CS222773B1 - Mexid crystallic catalyser for catalytic conversion of the hydrocarbons and method of making the same - Google Patents

Mexid crystallic catalyser for catalytic conversion of the hydrocarbons and method of making the same Download PDF

Info

Publication number
CS222773B1
CS222773B1 CS719681A CS719681A CS222773B1 CS 222773 B1 CS222773 B1 CS 222773B1 CS 719681 A CS719681 A CS 719681A CS 719681 A CS719681 A CS 719681A CS 222773 B1 CS222773 B1 CS 222773B1
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
value
anion
group
crystalline
equivalent
Prior art date
Application number
CS719681A
Other languages
English (en)
Slovak (sk)
Inventor
Daniel Bratsky
Vaclav Vesely
Ivan Novak
Milos Revus
Original Assignee
Daniel Bratsky
Vaclav Vesely
Ivan Novak
Milos Revus
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Daniel Bratsky, Vaclav Vesely, Ivan Novak, Milos Revus filed Critical Daniel Bratsky
Priority to CS719681A priority Critical patent/CS222773B1/cs
Publication of CS222773B1 publication Critical patent/CS222773B1/cs

Links

Landscapes

  • Catalysts (AREA)

Description

1 222 773
Vynález sa týká nového typu zmeanekrystalických katalyzá-torov účinných pre katalytické konverzie uhlovodíkov, alebozmesí uhlovodíkov a sposobu ich výroby.
Pod katalytickou konverziou rozumieme konverziu uhlovodí-kov, alebo zmesí uhlovodíkov prebiehajúcu v přítomnosti kata-lyzátore. Konverzia uhlovodíkov uvažovaná vo vynáleze sa týkákatalytického krakovania, alkylácie, dealkylácie, disproporcio-náoie, izomerizáeie a podobných typov konverzií uhlovodíkovprebiehajúcich mechanizmom karbéniových iónov v přítomnostikyslýeh katalyzátorov. V mnohých chemických procesoch sa používajú ako katalyzá-tory prírodné, alebo syntetické hlinitokremičitany, ktoré súbud amorfně, alebo kryátalickó. Krystalické hlinitokremičitanysú vo vfičšine prípadov aktívnejšie ako amorfné.
Syntetické hlinitokremičitany typu mordenitu, alebo Y-zeo-litu patria medzi najaktívnejšie katalyzátory v procesoch akosú katalytické krakovanie, alkylácie, dealkylácie, dispropor-cionácie, izomerizáeie a podobné typy katalytických konverziíprebiehajúcich mechanizmom karbóniových iónov.
Vynález sa týká nového typu zmesnekryštalických kyslýehkatalyzátorov, ktoré sú aktívnejšie ako katalyzátory typu raor-denitu, alebo Y-zeolitu.
ZmesnekryStalický katalyzátor podlá vynálezu je syntetickýhlinitokremičitan, ktorého kryštalická Struktúra obsahuje dvevzájomne dokonale zmiešané krystalické fázy, fázu krystalické-ho mordenitu a fázu krystalického vrstevnatého hlinitokremiči-tanu. Struktura vrstevnatého hlinitokremičitanu obsahuje okremkremíka a hliníka aj niektoré kovy, prítomnosť ktorých podstat-né zvyšuje katalytická aktivitu zmesnekrystalického katalyzátorepodlá vynálezu. 2 222 773
Katalyzátory zmesnekryátallckáho typu podlá vynálezu majú eumárny emprioký vzorec m SiO2 : n AlgOj i p QO : s DM,v ktorom znamenáSiOg oxid křemičitý,
Al2°3 oxid hlinitý, QO oxid, alebo oxidy kovov vybraných zo skupiny zahrňujúcejmed, nikel, kobalt D ekvivalent aniónov vybraných zo skupiny zahrňujúcej hydro-xylový anión, fluoridový anión, chloridový anión, aniónkyslíka, M ekvivalent vyměnitelného kationu, alebo katiónov vybraných (zo skupiny zahrňujúcej kationy vodíka, amónia, alkalickýchkovov, kovov alkalických zemin, kovov skupiny lantanoidov, pričom v molárnych pomeroch m má hodnotu od 2,71 do 64,81 n má hodnotu od 0,12 do 2,76 P má hodnotu od 0,01 do 3,25 8 má hodnotu od 0,23 do 1,82.
