CN217426818U - 全固态电芯和全固态电池 - Google Patents

全固态电芯和全固态电池 Download PDF

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CN217426818U CN202220240666.4U CN202220240666U CN217426818U CN 217426818 U CN217426818 U CN 217426818U CN 202220240666 U CN202220240666 U CN 202220240666U CN 217426818 U CN217426818 U CN 217426818U
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陈少杰
黄海强
李瑞杰
袁文森
王志文
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Abstract

本实用新型涉及电池技术领域，具体涉及一种全固态电芯和全固态电池。全固态电芯，包括交替层叠的负极片和复合片；复合片包括正极集流体、正极材料层、绝缘圈和电解质膜；正极集流体的至少一侧表面包括中心区域和环绕中心区域的空箔区域；中心区域设置正极材料层；空箔区域设置所述绝缘圈；电解质膜连接正极材料层；绝缘圈的形状与空箔区域的形状相同，绝缘圈的宽度大于空箔区域的宽度；负极片包括负极集流体以及至少一侧的负极材料层；负极材料层的一侧表面与电解质膜相连。正极材料层的面积<负极材料层的面积<正极集流体的面积。本固态电芯可防止负极及隔膜边缘掉料，减小电池内部剪切力，各层工作部件全面接触抑制膨胀，优化电池性能。

Description

全固态电芯和全固态电池
技术领域
本实用新型涉及电池技术领域，具体而言，涉及一种全固态电芯和全固态电池。
背景技术
全固态电池测试或工作中通常加有较大压力，硫化物电解质膜抗剪切力能力差，传统的多层叠片制备大容量全固态电芯(多层叠片) 较易出现边缘微短路现象，且由于电池内结构通常是负极面积大于正极面积，多出的负极及电解质膜面积束缚力或压力小于与正极复合部分，因此多出的面积会因剪切力及充放电过程膨胀收缩而出现掉料粉化现象，使得全固态电池的安全性和成品率降低。
有鉴于此，特提出本实用新型。
实用新型内容
本实用新型的一个目的在于提供一种全固态电芯，以解决现有技术中传统的多层叠片制备大容量全固态电芯(多层叠片)较易出现边缘微短路现象，因剪切力及充放电过程膨胀收缩而出现掉料粉化现象，使得全固态电池的安全性和成品率降低的技术问题。本固态电芯不仅能防止负极及隔膜边缘掉料，还可以大大减小电池内部剪切力的存在，各层工作部件全面接触抑制膨胀，可有效增加安时级大容量大面积全固态硫化物电芯的循环性能、安全性和成品率。
本实用新型的另一个目的在于提供一种全固态电池，其具有优异的电化学性能。
为了实现本实用新型的上述目的，特采用以下技术方案：
一种全固态电芯，包括交替层叠的负极片和复合片；
所述复合片包括正极集流体、正极材料层、绝缘圈和电解质膜；所述正极集流体的至少一侧表面包括中心区域和环绕所述中心区域的空箔区域；所述中心区域设置所述正极材料层；所述空箔区域设置所述绝缘圈；所述电解质膜连接所述正极材料层；
所述绝缘圈的形状与所述空箔区域的形状相同，所述绝缘圈的宽度大于所述空箔区域的宽度；
所述负极片包括负极集流体以及设置于所述负极集流体至少一侧表面的负极材料层；所述负极材料层的一侧表面与所述电解质膜相连；
在垂直于所述正极集流体厚度的方向上，所述负极集流体的投影与所述负极材料层的投影重合，所述电解质膜的投影与所述正极集流体的投影重合；所述正极材料层的面积<所述负极材料层的面积<所述正极集流体的面积。
