CS202629B1 - Bis(tri-n-butylgermyl)ester kyseliny chromové a způsob jeho přípravy - Google Patents

Bis(tri-n-butylgermyl)ester kyseliny chromové a způsob jeho přípravy Download PDF

Info

Publication number
CS202629B1
CS202629B1 CS491879A CS491879A CS202629B1 CS 202629 B1 CS202629 B1 CS 202629B1 CS 491879 A CS491879 A CS 491879A CS 491879 A CS491879 A CS 491879A CS 202629 B1 CS202629 B1 CS 202629B1
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
tri
butylgermyl
chromic acid
ester
bis
Prior art date
Application number
CS491879A
Other languages
English (en)
Inventor
Karel Handlir
Jaroslav Holecek
Milan Nadvornik
Jiri Klikorka
Vladimir Bocek
Eduard Poloucek
Jan Zapletal
Original Assignee
Karel Handlir
Jaroslav Holecek
Milan Nadvornik
Jiri Klikorka
Vladimir Bocek
Eduard Poloucek
Jan Zapletal
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Karel Handlir, Jaroslav Holecek, Milan Nadvornik, Jiri Klikorka, Vladimir Bocek, Eduard Poloucek, Jan Zapletal filed Critical Karel Handlir
Priority to CS491879A priority Critical patent/CS202629B1/cs
Publication of CS202629B1 publication Critical patent/CS202629B1/cs

