CN118120081A - 燃料电池系统 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种使用电化学反应的燃料电池系统，其包括：‑阴极(8)，‑阳极(1)，所述阳极和所述阴极中的至少一者包含熔融态的至少一种金属、一种金属氢氧化物或一种金属氧化物，‑固体电解质(7)，其放置于所述阴极和所述阳极之间，‑至少一个再生器(4)，其用于从在所述阳极和所述阴极的至少一者处回收的氧化还原反应产物中的至少一者开始，通过反应来再生构成所述阳极或阴极中的至少一者的至少一种产物或在所述阳极或所述阴极中的至少一者处消耗的燃料或氧化剂，再生产物中的一者作为由液体金属或液体金属氧化物制成的电极或以燃料或氧化剂的形式被重新引入到系统中，使所述再生成为可能的或使氧化‑还原反应的反应物中的一者的再生成为可能的反应中的一者是吸热的。
Description
技术领域
本发明涉及通过使用具有固体电解质的电化学电池从热量发电的领域。
背景技术
迄今为止，热能转化为电能最常通过涡轮机、内燃机或朗肯循环(Rankinecycles)来完成。这些转化方法的效率有限，并且导致不小的能量损失，这些能量损失最通常在河流、空气或海洋中消散。此外，一方面，这些低产率(约30％至60％)无法使用某些新能源，特别是由离子在靶标上的电加速引起的核聚变，这需要大量的电能来发挥作用；另一方面，这些技术在转化为电时伴随着热量的产生。
传统的电池可以将化学能转化为电能；然而，它们的传统设计由固体电极制成，其逐渐减少并且必须被丢弃，或者必须将其移除才能更换它们，这使得它们难以用于工业规模的电力生产，或甚至难以用于向车辆供应能量，特别是如果这些电池不是设计为可充电的。
此外，使用带有涂层的固体电极通常导致电极附近形成枝晶，枝晶由能量产生过程中发生的氧化还原反应的产物组成；这些涂层和枝晶通过焦耳效应导致显著的能量耗散，并降低电池的性能品质。
液体金属电池特别能够克服枝晶形成的问题，并且其发展可以追溯到20世纪60年代，当时提出了第一个具有Na-Sn型熔融电极的电池。
因此，专利US 3 245 836描述了一种电池，其电极由熔融钠和熔融锡组成，通过浸渍多孔分离器的液体NaCl电解质分隔开。金属钠在负极被氧化，并且钠离子在正极被还原，在其中金属钠与锡混合。
再生器可以通过热处理将锡与钠分离，并且纯金属可以重新注入电池中，以补偿负极处钠的消耗以及正极处钠对锡的污染。
然而，电池的液体电解质还有每个电极和电解质之间存在的固体分离器使得电池非常笨重并且效率较低。
文献Next-Generation Liquid Metal Batteries Based on the Chemistry ofFusible Alloys,ACS Cent.Sci.,2020,6,1355-1366描述了液体金属电池的一些最新开发途径。
WO2017/201228公开了使用烃作为燃料或氧化剂的SOFC(固体氧化物燃料电池，Solid Oxide Fuel Cell)。
US2018/3745141和US2015/311545公开了包含两个SOFC的系统。
WO2008/138923公开了使用基于固体碳的基板的燃料电池。
WO2008/044083公开了使用液体电解质的伽凡尼电池。
US2011014526公开了使用包含碳的燃料或氧化剂的燃料电池。
WO2014/201274公开了用于气体分离和产生的使用金属的电极。
然而，根据本发明人所知，很少有解决方案提出通过实施吸热化学反应来再生电极和/或燃料的方法。
尽管取得了进展，但仍然需要从包括紧凑且高性能电池的系统中受益，该系统使得可以从不同的热源高效地发电。
发明内容
本发明旨在满足这一需求，并通过提出一种燃料电池系统来实现这一点，其包括：
-阴极，
-阳极，
阳极和阴极中的至少一者包含熔融态的至少一种金属、一种金属氢氧化物或一种金属氧化物，
-固体电解质，其放置在阴极和阳极之间，
-至少一个再生器，其用于通过反应使构成阳极或阴极中的至少一者的至少一种产物或在阳极或阴极中的至少一者处消耗的燃料或氧化剂再生。
再生器可以再生所述产物，其来自在阳极或阴极处发生的氧化或还原反应中的至少一者的至少一种产物，所述产物由在阳极或阴极处在由电池发电期间产生的金属、金属合金或金属氧化物制成。
凭借本发明，存在一种可用的发电设备，该设备特别使得能够将电提供至用电密集型且能够在高温下释放大量热量的能量生产装置，例如通过受控核聚变生产能量的装置。根据本发明的电池可以表现出高效率，同时能够保持相对紧凑的体积。
在本发明的含义内，术语“电池系统”表示能够连续或间歇地发电以及全部或部分再生的系统。
再生可以再生构成阳极或阴极中的至少一者的至少一种产物或通过吸热反应在阳极或阴极中的至少一者处消耗的燃料或氧化剂。再生的燃料或氧化剂可以不同于分子氧。
