CS250076B1 - Method of electrochemically active substances' electroanalytical determination in solutions - Google Patents

Method of electrochemically active substances' electroanalytical determination in solutions Download PDF

Info

Publication number
CS250076B1
CS250076B1 CS846781A CS678184A CS250076B1 CS 250076 B1 CS250076 B1 CS 250076B1 CS 846781 A CS846781 A CS 846781A CS 678184 A CS678184 A CS 678184A CS 250076 B1 CS250076 B1 CS 250076B1
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
drop
mercury
potential
capillary
pulsating
Prior art date
Application number
CS846781A
Other languages
English (en)
Inventor
Jiri Tenygl
Original Assignee
Jiri Tenygl
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Jiri Tenygl filed Critical Jiri Tenygl
Priority to CS846781A priority Critical patent/CS250076B1/cs
Priority to CA000489744A priority patent/CA1220524A/en
Priority to US06/774,247 priority patent/US4601792A/en
Publication of CS250076B1 publication Critical patent/CS250076B1/cs

Links

Classifications

    • GPHYSICS
    • G01MEASURING; TESTING
    • G01NINVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
    • G01N27/00Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means
    • G01N27/26Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means by investigating electrochemical variables; by using electrolysis or electrophoresis
    • G01N27/416Systems
    • G01N27/48Systems using polarography, i.e. measuring changes in current under a slowly-varying voltage
    • GPHYSICS
    • G01MEASURING; TESTING
    • G01NINVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
    • G01N27/00Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means
    • G01N27/26Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means by investigating electrochemical variables; by using electrolysis or electrophoresis
    • G01N27/416Systems
    • G01N27/42Measuring deposition or liberation of materials from an electrolyte; Coulometry, i.e. measuring coulomb-equivalent of material in an electrolyte

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Electrochemistry (AREA)
  • Molecular Biology (AREA)
  • Analytical Chemistry (AREA)
  • Biochemistry (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • General Physics & Mathematics (AREA)
  • Immunology (AREA)
  • Pathology (AREA)
  • Investigating Or Analyzing Materials By The Use Of Electric Means (AREA)
  • Investigating Or Analyzing Non-Biological Materials By The Use Of Chemical Means (AREA)

