CN117980407A - 基于聚(亚苯基醚)的组合物及制品 - Google Patents

基于聚(亚苯基醚)的组合物及制品 Download PDF

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Abstract

一种通过熔融共混特定量的聚(亚苯基醚)、有机磷酸酯阻燃剂和表面能降低剂制备在反复暴露于高电压之后表现出改善的耐分解性的基于聚(亚苯基醚)的组合物。所述组合物包含不超过30重量百分数的矿物填料。还描述了由所述组合物制备的注射模制制品。

Description

基于聚(亚苯基醚)的组合物及制品
相关申请的引证
本申请要求2021年09月13日提交的EP申请号21196306.1的权益，其通过引证以其全部内容结合于此。
背景技术
由于其优异的耐水性、尺寸稳定性和固有的阻燃性，聚(亚苯基醚)(poly(phenylene ether)，聚(苯醚))是已知的一种类型的塑料。通过共混聚(亚苯基醚)与各种其他塑料可以调整性能如强度、硬度、耐化学性和耐热性，以满足各种各样的消费和工业产品(包括，例如，商业电器、家用电器、光伏系统和汽车系统的部件)的要求。然而，尤其对于暴露于高电压的产品应用，对于在反复暴露于高电压之后表现出改善的耐高电压起痕性(high voltage tracking resistance)，即，改善的耐分解性的基于聚(亚苯基醚)的组合物(poly(phenylene ether)-based composition，聚(亚苯基醚)类组合物)仍然存在需要。
发明内容
一个实施方式是包含熔融共混预共混组合物的产物(product of melt-blendinga pre-blended composition)的熔融共混组合物(melt-blended composition)，基于预共混组合物的总重量，所述预共混组合物包含：43至87重量百分数的聚(亚苯基醚)；10至20重量百分数的有机磷酸酯阻燃剂；6至22重量百分数的表面能降低剂(surface energyreducing agent)，该表面能降低剂选自由以下组成的组：聚三氟乙烯、聚四氟乙烯、聚六氟丙烯、四氟乙烯-六氟丙烯共聚物、聚(氟乙烯)、聚(偏二氟乙烯)、聚氯三氟乙烯、聚二甲基硅氧烷、硅油、石蜡、以及它们的组合；和0至30重量百分数的矿物填料。
另一个实施方式是包含本文描述的任何其变体形式的组合物的注射模制制品(injection molded article，注塑制品)。
下面详细描述这些和其他实施方式。
具体实施方式
本发明人已经确定改善的耐高电压起痕性由包含特定量的聚(亚苯基醚)、有机磷酸酯阻燃剂和表面能降低剂的组合物表现出，其中该组合物包含不超过30重量百分数的矿物填料。
因此，一个实施方式是包含熔融共混预共混组合物的产物的熔融共混组合物，基于预共混组合物的总重量，所述预共混组合物包含：43至87重量百分数的聚(亚苯基醚)；10至20重量百分数的有机磷酸酯阻燃剂；6至22重量百分数的表面能降低剂，该表面能降低剂选自由以下组成的组：聚三氟乙烯、聚四氟乙烯、聚六氟丙烯、四氟乙烯-六氟丙烯共聚物、聚(氟乙烯)、聚(偏二氟乙烯)、聚氯三氟乙烯、聚二甲基硅氧烷、硅油、石蜡、以及它们的组合；和0至30重量百分数的矿物填料。
熔融共混组合物被描述为包含熔融共混包含多种组分的预共混组合物的产物。使用该描述是因为预共混组合物中的组分的化学和/或物理性质可以在熔融共混时改变。例如，在熔融共混时，聚(亚苯基醚)的分子量分布可以改变。作为另一个实例，如果表面能降低剂以颗粒形式提供，颗粒的形状和尺寸可以在熔融共混时改变。
预共混组合物包含聚(亚苯基醚)。聚(亚苯基醚)是包含具有下式的重复结构单元的聚合物：
其中，每次出现的Z1独立地是卤素、未取代或取代的C1-C12烃基(条件是烃基不是叔烃基)、C1-C12烃硫基、C1-C12烃氧基、或C2-C12卤代烃氧基，其中至少两个碳原子将卤素和氧原子分隔开；并且每次出现的Z2独立地是氢、卤素、未取代或取代的C1-C12烃基(条件是烃基不是叔烃基)、C1-C12烃硫基、C1-C12烃氧基、或C2-C12卤代烃氧基，其中至少两个碳原子将卤素和氧原子分隔开。如在本文中使用的，术语“烃基”，无论是单独使用，还是作为另一术语的前缀、后缀或片段，是指仅包含碳和氢的残基。该残基可以是脂肪族的或芳香族的、直链的、环状的、双环的、支链的、饱和的、或不饱和的。其还可以包含脂肪族、芳香族、直链、环状、双环、支链、饱和以及不饱和烃部分的组合。然而，当烃基残基被描述为取代的时，它可以任选地包含除了取代基残基的碳和氢成员之外的杂原子。因此，当具体地描述为取代的时，烃基残基还可以包含一个或多个羰基、氨基、羟基等，或它可以在烃基残基的主链内包含杂原子。作为一个实例，Z1可以是由末端3,5-二甲基-1,4-苯基与氧化聚合催化剂的二正丁胺组分反应形成的二正丁基氨基甲基。