在一种实施方式中，所述绝缘圈的各个外边长度与其对应的所述正极集流体空箔区域的外边长度之差小于或等于1mm。
在一种实施方式中，所述绝缘圈的宽度为1～4mm。
在一种实施方式中，所述绝缘圈的厚度小于或等于所述正极材料层的厚度。
在一种实施方式中，所述正极材料层单侧表面的各个边长比其所对应的负极材料层单侧表面的各个边长小0.5～4mm。
在一种实施方式中，所述负极材料层单侧表面的各个边长比其所对应的正极集流体单侧表面的各个边长小0.5～3mm。
在一种实施方式中，所述电解质膜的厚度为10～50μm；
所述正极材料层的厚度为10～200μm；
所述负极材料层的厚度为5～150μm。
在一种实施方式中，所述正极集流体包括涂炭铝箔；
所述正极集流体的厚度为8～17μm。
在一种实施方式中，所述负极集流体包括涂炭铜箔；
所述负极集流体的厚度为6～12μm。
一种全固态电池，包括所述的全固态电芯。
与现有技术相比，本实用新型的有益效果为：
(1)本固态电芯不仅能防止负极及隔膜边缘掉料，还可以大大减小电池内部剪切力的存在，各层工作部件全面接触抑制膨胀，可有效增加安时级大容量大面积全固态硫化物电芯的循环性能、安全性和成品率。
(2)本全固态电池具有优异的电化学性能，例如具有优异的容量保持率。
附图说明
为了更清楚地说明本实用新型具体实施方式或现有技术中的技术方案，下面将对具体实施方式或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图是本实用新型的一些实施方式，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。
图1为实施例1中全固态电芯的单元结构的截面示意图；
图2为实施例2中全固态电芯的单元结构的截面示意图；
图3为全固态电芯用正极片的平面图；
图4为双面正极片-双面负极片堆叠组装的全固态电芯的结构示意图。
附图标记：
1-正极集流体、2-正极材料层、3-绝缘圈、4-电解质膜、5-负极材料层、6-负极集流体。
具体实施方式
在本实用新型的描述中，需要说明的是，术语“中心”、“上”、“下”、“左”、“右”、“竖直”、“水平”、“内”、“外”等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系，或者是该实用新型产品使用时惯常摆放的方位或位置关系，仅是为了便于描述本实用新型和简化描述，而不是指示或暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作，因此不能理解为对本实用新型的限制。此外，术语“第一”、“第二”、“第三”等仅用于区分描述，而不能理解为指示或暗示相对重要性。
在本实用新型的描述中，还需要说明的是，除非另有明确的规定和限定，术语“设置”、“安装”、“相连”、“连接”应做广义理解，例如，可以是固定连接，也可以是可拆卸连接，或一体地连接；可以是机械连接，也可以是电连接；可以是直接相连，也可以通过中间媒介间接相连，可以是两个元件内部的连通。对于本领域的普通技术人员而言，可以具体情况理解上述术语在本实用新型中的具体含义。
一个方面，一种全固态电芯，包括交替层叠的负极片和复合片；
所述复合片包括正极集流体、正极材料层、绝缘圈和电解质膜；所述正极集流体的至少一侧表面包括中心区域和环绕所述中心区域的空箔区域；所述中心区域设置所述正极材料层；所述空箔区域设置所述绝缘圈；所述电解质膜连接所述正极材料层；
所述绝缘圈的形状与所述空箔区域的形状相同，所述绝缘圈的宽度大于所述空箔区域的宽度；
所述负极片包括负极集流体以及设置于所述负极集流体至少一侧表面的负极材料层；所述负极材料层的一侧表面与所述电解质膜相连；