因此，该反应仅需要供应热量，而不需要供应可能除了分子氧以外的反应物。除了从在阳极或阴极发生的氧化或还原反应中的至少一者回收的产物之外，它不需要燃料。特别是，再生不需要使用系统外部的燃料。
优选地，电极(即阳极和阴极)具有隔室形式。再生器还可以是与电极隔室分开的隔室的形式。一种或多种再生产物可以经由电极隔室外部的管道重新注射到电极中。
本发明详述
熔融金属
阳极优选包含熔融态的金属。阴极可以包含熔融态的金属、金属氢氧化物或金属氧化物。
熔融态的金属可以是燃料或氧化剂。
金属可以选自非限制性的以下列表：锌、锂、镁、铝、铅、钠、铯、铷、铜、锡及其合金。优选地，金属是锌。
因此，电池可以被配置为在阳极或阴极处产生或消耗选自非限制性的以下列表的金属氧化物或金属氢氧化物：氧化锌(ZnO)、氧化锂(Li2O)、氧化镁(MgO)、氧化铝(Al2O3)、氧化铅(PbO)、二氧化铅(PbO2)、氧化钠(Na2O)、氧化铯(Cs2O)、氧化铷(Rb2O)、氧化铜(II)(CuO)、氧化铜(I)(Cu2O)、氧化铜(III)(Cu2O3)、二氧化锰(MnO2)、氢氧化钠(NaOH)、氢氧化锰(MnOOH)、氢氧化锌(Zn(OH)2)及其混合物。
特别地，电池可以布置成在阴极消耗二氧化锰。
固体电解质
固体电解质可以选自：
(i)O2-离子交换膜，或
(ii)固体酸，或
(iii)阴离子交换膜，或
(iv)金属离子交换膜。
O2-离子交换膜可以是固体氧化物。
电池系统可以包括阳极和电解质之间的分离膜，所述分离膜是O2-离子交换器。分离膜可以包含二氧化铈。
固体氧化物电解质
电池可以是固体氧化物电池，称为SOFC。电解质可以是固体氧化物的形式。
燃料电池系统可以被配置为在280℃和1100℃的温度下运行。
固体氧化物可以选自非限制性的以下列表：
氧化钇稳定的氧化锆，称为YSZ，
氧化钪稳定的氧化锆，称为ScSZ，
二氧化铈-盐陶瓷复合材料，称为CSC，
氧化铒-阳离子稳定的铋，称为ERB，
钆掺杂的二氧化铈，称为GDC，
氧化钐掺杂的二氧化铈，称为SDC，
二氧化铈/氧化铋双层电解质，称为GDC-ESB，由二氧化铈掺杂的钆层和氧化铒稳定的氧化铋层形成，
锶铁氧化物SrFeO2，
及其混合物。
以上提及的最后四种固体氧化物可以用于电池的工作温度，例如600°至800°，这对于具有较低熔点的金属尤其有用并且最后一种电解质可以在500℃下使用。
固体氧化物由铁和锶组成，其化学式为SrFeO2，允许O2-离子从280℃开始通过。
在固体氧化物电池的情况下，在阳极处的反应为：
M+O2-->MO+2e-
并且在阴极处的反应是：
1/2O2+2e-->2O2-
其中M是金属，例如锌Zn。
O2-离子可以源自通过向电池的吸收分子氧的电极供应电子来分离分子氧。分子氧可以源自空气或源自从空气中提取所述分子氧的沸石浓缩器。
吸收氧的电极、特别是阴极可以包含镧锶亚锰酸盐或镧锶钴铁氧体。通过掺钆二氧化铈膜(称为GDC)可以保护镧锶亚锰酸盐免受含有氧化钇稳定的氧化锆(称为YSZ)的电解质的影响。此类膜可以具有大约0.5μm的厚度。
然后，金属氧化物MO(例如氧化锌ZnO)被熔融金属替代，与未氧化的液体金属一起排出。随后优选通过沉降或在离心机中将金属氧化物与熔融金属分离，如果金属氧化物的密度小于金属本身，则从离心机的中心提取金属氧化物，并且也从另一端提取其金属。
优选通过化学手段和供应热量将金属氧化物再生以产生金属，并且可能产生的氧气可以重新用于供给阴极。
固体酸电池(SAFC)
在本发明的替选的实施方式中，电解质是固体酸，例如磷酸二氢铯(CsH2PO4)。阴极可以由有利地与碳分子混合的二氧化锰(MnO2)组成，以便增加其电导率。
将水在高压下引入阳极，使得电解质的压力保持是高的，例如3GPa或30个大气压，以防止其在阳极熔融金属的温度(例如对于锌为440℃或还有对于锂为240℃)下在优选大于0.1个大气压、例如1个大气压的水蒸气分压下分解。
在阳极的反应则是：
M+H2O-->MOH+H++2e-
并且在阴极处的反应是：
MnO2(s)+H++e-→MnO(OH)(s)
其中M是金属，例如锂Li，并且MOH是其氢氧化物，例如LiOH，或此外例如，M是锌并且MOH是其氢氧化物Zn(OH)2。
然后，金属氢氧化物MOH(例如氢氧化锂LiOH)被熔融金属替代，与未氧化的液体金属一起排出。随后优选通过沉降或在离心机中将金属氧化物与熔融金属分离，如果金属氧化物的密度小于金属本身，则从离心机的中心提取金属氢氧化物，并且也从另一端提取其金属。
金属氢氧化物优选通过化学手段再生以得到金属并且供应热量以及可能的电，例如通过下述的化学反应，由电池产生的一部分电可以在用于金属氢氧化物的再生以得到金属的反应中的一者中使用。
