CN117434820A - 一种时间数字转换器及飞行时间质谱仪 - Google Patents
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Abstract
本申请提出一种时间数字转换器及飞行时间质谱仪，时间数字转换器包括：多路信号衰减单元、时间甄别单元以及计数单元；多路信号衰减单元的输入端用于连接于离子检测器的输出端，接收离子检测器输出的离子检测原始信号；多路信号衰减单元的第i个输出端与时间甄别单元的第i个输入端连接；时间甄别单元的输出端与计数单元的输出端连接。多路信号衰减单元可以对接收到的离子检测原始信号进行衰减处理，以得到同源的M‑1路衰减信号，时间甄别单元对离子检测原始信号和M‑1路衰减信号进行检测，可以准确识别到每一个离子检测时间段，解决死时间带来的离子的数量统计缺失问题，保障后续计数单元的计数结果的准确性，提升动态范围。
Description
技术领域
本申请涉及分析仪器检测技术领域，具体而言，涉及一种时间数字转换器及飞行时间质谱仪。
背景技术
飞行时间质谱仪常采用时间数字转换器（TDC）进行飞行时间甄别及离子数量统计。飞行时间质谱仪实际工作过程中，由于不可避免的离子云发散，即使是同种质荷比离子也会以微小的飞行时间差进入检测器。而由于时间数字转换器死时间的限制，使得时间上相邻较近两个离子进行时间测量时，后一个离子的时间信息可能因死时间的存在而无法给出，会导致飞行时间接近的同种质荷比离子无法被有效区分。尤其是高浓度样品分析，离子的数量统计缺失更加显著，降低仪器的动态范围。
发明内容
本申请的目的在于提供一种时间数字转换器及飞行时间质谱仪，以至少部分改善上述问题。
为了实现上述目的，本申请实施例采用的技术方案如下：
第一方面，本申请实施例提供一种时间数字转换器，所述时间数字转换器包括：多路信号衰减单元、时间甄别单元以及计数单元；
所述多路信号衰减单元的输入端用于连接于离子检测器的输出端，接收所述离子检测器输出的离子检测原始信号；
所述多路信号衰减单元的第i个输出端与所述时间甄别单元的第i个输入端连接，1≤i≤M，所述多路信号衰减单元的输出端的总数量与所述时间甄别单元的输入单的总数量均为M；
所述时间甄别单元的输出端与所述计数单元的输出端连接。
可选地，所述多路信号衰减单元用于对所述离子检测原始信号进行复制，得到M-1路复制信号，并对所述M-1路复制信号按照不同的衰减幅度依次进行衰减，得到M-1路衰减信号，并将所述离子检测原始信号和所述M-1路衰减信号通过对应的输出端，传输给所述时间甄别单元；
所述时间甄别单元用于对所述离子检测原始信号和所述M-1路衰减信号进行检测，以确定离子检测时间点，并将所述离子检测时间点传输给所述计数单元；
所述计数单元用于根据所述离子检测时间点统计离子计数。
可选地，所述M-1路复制信号对应的衰减幅度按照预设定的衰减步长依次递增。
可选地，所述时间甄别单元还用于检测所述离子检测原始信号和所述M-1路衰减信号中下降沿初次低于预设幅度阈值的时间点，作为所述离子检测时间点。
可选地，所述时间甄别单元还用于检测所述离子检测原始信号和所述M-1路衰减信号中下降沿初次低于预设幅度阈值的时间点，作为待确认时间点；
所述时间甄别单元还用于根据预设时间间隔对所述待确认时间点进行去重，以得到所述离子检测时间点。
可选地，所述时间甄别单元还用于从k=1开始，确定第k个所述待确认时间点与第k+1个所述待确认时间点之间的时间间隔是否大于所述预设时间间隔，其中，1≤k≤n-1，n表示所述待确认时间点的数量；
所述时间甄别单元还用于若大于所述预设时间间隔，则将第k个所述待确认时间点作为一个所述离子检测时间点；确定k+1是否小于n；若k+1等于n，则将第k+1个所述待确认时间点作为一个所述离子检测时间点，结束；若k+1小于n，则令k=k+1，重复确定第k个所述待确认时间点与第k+1个所述待确认时间点之间的时间间隔是否大于所述预设时间间隔；
