CS271573B1 - Method of poly (epsilon-caprolactam) preparation by means of anionic polymerization - Google Patents

Method of poly (epsilon-caprolactam) preparation by means of anionic polymerization Download PDF

Info

Publication number
CS271573B1
CS271573B1 CS879424A CS942487A CS271573B1 CS 271573 B1 CS271573 B1 CS 271573B1 CS 879424 A CS879424 A CS 879424A CS 942487 A CS942487 A CS 942487A CS 271573 B1 CS271573 B1 CS 271573B1
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
caprolactam
polymerization
poly
mol
caprolactamo
Prior art date
Application number
CS879424A
Other languages
English (en)
Other versions
CS942487A1 (en
Inventor
Jan Ing Csc Roda
Jaroslav Prof Ing Drs Kralicek
Monika Ing Hlavacova
Original Assignee
Jan Ing Csc Roda
Kralicek Jaroslav
Monika Ing Hlavacova
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Jan Ing Csc Roda, Kralicek Jaroslav, Monika Ing Hlavacova filed Critical Jan Ing Csc Roda
Priority to CS879424A priority Critical patent/CS271573B1/cs
Publication of CS942487A1 publication Critical patent/CS942487A1/cs
Publication of CS271573B1 publication Critical patent/CS271573B1/cs

Links

Landscapes

  • Polyamides (AREA)

