CN117980409A - 可镀敷聚(苯硫醚)和聚(苯醚)组合物 - Google Patents

可镀敷聚(苯硫醚)和聚(苯醚)组合物 Download PDF

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Abstract

本文公开了组合物，其包含：a.约30wt.％至约60wt.％的聚苯硫醚(PPS)；大于20wt.％至约35wt.％的聚亚苯醚(PPO)；约0.01wt.％至约12wt.％的增容剂包，其中所述增容剂包包含以约0.5:1:2至约3:1:4的比例存在的乙烯‑甲基丙烯酸缩水甘油酯共聚物、苯乙烯橡胶共聚物和脂环族饱和烃树脂；和约20wt.％至约50wt.％的无机填料，其中所有组分的组合重量百分比值不超过100wt.％，并且所有重量百分比值基于所述组合物的总重量，并且其中当根据ASTM D3359划格法附着力测试进行测试时，所述组合物表现出至少5B的镀层附着力。

Description

可镀敷聚(苯硫醚)和聚(苯醚)组合物
技术领域
本发明涉及包含聚苯硫醚的材料，具体涉及用于某些镀敷(plating)应用的聚苯硫醚材料。
背景技术
对于许多技术应用来说，越来越期望用聚合物部件替代金属部件，尤其是为了最大程度地减少整体部件重量。一种这样的金属是铝，而一种具体的应用是替代基站天线/天线偶极子中的铝。虽然使用了铝的各种金属和聚合物替代品，但它们可能具有使其不适用于某些应用中的替代的特性。聚苯硫醚(PPS)可以是用于包括天线在内的此类替代应用的理想聚合物树脂，因为该树脂在良好平衡机械、热和介电特性的同时成本低廉。然而，包含纤维填充的PPS系的模塑零件可能表现出翘曲减小和外观贬损以及镀敷不良。本领域仍需要填充聚苯硫醚系可镀敷材料。
发明内容
本领域上述和其它不足通过热塑性组合物得以满足，所述热塑性组合物包含约30wt.％至约60wt.％的聚苯硫醚(PPS)；大于20wt.％至约35wt.％的聚亚苯醚(polyphenylene oxide,PPO)；约0.01wt.％至约12wt.％的增容剂包(compatibilizerpackage)，其中增容剂包包含以约0.5:1:2至约3:1:4的比例存在的乙烯-甲基丙烯酸缩水甘油酯共聚物、苯乙烯橡胶共聚物和脂环族饱和烃树脂；和约20wt.％至约50wt.％的无机填料，其中所有组分的组合重量百分比值不超过100wt.％，并且所有重量百分比值基于组合物的总重量。当根据ASTM D3359划格法附着力测试(cross hatch adhesion test)进行测试时，组合物可表现出至少5B的镀层附着力(plating adhesion)。
以下具体实施方式、实施例和权利要求举例说明了上述和其它特征。
附图说明
并入本说明书并构成其一部分的附图示出了几个方面，并与说明书一起用于说明本公开的原理。
图1A显示了含分散PPO的母体(matrix)聚合物PPS的扫描电子显微镜(SEM)图像。
图1B显示了PPS和PPO的示意图。
图2显示了表1，表1呈现了发明样品和对比样品的原材料。
图3显示了表2，表2呈现组合物的典型挤出特征(profile)。
图4显示了表3，表3呈现了组合物的典型模塑特征。
图5显示了表4，表4包括PPS/PPO化合物的制剂(配制物，formulations)。
图6显示了表7，表7呈现了含不同分子量的PPS和PPE的制剂的镀敷值。
图7显示了表8，表8呈现了20、25和30wt.％PPE的样品的镀敷特性。
图8显示了表9，表9呈现了不同增容剂比例的镀敷特性。
图9显示了黑色(BK)和自然色(NC)的零件(Part)A和零件B的图像。
图10呈现了具有3点浇口(3-points gate)的模塑零件A和零件B的图像。
图11呈现了零件A和零件B的比重。
图12A和图12B分别呈现了介电常数Dk和介电损耗Df作为温度的函数的图形表示。
图13呈现了模塑零件A和零件B的落镖冲击性能的试验图像。
图14显示了表12，表12呈现了不同比例下的特性。
具体实施方式
通过参考以下对理想实施方式及其中包含的实例的详细描述，可更容易地理解本公开。在下以下说明书和所附权利要求中，将引用具有以下含义的多个术语。此外，根据本文描述的任意方法制备的制品也在本公开的范围内。例如，可使用本公开的材料和方法生产的制品包括电气领域中的制品，例如计算机、天线和照明制品。
越来越需要能够镀敷处理的聚苯硫醚和聚(苯)醚系组合物。这些材料可以尤其用作5G基站的塑料天线偶极子。常规地，铝基天线偶极子已被用于基站天线，这是因为该金属在尺寸稳定性、射频性能以及与镀敷层总体稳健的附着方面具有长期可靠性。铝天线偶极子也是理想的，因为它们是可焊接的，这是由于该金属耐热性高(即根据ISO 75，热挠曲温度HDT高于260℃)和CTE(热膨胀系数)低。然而，减轻包括5G基站在内的某些工业系统的重量是设备制造商减少最终客户即电信公司的投资的关键挑战。因此，塑料天线偶极子可以是一种重量减轻解决方案。填充聚苯硫醚(PPS)可以是这些应用的理想替代组合物，因为该树脂在良好平衡机械、热和介电特性的同时总体上成本低廉。表A汇总了与铝相比，玻璃填充PPS的理想特性的选择。
表A.铝与玻璃填充PPS的比较。
铝 PPS(40％GF)
拉伸模量(吉帕斯卡,GPa) 69 16
CTE(ppm m/m℃) 21～24 20～40
熔融温度(℃) 600 280
比重(克/立方厘米,g/cm3) 2.7 1.66
然而，填充PPS材料可能存在其自身的缺点，特别是当与铝相比时，玻璃纤维填充PPS材料可表现出低尺寸稳定性(特征在于翘曲(warpage)较大)和表面外观不良。如下文进一步描述的，PPS还是总体上耐化学的，这可能会妨碍某些镀敷性能。此外，开发了PPS与分散树脂如聚苯醚(polyphenylene ether)PPO的组合，但并未实现某些金属替代应用中所需的尺寸稳定性、低翘曲和更低重量。
中国专利申请号CN 108264767A公开了一种纳米注塑技术(NMT)聚苯硫醚组合物，其包含PPS、PPO、改性PPO以及玻璃纤维。然而，这些组合物是通过纳米注塑技术NMT针对机械结合所配置的，并且制剂以催化剂为特征。中国专利申请号CN 103013118A公开了组合PPS与PPO的组合物，但没未涉及镀敷性能。此外，实施例以铁粉和石墨作为填料，这不适用于某些电镀和化学镀应用。
中国专利申请号CN102977603B公开了合金材料，其包含PPS和PPO、增韧剂和碳纤维。然而，碳纤维填充化合物可能不用于电镀和化学镀应用。中国专利申请号CN103788654A公开了合金材料，其包含PPS、PPO、玻璃纤维、碳纤维、增容剂和增韧剂。然而，这些组合物并不表现出低翘曲和高尺寸稳定性。
本公开的PPS系组合物提供低翘曲、高尺寸稳定性、低比重、低介电特性和良好可镀敷性(platability)，同时维持机械特性和耐热性。这些特性之间的这种平衡使得这些组合物用于形成塑料天线偶极子。
在公开和描述当前化合物、组合物、制品、系统、装置和/或方法之前，应当理解，它们不限于具体的合成方法(除非另有说明)，也不限于特定试剂(除非另有说明)，因为它们当然是可以改变的。还应理解，本文使用的术语仅用于描述特定方面，而不旨在进行限制。本公开涵盖本公开要素的各种组合，例如，从属于同一独立权利要求的从属权利要求的要素的组合。
此外，要理解的是，除非另有明确阐述，绝不意味着本文阐述的任何方法都被解释为要求其步骤以具体顺序执行。因此，在方法权利要求未实际叙述其步骤所遵循的顺序或者在权利要求或说明书中未具体阐述这些步骤限于具体顺序的情况下，无论如何都不意味着应当推断顺序。这适用于任何可能的非明确解释基础，包括：关于步骤安排或操作流程的逻辑问题；源自语法组织或标点符号的普通含义；以及说明书中描述的实施方式的数量或类型。
