CS223994B2 - Způsob čištění ergot-alkaloidů - Google Patents

Způsob čištění ergot-alkaloidů Download PDF

Info

Publication number
CS223994B2
CS223994B2 CS82247A CS24782A CS223994B2 CS 223994 B2 CS223994 B2 CS 223994B2 CS 82247 A CS82247 A CS 82247A CS 24782 A CS24782 A CS 24782A CS 223994 B2 CS223994 B2 CS 223994B2
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
mixture
alkaloids
formula
salts
weight
Prior art date
Application number
CS82247A
Other languages
English (en)
Inventor
Laszlo Terdy
Janos Kiss
Arpad Trompler
Istvan Zambo
Zsuzsana Foeldesi
Lajos Dancsi
Anna Kassai
Maria Gazdag
Original Assignee
Richter Gedeon Vegyeszet
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from HU80697A external-priority patent/HU191022B/hu
Priority claimed from CS811168A external-priority patent/CS223993B2/cs
Application filed by Richter Gedeon Vegyeszet filed Critical Richter Gedeon Vegyeszet
Priority to CS82247A priority Critical patent/CS223994B2/cs
Publication of CS223994B2 publication Critical patent/CS223994B2/cs

Links

Landscapes

  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Nitrogen Condensed Heterocyclic Rings (AREA)