聚(亚苯基醚)可以包含具有通常位于羟基邻位的含氨基烷基的端基的分子。还经常存在的是四甲基联苯醌(TMDQ)端基，通常获得自其中存在四甲基联苯醌副产物的含2,6-二甲基苯酚的反应混合物。聚(亚苯基醚)可以为均聚物、共聚物、接枝共聚物、离聚物、或嵌段共聚物、以及它们的组合的形式。在一些实施方式中，聚(亚苯基醚)包括聚(2,6-二甲基-1,4-亚苯基醚)。
在一些实施方式中，聚(亚苯基醚)包括聚(亚苯基醚)-聚硅氧烷嵌段共聚物。如在本文中使用的，术语“聚(亚苯基醚)-聚硅氧烷嵌段共聚物”是指包含至少一个聚(亚苯基醚)嵌段和至少一个聚硅氧烷嵌段的嵌段共聚物。
在一些实施方式中，通过氧化共聚方法制备聚(亚苯基醚)-聚硅氧烷嵌段共聚物。在该方法中，聚(亚苯基醚)-聚硅氧烷嵌段共聚物是包括氧化共聚包含一元酚和羟基芳基封端的聚硅氧烷的单体混合物的方法的产物。在一些实施方式中，基于一元酚和羟基芳基封端的聚硅氧烷的总重量，单体混合物包含70至99重量份的一元酚和1至30重量份的羟基芳基封端的聚硅氧烷。羟基芳基二封端的聚硅氧烷可以包括多个具有以下结构的重复单元：
其中，每次出现的R8独立地是氢、C1-C12烃基或C1-C12卤代烃基；以及具有以下结构的两个末端单元：
其中，Y是氢、C1-C12烃基、C1-C12烃氧基、或卤素，并且其中每次出现的R9独立地是氢、C1-C12烃基或C1-C12卤代烃基。在非常具体的实施方式中，每次出现的R8和R9是甲基，并且Y是甲氧基。
在一些实施方式中，一元酚包括2,6-二甲基苯酚、以及具有以下结构的羟基芳基封端的聚硅氧烷
其中，n平均是5至100，具体地为30至60。
氧化共聚方法产生作为期望产物的聚(亚苯基醚)-聚硅氧烷嵌段共聚物和作为副产物的聚(亚苯基醚)(没有结合的聚硅氧烷嵌段)。不必从聚(亚苯基醚)-聚硅氧烷嵌段共聚物分离聚(亚苯基醚)。因此，聚(亚苯基醚)-聚硅氧烷嵌段共聚物可以用作包括聚(亚苯基醚)和聚(亚苯基醚)-聚硅氧烷嵌段共聚物的“反应产物”。某些分离程序，如从异丙醇中沉淀，使得可以确保该反应产物基本上不含残余的羟基芳基封端的聚硅氧烷起始材料。换言之，这些分离程序确保反应产物的聚硅氧烷含量基本上全部是聚(亚苯基醚)-聚硅氧烷嵌段共聚物的形式。用于形成聚(亚苯基醚)-聚硅氧烷嵌段共聚物的详细方法描述于Carrillo等人的美国专利号8,017,697和Carrillo等人的美国专利申请公开号US2012/0329961 A1中。
在一些实施方式中，聚(亚苯基醚)具有通过乌氏粘度计在25℃在氯仿中测量的0.25至0.6分升/克的特性粘度。在此范围内，特性粘度可以是0.3至0.55分升/克、0.35至0.5分升/克、或0.35至0.45分升/克。
基于预共混组合物的总重量，预共混组合物包含43至87重量百分数的量的聚(亚苯基醚)。在此范围内，聚(亚苯基醚)的量可以是43至85重量百分数，或50至80重量百分数，或50至75重量百分数，或55至70重量百分数，或60至70重量百分数。
除了聚(亚苯基醚)之外，预共混组合物还包含有机磷酸酯阻燃剂。示例性的有机磷酸酯阻燃剂包括含有苯基、取代的苯基、或苯基和取代的苯基的组合的磷酸酯；基于间苯二酚的磷酸双芳基酯，诸如，例如，间苯二酚双(磷酸二苯酯)；以及基于双酚的那些，诸如，例如，双酚A双(磷酸二苯酯)。在一些实施方式中，有机磷酸酯选自磷酸三(烷基苯基)酯(例如，CAS登记号89492-23-9或CAS登记号78-33-1)、间苯二酚双(磷酸二苯酯)(CAS登记号57583-54-7)、双酚A双(磷酸二苯酯)(CAS登记号181028-79-5)、磷酸三苯酯(CAS登记号115-86-6)、磷酸三(异丙基苯基)酯(例如，CAS登记号68937-41-7)、叔丁基苯基二苯基磷酸酯(CAS登记号56803-37-3)、双(叔丁基苯基)苯基磷酸酯(CAS登记号65652-41-7)、三(叔丁基苯基)磷酸酯(CAS登记号78-33-1)、以及它们的组合。
在一些实施方式中，有机磷酸酯包括具有下式的磷酸双芳基酯：
其中，R在每次出现时独立地是C1-C12亚烷基；R5和R6在每次出现时独立地是C1-C5烷基；R1、R2和R4独立地是C1-C12烃基；R3在每次出现时独立地是C1-C12烃基；n是1至25；并且s1和s2独立地是等于0、1或2的整数。在一些实施方式中，OR1、OR2、OR3和OR4独立地衍生自苯酚、单烷基苯酚、二烷基苯酚或三烷基苯酚。
如本领域普通技术人员容易理解的，磷酸双芳基酯衍生自双酚。示例性双酚包括2,2-双(4-羟基苯基)丙烷(双酚A)、2,2-双(4-羟基-3-甲基苯基)丙烷、双(4-羟基苯基)甲烷、双(4-羟基-3,5-二甲基苯基)甲烷和1,1-双(4-羟基苯基)乙烷。在一些实施方式中，双酚包括双酚A。
