CN1973815A - 高良姜提取物口腔卫生保健组合物及其制备方法 - Google Patents

Abstract

本发明涉及一种高良姜提取物口腔卫生保健组合物及其制备方法，本发明的高良姜提取物含有高良姜素1～25％、总黄酮＞10％、并经过脱辛辣脱色处理。本发明通过提取和富集高良姜中高良姜素等黄酮类抗菌、抗炎、抗病毒和镇痛活性成分，除去了高良姜中大部分辛辣的挥发油成分、显著降低了提取物的辛辣味和色度，使高良姜提取物可适于应用在口腔卫生保健组合物中。本发明采用的高良姜素等黄酮类活性成分来自有千年药膳两用历史的天然植物高良姜，安全可靠、无致敏源，且来源丰富，价格相对低廉；所得产品口感和外观易为大众所接受，可开发高良姜药用资源、造福人类，具有显著的经济和社会意义。

Description

高良姜提取物口腔卫生保健组合物及其制备方法

技术领域

本发明涉及天然植物提取物，特别是高良姜提取物及其制备方法，和以高良姜提取物为活性成分的口腔卫生保健组合物。

背景技术

姜科山姜属植物高良姜(Alpinia officinarum Hance)在我国拥有悠久的使用和药用历史，具有温中、散寒、止痛、解痉的功效，用于治疗脘腹冷痛、呕吐、牙痛等。

高良姜作为复方中药成分用于口腔疾病的治疗和卫生保健已有上千年历史。《本草纲目》有“用高良姜二寸、全蝎(焙)一枚，共研为末，擦痛处，吐出涎水，以盐汤漱口”治疗风牙痛肿的记载(参见李时珍.本草纲目，草部)；中国专利“一种治疗牙痛的中药制剂及其制作方法”(专利号ZL 97105163.1)和“一种治疗牙痛的中药散剂”(ZL 200410055504.X)公开了高良姜作为复方中药成分用于口腔疾病治疗和卫生保健的技术方案。

现代药理学研究表明，高良姜中所含的高良姜素等黄酮类化学成分具有抗菌、抗炎、抗病毒和镇痛作用：文献“天然化学成分高良姜素研究进展”，何瑞等人，《时珍国医国药》杂志，1999年第10卷第10期、第788-789页报道，从中药高良姜(Alpinia officinarum Hance)的根茎、南非植物Helichrysum aureonitens的地上部分及多个地区的蜂胶中提取分离出的高良姜素(galangin，3，5，7-三羟基黄酮)，被证明具有抗菌、抗炎和抗病毒作用；文献“高良姜素的药效学研究”，吴清和等人，《中药材》杂志，2000年第23卷第11期、第699-700页报道，高良姜起镇痛作用的活性成分为高良姜素和山萘素等黄酮类化合物。

已有蜂胶提取物口腔卫生保健组合物面世，如蜂胶提取物牙膏。蜂胶提取物中含有高良姜素等黄酮类活性成分，但蜂胶含有致敏源。文献“蜂胶的生物学活性及毒性和过敏反应”，胡福良等人，《科技通报》杂志，2003年19卷第2期、第168页报道，蜂胶应用于化妆品、牙膏上，导致了蜂胶过敏性的增加。而且，我国蜂胶的年产量仅400多吨，资源匮缺、价格昂贵。

高良姜富含高良姜素等黄酮类成分，但尚未见高良姜提取物应用于口腔卫生保健组合物中。

需要让人们意识到的是，开发高良姜药用资源、将含有高良姜素等黄酮类活性成分的高良姜提取物应用到口腔卫生保健组合物，可造福人类，具有显著的经济和社会意义：高良姜富含高良姜素等黄酮类抗菌、抗炎、抗病毒和镇痛活性成分；高良姜用于口腔疾病的治疗和卫生保健已有千年历史、为药膳两用天然植物，安全无害，不像蜂胶那样含有致敏源；高良姜广为种植、来源丰富、价格比蜂胶便宜；然而，常规提取方法得到的高良姜提取物中高良姜素等黄酮类活性成分含量低，口感过于辛辣、颜色也太深，因此用于制备口腔卫生保健组合物不被大众所接受，需要作技术改进。

发明内容

本发明的目的在于提供一种高良姜提取物及其制备方法，采用提取富集高良姜中高良姜素等黄酮类活性成分、除去高良姜中大部分辛辣的挥发油成分、并脱色的制备方法，使高良姜提取物富含高良姜素等黄酮类活性成分，显著降低高良姜提取物的辛辣味和色度。