Description

Aniontová polymerace ζ, -kaprolaktamu je v současné době využívána v průmyslovém měřítku předevěím к výrobě polyamidových odlitků neomezené velikosti a tvaru přímou polymerací ve formách při teplotách pod teplotou tání polymeru. Značné úsilí je věak věnováno možnostem využití tohoto procesu při teplotách nad teplotou tání polymeru v kontinuálním uspořádání; pro které Jej jeho extrémní polymerační rychlost přímo předurčuje* ZvláěT atraktivní možnost přináší aniontová polymerace £-kaprolaktamu pro výrobu polymeru obsahujícího jen minimální množství vodou extrahovatelných podílů (VEP), nižší než 4 %t které není nutné z produktu odstraňovat buS náročnou extrakcí, nebo vakuovou demonomeraci, jak je dosud obvyklé při klasické hydrolytické polymeraci. Aniontová polymerace totiž umožňuje snížit obsah vodou extrahovatelných podílů v polymerizátu připraveném při teplotách nad teplotou tání polyamidu-6 následnou dopolymerací při teplotách nižších, než je bod tání polymeru* Za těchto podmínek jo rovnováha monomer-polymer posunuta výrazněji ve prospěch polymeru v porovnání s hodnotami dosahovanými za teplot nad teplotou tání polyamidu-6.
Lze tedy postupovat tak, že se aniontovou polymeraci při teplotách nad teplotou tání polymeru (například při 230 až 260 °C) připraví polymer, který obsahuje 10 nebo i více procent vodou extrahovatelných podílů a následující dopolymerací při teplotách nižších než teplota tání polymeru (například při 160 až 190 °C), ee změní složeni polymerizátu tak, že obsah vodou extrahovatelných podílů klesne na hodnoty nižší než 4 %. Základní podmínkou, kterou je nutné splnit, je zachování takové aktivity iniciačního systému, která umožní Ještě dostatečnou rychlost dopolymerace a která zároveň nebude na závadu pří dalším, relativně krátkodobém tepelném zpracování polymerního granulátu opět při teplotách nad teplotou tání polymeru* Specifický charakter běžných iniciačních systémů o složeni inícíátor-aktivátor, které v průběhu polymerace podléhají chemickým změnám, totiž vede ve své podstatě postupně к poklesu při dlouhodobém zahřívání až к zániku polymerační aktivity systému.
Vysokých rychlostí aniontová polymerace 8 -kaprolaktamu se dosahuje při teplotách nad teplotou tání polymeru při použití alkalických solí ó-kaprolaktamu jako iniciátorů v kombinaci s N-acyllaktamy nebo ještě lépe β isokyanáty (pebo jejich prekursory), které umožňují v přijatelném rozsahu zachovat vyhovující zbytkovou polymerační aktivitu systému nutnou pro následující dopolymerací. Případná regulace molární hmotnosti Je možná u aktivované polymerace nejlépe pomocí monoeubstituovaných amidů organických karboxylových kyselin. Polymerační stupeň polymeru je určován pouze koncentrací amidu a jeho funkčností. Dále Je známo, že pro přípravu polymerů £-kaprolaktamu ve vyhovujícím výtěžku a ee zachovanou dopolymeračni aktivitou nelze bez komplikací použít pouze alkalických iniciátorů bez aktivátorové eložky, tj· tzv. neaktivovanou polymeraci, protože dochází po dosažení rovnováhy mezi polymerem a nízkomolekulárnítni podíly к rychlému pokleeu molární hmotnosti* Při neaktivované polymeraci iniciované komplexními sloučeninami na bázi hliníku a sodíku, mezi které patří například bis/-2-methoxoethoху/dí/ -kaprolaktamo/hlinitan sodný, který se stal v posledních letech hojně využívaným iniciátorem, spočívá hlavni potíž ve tvorbě vícerozměrného polymeru znesnadňující přinejmenším transport polymerující reakční směsi reaktorem.