在一些实施方式中，有机磷酸酯选自由以下组成的组：磷酸三芳基酯(包括磷酸三苯酯、磷酸三甲苯基酯、磷酸三(异丙基苯基)酯、磷酸三(叔丁基苯基)酯、以及它们的组合)、二羟基苯基双(磷酸二芳基酯)(包括间苯二酚双(磷酸二苯酯))、双酚双(磷酸二芳基酯)(包括双酚A双(磷酸二苯酯))、以及它们的组合。在一些实施方式中，有机磷酸酯包括双酚A双(磷酸二苯酯)。
基于预共混组合物的总重量，预共混组合物包含10至20重量百分数的量的有机磷酸酯阻燃剂。在此范围内，有机磷酸酯阻燃剂的量可以是10至18重量百分数，或11至18重量百分数，或12至16重量百分数。
除了聚(亚苯基醚)和有机磷酸酯阻燃剂之外，预共混组合物还包含表面能降低剂。表面能降低剂是相对于由不具有表面能降低剂的组合物制备的制品的表面能降低由具有表面能降低剂的组合物制备的制品的表面能的添加剂。在以下工作实施例中，较高的水接触角对应于较低的表面能。适合的表面能降低剂包括，例如，聚三氟乙烯、聚四氟乙烯、聚六氟丙烯、四氟乙烯-六氟丙烯共聚物、聚(氟乙烯)、聚(偏二氟乙烯)、聚氯三氟乙烯、聚二甲基硅氧烷、硅油、石蜡、以及它们的组合。在一些实施方式中，该表面能降低剂选自由以下组成的组：聚三氟乙烯、聚四氟乙烯、聚六氟丙烯、四氟乙烯-六氟丙烯共聚物、聚(氟乙烯)、聚(偏二氟乙烯)、聚氯三氟乙烯、以及其组合。在一些实施方式中，该表面能降低剂包括聚四氟乙烯。将理解的是，术语“表面能降低剂”不包括其中上述种类中的一种被不是上述种类中的一种的不同聚合物包封的材料。例如，术语“表面能降低剂”不包括封装在苯乙烯-丙烯腈共聚物中的聚四氟乙烯(也称为“TSAN”)。
在一些实施方式中，该表面能降低剂为颗粒的形式，所述颗粒具有根据ISO13320:2009通过激光衍射测定的100纳米至200微米的基于体积的中值等效球直径(volume-based median equivalent spherical diameter)。在此范围内，表面能降低剂的基于体积的中值等效球直径可以是100纳米至100微米、或100纳米至50微米、或100纳米至25微米、或200纳米至25微米。在此实施方式的一些变体中，表面能降低剂包括四氟乙烯。
基于预共混组合物的总重量，预共混组合物包含3至25重量百分数的量的表面能降低剂。在此范围内，表面能降低剂的量可以是5至25重量百分数，或6至22重量百分数，或6至15重量百分数，或8至15重量百分数，或8至12重量百分数。
预共混组合物包含0至30重量百分数的矿物填料。换言之，预共混组合物可以不包含矿物填料，或者一些矿物填料，只要矿物填料的量不多于预共混组合物的总重量的30重量百分数。矿物填料包括，例如，滑石、粘土、氧化锌、二氧化钛、硫酸钡、碳酸钙、硫化锌、以及它们的组合。在0至30重量百分数的范围内，矿物填料的量可以是10至30重量百分数，或15至25重量百分数，或0至5重量百分数，或0至1重量百分数，或零重量百分数。在一些实施方式中，预共混组合物包含10至30重量百分数的矿物填料，并且矿物填料包含二氧化钛。在其它实施方式中，预共混组合物包含不超过5重量百分数的矿物填料，或不超过1重量百分数的矿物填料，或零重量百分数的矿物填料。
预共混组合物可以任选地进一步包含溴化阻燃剂。合适的溴化阻燃剂包括例如溴化聚苯乙烯、溴化环氧树脂、十溴二苯醚、四溴双酚A、十溴二苯乙烷、以及它们的组合。在一些实施方式中，溴化阻燃剂包含溴化聚苯乙烯。当存在时，基于预共混组合物的总重量，溴化阻燃剂可以以2至18重量百分数的量使用。在此范围内，溴化阻燃剂的量可以是2至15重量百分数，或2至12重量百分数，或2至10重量百分数，或3至10重量百分数，或4至10重量百分数。
预共混组合物可以任选地进一步包含选自由以下组成的组的苯乙烯类聚合物(styrenic polymer，苯乙烯聚合物)：聚苯乙烯、橡胶改性的聚苯乙烯、烯基芳香族化合物和共轭二烯的氢化嵌段共聚物、以及它们的组合。在一些实施方式中，苯乙烯类聚合物包含烯基芳香族化合物和共轭二烯的氢化嵌段共聚物。为简洁起见，该组分被称为“氢化嵌段共聚物”。基于氢化嵌段共聚物的重量，氢化嵌段共聚物可以包含约10至约90重量百分数的聚(烯基芳香族化合物)(poly(alkenyl aromatic))含量和约90至约10重量百分数的氢化聚(共轭二烯)含量。在一些实施方式中，聚(烯基芳香族化合物)含量是约10至约45重量百分数，或约20至约40重量百分数，或约25至约35重量百分数。在其他实施方式中，聚(烯基芳香族化合物)含量是约45重量百分数至约90重量百分数，或约45至约80重量百分数。氢化嵌段共聚物可以具有约40,000至约400,000原子质量单位的重均分子量。数均分子量和重均分子量可以通过凝胶渗透色谱法并基于与聚苯乙烯标准的比较来确定。在一些实施方式中，氢化嵌段共聚物具有约200,000至约400,000原子质量单位、或约220,000至约350,000原子质量单位的重均分子量。在其它实施方式中，氢化嵌段共聚物可以具有约40,000至约200,000原子质量单位、或约40,000至约180,000原子质量单位、或约40,000至约150,000原子质量单位的重均分子量。