在垂直于所述正极集流体厚度的方向上，所述负极集流体的投影与所述负极材料层的投影重合，所述电解质膜的投影与所述正极集流体的投影重合；所述正极材料层的面积<所述负极材料层的面积<所述正极集流体的面积。
本实用新型中的全固态电芯，通过设置特定的结构，不仅能防止负极及隔膜边缘掉料，还能大大减小电池内部的剪切力，各层工作部件全面接触抑制膨胀，有效增加安时级大容量大面积全固态硫化物电芯的循环性能、成品率和安全性。
投影重合是指完全重合，即投影的两个面积形状相同，大小相等。例如，所述负极活性层的投影和所述负极集流体的投影重合是指：负极活性层的单侧表面与负极集流体的单侧表面形状相同，面积相同。
在一种实施方式中，正极集流体、正极材料层、电解质膜、负极集流体、负极材料层的形状均分别包括矩形。
所述绝缘圈的形状与所述空箔区域的形状相同，包括环状矩形。即正极集流体去除中间的设置正极材料层的矩形后的形状。
在一种实施方式中，所述绝缘圈的各个外边长度与其对应的所述正极集流体空箔区域的外边长度之差小于或等于1mm。在一种实施方式中，所述绝缘圈的各个外边长度与其对应的所述正极集流体空箔区域的外边长度之差具体可以为0.1mm、0.2mm、0.3mm、0.4mm、0.5mm、0.6mm、0.7mm、0.8mm、0.9mm或0.96mm。
在一种实施方式中，所述绝缘圈的宽度为1～4mm。在一种实施方式中，所述绝缘圈的宽度包括但不限于1mm、1.2mm、1.5mm、 1.6mm、1.8mm、2mm、2.2mm、2.4mm、2.5mm、2.8mm、3mm、3.2mm、 3.4mm、3.5mm、3.6mm或3.8mm。
在一种实施方式中，所述绝缘圈可为PET、PI、PP、PE等聚合物材料，也可为电解质膜材料，包括氧化物、硫化物类材料，优选硫化物电解质膜材料。硫化物电解质膜包括thio-LISICON、Li10GeP2S12、 Li6PS5Cl、Li10SnP2S12、Li2S-P2S5、Li2S-SiS2、LiI-LiBr-Li2S-P2 S5或Li2S-B2S3。
在一种实施方式中，正极材料层可以为现有技术中的包含NCM 的正极材料层，或者含有NCM复合正极活性材料的正极材料层。
在一种实施方式中，负极材料层可以为现有技术中含有硅碳复合材料的负极材料层。或者含有硅材料的负极材料层。
在一种实施方式中，所述绝缘圈的厚度小于或等于所述正极材料层的厚度。具体厚度与绝缘材料硬度相关，其主要作用包括整平和边缘绝缘，整平是为了防止由于正极活性层面积小于隔膜和负极，叠片后而产生的空间高度，而进一步的产生剪切力，边缘绝缘作用是为了防止负极集流体在高压或不均匀力下产生延展和剪切力透过电解质膜与正极集流体接触而发生短路。
在一种实施方式中，所述正极材料层单侧表面的各个边长比其所对应的负极材料层单侧表面的各个边长小0.5～4mm。
在一种实施方式中，所述正极材料层(矩形)单侧表面的长度和宽度分别比其所对应的负极材料层(矩形)单侧表面的长度和宽度小 0.5～4mm。具体可以小0.6mm、0.8mm、1.2mm、1.4mm、1.6mm、1.8mm、 2mm、2.2mm、2.4mm、2.6mm、2.8mm、3mm、3.2mm、3.4mm、3.6mm 或3.8mm。
在一种实施方式中，所述负极材料层单侧表面的各个边长比其所对应的正极集流体单侧表面的各个边长小0.5～3mm。具体可以小 0.6mm、0.8mm、1.2mm、1.4mm、1.6mm、1.8mm、2mm、2.4mm、 2.6mm或2.8mm。
在一种实施方式中，所述电解质膜的厚度为10～50μm。