热塑性组合物
本公开方面涉及热塑性组合物，其至少包含聚苯硫醚(PPS)、聚亚苯醚PPO、具体的增容剂包以及无机填料如玻璃纤维。
所公开的组合物可包含两相系统，该系统具有以聚(苯硫醚)和聚(苯醚)为特征的海岛结构(sea and island structure)，如图1A所示的扫描电子显微镜图像所示。图1B是对含分散聚合物PPO(PPE)的母体聚合物PPS的表征。表B提供PPS和PPE的各种特性的比较汇总。
表B.PPS和PPE特性的比较
聚(苯硫醚) 聚(苯醚)
熔融温度 约285-300℃ -
玻璃化转变温度 150℃ 215℃
比重(克/毫升) 1.36g/ml 1.06g/ml
介电常数 约3-3.3 2.5
聚合物母体 分散的
与常规PPS相比，所公开的组合物表现出改善的翘曲、降低的重量和介电常数。聚合物系统实现母体聚合物与镀敷金属之间增强的附着力。不希望受任何特定理论的束缚，分散域中的PPO比具有强耐化学性的PPS更容易蚀刻，因此被蚀刻的PPO域可改善所公开的组合物中镀敷金属层的物理附着力。
在各个方面中，本公开提供用于制造可镀敷聚苯硫醚系材料的复合材料。对这些材料的翘曲、热挠曲特性以及机械性能进行了评估。这些材料表现出一定的镀敷特性。本公开的组合物适于化学镀以及电镀应用。常规地，为了在基材上实现足够的镀敷性能，需要第一蚀刻或预处理过程。由于常规PPS系树脂的稳定性和耐化学性，需要对PPS材料施加严格的物理蚀刻过程(如喷砂机)以促进镀敷。物理蚀刻可导致表面粗糙并使零件设计复杂化。化学蚀刻提供更大的设计自由度以及更好的表面质量。本公开的组合物通过增强化学蚀刻的效果消除了对物理蚀刻的需要。因此，基于PPS、PPO、独特的增容剂包以及玻璃纤维填料的构造单元，开发出了电镀和化学镀性能稳健、尺寸稳定、重量轻、表面外观改善而不牺牲耐热性(具体地，根据ISO 75，在0.45MPa下的热挠曲温度高于268℃)和冲击性能(具体地，沙尔皮冲击强度大于6.5千焦/平方米，kJ/m2)的可镀敷热塑性组合物。
通过将玻璃填充PPS和PPO与增容剂包组合，组合物的镀敷性能(特别是电镀和化学镀性能)和翘曲特性得到改善。根据划格法附着力测试(ASTM D3359)，组合物的镀敷性能为至少5B，表明所开发的PPS系复合物具有非常好的镀敷性能。
聚苯硫醚
在各个方面中，所公开的组合物可包含聚亚芳基硫醚，如聚苯硫醚(PPS)。PPS可描述含有与(S)连接的任选地取代的苯环的聚合物，并且可与聚(2,6二甲基对苯硫醚)互换使用。此外，所公开的组合物可包含PPO树脂的具体组合，其为组合物提供某些特性的平衡。
相对于PPS聚合物中重复单元(1)的总数，PPS聚合物具有至少50mol％的重复单元。在一些方面中，相对于PPS聚合物中重复单元的总数，PPS聚合物具有至少60mol％、至少70mol％、至少80mol％、至少90mol％、至少95mol％或至少99mol％的重复单元。重复单元(1)由下式表示：
其中每个位置的R1独立地选自烷基、芳基、烷氧基、芳氧基、烷基酮、芳基酮、氟烷基、氟芳基、溴烷基、溴芳基、氯烷基、氯芳基、烷基砜、芳基砜、烷基酰胺、芳基酰胺、烷基酯、芳基酯、氟、氯和溴；i是0至4的整数，优选0；t是大于50的整数，优选大于100。如本文所用，虚线键表示与重复单元外部的原子的键。例如，虚线键可以是与相同的重复单元、不同的重复单元或非重复单元(更具体地，封端物(end-capper))的原子的键。PPS聚合物可包括一种或多种另外的重复单元(1)。在这种情况下，每个另外的重复单元可彼此不同和彼此不同。
在各个方面中，PPS聚合物可包括金属封端剂，包括但不限于钠封端剂。钠封端剂可由如下所示的式表示：
其中M是Na且n是2。本领域普通技术人员将认识到PPS聚合物包括多条具有两个链端(末端)的聚合物链。因此，这种链可具有0至2种封端剂。M为Na的封端剂被称为钠封端剂。
聚苯硫醚可具有特定粘度。在各个方面中，聚苯硫醚可具有高粘度。高粘度可表征为当根据ISO-1133测试时，在300℃/2.16千克kg测试条件下低于50立方厘米/10分钟(cm3/10min.)的熔体体积速率。
聚苯硫醚可具有特定分子量。在某些方面中，聚苯硫醚可具有高分子量。更具体地，聚苯硫醚可具有大于40,000道尔顿的数均分子量Mn。在更进一步的方面中，聚苯硫醚可具有大于9,000道尔顿的Mn。
所公开的聚苯硫醚可具有某些封端基团。令人惊讶地发现，用具体量的具体封端剂封端的PPS聚合物显著提高了熔体稳定性。由于显著改善的熔体稳定性，PPS聚合物能够有利地结合到熔体加工技术中。
聚苯硫醚可以基于组合物的总重量约30wt.％至约70wt.％的量存在于所公开的组合物中。例如，聚苯硫醚可以下列量存在：30wt.％至65wt.％、25wt.％至70wt.％、28wt.％至70wt.％、40wt.％至65wt.％、25wt.％至75wt.％、50wt.％至70wt.％或30wt.％至75wt.％。
聚亚苯醚
在各个方面中，所公开的组合物可包含聚苯醚如聚亚苯醚(“聚(对亚苯醚)”)PPO。PPO可描述含有与氧(O)连接的任选地取代的苯环的聚合物，并且可与聚(对亚苯醚)或聚(2,6二甲基对亚苯醚)互换使用。此外，所公开的组合物可包含PPO树脂的具体组合，其为组合物提供某些特性的平衡。聚亚苯醚可作为聚亚苯醚树脂存在。在进一步的方面中，聚亚苯醚可作为聚亚苯醚共聚物存在。
组合物的某些方面包括大于20wt.％至约35wt.％的聚亚苯醚或聚亚苯醚共聚物。聚苯硫醚可以基于组合物的总重量约30wt.％至约70wt.％的量存在于所公开的组合物中。例如，聚苯硫醚可以下列量存在：21wt.％至35wt.％、25wt.％至35wt.％、28wt.％至35wt.％或20wt.％至34wt.％。
增容剂包
本公开的组合物还包含增容剂包。增容剂包可包含针对PPS或PPO树脂配置的增容剂和/或冲击改性剂的具体组合。增容剂可包括具体增容剂或冲击改性剂的任意合适的组合。如本文所用，增容剂(compatibilizer)、相容性试剂(compatibilizing agent)或其它衍生物可指代可与给定聚合物组合物中的不同组分相互作用的多官能化合物。可加入增容剂以改善组分(如聚合物树脂和玻璃纤维)之间的混溶性。
在某些方面中，增容剂包可包括三种增容剂或冲击改性剂的具体组合，其比例为约0.5:1:2至约3:1:4，或约0.8:1:0.8至约3:1:3，或约1:1:2至约2.5:1.8:3，或约0.8:1:0.8至约2:2:2.5。在某些实例中，增容剂包包含以2:1.5的比例存在的乙烯-甲基丙烯酸缩水甘油酯共聚物和苯乙烯橡胶共聚物。在具体实例中，增容剂包可包含比例为2:1.5:2的三种增容剂或冲击改性剂的具体组合。增容剂包可包含以约2:1.5:2的比例存在的乙烯-甲基丙烯酸缩水甘油酯共聚物、苯乙烯橡胶共聚物和脂环族饱和烃树脂。
增容剂包可包含官能化聚烯烃、氢化烃或弹性体改性接枝共聚物中的至少两种。在更具体的方面中，增容剂包包含乙烯-甲基丙烯酸缩水甘油酯共聚物、脂环族饱和烃树脂和苯乙烯乙烯丁烯苯乙烯共聚物。
官能化聚烯烃可包括官能化聚烯烃乙烯-丙烯酸酯三元共聚物，如乙烯-丙烯酸酯-马来酸酐(MAH)或甲基丙烯酸缩水甘油酯(GMA)。官能化橡胶状聚合物可任选地在其主链中含有重复单元，重复单元衍生自含酸酐基团的单体，如马来酸酐。在另一种情况下，官能化橡胶状聚合物可含有酸酐部分，酸酐部分在后聚合步骤中接枝到聚合物上。本公开的增容剂可包括改性或“官能化”聚烯烃。这是指在聚烯烃的主链上存在官能团。在一个实例中，所公开的树脂复合材料的增容剂可与包含环氧基、羧基或酸酐基团的饱和或不饱和单体共聚或接枝。因此，增容剂可包括马来酸酐聚烯烃(maleated polyolefin)。