用于制备氢化嵌段共聚物的烯基芳香族单体可以具有以下结构：
其中，R1和R2各自独立地表示氢原子、C1-C8烷基、或C2-C8烯基；R3和R7各自独立地表示氢原子、C1-C8烷基、氯原子或溴原子；并且R4、R5和R6各自独立地表示氢原子、C1-C8烷基、或C2-C8烯基，或R4和R5与中心芳环一起形成萘基，或R5和R6与中心芳环一起形成萘基。具体的烯基芳香族单体包括，例如，苯乙烯、氯苯乙烯如对氯苯乙烯、以及甲基苯乙烯如α-甲基苯乙烯和对甲基苯乙烯。在一些实施方式中，烯基芳香族单体是苯乙烯。
用于制备氢化嵌段共聚物的共轭二烯可以是C4-C20共轭二烯。合适的共轭二烯包括例如1,3-丁二烯、2-甲基-1,3-丁二烯、2-氯-1,3-丁二烯、2,3-二甲基-1,3-丁二烯、1,3-戊二烯、1,3-己二烯等、以及它们的组合。在一些实施方式中，共轭二烯是1,3-丁二烯、2-甲基-1,3-丁二烯、或其组合。在一些实施方式中，共轭二烯由1,3-丁二烯组成。
氢化嵌段共聚物是包含(A)衍生自烯基芳香族化合物的至少一个嵌段和(B)衍生自共轭二烯的至少一个嵌段的共聚物，其中，通过氢化至少部分地降低嵌段(B)中的脂肪族不饱和基团含量。在一些实施方式中，(B)嵌段中的脂肪族不饱和度降低至少50％，或至少70％。嵌段(A)和(B)的布置包括线性结构、接枝结构和具有或不具有支链的径向远嵌段结构。线性嵌段共聚物包括锥形线性结构和非锥形线性结构。在一些实施方式中，氢化嵌段共聚物具有锥形线性结构。在一些实施方式中，氢化嵌段共聚物具有非锥形线性结构。在一些实施方式中，氢化嵌段共聚物包含含有烯基芳香族单体的随机结合的B嵌段。线性嵌段共聚物结构包括二嵌段(A-B嵌段)、三嵌段(A-B-A嵌段或B-A-B嵌段)、四嵌段(A-B-A-B嵌段)、和五嵌段(A-B-A-B-A嵌段或B-A-B-A-B嵌段)结构以及含有总计6个或更多个嵌段A和B的线性结构，其中每个A嵌段的分子量可以与其他A嵌段的分子量相同或不同，并且每个B嵌段的分子量可以与其他B嵌段的分子量相同或不同。在一些实施方式中，氢化嵌段共聚物是二嵌段共聚物、三嵌段共聚物、或它们的组合。
在一些实施方式中，氢化嵌段共聚物不包括除了烯基芳香族化合物和共轭二烯之外的单体残基。
在一些实施方式中，氢化嵌段共聚物包含聚苯乙烯-聚(乙烯-丁烯)-聚苯乙烯三嵌段共聚物。在一些实施方式中，氢化嵌段共聚物包含具有约200,000至约400,000原子质量单位、或约240,000至约350,000原子质量单位、或约240,000至约300,000原子质量单位的重均分子量的聚苯乙烯-聚(乙烯-丁烯)-聚苯乙烯三嵌段共聚物。
用于制备氢化嵌段共聚物的方法是本领域中已知的并且许多氢化嵌段共聚物是可商购的。示例性的可商购的氢化嵌段共聚物包括以KRATON G1701和G1702从KratonPolymers可获得的聚苯乙烯-聚(乙烯-丙烯)二嵌段共聚物；从Kraton Polymers作为KRATON G1641、G1650、G1651、G1654、G1657、G1726、G4609、G4610、GRP-6598、RP-6924、MD-6932M、MD-6933、和MD-6939可获得的聚苯乙烯-聚(乙烯-丁烯)-聚苯乙烯三嵌段共聚物；从Kraton Polymers作为KRATON RP-6935和RP-6936可获得的聚苯乙烯-聚(乙烯-丁烯-苯乙烯)-聚苯乙烯(S-EB/S-S)三嵌段共聚物，从Kraton Polymers作为KRATON G1730可获得的聚苯乙烯-聚(乙烯-丙烯)-聚苯乙烯三嵌段共聚物；以KRATON G1901、G1924和MD-6684从Kraton Polymers可获得的马来酸酐接枝的聚苯乙烯-聚(乙烯-丁烯)-聚苯乙烯三嵌段共聚物；以KRATON MD-6670从Kraton Polymers可获得的马来酸酐接枝的聚苯乙烯-聚(乙烯-丁烯-苯乙烯)-聚苯乙烯三嵌段共聚物；作为TUFTEC H1043从Asahi Kasei Elastomer可获得的聚苯乙烯-聚(乙烯-丁烯)-聚苯乙烯三嵌段共聚物，其包含67重量百分数的聚苯乙烯；作为TUFTEC H1051从Asahi Kasei Elastomer可获得的聚苯乙烯-聚(乙烯-丁烯)-聚苯乙烯三嵌段共聚物，其包含42重量百分数的聚苯乙烯；从Asahi Kasei Elastomer作为TUFTECP1000和P2000可获得的聚苯乙烯-聚(丁二烯-丁烯)-聚苯乙烯三嵌段共聚物；作为S.O.E.-SS L601从Asahi Kasei Elastomer可获得的聚苯乙烯-聚丁二烯-聚(苯乙烯-丁二烯)-聚苯乙烯嵌段共聚物；作为K-Resin KK38、KR01、KR03、和KR05从Chevron Phillips ChemicalCompany可获得的氢化径向嵌段共聚物；作为SEPTON S8104从Kuraray可获得的聚苯乙烯-聚(乙烯-丁烯)-聚苯乙烯三嵌段共聚物，其包含60重量聚苯乙烯；作为SEPTON S4044、S4055、S4077和S4099从Kuraray可获得的聚苯乙烯-聚(乙烯-乙烯/丙烯)-聚苯乙烯三嵌段共聚物；以及作为SEPTON S2104从Kuraray可获得的聚苯乙烯-聚(乙烯-丙烯)-聚苯乙烯三嵌段共聚物，其包含65重量百分数的聚苯乙烯。可以使用两种或更多种氢化嵌段共聚物的混合物。
