CS211482B1 - Způsob stabilizace neutrálních koncentrovaných vodných roztoků k pěstování monokrystalů etyléndiamintartátu - Google Patents

Způsob stabilizace neutrálních koncentrovaných vodných roztoků k pěstování monokrystalů etyléndiamintartátu Download PDF

Info

Publication number
CS211482B1
CS211482B1 CS574378A CS574378A CS211482B1 CS 211482 B1 CS211482 B1 CS 211482B1 CS 574378 A CS574378 A CS 574378A CS 574378 A CS574378 A CS 574378A CS 211482 B1 CS211482 B1 CS 211482B1
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
solution
cultivation
ethylene diamine
tert
tartrate
Prior art date
Application number
CS574378A
Other languages
English (en)
Inventor
Uta Steinbruch
Original Assignee
Uta Steinbruch
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Uta Steinbruch filed Critical Uta Steinbruch
Publication of CS211482B1 publication Critical patent/CS211482B1/cs

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C30CRYSTAL GROWTH
    • C30BSINGLE-CRYSTAL GROWTH; UNIDIRECTIONAL SOLIDIFICATION OF EUTECTIC MATERIAL OR UNIDIRECTIONAL DEMIXING OF EUTECTOID MATERIAL; REFINING BY ZONE-MELTING OF MATERIAL; PRODUCTION OF A HOMOGENEOUS POLYCRYSTALLINE MATERIAL WITH DEFINED STRUCTURE; SINGLE CRYSTALS OR HOMOGENEOUS POLYCRYSTALLINE MATERIAL WITH DEFINED STRUCTURE; AFTER-TREATMENT OF SINGLE CRYSTALS OR A HOMOGENEOUS POLYCRYSTALLINE MATERIAL WITH DEFINED STRUCTURE; APPARATUS THEREFOR
    • C30B7/00Single-crystal growth from solutions using solvents which are liquid at normal temperature, e.g. aqueous solutions

