CS202729B1 - Způsob výroby C-terminální tetrapeptidové sekvence gastrinu - Google Patents

Způsob výroby C-terminální tetrapeptidové sekvence gastrinu Download PDF

Info

Publication number
CS202729B1
CS202729B1 CS389878A CS389878A CS202729B1 CS 202729 B1 CS202729 B1 CS 202729B1 CS 389878 A CS389878 A CS 389878A CS 389878 A CS389878 A CS 389878A CS 202729 B1 CS202729 B1 CS 202729B1
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
nps
solution
trp
coupling
acetic acid
Prior art date
Application number
CS389878A
Other languages
English (en)
Inventor
Manfred Keilert
Ulla Krychowski
Original Assignee
Manfred Keilert
Ulla Krychowski
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Manfred Keilert, Ulla Krychowski filed Critical Manfred Keilert
Publication of CS202729B1 publication Critical patent/CS202729B1/cs

Links

Landscapes

  • Peptides Or Proteins (AREA)
  • Medicines That Contain Protein Lipid Enzymes And Other Medicines (AREA)

Description

Vynález se týká způsobu výroby C-terminální tetrapeptidové sekvence gastrinu.
Tetrapeptid gastrinu vyrobený podle vynálezu se používá pro diagnostiku žaludku.
Z tohoto vyrobitelný pentagastrin-slouží ke stimulaci sekrece žaludeční kyseliny a s ohledem na úěinnost a snášenlivost předSí všechny obvyklé podněcovatele sekrece. Může se používat ke zkoušení maximální výkonnosti tvorby kyseliny obsažené v žaludku.
Byla již navržena řada způsobů výroby tetrapeptidu gastrinu. Tak je v britských patentových spisech δ. 1 042 482, 1 042 483, 1 042 484, 1 042 485, 1 042 486, 1 042 487,
042 488 a 1 120 755, které byly také přihlášeny v jiných zemích, popsána syntéza pentagastrinu step by step, syntéza přes dipeptidderiváty a podle Merrifield-ovy techniky.
Ve všech patentech se kopulace provádí metodou aktivovaných esterů. Všechny až dosud používané skupiny chránící aminy jsou typu uretanů. Metodika syntézy začíná ve všech případech na C-terminálním konci s fenylalaninamidem. Až dosud používané kopulační metody nedovolují ve všech případech maximální výtěžek. Boc chránící skupiny, používané až dosud speciálně pro aminokyselinu tryptofan, ae nejeví jako prosté vedlejších produktů. Syntéza vycházející od C-terminálního konce gastrinu přináší potíže při hydrogenaci Asp-Phe-amidu. Zde se často objevují vedlejší reakce působené cyklizačními reakcemi. Z tohoto důvodu se hledal nový koncept syntézy.
202 729
202 729
Cílem vynálezu je objevení způsobu syntézy tetrapeptidu gaetrinu, který by neměl uvedené nedostatky známých syntéz. Nový způsob mé zaručit pokud možno vysoké výtěžky v jednotlivých kopulačních krocích. Novou strategií syntézy s použitím nových chránících skupin ae má v podetatě zabránit vedlejěim reakcím.
Vynález si klade za základní úlohu objevit nový způsob výroby tetrapeptidu gaetrinu, který zaručuje co možná vysoký výtěžek v jednotlivých krocích kopulace, a to použitím moderních kopulačních způsobů při speciálních krocích syntézy. Novou strategií syntézy se dalekosáhle zabrání vzniku vedlejších reakcí, ke kterým dochází zejména při hydrogenaci na A$p-Phe-amid, nebol kyselina asparágová je zatížena pouze jedním syntézním krokem a odpadá hydrogenace peptidové sekvence. Použití chránící skupiny Nps pro aminofunkci tryptofanu zabraňuje zejména, s ohledem na dosahované mírné podmínky odštěpení, vedlejžím reakcím v bočním řetězci.
Způsob podle vynálezu spočívá v tom, že se vyrobí dipeptid Nps-Trp-Uet-OHe kopulací dicyklohexylkarbodiimidovou metodou, navázání Asp-OTcp se provádí kopulační metodou směsných anhydridů, závěrečná kopulace feiyylalaninamidu se provádí metodou aktivovaných esterů a odětěpení chránící skupiny Nps se provádí rhodanidem amonným za ekvimolárního přídavku 2-methylindolu.