转化为亚锰酸盐的二氧化锰阴极可以通过在例如550℃下熔融回收，亚锰酸盐然后通过过滤、沉降或离心提取，然后锰氧化物可以通过氧化亚锰酸盐MnO(OH)以在约300℃下生成氧化锰MnO2。
阴离子交换电解质
在本发明的替选的实施方式中，电解质是传导OH-阴离子的膜，并且是例如六甲基三甲基铵功能化的Diels-Alder聚亚苯基(称为HTMA-DAPP)，或低密度聚乙烯-苄基三甲基铵(称为LDPE-BTMA)。
对于阴离子交换电池，阴极可以是二氧化锰，优选地包括碳纳米颗粒以增加其电导率，并且阳极可以是在电解质可承受的温度下的金属M液体，例如在100℃下的钠。当水在阴极处被引入，电化学反应为：
在阴极：MnO2+H2O+e-->MnOOH+OH-
并且在阳极：M+OH-->MOH+e-。
金属氢氧化物MOH、例如氢氧化锌Zn(OH)2则被熔融金属替代，与未氧化的液体金属一起排出。随后优选通过沉降或在离心机中将金属氢氧化物与熔融金属分离，如果金属氧化物的密度小于金属本身，则从离心机的中心提取金属氢氧化物，并且也从另一端提取其金属。
在压力下在二氧化锰阴极内和周围循环的水可以有利地被过滤以从中提取亚锰酸盐。还可以含有亚锰酸盐的亚锰酸盐二氧化物阴极可以围绕无尽螺旋循环并输送到容器或反应器中以通过例如在550℃下熔融而再循环，亚锰酸盐然后可以通过过滤、沉降或离心提取，锰氧化物可以根据以下反应通过亚锰酸盐MnO(OH)的氧化而再生，以在约300℃下得到氧化锰MnO2：
MnO(OH)+1/2O2->MnO2+1/2H2O
阳极的再生可以按照与固体酸电池相同的方式完成。
金属离子交换膜电池
固体电解质可以是金属离子的导体，例如Na3PS4、β-氧化铝、固态聚合物电解质(称为SPE)，特别包括NaClO4和TiO2纳米颗粒、钠超离子导体(称为NASICON)，特别是Na3Zr2Si2PO12(NZSP)、Na11Sn2PS12或Na2.88Sb0.88W0.12S4。β-氧化铝优选与金属离子络合，例如钠Na+、钾K+、锂Li+、银Ag+、氢化物H+、铅Pb2+、锶、Sr2+或钡Ba2+离子中的一者，其必须作为电解质输送。
在一个电极处电离的金属穿过对其可渗透的膜，以与另一电极的金属结合并与其结合形成合金。
两种金属可以例如是锡和钠，所述电池优选在两种金属为液体的温度下操作，例如对于锡/钠电池为240℃。
在替选形式中，两种金属可以例如是锡和钾，例如在240℃下与例如由β-氧化铝制成的电解质一起操作。可以将合金加热至它们解离成金属的温度、例如870℃，在该温度下锡为液体但钾为气体。
储备物
在阳极和/或在阴极、在电极的至少一者处、甚至在每个电极处消耗的金属、金属氢氧化物或金属氧化物可以有利地源自至少一个储备物，特别是源自该金属或氧化物的储备物。
所述储备物中的一者可以是固体形式，特别是呈珠粒形式，所述珠粒被熔融以便在所述电极处以液态引入。
金属、金属氢氧化物或氧化物可以以各种形式存在于该储备物中，特别是以固体形式，例如以粉末、颗粒、珠粒或锭的形式；例如，金属或氧化物是珠粒的形式，例如直径1mm。将稀有气体间歇地注入液体材料(例如在接近其凝固的温度下熔融的熔融金属、金属氧化物或金属氢氧化物)的管道中，可以例如将这些材料切割成珠粒。存在于储备物中的金属优选在被引入到消耗它的电极处之前被熔融。
再生器
术语“再生器”表示能够回收氧化还原反应的至少一种产物(可与反应产物混合)并对其进行处理以产生一种或多种可以用作电极或用作在电极处引入的燃料或氧化物的化学物质的系统。
在至少一个电极处的化学反应的所述产物或一种产物可以与反应产物分离。分离可以通过静态或非静态的沉降或通过离心进行。
再生器可以采用物理分离。
物理分离
为了能够长时间段连续操作，将在至少一个电极处的化学反应的所述产物或一种产物与反应产物分离。
该分离优选物理地进行，特别是通过沉降或通过离心进行。
因此，再生器可以包括用于对源自电极的混合物进行离心的离心机。如果金属氧化物的密度小于金属，则可以从离心机的中心提取金属氧化物，并且在外围回收脱离氧化物的金属。
如有必要，可以提供多个离心阶段。
在至少一个电极处的化学反应的至少一种产物(所述产物被混合或分离)可以储存在罐中。
再生器可以包括用于从阳极的熔融金属中提取金属氧化物的离心机。替选地，再生器可以通过沉降来操作，特别是当两种物质不混溶并且具有不同密度时，例如当一种是液体而另一种是漂浮在液体上的固体时。
储存在罐中的所述产物可以预先冷却，特别是与引入并用于两个电极中的一者的产物逆流冷却，然后并且优选在固化之前切成圆珠。
从水中提取的亚锰酸盐MnOOH可以以粉末形式储存。
化学再生
除了物理分离之外或者作为物理分离的替代，在至少一个电极处消耗的至少一种产物的再生过程可以包括化学反应。