马来酸酐聚烯烃可以促进本文公开的聚酰胺基础树脂、玻璃纤维和聚烯烃系色母料的具体共混的结构性质为特征。总体上，马来酸酐聚烯烃聚合物可包含两个功能域：聚烯烃域和马来酸酐域。本领域技术人员可理解，聚烯烃域(其可包括例如高密度聚乙烯(HDPE)或聚丙烯)能够与树脂复合材料的非极性聚烯烃相互作用。马来酸酐域能够与极性聚酰胺基础树脂相互作用。这些马来酸酐聚烯烃通常是通过将马来酸酐接枝到所需聚烯烃域的聚合物主链上制备的。一般地，马来酸酐可被接枝使得所得马来酸酐官能化聚烯烃包含1wt.％至6wt.％，或约1wt.％至6wt.％的马来酸酐。在一些实例中，所得马来酸酐官能化聚烯烃可包含0.5wt.％至2wt.％，或约0.5wt.％至约2wt.％的马来酸酐。
作为进一步的实例，且是非限制的，马来酸酐聚烯烃可包括马来酸酐接枝聚乙烯共聚物。在再进一步的实例中，增容剂可包括马来酸酐接枝聚α烯烃。可用于本公开的马来酸酐接枝聚烯烃可包括马来酸酐接枝乙烯-丙烯、马来酸酐接枝乙烯-丙烯-二烯三元共聚物(MAH-g-EPDM)、马来酸酐接枝乙烯-辛烯共聚物(MAH-g-POE)、马来酸酐接枝乙烯-丁烯共聚物(MAH-g-EBR)、马来酸酐接枝乙烯-丙烯酸酯共聚物(MAH-g-EAE)或其某种组合。在具体实例中，当根据ASTM D1238和ISO 1133在230℃和10千克(kg)下测试时，马来酸酐聚烯烃可包括流速为22克/10分钟(g/10min)的马来酸酐乙烯丙烯共聚物。在具体实例中，官能化聚烯烃可包括乙烯甲基丙烯酸缩水甘油酯共聚物。
氢化烃树脂可总体上指代碳和氢的化合物，特别是包含不饱和C5至C9单体的碳和氢的化合物。如本文所用的氢化烃也可指脂族(C5)系、芳族(C9)系、二环戊二烯(DCPD)系低分子量无定形聚合物。在此环境下中，低分子量可表征为上至5,000克/摩尔(g/mol)的分子量Mn。C5脂族树脂可总体上描述单体含五个碳的聚合物，而C9芳族氢化烃总体上是九碳芳族单体的聚合物。单体的非限制性实例包括环烯烃和二烯烃，例如环戊烯、环戊二烯、环己烯、环己二烯、甲基环戊二烯等；和环状二烯烃，例如二环戊二烯、甲基环戊二烯二聚体等。树脂可另外地部分或完全氢化。
在某些方面中，氢化烃可包括具有以下结构的所使用的脂环族饱和烃树脂：
具有前述结构单元的脂环族饱和烃树脂可具有2至8的聚合度n。这种树脂例如可从Arakawa Chemical Industries获得，商品名为ArkonTM，通过GPC法测定的数均分子量为约1150g/mol。根据ASTM E28-67测量，氢化烃的软化点可为约70℃至150℃。作为具体实例，所公开的氢化烃可包括可商业获得的脂环族饱和烃树脂ArkonTMP-125，数均分子量Mn为1150g/mol(根据GPC法)，根据ASTM E-28测试时的软化点为125℃，以及根据ASTM D-3236测试时在180℃下的熔融粘度为2300毫帕斯卡·秒mPa·s。
弹性体改性接枝共聚物可包括苯乙烯-橡胶共聚物。苯乙烯橡胶共聚物可包括苯乙烯-丁二烯-苯乙烯(SBS)、苯乙烯-丁二烯橡胶(SBR)、苯乙烯-乙烯-丁二烯-苯乙烯(SEBS)、苯乙烯乙烯丙烯苯乙烯(SEPS)、ABS(丙烯腈-丁二烯-苯乙烯)、丙烯腈-乙烯丙烯-二烯-苯乙烯(AES)、苯乙烯-异戊二烯-苯乙烯(SIS)、甲基丙烯酸甲酯-丁二烯-苯乙烯(MBS)和苯乙烯-丙烯腈(SAN)。示例SEBS冲击改性剂是高流动SEBS，当根据ISO-1133测试时在230℃/5kg下的熔体流动指数大于3g/10min。
如上所述，在某些实例中，本文公开的树脂复合材料包含0.01wt.％至12wt.％，或约0.1wt.％至约10wt.％的增容剂包。在其它实例中，树脂复合材料包含0.1wt.％至12wt.％的增容剂包，或0.1wt.％至10wt.％的增容剂包，树脂复合材料包含约0.1wt.％至约8wt.％的增容剂包，或约2wt.％至约12wt.％的增容剂包，或约3wt.％至约10wt.％的增容剂包，或约2wt.％至约10wt.％的增容剂包，或甚至约2wt.％至约8wt.％的增容剂包。
无机填料
本组合物可包含无机填料或增强剂。如果存在填料，则填料的具体组成可以改变，前提是填料与热塑性组合物的其余组分化学相容。
合适的无机填料可包括但不限于金属硅酸盐和二氧化硅粉末；铝(Al)、镁(Mg)或钛(Ti)的含硼氧化物；无水或水合硫酸钙；硅灰石；中空和/或实心玻璃球；高岭土；单晶金属或无机纤维或“晶须”；玻璃纤维(包括连续纤维和短切纤维，包括扁平玻璃纤维)；钼(Mo)或锌(Zn)的硫化物；钡化合物；金属和金属氧化物；片状填料；纤维填料；由能够形成纤维的有机聚合物(例如，聚醚醚酮(PEEK)、聚醚酰亚胺(PEI)、聚四氟乙烯(PTFE)、聚苯硫醚(PPS))形成的无机短纤维增强有机纤维填料；以及填料和增强剂如云母、粘土、长石、烟道灰、惰性硅酸盐微球(fillite)、石英、石英岩、珍珠岩、硅藻岩、硅藻土、炭黑等，或包括前述填料或增强剂中的至少一种的组合。在一些方面中，填料(一种或多种)可包括无机材料，无机材料可包括粘土、氧化钛、石棉纤维、硅酸盐和二氧化硅粉末、硼粉、碳酸钙、滑石、高岭土、硫化物、钡化合物、金属和金属氧化物、硅灰石、玻璃球、玻璃纤维、片状填料、纤维填料、天然填料和增强材料，以及增强有机纤维填料。在某些方面中，复合材料可包含玻璃纤维填料。在又进一步的方面中，复合材料可以不含或基本不含玻璃填料。一方面，组合物包含选自玻璃纤维、玻璃片(glass flake)、滑石、粘土、云母、硅灰石、二氧化钛或其组合的无机填料。
在又进一步的方面中，无机填料包括玻璃纤维，其中玻璃纤维具有可为圆形或扁平的横截面。另一方面，玻璃纤维例如可以是Jushi扁平玻璃纤维CSG3PA820。在更进一步的方面中，玻璃珠具有圆形或扁平的横截面。在进一步的方面中，包括在玻璃纤维组分中的玻璃纤维选自E-玻璃、S-玻璃、AR-玻璃、T-玻璃、D-玻璃和R-玻璃。在再进一步的方面中，玻璃纤维选自E-玻璃、S-玻璃及其组合。在又进一步的方面中，玻璃纤维是一种或多种S-玻璃材料。高强度玻璃的氧化硅、氧化铝和氧化镁的量明显高于E-玻璃。S-2玻璃的强度要强于E-玻璃约40-70％。玻璃纤维可通过标准过程制成，例如通过蒸汽或空气吹制、火焰吹制和机械牵拉。用于本公开热塑性组合物的示例性玻璃纤维可通过机械牵拉制成。
玻璃纤维可上浆(sized)或不上浆(unsized)。上浆的玻璃纤维在其表面上涂覆为与聚合物基础树脂相容所选择的上浆组合物。上浆组合物促进聚合物基础树脂在纤维股束(strands)上浸湿(wet-out)和浸透(wet-through)并且协助在热塑性组合物中获得所需的物理特性。在各种进一步的方面中，玻璃纤维用涂层剂上浆。在进一步的方面中，涂层剂以基于玻璃纤维的重量0.1wt.％至5wt.％，或约0.1wt.％至约5wt.％的量存在。在又进一步的方面中，涂层剂以基于玻璃纤维的重量约0.1wt.％至约2wt.％的量存在。
在制备玻璃纤维时，可同时形成多个长丝，用涂层剂上浆，然后捆扎成所谓的股束。可选地，股束本身可先由长丝形成，然后上浆。所用的上浆量通常是这样的量：足以将玻璃长丝粘合成连续股束，并且范围为基于玻璃纤维的重量0.1wt.％至5wt.％，或约0.1至约5wt.％、0.1wt.％至2wt.％或约0.1至2wt.％。通常，这可以是基于玻璃长丝的重量1.0wt.％或约1.0wt.％。