当存在时，基于预共混组合物的总重量，以2至15重量百分数的量使用苯乙烯类聚合物。在此范围内，苯乙烯类聚合物的量可以是2至12重量百分数、或2至10重量百分数、或2至8重量百分数、或2至6重量百分数。
预共混组合物可以任选地进一步包含热塑性塑料领域中已知的一种或多种添加剂。例如，组合物可以任选地进一步包含选自由以下组成的组中的添加剂：稳定剂、脱模剂、润滑剂、加工助剂、防滴剂、成核剂、UV阻断剂、着色剂(包括染料和颜料)、抗氧化剂、抗静电剂、发泡剂、矿物油、金属钝化剂、防粘剂、以及它们的组合。当存在时，基于预共混组合物的总重量，这样的添加剂通常以小于或等于10重量百分数、或小于或等于5重量百分数、或小于或等于1重量百分数、或小于或等于0.5重量百分数的总量使用。
在一个熔融共混组合物的非常具体的实施方式中，预共混组合物包含52至80重量百分数的聚(亚苯基醚)、10至18重量百分数的有机磷酸酯阻燃剂、6至15重量百分数的表面能降低剂、和0至5重量百分数的矿物填料；预共混组合物进一步包含2至10重量百分数的溴化聚苯乙烯；预共混组合物进一步包含2至10重量百分数的苯乙烯类聚合物，所述苯乙烯类聚合物选自由聚苯乙烯、橡胶改性的聚苯乙烯、烯基芳香族化合物和共轭二烯的氢化嵌段共聚物、和它们的组合组成的组；聚(亚苯基醚)包括具有0.36至0.44分升/克的特性粘度的聚(2,6-二甲基-1,4-亚苯基醚)；并且表面能降低剂为聚四氟乙烯。在这个具体的实施方式的一些变体中，聚四氟乙烯是颗粒的形式，所述颗粒具有根据ISO 13320:2009通过激光衍射测定的100纳米至25微米的基于体积的中值等效球直径。在该具体的实施方式的一些变体中，有机磷酸酯阻燃剂包含双酚A双(磷酸二苯酯)。在该具体的实施方式的一些变体中，苯乙烯类聚合物是烯基芳香族化合物和共轭二烯的氢化嵌段共聚物。在该具体的实施方式的一些变体中，基于预共混组合物的总重量，聚(亚苯基醚)、有机磷酸酯阻燃剂、表面能降低剂、矿物填料、溴化聚苯乙烯、和苯乙烯类聚合物的总量是95至100重量百分数，或98至100重量百分数，或99至100重量百分数，或99.5至100重量百分数。
在熔融共混组合物的另一个非常具体的实施方式中，预共混组合物包含43至72重量百分数的聚(亚苯基醚)、10至18重量百分数的有机磷酸酯阻燃剂、6至15重量百分数的表面能降低剂和10至30重量百分数的矿物填料；预共混组合物进一步包含2至10重量百分数的苯乙烯类聚合物，所述苯乙烯类聚合物选自由聚苯乙烯、橡胶改性的聚苯乙烯、烯基芳香族化合物和共轭二烯的氢化嵌段共聚物、和它们的组合组成的组；聚(亚苯基醚)包括具有0.36至0.44分升/克的特性粘度的聚(2,6-二甲基-1,4-亚苯基醚)；表面能降低剂为聚四氟乙烯；并且矿物填料是二氧化钛。在这个具体的实施方式的一些变体中，聚四氟乙烯是颗粒的形式，所述颗粒具有根据ISO 13320:2009通过激光衍射测定的100纳米至25微米的基于体积的中值等效球直径。在该具体的实施方式的一些变体中，有机磷酸酯阻燃剂包含双酚A双(磷酸二苯酯)。在这个具体的实施方式的一些变体中，苯乙烯类聚合物是烯基芳香族化合物和共轭二烯的氢化嵌段共聚物。在该具体的实施方式的一些变体中，基于预共混组合物的总重量，聚(亚苯基醚)、有机磷酸酯阻燃剂、表面能降低剂、矿物填料、和苯乙烯类聚合物的总量是95至100重量百分数，或98至100重量百分数，或99至100重量百分数，或99.5至100重量百分数。
将预共混组合物熔融共混以形成熔融共混组合物。例如，可以在单螺杆或双螺杆挤出机上进行熔融共混。用于熔融共混的合适条件的实例包括在以下工作实施例中。
另一个实施方式是包含在本文中描述的任何它的实施方式中的组合物的注射模制制品。该组合物可用于形成注射模制制品，包括在高电压环境中使用的制品。注射模制制品可以是，例如，商业电器组件(包括，例如，用于商业厨房通风机的绝缘板)、家用电器组件(包括，例如，用于空气净化器或厨房通风机或空调的绝缘板)、光伏系统组件(包括，例如，光伏接线盒、光伏连接器、光伏优化器、光伏逆变器、或光伏控制盒)、汽车组件(包括，例如，汽车连接器、或用于汽车空调和空气净化器的绝缘板)。在一些实施方式中，注射模制制品是用于商业厨房通风机的绝缘板。
