CS225472B1 - Catalyst washing based on the vanadium compounds of elastomeric copolymers of ethylene with the propylene - Google Patents

Catalyst washing based on the vanadium compounds of elastomeric copolymers of ethylene with the propylene Download PDF

Info

Publication number
CS225472B1
CS225472B1 CS323282A CS323282A CS225472B1 CS 225472 B1 CS225472 B1 CS 225472B1 CS 323282 A CS323282 A CS 323282A CS 323282 A CS323282 A CS 323282A CS 225472 B1 CS225472 B1 CS 225472B1
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
ethanol
ethylene
propylene
polymer
vanadium
Prior art date
Application number
CS323282A
Other languages
Czech (cs)
Inventor
Jaroslav Ing Csc Ambroz
Milada Rndr Klapalova
Jana Krickova
Original Assignee
Jaroslav Ing Csc Ambroz
Milada Rndr Klapalova
Jana Krickova
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Jaroslav Ing Csc Ambroz, Milada Rndr Klapalova, Jana Krickova filed Critical Jaroslav Ing Csc Ambroz
Priority to CS323282A priority Critical patent/CS225472B1/en
Publication of CS225472B1 publication Critical patent/CS225472B1/en

Links

Landscapes

  • Addition Polymer Or Copolymer, Post-Treatments, Or Chemical Modifications (AREA)
  • Transition And Organic Metals Composition Catalysts For Addition Polymerization (AREA)

Description

Způsob vypíráni katalyzátorů na bázi sloučenin vanadu z elastomernloh kopolymerů etylenu a propylenemA process for scrubbing catalysts based on vanadium compounds from elastomeric copolymers of ethylene and propylene

225 472225 472

Vynález se týká výroby o,lastomerních kopolymerů etylenu s propylenem, případně elastomernich terpolymerů etylenu, propylenu a dienu.The invention relates to the production of o, lastomeric copolymers of ethylene with propylene, and optionally elastomeric terpolymers of ethylene, propylene and diene.

Kopolymery etylenu s propylenem (EPM), případně ternární kopolymery s dienem (EPDM) se připravuji převážně katalyzátory, sestávajícími ze sloučenin vanadu a organohlinitých sloučenin. Zbytky vanadu po poLymeraci zbervuji polymer d© zelena, případně vytvářejí jiné zbarveni podle způsobu zpracováni polymeru a přísad. Tyto zbytky mají vliv na termickou a oxidační stabilitu produktu. Příprava kopolymerů a terpolymerů s nízkým zbytkovým obsahem katalyzátorů je zvlášť důležitá v případě , že se tyto elastomery máji používat jako přísada do mazacích olejů.Ethylene-propylene copolymers (EPM) or ternary diene copolymers (EPDM) are prepared mainly by catalysts consisting of vanadium compounds and organoaluminum compounds. The vanadium residues after polymerization bleach the green polymer, optionally forming a different color according to the polymer and additives treatment. These residues affect the thermal and oxidative stability of the product. The preparation of copolymers and terpolymers with low residual catalyst content is particularly important when these elastomers are to be used as an additive in lubricating oils.

Dokonalé zbarvení kopolymerů jakéhokoliv barevného odstínu je obtížné|vzhledem k amorfnímu charakteru kopolymerů, který ztěžuje vypírání, a k silné tendenci vanadu vytvářet barevné sloučeniny a komplexy.Perfect coloring of copolymers of any color is difficult due to the amorphous nature of the copolymers which makes scrubbing difficult and the strong tendency of vanadium to form color compounds and complexes.

V patentech a literatuře je uváděna řada polárních látek, používaných k vypírání a desaktivaci katalyzátorů, jako alkoholy ketony, etery, estery,organické a anorganické kyseliny, voda, vodní pára a jinéjs lepšími či horšími účinky.Patents and literature disclose a number of polar substances used to wash and deactivate catalysts, such as ketones, ethers, esters, organic and inorganic acids, water, water vapor and others with better or worse effects.

Hlavni pozornost patentové literatury je zaměřena na vypírání katalyzátorů metanolem, vzácněji izopropanolera a butanolem.The main attention of the patent literature is focused on the washing of catalysts with methanol, more rarely isopropanoler and butanol.

Nyní byly nalezeny podmínky, za kterých se Katalyzátory extrahuji velmi dokonale. Polymerace probíhají v uhlovodíkových rozpouštědlech a k vypíráni katalyzátorů se používají polární látky.It has now been found that the catalysts are extracted very well. The polymerization takes place in hydrocarbon solvents and polar substances are used to wash the catalysts.