在进一步的方面中，玻璃纤维可以是连续的或短切的。在又进一步的方面中，玻璃纤维是连续的。在再进一步的方面中，玻璃纤维是短切的。短切股束形式的玻璃纤维的长度可为0.3毫米(mm)至10厘米(cm)或约0.3mm至约10cm，具体地0.5毫米(mm)至5cm或约0.5mm至约5cm，更具体地1mm至2.5cm，或约1.0毫米至约2.5厘米。在各种进一步的方面中，玻璃纤维的长度为0.2mm至20mm或约0.2mm至约20mm。在又进一步的方面中，玻璃纤维的长度为0.2mm至10mm，或约0.2mm至约10mm。在甚至更进一步的方面中，玻璃纤维的长度为0.7mm至7mm，或约0.7mm至约7mm。在此区域中，在热塑性树脂用复合形式的玻璃纤维增强的情况下，长度为0.4mm或约0.4mm的纤维通常被称为长纤维，而较短的纤维被称为短纤维。在再进一步的方面中，玻璃纤维的长度可为1mm或更长。在再进一步的方面中，玻璃纤维的长度可为2mm或更长。
在各种进一步的方面中，玻璃纤维具有圆形(round)(或圆形(circular))、扁平或不规则的横截面。因此，使用非圆形纤维横截面是可能的。在又进一步的方面中，玻璃纤维具有圆形横截面。在再进一步的方面中，玻璃纤维的直径为1微米(micrometer)(微米(micron)，μm)至15μm，或约1μm至约15μm。在甚至更进一步的方面中，玻璃纤维的直径为4μm至10μm或约4μm至约10μm。在又进一步的方面中，玻璃纤维的直径为1μm至10μm或约1至约10μm。在又进一步的方面中，玻璃纤维的直径为7μm至10μm或约7μm至约10μm。
如上文提供的，可使用具有扁平横截面的玻璃纤维。扁平玻璃纤维的扁平横截面的长径比为2至5或约2至约5。例如，扁平横截面玻璃的扁平率(flat ratio)可为4:1。
在一些方面中，玻璃纤维组分以大于0wt.％至60wt.％或大于0wt.％至约60wt.％的量存在。在进一步的方面中，玻璃纤维组分以下列量存在：10wt.％至60wt.％或约10wt.％至约60wt.％，或20wt.％至60wt.％或约20wt.％至约60wt.％，或20wt.％至50wt.％或约20wt.％至约50wt.％，或20wt.％至40wt.％或约20wt.％至约40wt.％。
无机填料在聚合物组合物中可以下列范围的量存在：约2wt.％至50wt.％，约5wt.％至约45wt.％，约20wt.％至约50wt.％，或约15wt.％至约45wt.％，10wt.％至约50wt.％填料。一方面，组合物包含约10wt.％至50wt.％玻璃纤维。
添加剂
组合物可包含常规并入此类型聚合物组合物中的各种添加剂，前提是所选择的添加剂(一种或多种)不会显著不利地影响热塑性组合物的所需特性(例如，良好的相容性)。这种添加剂可在用于形成组合物的组分混合期间的合适时间来混合。树脂组合物中所有添加剂的总量可以是，例如，0.001至12wt％——各自基于组合物的总重量。合适的添加剂可包括紫外线剂、紫外线稳定剂、热稳定剂、抗静电剂、抗微生物剂、防滴剂、辐射稳定剂、颜料、染料、纤维、填料、增塑剂、纤维、阻燃剂、抗氧化剂、润滑剂、木材、玻璃和金属，及其组合。
根据某些方面，即使含高水平的填料(例如，基于聚合物组合物的总重量大于30wt.％填料)，聚合物组合物也可维持机械性能和介电强度。
本文公开的复合材料可包含一种或多种另外的填料。可选择填料以赋予另外的冲击强度和/或提供另外的性质，这些性质可基于聚合物组合物的最终所选性质。在某些方面中，复合材料可包含玻璃纤维填料。在又进一步的方面中，复合材料可以不含或基本不含玻璃填料。
另外合适的填料或增强剂可包括，例如，云母；粘土；长石；石英；石英岩；珍珠岩；硅藻岩；硅藻土；硅酸铝(莫来石)；合成硅酸钙；熔融石英；热解硅石；砂；氮化硼粉末；硅酸硼粉末；硫酸钙；碳酸钙(如白垩、石灰石、大理石和合成沉淀碳酸钙)；滑石(包括纤维状、模块化、针状和层状滑石)；硅灰石；中空或实心玻璃球；硅酸盐球；空心微珠；铝硅酸盐或(无定形球)；高岭土；碳化硅、氧化铝、碳化硼、铁、镍或铜的晶须；连续和短切碳纤维或玻璃纤维；硫化钼；硫化锌；钛酸钡；钡铁氧体；硫酸钡；重晶石；二氧化钛；氧化铝；氧化镁；颗粒或纤维铝；青铜、锌、铜或镍；玻璃片；片状碳化硅；片状二硼化铝；铝片；钢片；天然填料，如木粉、纤维状纤维素、棉花、剑麻、黄麻、淀粉、木质素、磨碎的坚果壳或稻谷壳；增强有机纤维状填料，如聚(醚酮)、聚酰亚胺、聚苯并唑、聚(苯硫醚)、聚酯、聚乙烯、芳族聚酰胺、芳族聚酰亚胺、聚醚酰亚胺、聚四氟乙烯和聚(乙烯醇)；以及包括前述填料或增强剂中的至少一种的组合。填料和增强剂可用例如硅烷涂覆，或经表面处理，以改善与聚合物母体的附着和分散。填料可通常以基于100重量份的总组合物1至200重量份的量使用。
添加剂组合物可包含流动改性剂、增强剂、抗氧化剂、热稳定剂、光稳定剂、紫外光稳定剂、紫外线吸收添加剂、增塑剂、润滑剂、脱模剂(release agent)、抗静电剂、防雾剂、抗微生物剂、扩链剂、着色剂、脱模剂(de-molding agents)、流动促进剂、流动改性剂、表面效应添加剂、辐射稳定剂、阻燃剂、防滴剂或其任意组合。
热稳定剂添加剂包括有机亚磷酸酯(例如，亚磷酸三苯酯、三-(2,6-二甲基苯基)亚磷酸酯、三-(混合的单-和二-壬基苯基)亚磷酸酯等)、膦酸酯(例如，二甲基苯膦酸酯等)、磷酸酯(例如，磷酸三甲酯等)，或包括前述热稳定剂中的至少一种的组合。热稳定剂可以是三(2,4-二叔丁基苯基)磷酸酯，可作为IRGAPHOSTM 168获得。热稳定剂通常以基于组合物中聚合物的总重量0.01至5wt％的量使用。
增塑剂、润滑剂和脱模剂之间有相当大的重叠，它们包括例如甘油三硬脂酸酯(GTS)、邻苯二甲酸酯(例如，辛基-4,5-环氧-六氢邻苯二甲酸酯)、三-(辛氧基羰基乙基)异氰尿酸酯、三硬脂精、双或多官能芳族磷酸酯(例如，间苯二酚四苯基二磷酸酯(RDP)、氢醌的双(联苯基)磷酸酯和双酚A的双(联苯基)磷酸酯)；聚α-烯烃；环氧化大豆油；硅酮，包括硅油(例如，聚(二甲基联苯基硅氧烷)；酯，例如脂肪酸酯(例如，硬脂酰烷基酯，如硬脂酸甲酯、硬脂酰硬脂酸酯等)，蜡(例如，蜂蜡、褐煤蜡、石蜡等)，或包括前述增塑剂、润滑剂和脱模剂中的至少一种的组合。这些通常以基于组合物中聚合物的总重量0.01至5wt％的量使用。
光稳定剂，具体是紫外光(UV)吸收添加剂，也称为UV稳定剂，包括羟基二苯甲酮(例如，2-羟基-4-正辛氧基二苯甲酮)、羟基苯并三嗪、氰基丙烯酸酯、草酰替苯胺、苯并嗪酮(例如，2,2’-(1,4-亚苯基)双(4H-3,1-苯并/>嗪-4-酮)，以商品名CYASORBTMUV-3638商购自Cytec Industries Inc.,Woodland,NJ)、水杨酸芳基酯、羟基苯并三唑(例如，2-(2-羟基-5-甲基苯基)苯并三唑、2-(2-羟基-5-叔辛基苯基)苯并三唑和2-(2H-苯并三唑-2-基)-4-(1,1,3,3-四甲基丁基)-苯酚，以商品名CYASORBTM5411商购自Cytec IndustriesInc.,Woodland,NJ)，或包含上述光稳定剂中的至少一种的组合。UV稳定剂可以基于组合物中聚合物的总重量0.01至1wt％，具体地0.1至0.5wt％，更具体地0.15至0.4wt％的量存在。