Description

Předmětem vynálezu je způsob měření s pulsující rtuťovou kapkou při elektroanalytických měřeních na principu polarografie, voltametrie, anodické rozpouštěcí voltametrie, coulometrie, potenciometrie a metod od nich odvozených a řeší problém zvýšení citlivosti elektrochemických metod.
Polarografické měření se provádí na kapající rtuťové elektrodě, u níž je dosaženo regenerace povrchu a odstranění vyloučených látek odkápnutím rtuťové kapky. Měření se pak provádí na čerstvém rtuťovém povrchu a je dobře reprodukovatelné. Nevýhodou však je, že se při měření spotřebovává rtuť, kterou je před opakovaným použitím třeba čistit. Další nevýhodou z elektrochemického hlediska je, že к nabití nově vytvořené kapky na měřicí potenciál je potřeba elektrický náboj, který se projevuje jako nabíjecí kapacitní proud a sčítá se s proudem faradayickým, který odpovídá elektrochemické redukci nebo oxidaci stanovené látky. Tím se snižuje citlivost měření. К odstranění nabíjecího proudu byla navržena řada metod, například měření na málo se měnícím rtuťovém povrchu před koncem kapky a dále měření na stacionární rtuťové kapce.
Nového a odlišného principu je použito ve způsobu podle vynálezu pro elektrochemické měření na principu polarografie, voltametrie, potenciometrie, coulometrie a metod od nich odvozených, jenž spočívá v tom, že proud nebo potenciál se měří na jedné kapce rtuti, která se vytlačuje z kapiláry bez odkápnutí a zatahuje zpět na původní velikost s frekvencí 0,1 až 100 cyklů za sekundu.
Způsob měření podle vynálezu má několik výhod, je to předně podstatné potlačení vlivu kapacitního proudu na měření faradayického proudu. Při zvětšení a následujícím zmenšení rtuťové kapky je kapacitní proud prošlý v kladném směru stejně velký jako kapacitní proud prošlý v záporném směru a ruší se. Při zvětšení a následujícím zmenšení kapky na původní velikost, to jest při pulsaci kapky, neprotéká vnějším obvodem žádný čistý kapacitní proud. Oscilace registračního přístroje, který by při rychlé odezvě zaznamenával průchod kapacitního proudu v obou směrech, lze potlačit paralelně připojeným kondensátorem, na němž se oba kapacitní proudy zruší.
Eliminace kapacitního proudu na pulsující rtuťové kapce způsobem podle vynálezu umožňuje zvýšení citlivosti měření asi o dva řády oproti klasické polarografii. Způsobem podle vynálezu je jednoduchým způsobem dosaženo nového a vyššího účinku. Mimo již zmíněnou kompenzaci kapacitního proudu je další výhodou způsobu podle vynálezu i to, že se měření provádí na pohybujícím se rtuťovém povrchu. Pulsaci kapky je rušena koncentrační polarizace a je zvýšen konvektivní transport depolarizátoru ke rtuťovému povrchu, což přispívá ke zvýšení citlivosti měření. Současně se i snižuje závislost měřeného proudu na podélné rychlosti průtoku vzorku podél pulsující kapky.
Další výhodou způsobu podle vynálezu je, že pulsaci kapky dochází ke kontinuální regeneraci jejího povrchu. Je to docíleno kombinovaným účinkem řady vlivů, hlavně desorpce a promícháváním rtuti, čímž je bráněno vytvoření souvislého pasivujícího filmu.
Pokud dojde к silnému znečištění povrchu, lze ve způsobu podle vynálezu odstranit znečištěnou rtuťovou kapku například odkápnutím do roztoku a nahradit ji novou kapkou vytvořenou vytlačením rtuti z kapiláry.
Povrch rtuťové kapky ve způsobu podle vynálezu je možno regenerovat i během měření elektrochemicky změnou potenciálu kapky. Provádí se to tak, že se plynule nebo skokem změní potenciál, při němž se provádí měření, na potenciál, při němž dochází к anodickému rozpouštění látek, vyloučených na povrchu rtuťové kapky nebo rozpuštěných v její hmotě za tvorby amalgamy. Oba potenciály závisí na elektrochemickém potenciálu vyloučených látek a složení roztoku a nelze je obecně určit.
К výše popsané elektrochemické regeneraci dochází při měření s pulsující rtuťovou kapkou s běžným polarografem. Pulsující rtuťová kapka je zapojena na místo rtuťové kapkové elektrody, ostatní součásti zůstávají stejné. Pulsující rtuťová kapka se polarizuje od potenciálu —0,1 V proti saturované kalomelové elektrodě SKE к negativním potenciálům asi —1,5 V SKE rych'ostí 400 mV za minutu a zaznamená se křivka závislosti proudu na potenciálu. Křivka je stejná jako při klasické polarografii. Za přítomnosti například kademnatých iontů je na ní patrná vlna polarografické redukce Cd2+ na Cd. Po dosažení potenciálu —1,5 V SKE se změní směr polarizace a pulsující kapková elektroda se polarizuje stejnou rychlostí opět к potenciálu —0,1 V SKE. Po dosažení elektrochemického potenciálu kadmiové amalgamy dojde к jejímu anodickému rozpouštění, což se projeví charakteristickým anodickým pikem proudu. Současně dojde к rozpuštění kadmia a к regeneraci povrchu pulsující kapky. Ke stejné regeneraci dojde i v případě, že se potenciál pulsující kapky změní skokem z hodnoty —1,3 V na —0,1 V SKE. Tento jev umožňuje, že s pulsující kapkou lze měřit několik hodin, v příznivém případě i několik dní, aniž by došlo к pasivaci jejího povrchu. Tvorba anodického rozpouštěcího píku při použití rtuťové kapkové elektrody nenastává. Pulsující rtuťová kapka proto rozšiřuje možnosti analytického využití elektrochemických metod. Výhodou je, že výška katodické vlny i píku anodického roz250076 pouštění jsou přímo úměrné koncentraci depolarizátoru ve vzorku.