使所述再生成为可能或使一种反应物的再生成为可能的一种反应是吸热的。它可以是在氢或碳存在下并提供热量来还原氧化物。替选地，该反应可以不需要氢或碳。在不供应氢或碳的情况下还原氧化物也可以产生分子氧。优选地，在再生过程包括多个反应的情况下，至少一个反应是吸热的。
一种再生产物可以作为由金属或金属氧化物制成的电极、或者也可以以燃料或氧化剂的形式重新引入系统中，特别是如果涉及分子氢或分子氧。
例如，当氧化锌需要再生时，根据以下反应，可以将其通过在约1000℃下氢化转化为锌金属：
ZnO+H2->Zn+H2O。
该反应是吸热的，ZnO和H2从电极或属于再生过程的另一个反应的产物中回收。
当氧化镁必须再生以得到镁时，可以采用皮金还原(Pidgeon reduction)：
MgO+C->Mg+CO，
对于一氧化碳，可以将其通过放热布杜华德反应转化为碳：2CO->CO2+C，在高温、例如650℃下，二氧化碳可以从一氧化碳-二氧化碳混合物中去除，例如通过在原硅酸锂(Li4SiO4)上吸收二氧化碳，然后在二氧化碳管道中在低压、例如0.04个大气压下解吸二氧化碳的循环；然后通过高温电解将二氧化碳转化为一氧化碳和分子氧。
该反应是吸热的，MgO和C从电极或属于再生过程的另一个反应的产物中回收。
一个反应可以是亚锰酸盐(MnOOH)的氧化以得到氧化锰(MnO2)：
MnOOH+1/2O2->MnO2+1/2H2O，在300℃下。
该反应是吸热反应，MgOOH和O2从电极中回收或源自空气。
一个反应可以是将氧化锌还原成锌：
ZnO->Zn+1/2O2。
该反应是吸热的，ZnO从电极中回收。
一个反应可以是氢氧化锌转化为氧化锌或氢氧化锂转化为氧化锂：
Zn(OH)2->ZnO+H2O，
2LiOH->Li2O+H2O，例如在大于550℃下、在120mmHg或0.15个大气压的水蒸气压下。
一个反应可以是将氧化锌还原成锌，其消耗分子氢：
ZnO+H2->Zn+H2O。
一个反应可以通过与镁反应来还原氧化铯：Cs2O+Mg->2Cs+MgO，氧化镁例如如上所述被再生。
一个反应可以是通过与镁反应来还原氧化锂，Li2O+Mg->2Li+MgO，氧化镁被再生以得到例如如上所述的镁。
一个反应可以是通过与镁反应来还原氧化铷，Rb2O+Mg->2Rb+MgO，氧化镁例如如上所述被再生。
一个反应可以是用一氧化碳还原氧化锌：
ZnO+CO->Zn+CO2。
该反应是吸热的，ZnO和CO从电极或属于再生过程的另一个反应中回收。
一个反应可以是氢氧化钠再生以得到钠，并且其可以来自以下反应：
4Fe+6NaOH→2Fe2O3+6Na+3H2，在500℃下是吸热的
Fe2O3+3CO→2Fe+3CO2，
二氧化碳通过高温电解再生以得到一氧化碳。
从电极中回收铁、氢氧化钠和一氧化碳。
再生器可以包括用于通过热量再生合金以提供金属的装置，特别是如例如专利US3 245 836中所指出。可以优选将钠-钾合金加热到578℃以上，在该温度以上两种金属之间的合金消失，只留下两种金属的空间。
一个反应可以是碳的还原。
一氧化碳的高温电解
一个反应可以是通过高温电解将二氧化碳还原以得到一氧化碳：
CO2—>CO+1/2O2。
二氧化碳可以例如在750℃下通过高温电解槽转化为一氧化碳，该电解槽的电解质是O2-离子的导体。电解质例如可以由150μm厚的10Sc1CeSZ层(ZrO2，掺杂有10％的分子如Sc2O3分子和1％的分子如CeO2分子)形成。电解质的每个面都可以覆盖35-50μm厚的多孔GDC(二氧化铈掺杂的钆)层，其在氧气出口的一侧可以用3摩尔/l的铈和镨溶液渗透(摩尔比为8分子铈/2分子镨)，并且在二氧化碳和一氧化碳的一侧，可以用3摩尔/l的硝酸铈和钆溶液以8/2的Ce:Gd比例渗透。电极可以由例如厚度为180ηm、间隔10μm的铂或镍薄带形成，通过铂膏粘附到GDC层。替选地，高温电解槽可以属于Ny-YSZ或Ni-SDC类型。
可以向电极施加1至2V、优选1.19V的电压，-端子连接至与二氧化碳和一氧化碳在其上流动的面接合的电极。该流动可以例如在1个大气压的压力下发生，优选以层流形式发生。
电解的全部电或部分电可以由电池提供。
金属硫化物的高温电解
一个反应可以是通过使用传导金属离子的电解质(例如β-氧化铝)，在金属硫化物呈液体的温度下，高温电解来还原金属硫化物，根据以下反应：
MxS->x M+S。
可以使用导电电极，例如铂或碳，气体或优选液体形式的金属在一个电极处释放，而在另一电极处释放气体硫。
优选地，通过从在较低温度下操作但其中硫和金属均为液体的另一个金属硫化物电池释放的电为电池供给电流。两个电池的操作电压之间的电压差可以有利地用于向外部装置供给电流，并且从再生装置提取的金属和硫可以优选与将要再生的金属硫化物逆流冷却。