抗氧化剂添加剂包括有机亚磷酸酯，如三(壬基苯基)亚磷酸酯、三(2,4-二叔丁基苯基)亚磷酸酯、双(2,4-二叔丁基苯基)季戊四醇二亚磷酸酯、二硬脂酰季戊四醇二亚磷酸酯；烷基化单酚或多酚；多酚与二烯烃的烷基化反应产物，如四[亚甲基(3,5-二叔丁基-4-羟基氢化肉桂酸酯)]甲烷；对甲酚或二环戊二烯的丁基化反应产物；烷基化氢醌；羟基化硫代二苯醚；亚烷基双酚；苄基化合物；β-(3,5-二叔丁基-4-羟苯基)-丙酸与一元醇或多元醇的酯；β-(5-叔丁基-4-羟基-3-甲基苯基)-丙酸与一元醇或多元醇的酯；硫代烷基或硫代芳基化合物的酯，如二硬脂酰硫代丙酸酯、二月桂基硫代丙酸酯、双十三烷基硫代二丙酸酯、十八烷基-3-(3,5-二叔丁基-4-羟苯基)丙酸酯、季戊四醇-四[3-(3,5-二叔丁基-4-羟苯基)丙酸酯；β-(3,5-二叔丁基-4-羟苯基)-丙酸的酰胺，或包括前述抗氧化剂中的至少一种的组合。抗氧化剂以基于100重量份的总组合物(不包含任何填料)0.01至0.1重量份的量使用。
有用的阻燃剂包括含磷、溴和/或氯的有机化合物。出于法规原因，非溴化和非氯化含磷阻燃剂在某些应用中可以是优选的，例如有机磷酸酯和含磷-氮键的有机化合物。
也可使用无机阻燃剂，例如下列盐：C1-16烷基磺酸盐，如全氟丁烷磺酸钾(Rimar盐)、全氟辛烷磺酸钾、全氟己烷磺酸四乙基铵和二苯砜磺酸钾；盐如Na2CO3、K2CO3、MgCO3、CaCO3和BaCO3，或氟阴离子络合物如Li3AlF6、BaSiF6、KBF4、K3AlF6、KAlF4、K2SiF6和/或Na3AlF6。当存在时，无机阻燃剂盐以基于100重量份的总组合物(不包含任何填料)0.01至10重量份，更具体地0.02至1重量份的量存在。
防滴剂也可用于组合物中，例如形成原纤维或不形成原纤维的含氟聚合物，如聚四氟乙烯(PTFE)。防滴剂可由刚性共聚物包封，例如苯乙烯-丙烯腈共聚物(SAN)。包封在SAN中的聚四氟乙烯被称为TSAN。TSAN包含基于包封的含氟聚合物的总重量50wt％PTFE和50wt％SAN。SAN可包含基于共聚物的总重量例如75wt.％苯乙烯和25wt.％丙烯腈。防滴剂可以基于100重量份的总组合物(不包含任何填料)0.1至10重量份的量使用。
树脂组合物可通过本领域技术人员已知的技术形成。例如挤出和混合技术可用于组合树脂组合物的组分。
本公开的树脂组合物可通过多种方法与上述成分共混，方法涉及将材料与制剂中所期望的任何另外的添加剂紧密掺混。由于商业聚合物加工设施中熔融共混设备的可用性，熔融加工方法通常是优选的。在这种熔融加工方法中使用的设备的示意性实例包括同向旋转和反向旋转挤出机、单螺杆挤出机、共捏合机、盘式包装处理器和各种其它类型的挤出设备。本公开方法中的熔融温度优选降到最低以避免树脂的过度降解。常期望的是维持熔融树脂组合物中的熔融温度在约230℃与约350℃之间，但也可使用更高的温度，前提是树脂在加工设备中的停留时间保持很短。在一些方面中，熔融加工的组合物通过冲模(die)中小的出口孔离开加工设备，如挤出机。通过使股束通过水浴来冷却所得的熔融树脂股束。冷却的股束可以切成小粒料以供包装和进一步操作。
组合物可通过各种方法制造，包括采用捏合机、挤出机、混合机等的间歇或连续技术。例如，组合物可采用双螺杆挤出机形成熔融共混物。在一些方面中，组分中的至少一些是顺序添加的。例如，聚(亚芳基醚)组分、聚苯乙烯组分(一种或多种)和冲击改性剂组分可在进料喉处或与进料喉相邻的进料段中加入挤出机，而填料组分可在下游的后续进料段中加入挤出机。可选地，组分的顺序添加可通过多次挤出来完成。组合物可通过预挤出所选的组分如聚(亚芳基醚)组分、聚苯乙烯组分(一种或多种)和冲击改性剂组分以产生粒状混合物来制成。然后可采用二次挤出将预挤出的组分与其余组分组合。填料组分可作为母料的一部分加入或直接加入。挤出机可以是双叶或三叶双螺杆挤出机。
一方面，本公开涉及塑料部件，其例如至少部分由本文所述的组合物成形、成型或模塑。还提供包含树脂组合物的塑料部件，树脂组合物是根据当前公开的用于形成树脂组合物的方法形成的。
特性和制品
在各个方面中，所公开的组合物可表现出低翘曲、高尺寸稳定性、低比重和低介电特性。组合物还可容易地镀敷，而不牺牲机械特性和耐热性。
与纯PPS组合物或不含PPO与增容剂的PPS组合物相比，所公开的包含聚(苯硫醚)(PPS)和聚(苯醚)(PPO)共混组合物以及具体增容剂和冲击改性剂的组合物可表现出提高的尺寸稳定性(翘曲更低)、模塑零件的物理外观更佳、介电常数更低以及密度更低。所公开的组合物实现上述特性，而不牺牲常规PPS的耐热性和冲击性能。所公开的组合物对镀敷过程(如电镀和化学镀)是特别期望的，因为当与常规PPS相比时，它们表现出改善的化学蚀刻，从而还提供增强的化学镀金属层附着力。因此，所公开的组合物和由其形成的制品可用作用于要求可焊性、稳定尺寸和介电特性的电子应用，尤其是用于5G基站的塑料天线偶极子的金属或陶瓷的替代品。
如本文提供的，所公开的包含母体PPS和分散的PPO的两相系统可在上至265℃的温度下表现出高的热稳定性，同时维持与PPS相当的机械特性。这些组合物还可实现镀敷金属层增强的附着力和降低的重量与介电特性，这可归因于分散的PPO。
在某些方面中，所公开的复合材料可表现出良好的可镀敷性，或期望的镀敷性能特性。当根据ASTM D3359划格法附着力测试进行测试时，包含组合物的模塑制品或板(plaque)可表现出至少5B的镀层附着力。在进一步的方面中，此镀敷性能相比缺少PPO和/或增容剂包的基本相似的参考PPS组合物的镀敷性能有所提高。本公开的组合物实现这种可镀敷性，而不牺牲其它机械特性(例如，如拉伸模量和冲击性能)和热特性(例如，如热挠曲温度)。对于本文公开的可镀敷性性能，本公开的组合物可包含至少20wt.％PPO。
所公开的组合物还表现出高耐热性、高可流动性和改善的延展性。组合物可表现出高耐热性，其特征在于当根据ISO 75测试时，在0.45兆帕(MPa)下的热挠曲温度高于270℃或在1.8MPa下的热挠曲温度高于250℃。当根据ISO-1183测试时，组合物可表现出降低的比重，即小于1.7g/cm3。此外，组合物还可表现出改善的延展性，其特征在于当根据ISO 180测试时，沙尔皮冲击强度大于6.5KJ/m2，大于7KJ/m2。
在各个方面中，本公开涉及包含本文中的组合物的制品。组合物可通过多种手段如注射成型、挤出、滚塑、吹塑和热成型而模塑成有用的成形制品，从而形成制品。组合物可用于制造要求材料具有良好流动性、良好冲击强度和良好介电强度的制品。组合物也可用于导电材料。
在各个方面中，本公开提供用于制造基站用塑料天线偶极子的复合材料。如本文所述，这些天线偶极子通常由铝构成。考虑到本文公开的组合物的特性，这些材料可提供铝基(或其它金属基)基站天线偶极子的理想替代品。所公开的材料在约10GHz和120GHz的频率下维持常规PPS的介电特性，如耗散因数Df等。此外，观察到介电特性的温度依赖性总体上与常规PPS组合物的介电特性一致。所公开的组合物可用作5G基站移相器的介电板。
本文公开的组合物的有利性质使其适用于多种用途。
制造方法
本公开的方面还涉及制备热塑性组合物的方法。本文所述的一种或任意种前述组分可先彼此干混，或与前述组分的任意组合干混，然后从一个或多个进料器进料到挤出机中，或从一个或多个进料器单独进料到挤出机中。本公开中使用的填料也可先加工成母料，然后进料到挤出机中。这些组分可从喉式料斗(throat hopper)或任意侧式进料器(sidefeeders)进料到挤出机中。
本公开中使用的挤出机可具有单螺杆、多螺杆、互相啮合的同向旋转或反向旋转螺杆、不互相啮合的同向旋转或反向旋转螺杆、往复式螺杆、带销钉螺杆、带筛网螺杆、带销钉机筒、辊、冲头(rams)、螺旋转子、共捏合机、盘组加工器(disc-pack processors)、各种其它类型的挤出设备，或包括前述中的至少一种的组合。