Předmětem vynálezu je způsob vypíráni zbytků katalyzátorů na bázi sloučenin vanadu z elastomernich kopolymerů etylenu s propylenem, případně elastomernich terpolymerů etylenu, propylenu a dienu,připravenýchp^lymoraci katalyzovanou sloučeninami vanadu a organickými sloučeninami hliníku, za použití alkoholu , při kterérn se^jjolymer vypírá etanolem obsahujícím maxi- Λ málně 15 objemových % vody tak, že se postupně přidává za účinného míchání polovina až stejný objem etanolu na objem polymerniho roztoku při teplotě a výhodou 30®C až 60°C a po ochlazeni směsi pod 3O°C se nahradí směs rompouštědla a etanolu samotným etanolem.SUMMARY OF THE INVENTION The present invention provides a process for scrubbing of vanadium compound catalysts from ethylene-propylene elastomeric copolymers or ethylene, propylene and diene elastomeric terpolymers prepared by vanadium-catalyzed lymphography and organic aluminum compounds using an alcohol-containing ethanol wash. a maximum of 15% by volume of water by gradually adding, with efficient mixing, half to the same volume of ethanol per volume of polymer solution at a temperature of preferably 30 ° C to 60 ° C and replacing the solvent mixture after cooling the mixture below 30 ° C; ethanol with ethanol alone.

Po skončeni polymerace v uhlovodíkovém rozpouštědle je nutné proces vypíráni vést tak, aby nedošlo hned v prvni fázi k vysráženi polymeru. Zbytky ka£a^zátorfi^J|>£ zůstaly uzavřeny v polymeru a jejich odstraněni/znesnadněno /znemožněno. Podle postupu dle vynálezu se přidává postupně extrakční činidlo za účinného míchání k polymernímu roztoku. V místě přívodu extrakčniho činidla se sice vytváří gelovitá sraženina polymeru, ta se však opět rozpouští v nadbytku polymerniho roztoku. Teprve postupně se všechen polymer koaguluje v objemnou sraženinu, zadržující značný objem polymerniho rozpouštědla a extrakčního činidla. Během této doby zreaguje extrakční činidlo s katalyzátory. V následující fázi je třeba ocRtranit rozpuštěné katalyzátory, Směs rozpouštědla a extrakčního Činidla se nahradí čistým extrakčmím činidlem, současně dojde k další koagulaci polymeru, jeho objem se několikanásobně zmenší a polymer se tak zbaví hlavně polární extrakční složkyj v níž jsou rozpuštěny katalyzátory a k níž polymer, který je parafinického charakteru, nemá afinitu. Těchto podmínek, spojených s vysokým ' stupněm odstranění katalytických sloučenin z kopolymerů, lze dosáhnout pouze etanolemja to s obshem vody nižším než 15 % objemových. Srovnatelných výsledků se nepodařilo dosáhnout yAfter the polymerization in the hydrocarbon solvent is complete, the scrubbing process must be conducted so that the polymer does not precipitate in the first phase. The residues of the caustic resins remain encapsulated in the polymer and their removal / hindrance / impediment is prevented. According to the process of the invention, the extraction agent is added gradually to the polymer solution with efficient mixing. A gel-like precipitate of polymer is formed at the point of supply of the extraction agent, but this again dissolves in an excess of polymer solution. Only gradually all of the polymer coagulates into a large precipitate, retaining a considerable volume of polymeric solvent and extracting agent. During this time, the extractant reacts with the catalysts. Subsequently, the dissolved catalysts should be removed. The solvent / extractant mixture is replaced by a pure extractant, at the same time further coagulation of the polymer, its volume is reduced several times and the polymer is mainly freed from the polar extraction component in which the catalysts are dissolved and which is paraffinic in nature, has no affinity. These conditions, associated with a high degree of removal of the catalyst compounds from the copolymers, can only be achieved with ethanol and with a water content of less than 15% by volume. We could not achieve comparable results

s jinými alkoholy nebo palárnírai látkami jako ketony nebo $wietěchto látek, protože mají bu3 příliš vysokoujnebo nízkou srážecí schopnost pro kopolyraer. Látky,jako metanol, jsou s uhlovodíkovými rozpouštědly používanými pro polymeraciwith other alcohols or palmar substances such as ketones or these because they have either too high or low coagulation properties for the copolyraer. Substances such as methanol are with the hydrocarbon solvents used for polymerization

- 3omezeně misitelné. Potřebné koncentrace pro účinnou reakci s katalyzátory vedou k vysrážení polymeru,a tak k nedokonalému odstraněni katalyzátorů.- 3 miscible. The concentrations required for an effective reaction with the catalysts lead to the precipitation of the polymer and thus to incomplete removal of the catalysts.