Description

(54, Způsob čištění ergot-alkaloidů
Vynález se týká způsobu výroby ergot-alkaloidů obecného vzorce I
ve kterém značí R isopropylovou, sek.butylovou nebo terč.butylovou skupinu, jejich solí nebo směsí. Tyto sloučeniny se podle vynálezu získají oddělením ergot-alkaloidů obecného vzorce I zé směsi, která kromě nich obsahuje ještě ergotaminové alkaloidy a/nebo ergoxinové alkaloidy.
Sloučeniny obecného vzorce I, to znamená ergokornin, alfa-ergokryptin a beta-ergokryptin, jakož i směsi vytvořené s ergokristinem (ergotoxin), se v prvé řadě používají k uklidňování krevního oběhu a jako prostředek proti migrénovým bolestem hlavy.
Při výrobě sloučenin obecného vzorce I vznikají často v množství několika procent ergotaminové a/nebo eggotoxinové alkaloidy. Pod pojmem ergotaminové alkaloidy se zde rozumí ergotamin, ergosin a jejich C-8-epimery a pod pojmem ergotoxinové alkloidy se rozumí ergonin, ergoptin, ergostin a jejich C-8-epimery. Ergotaminové alkaloidy se musí rovněž oddělit od ergotoxinových alkaloidů, nebot podle předpisů pro léčiva nesmí ergotoxin obsahovat více než 0,5 % hmotnostních jiných alkaloidů a. maximálně může obsahovat 2 % hmotnostní nečistot celkem.
Cílem předloženého vynálezu je vypracování jednoduché metody k oddělení ergot-alkaloidů od ergotaminových a/nebo ergoxinových alkaloidů v jednom stupni.
A. Stolí a A. Hofman (Helv. Chim. Acta 26 1 570 /1943/) popisují výrobu tartrátů alkaloidů v organických rozpouštědlech a prokazují, že tři alkaloidy tvořící ergotoxin je možno od sebe oddělit frakční krystalizací ve formě jejich di-p-toluyltartrátů.
A. Stolí zveřejnil (Helv. Chim. Acta 28 1 283 /1945/) dalěí zjištění o solích ergotaminu. Připravil ergotaminfosfát v alkoholu a ergotaminsulfát ve směsi methylalkoholu a kyseliny octové.
V maSarském patentovém spise č. 142095 (1951) je popsáno zpracování směsi sestávající z alkaloidů obecného vzorce I a jejich epimerů obecného vzorce II
kde substituent R má výše uvedený význam.
K roztoku směsi alkaloidů v acetonu se přidá alkoholická kyselina fosforečná, načež se převážné množství alkaloidů obecného vzorce I vysráží ve formě fosfátu, zatímco alkaloidy obecného vzorce II je možno získat z matečného roztoku. Když se matečný roztok ponechá stát, vyloučí se během dvou týdnů asi 50 % hmotnostních sloučenin obecného vzorce II v epimerizované formě jako alkaloidy obecného vzorce I. Když se do matečného roztoku přidá jako katalyzátor'malé množství jodu, potom probíhá epimerizace rychleji, pro použitelný výtěžek jsou však potřebné rovněž dva týdny reakce.
Ve zveřejněné maSarské patentové přihlášce č. RI-620 je popsán způsob epimerizace různých ergotalkaloidových epimerních párů za přítomnosti organických rozpouštědel a hýdrogensíranů alkalických kovů nebo hydrogensíranu amonného.
Dosud jsou známé způsoby vhodné k oddělení, popřípadě epimerizaci vždy jednono páru epimerů. Když výchozí směs alkaloidů obsahuje více párů epimerů, posunují se v průběhu epimerizace poměry množství jednotlivých alkaloidů, v první řadě je příliš velká ztráta alfa-ergokryptinu a beta-ergokryptinu. Problematické je dále to, že se v již zkoumaných médiícn chovají ergotaminové a ergoxinové alkaloidy přesně tak, jako ergotoxinové sloučeniny obecných vzorců I a II. To znamená, že se od těchto nedají během epimerizace oddělit.
Nyní bylo zjištěno, že je možno epimerizovat také směsi obsahující více párů epimerů, bez posunutí poměrů množství pro jednotlivé epimerní páry. Tento postup je popsán v našem souvisejícím patentovém spise 223 993.
Předmětem vynálezu je nový způsob výroby ergot-alkaloidů obecného vzorce I, ve kterém R značí isopropylovou, sek. butylovou nebo ter.butylovou skupinu, nebo jejich solí a směsí, oddělením ergot-alkaloidů obecného vzorce I ze směsi obsahující kromě toho ještě ergotaminové a/nebo ergoxinové alkaloidy. Reakční směs se zpracovává za přítomnosti organického rozpouštědla a vody kyselinou fosforečnou nebo kyselinou vinnou nebo směsí dihydrogenfosforečnanu nebo vínanu a alkankyseliny, zvláště kyseliny octové, z reakční směsi se popřípadě částečně odstraní rozpouštědlo, hodnota pH popřípadě zahuštěné reakční směsi se nastaví na rozmezí 2 až 5 a tato směs se ponechá stát tak dlouho, až sě sloučeniny obecného vzorce I vysrážejí ve formě svých solí. Soli se potom oddělí a popřípadě se z nich o sobě známým způsobem uvolní báze.
Výchozí směsi pro způsob podle vynálezu je směs ergoteminových a/nebo ergoxinových alkaloidů a sloučenin obecného vzorce I.
Směsi výchozích alkaloidů mohou popřípadě obsahovat ještě některé organické látky, které jsou rostlinného původu nebo které pocházejí z fermentace.
Reakční médium sestává při způsobu podle vynálezu z organických rozpouštědel, vody a ze solitvorných kyselin. Jako rozpouštědla přicházejí v úvahu alkanoly s 1 až 4 uhlíkovými atomy (například methylalkohol, nebo ethylalkohol) nebo jejich estery s nižšími nasycenými karboxylovými kyselinami, dále alifatické ketony se 3 až 8 uhlíkovými atomy (například aceton, methylisobutylketon), uhlovodíky (jako je například hexan, heptan, benzen, toluen, xylen, benzin, petrolether a podobně) nebo tetrachlormethan. Uvedená organická rozpouštědla se mohou použít ve směsi s amidy kyselin nebo se sulfoxidy, jako je formamid, dimethylformamid nebo dimethylsulfoxid. Poslední rozpouštědlo se může použít také samotné.