这些组分也可混合在一起，然后熔融共混形成热塑性组合物。组分的熔融共混涉及使用剪切力、拉伸力、压缩力、超声能、电磁能、热能或包括至少一种前述力或能量形式的组合。复配(compounding)期间挤出机上的机筒温度可设定为至少一部分聚合物已经达到大于或等于大致熔融温度的温度——如果树脂是半晶体有机聚合物，或者可设定为倾点(例如，玻璃化转变温度)——如果树脂是无定形树脂。
如有需要，则包含前述组分的混合物可经历多个共混和成型步骤。例如，可先将热塑性组合物挤出并成型为粒料。然后，可将粒料进料到模塑机中，在模塑机中可将其成型为任意所需的形状或产品。可选地，从单一熔体共混机中产生的热塑性组合物可成型为片材或股束，并经受后挤出过程如退火、单轴或双轴定向。
在一些方面中，本公开方法中的熔体的温度可维持尽可能低，以避免组分的过度热降解。在某些方面中，熔融温度维持在约230℃与约350℃之间，但也可使用更高的温度，前提是树脂在加工设备中的停留时间保持相对较短。在一些方面中，熔融加工的组合物通过冲模中小的出口孔离开加工设备，如挤出机。通过使股束通过水浴来冷却所得的熔融树脂股束。冷却的股束可以切成小粒料以供包装和进一步操作。
方法可进一步包括加工复合材料以提供期望厚度的板。板可被挤出、注射成型、压塑或注射-压塑，并且可具有约0.5mm与6mm之间的厚度。其它方法也可应用于热塑性薄膜，包括但不限于层压、共挤出、热成型或热压。在这样的方面中，进一步的其它材料层(例如，其它热塑性聚合物层、金属层等)可与复合材料组合。
本公开涵盖本公开要素的各种组合，例如，从属于同一项独立权利要求的从属权利要求的要素的组合。
定义
还应理解，本文使用的术语仅出于描述具体方面的目的，而不意在限制。如说明书和权利要求书中所用，术语“包含”可包括“由……组成”和“主要由……组成”的实施方式。除非另有定义，本文中使用的所有技术和科学术语都具有与本公开所属领域普通技术人员通常的理解相同的含义。在本说明书和所附权利要求书中，将提及在此定义的多个术语。
如说明书和所附权利要求书中所用，单数形式“一”、“一个/种”和“该/所述”包括复数指代，除非上下文另有明确说明。因此，例如，对“热塑性聚合物组分”的提及包括两种或更多种热塑性聚合物组分的混合物。如本文所用，术语“组合”包括共混物、混合物、合金、反应产物等。
范围可在本文中被表述为从一个值(第一值)到另一值(第二值)。当表述这样的范围时，该范围在一些方面中包括第一值和第二值中的一者或两者。类似地，当通过使用先行词‘约’将值表述为近似值时，将理解该具体值构成另一方面。还将理解，每个范围的端点相关于另一端点以及独立于另一端点都是有意义的。还应理解，本文公开了多个值，并且除了该值本身之外，每个值在本文中还作为“约”该具体值被公开。例如，如果公开了值“10”，则也公开了“约10”。还应理解，两个具体单位之间的各单位也被公开。例如，如果公开了10和15，则也公开了11、12、13和14。
如本文所用，术语“约”和“处于或约”意为所述量或值可以是该指定值、近似该指定值或约等于该指定值。在本文中使用时，总体上应理解，其是所示标称值±10％变动，除非另有说明或推导。该术语旨在传达相似的值促成权利要求中叙述的同等结果或效果。即，应当理解，数量、尺寸、制剂、参数以及其它量和特征不是且无需是精确的，而可以按需是近似的和/或更大或更小的，反映公差、转换因子、舍入、测量误差等，以及本领域技术人员已知的其它因素。总体上，数量、尺寸、制剂、参数或其它量或特征是“大约”的或“近似”的，无论是否明确如此说明。应当理解，在定量值之前使用“约”的情况下，该参数还包括该具体定量值本身，除非另有具体说明。
如本文所用，术语“任选的”或“任选地”意为后续描述的事件或情况可以发生或不可以发生，并且该描述包括所述事件或情况发生的情形和不发生的情形。例如，短语“任选的另外的过程”意为可以包括或不可以包括的另外的过程，并且该描述包括包含和不包含该另外的过程的方法。
公开了用于制备本公开的组合物的组分以及用于本文公开的方法的组合物本身。本文公开了这些和其它材料，并且应当理解，当公开了这些材料的组合、子集、相互作用、分组等，而这些化合物的各个单独和集合组合和排列的具体提及无法被明确公开时，每一者均在本文被具体考虑和描述。例如，如果公开和讨论了一种具体的化合物，并且讨论了可对包括该化合物在内的多种分子进行的多种修饰，则具体考虑该化合物的每一种组合和排列以及可能的修饰，除非有明确相反说明。因此，如果公开了一类分子A、B和C以及公开了一类分子D、E和F以及组合分子的一个实例A-D，则即使未单独叙述每一者，每一者也被单独地和集合地考虑到，意味着认为组合A-E、A-F、B-D、B-E、B-F、C-D、C-E和C-F也被公开。同样，这些的任意子集或组合也被公开。因此，例如，将认为子组A-E、B-F和C-E被公开。此概念适用于本申请的所有方面，包括但不限于制备和使用本公开组合物的方法中的步骤。因此，如果有多个另外的步骤可以执行，则应理解，这些另外的步骤中的每一个都可在本公开的方法的任意具体方面或方面组合中被执行。
在说明书和总结性方面中对组合物或制品中具体要素或组分的重量份的提及，表示重量份所表述的组合物或制品中该要素或组分与任何其它要素或组分之间的重量关系。因此，在含有2重量份的组分X和5重量份的组分Y的化合物中，X和Y以2:5的重量比存在，并且以这种比例存在无关于该化合物中是否含有另外的组分。
除非具体相反说明，组分的重量百分比基于包含该组分的制剂或组合物的总重量。
在整个说明书中，关于聚合物的组成所使用的术语“残基”和“结构单元”是同义的。
如本文所用，术语“重量百分比”、“wt％”和“wt.％”，其可互换使用，表示给定组分基于组合物总重量的重量百分比，除非另有说明。即，除非另有说明，所有wt％值基于组合物的总重量。应当理解，所公开的组合物或制剂中所有组分的wt％值之和是100。
除非本文另有相反说明，所有测试标准都是在本申请提交时的最新生效标准。
如本文所用，术语“数均分子量”或“Mn”可互换使用，并且是指样品中所有聚合物链的统计平均分子量并且由下式定义：
其中Mi是链的分子量，并且Ni是该分子量的链的数量。对于聚合物，例如聚碳酸酯聚合物，可通过本领域普通技术人员公知的方法使用分子量标准品，例如聚碳酸酯标准品或聚苯乙烯标准品，优选地经认证的或可追溯的分子量标准品来确定Mn。
如本文所用，术语“重均分子量”或“Mw”可互换使用，并且由下式定义：
其中Mi是链的分子量，并且Ni是该分子量的链的数量。与Mn相比，Mw在确定对平均分子量的贡献时考虑了给定链的分子量。因此，给定链的分子量越大，链对Mw的贡献就越大。对于聚合物，例如聚碳酸酯聚合物，可通过本领域普通技术人员公知的方法使用分子量标准品，例如聚碳酸酯标准品或聚苯乙烯标准品，优选地经认证的或可追溯的分子量标准品来确定Mw。
如本文所用，聚合度n可描述给定聚合物分子中单体单元(或重复单元)的数量。
在说明书和总结性方面中对组合物或制品中具体要素或组分的重量份的提及，表示重量份所表述的组合物或制品中该要素或组分与任何其它要素或组分之间的重量关系。因此，在含有2重量份的组分X和5重量份的组分Y的化合物中，X和Y以2:5的重量比存在，并且以这种比例存在无关于该化合物中是否含有另外的组分。
一方面，“基本不含”可少于约0.5重量百分比(wt.％)。另一方面，基本不含可少于约0.1wt.％。另一方面，基本不含可少于约0.01wt.％。又另一方面，基本不含可少于约100ppm。又另一方面，基本不含可指可检测水平以下的量(如果存在的话)。一方面，本公开的组合物不含或基本不含碳填料或碳基填料。