金属M例如是钾、锂(对于后两者，反应为M2S->2M+S)或铅(对于后者，反应为MS->M+S)。电池可以例如分别在120℃、180℃和330℃下操作，并且再生温度可以例如为850℃、950℃和1150℃。
金属可以是钠并且再生温度可以例如是1177℃或更高。反应可以写为：
2Na+S->Na2S。
储存
在至少一个电极处的反应产物中的至少一者可以储存在罐中，以用于其后续处理，特别是当后者不是连续进行时。该反应产物可以与反应产物混合或不混合储存。
储存在罐中的产物可以预先冷却，特别是与到达电极的产物逆流冷却，以加热后者，从而确保其熔融或在电极处维持其液态。
用于储存在罐中的产物可以在固化之前形成为易于处理的小尺寸的非连续元件，例如形成为珠粒，然后在罐中以该形式进行调节。
例如，从水中提取的亚锰酸盐可以以粉末的形式储存。
由从分离或从化学再生产生的一种或多种产物可以如上所述储存或者在进行处理之后作为液体金属、液体金属氢氧化物或液体金属氧化物电极重新引入。
操作温度
电池的操作温度根据其制造材料来选择。它可以特别是280℃至1100℃。
电池的操作温度可以不同于化学再生反应的一个或多个温度。电池的温度取决于所使用的金属、氧化物和氢氧化物并且特别是它们的熔点。它被选择在电解质温度的操作范围内并且高于所选择的其金属、氧化物或氢氧化物中的一者的温度，以便处于液态。电解质的操作温度有时受到所述电解质周围气氛的水分压的影响，特别是在固体酸类型(其为磷酸二氢铯)的固体电解质的情况下。
在阴极处使用碳
当阴极包含二氧化锰MnO2时，其可以与碳分子混合或不可以与碳分子混合。二氧化锰MnO2与碳分子的混合可以增加阴极的导电性。
热源
电池的电极和/或氧化剂和燃料的再生所必需的热量可以通过燃料的燃烧来提供，所述燃料例如氢气、汽油、柴油、生物柴油、在空气中或优选在氧气中燃烧的乙醇，例如通过沸石过滤系统从空气中提取。
由此，与热机相比，可以提高热能到电能的转换效率，例如提高三倍的数量级。此外，因此可以避免NOx的形成，这取决于生成再生反应所必需的热量的燃料和氧化剂，特别是如果这些不包含氮，例如氢气、醇或生物柴油，则氧化剂是例如使用沸石过滤器从空气中提取的氧气。因此，与传统的氢燃料电池相比，氢的化学能转化为电能的效率可以提高约50％。
例如，热量可以源自太阳炉，或者来自地球深处，如果挖了足够深的井并且从其中提取热量，或者如果再生装置全部或部分地放置在其中。
热量还可以源自化石能源、生物燃料(例如木材或稻草)或家庭垃圾燃烧。
热量可以源自核能，包括加速离子聚变核能、由电池产生的部分电能，然后有利地用于所述离子的产生和加速。实施例
实施例1
通过在阴极处分解氧和在阳极处氧化液体锌来发电，阴极由镧锶亚锰酸盐制成，电解质由氧化钇稳定的氧化锆(YSZ)制成，例如厚度为10μm.。
例如，电池在830℃下运行，并且电池释放的热量加上外部热量，用于通过硫碘循环制造氢气，氧化锌的氢化所必需的温度为1000℃是由外部热量提供的。据估计，93.5％的源自外部的热量可以因此转化为电能。
通过使用锌作为金属，以下消耗分子氢的反应可以使氧化锌再生以得到锌：ZnO+H2->Zn+H2O。
该反应可以在约1000℃下、在87％分子氮和13％氢混合物中发生。它也可以有利地在没有分子氮的情况下并且优选在不存在水的情况下进行。
在替选的形式中，可以使用用于上述氧化锌的氢化反应，通过利用氢气在空气中燃烧所释放的能量或通过与有利地通过沸石从空气中提取的分子氧燃烧所释放的能量来加热。为了避免氮氧化物的形成，该选择可以是有利的。从燃料电池释放的热量也可以被再循环用于氧化锌的氢化反应或亚锰酸盐的氧化反应。
在另一种替选形式中，上述氧化锌的氢化反应可以通过使用由通过硫碘循环或者还通过氧化物-铈循环产氢的方法得到的氢来进行。硫碘循环可以利用高热量来产氢，同时在120℃下释放少量热量，其估计约为15％。这是因为反应I2+SO2+2H2O→2HI+H2SO4可以释放两个吸热反应所必需热量的15％：
2H2SO4→2SO2+2H2O+O2和2HI→I2+H2。
替选地，可以在高温下、特别是在1727℃以上，用外部热量还原氧化锌以得到金属锌。分子氧可以与锌分离，例如通过使气体混合物达到一定压力，使得气态锌分压达到所述气态锌变成液体的压力，即约30GPa。因此，热量转换为电的效率可以等于所述燃料电池的效率。
再次替选地，锌可以通过在1280℃至1320℃的温度下用碳还原或在约950℃下用一氧化碳还原来再生，这两种反应都是吸热的并产生锌和二氧化碳，所述二氧化碳通过高温电解被再生以得到一氧化碳，其本身可以通过放热反应转化为碳和二氧化碳：
2CO->C+CO2，在1atm下。
如果通过高温电解再生的一氧化碳本身进行再生，根据发明人的计算，供给再生电解的电量在供给电极再生的总化学能中所占的份额为约34％。
