino acid and dipeptide derivatives related to quinoxaline antibiotics
Ohno et al. New, practical synthesis of L-2-hydroxytryptophan and its derivatives