Katalyzátory podl’a vynálezu sa pripravia hydrotermálnou syntézou zmesi, ktorá obsahuje kryštalický mordenit v množstve od0,74 % hmot. do 90,9 % hmot. a reakčného gélu, ktorého zloženievyjadřuje vzorec a Si02 * b ÁlgO^ } o QO : d DM : e HgO,v ktorom znamenáSiO2 oxid křemičitý, A12O3 oxid hlinitý, QO oxid, alebo oxidy kóvov vybraných zo skupiny zahrňujúcejmeď, nikel, kobalt, D ekvivalent aniónov vybraných zo skupiny zahrňujúcej hyd-jroxylový anión, fluoridový anión, chloridový anión, aniónkyslíka, M ekvivalent vyměnitelného katiónu, alebo katiónov vybra-ných zo skupiny zahrňujúcej katióny amónia, alkalickýchkovov, kovov alkalických zemin,
HgO vodu a v molárnych pomeroch a má hodnotu od 1,83 do 6,39 b má hodnotu od 0,02 do 3,49 c má hodnotu od 0,03 do 5,38 - 3 - d má hodnotu od 0,03 do 2,83 e má hodnotu od 35 do 420. 222 773
Hydrotermálna syntéza sa robí v tlakovéj nádobě, autokláve,pri teplote od 160 °C do 350 °C pri autogénnom tlaku vodnej pá-ry po dobu od 3 do 200 hodin. Účinné miešanie uvedenej vodnejsuspenzie je velmi výhodné a přispívá k skráteniu potřebného ča-su pre vznik syntetického zmesnekrystalického hlinitokremičita-nu. Po ukončení syntézy sa obsah autoklávu ochladí a vzniknutýkrystalický produkt sa oddělí od matečného roztoku filtráciou,sedimentáciou, alebo odstředěním. Získaný syntetický zmesnekryš-talický hlinitokremičitan je vhodné premyť destilovanou, alebodemineralizovanou vodou. Materiál, ktorý bol syntetizovaný zapřítomnosti hydroxidov, alebo solí alkalických kovov, alebo alkalických zemin je výhodné podrobit ionovýmene roztokom hydroxiduamonného, alebo roztokmi amonných solí ako sú dusičnan, chlorid,alebo octan amonný. Použitím inýoh amonných solí sa dosiahnupodobné výsledky. Získaný krystalický materiál před iónovýmenouroztokmi amonných solí, alebo po nej je taktiež výhodné podro-bit ionovýmene roztokmi solí kovov skupiny lantanoidov, ako súdusičnan lantánu, céria, holmia, alebo roztokom dusičnanu zmesikovov skupiny lantánu. Ionovýmenou upravený zmesnekrystalickýhlinitokremičitan podlá vynálezu sa suší a kalcinuje pri teplo-ta od 250 °C do 750 °C. Kalcinovaný produkt v H-forme, dekatio-nizovanej, alebo katióndekationizovanej formě je katalytickyvelmi účinný v konverziách uhlovodíkov prebiehajúcich mechaniz-mom karbeniovýoh ionov, ako sú katalytické krakovanie, alkylá-cia, disproporoionácia, izomerizácia a pod.
Nasledovné příklady dokumentujú sposob přípravy, přednostia praktické použitie katalyzátorov podlá vynálezu avšak bez to-ho, že by predmet vynálezu bol tým v akomkolvek smere obmedzený.Příklad 1
Do nádoby s obsahom 10 1 sa dalo 640 g hydrosólu Si02, 2000 ml demineralizovanej vody a 253 g chloridu hlinitého roz-puštěného v minime vody. Za intenzívneho mieSania sa přidávalkoncentrovaný roztok NH^OH dovtedy, kým pH zmesi nedosiahlohodnotu 10. Hliník a křemík přešli do formy gélu, ktorý sa fil-troval a premýval demineralizovanou vodou. - 4 - 222 773
Takto získaný gél sa zriedil 1840 ml demineralizovanej vo-dy a za miešania sa přidalo 650 g octanu nikelnatého, 12 % roz-tok NaF a 30 g NaOH rozpuštěného v minime vody. Připravený reak-čný gél sa miešal počas 3 hodin a potom sa do něho přidalo 240 gmordenitu v Na-forme, ktorého raólový poměr SiOg : AlgO^ bol 14.Takto připravená reakčná zmes sa ďalej homogenizovala počas 72hodin a potom sa preniesla do autoklávu, kde sa pri teplote250 °C a autogénnom tlaku vodnej páry podrobila hydrotermálnejsyntéze v trváni 80 hodin.
Produkt hydrotermálnej syntézy sa odfiltroval od matečné-ho roztoku a premyl 7000 ml 5 % roztoku NH^OH, a potom sa pod-robil ionovýměně roztokom octanu amonného, lónovýmenou získanýprodukt sa vysušil pri 120 °C. Časť vysušeného produktu sa kal-cinovala pri teplote 500 °C počas 8 hodin. Takto získaný kalci-novaný materiál sa označil ako katalyzátor A.
Druhá část vysušeného produktu sa podrobila rentgenovéjdifrakčnej analýze a rflntgenovej mikroanalýze· Výsledky týohtoanalýz ukázali* že ide o kryštalický materiál so zmiešanouštruktúrou, ktorá obsahuje fázu mordenitu a fázu vrstevnatéhohlinitokremičitanu. Příklad 2