再次替选地，热量可以源自例如太阳炉，或者源自地球深处(如果挖了足够深的井并从中提取热量，或者如果再生装置整体或部分地放置在其中)，全部或部分来自化石能源，或者来自生物燃料(例如木材或稻草)，或者来自家庭废物的燃烧，或者还来自核能，包括加速离子聚变核能，然后产生的一部分电能有利地用于所述离子的产生和加速。
实施例2
通过在阴极分解水和在阳极氧化液体锌来发电，阴极由二氧化锰MnO2制成并且电解质由磷酸二氢铯CsH2PO4制成，例如厚度为10μm。例如，该电池在440℃下运行。为了电极的再生，氢氧化锌例如在80℃或更高温度下转化为氧化锌，氧化锌本身在高温、例如大于1727℃的高温下利用外部热量还原为金属。由二氧化锰还原形成的亚锰酸盐通过氧化转变成二氧化锰，热量由电池运行时释放的热量和外部热量供应。因此，如果由电池释放的热量不超过亚锰酸盐吸收的热量，因此热量转化为电的效率可以接近1。
实施例3
通过在阴极分解水和在阳极氧化液体铷来产生电力，阴极由二氧化锰MnO2制成并且电解质是磷酸二氢铯CsH2PO4(固体酸)，例如厚度为10μm。例如，该电池在300℃下运行。为了再生，氢氧化铷在90℃下被还原为氧化铷，氧化铷本身通过用镁氧化而转化为铷，氧化镁通过皮金反应还原为镁，一氧化碳随后转化为碳和二氧化碳，然后二氧化碳通过高温电解转化为一氧化碳。由二氧化锰还原形成的亚锰酸盐通过在300℃下氧化转变成二氧化锰，热量由电池运行和一氧化碳转化为碳释放的热量和外部热量来供应。因此，如果由电池释放的热量不超过亚锰酸盐吸收的热量，热量转化为电的效率可以接近1。
实施例4
通过在阴极处水的分解和在阳极处液体铷的氧化来发电，阴极例如是用铂纳米颗粒浸渍的碳并且电解质是Nafion(注册商标)，其是质子交换膜。例如，电池在100℃下运行。为了再生，将氢氧化铷在90℃下还原为氧化铷，氧化铷本身通过用镁氧化而转化为铷，氧化镁通过例如皮金反应还原为镁，一氧化碳例如随后被通过放热反应转化为碳和二氧化碳。因此，热量转化成电的效率可以高于所述燃料电池的效率，在100℃下从电池以及一氧化碳转化为碳和二氧化碳释放的全部或部分热量用于将氢氧化铷转化为氧化铷。
液体电极的循环
液体金属、液体金属氧化物或液体金属氢氧化物可以在微流体通道中循环，优选地具有1mm的深度、2mm的宽度并且间隔0.5mm，例如由二氧化硅制成，其中一个面覆盖有充当电解质的一个或多个膜，或者优选地由作为良好电导体的材料制成，例如碳或不锈钢，特别是如果液体是不良电导体，例如金属氧化物、金属氢氧化物或硫；然后，刻有通道的材料表面在其与电解质接触的部分中可以有利地用电绝缘体覆盖。
微流体通道可以用于热交换，特别是逆流热交换。
熔融态的金属可以从例如使用与用于电极再生的热源相同的热源熔融的金属锭获得。
独立于前述内容或与前述内容组合的本发明的另一主题是用于发电的装置，其包括如上所述的燃料电池或燃料电池系统以及用于再生在阳极处产生的金属氧化物以产生金属的系统。
再生金属可以用于向阳极供应熔融态的金属。
该装置可以包括离心机，以便从阳极的熔融态的金属中提取金属氧化物。
独立于前述内容或与前述内容组合的本发明的另一主题是一种用于发电的方法，特别是通过如上所述的燃料电池或燃料电池系统，其中在阳极处产生金属氧化物，所述阳极包含熔融态的金属。
在阳极处产生的金属氧化物可以通过熔融态的金属的循环而排出。
可以通过沉降或离心将金属氧化物与熔融态的未氧化金属分离。
离心可以在离心机中进行，如果金属氧化物的密度小于金属本身，则从离心机的中心提取金属氧化物，并且也在另一端提取其的金属。
所产生的金属氧化物随后可以再生以得到金属，如上面详细描述。
完全周期
独立于前述内容或与前述内容组合的本发明的另一主题是一种使得可以通过在阴极处分解氧和在阳极处氧化液体锌来发电的方法，该阴极由镧锶亚锰酸盐制成并且电解质由氧化钇稳定的氧化锆(YSZ)制成，其厚度为10μm，为固体氧化物。电池在830℃下运行，并且电池释放的热量加上外部热量用于通过硫-碘循环制造氢，氧化锌的氢化所必需的在1100℃下的热量是由外部热量提供的。根据发明人的计算，来自外界的热量的89％因此可以转化为电能。
独立于前述内容或与前述内容组合的本发明的另一主题是一种使得可以通过在阴极处分解氧和在阳极处氧化液体锌来发电的方法，该阴极由镧锶亚锰酸盐制成并且电解质由氧化钇稳定的氧化锆(YSZ)制成，其厚度为10μm，为固体氧化物。例如，该电池在880℃下运行。在外部热量的作用下，氧化锌在1727℃下还原成金属锌。因此，热量转换成电的效率可以等于所述燃料电池的效率。