在注射模制制品的非常具体的实施方式中，预共混组合物包含52至80重量百分数的聚(亚苯基醚)、10至18重量百分数的有机磷酸酯阻燃剂、6至15重量百分数的表面能降低剂、和0至5重量百分数的矿物填料；预共混组合物进一步包含2至10重量百分数的溴化聚苯乙烯；预共混组合物进一步包含2至10重量百分数的苯乙烯类聚合物，所述苯乙烯类聚合物选自由聚苯乙烯、橡胶改性的聚苯乙烯、烯基芳香族化合物和共轭二烯的氢化嵌段共聚物、和它们的组合组成的组；聚(亚苯基醚)包括具有0.36至0.44分升/克的特性粘度的聚(2,6-二甲基-1,4-亚苯基醚)；并且表面能降低剂为聚四氟乙烯。在这个具体的实施方式的一些变体中，聚四氟乙烯是颗粒的形式，所述颗粒具有根据ISO 13320:2009通过激光衍射测定的100纳米至25微米的基于体积的中值等效球直径。在该具体的实施方式的一些变体中，有机磷酸酯阻燃剂包含双酚A双(磷酸二苯酯)。在这个具体的实施方式的一些变体中，苯乙烯类聚合物是烯基芳香族化合物和共轭二烯的氢化嵌段共聚物。在该具体的实施方式的一些变体中，基于预共混组合物的总重量，聚(亚苯基醚)、有机磷酸酯阻燃剂、表面能降低剂、矿物填料、溴化聚苯乙烯、和苯乙烯类聚合物的总量是95至100重量百分数，或98至100重量百分数，或99至100重量百分数，或99.5至100重量百分数。
用于注射模制的方法和设备是本领域已知的。用于注射模制的合适条件的实施例包括在以下工作实施例中。
本文公开的所有范围包括端点，并且端点可彼此独立地组合。本文公开的每个范围构成位于公开的范围内的任何点或子范围的公开。
通过以下非限制性实施例进一步说明本发明。
实施例
用于形成混合组合物的组分总结于表1中。
表1
组合物总结在表2中，其中，组分量以基于组合物的总重量的重量百分数的单位表示。组合物是在50℃、150℃、250℃、280℃、290℃、290℃、300℃、300℃、300℃、290℃(从进料喉管至模头)的区温度，以及300℃的模头(die，模具)温度下操作的Toshiba TEM-37BS双螺杆挤出机中混合。在进料喉管处添加所有组分，除了液体阻燃剂，使用液体注射系统在下游添加该液体阻燃剂。在用于注射模制之前，将挤出物造粒并且在110℃下干燥4小时。在290℃、300℃、300℃、和290℃的料筒温度(从进料喉管至喷嘴)和75℃的模具温度下操作的Toshiba UH1000-110注射模制机上注射模制测试制品。
注射模制部件的特性总结在表2中。“接触角(度)”是根据ISO 15989:2004测定的水滴在注射模制制品的平坦表面上的接触角，除了测试样品是注射模制制品而不是挤出膜。表2接触角值表示来自每种组合物五个样品的值的平均值。更高的值是更希望的。
“成炭之前的循环”是耐高电压起痕性的量度。值根据基于ASTM D3638-21的程序来确定。对于每个组合物，模制具有根据ISO 527-1:2019的类型1B棒的尺寸的五个拉伸棒并在23℃和50％相对湿度下调节40小时。对于每个测试循环，将1％氯化铵水溶液喷雾到拉伸棒的表面上，然后将12千伏电压施加到棒10秒钟，电极间距为40毫米。然后目视检查样品表面以确定是否存在任何起痕标记。如果没有观察到起痕标记，进行另外的循环直到观察到起痕标记，其中在每个循环之间再次施加氯化铵溶液。表2值表示来自每种组合物五个样品的值的平均值。较高的值指示较大的耐高电压起痕性。
“UL94 V-0厚度(mm)”是阻燃性的量度，其中较低的厚度值是更期望的。具体地，“UL94 V-0厚度(mm)”是在保险商实验室公告94“用于塑料材料的可燃性测试，UL 94”(Underwriter’s Laboratory Bulletin 94“Tests for Flammability of PlasticMaterials,UL 94”)的20mm竖直燃烧火焰测试中能够产生V-0值的以毫米计的样品厚度。在测试之前，将具有0.5、0.75、1.0、1.5、或2.0毫米厚度的火焰棒在23℃和50％相对湿度下调节至少48小时。对于每种组合物测试一组五个火焰棒。对于每个棒，将火焰施加至棒，然后移开，并且记录棒自熄灭所需的时间(第一余焰(afterflame)时间，t1)。然后重新施加并移除火焰，并且记录棒自熄灭所需的时间(第二余焰时间，t2)和火焰后发光时间(余辉时间，t3)。为了实现V-0的等级，每个单独试样的余焰时间t1和t2必须小于或等于10秒；所有五个试样的总余焰时间(所有五个试样的t1加t2)必须小于或等于50秒；每个单独试样的第二余焰时间加上余辉时间(t2+t3)必须小于或等于30秒；没有试样可以燃烧或发光至(flamedor glowed up to)保持夹具；并且棉花指示器不能被燃烧颗粒或滴落物点燃。
根据ASTM D256-10(2018)使用具有3.2毫米厚度的样品在指定温度下确定各自具有焦耳/米单位的“缺口悬臂梁冲击强度，23℃(J/m)”和“缺口悬臂梁冲击强度，-40℃(J/m)”。报告的值表示来自每种组合物五个样品的值的平均值。