在一种实施方式中，所述电解质膜的厚度包括但不限于11μm、 12μm、13μm、14μm、15μm、16μm、17μm、18μm、19μm、20μm、 21μm、22μm、23μm、24μm、25μm、26μm、27μm、28μm、29μm、30μm、31μm、32μm、33μm、34μm、35μm、36μm、37μm、38μm、 39μm、40μm、41μm、42μm、43μm、44μm、45μm、46μm、47μm、48μm或49μm。
在一种实施方式中，所述正极材料层的厚度为10～200μm。在一种实施方式中，所述正极材料层的厚度包括但不限于20μm、30μm、 50μm、70μm、80μm、100μm、120μm、150μm、170μm、180μm或190μm。
在一种实施方式中，所述负极材料层的厚度为5～150μm。在一种实施方式中，所述负极材料层的厚度包括但不限于10μm、20μm、30μm、 40μm、50μm、60μm、70μm、80μm、90μm、100μm、110μm、120μm、 130μm、140μm或145μm。
在一种实施方式中，所述正极集流体包括涂炭铝箔。所涉及的涂炭铝箔即为现有技术中常规的涂炭铝箔。相比传统的铝箔，涂炭铝箔拥有导电性良好和内阻率小，机械性能强和韧性好等优点，可避免毛刺造成短路，改善电极材料的粘附，增大电池的放电能力和延长锂离子电池使用寿命。
在一种实施方式中，所述正极集流体的厚度为8～17μm。在一种实施方式中，所述正极集流体的厚度包括但不限于9μm、10μm、12μm、 13μm、15μm或16μm。
在一种实施方式中，所述负极集流体包括涂炭铜箔。涂炭铜箔即为现有技术中常规的涂炭铜箔，导电性好，内阻率小，机械性能强，韧性好，改善电极材料的粘附，增大电池的放电能力和延长锂离子电池使用寿命。
所述负极集流体的厚度为6～12μm。在一种实施方式中，所述负极集流体的厚度包括但不限于7μm、9μm、10μm、11μm或12μm。
在一种实施方式中，所述正极集流体上设置正极耳，所述负极集流体上设置负极耳。所述正极耳和所述负极耳分别位于电芯的两个相对端。
在一种实施方式中，正极耳的长度为0.8～2cm。例如可以为1cm、 1.2cm、1.5cm或1.8cm。
在一种实施方式中，负极耳的长度为0.6～1.9cm。例如可以为 0.8cm、1cm、1.2cm、1.5cm或1.8cm。
全固态电芯的制备方法，包括以下步骤：
(1)通过现有常规的湿法间歇涂布或者干法转移的方式在正极集流体至少一侧表面的中心区域设置负极材料层，得到正极片；
(2)采用现有技术中的电解质膜或者通过现有技术的方法制备电解质膜及绝缘圈；将绝缘圈放在空箔区域，再与电解质膜进行复合，得到复合片；所述的复合可采用等静压复合或热平压复合；
(3)将上述复合片与负极片进行叠片。
多层叠片会用到双面正极片和双面负极片，双面正极片与电解质膜复合与上述一致，复合后与双面负极叠片焊接封装后，对电池温等静压，完成电池制备。此处温等静压目的主要为了增加正极、电解质膜、负极各层本身的颗粒及他们之间界面接触，减小界面阻抗，有利于电池在循环过程中结构稳定和性能发挥，本方法制备的全固态电芯结构简单、可大规模连续化生产，对现有设备利用率高，有利于控制成本，促进高性能全固态电池量产。温等静压(WIP)条件为：温度为40℃～120℃，压强为5MPa～700MPa，保压时间为1min～720min，施压次数为1次～5次。
另一个方面，一种全固态电池，包括所述的全固态电芯。
该电池具有优异的电化学性能、安全性能和成品率。
下面将结合具体的实施例和对比例进一步说明。
图1为实施例1中全固态电芯的单元结构的截面示意图。图2为实施例2中全固态电芯的单元结构的截面示意图。图3为全固态电芯用正极片的平面图。图4为双面正极片-双面负极片堆叠组装的全固态电芯的结构示意图。
实施例1
一种全固态电芯，包括交替层叠的负极片和复合片；
