CN117908311A - 一种非线性器件及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本申请公开了一种非线性器件及其制备方法。本申请非线性器件包括依次堆叠的基底层、二维材料层和表面扰动层；所述二维材料层铺设在基底层上；所述表面扰动层分布在所述二维材料层上；所述表面扰动层的折射率小于基底层的折射率，表面扰动层的几何特征满足在器件中实现BIC模式和GMR模式；所述表面扰动层是一层用于调制与束缚光信号、打破器件对称性以及提供局域电场增强效应的微纳结构。本申请非线性器件做到将二维材料置于非线性器件中光学模场较强的地方，极大程度地利用了二维材料优秀的非线性响应，显著提升了器件整体的非线性系数，同时能够保持极低的传输损耗。
Description
技术领域
本申请属于光器件技术领域，更具体地，涉及一种非线性器件及其制备方法。
背景技术
非线性光学器件在多个领域中发挥着至关重要的作用。它们基于非线性光学效应，能够实现一系列复杂的光学功能，包括光波频率的转换、光信号的调制和处理、激光的产生和控制等。现有非线性光学器件虽然在多个领域有着广泛的应用，但仍存在一些问题和挑战。
2020年，David J. Moss等人演示了在微环谐振腔上集成二维材料氧化石墨烯（GO），如图1所示；微腔非线性效率的提升通过测试微环的四波混频来估算，最终结果验证了二维层状GO薄膜对提升集成光子谐振器非线性光学性能的有效性。GO相比于石墨烯非线性吸收显著减小，因此对于波导整体的非线性提升更强，但GO主要铺设在微环波导的表面，所占据的模场强度很小，对GO的利用效率不高；工艺上，为了精确控制单层薄膜的厚度，他们采用了大面积、无转移、逐层涂覆GO的方法，以及光刻和剥离工艺以实现GO的图案化，大大增加了工艺复杂度，在常规实验环境中仍然有较高的制备难度。
从现有技术来看，现有非线性光学器件往往存在加工难度大以及对二维材料利用效率不高的问题。
发明内容
针对现有技术的以上缺陷或改进需求，本申请提供了一种非线性器件及其制备方法，其目的在于解决现有非线性光学器件加工难度大以及对二维材料利用效率不高的技术问题。
为实现上述目的，第一方面，本申请提供了一种非线性器件，包括依次堆叠的基底层、二维材料层和表面扰动层；所述二维材料层铺设在基底层上；所述表面扰动层分布在所述二维材料层上；所述表面扰动层的折射率小于基底层的折射率，表面扰动层的几何特征满足在器件中实现BIC模式和GMR模式；
所述表面扰动层是一层用于调制与束缚光信号、打破器件对称性以及提供局域电场增强效应的微纳结构。
优选的，所述表面扰动层包括波导、亚波长光栅和二维光子晶体。
优选的，所述基底层材料选择范围包括：铌酸锂、硅基材料和Ⅲ-Ⅴ化合物。
优选的，所述表面扰动层的材料为有机聚合物。
优选的，所述表面扰动层的材料为光刻胶。
优选的，所述二维材料层的材料选择范围包括：石墨烯及其衍生物、过渡金属硫化物、IIIA-VIA化合物和IVA-VIA化合物。
优选的，所述基底层的厚度为200nm -500nm。
第二方面，本申请提供了一种非线性器件的制备方法，所述方法包括：
提供衬底，在所述衬底表面覆盖基底层；
在所述基底的表面铺设二维材料层；
在所述二维材料层上涂覆表面扰动层的材料；
按预设的表面扰动层图案对表面扰动层的材料进行加工后，二维材料层上得到表面扰动层；
所述表面扰动层包括波导、亚波长光栅和二维光子晶体。
优选的，所述基底层的材料选择范围包括：铌酸锂、硅基材料和Ⅲ-Ⅴ化合物；所述表面扰动层的材料为有机聚合物，优选光刻胶；所述二维材料层的材料选择范围包括：石墨烯及其衍生物、过渡金属硫化物、IIIA-VIA化合物和IVA-VIA化合物。
优选的，所述基底层的厚度为200nm -500nm。
总体而言，通过本申请所构思的以上技术方案与现有技术相比，具有以下有益效果：
（1）本申请中，通过把高折射率材料变非线性器件的基底，在基底的上方用一个折射率较低的表面扰动层来严格束缚光学模式，制备时只需要对折射率较低的表面扰动层进行刻蚀加工，这样就避免了对高折射率材料的直接刻蚀，从而可以开发一些加工困难的材料，同时简化了工艺流程，并与现有的集成平台相兼容；在此基础上，本申请通过选择折射率较低的有机聚合物作为的表面扰动层材料，做到将二维材料置于非线性器件中光学模场较强的地方，极大程度地利用了二维材料优秀的非线性响应，显著提升了器件整体的非线性系数，同时能够保持极低的传输损耗；