“1.82MPa下的HDT(℃)”是具有摄氏度单位的负载下的热挠曲温度。在1.82兆帕的弯曲负载下根据ASTM D648-18确定值。报告的值表示来自每种组合物五个样品的值的平均值。
“300℃，5kg下的MFR(g/10min)”是熔体流动速率，具有克/10分钟的单位。根据ASTM D1238-20在300℃和5千克负载下确定值。
在23℃下，根据ASTM D638-14，在3.2毫米的样品厚度和5毫米/分钟的测试速度下，确定各自具有兆帕单位的“拉伸模量(MPa)”和“断裂拉伸应力(MPa)”以及具有百分数单位的“断裂拉伸应变(％)”。报告的值表示来自每种组合物五个样品的值的平均值。
表2中的性能结果表明，比较例1和2分别表现出1和2的“成炭之前的循环”值，这表明较差的耐高电压起痕性。相反，实施例1-8表现出范围为10到至少30的“成炭之前的循环”值，表明良好的耐高电压起痕性。实施例5-8进一步表现出优异的阻燃性，如通过在1.5和2.0毫米样品厚度下的UL94 V-0等级所证明的。
表2
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表2(续)
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本发明包括至少以下方面。
方面1：一种熔融共混组合物，包含熔融共混预共混组合物的产物，基于预共混组合物的总重量，所述预共混组合物包含：43至87重量百分数的聚(亚苯基醚)；10至20重量百分数的有机磷酸酯阻燃剂；6至22重量百分数的表面能降低剂，该表面能降低剂选自由以下组成的组：聚三氟乙烯、聚四氟乙烯、聚六氟丙烯、四氟乙烯-六氟丙烯共聚物、聚(氟乙烯)、聚(偏二氟乙烯)、聚氯三氟乙烯、聚二甲基硅氧烷、硅油、石蜡、以及它们的组合；和0至30重量百分数的矿物填料。
方面2：根据方面1的熔融共混组合物，其中预共混组合物进一步包含2至18重量百分数的溴化阻燃剂，所述溴化阻燃剂选自由以下组成的组：溴化聚苯乙烯、溴化环氧树脂、十溴二苯醚、四溴双酚A、十溴二苯乙烷、以及它们的组合。
方面3：根据方面2的熔融共混组合物，其中溴化阻燃剂是溴化聚苯乙烯。
方面4：根据方面1-3中任一项的熔融共混组合物，其中表面能降低剂为聚四氟乙烯。
方面5：根据方面4的熔融共混组合物，其中聚四氟乙烯为颗粒的形式，所述颗粒具有根据ISO 13320:2009通过激光衍射测定的100纳米至200微米的基于体积的中值等效球直径。
方面6：根据方面1-5中任一项的熔融共混组合物，其中有机磷酸酯包括双酚A双(磷酸二苯酯)。
方面7：根据方面1-6中任一项的熔融共混组合物，其中矿物填料选自由以下组成的组：滑石、粘土、氧化锌、二氧化钛、硫酸钡、碳酸钙、硫化锌、以及它们的组合。
方面8：根据方面1-7中任一项的熔融共混组合物，其中预共混组合物包含0至5重量百分数的矿物填料。
方面9：根据方面1-7中任一项的熔融共混组合物，其中预共混组合物包含10至30重量百分数的矿物填料，并且其中，矿物填料包括二氧化钛。
方面10：根据方面1-9中任一项的熔融共混组合物，其中预共混组合物进一步包含2至15重量百分数的苯乙烯类聚合物，所述苯乙烯类聚合物选自由聚苯乙烯、橡胶改性的聚苯乙烯、烯基芳香族化合物和共轭二烯的氢化嵌段共聚物、和它们的组合组成的组。
方面11：根据方面1的熔融共混组合物，其中预共混组合物包含52至80重量百分数的聚(亚苯基醚)、10至18重量百分数的有机磷酸酯阻燃剂、6至15重量百分数的表面能降低剂、和0至5重量百分数的矿物填料；其中，预共混组合物进一步包含2至10重量百分数的溴化聚苯乙烯；其中，预共混组合物进一步包含2至10重量百分数的苯乙烯类聚合物，所述苯乙烯类聚合物选自由聚苯乙烯、橡胶改性的聚苯乙烯、烯基芳香族化合物和共轭二烯的氢化嵌段共聚物、和它们的组合组成的组；其中，聚(亚苯基醚)包括具有通过乌氏粘度计在25℃下在氯仿中测量的0.36至0.44分升/克的特性粘度的聚(2,6-二甲基-1,4-亚苯基醚)；并且其中表面能降低剂为聚四氟乙烯。
方面12：根据方面11的熔融共混组合物，其中聚四氟乙烯为颗粒的形式，所述颗粒具有根据ISO 13320:2009通过激光衍射测定的100纳米至25微米的基于体积的中值等效球直径。
方面13：一种注射模制制品，包含方面1-12中任一项的组合物。
方面14：根据方面13的注射模制制品，其中预共混组合物包含52至80重量百分数的聚(亚苯基醚)、10至18重量百分数的有机磷酸酯阻燃剂、6至15重量百分数的表面能降低剂、和0至5重量百分数的矿物填料；其中，预共混组合物进一步包含2至10重量百分数的溴化聚苯乙烯；其中，预共混组合物进一步包含2至10重量百分数的苯乙烯类聚合物，所述苯乙烯类聚合物选自由聚苯乙烯、橡胶改性的聚苯乙烯、烯基芳香族化合物和共轭二烯的氢化嵌段共聚物、和它们的组合组成的组；其中，聚(亚苯基醚)包括具有通过乌氏粘度计在25℃下在氯仿中测量的0.36至0.44分升/克的特性粘度的聚(2,6-二甲基-1,4-亚苯基醚)；并且其中表面能降低剂为聚四氟乙烯。