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Crystallography & Structural Chemistry (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Metallurgy (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Vynález se týká způsobu stabilizace nasycených'neutrálních vodných roztoků k pěstování monokrystalů etyléndiamintartátu.
Jakmile nalezly krystaly etyléndiamintartátu na základě svých dobrých piezoelektrických vlastností použití jako elektroakustické měniče v elektrotechnických stavebních prvcích, vzrostl jejich význam v důsledku využívání jejich optických vlastností jako analyzátorových krystalů pro rentgenové fluorescenční přístroje.
Způsob pěstování monokrystalů etyléndiamintartátu z nasycených vodných roztoků je znám. K tomu potřebné roztoky se vyrábějí buá rozpuštěním obchodního, čistého, ještě překrystalovaného monohydrátu etyléndiamintartátu ve vodě, nebo reakcí čerstvě vyčištěného etyléndiaminu s kyselinou vinnou ve vodném roztoku v množství odpovídajícím stechiometrickému poměru, přičemž použitá množství jsou zvolena tak, aby odpovídala koncentraci nasyceného roztoku při předpokládané teplotě pěstování.
Takto vyrobené vodné roztoky etyléndiamintartátu je však možno uchovávat a používat k pěstování monokrystalů etyléndiamintartátu pouze omezenou dobu. Již po krátké době se tyto roztoky zbarvují rozkladnými produkty do hnědá a jejich viskozita a hustota rychle stoupá.
S tím je spojen rychlý pokles růstu krystalů až do úplného zastavení a zvýšený výskyt chyb ve stavbě krystalů, který vede k pnutí a výraznějšímu sklonu ke tvorbě trhlin v monokrystalech etyléndiamintartátu. Kromě toho dochází v těchto roztocích znečištěných rozkladnými produkty ve vzrůstající míře k vylučování polokrystalického materiálu v důsledku neřízeného růstu krystalů.
21Ί 482
S ohledem na vznik rozkladných produktů se dosud předpokládalo, že se v roztocích ustavuje chemická rovnováha mezi etyléndiamintartátem a jeho oběma složkami, etyléndiaminem a kyselinou vinnou, které se působením světle a tepla, zvláště při teplotách nad 41 °C, v krátkém čase posouvé ve směru štěpení na jednotlivé složky, což vede k tvorbě pryskyřičných kondenzačních, popř. polymeračních produktů hnědé barvy. 0 složení, těchto produktů není nic známo.
Rozklad lze příznivě ovlivnit také tim, že se hodnota pH roztoků etyléndiaminartátu ve vodě upraví na 5,9 (slabě kyselý) a že je nutno provádět pěstováni při teplotách nad 40,6 °C tak, aby se získala jednoklonná modifikace, prosté krystalové vody, které má požadované optické a elektroakustické vlastnosti. Při teplotách pod 40,6 °C vzniká ortorhombický monohydrét etyléndiamintartétu, který mé jen velmi nepatrné piezoelektrické účinky a nemá žádný technický význam (J. Franklin Inst., 250, str. 499 až 510, 1950).
Nechyběly pokusy zlepšit způsob pěstování monokrystalů etyléndiamintartétu, kdy měl být především omezen nebo odstraněn rozklad roztoků při pěstování krystalů.
Jsou známy různé způsoby, které spočívají v posunu pH hodnoty roztoků pro pěstování krystalů do slabě alkalické oblasti (pH hodnota je 7 až 8) a udržování určité teplotní oblasti při růstu krystalů.
V roztoku pro pěstování krystalů se například nastaví pomocí přebytku etyléndiaminu hodnota pH 7,2 nebo přídavkem amoniaku hodnota pH 7,5 a pěstování se provádí za poklesu teploty z 50 °C až na 40,6 °C, popřípadě trvalým dosyoovéním takto stabilizovaného roztoku pro pěstování krystalů při konstantní teplotě mezi 50 a 40,6 °Č (americký patentový spis č. 2 591 032).
Dále je již známo dosahovat zvýšení pH hodnoty namísto přebytku amoniaku nebo etyléndiaminu použitím silných alkálií, jako hydroxidu sodného nebo hydroxidu draselného. Již vzniklé rozkladné produkty je třeba odstranit dodatečným použitím aktivního uhlí a následující filtrací (anglický patentový spis 756 041).
Kromě toho je známo zlepšení způsobu pěstování monokrystalů etyléndiamintartétu tím, že z roztoku k pěstování krystalů s přídavkem hydroxidu sodného nebo draselného a vyčištěného aktivním uhlím se nejprve izoluje.monohydrát etyléndiamintartétu a z toho se připraví čerstvý roztok. Další vývoj tohoto známého postupu spočívá v tom, že navíc se kromě aktivního uhlí jako absorpční prostředek k odstranění rozkladných produktů použije iontoměničová pryskyřice při pH hodnotě 7 až 8 (francouzský dodatek patentu 64 711 k francouzskému patentu 935 743).