Při nové strategii syntézy se používají Met a Asp bez nákladných chránících skupin, to znamená, že se zmeněí celkový počet syntázních kroků. Tetrapeptid vyrobený podle vynálezu se může nechat zreagovat na N-terminálním konci kopulací s Boc- -alaninem známým způsobem na pentagastrin. (Vysvětlení zkratek sloučenin, respektive skupin, viz na konci popisu vynálezu.)
Strategie způsobu syntézy použitá podle vynálezu pro výrobu tetrapeptidu gaetrinu je znázorněna v následujícím schématu:
Nps-Trp.DCHA vyrobené známým způsobem ae pomoci chromatografie na tenká vrstvě (DCC) naváží s Uet-OKe.HCl na dipeptid Npe-Trp-líet-OUe. Potom ae uvolní metyleeter dipeptidu.
202 729
Ze 2-Asp~$>-0Tep- Z?-OBzl se získá katalytickou hydrogenaci Aep-tfC-OTcp jako sůl. Reakce Nps-Trp-Met-OB s Asp-OTcp na odpovídající tripeptid se provádí metodou směsných anhydridů. Tento tripeptid se může ihned kopulovat s Phe-NHg na požadovaný tetrapeptid Nps-Trp-Met-Asp-Phe-NB?. Uvolnění NHg-skupiny tetrapeptidu se provádí podle známé metody odštěpování Nps-chránících ekupin pomocí 2-metylindolu a rhodanidu amonného.
Příklad provedení
Nps-tryptofanylsiethioninme tylester (Nps-Trp-Me t-OMe)
K roztoku 4,0 g Nps-Trp.DCHA ve 120 ml chloroformu se přidá 1,49 g methioninmetylesteru hydrochloridu. K roztoku, ochlazenému na 0 °C, se přidá po částech 1,7 g dicyklohexylkarbodiimidu. Míchá se 20 hodin při teplotě místnosti. Potom se odfiltruje vzniklá dieyklohexylmočovina a chloroformový roztok se promyje dvakrát vždy 50 ml 0,5 %ního uhličitanu sodného, 2 %ní kyselinou sírovou a vodou. Potom se usuěí nad síranem sodným. Zfiltrovaný roztok se odpaří ve vakuu do sucha. Zbylý olejovitý zbytek se rozpustí ve 100 ml THP, ochladí na 0 °C a doplní 0,5 ml 50 %ní kyseliny octové. Dieyklohexylmočovina, která se při tom znovu vyloučí, se odfiltruje, roztok se ve vakuu zahusti a nakonec vysráží asi 60 ml etanolu.
b.t. = 120 až 125 °C.
/ot/^0 ~ - 58,0° /c » 1; metanol/.
Výtěžek: 3,0 g = 78 «.
Rf = 0,78 /butanol/ledová kyselina octová/H2° =4:1 : 1/.
Nps-tryptofanylmethionin.DCHA sůl (Nps-Trp-Met-OH.DCHA)
K roztoku 3,0 g Nps-Trp-Met-OMe ve 120 ml acetonu se přidá 6,6 ml 1 N NaOH. Roztok ee míchá 1 hodinu při teplotě místnosti a potom ee zahustí ve vakuu. Zbylý olejovitý zbytek se vyjme do 100 ml vody a při 0 °C se okyselí 5 $ním roztokem KHSO^ na pH 2,0. Při tom se vyloučí olej, který se vyjme do esteru kyseliny octové. Féze esteru kyseliny octové se třikrát promyje vždy 40 ml vody a usuěí nad síranem hořečnatým. Potom se přikape
1,2 g dicyklohexylaminu a při tom se vyloučí pomalu za chlazení sůl DCHA.
Výtěžek: 1,2 g = 69 %.
/°^/^° * “ 31»5° /e lj metanol/.
Rp » 0,76 /butanol/ledová kyselina octové/HgO - 4:1: 1/.
Bod tání nebylo možno zjietit. Asi od 50 °C přes oblast tání až do 30 °C pomalý rozklad.
Analýza aminokyseliny: Trp : Met =1:1 nal. Trp : Met = 1 : 0,8.
202 729 fo -Trichlorfenylester kyseliny aeparágové
5,0 g/J-benzyleeter- -trichlorfenylester Z-asparégové kyseliny se za míchání rozpustí ve 150 ml ledová kyseliny octové. Roztok se filtruje až do vyčiření. Potom se přidají 2,0 g PdO/BaSO^ katalyzátoru. Zařízení se nejdříve vypláchne dusíkem a potom se roztokem vede za současného míchání vodík. Po 1 hodině se přikape 10 ml 3,5 N kyseliny chlorovodíkové v dioxanu, aby se konečný produkt získal jako HCl-sůl. Unikající plyn se zkouší pomocí roztoku hydroxidu barnatého na kysličník uhličitý. Po 3 hodinách ss potom jeětě reakce kontroluje pomocí chromátografie na tenké vrstvě. Po 15 hodinách již nelze dokázat v roztoku žádný výchozí produkt. Hydrogenace se přeruěí a katalyzátor se odfiltruje fritou. Filtrát se odstředí vé vakuu při teplotě 40 °C. Zbylý olej se rozpustí v 10 ml metanolu a pomalu se za míchání nakape do 200 ml studeného petroléteru. Při tom se vyloučí bílé hygroskopické krystaly, které se rychle odsají a usuěí v exikátoru.