独立于前述内容或与前述内容组合的本发明的另一主题是一种使得可以通过在阴极处分解水和在阳极处液体钠的羟基化来发电的方法，该阴极由二氧化锰MnO2制成并且电解质由厚度为55μm的LDPE-BTMA(为阴离子交换膜)制成。例如，电池在100℃下运行。为了再生，氢氧化钠在500℃下转化为钠和铁(III)氧化物，铁(III)氧化物被一氧化碳还原成铁和二氧化碳，二氧化碳通过高温电解被氧化。借由电池操作释放的热量和/或外部热量提供的热量，通过在300℃下用氧气氧化，将二氧化锰还原形成的亚锰酸盐转化为二氧化锰。因此，如果由电池释放的热量不超过亚锰酸盐吸收的热量，则热量转化为电的效率可以接近1。
独立于前述内容或与前述内容组合的本发明的另一主题是一种使得可以通过在阴极处分解氧和在阳极处氧化液体铷来发电的方法，该阴极由镧锶亚锰酸盐制成并且电解质是厚度为10μm的GDC-ESB，其为固体氧化物电解质。例如，该电池在500℃下运行。为了再生，通过用镁氧化将氧化铷还原为铷，氧化镁在例如2300℃下通过碳化还原为镁，一氧化碳随后通过吸热高温电解反应转化为碳和分子氧。
用途
独立于前述内容或与前述内容组合的本发明的另一主题是如上所述的燃料电池或燃料电池系统的用途。
根据本发明的电池可以特别能够为车辆、住宅、工业或社区发电。
根据本发明的燃料电池可以用于产生电流，例如用于工业用途、家用、车辆或能量生产设备，特别是需要高电力来操作的电力设备。例如，这可以涉及加速离子核聚变或氧化铝电解。
由电池释放的热量可以用于产生氢，特别是通过碘-硫循环，其可以有利地用于再生金属氧化物以得到金属。
独立于前述内容或与前述内容组合的本发明的另一主题是如上所述的燃料电池或燃料电池系统的用途，所述热量由以下提供：
-燃料的燃烧，例如在空气中或优选在氧气中燃烧的氢气、汽油、柴油、生物柴油、乙醇，例如通过沸石过滤系统从空气中提取，或
-太阳炉或地球深处，如果挖了足够深的井并从中提取热量，或者如果再生器全部或部分放置在其中，
-化石能源或生物燃料(例如木材或稻草)的燃烧，或家庭废料的燃烧，
-核能，特别是加速离子聚变核能，产生的一部分电能优选地用于产生和加速所述离子。
它还可以发电以将能量供给或共同供给用于通过加速离子来聚变或产生中子的装置，特别是为了加速离子用于聚变核反应的目的。
从燃料电池释放的热量还可以被再循环用于一种或多种上述反应，而且还可以用于亚锰酸盐的氧化。
附图说明
[图1]图1图解且部分地表示根据本发明的系统的实例。
[图2]图2图解且部分地表示根据本发明的系统的另一实例。
[图3]图3图解且部分地表示根据本发明的系统的另一实例。
具体实施方式
图1中示出了根据本发明的电池系统11的实例。
该电池系统包括具有连接至各自电端子9和10的电极1和8的电池。电极1和8具有隔室形式。
电极1和8通过固体电解质7分开。
电极1由液态的金属或金属氧化物组成，并且在再生器4中循环，其中它通过供应热量3再生，然后重新注入到电池的电极1隔室中。
电极8或供应给电极8的燃料被电池11的端子10供给或取出的电子电离。此外，离子穿过固体电解质7以使液体电极1与由端子9吸取或供应的电子结合发生反应。
电池11(其电极1包含液态的金属或金属氧化物)通过供应热量3而在一个或多个化学反应器4中再循环，然后经由管道5重新注入到液体电极1的容器中。
再生产物的一部分(例如对应于已经穿过电解质7的离子的金属或氧)可以经由管道6被重新引入到电极8的隔室中。
在一个实例中，阳极由在回路中循环的熔融锌形成，其在一方面确保金属在消耗时的供应，并且另一方面确保氧化物的提取。
该电池还可以使氧化物连续地转变为金属，或者以替选形式，该转变不连续地进行。
电解质是固体氧化物，例如镧锶钴铁氧体，有利地通过二氧化铈层与熔融金属分隔开，该电解质允许氧化金属的O2-离子通过，所述O2-离子源自分子氧的分离(通过向电池阴极供应电子)。该阴极例如由镧锶亚锰酸盐组成，其供给来自例如环境空气或沸石浓缩器的富氧空气或来自金属氧化物再生的氧气以得到金属。
阳极处的反应是：
M+O-->MO+e-
并且阴极处的反应是：
1/2O2+2e-->O2-
其中M是金属，例如锌Zn。
再生器将锌与形成的氧化物分离。该再生器可以包括用于从循环至阳极的熔融锌中提取氧化锌的离心机。
氧化物可以储存起来等待其还原成金属。从氧化物中释放出来的锌可以返回到阳极。
现在将参考图2描述另一种形式，其中两个电极1和8通过不同的化学反应再生。
在该图2中，第二电极8包含熔融金属或金属氧化物，例如二氧化镁MnO2。该电极8还通过一个或多个反应器13中的热量14进行热再生。来自电极1的再生的产物可以经由管道12重新注入电极8的隔室中，或者重新注入电极8的再生器13中。
现在将参考图3描述使用液体硫操作并产生金属硫化物的替选实施方式。
系统的隔室101分别含有由固体电解质102分隔开的液体金属和液体硫。金属离子M+或M++迁移通过电解质102以在电极103的端子处产生电流。通过过滤器、离心机或沉降器104提取金属氧化后形成的固体金属硫化物MxS，然后将其在热交换器105中加热，然后在向其供应外部能量的加热设备107中加热。因此，金属硫化物MxS通过在再生器110的由电解质109分隔的隔室中的电解而达到用于其转化的温度。将再生电压施加至再生器110的电极108。