Tyto nedostatky způsobu neaktivovaná polymerace ^-kaprolaktamu odstraňuje způsob podle vynálezu, jehož podstata spočívá v tom, že ee aniontová polymerace tvářitelného poly/í-kaprolaktamu) o polymeračním stupni v intervalu 100 až 300 iniciovaná bie/2-methoxoethoxy/di/ £ -kaprolaktamo/hlinitanem sodným (OL) nebo tetra/£-kaprolaktamo/ hlinitanem sodným (TL) provádí při teplotách nad teplotou tání poly/£-kaprolaktamu/ v přítomnosti N-alkylamidů organických karboxylových kyeelin β počtem atomu uhlíku 2 až 1S a s počtem atomů uhlíku 1 až 18 v alkylovém řetězci, jejichž koncentrace leží v rozzemí 0,02 až 2ýQ % mol* vztaženo na počet molů ve výchozí reakční směsi, po dobu 2 až 20 min. Po ní následuje dopolymerace při teplotách pod teplotou tání poly/<£ -kaprolaktamu/, nejlépe při 160 až 200 °C pod dobu 0,5 áž 10 hodin. Oako N-alkylamidů orgaCS 271 573 B1 nických karboxylových kyselin lze použít například N-methylacetamid, N-ethylacetamid, N-butylacetamid, N-stearylacetamid,' N-cyklohexylbutyramid, N-ethylstearamid, N-stearylstearamid a podobně, které jsou účinnými regulátory molární hmotnosti a potlačují v závislosti na jejich koncentraci vznik polymerů o nežádoucí vícerozměrné struktuře při zachování polymerační aktivity dostačující pro následující dopolymeraci.
Při koncentracích uvedených iniciátorů 0,1 až 2,0 mol-% jeou vhodné к dosažení uvedeného efektu koncentrace N-alkylamidů organických karboxylových kyselin v rozsahu 0,02 až 2,0 mol^%. Při polymeraci nad teplotou tání polymeru vznikají v přítomnosti tohoto dvojsložkového iniciačního systému neobsahujícího aktivátor, polymery rozpustné v obvyklých rozpouštědlech polyamidu-6, například v trikresolu nebo m-kresolu, a to rychlosti srovnatelnou s rychlosti polymerace v nepřítomnosti amidového regulátoru, přičemž - a to je podstatné - dopolymerace probíhá v přítomnosti regulátorus vysokou rychlostí a dosahuje se dokonce ještě o něco vyšších atupňů přeměny, než za srovnatelných podmínek při dopolymeraci polymerizátů <f-kaprolaktamu připravených v přítomnosti iniciačních systémů iniciátor - aktivátor. Rozdíly v obsahu vodou extrahovatelných podílů dosahují sice 0,1 až 1,0 hmot. %, ale tento rozdíl není při celkovém rozsahu produkce póly (£-kaprolaktamu) nezanedbatelný.
Předností využiti popsaného dvojsložkového systému obsahujícího místo aktivátorové složky N-alkylamid organické karboxylová kyseliny je dále i skutečnost, že převážná většina dosud používaných aktivátorů se snadno hydrolyzujs vodou již při normální teplotě, což komplikuje jejich skladování a uchováváni; zatímco N-substituované amidy tuto nepříznivou vlastnost nemají.
Polymerace a dopolymerace í-kaprolaktamu iniciovaná bis/2-me.t hoxoe thoxy/di/£.-kaprolaktamo/hlinitanem sodným a/nebo /tetra/<f-kaprolaktamo/hlinitanem sodným v přítomnosti N-alkylamidů organických karboxylových kyselin jako regulátorů je demonstrována v následujících příkladech.
Příklad 1
К 30 g pod argonem předeštilovaného předem rekrystalovaného £-kaprolaktamu bylo přidáno při 90 °C nejprve 0,18 g N-atylacetamidu a potom odparek získaný zahuštěním
8,57 g 10,0 % hmot, roztoku bis/2-methoxoethoxy/di/í-kaprolaktamo/hlinitanu sodného v toluenu. Tak byla získána polymerační směs obsahující 0,75 % mol. bis/2-methoxoethoxy/ di/<£-kaprolaktamo/hlinltanu sodného a 0,76 % mol. regulátoru mol. hmotnosti - N-ethylacetamidu. Tato směs byla naplněna pod inertní atmosférou argonu do tenkostěnných ampulek o vnitřním průměru 5 mm, které byly uzavřeny zatavením.
Po 10 minutové polymeraci při 230 °C v solné lázni (které předcházela 5 min temperace polymerační směsi - násady při 100 °C) byla zjištěna konverze extrakcí vodou 89,2 % a polymerační stupen viskozimetrickou metodou Py » 130. Po následné dopolymeraci, tj. temperaci takto získané polymerační směsi po dobu 4 h při 180 °C vzrostla konverze na 97,3 % při v podstatě shodném ₽v » 136.