本文公开的材料中的每一种都是可商购获得的和/或其生产方法是本领域技术人员已知的。
应理解，本文公开的组合物具有某些功能。本文公开了用于执行所公开功能的某些结构要求，并且应理解，存在可执行与所公开结构相关的相同功能的各种结构，并且这些结构通常会取得相同的结果。
本公开的方面
在各个方面中，本公开涉及并且包括至少以下方面。
方面1.热塑性组合物，其包含：约30wt.％至约60wt.％的聚苯硫醚(PPS)；大于20wt.％至约35wt.％的聚亚苯醚(PPO)；约0.01wt.％至约12wt.％的增容剂包；和约20wt.％至约50wt.％的无机填料，其中所有组分的组合重量百分比值不超过100wt.％，并且所有重量百分比值基于组合物的总重量，并且其中当根据ASTM D3359划格法附着力测试进行测试时，组合物表现出至少5B的镀层附着力。
方面2.根据方面1的热塑性组合物，其中增容剂包包含官能化聚烯烃、苯乙烯-橡胶共聚物(SEBS)和脂环族饱和烃树脂中的至少两种。
方面3.根据方面1或2的热塑性组合物，其中增容剂包包含乙烯-甲基丙烯酸缩水甘油酯共聚物、苯乙烯乙烯丁烯苯乙烯共聚物和脂环族饱和烃树脂。
方面4.热塑性组合物，其包含：约30wt.％至约60wt.％的聚苯硫醚(PPS)；大于20wt.％至约35wt.％的聚亚苯醚(PPO)；约0.01wt.％至约12wt.％的增容剂包，其中增容剂包包含以约0.5:1:2至约3:2:4的比例存在的乙烯-甲基丙烯酸缩水甘油酯共聚物、苯乙烯橡胶共聚物和脂环族饱和烃树脂；和约20wt.％至约50wt.％的无机填料，其中所有组分的组合重量百分比值不超过100wt.％，并且所有重量百分比值基于组合物的总重量，并且其中当根据ASTM D3359划格法附着力测试进行测试时，组合物表现出至少3B的镀层附着力。
方面5.方面4的热塑性组合物，其中组合物包含大于20wt.％至约30wt.％的PPO。
方面6.方面4-5中任一个的热塑性组合物，其中组合物包含约0.01wt.％至约8wt.％的增容剂包。
方面7.方面4-6中任一个的热塑性组合物，其中组合物包含约30wt.％至约45wt.％的无机填料。
方面8.根据方面4-7中任一个的热塑性组合物，其中增容剂包包含针对PPS和PPO配置的两种或更多种冲击改性剂或增容剂。
方面9.根据方面4-8中任一个的热塑性组合物，其中增容剂包包含以约1:1:2至约2.5:1.8:3的比例存在的乙烯-甲基丙烯酸缩水甘油酯共聚物、苯乙烯橡胶共聚物和脂环族饱和烃树脂。
方面10A.根据方面4-8中任一个的热塑性组合物，其中增容剂包包含以约2:1.5:2的比例存在的乙烯-甲基丙烯酸缩水甘油酯共聚物、苯乙烯橡胶共聚物和脂环族饱和烃树脂。
方面10B.根据方面4-8中任一个的热塑性组合物，其中增容剂包包含以2:1.5的比例存在的乙烯-甲基丙烯酸缩水甘油酯共聚物和苯乙烯橡胶共聚物。
方面11.根据方面4-10B中任一个的热塑性组合物，其中PPS是线性PPS。
方面12.根据方面4-11中任一个的热塑性组合物，其中组合物不含或基本不含碳填料或碳基填料。
方面13.根据方面4-12中任一个的热塑性组合物，其中组合物不含或基本不含激光可活化金属化合物。
方面14.根据方面4-13中任一个的热塑性组合物，其中无机填料包括玻璃纤维、玻璃片、滑石、粘土、云母、硅灰石、二氧化钛或其组合。
方面15.根据方面4-14中任一个的热塑性组合物，其中无机填料包括玻璃纤维。
方面16.根据方面4-15中任一个的热塑性组合物，其中热塑性组合物还包含至少一种另外的添加剂，其中至少一种另外的添加剂包括酸清除剂、防滴剂、抗氧化剂、抗静电剂、扩链剂、着色剂、脱模剂、流动促进剂、润滑剂、脱模剂、增塑剂、猝灭剂、阻燃剂、UV反射添加剂或其组合。
方面17.由组合物形成的制品，其中制品是天线，并且热塑性组合物包含：约30wt.％至约60wt.％的聚苯硫醚(PPS)；大于20wt.％至约35wt.％的聚亚苯醚(PPO)；约0.01wt.％至约12wt.％的增容剂包，其中增容剂包包含以约2:1.5:2的比例存在的乙烯-甲基丙烯酸缩水甘油酯共聚物、苯乙烯橡胶共聚物和脂环族饱和烃树脂；和约20wt.％至约50wt.％的无机填料，其中所有组分的组合重量百分比值不超过100wt.％，并且所有重量百分比值基于组合物的总重量，并且其中当根据ASTM D3359划格法附着力测试进行测试时，组合物表现出至少3B的镀层附着力。
方面18.方面17的制品，其中组合物包含约0.01wt.％至约8wt.％的增容剂包。
实施例
提出以下实施例是为了向本领域普通技术人员提供关于本文要求保护的化合物、组合物、制品、装置和/或方法是如何制备及评估的完全公开和描述，并且这些实施例纯粹是示例性的，而不是意欲限制本公开。已经努力确保数字(例如，数量、温度等)的准确性)，但应考虑到一些误差和偏差。除非另有说明，份是重量份，温度以℃计或为环境温度，以及压力为大气压或接近大气压。除非另有说明，涉及组成的百分比以wt％计。
存在混合条件的多种变型和组合，例如组分浓度、挤出机设计、进料速率、螺杆速度、温度、压力和其它可用于优化由所述方法获得的产物纯度和产率的混合范围和条件。只需要合理且常规的实验就能优化这些方法条件。
各种PPS树脂是由表1呈现的原料(示于图2中)制备的。PPS和PPO树脂根据分子量的不同而不同。根据表2所示的挤出条件(示于图3中)制备制剂。模塑条件呈现在表3中(示于图4中)。
制备包含PPS、PPO和增容剂包的制剂，以评价通过化学镀方法施加在由组合物形成的模塑零件上的金属层附着力的改善情况。制剂呈现在表4中(示于图5中)。
评估制剂的以下特性：热变形温度(HDT)——根据ISO 75，0.45MPa；拉伸模量——根据ISO 527；以及冲击强度——根据沙尔皮冲击测试。在蚀刻、预处理、镀镍(5μm)以及铜(10μm)的化学镀过程之后评估镀敷性能。镀敷性能通过划格法附着力测试(ASTM D3359)进行评估。等级为5B表示“成功(合格，OK)”，等级为0B至4B表示“失败(不合格，Fail)”。
PPS和PPE分子量的影响。预期两相形态会提高化学镀的附着力。通常，两相系统的形态可通过PPS和PPE的分子量来控制。然而，如表7所示(示于图6中)，改变PPS或PPE分子量并未显著提高或改变化学镀金属层的附着力。使用不同分子量(低和高)的PPS和PPE似乎不会影响镀敷性能。
PPE含量的影响。表8(示于图7中)呈现了PPE为20、25和30wt.％时所观察到样品特性。随着PPE含量增加，镀敷层的附着力增加，并在25％ PPE含量时达到5B，如表8所示。
冲击改性剂的影响。表9(图8)呈现了具有不同量和变型的增容剂包(IM1-IM3)的样品所观察到的特性。为了在不牺牲可镀敷性的情况下改善模压加工性(模压性能，moldability)，用冲击改性剂(IM)替代了部分PPE。样品9和样品16表现出良好的模压加工性和可镀敷性(镀敷能力)。这些结果表明模量和冲击性能可通过改变组成来调节。将由包含100％ PPS的参考组合物形成的比较模塑零件(称为零件A)对照基础聚合物为60％ PPS和40％ PPO的样品16(称为零件B)来评价其它性能特性。
翘曲。评估零件A和零件B的模塑零件平整度。制备每一种组成的样品。用黑色着色剂(表示为BK)和天然颜色(NC)制备零件A。零件B只采用天然颜色。图8显示了零件A(A-BK)、零件A(A-NC)和零件B(NC)的图像。零件A样本的颜色差异似乎并不影响样本的翘曲。如所示，零件B-NC看起来比零件A-BK和零件A-NC样本都要平整得多。表10中量化了翘曲改善情况。为评价翘曲，测量了模塑零件的凸起部分距平面的距离。如表10所示，零件B-NC表现出的距离值最小。