B.t. = 130 až 134 °C.
Rp 55 0,19 /butanol/ledové kyselina octová/HgO = 4:1: 1/.
Výtěžek: 3,1 g · 86 %.
X. -Trichlorfenylester Nps-tryptofanylmethionylasparágové kyseliny
Do suspenze 7,0 g Nps-Trp-Met-OH.DCHA ve 150 ml esteru kyseliny octové se za míchání přidá 61 ml 0,2 N kyseliny sírové. Po oddělení organické vrstvy se třikrát promyje 50 ml vody a potom se usuěí nad síranem sodným. Filtrát se odpaří do sucha a zbytek ee vyjme do 25 ml THF. K tomuto roztoku se přidá 1 ekvivalent trietylaminu a roztok se ochladí na -15 °C. Potom se k ochlazenému roztoku nakape 1 ekvivalent etylesteru chlormravenčí kyseliny a směe se míchá 10 minut ve studené lázni. Současně se rozpustí 3,0 g Asp-OTep.HCl ve 25 ml THF a přikapou se 2 ekvivalenty trietylaminu a rovněž se ochladí na -15 °C. Tyto oba roztoky se spojí a teplota se z -15 °C nechá pomalu stoupat až na teplotu místnosti. Při tom se reakoe může sledovat na základě vývinu COg. Asi po 1 hodině nelze již pozorovat žádný vývin COg a roztok ee odpaří ve vakuu. Při tom zbude nažloutlý olej, který ee vyjme do eeteru kyseliny octové. Fáze esteru kyseliny octové se nyní promyje 1 N HC1 a vodou. Roztok, uauěený nad síranem hořečnatým, se zahustí a žlutý zbytek se vyjme do malého množství esteru kyseliny octové a vysráží studeným petroléterem.
B.t. = 95 až 102 °C.
Ry x 0,92 /butanol/ledové kyselina octová/ftgO = 4:1: 1/.
Výtěžek: 6,43 g » 79,9 ».
Nps-txyptofanylmethiohylaspartylfenylalaninamid
K roztoku 0,390 g (0,5 mmolu) -trichlorfenylesteru Nps-tryptofanylmethionylaeparágové kyseliny ve 25 ml dimetylformamidu se při teplotě +5 °C za míchání přikape roztok
0,082 g fenylalaninamidu, rovněž rozpuštěný v dimetylformamidu. Tato reakční směs se nechá stát tři dny při teplotě +5 °C ve chladničce. Potom ae nalije na směs 20 ml ledové
202 729 ▼ody a 10 ml cyklohexanu. Míchá se 20 minut a sraženina se odsaje. Usušený surový produkt se rozpustí v 50 ml horkého etylalkoholu a při stání přes noc v chladničce vykrystaluje konečný produkt.
B.t. » 120 až 125 °C.
Rj, = 0,70 /butanolAedová kyselina octová/voda = 4:1: 1/.
Výtěžek: 0,34 g » 88 %.
Tryptofanylmethionylaspartylfenylalaninamid
0,389 g (0,52 mmolu) Nps-tryptofanylmethionylaspartylfenylalaninamid se za míchání ' rozpustí v 50 ml dimetylformamidu a potom se přidá 0,136 g (1,04 mmolu) 2-metylindolu a 0,078 g (1,04 mmolu) rhodanidu amonného. Míchá se tři hodiny při teplotě místnosti.
Po odstranění rozpouštědla ve vakuu se zbytek zpracovává až do úplného odbarvení éterem. Zbylý zbytek se digeruje velmi zředěným amoniakálním roztokem a potom vodou. Přikape se 1 ekvivalent trifluoroctové kyseliny a potom se usuší při tlaku 1 torru nad kysličníkem fosforečným. Konečný produkt existuje krystalický jako trifluoracetét a je tedy také stálý.
B.t. « 200 až 210 °C.
/íX/^° = - 24,0° /o = 1; dimetylformamid/.
Přehled použitých zkratek sloučenin a skupin
Npa o-nitrofenylsulfenyl
Asp kyselina asparágová
Phe fenylalanin
Met methionin
Trp tryptofan
CMe metyleeter
Z benzyloxykarbonyl
OTcp trichlorfenyle ste r
OBzl benzylester
DCHA dicyklohexylamin
DCC dicyklohexylkarbodiimid
BOC t-butyloxykarbonyl
THF tetrahydrofuran
DMF dimethylformamid.
202 729