本发明的另一个目的在于将含有高良姜素等黄酮类活性成分的高良姜提取物应用于口腔卫生保健组合物中。

本发明的目的是这样实现的：一种高良姜提取物，其特征在于：按重量百分比计算，所述高良姜提取物中的高良姜素含量在1～25％、总黄酮含量＞10％。

上述高良姜提取物的制备方法，其特征在于包括以下顺序步骤：将高良姜干燥根茎粉碎后进行溶剂提取，于提取液加入乙醇制成含水乙醇溶液，在该含水乙醇溶液中加入石油醚，萃取，分层，然后分取含水乙醇溶液层，加入活性炭加热回流脱色后过滤，回收乙醇并浓缩至干，得到上述高良姜提取物。

一种口腔卫生保健组合物，含有上述高良姜提取物。

该高良姜提取物口腔卫生保健组合物，包含口腔卫生保健组合物的常规成分，其特征在于：按最终组合物重量百分比计算，组合物中还包含0.05～5％的上述高良姜提取物。

上述高良姜提取物口腔卫生保健组合物可以是牙膏、牙凝胶、漱口水、片剂、牙粉或口香糖等等。本发明所述的“口腔卫生保健组合物的常规成分”包含牙膏、牙凝胶、漱口水、片剂、牙粉或口香糖中本领域公知的常规组分。这些常规组分可以是适宜的载体、添加剂以及一些特殊性能的其它化合物，例如研磨剂、表面活性剂、保湿剂、粘合剂、增稠剂、矫味剂、着色剂、防腐剂、溶剂以及氟源等等。

本发明所述的高良姜提取物制备方法采用了含水乙醇-石油醚溶剂萃取分离方案，利用高良姜素等黄酮类活性成分在含水乙醇相分配系数高、而挥发油成分在石油醚相分配系数高的特点，富集了高良姜素等黄酮类活性成分、除去了高良姜中大部分辛辣的挥发油成分。

本发明所述的高良姜提取物口腔卫生保健组合物由于加入了含有高良姜素等黄酮类活性成分的高良姜提取物，当这些组合物施用于口腔时，高良姜素等黄酮类活性成分可发挥其抗菌、抗炎、抗病毒和镇痛作用，为预防和治疗人体疾病带来有益效果，因而具有卫生保健作用。所述人体疾病可以是口腔局部疾病，如牙周炎、牙龈炎、口腔溃疡或口臭等因细菌、病毒、炎症或疼痛引起的疾病；也可以是因细菌或病毒经由口腔途径导入而引起的疾病，如病毒感染、细菌感染、流行性感冒、咽喉炎、胃病或肠道疾病等。

本发明方案所具有的优点是：

1.所采用的制备方法提取和富集了高良姜中高良姜素等黄酮类抗菌、抗炎、抗病毒和镇痛活性成分。将该高良姜提取物应用于口腔卫生保健组合物，可开发和利用高良姜药用资源、造福人类，具有显著的经济和社会意义；

2.所采用的制备方法除去了高良姜中大部分辛辣的挥发油成分，所得高良姜提取物的辛辣味得到了显著降低，制备出的高良姜提取物口腔卫生保健组合物具有清淡的高良姜芳香味，易为大众所接受；

3.所采用的制备方法显著降低高良姜提取物的色度，制备出的高良姜提取物口腔卫生保健组合物的本底色泽浅淡，易为大众所接受；

4.所得到的口腔卫生保健组合物加入的活性成分来自有千年药用历史的食药两用植物高良姜，安全可靠、无致敏源；

5.高良姜富含高良姜素等黄酮类成分，广为种植、来源丰富，因而所得到的高良姜提取物口腔卫生保健组合物价格相对低廉。

具体实施方式

下面通过实施例对本发明作进一步的详细说明，但本发明并不限于此特定例子。

实施例1：高良姜提取物的制备

将高良姜干燥根茎1.0kg粉碎至40目，以乙酸乙酯为提取剂，水浴加热回流提取2h；滤出提取液，回收乙酸乙酯至无酯味后，得到81.5g棕褐色粘稠膏状粗提物A；将其溶于乙醇，制成乙醇含量为72％(v/v)的含水乙醇溶液，在该含水乙醇溶液中加入等体积的石油醚(沸程60～90℃)，萃取、分层；分取含水乙醇溶液层，加入1％(w/w)的活性炭加热回流脱色30min、过滤，脱色滤液在＜65℃、-0.095MPa条件下回收乙醇、并浓缩至干，得黄色高良姜提取物B70.5g。

黄酮类成分包括高良姜素以及山柰素、山奈酚、槲皮素、异鼠李素等。

高良姜提取物中高良姜素的含量测定方法：采用反相高效液相色谱，以高良姜素为标准，外标法测定。HPLC条件：C₁₈色谱柱，流动相为含58％甲醇的0.5％磷酸水溶液，紫外检测器检测波长267nm，柱温35℃，流速1.0mL/min。