Frekvence pulsace záleží na druhu použití. Rychlá frekvence pulsace, tj. — až 100 cyklů za sekundu, zvyšuje citlivost měření, potlačuje oscilace měřicího přístroje a používá se hlavně při elektroanalýze, zatímco pomalejší frekvence, 0,1 až 1 cyklus za sekundu, slouží hlavně při studiu elektrochemických dějů.
Vytlačování a zatahování rtuti do kapiláry a tím způsobenou pulsací kapky je dosaženo spojením rtuťového prostoru kapiláry se zdrojem mechanických kmitů.
Množství vytlačované a zatahované rtuti záleží na průměru ústí kapiláry a je v rozmezí od 0,01 až 100 mikrolitrů. Malá množství, tj. 0,01 až 10 mikrolitrů, se používají při měření v laboratoři, zatímco velká množství, 1 000 mikrolitrů i více, při průmyslových měřeních. Při větším množství si vytlačovaná rtuť nezachovává kulový tvar a nevisí v roztoku ve formě kapky, nýbrž je vytlačována zespodu nahoru do kapiláry s kónickým ústím o průměru několika milimetrů.
Výsledky dosažené způsobem podle vynálezu jsou demonstrovány dvěma příklady analytického využití.
Příklad 1
Polarogralické stanovení ppm koncentrací zinku a niklu. Roztok 0,1 N KC1 obsahuje 1 ppm Ni2+ a 2 ppm Zn2+. Stanovení se provádí klasickou polarografií s pulsující kapkou, frekvence pulsace 3 cykly za sekundu, objem vytlačené rtuti 5 mikrolitrů, průměr kapiláry 0,5 mm. Po odstranění kyslíku se s pulsující kapkou zaznamená první polarografická křivka rychlostí 200 mV/minutu od potenciálu —0,2 V (SKE) do potenciálu —1,5 V (SKE). Po dosažení potenciálu —1,5 voltu (SKE). se směr polarizace změní a zaznamená se druhá polarograflcká křivka cd —1,5 V do —0,2 V SKE. Záznam obou křivek se opakuje po přídavku standardního roztoku Zn21 a Ni2·*·. Na první křivce je u potenciálu —1,5 V SKE patrná spojená polarografická vlna, odpovídající redukci Ni.2 a Zn21'. Oba kovy se redukují v jedné vlně vzhledem k malému rozdílu půlvlnových potenciálů. Na druhé křivce je zaznamenán pík oxidace zinkové amalgamy bez rušivého vlivu niklu, který se vzhledem k ireversibilitě anodické reakce rozpouští až u mnohem pozitivnějších potenciálů. První křivka odpovídá redukci niklu a zinku, druhá křivka oxidaci zinkové amalgamy. Koncentraci niklu určíme z první křivky po odečtení koncentrace zinku, určené z druhé křivky.
Stanovení podle příkladu 1 má proti klasické polarografii výhodu v asi osmdesát krát větší citlivosti stanovení. Navíc můžeme stanovit oba kovy vedle sebe, což při použití rtuťové kapkové elektrody není možné bez chemického rozdělení obou kovů.
Příklad 2
Kontinuální detekce redukovatelných látek při vysokovýkonnostní kapalinové chromatografií HPLC
Stanovení se provádí s pulsující rtuťovou kapkou připojenou na svorku polarografu namísto rtuťové kapkové elektrody. Referentní elektrodou je stříbrný drát pokrytý vrstvou chloridu stříbrného AgCl, jenž je namotán okolo skleněné kapiláry. Na pulsující rtuťovou elektrodu je vkládán potenciál —1,7 V proti uvedené referentní elektrodě. Kolem pulsující kapkové elektrody protéká rychlostí 1 ml/minutu efluent z chromatografické kolony. Tvar nádoby a geometrické uspořádání elektrod zde nepopisujeme, neboť nejsou podstatné pro popis činnosti pulsující rtuťové elektrody. Tvar a geometrie nádobky ovlivňují pouze rychlost odezvy elektrody na změnu koncentrace stanovované látky a nikoliv hodnotu procházejícího proudu a jeho časovou stabilitu.
Při průchodu efluentu kolem pulsující kapkové elektrody dochází k redukci látek, které byly separovány chromatografickou kolonou. Proud redukce je registrován zapisovačem polarografu a na záznamu proud —čas se objeví charakteristické píky, odpovídající zvýšení a následujícímu snížení koncentrace elektrochemicky aktivních látek v efluentu v pořadí, v jakém byly separovány předřazenou vysokovýkonnostní chromatografickou kolnou.
Po ukončení záznamu po průchodu efluenlu lze s pomocí pulsující kapkové elektrody provést ještě stanovení látek vyloučených nebo rozpuštěných v pulsující rtuťové kapce. Pulsující rtuťová kapka se polarizuje rychlostí 100 až 1 000 mV/minutu k potenciálu —0,5 V. Při polarizaci k pozitivním potenciálům dochází k anodickému rozpouštění kovů (Zn2+, Cd2+, T1 + , Pb2+, Cu2+), které se z efluentu vyloučily a vytvořily amalgamu. Kovy se rozpouštějí v pořadí určeném jejich elektrochemickým potenciálem. Výška píků anodického rozpouštění amalgamu je úměrná množství iontů příslušného kovu v efluentu. Tímto způsobem lze oproti rtuťové kapkové elektrodě dosáhnout dalšího rozlišení vyloučených kovů.
Uvedené příklady nijak nevyčerpávají možnosti použití způsobu podle vynálezu.
Lze jej použít i ke kontinuálnímu stanovování koncentrace škodlivin ve vzduchu a ve vodách, při měření a regulaci látek v průmyslu a mnoha dalších aplikacích.