Vyšší alkoholy, jako propanol, ponechávají sice polymer ve výhodně zbotnalém stavu, dovolující reakci s katalyzátory, mají však již vzhledem ke svému delšímu uhlovodíkovému řetězci vyšší afinitu k polymeru, který je snáze zadržuje· Dějích zbytky ee odstraní až sušením, ekvivalent rozpuštěných katalyzátorů zůstává v polymeru·Higher alcohols such as propanol, while leaving the polymer in a swollen state allowing reaction with the catalysts, however, already have a higher affinity to the polymer for easier retention due to their longer hydrocarbon chain. polymer ·

Způsob odstraňováni katalyzátorů etanolera je možné provádět kontinuální 1 diskontinuálně· Diskontinuálně se přidává na objem polymerniho roztoku postupně za mícháni polovina, až stejný objem etanolu· Reakce se výhodně může zrychlit zvýšenou teplotou v rozmezí 30 až 60 °C. Poté se směs ochladí pod 30 °C a v konečné fázi es směs rozpouštědla a etanolu zcela nahradí atanolem Zkoagulovaný polymer se řeže na kousky a suší· Poměr etanolu k polymernimu roztoku v první fázi praní se volí podle obsahu polymeru v rozpouštědle a molekulové hmotnosti polymeru· čím je vyšší obsah polymeru v rozpouštědle a čím je vyšší molekulová hmotnoet polymeru, tím nižší poměr se volí, aby nedošlo k plné koagulaci polymeru· Etanol extrahuje katalyzátory nesrovnatelně lépe než jiné látky, navíc převádí zbytky katalyzátorů na bezbarvé produkty, takže polymery jsou trvale čiré a bezbarvé i za přítomnosti stop katalyzátorů. Vyznačuji se dobrou termickou a oxidační stabilitou a pro svou čistotu jsou vhodné pro použití jako viskozitní přísady do motorových olejů·The ethanol removal catalyst process can be carried out continuously 1 discontinuously. Half the mixture is added discontinuously to the volume of the polymer solution, with stirring, until the same volume of ethanol is added. The coagulated polymer is cut into pieces and dried. · The ratio of ethanol to polymer solution in the first wash phase is selected according to the polymer content of the solvent and the molecular weight of the polymer. the higher the polymer content in the solvent and the higher the molecular weight of the polymer, the lower the ratio is chosen to avoid full coagulation of the polymer · Ethanol extracts catalysts incomparably better than other substances, moreover converts catalyst residues into colorless products so polymers are permanently clear and colorless even in the presence of traces of catalysts. They have good thermal and oxidative stability and are suitable for use as viscosity additives in engine oils for their purity.

Vynález osvětlí následující příklady. % etanolu označuji hmotnostní obsah etanolu ve směsi s vodou, ppm jsou hmotnostní díly na 106 dílů vzorku.The following examples illustrate the invention. % ethanol refers to the weight content of ethanol in the mixture with water, ppm is parts by weight per 10 6 parts of the sample.

Přiklad 1Example 1

Do reaktoru bylo nadávkováno 250 ml hexanu, rozpouštědlo nasyceno za tlaku 100 kPa etylenem a propylenem o poměru Cg/c.. » 1, postupně přidáno 0,15 mraol oxychloridu vanadičnóho a 1,5 mmol etylaluminiumvdichloridu za stálého přívodu monomerni směsi· Po dvou hodinách polymerace při 30 °C byla reakční směs rozdělena na dvě části· K jedná z nich ee zvolna přililo za stálého mícháni 100 ml 95 % etanolu při teplotě 40 °C. Sraženina byla poté oddělena a znovu proprána v nové dávce 50 ml etanolu250 ml of hexane were charged into the reactor, the solvent was saturated at 100 kPa with ethylene and propylene (Cg / c). polymerization at 30 ° C, the reaction mixture was divided into two portions. One of these was slowly admixed with 100 ml of 95% ethanol at 40 ° C with stirring. The precipitate was then collected and washed again in a new portion of 50 ml ethanol

-4za téže teploty. Po vysušení a vylisováni byl získán čirý bezbarvý produkt, obsahující 21 ppm vanadu a 32 ppm hliníku. Oxidační stabilita vyjádřená standardním testem v kyslíkové atmosféře při 180 °C byla 180 minut.-4in the same temperature. After drying and pressing, a clear colorless product was obtained containing 21 ppm vanadium and 32 ppm aluminum. The oxidation stability, expressed as a standard test in an oxygen atmosphere at 180 ° C, was 180 minutes.