所述复合片包括正极集流体1、正极材料层2、绝缘圈3和电解质膜4；所述正极集流体1的一侧表面包括中心区域和环绕所述中心区域的空箔区域；中心区域分别设置正极材料层2；所述空箔区域设置所述绝缘圈3；所述电解质膜4覆盖所述正极材料层2和部分绝缘圈3；
所述负极片包括负极集流体6以及设置于所述负极集流体6一侧表面的负极材料层5；所述负极材料层5的一侧表面与所述电解质膜4相连；
正极集流体1为矩形，其长度为15.4cm，宽度为8.4cm；
正极材料层2为矩形，其长度为15cm，宽度为8cm；
负极集流体6为矩形，其长度为15.2cm，宽度为8.2cm；
所述绝缘圈3的形状与所述空箔区域的形状相同，所述绝缘圈3 的宽度为3mm；厚度小于所述正极材料层2的厚度；
在垂直于所述正极集流体1厚度的方向上，所述负极集流体6的投影与所述负极材料层5的投影重合，所述电解质膜4的投影与所述正极集流体1的投影重合；
所述电解质膜4的厚度为18μm；
所述正极材料层2的厚度为80μm；
所述负极材料层5的厚度为100μm。
所述正极集流体1包括涂炭铝箔；所述正极集流体1的厚度为 12μm；
所述负极集流体6包括涂炭铜箔；所述负极集流体6的厚度为 8μm；
绝缘圈3的材质为PE；
所述正极材料层2的活性材料为NCM811@Li2ZrO3；
所述负极材料层5为硅碳复合材料；
所述电解质膜4为Li6PS5Cl。
实施例2
一种全固态电芯，包括交替层叠的负极片和复合片；
所述复合片包括正极集流体1、正极材料层2、绝缘圈3和电解质膜4；所述正极集流体1的两侧表面包括中心区域和环绕所述中心区域的空箔区域；两侧的中心区域分别设置正极材料层2；所述空箔区域分别设置所述绝缘圈3；所述电解质膜4覆盖所述正极材料层2和部分绝缘圈3；
所述负极片包括负极集流体6以及设置于所述负极集流体6两侧表面的负极材料层5；所述负极材料层5的一侧表面与所述电解质膜4相连；
正极集流体1为矩形，其长度为15.6cm，宽度为8.6cm；
正极材料层2为矩形，其长度为15cm，宽度为8cm；
负极集流体6为矩形，其长度为15.4cm，宽度为8.4cm；
所述绝缘圈3的形状与所述空箔区域的形状相同，所述绝缘圈3 的宽度为4mm；厚度小于所述正极材料层2的厚度；
在垂直于所述正极集流体1厚度的方向上，所述负极集流体6的投影与所述负极材料层5的投影重合，所述电解质膜4的投影与所述正极集流体1的投影重合；
所述电解质膜4的厚度为30μm；
所述正极材料层2的厚度为90μm；
所述负极材料层5的厚度为55μm；
所述正极集流体1包括涂炭铝箔；所述正极集流体1的厚度为 10μm；
所述负极集流体6包括涂炭铜箔；所述负极集流体6的厚度为 6μm；
绝缘圈3的材质为PET。
实施例3
实施例1的全固态电芯的制备方法，包括以下步骤：
(1)采用常规湿法间歇涂布的方式在正极集流体一侧表面的中心区域涂覆负极材料层，经过烘干、模切，得到正极片；
(2)将经过裁剪后的绝缘圈放在正极片的空箔区域，再与电解质膜进行复合，得到复合片；复合可采用等静压复合；
(3)在负极片的一侧表面涂覆负极浆料，烘干、模切后得到负极片；
(4)将上述复合片与负极片进行叠片。
实施例4
实施例2中的全固态电芯的制备方法，包括以下步骤：
(1)将正极材料干法膜分别转移至正极集流体1两侧的中心区域进行复合；得到正极片；
(2)将电解质膜4裁切成与步骤(1)中的正极集流体1上空箔区域相同形状的环状，分别放在空箔区域表面，等静压转移形成绝缘圈3，然后在整个正极片的两侧表面分别再转移一层电解质膜4，得到复合片；
(3)将复合片与负极片进行交替叠加。
对比例1
一种电芯，除不含有绝缘圈3，其他条件同实施例1。
实验例