Do nádoby s obsahom 2 1 sa dalo 120 g hydrosólu SiO? a roz-tok chloridu hlinitého obsahujúci 30,2 g AlGl^ . éHgO. Za in-tenzívneho miešania sa získaná zmes zrážala 14 % roztokomNH^OH do pK 10. Vzniknutý gél sa odfiltroval a premýval desti-lovanou vodou dovtedy* kým vo filtráte nevymizla pozitivnareakcia na chloridové lény.
Odfiltrovaný gél sa zmiešal s demineralizovanou vodou naobjem 1300 ml a za miešania sa k němu přidal roztok 2,1 g NH^F,11 ml koncentrovaného roztoku NH^OH a 356 ml koncentrovanéhoroztoku octanu kobaltnatého. Vzniknutý reakčný gél sa zriedildemineralizovanou vodou a za intenzívneho miešania sa k němupřidalo 87,6 g syntetického mordenitu v H-forme, ktorého mólo-vý poměr SiOg/AlgO^ bol 20/1· Takto vzniknutá reakčná zmes sahomogenizovala počas 72 hodin* a potom sa podrobila hydroter-málnej syntéze v autoklávě pri 280 °C počas 52 hodin. - 5 - 222 773
Produkt z hydrotermálnej syntézy sa odfiltroval od mateč-ného roztoku a rozdispergoval sa v 3000 ml demineralizovanejvody, do ktorej sa za intenzívneho miešania přidalo 180 g krystalického NH^HO^· Zmes sa po 8 hodinách mieáania odfiltrovalaa filtračný koláč sa podrobil iónovýmene roztokom dusičnanucéria s konoentráciou 0,2 mol · dm“\ p0 odfiltrovaní sa krys-talický materiál sušil pri teplote 110 °C počas 16 hodin. Vy-sušený produkt sa rozdělil na dve časti. Prvé časť sa kalcino-vala pri teplote 485 °C počas 8 hodin. Kalcinovaný materiál saoznačil ako katalyzátor B. Druhá časť vysušeného produktu sapodrobila a rtg. dif rakčněj analýze, ktorá ukázala, že ideo kryŠtalický hlinitokremičitan so zmiešanou Strukturou, ktoráobsahuje fázu mordenitu a fázu vrstevnatého hlinitokremičitanuPříklad 3 Z hydrosólu SiOg a roztoku chloridu hlinitého sa postupomako v příklade 1 získal gél, do ktorého sa přidalo 130 g octa-nu nikelnatého rozpuštěného v 1300 ml demineralizovanej vody, 8,3 g NaOH rozpuštěného v 50 ml vody a 10 g NH^P. Za intenzív-neho miešania sa nakoniec přidalo 64,2 g octanu meďnatéhoa 82 g mordenitu s molovým pomerom 33,2 SiOg/AlgOj. Takto při-pravená reakčná zmes sa homogenizovala po dobu 5 dní, a potompodrobila hydrotermálnej syntéze pri 310 °C počas 38 hodin.
Produkt hydrotermálnej syntézy sa premyl destilovanouvodou a podrobil iónovýmene roztokom dusičnanu amonného, od-filtroval a sušil pri 110 °C. Časť vysušeného produktu sa kal-cinovala na vzduchu pri 550 °C počas 10 hodin. Kalcinovaný mařteriál sa označil ako katalyzátor C« Příklad 4
Katalytická aktivita katalyzátorov podlá vynálezu sa sle-dovala za použitia prietočnej aparatury běžného typu na mode-lovej reakcii konverzie toluénu, ktorý sa v reakčnej zone reaktóra dealkyluje na benzén, disproporcionuje na benzen a xylé-ny, ktoré dalej izomerizujú. Tento modelový typ reakcie posky-tuje údaje o dealkylačno-alkylačnej, disproporcionačnej a izo-merizačnej aktivitě skúmaných katalyzátorov a je zaužívanýmtypom reakcie na hodnotenie katalyzátorov vhodných pre konver-zie prebiehajúce mechanizmom karbéniových ionov. - 6 - 222 773
Reakčné produkty sa analyzovali metodou plynovéj chromáto-grafie. Konverzia toluénu bola počítaná podlá vztahu: konverzia « 100 - % nepremeneného toluénu (% mol·) V tabuXke 1 eú zhrauté výsledky meraní katalytické^ akti-vity katalyzátorov podlá vynálezu a tiež pre porovnanie kata-lytická aktivita krakovacieho katalyzátore na báze dekationi-zovaného zeolitu Y a H-mordenitu.
Tabulka 1
Katalyzátor Konverzia (% mol.)
Katalyzátor A 76,88 Katalyzátor B 82,31 Katalyzátor C 75,73 Y-zeolit 45,34 H-mordenit 67,81
Ako ukazujú experimentálně výsledky uvedené v tabulke 1,katalyzátory podlá vynálezu sú vysoko aktivně a 1*2 - 1*6 krátprevyfiujú katalytická aktivitu doteraz známých katalyzátorov.