Druhá část kopolymeru byla stejným způsobem zpracována isopropanolem. Byl získán mírné nažloutlý produkt, obsahující 81 ppm vanadu a 97 ppm hliníku. Oxidační stabilita byla 30 min. Celkem bylo získáno 11 g polymeru o číselné molekulové hmotnosti Mč 87 000 a obsahu etylenu v kopolymeru 54 molárnich %.The other part of the copolymer was treated in the same way with isopropanol. A slightly yellowish product was obtained containing 81 ppm vanadium and 97 ppm aluminum. Oxidation stability was 30 min. A total of 11 g of a polymer having a number molecular weight of 87,000 and an ethylene content in the copolymer of 54 mol% was obtained.

Příklad 2 □ako rozpouštědlo bylo použito 400 ml perchloretylenu, polymsračni směs monomerů o složeni c2/c3 7/3 při 4 kPa jednorázově přidáno 0,7 g 5(2*butenyl) 2 norbornenu, postupně bylo přidáno 0,1 ramol dichloretylesťeru kyseliny vanadičné (VOClgOEt) a 1,2 mmol etylaluminiumseskvichloridu,Example 2 400 400 ml of perchlorethylene was used as solvent, polymerization mixture of monomers of composition c 2 / c 3 7/3 at 4 kPa one time 0.7 g of 5 (2 * butenyl) 2 norbornene was added, 0.1 ramol of dichloroethyl ester was added gradually vanadic acid (VOClgOEt) and 1.2 mmol ethylaluminum sesquichloride,

Polymerace probíhala při 50 °C. Po dvou hodinách polymeraca byl homogenní roztok rozdělen na dvě části. Bedna část byla zpracována etanolem. Postupně bylo za mícháni přidáno 150 ml etanolu při teplotě 40 °C, Ke sraženině bylo po izolaci znovu přidáno 100 ml etanolu. Byl získán čirý bezbarvý produkt, obsahujíc! 8 ppm vanadu a 17 ppm hliníku, mající indukční periodu 195 min.The polymerization was carried out at 50 ° C. After two hours of polymerization, the homogeneous solution was divided into two portions. The crate part was treated with ethanol. 150 ml of ethanol were added successively with stirring at 40 ° C. After isolation, 100 ml of ethanol were added to the precipitate after isolation. A clear colorless product was obtained, containing the product; 8 ppm vanadium and 17 ppm aluminum having an induction period of 195 min.

Druhá část byla stejným způsobem zpracována butanolem.The second part was treated in the same way with butanol.

Byl získán nažloutlý produkt o obsahu 73 ppm vanadu a 94 ppm hliníku, oxidační stabilitě 35 min. Celkem bylo získáno 19 g polymeru o číselné molekulové hmotnosti Mč 63 000, obsahu etylenu v kopolymeru 68 molárnich %. Bodové číslo^určující dvojné vazby v kopolymeru(bylo 16,2,A yellowish product was obtained, containing 73 ppm vanadium and 94 ppm aluminum, with an oxidation stability of 35 min. A total of 19 g of a polymer having a number molecular weight Mc of 63,000, an ethylene content in the copolymer of 68 mol%, was obtained. The point number ^ indicating the double bonds in the copolymer ( was 16.2,

Přiklad 3Example 3

Polymerace byla provedena ve 250 ml heptanu, Oo reaktoru byla přiváděna směs a 4, za tlaku 200 kPa a postupně nadávkováno 0,09 mmol chloridu vanadičného a 0,9 mmol dietylaluminiumchloridu. Po 4 hodinách při 20 °C byl polymsračni roztok rozdělen na dvě části, K jedné z nich bylo za mícháni přidáno 80 ml etanolu při teplotě 50 °C, Po ochlazeni byla sraženina oddělena a znovu proprána ve 100 ml etanolu, čirý bezbarvý produkt měl obsah 15 ppm vanadu, 30 ppn hliníku, oxidační stabilitu 170 min. Zbytek polymerního roztoku byl stejným způsoben zpracován metanole». Produkt byl svitla zelený, obsahoval 102 ppn vanadu, 125 ppn hliníku. Oxidační stabilita byla 25 min· Úhrne» bylo získáno 9 g polymeru o číselné molekulové hmotnosti Mč 112 000 a obsahu etylenu v kopolyneru 61 nolárních %,Polymerisation was carried out in 250 ml of heptane, Oo was fed a mixture of 4 and at a pressure of 200 kPa and successively charged with 0.09 mmol of vanadium trichloride and 0.9 mmol of diethylaluminum chloride. After 4 hours at 20 ° C, the polymerization solution was divided into two portions. To one of them was added, with stirring, 80 ml of ethanol at 50 ° C. After cooling, the precipitate was collected and washed again in 100 ml of ethanol. 15 ppm vanadium, 30 ppn aluminum, oxidation stability 170 min. The remainder of the polymer solution was treated with methanol in the same manner. The product was light green, contained 102 ppn vanadium, 125 ppn aluminum. The oxidation stability was 25 min. · In total, 9 g of a polymer having a number molecular weight of 112,000 and an ethylene content in the copolyner of 61 nol% was obtained,