将实施例1-2中的电芯进行焊接封装，得到固态电池；然后在 300MPa、60℃条件下，温等静压10min，施压1次，完成软包制备。将上述电池在保压1MPa下，25℃，1C充电，0.33C放电，200次循环后，电池的容量保持率分别为93.2％、91.3％。
对比例1中的电池因为没有布置绝缘圈，且无法在内部对正极层高出的部分整平，负极片将正极片边缘包住，负极片大于正极片部分弯曲并承受剪切力，电池在保压1MPa下，25℃，1C充电， 0.33C放电，第3次循环容时电池发生微短路。
最后应说明的是：以上各实施例仅用以说明本实用新型的技术方案，而非对其限制；尽管参照前述各实施例对本实用新型进行了详细的说明，但本领域的普通技术人员应当理解：其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改，或者对其中部分或者全部技术特征进行等同替换；而这些修改或者替换，并不使相应技术方案的本质脱离本实用新型各实施例技术方案的范围。

Claims (10)

1.一种全固态电芯，其特征在于，包括交替层叠的负极片和复合片；
所述复合片包括正极集流体、正极材料层、绝缘圈和电解质膜；所述正极集流体的至少一侧表面包括中心区域和环绕所述中心区域的空箔区域；所述中心区域设置所述正极材料层；所述空箔区域设置所述绝缘圈；所述电解质膜连接所述正极材料层；
所述绝缘圈的形状与所述空箔区域的形状相同，所述绝缘圈的宽度大于所述空箔区域的宽度；
所述负极片包括负极集流体以及设置于所述负极集流体至少一侧表面的负极材料层；所述负极材料层的一侧表面与所述电解质膜相连；
在垂直于所述正极集流体厚度的方向上，所述负极集流体的投影与所述负极材料层的投影重合，所述电解质膜的投影与所述正极集流体的投影重合；所述正极材料层的面积<所述负极材料层的面积<所述正极集流体的面积。
2.根据权利要求1所述的全固态电芯，其特征在于，所述绝缘圈的各个外边长度与其对应的所述正极集流体空箔区域的外边长度之差小于或等于1mm。
3.根据权利要求1所述的全固态电芯，其特征在于，所述绝缘圈的宽度为1～4mm。
4.根据权利要求1或2所述的全固态电芯，其特征在于，所述绝缘圈的厚度小于或等于所述正极材料层的厚度。
5.根据权利要求1或2所述的全固态电芯，其特征在于，所述正极材料层单侧表面的各个边长比其所对应的负极材料层单侧表面的各个边长小0.5～4mm。
6.根据权利要求1或2所述的全固态电芯，其特征在于，所述负极材料层单侧表面的各个边长比其所对应的正极集流体单侧表面的各个边长小0.5～3mm。
7.根据权利要求1或2所述的全固态电芯，其特征在于，所述电解质膜的厚度为10～50μm；
所述正极材料层的厚度为10-200μm；
所述负极材料层的厚度为5～150μm。
8.根据权利要求1所述的全固态电芯，其特征在于，所述正极集流体包括涂炭铝箔；
所述正极集流体的厚度为8～17μm。
9.根据权利要求1所述的全固态电芯，其特征在于，所述负极集流体包括涂炭铜箔；
所述负极集流体的厚度为6～12μm。
10.一种全固态电池，其特征在于，包括权利要求1～9中任一项所述的全固态电芯。
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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WO2024045688A1 (zh) * 2022-09-02 2024-03-07 中国第一汽车股份有限公司 一种防短路固态电池及其制备方法
WO2024060660A1 (zh) * 2022-09-19 2024-03-28 珠海冠宇电池股份有限公司 一种极片和电池

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