Claims (1)

  1. PŘEDMĚT VYNÁLEZU
    Způsob výroby C-terminální tetrapeptidové sekvence gststrinu, vyznačující ae tím, že se vyrobí dipeptid Npe-Trp-Met-OMe kopulací dicyklohexylkarbodiimidovou metodou, navázání Aap-OTcp se provádí kopulafiní metodou sečených anhydridů, závěrečná kopulace fenylalaninamidu se provádí metodou aktivovaných esterů a odštěpení chránící skupiny Nps se provádí rhodanidem amonným ze ekvimolárního přídavku 2-methylÍndolu.
CS389878A 1977-06-16 1978-06-14 Způsob výroby C-terminální tetrapeptidové sekvence gastrinu CS202729B1 (cs)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DD19952677A DD139939A3 (de) 1977-06-16 1977-06-16 Verfahren zur herstellung der c-terminalen tetrapeptidsequenz von gastrin

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CS202729B1 true CS202729B1 (cs) 1981-01-30

Family

ID=5508754

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS389878A CS202729B1 (cs) 1977-06-16 1978-06-14 Způsob výroby C-terminální tetrapeptidové sekvence gastrinu

Country Status (4)

Country Link
BG (1) BG30991A1 (cs)
CS (1) CS202729B1 (cs)
DD (1) DD139939A3 (cs)
HU (1) HU179926B (cs)

Also Published As

Publication number Publication date
DD139939A3 (de) 1980-01-30
BG30991A1 (en) 1981-10-15
HU179926B (hu) 1983-01-28

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Zervas et al. New methods in peptide synthesis. I. Tritylsulfenyl and o-nitrophenylsulfenyl groups as N-protecting groups
Taylor Ynthesis of
US6255285B1 (en) Phenethylamine derivatives
US6235876B1 (en) Liquid phase process for the preparation of GNRH peptides
EP0662078A1 (en) New reagents for peptide couplings
PL114981B1 (en) Process for preparing novel peptide
EP1212350A1 (en) A process for the preparation of h-tyr-d-ala-phe(f)-phe-nh 2?
EP0123950A2 (en) Intermediates for thymosin alpha 1 and desacetylthymosin alpha 1
CHOREV et al. Partially modified retro‐inverso peptides: Comparative Curtius rearrangements to prepare 1, 1‐diaminoalkane derivatives
US5965770A (en) N-aryloxycarbonyl amino acids and peptides and their derivatives
US3862927A (en) Process for preparation of vasoactive intestinal peptide
CN117003791B (zh) 一种二苯基膦酰氧基双酚a类化合物及其制备美白九肽-1中的应用
CS202729B1 (cs) Způsob výroby C-terminální tetrapeptidové sekvence gastrinu
US4038282A (en) Pyridyl-4-methyl-succinimidocarbonate and process for its preparation
US6248865B1 (en) Compounds useful for the synthesis of dolastatin analogs
GB1584669A (en) Process for synthesising peptides containing a sulphated tyrosine residue
PL167504B1 (pl) Sposób wytwarzania peptydów za pomoca syntezy w fazie stalej PL PL
US3679655A (en) N,n-disubstituted aminoethylcarbamyl protecting groups for cysteine
US20040225108A1 (en) Novel process for production of the somatostatin analog, octreotide
US4172130A (en) α-AMINOACYL CONTAINING NEW PEPTIDES WITH GASTRIN EFFECTS AND A PROCESS FOR THE PREPARATION THEREOF
CA2020650A1 (en) Technique for rapid peptide coupling
SU659083A3 (ru) Способ получени сульфата октапептидамида-терминального октапетида холецистокининпанкреазимина
US3780015A (en) Process for preparing lysine containing peptides
CZ288448B6 (en) Pentapeptide hydrochloride, processes of its preparation and intermediates therefor
US4183909A (en) Phenylglycine-containing new peptides with gastrine effects and a process for the preparation thereof