Polymerace bez přítomnosti amidu iniciovaná pouze 0,76 mol % bi3/2-methoxoethoxy/di/ á -kaprolaktamo/hlinitanu sodného vykázala po 10 minutách při 230 °C obsah polymeru (extrakce vodou) 88,1 %, který dopolymeraci (4 hodiny, 180 °C) stoupl na 96,0 %. Polymer i dopolymerovaný produkt byly zcela nerozpustné v trikresolu (60 % meta-derivátu)·
Při polymeraci iniciované 0,22 % mol. bis/2-mathoxoethoxy/di/<£-kaprolaktamo/hlinitanu sodného a 0,80 % mol fenylizokyanátu je po 3 min (230 °C) dosaženo v podstatě rovnovážné konverze (88,3 %, ₽v » 170), která po 4 hodinové dopolymeraci dosáhla 96,4 % a Pv - 220.
CS 271 573 Bl
Příklad 2
Obdobně jako v příkladu 1 byly naplněny ©klaněné ampulky polymaraČní násadou, která obsahovala 0,50 % mol iniciátoru - bis/2-mathoxoathoxy/d//-kaprolaktamo/hlinitanu sodného a 0,49 % mol N-cyklohaxylacetamidu.
Po 8 min polymeraci při 230 °C byla konverze 75,0 % a ₽v 226, po dopolymeraci (4 h, 180 °C) byl obsah vodou extrahovatelných podílů pouze 2,3 % hmot·, Pv ® 196.
Srovnáni s neaktivovanou polymeraci iniciovanou 0,50 mol % bis/2-methoxoethoxy/di/ £ -kaprolaktamo/hlinitanu sodného - 8 min., 230 °C - 71,9 %, 4 h, 180 °C - 95,6 %♦ Porovnání s aktivovanou polymeraci, viz příklad 1.
Příklad 3
Následující tabulka shrnuje výsledky aniontových polymaraci 230 °C a dopolymeraci (180 °C)£ -kaprolaktamu při koncentraci iniciačního systému 0,75 % mol bis/2-methoxoethoxy/di/ έ -kaprolaktamo/hlinitanu sodného a 0,49 % mol. N-ethylacetamidu·
ťp (min.) ^wp (%) % ťd (h) Vwd (%) vd
6 71,7 201 4 97,2 183
8 86,1 205 4 97,4 169
10 89,4 196 4 97,1 199
15 90,8 183 4 97,5 198
20 90,7 176 4 97,6 173
t - doba polymerace při 230 °C, t^ - doba dopolymerace při 180 °C,
- konverze zjištěná 3x opakovanou extrakcí vroucí vodou po 20 minutách, ₽v s tředni viskozimetrický polymaraČní stupeň.
Přiklad 4
Obdobně jako v příkladu 1 byla připravena polymaraČní násada pouze bis/2-methoxoethoxy/di/<£-kaprolaktamo/hlinitan sodný byl zaměněn tstra(£-kaprolaktamo)hlinitanem sodným (TL) a získána polymerační násada o složení 0,52 % mol. /tetra/<£ -kaprolaktoma/hlinitanu sodného a 0,28 % mol. N-butylacetamidu. Po 4 min polymeraci při 225 °C polymerizát obsahoval 86,9 % ve vodě nerozpustného polymeru o ?v « 257, po 3 h dopolymeraci při 185 °C stoupla konverze na 97,7 % a ₽v · 227. Srovnávací neaktivovanou polymeraci 8 0,52 % mol. bie/2-methoxoethoxy/tetra/(£ -kaprolaktamo/hlinitanu sodného byly získány v trikresolu zcsla nerozpustné polymery - konverze byly po 4 min (230 °C) 84,9 % a po dopolymeraci (4 h, 180 °C) 96,2 %.
Příklad 5
Obdobně jako v příkladu 1 byla provedena aniontová polymerace při 230 °C iniciovaná 0,50 mol % iniciátoru - bis/2-methoxoethoxy/di/<£ -kaprolaktamo/hlinitanu sodného a 0,51 % mol N-cyklohaxylbutyramidu. Po Θ minutách byly konverze 73,0 % a » 210, po dopolymeraci (4 h, 180 °C) byl obsah vodou extrahovatelných podílů pouze 2,2 % hmot, a Pv » 190.
Příklad 6
Obdobně jako v příkladu 1 byla provedena aniontová polymerace £-kaprolaktamu při 235 °C iniciovaná 0,75 % mol dilaktamátu, tj. bis/2-methoxoethoxy/di/ d?*kaprolaktamo/hlinitanu sodného v přítomnosti 0,45 % mol N-ethylstearamidu a N-oktadecylstearamidu v ekvimolárním poměru. Po 10 minutách polymerace byla konverze zjištěná extrakcí vodou 89,1 %
CS 271 573 Bl a ₽v n 190, po 5 hodinové dopolymeraci při 178 °C sa konverze zvýšila na 97,0 Polymerační stupeň dosáhl hodnoty 183.