方面15：根据方面14的注射模制制品，其中聚四氟乙烯为颗粒的形式，所述颗粒具有根据ISO 13320:2009通过激光衍射测定的100纳米至25微米的基于体积的中值等效球直径。

Claims (15)

1.一种熔融共混组合物，包含熔融共混预共混组合物的产物，基于所述预共混组合物的总重量，所述预共混组合物包含：
43至87重量百分数的聚(亚苯基醚)；
10至20重量百分数的有机磷酸酯阻燃剂；
6至22重量百分数的表面能降低剂，所述表面能降低剂选自由以下组成的组：聚三氟乙烯、聚四氟乙烯、聚六氟丙烯、四氟乙烯-六氟丙烯共聚物、聚(氟乙烯)、聚(偏二氟乙烯)、聚氯三氟乙烯、聚二甲基硅氧烷、硅油、石蜡、以及它们的组合；以及
0至30重量百分数的矿物填料。
2.根据权利要求1所述的熔融共混组合物，其中，所述预共混组合物进一步包含2至18重量百分数的溴化阻燃剂，所述溴化阻燃剂选自由以下组成的组：溴化聚苯乙烯、溴化环氧树脂、十溴二苯醚、四溴双酚A、十溴二苯乙烷、以及它们的组合。
3.根据权利要求2所述的熔融共混组合物，其中，所述溴化阻燃剂是溴化聚苯乙烯。
4.根据权利要求1-3中任一项所述的熔融共混组合物，其中，所述表面能降低剂为聚四氟乙烯。
5.根据权利要求4所述的熔融共混组合物，其中，所述聚四氟乙烯为颗粒的形式，所述颗粒具有根据ISO 13320:2009通过激光衍射测定的100纳米至200微米的基于体积的中值等效球直径。
6.根据权利要求1-5中任一项所述的熔融共混组合物，其中，所述有机磷酸酯包括双酚A双(磷酸二苯酯)。
7.根据权利要求1-6中任一项所述的熔融共混组合物，其中，所述矿物填料选自由以下组成的组：滑石、粘土、氧化锌、二氧化钛、硫酸钡、碳酸钙、硫化锌、以及它们的组合。
8.根据权利要求1-7中任一项所述的熔融共混组合物，其中，所述预共混组合物包含0至5重量百分数的所述矿物填料。
9.根据权利要求1-7中任一项所述的熔融共混组合物，其中，所述预共混组合物包含10至30重量百分数的所述矿物填料，并且其中，所述矿物填料包括二氧化钛。
10.根据权利要求1-9中任一项所述的熔融共混组合物，其中，所述预共混组合物进一步包含2至15重量百分数的苯乙烯类聚合物，所述苯乙烯类聚合物选自由以下组成的组：聚苯乙烯、橡胶改性的聚苯乙烯、烯基芳香族化合物和共轭二烯的氢化嵌段共聚物、以及它们的组合。
11.根据权利要求1所述的熔融共混组合物，
其中，所述预共混组合物包含：
52至80重量百分数的所述聚(亚苯基醚)，
10至18重量百分数的所述有机磷酸酯阻燃剂，
6至15重量百分数的所述表面能降低剂，和
0至5重量百分数的所述矿物填料；
其中，所述预共混组合物进一步包含2至10重量百分数的溴化聚苯乙烯；
其中，所述预共混组合物进一步包含2至10重量百分数的苯乙烯类聚合物，所述苯乙烯类聚合物选自由以下组成的组：聚苯乙烯、橡胶改性的聚苯乙烯、烯基芳香族化合物和共轭二烯的氢化嵌段共聚物、以及它们的组合；
其中，所述聚(亚苯基醚)包括聚(2,6-二甲基-1,4-亚苯基醚)，所述聚(2,6-二甲基-1,4-亚苯基醚)具有通过乌氏粘度计在25℃下在氯仿中测量的0.36至0.44分升/克的特性粘度；并且
其中，所述表面能降低剂为聚四氟乙烯。
12.根据权利要求11所述的熔融共混组合物，其中，所述聚四氟乙烯为颗粒的形式，所述颗粒具有根据ISO 13320:2009通过激光衍射测定的100纳米至25微米的基于体积的中值等效球直径。
13.一种注射模制制品，包含权利要求1-12中任一项所述的组合物。
14.根据权利要求13所述的注射模制制品，
其中，所述预共混组合物包含：
52至80重量百分数的所述聚(亚苯基醚)，
10至18重量百分数的所述有机磷酸酯阻燃剂，
6至15重量百分数的所述表面能降低剂，和
0至5重量百分数的所述矿物填料；
其中，所述预共混组合物进一步包含2至10重量百分数的溴化聚苯乙烯；
其中，所述预共混组合物进一步包含2至10重量百分数的苯乙烯类聚合物，所述苯乙烯类聚合物选自由以下组成的组：聚苯乙烯、橡胶改性的聚苯乙烯、烯基芳香族化合物和共轭二烯的氢化嵌段共聚物、以及它们的组合；
其中，所述聚(亚苯基醚)包括聚(2,6-二甲基-1,4-亚苯基醚)，所述聚(2,6-二甲基-1,4-亚苯基醚)具有通过乌氏粘度计在25℃下在氯仿中测量的0.36至0.44分升/克的特性粘度；并且
其中，所述表面能降低剂为聚四氟乙烯。
15.根据权利要求14所述的注射模制制品，其中，所述聚四氟乙烯为颗粒的形式，所述颗粒具有根据ISO 13320:2009通过激光衍射测定的100纳米至25微米的基于体积的中值等效球直径。
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