Všechny známé postupy však mají podstatnou nevýhodu v tom, že tvorba rozkladných produktů je odstraněna jen neúplně nebo na krátkou dobu. To má za následek, že roztoky k pěstování krystalů je možno použit jen jednou nebo pro opakované použiti pouze za vysokých nákladů na čištění.
V praxi se ukázalo, že se vzrůstající dobou pěstování roste i počet chyb ve stavbě krystalů, čímž je ovlivněna kvalita pěstovaných krystalů, které není konstantní v průběhu procesu růstu, trvajícím průměrně tři měsíce.
Kromě toho se proces pěstováni i přes snižování míry rozkladu značně prodlužuje v důsledku dlouhé doby růstu. Konečně podstatný nedostatek známých postupů spočívá v tom, že stoupající množství silných alkálií a iontoměničových pryskyřic nutných v sousvislosti .
se vzrůastající dobou pěstování ke stabilizaci, popř. čištění roztoků vede nekontrolovatelným způsobem k neřízenému· růstu krystalů.
Cílem vynálezu je odstranit nedostatky známých postupů.a účinně zabránit polymeraci a tvorbě pryskyřic.
Účel vynálezu spočívá v odstranění příčiny rozkladu a vzniku pryskyřičných produktů.
Na rozdíl od dosud známých postupů, kdy se postupující rozklad pouze omezoval nebo zpomaloval stabilizací roztoku k pěstování, s pomocí posunu chemické rovnováhy, popř. hodnoty pH, spočívá účel vynálezu obzvláště v tom, odstranit již zpočátku příčiny vzniku rozkladných a polymeračníoh'produktů, aniž by došlo k ovlivněni procesu pěstování a homogenity vypěstovaných krystalů
Zatímco se doposud všeobecně předpokládalo, že rozklad roztoků pro pěstování krystalů etyléndiamintartátu spočívá v kondenzační reakci rozkladných produktů etyléndiamintartétuý příznivě ovlivněné teplem a světlem, bylo v rámci postupu podle vynálezu spektrochemickými vyšetřeními roztoků a rozkladných produktů zjištěno, že příčinou nestability roztoků etyléndiamintartétu k pěstování krystalů je radikálové polymerace, vyvolávané kyslíkem.
K přerušení, popřípadě zamezení radikálově probíhajících reakcí jsou používány deriváty fenolu se steriokými zábranami ve stavbě molekuly.
Překvapivé je však zjištění, že je tyto látky možno použít bez negativních vlivů na proces pěstování krystalů také při výrobě monokrystalů etyléndiamintartátu jako inhibitory polymerace.
Kromě toho nebyl v průběhu procesu pěstování krystalu zaznamenán případ, kdy by inhibitor v nejmenším množství byl zabudován do krystalů.
Výše uváděné nedostatky jsou odstraněny způsobem podle vynálehu pro stabilizaci neutrálních koncentrovaných vodných roztoků pro pěstování monokrystalů etyléndiamintartátu, jehož podstata spočívá v tom, že se ke stabilizaci roztoku pro pěstování monokrystalů přidává derivát fenolu, stericky bráněného ve své stavbě molekuly, obecného vzorce
OH
ve kterém značí
R1 . sek.propylovou skupinu, terc.butylovou skupinu nebo terc.amylovou skupinu,
R vodíkový atom, terc.butylovou skupinu nebo terc.amylovou skupinu,
R^ vodíkový atom nebo methylovou skupinu a
R^ vodíkový atom, alkylovou skupinu s jedním až třemi uhlíkovými atomy, skupinu r\ cyklohexylovou skupinu, fenylovou skupinu nebo atom halogenu, přičemž platí, že když R^ a R^ jsou atomy vodíku, potom R^ značí methylovou skupinu, v koncentraci v rozmezí 0,05 až 0,1 °/oo ve formě 1% alkoholického roztoku, přičemž uváděná procenta jsou hmotnostní.
Jako zvláště výhodné deriváty fenolu se osvědčily thymol (r’ = sek.propylová skupina, r3 = methylové skupina a R' a p5 = vodíkový atom) a 2,6-di-terc.hutyl-4-methyl, -4-ethyl-, -4-propyl-, -4-sek.propyl-, -4-terc.butyl-, -4-terc.amyl-, -4-eyklohexyl-, -4-halogen-, -4-fenylfenol, jakož i analogické 2,6-di-terc.amyldériváty.
Tím odpadají dosavadní nákladné postupy čištění výchozích látek a roztoků k pěstování krystalů. Pěstování krystalů etyléndiamintartátu je podstatně ekonomičtější, nebol je možné vícenásobně opětovné použití roztoku k pěstování krystalů bez čištění i přes dlouhou dobu pěstování až několika měsíců.
Zároveň se odstraňují nepravidelnosti v růstu krystalů, zaviněné pryskyřičnými rozklad nými produkty. Kvalita krystalů etyléndiamintartátu je během celého procesu pěstování trvale dokonalá.