高良姜提取物中总黄酮的含量测定方法：采用聚酰胺柱层析分离，以95％乙醇为洗脱液；洗脱液在硅胶G薄层板上以甲苯-醋酸乙酯-甲酸(14∶4∶1)为展开剂展开，喷5％三氯化铝乙醇溶液，在365nm紫外光下检测黄酮荧光斑点，收集、合并被检出黄酮的洗脱液为试液；采用紫外分光光度法，以360nm为检测波长，以芦丁为对照品绘制标准曲线，测定试液的吸光度，计算样品中总黄酮的含量。

经检测，该高良姜原料中高良姜素的含量为0.97％，总黄酮的含量为7.5％。得到的提取物中高良姜素的含量为11.8％，总黄酮的含量为81％。

高良姜提取物中含有的高良姜素以及山柰素、山奈酚、槲皮素、异鼠李素等黄酮类成分都有一定的抗菌、抗炎、抗病毒和镇痛活性：

采用化学发光法检测高良姜素对嗜中性粒细胞化学发光的抑制作用，0.27mg/mL的高良姜素对嗜中性粒细胞化学发光强度的抑制率为73％，表明高良姜素具有很强的抗炎活性；

高良姜素对金黄色葡萄球菌(Staphylococcus aureus)、枯草杆菌(Bacillussubtilis)、蜡状芽孢杆菌(Bacillus cereus)的最小抑制浓度MIC(mg/mL)分别为0.5，0.5，0.1；

12μg/mL的高良姜素能显著抑制单纯疱疹病毒HSV-1；47μg/mL的高良姜素能显著抑制柯萨奇病毒Cox.B1；

采用醋酸致小鼠扭体法和小鼠甲醛伤害法评价高良姜素的镇痛作用，小鼠口服剂量为0.10g/kg体重的高良姜素可有明显的镇痛作用。

色度对比实验：

采用目视比色法作色度对比实验。取上述提取物制备实验中的高良姜粗提物A和高良姜提取物B分别制成1.0mg/ml的95％乙醇溶液A1和B1，将A1以95％乙醇作溶剂进行1∶2，1∶4，～1∶64系列等比稀释，并与B1对比色度，比色均在比色管中进行。结果，B1的色度与1∶32的A1色度相当。

口感的评价：

(1)高良姜粗提物A的水混悬液辛辣口感阀浓度检测

取高良姜粗提物A，以水为溶剂，配成浓度为100mg/ml的水混悬液；然后以水为溶剂，对其进行1∶2，1∶4，1∶8～1∶1024系列等比稀释，让10名志愿者从低浓度到高浓度品尝口感。记录每人感受到辛辣的阀浓度。

                                    高良姜粗提物A水混悬液阀浓度检测表

志愿者编号	1	2	3	4	5	6	7	8	9	10
											稀释倍数	256	128	256	256	128	256	256	512	512	128
浓度(mg/ml)	0.39	0.78	0.39	0.39	0.78	0.39	0.39	0.20	0.20	0.78

平均阀浓度为0.47mg/ml。

(2)高良姜提取物B的水混悬液辛辣口感阀浓度检测

取高良姜提取物B，以水为溶剂，配成浓度为1.00g/ml的水混悬液；然后以水为溶剂，对其进行1∶2，1∶4，1∶8～1∶128系列等比稀释，让10名志愿者从低浓度到高浓度品尝口感。记录每人感受到辛辣的阀浓度。

                                高良姜提取物B水混悬液的阀浓度检测(n＝10)

志愿者编号	1	2	3	4	5	6	7	8	9	10
											稀释倍数	16	32	16	16	16	16	16	32	16	16
浓度(mg/ml)	62.5	31.2	62.5	62.5	62.5	62.5	62.5	31.2	62.5	62.5

平均阀浓度为56.2mg/ml。

高良姜粗提物A的阀浓度为0.47mg/ml，而高良姜提取物B的平均阀浓度为56.2mg/ml，显示高良姜提取物B辛辣味大为降低。

实施例2：牙膏(Wt％)及制备方法

配方：甘油29，羧甲基纤维素(CMC)0.6，羟乙基纤维素(HEC)0.5，糖精0.35，安息香酸0.15，磷酸氢钙49～51，十二醇硫酸钠2.6，高良姜提取物0.45，水余量，并使组合物中各组分含量百分数之和等于100％。

制备方法：按配方，将糖精、安息香酸溶解在水中，将高良姜提取物、CMC、HEC分散在甘油中，两者混合均匀，加入碳酸氢钙和十二醇硫酸钠，混合研磨、捏合，真空脱气，罐装。得到的牙膏呈玉白色，带有清淡的高良姜芳香味。