（2）本申请中，选用光刻胶作为表面扰动层的材料，光刻胶只需通过旋转涂覆即可牢牢黏附在二维材料表面，后续可通过曝光显影将光刻胶作为表面扰动层的图案保在二维材料表面，它的制备流程对于二维材料物理性质的影响非常小；此外，光刻胶曝光精度高，图案设计灵活，选择丰富，显影曝光后侧壁一般比较光滑，能够有效减小表面扰动层侧壁的散射损耗；
（3）实验证明，本申请非线性器件的三阶非线性系数处于2000以上，最低传播损耗小于0.5 dB/cm。
附图说明
图1是二维材料集成到光学器件中的结构示意图；
图2是连续谱束缚态的示意图；
图3是本申请实施例提供的波导中实现BIC的示意图；
图4是本申请实施例提供的非线性器件的结构对比示意图；
图5是本申请实施例提供的非线性器件性能对比示意图；
图6是本申请实施例提供的非线性器件模式损耗对比示意图；
图7是本申请实施例提供的非线性器件的结构示意图；
图8是本申请实施例提供的二维光子晶体结构示意图。
具体实施方式
为了使本申请的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本申请进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅用以解释本申请，并不用于限定本申请。
首先，对本申请实施例中涉及的专业术语进行介绍。
二维材料：电子仅可在一个二维平面非纳米尺度（1-100nm）范围内自由运动的材料。
连续域束缚态（Bound States in the Continuum，BIC）：是一种特殊的束缚态，如图2所示，当束缚态的频率不在连续谱范围内时，由于没有耗散通道，因此束缚态被局域在势阱中；当束缚态存在于连续谱中时，通过某种方法保持其局域特征，避免模式耗散变而变为泄漏模，此时该模式的频率虽处于连续谱中却仍保持能量的局域化，形成了连续域束缚态。
接下来，对本申请实施例中提供的技术方案进行介绍：
首先通过实施例介绍一种非线性器件，其中，表面扰动层为波导，本申请中，波导可认为是由周期结构光器件在维度上退化得到，两者具有相同的材料层分布，从而可以借助对波导的损耗、非线性效应的分析来表征复杂结构的性能表现：
实施例中，衬底位于最下层，通常由硅基（Silicon）、石英（SiO2）等常见材料共同组成；衬底上方为薄膜基底，通常为折射率较高、硬度较大且难以刻蚀的单晶材料，例如铌酸锂（LiNbO3）、硅基材料和Ⅲ-Ⅴ化合物等；基底的厚度为200nm -500nm；基底上方铺设较薄厚度的二维材料，二维材料由于具有较强的非线性响应，将其铺设在基底与波导之间，能够让二维材料占据模场能量较强的区域，以此提高集成波导整体的非线性系数；二维材料选用石墨烯及其衍生物、过渡金属硫化物、IIIA-VIA化合物和IVA-VIA化合物等；二维材料上方为波导部分，为了不破坏二维材料的光学性质与几何特征，波导的材料选择低折射率的光刻胶，如此只需进行常规套刻流程中的电子束光刻，光刻胶曝光显影后无需再针对基底材料进行再刻蚀，并且由光刻胶构成的二维结构光器件图案由于其精度高，不存在侧壁粗糙反射；二维结构光器件上方为上包层，上包层材料一般为空气。
本实施例中，高折射率基底与低折射率波导的组合，由于波导中形成一个势垒，如图3所示，光场总会从低折射率向高折射率耗散，即波导中的TM束缚模会泄漏到高折射率的TE连续模式中，通过调整波导的宽度，可以使这种耗散达到干涉相消的状态，即实现了波导中的束缚模式与基底中的连续模式的解耦，实现了BIC。
再通过一个实施例介绍非线性波导的性能：
如图4所示，为本申请公开的集成波导结构，其中，二维材料位于基底和波导之间；衬底选择石英，波导选择常见的聚合物材料，基底选择一块商用的铌酸锂晶元，二维材料选择IVA-VIA化合物中的硒化镓，每层硒化镓大约0.98nm厚；
图4右边为另一种集成波导结构，其中，二维材料涂覆在波导上；衬底和基底选择石英，波导选择铌酸锂，二维材料选择硒化镓；
硒化镓与铌酸锂的非线性折射率、折射率以及厚度的参数详见表1：
表1