Claims (1)

~ 6PŘEDMĚT VYNÁLEZUSCOPE OF THE INVENTION Způsob vypíráni zbytků katalyzátoru na bázi sloučenin vanadu z elastomerních kopolymerů etylenu s propylenem, pří padněme jhagtomernich terpolymerů etylenu, propylenu a dienu připravenýj^ meraci katalyzovanou sloučeninami vanadu a organickými^sloučeninami hliníku za použití alkoholu, vyznačený rí. vypírá etanolem obsahujícím maximálně 15 objemových % vody tak, že se postupně přidává za účinného mícháni polovina až stejný objem etanolu na objem polymerniho roztoku při teplotě s výhodou 30°G až 60°e a po ochlazeni směsi pod 30°C se nahradí směs rozpouštědla a etanolu samotným etanolem.The process for scrubbing the residues of a vanadium compound catalyst from ethylene-propylene elastomeric copolymers, optionally ethylene, propylene and diene elastomeric terpolymers prepared by measurement catalysed by vanadium compounds and organic aluminum compounds using the alcohol indicated by R < 1 >. elutriated ethanol containing up to 15 vol% of water so that it is gradually added with efficient stirring half to an equal volume of ethanol per volume of polymer solution at a temperature of preferably 30 ° C and 60 ° ea After cooling the mixture below 30 ° C is replaced with a mixture of solvent and ethanol with ethanol alone.
CS323282A 1982-05-05 1982-05-05 Catalyst washing based on the vanadium compounds of elastomeric copolymers of ethylene with the propylene CS225472B1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS323282A CS225472B1 (en) 1982-05-05 1982-05-05 Catalyst washing based on the vanadium compounds of elastomeric copolymers of ethylene with the propylene

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS323282A CS225472B1 (en) 1982-05-05 1982-05-05 Catalyst washing based on the vanadium compounds of elastomeric copolymers of ethylene with the propylene

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CS225472B1 true CS225472B1 (en) 1984-02-13

Family

ID=5371811

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS323282A CS225472B1 (en) 1982-05-05 1982-05-05 Catalyst washing based on the vanadium compounds of elastomeric copolymers of ethylene with the propylene

Country Status (1)

Country Link
CS (1) CS225472B1 (en)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US3352818A (en) Stability of polyolefines
US4016349A (en) Process for removing vanadium residues from polymer solutions
DE69331112T2 (en) IONIC TRANSITION METAL CATALYSTS ON OLEFIN POLYMERIZATION SUPPORT
GB885845A (en) Improvements in or relating to the purification of hydrocarbon polymers
CN101215235B (en) Method for synthesizing hindered phenol antioxidants
JPS6019745B2 (en) Peroxide composition, its production method, its use
CS225472B1 (en) Catalyst washing based on the vanadium compounds of elastomeric copolymers of ethylene with the propylene
US2883340A (en) High viscosity index detergent lubricating oils
Awl et al. cis-bond-producing hydrogenation of polyunsaturates catalyzed by polymer-complexed Cr (CO) 3 catalysts
US3901859A (en) Process for preventing discoloration of olefinic polymers containing vanadium catalyst residues
Natta et al. Polymers of dimethylketene having prevailingly polyacetalic structure
Levy et al. Polymerization of cyclic iminoethers. IV. Oxazoline polymerization in solvents containing different functional groups
CN109096143B (en) Method for synthesizing diethylhydroxylamine by adopting peroxyacetic acid
US3423384A (en) Process for the preparation of substantially ash-free polymers
US3009905A (en) Production of polymers
US3903066A (en) Method for removing catalyst residue from polypropylene
US3523083A (en) Stabilization of white oils
US3723405A (en) Technique for bonding antioxidants to polymer films
US3775389A (en) Process for the purification of polyolefins
US2543237A (en) Production of new resinous compositions from sulfones and formaldehyde
US2238638A (en) Lubricant and method of manufacturing same
US3187067A (en) Method of making polystyrene-ethylene graft copolymer and product therefrom
EP0630917A1 (en) Sulfonated olefinic copolymers
US3409599A (en) Method for improving color stability of polysulfones
US3032533A (en) Process for producing phenol-modified coumarone-indene type resins