Links

Description

Vynález se týká dosud nepopsané sloučeniny bis(tri-n-butylgermyl)esteru kyseliny chromové obecného vzorce ^tn-C^Hg)^GeO^CrOg a způsobu přípravy této sloučeniny.
Estery kyseliny chromové nabyly v posledních letech velkého významu jako základní složky průmyslové využívaných katalyzátorů pro polymerace olefinů, především pro výrobu nízkotlakého polyethylenu. Čisté organické estery kyseliny chromové nejsou však pro praktické použití příliš vhodné, nebol jsou málo stabilní, hořlavé až samozápalné a jejich rozklad může probíhat až explozivně. Z těchto důvodů se organické estery nahrazují estery organometalickými, například různě substituovanými silyl- nebo stannýlderiváty, nebo organometaloidními, například substituovanými fosfoniovými estery kyseliny chromové. Ze všech esterů této skupiny mají z praktického hlediska největší vyznám bis(trifenylsilyl)ester kyseliny chromové a bis(trifenylstannyl)ester kyseliny chromové. Srovnatelná katalytická aktivita byla prokázána i u homologické sloučeniny - bis(trifenylgermyl)esteru kyseliny chromové. Právem lze očekávat podobné katalytické vlastnosti i od alifatického derivátu - bis(tri-n-butylgermyl)esteru kyseliny chromové. Tato sloučenina nebyla dosud v literatuře popsána.
Podle vynálezu je možno syntetizovat tuto sloučeninu konverzí tri-n-butylgermyleste.rů anorganických kyselin, jako je kyseliny chlorovodíková, bromovodíková a další, nebo tri-n-butylgermanolu, respektive hexa-n-butyldigermoxanu se sloučeninami šestimocného ohromu v organických prostředcích.
202 629
202 029
Jako aložky tri-D-butylgermylové je výhodné použít tri-n-butylchlorgermanu nebo hexa-n-butyldigermoxanu, jako sloučeniny šestimocného ohromu se nejlépe osvšdčují chroman stříbrný nebo oxid chromový. Reakce se provádí v organickém prostředí; nejlépe vyhovují chlorované uhlovodíky 0^ - 0^, zvláště dichlormetan nebo tetrachlormetan, v nichž je rozpustná tri-n-butylgermylová složka, zatímco složka chromová tvoří tuhou fázi. Konverze probíhá rychle a za mírných podmínek, tj. laboratorní teploty a atmosférického tlaku s výtěžky přesahujícími 90 % teorie. Produkt se izoluje jednoduše vakuovým odpařením rozpouštědla.
Syntéza preparátu je demonstrována následujícími příklady.
Příklad 1
Příprava bis(tri-n-butylgermyl)esteru kyseliny chromové z tri-n-butylchlorgermanu a chromanu stříbrného. Sloučenina byla připravena reakcí (C4H9)3GeCl + Ag2Cr04 -+ 2
Směs 2,794 g tri-n-butylchlorgermanu (10 mmol) a 1,77 g chromanu stříbrného (5,5 mmol) ve 20 ml dichlormetanu byla 2 hodiny míchána bez přístupu světla* Roztok zpočátku bezbarvý se začal barvit oranžově, tmavohnědá sraženina chromanu stříbrného přecházela postupně na svět lý chlorid stříbrný. Po ukončení reakce byl roztok přefiltrován a rozpouštědlo vakuově odpařeno. Bylo získáno 2,8 g oranžového olejovitého produktu, který byl uchováván bez přístupu světla (výtěžek činí 92,7 % teorie).
Ve výtěžku 88 % byl získán tentýž produkt při použití 1,2-dichlorethanu jako rozpouštědla za jinak stejných reakčních podmínek, jak popsáno výše.
Příklad 2
Příprava bis(tri-n-butylgermyl)eeteru kyseliny chromová z hexa-n-butyldigermoxanu a oxidu chromového. Sloučenina vzniká podle rovnioe (C4 H9)gGe2° + Cr03 -> [XC^) jGeo] 2CrO2
Směs 2,519 g hexa-n-butyldigermoxanu (5 mmol) a 0,60 g oxidu chromového (6 mmol) v 30 ml tetrachlormetanu bylo bez přístupu světla 7 hodin třepáno na motorové třepačoe. Vzniklý oranžověžlutý roztok byl oddělen od zbytků nezreagovaného oxidu chromového a rozpouštědlo bylo vakuově oddestilováno. Získá se takto 2,76 g oranžového olejovitého produktu (91,5 % teorie).
Tatáž reakce s výtěžkem 90 % produktu byla uskutečněna v prostředí n-butylchloridu.
Příklad 3
Příprava bis(tri-n-butylgemyl)esteru kyseliny chromové z tri-n-butylohlorgeřmanu a oxidu chromového.
Tgnto způsob přípravy sestává ze dvou stupňů. Nejprve se tri-n-butylohlorgerman převede na hexa-n-butyldigermoxan, který se v dalěím stupni nechá reagovat s oxidem chromovým.
1) 2 (C4H9)3GeCl + 2 NaOH -> (C4Hg)gGe2O + H20 +.2 NaCl (C4H9)gGe2O + Cr03 -> [(C^jGeoLcrO
2)
202 629
Roztok 2,794 g tri-n-butylchlorgermanu (10 mmol) v 30 ml tetrachlormetanu byl 30 minut třepán s 10 ml 10 % roztoku hydroxidu sodného. Organická vrstva se oddělí a vysuší žíhaným síranem sodným. K takto připravenému roztoku digermoxanu bylo po oddělení sušidla přidáno 0,60 g oxidu chromového (6 mmol). Reakčni směs byla bez přístupu světla 7 hodin třepána na motorové třepačce. Vzniklý oranžověžlutý roztok byl oddělen od zbytků nezreagovaného oxidu chromového a rozpouštědlo bylo vakuově oddestilováno. Získá se 2,75 g oranžového olejovitého produktu (91 % teorie).
Reakci lze uskutečnit se stejnými výsledky i v chloroformu.
Vlastnosti bis (tri-n-butylgermyl)esteru kyseliny chromové a jeho identifikace.
Vzorky esterů, získané postupem ad 1 až 3 měly v mezích experimentálních chyb shodné fyzikálněchemické vlastnosti a je možno je považovat za totožné.
Vzhleds oranžový čirý olej v temnu stálý, na světle se rozkládající na hnědé produkty.
Měrná hmotnost (pyknometricky): 1,132 gcm^ při teplotě 20 °C.
Index lomu n^0 : 1,4990 při teplotě 20 °C.
Chování při zahřívání: až do 170 °C beze změny, nad touto teplotou vzorek hnědne a uvolňují se bublinky plynu. Zůstává tuhý hnědý zbytek.
Tabulka I
Výsledky elementární analýzy pro σ24Η54θθ2σΓθ4
Obsah prvků % C H Ge Cr
vypočteno 47,74 9,01 24,04 8,61
nalezeno 47,52 8,84 24,28 8,26
Elektronové spektrum.
V souhlase esteru kyseliny bulce II.
Charakteristiky s teorií v oblasti 15.10^ až 40.10^ cm*1 ve spektru bis(tri-n-butylgermyl)chromové nalezeny dva absorpční pásy, jejichž charakteristiky jsou v taTabulka II pásů elektronového spektra (C^H^J^GeOgCrOg
yícm“1) J*(nm) 6(lmol’1cm“’1)
1. pás 27 700 361 2 880
2, pás 35 300 283 3 100
Polohy pásů i jejich intenzita odpovídá těmtéž parametrům zjištěným u popsaných esterů kyseliny chromové.
202 029
Infračervené spektrum.
V infračerveném spektru esteru byly v oblasti 400 až - 4 000 om**^ nalezeny absorpční pásy, jejiohž vlnočty a přiřazení uvádí tabulka HI.
Tabulka III
Infračervené spektrum bis(tri-n-butylgermyl)esteru kyseliny chromové absorpční pás (orn“^) přiřazení absorpční pás (οπΤ^) přiřazení
454 m 1 def. vibrace
490 m - b J skeletu
554 s D(Ge-O)
575 sh J
670 vs - b
700 vs - b <r fíCHg)
745 s J
802 vs - b ''J (Ge-Oj
871 s P (0¾)
956 sh ’ y ý (Cr-O)
976 vs . j
999 sh
1021 m
1077 a
1180 s * % (0¾)
1194 sh
1272 m
1344 s
1360 π -
1381 s Z(oh3)
1418 8 <f«^)
1468 VS <Aoh3)
2858 vs ]
2875 vs |
2900 sh U(O-H)
2928 vs
2962 VS J
Intenzity pásů ve - velmi silný s - silný m - střední w - slabý sh - přehyb
V infračerveném spektru lze tedy nalézt pásy, které náleží vibracím skupin n-butylovýoh, dále vibraci vazby Ge-0 a vibrace, náležející seskupení CrO^. Jejloh přiřazení vyplynulo z vibrační analýzy a porovnání se spektry (n-C^H^jGeCl.fjCOgH^jGeoJgCrOg a dalSíoh orga nokovovýoh esterů kyseliny chromové.
202 02