显然，二维材料硒化镓的非线性折射率相比于铌酸锂（）提升了四个数量级。为了验证本申请所提供方案的有效性，我们比较了将硒化镓置于模场较强的区域与较弱区域所带来的非线性提升，如图5所示，模场总是被约束在折射率较高的铌酸锂材料中，当把硒化镓置于铌酸锂与聚合物波导的中间层时，TE模的非线性系数高达2400 W-1m-1，远远高于将铌酸锂作为刻蚀波导并把硒化镓涂覆在波导顶层时的非线性提升（90 W-1m-1）。此外，图5中可以看出，TE模相比与TM模带来的非线性提升更高，因此在波导中选择TE模作为传输模式，可以最大程度利用硒化镓的非线性响应。
如图6所示为TE与TM模式的传输损耗，其中，TE模总保持极低的传输损耗（<0.3dB/m），TM模的损耗则随着波导宽度发生周期变化，最低损耗可以接近零（<0.32 dB/cm）。此外对于BIC模式，波导的工艺容差范围较大，波导宽度在最低损耗附近150nm宽度范围内都能保持较低的传输损耗（<1dB/cm）。
接下来，通过另一个实施例介绍一种非线性器件，如图7所示，实施例中非线性器件包括表面扰动层1、二维材料2、基底板3、下包层4和上包层5；表面扰动层1为光子晶体或亚波长光栅；其中二维材料2位于表面扰动层1和基底板3之间，考虑到二维材料2相比于其他层非常薄，对系统有效折射率的响可忽略不计，因此本申请所述器件可以归类为由有限厚度的高折射率中间层与两个半无限厚度的包围层组成的多层波导，此结构中可以存在稳定传输的泄漏模，通过调节波导宽度使得模式沿着侧壁耗散通道所泄漏的能量干涉相消，即实现BIC模式。此时对该结构沿水平方向添加周期性边界条件构成光栅结构，依据布洛赫定理可知，系统第一布里渊区的Γ点将支持传输Q值无限大的简并导模（GM）。GM在理想条件下具有和BIC类似的性质，通过在系统中引入扰动，例如在高折射率波导层的上方涂覆低折射率的超构表面，GM受到扰动将会转换成对称性保护BIC或谐振导模（Guided moderesonance，GMR），具体取决于系统的几何结构以及对应简并模式的宇称。此外，由于对称性保护BIC相当于光锥中的暗模式，无法直接观测，通过引入面内对称性破缺可以将Q值无穷大的理想BIC转换成Q值有限的quasi-BIC，从而实现在实验上可观测。
图7中，光栅或光子晶体等二维结构覆盖在二维材料上，相当于在多层波导中引入扰动，通过选择合适的光栅常数以及扰动层的几何参数，可以使任意材料搭配的系统的任意波长处出现GMR以及对称性保护BIC模式。这些模式的Q值都由扰动层的几何特征决定，近似表现为二次反比关系，并且以现有工艺水准来估算，能够制备出Q值高达105的系统。此外，由于能量仍然被局域在高折射率材料中，且二维材料层的引入对系统模式分布的影响很小，因此二维材料仍然能够占据模场能量较强的部分，本实施例在实现高非线性响应的同时还能够保持模式的高Q谐振，可以有效提升非线性频率转换的效率。
接下来，通过另一个实施例介绍一个非线性器件：
如图8所示的二维光子晶体结构，从上到下分别为低折射率扰动层、二维材料、高折射率基底板、衬底。六方晶格是一种典型的光子晶体，将其作为顶层的扰动层时，由于扰动层的立方单元排列成正方形晶格，从而表面将支持由GM退化来的对称性保护BIC和GMR模式存在。以二阶非线性频率转换的二次谐波生成（SHG）为例，为了让基波与二次谐波同时保持高Q谐振，需要在Γ点支持的高Q模式的基础上，设计一个带隙模式来支持二次谐波稳定存在。通过调整六方晶格的空穴半径，使中心区域的空穴半径小于外层，并在中间设置过渡层，此时部分能带的边缘频率（M或K点）小于中心频率（Γ点），且位于光锥之外，如此得到了可作为基频光（）输入的带隙边缘模式。在合适的孔半径与光栅常数下，Γ点的模式频率可以满足谐振频率匹配条件（/>），从而实现高效二次谐波生成。所选材料的各向异性，决定采用TE模式还是TM模式进行频率转换。基频光与倍频光之间的非线性重叠积分决定了转换效率的量级，因此还需要针对具体结构进行优化。无论是基波还是二次谐波，它们的模式能量分布主要集中在基底板，二次材料涂覆在基底上可以占据较强的模场分布，从而充分利用二维材料优秀的非线性响应。如此，基频光注入到结构表面后激发倍频光产生的过程中，非线性效应将会在二维材料的作用下的得到增强，进而提高转换效率。且两种模式分别满足对称性保护BIC与带隙的约束，因此能够保持高Q谐振，进一步提升效率。应当理解的是，可以在本申请中使用的诸如“包括”以及“可以包括”之类的表述表示所公开的功能、操作或构成要素的存在性，并且并不限制一个或多个附加功能、操作和构成要素。在本申请中，诸如“包括”和/或“具有”之类的术语可解释为表示特定特性、数目、操作、构成要素、组件或它们的组合，但是不可解释为将一个或多个其它特性、数目、操作、构成要素、组件或它们的组合的存在性或添加可能性排除在外。