Vynález bude dále objasněn příklady provedení. VSechny jmenované deriváty fenolu je možno použít stejným způsobem k pěstování monokrystalů etyléndiamintartátu.
Přikladl
Vodný roztok etyléndiamintartátu, potřebný k pěstování, se vyrobí reakcí obchodního etyléndiaminmonohydrétu s kyselinou vinnou.
Použité množství se vypočítají tak, že vznikne roztok k pěstování nasycený při teplotě 50 °C. K 0,64 kg etyléndiamintartátu se přidá roztok 1,215 kg kyseliny vinné v 0,85 kg vody tak, aby teplota roztoku přitom nepřestoupila 50 °C.
Vzniknou tak 2 1 roztoku etyléndiamintartátu, nasyceného při teplotě 50 °C, jehož hodnota pH se okamžitě nastaví pomocí amoniaku na hodnotu 7. Tato hodnota pH je pro chování při růstu krystalů a pro homogenitu (odolnost vůči tvorbě prasklin a trhlin) nejpříznivější. Nakonec se přidá roztok 0,1 g thymolu, ve formě 1$ alkoholického roztoku. Po oddělení případné usazeniny, pocházející z použitých výchozích látek, filtrací, je možno tento roztok etyléndiamintartátu použít jako roztok k pěstování krystalů.
Další pěstování monokrystalů etyléndiamintartátu se provádí způsobem známým pro pěstování krystalů z roztoků, například odpařovací metodou v teplotní oblasti mezi 50 a 41 °C.
P ř í k 1 a d 2
Nasycený vodný roztok při 50 °C, potřebný pro pěstování monokrystalů etyléndiamintereftalétu, se vyrobí způsobem popsaným v příkladu 1.
Ke 2 1 tohoto roztoku se přidá 0,15 g 2,6-di.terc.butyl-4-methylfenolu nebo stejná množství 2,6-di-terc.butyl-4-ethylfenolu, 2,6-di-terc.butyl-4-propylfenolu, 2,6-di-terc.butyl-4-sek.propylfenolu, 2,4,6-tri-terc.butylfenolu nebo 2,6-di-terc.butyl-4-terc.amylfeno lu ve formě \% alkoholického roztoku (jde o procenta hmotnostní).
Po oddělení eventuálních nepatrných nečistot je takto připravený roztok etyléndiamintartátu použitelný pro pěstování monokrystalů způsobem popsaným v příkladu 1.
Přiklad 3
1 roztbku etyléndiamintartétů, nasyceného ve vodě při 50 °C a připraveného Způsobem popsaným v příkladu 1, se smísí s 0,15 g 2,6-di-terc.butyl-4-fenyIfenolu, 2,6-di-terc.butyl -4-chlorfenolu nebo 2,6-di-terc.butyl-4-bromfenolu ve formě 1% alkoholického roztoku.
Další zpracování takto stabilizovaného roztoku pro pěstování etyléndiamintartétových monokrystalů se provádí stejně, jako je popsáno v příkladu 1.
Příklad 4
Ke 2 1 vodného roztoku etyléndiamintartátu, nasyceného při teplotě 50 °C, připraveného podle příkladu 1, se ke stabilizaci přidá 0,2 g 2,6-di-terc.amyl-4-ethylfenolu, 2,ft-di-terc amyl-4-ethylfenolu, 2,6-di-tere.amyl-4-propylfenolu, 2,6-di-terc.amyl-4-sek.propylfenolu,
2,6-di-terc.amyl-4-terc.butylfenolu nebo 2,4,6-tri-.amylfenolu ve formě 1% alkoholického roztoku (jde o % hmotnostní). Takto stabilizované roztoky se dále používají způsobem popsaným v příkladu 1.
Příklad 5
1 vodného roztoku etyléndiamintartétu, nasyceného při teplotě 50 -PC, připraveného podle přikladu 1, se stabilizují přídavkem 0,15 g 2,6-di-terc.amyl-4-cyklohexylfenolu, 2,6-di-terc.amyl-4-fenylfenolu, 2,6-di-terc.amyl-4-chlorfenolu nebo 2,6-di-terc.amyl-4-bromfenolu ve formě 1% alkoholického roztoku a dále se tento roztok použije k pěstování monokrystalů etyléndiamintartétu způsobem popsaným v příkladu 1.
Při použití stabilizace podle vynálezu se vyloučí nepříznivé tvorba hydrátů a rozklad etyléndiemintartátu.
Rozbory plynovou chromatografii ukázaly, že účinnost přísady, například thymolu, jako sterioky bráněného derivátu fenolu, zůstává plně zachována nejméně po dobu 3 měsíců, to znamená, že během celé doby trvání procesu pěstování monokrystalu etyléndiamintartétu z roztoku není prokazatelná žádná polymeračni reakce.
Nedochází k ovlivnění růstu krystalů a ovlivnění funkční způsobilosti stavebních prvků z nich zhotovených.
Po ukončeném procesu pěstování je možno zbylý roztok etylándiamintartátu po novém přidání stéricky bráněného derivátu fenolu v alkoholickém roztoku ve výěe uvedené koncentraci znovu použít pro dva až tři další procesy pěsttváňí bez dalšího čištění a zpracovávání.
Dosavadní ohrožování zdraví pracovníků, k němuž docházelo -v důsledku nákladných pracovních postupů při čištěni a zpracování etyléndiaminu, je tímto značně sníženo.