Reakční prostředí v postupu podle vynálezu obsahuje organické rozpouštědlo a vodu. Množství vody je v rozmezí 10 až 95 % hmotnostních, výhodně 50 až 80 % hmotnostních.
Jako činidlo tvořící soli se používá kyselina fosforečná nebo kyselina vinná, přičemž takto vznikají soli sloučenin obecného vzorce I, které jsou velmi těžko rozpustné v reakčním médiu. Pro tvorbu solí jsou obě uvedené kyseliny stejně vhodné.
Místo kyseliny fosforečné se může též použít dihydrogenfosforečnan za přítomnosti jiné kyseliny. Výhodné jsou dihydrogenfosforečnany alkalických kovů a dihydrogenfosforečnan amonný. Namísto směsi kyseliny vinné a jiné kyseliny se dá použít také směs vínanu alkalického kovu a organické kyseliny, výhodně kyseliny octové.
Výchozí směs alkaloidů se v reakčním médiu rozpustí nebo suspenduje. Rozpustnost sloučenin obecného vzorce I a jejich solí v reakčním médiu je vzhledem k přídavku vody menší. Účelně se výchozí směs alkaloidů rozpustí v organickém rozpouštědle nebo ve směsi organických rozpouštědel, tento roztok se potom smísí se solitvorným činidlem a potom se roztok přesytí pro soli sloučenin obecného vzorce I. To znamená, vyjma amidů kyselin a sulfoxidů, v prvé řadě odstraněním organických rozpouštědel odpařením nebo extrakcí.
Rozpustnost solí sloučenin obecného vzorce I závisí také na hodnotě pH reakčního prostředí. Když se pracuje s koncentrovanými roztoky, potom je účelné oddělování solí sloučenin obecného vzorce I v nižší oblasti pH, zatímco při málo koncentrovaných roztocích je výhodnější oddělování solí v blízkosti horní hranice uvedeného rozmezí pH.
Soli sloučenin obecného vzorce I se z reakční směsi oddělují krystalizací. Reakční směs se popřípadě před krystalizací částečně odpaří.
Pokud je třeba, může se ze získané soli uvolnit známým způsobem báze (popřípadě směs bází). Uvolnění báze se výhodně provede ve směsi vody a chloroformu nastavením hodnoty pH na asi 8.
Složení směsi bází ergot-alkaloidů se zjišťuje chromatograficky (Varian 8500 LC Chromatograph, adsorbens: Liehrosorb S 1 60 5, eluční prostředek: směs n-hexenu, chloroformu a acetonitrilu v poměru 7:1,5:1,5, průtok 100 ml/h, vlnová délka detekčních vln 280 nm).
Způsob podle vynálezu je blíže objasněn v následujících příkladech provedení, aniž by jej tyto příklady jakkoliv omezovaly.
Příklad 1
Jako výchozí látka se použije 10 g směsi bází následujícího složení:
% hmotnostních (0,00798 mol) 25 % hmotnostních (0,00437 mol) 10 % hmotnostních (0,00175 mol) 4 % hmotnostní (0,000698 mol) 16 % hmotnostních ergokorninu, elfa-ergokryptinu, beta-ergokryptinu, ergotaminu a neidentifikovaných látek rostlinného původu.
Uvedená směs se suspenduje ve směsi 100 ml methylalkoholu a 3,5 ml formamidu. K vytvořené suspenzi se za mícháni přidá 2,45 g (0,0163 mol) kyseliny d-vinné a 100 ml vody. Tato reakční směs se odpaří ve vakuu při maximální teplotě 30 °C na celkový objem 30 ml a potom se při teplotě -5 °C nechá stát po dobu 2 hodin. Vyloučený produkt se odfiltruje, dvakrát promyje 10 ml vody a při teplotě 40 °C se ve vakuu vysuší. Získá se 10,45 g směsi vínanů ergot-alkaloidů. Z této směsi solí se uvolní směs bází následujícího složení:
% hmotnostních 22 % hmotnostních
9,1 % hmotnostních 0,2 % hmotnostních ergokorninu, alfa-ergokryptinu, beta-ergokryptinu a ergotaminu.
Výtěžek alkaloidů 94 %.
Specifická otáčivost směsi bází: [“]ρθ = -185° (c = 1, chloroform). Příklad 2
Jako výchozí směs se použije 10 g směsi ergot-alkaloidů, kierá byla získána fermentací
a která má následující slojení:
38 % hmotnostních (0,00674 mol) ergokorninu,
23 % hmotnostních (0,00402 mol) alfa-ergokryptinu,
12 % hmotnostních (0,00209 mol) beta-ergokryptinu,
18 % hmotnostních (0,00312 mol) ergoninu a
9 % hmotnosťních . neidentifikovaných nečistot.
Uvedená směs se rozpustí v 500 ml ethylacetátu. Získaný roztok se nejprve jednou extrahuje 100 ml a potom čtyřikrát vždy 20 ml směsi formamid : voda : kyselina fosforečné v poměru 10:87:3 při pH 1,8. Vodné fáze se spojí a ethylacetát se z vodné fáze vyextrahuje přídavkem 50 ml tetrachlormethanu. Hddnota pH vodné fáze prosté octanu ethylnatého se za silného mícháni nastaví přídavkem koncentrovaného amoniaku na 3,5. Fosforečnany ergotoxinových alkaloidů se ihned začínají vylučovat a při desetihodinovém stání při teplotě 5 °C se vyloučí prakticky jejich hlavní množství. Vysrážená směs solí se dvakrát promyje 20 ml vody a potom se ve vakuu vysuáí při teplotě maximálně 40 °C. Matečný louh získaný při filtraci se dále zpracovává. Tímto způsobem se získá 8,9 g směsi fosfátů, přičemž z nich uvolněné báze mají následující složení:
% hmotnostních 26 % hmotnostních 15 % hmotnostních 1 % hmotnostní ergokorninu, elfa-ergokryptinu beta-ergokryptinu ergoninu.
Specifická otáčivost směsi bází: Η ρθ = -183 0 (c = 1, chloroform).
Hodnota pH matečného IĎuhu po odfiltrování směsi fosfátů se nastaví pomocí koncentrovaného amoniaku na 7. Přitom se vyloučí sraženina, která se promyje dvakrát vždy 20 ml vody a vysuší se ve vakuu, při teplotě maximálně 40 °C. Takto se získá 2,28 g směsi bází, obsahující převážně ergoxinové alkaloidy, která má následující složení:
% hmotnostních % hmotnostních 4 % hmotnostní 2 % hmotnostní ergoninu, ergokorninu, alfa-ergokryptinu a beta-ergokryptinu.