Claims (1)

  1. Způsob elektroanalytického -stanovení elektrochemicky aktivních látek v roztocích na principu polarografie, voltametrle, potenciometrie, coulometrie a metod od nich odvozených, při nichž se měří proti referentní elektrodě proud, při kterém probíhá elektrolýza, nebo potenciál - rtuťové kapky vytlačované z kapiláry do měřeného roztoku vyznačený tím, že stanovení se provádí na jedné kapce rtuti, která se vytlačuje z kapiláry bez odkápnutí a zatahuje zpět na původní velikost s frekvencí 0,1 až 100 cyklů za sekundu.
CS846781A 1984-09-10 1984-09-10 Method of electrochemically active substances' electroanalytical determination in solutions CS250076B1 (en)

Priority Applications (3)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS846781A CS250076B1 (en) 1984-09-10 1984-09-10 Method of electrochemically active substances' electroanalytical determination in solutions
CA000489744A CA1220524A (en) 1984-09-10 1985-08-30 Method for electroanalytical determination of electrochemically active compounds in solutions
US06/774,247 US4601792A (en) 1984-09-10 1985-09-09 Method for electroanalytical determination of electrochemically active compounds in solution

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS846781A CS250076B1 (en) 1984-09-10 1984-09-10 Method of electrochemically active substances' electroanalytical determination in solutions

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CS250076B1 true CS250076B1 (en) 1987-04-16

Family

ID=5415613

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS846781A CS250076B1 (en) 1984-09-10 1984-09-10 Method of electrochemically active substances' electroanalytical determination in solutions