在本申请实施例的描述中，需要说明的是，除非另有明确的规定和限定，术语“连接”应做广义理解，例如，“连接”可以是可拆卸地连接，也可以是不可拆卸地连接；可以是直接连接，也可以通过中间媒介间接连接。其中，“固定连接”是指彼此连接且连接后的相对位置关系不变。“转动连接”是指彼此连接且连接后能够相对转动。“滑动连接”是指彼此连接且连接后能够相对滑动。本申请实施例中所提到的方位用语，例如，“顶”、“底”、“内”、“外”、“左”、“右”等，仅是参考附图的方向，因此，使用的方位用语是为了更好、更清楚地说明及理解本申请实施例，而不是指示或暗指所指的装置或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作，因此不能理解为对本申请实施例的限制。
另外，在本申请实施例中，提到的数学概念，对称、相等、平行、垂直等。这些限定，均是针对当前工艺水平而言的，而不是数学意义上绝对严格的定义，允许存在少量偏差，近似于对称、近似于相等、近似于平行、近似于垂直等均可以。例如，A与B平行，是指A与B之间平行或者近似于平行，A与B之间的夹角在0度至10度之间均可。A与B垂直，是指A与B之间垂直或者近似于垂直，A与B之间的夹角在80度至100度之间均可。可以理解的是，在本申请的实施例中涉及的各种数字编号仅为描述方便进行的区分，并不用来限制本申请的实施例的范围。
以上所述，仅为本申请的具体实施方式，但本申请的保护范围并不局限于此，任何熟悉本技术领域的技术人员在本申请揭露的技术范围内，可轻易想到变化或替换，都应涵盖在本申请的保护范围之内。因此，本申请的保护范围应以所述权利要求的保护范围为准。
Claims (10)
1.一种非线性器件，其特征在于，包括依次堆叠的基底层、二维材料层和表面扰动层；所述二维材料层铺设在基底层上；所述表面扰动层分布在所述二维材料层上；所述表面扰动层的折射率小于基底层的折射率，表面扰动层的几何特征满足在器件中实现BIC模式和GMR模式；
所述表面扰动层是一层用于调制与束缚光信号、打破器件对称性以及提供局域电场增强效应的微纳结构。
2.根据权利要求1所述的器件，其特征在于，所述表面扰动层包括波导、亚波长光栅和二维光子晶体。
3.根据权利要求1所述的器件，其特征在于，所述基底层材料选择范围包括：铌酸锂、硅基材料和Ⅲ-Ⅴ化合物。
4.根据权利要求1所述的器件，其特征在于，所述表面扰动层的材料为有机聚合物。
5.根据权利要求3所述的器件，其特征在于，所述表面扰动层的材料为光刻胶。
6.根据权利要求1所述的器件，其特征在于，所述二维材料层的材料选择范围包括：石墨烯及其衍生物、过渡金属硫化物、IIIA-VIA化合物和IVA-VIA化合物。
7.根据权利要求1所述的器件，其特征在于，所述基底层的厚度为200nm -500nm。
8.一种非线性器件的制备方法，其特征在于，所述方法包括：
提供衬底，在所述衬底表面覆盖基底层；
在所述基底的表面铺设二维材料层；
在所述二维材料层上涂覆表面扰动层的材料；
按预设的表面扰动层图案对表面扰动层的材料进行加工后，二维材料层上得到表面扰动层；
所述表面扰动层包括波导、亚波长光栅和二维光子晶体。
9.根据权利要求8所述的方法，其特征在于，所述基底层的材料选择范围包括：铌酸锂、硅基材料和Ⅲ-Ⅴ化合物；所述表面扰动层的材料为有机聚合物，优选光刻胶；所述二维材料层的材料选择范围包括：石墨烯及其衍生物、过渡金属硫化物、IIIA-VIA化合物和IVA-VIA化合物。
10.根据权利要求8所述的方法，其特征在于，所述基底层的厚度为200nm -500nm。
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