Claims (1)

  1. PŘEDMĚT VYNÁLEZU
    Způsob čištění ergot-alkaloidů obecného vzorce I ve kterém značí R isopropylovou, sek.butylovou nebo terc.butylovou skupinu, nebo jejich solí, směsí sloučenin obecného vzorce I nebo směsi jejich solí, vyznačující se tím, že se na směs sloučenin obecného vzorce I, kde R má výše vedený význam, a ergotaminových a/nebo ergoxinových alkaloidů, působí za přítomnosti organických rozpouště jiel a vody kyselinou fosforečnou nebo kyselinou vinnou, nebo směsí dihydrogenfosforečnanu nebo yínanu a alkankyseliny, zvláště kyseliny octové, popřípadě se z reakční směsi odstraní částečně rozpouštědlo, hodnota pH popřípadě zahuštěné reakční směsi se nastaví na rozmezí 2 až 5 a tato směs se ponechá stát tak dlouho, až se sloučeniny obecného vzorce I, kde R má výše uvedený význam, vysrážejí ve formě svých solí, soli se potom oddělí a popřípadě se z nich uvolni báze.
CS82247A 1980-03-03 1982-01-12 Způsob čištění ergot-alkaloidů CS223994B2 (cs)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS82247A CS223994B2 (cs) 1980-03-03 1982-01-12 Způsob čištění ergot-alkaloidů

Applications Claiming Priority (3)

Application Number Priority Date Filing Date Title
HU80697A HU191022B (en) 1979-03-26 1980-03-03 Composite tablet
CS811168A CS223993B2 (en) 1980-03-03 1981-02-18 Method of making the ergot-alcaloid
CS82247A CS223994B2 (cs) 1980-03-03 1982-01-12 Způsob čištění ergot-alkaloidů

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CS223994B2 true CS223994B2 (cs) 1983-11-25

Family

ID=25745393

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS82247A CS223994B2 (cs) 1980-03-03 1982-01-12 Způsob čištění ergot-alkaloidů

Country Status (1)

Country Link
CS (1) CS223994B2 (cs)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CZ54495A3 (en) Process for preparing and/or purification of clavulanic acid
DE1795022C3 (de) Lysergsäurederivate
CZ221193A3 (en) Purification process of crude clavulanic acid
US3422090A (en) Process of producing esters from plants of the genus valeriana
SK19882000A3 (sk) Spôsob výroby aloínu extrakciou
CS223994B2 (cs) Způsob čištění ergot-alkaloidů
KR950006866B1 (ko) 에르골린 에스테르의 제조방법
US4605430A (en) Plant growth promoter from rice bran and processes for making and using
US4578483A (en) Gibberellin amine salts
KR20030014222A (ko) 클라불란산의 염의 정제 방법
US5276155A (en) Process for the resolution of (±)-α-[2-[acetyl(1-methylethyl)amino]ethyl]-α-(2-chlorophenyl)-1-piperidinebutanamide
US4162255A (en) Process for extracting aristolochic acids
US2926167A (en) Process of esterifying ib-hydroxy
US2480991A (en) Method of producing penicillin preparations
JPS6227074B2 (cs)
US3912738A (en) Isomers of N,N{40 -bis-{8 (1-formamido-2,2,2-trichloro)-ethyl{9 -piperazine and method of isolating the same
CS223993B2 (en) Method of making the ergot-alcaloid
CN113292620B (zh) 氯法拉滨中间体3’,5’-二-o-苯甲酰基-2-氯腺苷制备的改善工艺
US2974144A (en) Alkaloid and process for its production
CN110156753B (zh) 一种稳定的高纯度右旋兰索拉唑及其制备方法
DE602004011917T2 (de) Verfahren zur herstellung von 4,10 beta-diacetoxy-2 alpha- benzoyloxy-5 beta, 20-epoxy-1,13 alpha-dihydroxy-9-oxo-19- norcyclopropaäg ütax-11-en
CN110204531B (zh) 一种稳定的高纯度右旋兰索拉唑及其制备方法
US2252709A (en) Erythramine and process for its production
HU183062B (en) New process for preparing ergocristine
US2391014A (en) Alkaloidal "free" fraction from species of erythrina and processes for its production