Claims (2)

1. Způsob přípravy tvářitelného poly/<£ -kaprolaktamu/ o polymeraČním stupni v intervalu 100 až 300 aniontovou polymerací. <£-kaprolaktamu inicovanou bis/2-methoxoethoxy/dí/£ -kaprolaktamo/hlinitanem sodným a/nebo tetra /ó-kaprolaktamo/hlinitaném sodným, vyznačující se tím, že se polymerace provádí při teplotách nad teplotou tání poly/£-kaprolaktamu/ v přítomnosti N-alkylamidů organických karboxylových kyselin e počtem atomů uhlíku 2 až 18 a s počtem atomů uhlíku 1 až 18 v alkylovém řetězci, jejichž koncentrace leží v rozmezí 0,02 až 2,0 % mol., vztaženo na počet molů v celé výchozí reakční eměsi po dobu 2 až 20 minut a následuje dopolymerace při teplotách pod teplotou tání poly/<f -kaprolaktamu/, nejlépe při 160 až 200 °C po dobu 0,5 až 10 hodin.
2* Způsob podle bodu 1, vyznačující se tím, že N-alkylamidem organické karboxylové kyseliny je N-mathylacetamid, N-ethylacetamid, N-butylacetamid, N-cyklohexylacetamid, N-ethylstearamid, N-oktadecylstearamid, N-stearylacetamid nebo N-cyklohexylbutyramid.
CS879424A 1987-12-18 1987-12-18 Method of poly (epsilon-caprolactam) preparation by means of anionic polymerization CS271573B1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS879424A CS271573B1 (en) 1987-12-18 1987-12-18 Method of poly (epsilon-caprolactam) preparation by means of anionic polymerization

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS879424A CS271573B1 (en) 1987-12-18 1987-12-18 Method of poly (epsilon-caprolactam) preparation by means of anionic polymerization

Publications (2)

Publication Number Publication Date
CS942487A1 CS942487A1 (en) 1990-02-12
CS271573B1 true CS271573B1 (en) 1990-10-12

Family

ID=5444576

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS879424A CS271573B1 (en) 1987-12-18 1987-12-18 Method of poly (epsilon-caprolactam) preparation by means of anionic polymerization

Country Status (1)

Country Link
CS (1) CS271573B1 (cs)

Also Published As

Publication number Publication date
CS942487A1 (en) 1990-02-12

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US3017391A (en) Preparation of polycaprolactam using n-acyl activators
US3028369A (en) Isocyanate catalyzed polymerization of lactams
US3015652A (en) Process for the production of polyamides
US3251799A (en) Lactam polymerization, heterocyclic promoters therefor, and products thereof
EP0039508A1 (en) A process for preparing alkali metal amino alkanoates and use of same
KR20160083649A (ko) 음이온 중합반응을 통한 폴리아미드 제조 방법
US3093618A (en) Polyamides from beta-amino carboxylic acids
US3138574A (en) Process for the polymerization of caprolactam with acylating agents and ureas as coactivators
US3174951A (en) Polymerization of pyrrolidones and piperidones employing oxides of elements of group vi as chain initiators
CS271573B1 (en) Method of poly (epsilon-caprolactam) preparation by means of anionic polymerization
US3320335A (en) Process for polymerizing higher lactams in the presence of urethane polymer promoters
US3141006A (en) Anionic polymerization of lactams with dilactim ethers as cocatalysts
US3562221A (en) Accelerating anionic polymerization of lactams
US3803101A (en) Anionic polymerization of lactam
US3681294A (en) Polymerization of 2-pyrrolidone in the presence of so2 with mixture of an alkali metal sulfite and an alkali metal bisulfite
US3558571A (en) Process of preparing aromatic polyamides by solid phase thermal polymerization of urea and urethane derivatives of aromatic amino acids
US3027356A (en) Production of nu-substituted polyamides
US4105644A (en) Anionic polymerization of caprolactam at a temperature below the melting point of polycaprolactam
US3148174A (en) Polymerization of pyrrolidone and piperidone employing nu, nu-disubstituted ureas aschain initiators
US3405099A (en) Polymerization of pyrrolidone employing halides of group iv elements as chain initiators
US3022274A (en) Polymerization of pyrrolidone and piperidone employing cyanuric chloride
US3249590A (en) Anionic polymerization of lactams with pyrimidines or pyrazines as activators
US3745152A (en) Process for polymerizing lactams with trityl-4-n-trityl amino butyrate
US3440227A (en) Polymerization of higher lactams
US4171425A (en) Nitrobenzene-accelerated lactam polymerization