Claims (2)

  1. Způsob stabilizace neutrálních koncentrovaných vodných roztoků k pěstování monokrystalů etyléndiamintartétu, vyznačený tím, že se k roztoku přidává derivát fenolu stéricky ve své molekule bráněný, obecného vzorce
    OH vou skupinu, fenylovou skupinu nebo atom halogenu,
  2. 2 4 3 přičemž platí, že když R a R* je vodíkový atom, potom R'> značí methylovou skupinu, v koncentraci v rozmezí 0,05 až 0,1 °/oo ve formě 1% alkoholického roztoku, přičemž uváděné procenta jsou hmotnostní.
CS574378A 1977-09-05 1978-09-05 Způsob stabilizace neutrálních koncentrovaných vodných roztoků k pěstování monokrystalů etyléndiamintartátu CS211482B1 (cs)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DD20088077A DD135969A3 (de) 1977-09-05 1977-09-05 Verfahren zur zuechtung von aethylendiamintartrat-einkristallen aus loesungen

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CS211482B1 true CS211482B1 (cs) 1982-02-26

Family

ID=5509637

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS574378A CS211482B1 (cs) 1977-09-05 1978-09-05 Způsob stabilizace neutrálních koncentrovaných vodných roztoků k pěstování monokrystalů etyléndiamintartátu

Country Status (3)

Country Link
CS (1) CS211482B1 (cs)
DD (1) DD135969A3 (cs)
SU (1) SU968105A1 (cs)

Also Published As

Publication number Publication date
DD135969A3 (de) 1979-06-13
SU968105A1 (ru) 1982-10-23

Similar Documents

Publication Publication Date Title
RU2005137243A (ru) Способы получения кристаллов натеглинида
ATE51854T1 (de) Verfahren zur herstellung von zeolithen des ltyps unter verwendung von organischen templaten.
RO81943B (ro) Procedeu de preparare a unor derivati de piridoxina
ATE4386T1 (de) Laktitol-monohydrat und verfahren zur herstellung von kristallinem laktitol.
NO146541B (no) Fremgangsmaate for fremstilling av myke etyleniske polymerharpiksskum
ATE35417T1 (de) Verfahren zur herstellung von phosphorhaltigen cyanhydrinderivaten.
US3961934A (en) Method for increasing the sucrose content of growing plants
GB2138424A (en) Diethylene-triamine-penta(methylenephosphonic acid) solutions
RU2004121138A (ru) Способ получения метионина
CS211482B1 (cs) Způsob stabilizace neutrálních koncentrovaných vodných roztoků k pěstování monokrystalů etyléndiamintartátu
US4388287A (en) Process for producing sodium percarbonate
US3121111A (en) Novel 4-thiohydantoic acids
SU1623991A1 (ru) Способ стабилизации гиалуроновой кислоты
US3050539A (en) Preparation of ferric chelates of alkylene amino acid compounds
US5359132A (en) Process for the preparation of sodium salts of aromatic sulphinic acids containing nitro groups
US3073863A (en) Para-phenoxy-acetylamino-phenol derivatives
SU609284A1 (ru) Способ получени 5-нитро-8-оксихинолина
US3121610A (en) Process for the preparation of ammonium chloride from the liquor of an ammonia-soda process
SU691458A1 (ru) Диалкиловые эфиры - -оксифениламинометилфосфоновых или -тиофосфононовых кислот дл модификации каучука
GB1520815A (en) Process for purifying water containing anionic organic impurities
Matsunaga Magnetic moment of Ni2+ ion in (Ph3P) 2NiBr2 (PhBr) 2
SU421355A1 (ru) Способ выращивания монокристаллов бифталата калия
EP0239146B1 (en) Method of producing crystals of l-arginine phosphate monohydrate
DK211983D0 (da) Fremgangsmade til fremstilling af 3-(10,11-dihydro-5h-dibenzo (a,d)-cyclohepten-5-yliden)-n,n-dimethyl-1-propanamin-n-oxid-dihyrat
ES8501753A1 (es) Procedimiento para la obtencion de 2-benzotiazolsulfenamidas estericamente impedidas