再生金属M、优选为液体形式的再生金属M经由管道111转移至系统的隔室101的金属隔室，同时在热交换器105中被冷却。
再生硫S、优选气体形式的再生硫S经由管道112转移至系统的隔室101的硫隔室，同时穿过热交换器105，在其中被冷却和液化。
Claims (20)
1.一种电化学反应燃料电池系统，包括：
-阴极(8)，
-阳极(1)，
所述阳极和所述阴极中的至少一者包含熔融态的至少一种金属、一种金属氢氧化物或一种金属氧化物，
-固体电解质(7)，其放置于所述阴极和所述阳极之间，
-至少一个再生器(4)，其用于从在所述阳极和所述阴极中的至少一者处回收的氧化-还原反应产物中的至少一者开始，通过反应来再生构成所述阳极或阴极中的至少一者的至少一种产物或在所述阳极或所述阴极中的至少一者处消耗的燃料或氧化剂，
再生产物中的一者作为由液体金属或液体金属氧化物制成的电极或以燃料或氧化剂的形式被重新引入到系统中，使所述再生成为可能的或使氧化-还原反应的反应物中的一者的再生成为可能的反应中的一者是吸热的。
2.如权利要求1所述的电池系统，所述阳极(1)包含熔融态的金属。
3.如权利要求1和2中的任一项所述的电池系统，所述阴极(8)包含熔融态的金属氧化物。
4.如前一项权利要求所述的燃料电池系统，熔融金属选自以下列表：锌、锂、镁、铝、铅、钠、铯、铷、铜和锡。
5.如前述权利要求中的任一项所述的燃料电池系统，其被配置为在所述阳极(1)或所述阴极(8)处产生或消耗选自以下列表的金属氧化物或金属氢氧化物：氧化锌(ZnO)、氧化锂(Li2O)、氧化镁(MgO)、氧化铝(Al2O3)、氧化铅(PbO)、二氧化铅(PbO2)、氧化钠(Na2O)、氧化铯(Cs2O)、氧化铷(Rb2O)、氧化铜(II)(CuO)、氧化铜(I)(Cu2O)、氧化铜(III)(Cu2O3)、二氧化锰(MnO2)、氢氧化钠(NaOH)、氢氧化锰(MnOOH)和氢氧化锌(Zn(OH)2)。
6.如前述权利要求中的任一项所述的电池系统，其包含选自以下的固体电解质(7)：
(i)O2-离子交换膜，或
(ii)固体酸，或
(iii)阴离子交换膜，或
(iv)金属离子交换膜。
7.如前一项权利要求所述的电池系统，其包括在所述阳极(1)和所述电解质(7)之间的分离膜，所述分离膜是O2-离子交换器。
8.如前一项权利要求所述的系统，所述分离膜包含二氧化铈。
9.如前两项权利要求中的任一项所述的燃料电池系统，其包含呈固体氧化物形式的电解质(7)。
10.如前三项权利要求中的任一项所述的燃料电池系统，其被配置为在280℃和1100℃的温度下运行。
11.如权利要求9所述的燃料电池系统，所述固体氧化物选自以下列表：
-氧化钇稳定的氧化锆，称为YSZ，
-氧化钪稳定的氧化锆，称为ScSZ，
-二氧化铈-盐陶瓷复合材料，称为CSC，
-氧化铒-阳离子稳定的铋，称为ERB，
-钆掺杂的二氧化铈，称为GDC，
-氧化钐掺杂的二氧化铈，称为SDC，
二氧化铈/氧化铋双层电解质，称为GDC-ESB，由二氧化铈掺杂的钆层和氧化铒稳定的氧化铋层形成，
-锶铁氧化物SrFeO2，
及其混合物。
12.如前述权利要求中的任一项所述的燃料电池系统，O2-离子源自通过向电池的吸收分子氧的电极供应电子来分离分子氧。
13.如前述权利要求中的任一项所述的燃料电池系统，在所述阳极(1)和/或所述阴极(8)处消耗的所述金属、所述金属氢氧化物或所述金属氧化物源自至少一个储备物。
14.如前一项权利要求所述的电池系统，所述储备物中的一者呈固体形式，特别是呈珠粒形式，所述珠粒被熔融以便在电极(1，8)处以液态引入。
15.如前述权利要求中的任一项所述的电池系统，在电极(1，8)中的至少一者处的化学反应的所述产物或所述产物中的一者与所述反应产物分离。
16.如前一项权利要求所述的电池系统，所述分离通过静态或非静态的沉降或通过离心进行。
17.如权利要求1所述的电池系统，使氧化-还原反应的反应物中的一者的再生成为可能的反应中的一者是吸热的。
18.如权利要求1所述的系统，电解的全部电或部分电由所述电池(11)提供。
19.如前述权利要求中的任一项所述的电池系统用于为车辆、住宅、工业或社区发电和/或用于发电以将能量供给或共同供给用于通过加速离子来聚变或产生中子的装置的用途。
20.如前述权利要求中的一项所述的用途，从燃料电池(11)释放的热量被再循环用于上述反应中的一者或多者，还能够用于亚锰酸盐的氧化。
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