Claims (3)

  1. PŘEDMĚT VYNÁLEZU
    1. Bis(tri-n-butylgermyl)ester kyseliny chromové strukturního vzorce gh3(ch2)2ch2 o ch2(ch2)2ct3
    CH3(CH2)2CH2 - Ge - 0 - Cr - O - Ge - CH2(CH2)2CH3 o oh2(gh2)2ch3
  2. 2. Způsob přípravy sloučeniny podle bodu 1, vyznačený tím, še se tri-n-butylgermylová složka, výhodně tri-n-butylchlorgerman nebo hexa-n-butyldigermoxan uvede v reakci se sloučeninou šestimocného ohromu, výhodně s oxidem chromovým nebo chromanem stříbrným v prostředí organických rozpouštědel.
  3. 3. Způeob podle budu 2, vyznačený tím, že se jako prostředí použije chlorovaných uhlovo díků - C^, výhodně diohlormetanu nebo tetrachlormetanu.
CS491879A 1979-07-13 1979-07-13 Bis(tri-n-butylgermyl)ester kyseliny chromové a způsob jeho přípravy CS202629B1 (cs)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS491879A CS202629B1 (cs) 1979-07-13 1979-07-13 Bis(tri-n-butylgermyl)ester kyseliny chromové a způsob jeho přípravy

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS491879A CS202629B1 (cs) 1979-07-13 1979-07-13 Bis(tri-n-butylgermyl)ester kyseliny chromové a způsob jeho přípravy

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CS202629B1 true CS202629B1 (cs) 1981-01-30

Family

ID=5392967

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS491879A CS202629B1 (cs) 1979-07-13 1979-07-13 Bis(tri-n-butylgermyl)ester kyseliny chromové a způsob jeho přípravy

Country Status (1)

Country Link
CS (1) CS202629B1 (cs)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Maruoka et al. Molecular recognition of ethers with modified organoaluminum reagents
Gosney et al. Preparation and properties of some stable arsonium ylides
Ojika et al. Studies on the stereochemistry of aplyronine A: Determination of the stereochemistry of the C21 C34 fragment
Vacher et al. 5-(endo)-isopropylsulfonyl-5-(exo)-phenyl-2-norbornene: X-ray and molecular mechanics assessment of the high efficiency of this new radical clock
CS202629B1 (cs) Bis(tri-n-butylgermyl)ester kyseliny chromové a způsob jeho přípravy
JPH11315087A (ja) 酸化レニウムの有機誘導体
CN112574025A (zh) 一种蓖麻油酸亚锡的合成方法
Mehrotra et al. Synthesis of the first organodilithiosilane by thermal rearrangement
Dybowski et al. A new strategy for the stereoselective synthesis of olefins
Pale et al. π-Facial diastereoselection in [4+ 2]-cycloadditions of 3, 4-epoxy-2-methyleneoxolanes with oxadienes: A short synthesis of spiroketals.
US3226429A (en) Boron compounds and method for making the same
Tareque Abedin et al. Reactivity of the Unsaturated Triosmium Cluster [Os3 (CO) 8 {Ph2PCH2P (Ph) C6H4}(μ-H)] with Thiols
Adams et al. Cyclobutyne ligands. 1. Synthesis and reactivity of a cyclobutyne ligand in a triosmium complex, including a structural characterization of the first cyclobutyne ligand in the complex [cyclic] Os3 (CO) 9 (. mu. 3-. eta. 2-C2CH2CH2)(. mu.-SPh)(. mu.-H)
Clercq et al. Synthesis, Characterisation and Anti‐Tumour Activity of Bis (Polyfluoroalkyl) Tin Dihalides
JPS5817175B2 (ja) エ−テルカゴウブツノセイゾウホウ
Alam et al. Regioselective formation of chlorohydrins from ring-opening of steroidal epoxides using silica-supported BiCl3: A spectral and X-ray crystallographic study
US3019267A (en) Thiols of bicyclo [2. 2. 1] hepta-2, 5-diene and method of preparation
CN115028521B (zh) 2,2-二氯-3,3,3-三氟丙醛的合成方法
Mukaiyama et al. The Condensation Reactions of Bivalent Sulfur Compounds-Copper (II) Complexes with Nucleophiles
Petty et al. Synthesis, structure, and acetolysis of some fused cyclobutane derivatives
US3993664A (en) Preparation of prostaglandin intermediates
US3257301A (en) Preparation of sulfur compounds
Grabarnik et al. A new class of chiral macrocyclic polythiacrown systems and a caveat 1
Šafar-Cvitaš et al. 2, 4-Dimethylmethano-2, 4-didehydroadamantane and its reactivity in relation to the unsubstituted analogue
US3219682A (en) Method of producing cyclic ethyleneboronates