Country Status (3)

Country Link
US (1) US4601792A (cs)
CA (1) CA1220524A (cs)
CS (1) CS250076B1 (cs)

Families Citing this family (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CS252424B1 (en) * 1985-05-16 1987-09-17 Jiri Tenygl Method of solutions' electrochemical analysis and device for realization of this method
US4917776A (en) * 1989-02-09 1990-04-17 Larry Taylor Flow through voltammetric analyzer and method using deoxygenator
DE3937577A1 (de) * 1989-11-11 1991-05-16 Lutz Ehrlich Voltammetrisches analyseverfahren sowie messzelle fuer voltammetrische analysen
GB9318677D0 (en) * 1993-09-09 1993-10-27 Kodak Ltd Method and apparatus for measuring silver ion activity
US6413398B1 (en) * 1999-09-13 2002-07-02 Her Majesty The Queen In Right Of Canada, As Represented By The Canadian Food Inspection Agency Method for electrochemical detection

Family Cites Families (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4260467A (en) * 1978-01-26 1981-04-07 Princeton Applied Research Corporation Static drop mercury electrode

Also Published As

Publication number Publication date
CA1220524A (en) 1987-04-14
US4601792A (en) 1986-07-22

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Yosypchuk et al. Nontoxic electrodes of solid amalgams
Kalvoda Adsorptive stripping voltammetry in trace analysis
Štulík et al. Electrochemical detection techniques in high-performance liquid chromatography
Jagner Instrumental approach to potentiometric stripping analysis of some heavy metals
Bott Practical problems in voltammetry 3: reference electrodes for voltammetry
Yosypchuk et al. Solid amalgam composite electrode as a new sensor for the determination of biologically active compounds
Wang et al. Preconcentration and voltammetric measurement of mercury with a crown-ether modified carbon-paste electrode
Lu et al. Evaluation of ultramicroelectrodes for the detection of metal ions separated by capillary electrophoresis
Yosypchuk et al. Determination of iodates using silver solid amalgam electrodes
Dehghanzade et al. Voltammetric determination of diazepam using a bismuth modified pencil graphite electrode
Brett et al. Adsorptive stripping voltammetry of cobalt and nickel in flow systems at wall‐jet electrodes
Meyer et al. Determination of inorganic ionic mercury down to 5× 10− 14 mol l− 1 by differential-pulse anodic stripping voltammetry
Economou et al. Simultaneous determination of nickel (II) and cobalt (II) by square-wave adsorptive stripping voltammetry on a rotating disc mercury film electrode
Pihlar et al. Amperometric determination of cyanide by use of a flow-through electrode
Stojanovic et al. Liquid chromatography-electrochemical detection of inorganic arsenic using a wall jet cell with conventional and microsized platinum disk electrodes
Wang et al. A flow detector based on square-wave polarography at the dropping mercury electrode
Wang et al. Dual coulometric-voltammetric cells for on-line stripping analysis
Barek et al. Voltammetric Determination of N, N‐Dimethyl‐4‐amine‐carboxyazobenzene at a Silver Solid Amalgam Electrode
CS250076B1 (en) Method of electrochemically active substances' electroanalytical determination in solutions
Lee Electrochemical phenomena at a rotating mercury electrode. I. Reduction of metal ions
Jadhav et al. Normal pulse voltammetry as improved quantitative detection mode for amperometric solvent polymeric membrane ion sensors
Fogg et al. Simple wall-jet detector cell holding either a solid electrode or a sessile mercury-drop electrode and an illustration of its use in the oxidative and reductive flow injection voltammetric determination of food colouring matters
Kirgöz et al. Centri-voltammetric study with amberlite XAD-7 resin as a carrier system
del Pozo et al. Adsorptive stripping voltammetry on mercury-coated carbon fibre ultramicroelectrodes
Galus Mercury electrodes