实施例3：牙凝胶配方(Wt％)及制备方法

配方：甘油8.0，卡波姆5.0，丙二醇60，高良姜提取物4.0，以少量二乙醇胺调节pH值，水余量，并使组合物中各组分含量百分数之和等于100％。

制备方法：按配方，取甘油置乳钵中，加卡波姆充分研磨，使之润湿，再将丙二醇，高良姜提取物加入上述乳钵中充分研磨；然后边搅拌边加蒸馏水，调节pH至中性，使之形成凝胶，离心去除气泡即可。得到牙凝胶呈玉色，带有清淡的高良姜芳香味。

实施例4：漱口水配方(Wt％)及制备方法

配方：高良姜提取物0.05～5.0，糖精0.25～0.3，单氟磷酸钠0.5～1.0，安息香酸0.01～0.03，甘草酸0.01～0.03，薄荷油0.01～0.02，薄荷醇0.01～0.03，水余量，并使组合物中各组分含量百分数之和等于100％。

制备方法：按配方，将糖精，单氟磷酸钠溶解在水中，再将高良姜提取物，安息香酸，甘草酸，薄荷油，薄荷醇加入上述水溶液中，添加十二醇硫酸钠，混合均匀。

实施例5：漱口片配方(Wt％)及制备方法

配方：高良姜提取物0.5～5.0，柠檬酸10.0，碳酸钠10.0，碳酸氢钠29.0，微晶纤维(A300)10.0，山梨醇36.0～40.5，并使组合物中各组分含量百分数之和等于100％。

制备方法：按配方，将上述原料混合均匀，粉碎，压片。得到的漱口片呈玉白色，带有清淡的高良姜芳香味。

实施例6：牙粉配方(Wt％)及制备方法

配方：高良姜提取物0.5～5.0，磷酸氢钙56.8～61.3，磷酸钙35.0，月桂醇硫酸钠3.0，糖精0.2，并使组合物中各组分含量百分数之和等于100％。

制备方法：按配方，粉料先在拌粉机内充分拌和均匀。高良姜提取物和糖精可用少量食用95％乙醇溶解后在拌和过程中喷入。物料混匀后，干燥、粉碎、过80目筛，即可包装。得到的牙粉呈玉白色，带有清淡的高良姜芳香味。

实施例7：口香糖配方(Wt％)及制备方法

配方：胶基40～55，高良姜提取物0.05～5，糖粉30～40，甘油4～6，葡萄糖浆3～6，并使组合物中各组分含量百分数之和等于100％。

制备方法：按配方，先将胶基在塑练机中塑练成弹性体后放入捏和机捏和、软化；依次加入甘油、葡萄糖、糖粉捏和混匀，挤出、成型。得到的口香糖带有清淡的高良姜芳香味。

Claims (9)

1.一种高良姜提取物，其特征在于：按重量百分比计算，所述高良姜提取物中的高良姜素含量在1～25％、总黄酮含量＞10％。

2.权利要求1所述高良姜提取物的制备方法，其特征在于包括以下顺序步骤：将高良姜干燥根茎粉碎后进行溶剂提取，于提取液加入乙醇制成含水乙醇溶液，在该含水乙醇溶液中加入石油醚，萃取，分层，然后分取含水乙醇溶液层脱色后过滤，回收乙醇并浓缩至干，得到权利要求1所述的高良姜提取物。

3.根据权利要求2所述的高良姜提取物制备方法，其特征在于：所述高良姜干燥根茎粉碎后以乙酸乙酯为溶剂进行提取。

4.根据权利要求2所述的高良姜提取物制备方法，其特征在于：所述的含水乙醇溶液中按体积百分比计算，乙醇含量为70～75％。

5.根据权利要求2所述的高良姜提取物制备方法，其特征在于：所述的石油醚为沸程60～90℃的石油醚。

6.根据权利要求2所述的高良姜提取物制备方法，其特征在于：所述的脱色步骤中，于含水乙醇溶液层中以质量分数计算加入为0.5～5％的活性炭。

7.一种口腔卫生保健组合物，含有权利要求1所述的高良姜提取物。

8.根据权利要求7所述的口腔卫生保健组合物，包含口腔卫生保健组合物的常规成分，其特征在于：按最终组合物重量百分比计算，组合物中还包含0.05～5％的高良姜提取物。

9.根据权利要求8所述的一种高良姜提取物口腔卫生保健组合物，其特征在于：所述的组合物是牙膏、牙凝胶、漱口水、片剂、牙粉或口香糖。