Claims (2)

  1. 7 PREDMET VYNÁLEZU 222 773 1· ZmesnekryStalický katalyzátor pre katalytická konverziu uhlo-vodíkov prebiehajácu mechanizmom karbéniových ionov ako jekatalytické krakovanie, alkylácia, dealkylácia, izomerizá-cia, disproporcionócia vyznačený tým, že je to krystalickýsyntetický hlinitokremičitan so zmieŠanou štruktárou, kto-rého eumárny empirický vzorec je m Si02 : n AlgO^ s p QO : s DM, v ktorom znamená SiOg oxid křemičitý AlgOj oxid hlinitý, QO oxid, alebo oxidy kovov vybraných zo skupiny zahrnujú-cej med, nikel, kobalt, D ekvivalent aniónov vybraných zo skupiny zahrnujúcej hydroxylový anión, fluoridový anión, chloridový anión,anión kyslíka, M ekvivalent vyměnitelného katiónu, alebo katiónov vybra-ných zo skupiny zahrnujucej kationy vodíka, amonia,alkalických kovov, kovov alkalických zemin, kovov sku-piny lantanoidov, a v molových poměroch m má hodnotu od 2,71 do 64,81 n má hodnotu od 0,12 do 2,76 p má hodnotu od 0,01 do 3,25 s má hodnotu od 0,23 do 1,82, pričom jeho zmiešaná štruktúra obsahuje fázu mordenitu a fá-zu vrstevnatého hlinitokremičitanu.
  2. 2. Sposob výroby zmesnekrystalického katalyzátora pre kataly-tická konverziu uhlovodíkov podlá bodu 1. vyznačený tým, žezmes obsahujáca krystalický mordenit v množstve od 0,74 % hmdo 90,9 % hm a reakčný gél, ktorého zloženie vyjadřuje vzo-rec a SiOg : b AlgOj : c QO : d DM í e HgO, 222 773 v ktorom znamená SiOg oxid křemičitý AlgOj oxid hlinitý, QO oxid, alebo oxidy kovov vybraných zo skupiny zahrňujú-cej med, nikel, kobalt, D ekvivalent aniónov vybraných zo skupiny zahrňujúcej hydroxylový anión, fluoridový anión, chloridový anión,anión kyslika, M ekvivalent vyměnitelného kationu, alebo katiónov vybra-ných zo skupiny zahrňujúcej kationy amónia, alkalickýchkovov, kovov alkalických zemin, HgO vodu, a v molových pomeroch a má hodnotu od 1,63 do 6,35 b má hodnotu od 0,02 do 3,45 c má hodnotu od 0,03 do 5,38 d má hodnotu od 0,03 do 2,63 e má hodnotu od 35 do 420, sa podrobí hydroterraálnej syntéze pri teplote od 160 °Cdo 350 °C pri zodpovedajúcom tlaku vodných pár po dobu od 3do 200 hodin, načo sa takto připravený materiál podrobi ió-novýměně roztokom hydroxidu amonného, alebo roztokmi amon-ných soli a/alebo roztokmi obsahujúcich kationy kovov sku-piny lantanoidov a následnému tepelnému spracovaniu zahria-tím na teplotu v rozmedzí od 250 °C do 750 °C, s výhodouod 350 °C do 600 °C.
CS719681A 1981-10-02 1981-10-02 Mexid crystallic catalyser for catalytic conversion of the hydrocarbons and method of making the same CS222773B1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS719681A CS222773B1 (en) 1981-10-02 1981-10-02 Mexid crystallic catalyser for catalytic conversion of the hydrocarbons and method of making the same