表10.零件A和零件B的翘曲
模塑缺陷。为了比较熔合纹(weld line)和流痕(flow mark)，选择有三个浇口的模具设计，并且示于图10中为零件A和零件B。从视觉检查来看，零件A比零件B表现出更多的流痕和熔合纹缺陷。
比重。如本文所述，期望在基站设备中有重量减轻的塑料部件使用。评估零件A和零件B的比重。组合物B的比重比参考A的比重小约9％(A：1.66，B：1.51)。如图11所示，图10所示模具设计的实际零件重量显示零件B比参考零件A轻约8％(具体为：8.65g，B：7.99g)。
介电特性。使用分离柱介电谐振器(SPDR)和网络分析仪对模塑样品测试固定频率(5.1GHz)下的介电常数(Dk)和耗散因数(Df)。组合物B的介电常数低于参考A，而介电损耗相当，如表11所示。随着Dk值降低，电子在电路中的运动增加。
表11.5.1GHz下零件A和零件B的介电特性。
Dk Df
A 4.2 0.0054
B 3.7 0.0056
介电特性可取决于工作温度。随着温度变化的更稳定的Dk、Df值有益于设计供电子/基础设施应用的天线偶极子。组合物B在测量的温度范围(-40℃至100℃)有更低的Dk。在此温度范围内，观察到的Df值与参考零件A的Df值相似。如图12A(介电常数，Dk)和图12B(介电损耗，Df)所示，零件A和零件B的温度依赖性相当。
冲击强度。零件A和零件B的沙尔皮冲击性能相当，零件A：10kJ/m2，零件B：9.5kJ/m2。如图13所示，使用模塑零件的落镖冲击性能也明显一致。
样品17-20进一步证明了增容剂包的组分以2:1.5:2的比例存在时所实现的特性平衡。如表12(图14)所示，样品17-20证明了在HDT、拉伸模量和冲击性能之间实现的平衡，其中IM1、IM2和IM3以0.5:1:2至3:1:4，或者更具体地以2:1.5:2的比例存在。改变17的比例，显然样品18、19和20的性能分别在HDT、冲击强度和模量方面降低，例如，样品1未通过镀敷分析，并且增容剂包比例为1.5:1:1.33(或约2.5:1.5:2)。
总的来说，PPS/PPO模塑零件表现出改善的翘曲(或尺寸稳定性)以及可镀敷性，同时维持优异的介电性能、高热性特性和均衡的机械性能。包含具体比例的所公开增容剂包的组合物产生高的耐热性(HDT)、拉伸模量和冲击性能(沙尔皮冲击)。这些组合物既表现出有利的镀敷特征，又表现出高的热/机械特性。
以上描述旨在说明，而非限制。例如，上述实例(或其一个或多个方面)可彼此组合使用。诸如本领域普通技术人员，在阅读以上描述后可使用其它实施方式。提供摘要是为了让读者快速确定本技术公开的性质。应这样理解：它将不用于解释或限制权利要求的范围或含义。此外，在以上详细描述中，各种特征可组合在一起以简化本公开。这不应被解释为未要求保护的所公开的特征对任意权利要求都是必要的。确切地说，发明主题可以少于具体公开的实施方式的全部特征。因此，所附权利要求特此作为实例或实施方式并入到详细描述中，同时每项权利要求其本身作为单独的实施方式存在，并且考虑到了这样的实施方式能够以各种组合或排列来彼此组合。本公开的范围应当参考所附权利要求以及这些权利要求的等同表达的全部范围来确定。
对于本领域技术人员来说显而易见的是，在不脱离本公开的范围或精神的情况下，可对本公开做出各种修改和变型。考虑到本文公开的本公开说明书和实践，本公开的其它实施方式对于本领域技术人员将是显而易见的。说明书和实例意欲仅仅被认为是示例性的，同时本公开的真实范围和精神由所附权利要求指示。
本公开的可授予专利权的范围由权利要求书限定，并且可包括本领域技术人员想到的其它实例。如果这些其它实例具有与权利要求的字面语言并无区别的结构要素，或者如果它们包括与权利要求的字面语言无实质差别的等效结构要素，则这些其它实例意图落入权利要求的范围内。应当理解，本文公开的组合物具有某些功能。本文公开了用于执行所公开的功能的某些结构要求，并且应当理解，存在能够执行与所公开结构相关的相同功能的多种结构，并且这些结构通常将取得相同的结果。

Claims (15)

1.热塑性组合物，其包含：
a.约30wt.％至约60wt.％的聚苯硫醚(PPS)；
b.大于20wt.％至约35wt.％的聚亚苯醚(PPO)；
c.约0.01wt.％至约12wt.％的增容剂包，其中所述增容剂包包含以约0.5:1:2至约3:1:4的比例存在的乙烯-甲基丙烯酸缩水甘油酯共聚物、苯乙烯橡胶共聚物和脂环族饱和烃树脂；和
d.约20wt.％至约50wt.％的无机填料，
其中所有组分的组合重量百分比值不超过100wt.％，并且所有重量百分比值基于所述组合物的总重量，并且
其中当根据ASTM D3359划格法附着力测试进行测试时，所述组合物表现出至少3B的镀层附着力。
2.根据权利要求1所述的热塑性组合物，其中所述组合物包含大于20wt.％至约30wt.％的所述PPO。
3.根据权利要求1-2中任一项所述的热塑性组合物，其中所述组合物包含约0.01wt.％至约8wt.％的增容剂包。
4.根据权利要求1-3中任一项所述的热塑性组合物，其中所述组合物包含约30wt.％至约45wt.％的无机填料。
5.根据权利要求1-4中任一项所述的热塑性组合物，其中所述增容剂包包含针对PPS和PPO配置的两种或更多种冲击改性剂或增容剂。
6.根据权利要求1-5中任一项所述的热塑性组合物，其中所述增容剂包包含以约1:1:2至约2.5:1.8:3的比例存在的乙烯-甲基丙烯酸缩水甘油酯共聚物、苯乙烯橡胶共聚物和脂环族饱和烃树脂。
7.根据权利要求1-5中任一项所述的热塑性组合物，其中所述增容剂包包含以约2:1.5:2的比例存在的乙烯-甲基丙烯酸缩水甘油酯共聚物、苯乙烯橡胶共聚物和脂环族饱和烃树脂。
8.根据权利要求1-6中任一项所述的热塑性组合物，其中所述PPS是线性PPS。
9.根据权利要求1-7中任一项所述的热塑性组合物，其中所述组合物不含或基本不含碳填料或碳基填料。
10.根据权利要求1-8中任一项所述的热塑性组合物，其中所述组合物不含或基本不含激光可活化金属化合物。
11.根据权利要求1-9中任一项所述的热塑性组合物，其中所述无机填料包括玻璃纤维、玻璃片、滑石、粘土、云母、硅灰石、二氧化钛或其组合。
12.根据权利要求1-10中任一项所述的热塑性组合物，其中所述无机填料包括玻璃纤维。
13.根据权利要求1-11中任一项所述的热塑性组合物，其中所述热塑性组合物还包含至少一种另外的添加剂，其中所述至少一种另外的添加剂包括酸清除剂、防滴剂、抗氧化剂、抗静电剂、扩链剂、着色剂、脱模剂、流动促进剂、润滑剂、脱模剂、增塑剂、猝灭剂、阻燃剂、UV反射添加剂或其组合。
14.由组合物形成的制品，其中所述制品是天线，并且所述热塑性组合物包含：
a.约30wt.％至约60wt.％的聚苯硫醚(PPS)；
b.大于20wt.％至约35wt.％的聚亚苯醚(PPO)；
c.约0.01wt.％至约12wt.％的增容剂包，其中所述增容剂包包含以约2:1.5:2的比例存在的乙烯-甲基丙烯酸缩水甘油酯共聚物、苯乙烯橡胶共聚物和脂环族饱和烃树脂；和
d.约20wt.％至约50wt.％的无机填料，
其中所有组分的组合重量百分比值不超过100wt.％，并且所有重量百分比值基于所述组合物的总重量，并且
其中当根据ASTM D3359划格法附着力测试进行测试时，所述组合物表现出至少3B的镀层附着力。
15.根据权利要求14所述的制品，其中所述组合物包含约0.01wt.％至约8wt.％的所述增容剂包。
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