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS719681A CS222773B1 (en) 1981-10-02 1981-10-02 Mexid crystallic catalyser for catalytic conversion of the hydrocarbons and method of making the same

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CS222773B1 true CS222773B1 (en) 1983-07-29

Family

ID=5420653

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS719681A CS222773B1 (en) 1981-10-02 1981-10-02 Mexid crystallic catalyser for catalytic conversion of the hydrocarbons and method of making the same

Country Status (1)

Country Link
CS (1) CS222773B1 (cs)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CA2092938C (en) Zeolitic catalyst of mfi type, its preparation and use
US6548040B1 (en) Process for preparing a zeolite with structure type MTT using specific template precursors
CA1214765A (en) Crystalline galloaluminosilicates, steam-modified crystalline galloaluminosilicates, their preparation and their use as catalysts and catalyst supports
EP0024930B1 (en) A method of preparing active ion-exchanged zeolite catalysts
JPH0153205B2 (cs)
CA1150712A (en) Process for the production of crystalline aluminosilicates and their use as catalysts and catalyst supports
DK158717B (da) Krystallinske aluminiumsilikater, fremgangsmaade til fremstilling heraf og deres anvendelse som katalysator
US20250170564A1 (en) Process for the production of a zeolitic material having an aei-type framework structure via solvent-free interzeolitic conversion
CA1167071A (en) Process for the production of aromatic hydrocarbons
GB2023562A (en) Modified silica and germania
DE3687636T2 (de) Synthetisches, kristallines, poroeses, kieselsaeure-, titanoxid- und tonerdehaltiges material.
US20240174523A1 (en) Synthesis of zeolitic material having aft framework structure and scr catalysts comprising the same
CA1248931A (en) Zeolite l preparation
US6969692B2 (en) Process for the preparation of doped pentasil-type zeolites using a doped reactant
EP0104107A1 (en) Crystalline titanoborosilicate and process of preparation
CA2496898C (en) Process for the preparation of doped pentasil-type zeolites using a doped reactant
JP2664455B2 (ja) フェニルエタノールの製法
US5015785A (en) Preparation of mixtures of isomeric cresols with a molar ratio of para- to meta-cresol of at least 0.6:1 to 10:1
US5238675A (en) Gallium zeolites
JPS61221164A (ja) 脂肪族ジニトリルの製法
CS222773B1 (en) Mexid crystallic catalyser for catalytic conversion of the hydrocarbons and method of making the same
US5215736A (en) Mordenite type zeolite and its preparation process
CS223476B1 (sk) Difunkčný zmesnekryštalický katalyzátor pre hydrokonverziu uhíovodíkov a spósob jeho výroby
CS207173B1 (en) Synthetic aluminosilicate catalyzer for the catalythic conversion of hydrocarbon and method of making the same
DE3326668A1 (de) Verfahren zur isomerisierung von diacyloxy-butenen