所述时间甄别单元还用于若小于或等于所述预设时间间隔，则将第k+1个所述待确认时间点删除，确定k+1是否小于n，若k+1等于n，则结束，若k+1小于n，令n=n-1，并对后续的所述待确认时间点的编号进行更新，重复确定第k个所述待确认时间点与第k+1个所述待确认时间点之间的时间间隔是否大于所述预设时间间隔。
可选地，所述计数单元还用于根据所述离子检测时间点的数量获取所述离子计数。
可选地，所述离子计数=所述离子检测时间点的数量×2-1。
可选地，所述计数单元还用于将最后一个所述离子检测时间点作为离子修正的飞行时间。
第二方面，本申请实施例提供一种飞行时间质谱仪，包括上述的时间数字转换器。
相对于现有技术，本申请实施例所提供的一种时间数字转换器及飞行时间质谱仪，时间数字转换器包括：多路信号衰减单元、时间甄别单元以及计数单元；多路信号衰减单元的输入端用于连接于离子检测器的输出端，接收离子检测器输出的离子检测原始信号；多路信号衰减单元的第i个输出端与时间甄别单元的第i个输入端连接，1≤i≤M，多路信号衰减单元的输出端的总数量与时间甄别单元的输入单的总数量均为M；时间甄别单元的输出端与计数单元的输出端连接。多路信号衰减单元可以对接收到的离子检测原始信号进行衰减处理，以得到同源的M-1路衰减信号，时间甄别单元对离子检测原始信号和M-1路衰减信号进行检测，可以准确识别到每一个离子检测时间段，解决死时间带来的离子的数量统计缺失问题，保障后续计数单元的计数结果的准确性，提升动态范围。
为使本申请的上述目的、特征和优点能更明显易懂，下文特举较佳实施例，并配合所附附图，作详细说明如下。
附图说明
为了更清楚地说明本申请实施例的技术方案，下面将对实施例中所需要使用的附图作简单地介绍，应当理解，以下附图仅示出了本申请的某些实施例，因此不应被看作是对范围的限定，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其它相关的附图。
图1为本申请实施例提供的时间数字转换器的结构示意图；
图2为本申请实施例提供的信号处理示意图。
图中：10-时间数字转换器；101-多路信号衰减单元；102-时间甄别单元；103-计数单元；20-离子检测器。
具体实施方式
为使本申请实施例的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合本申请实施例中的附图，对本申请实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例是本申请一部分实施例，而不是全部的实施例。通常在此处附图中描述和示出的本申请实施例的组件可以以各种不同的配置来布置和设计。
因此，以下对在附图中提供的本申请的实施例的详细描述并非旨在限制要求保护的本申请的范围，而是仅仅表示本申请的选定实施例。基于本申请中的实施例，本领域普通技术人员在没有作出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本申请保护的范围。
应注意到：相似的标号和字母在下面的附图中表示类似项，因此，一旦某一项在一个附图中被定义，则在随后的附图中不需要对其进行进一步定义和解释。同时，在本申请的描述中，术语“第一”、“第二”等仅用于区分描述，而不能理解为指示或暗示相对重要性。
需要说明的是，在本文中，诸如第一和第二等之类的关系术语仅仅用来将一个实体或者操作与另一个实体或操作区分开来，而不一定要求或者暗示这些实体或操作之间存在任何这种实际的关系或者顺序。而且，术语“包括”、“包含”或者其任何其他变体意在涵盖非排他性的包含，从而使得包括一系列要素的过程、方法、物品或者设备不仅包括那些要素，而且还包括没有明确列出的其他要素，或者是还包括为这种过程、方法、物品或者设备所固有的要素。在没有更多限制的情况下，由语句“包括一个……”限定的要素，并不排除在包括所述要素的过程、方法、物品或者设备中还存在另外的相同要素。
在本申请的描述中，需要说明的是，术语“上”、“下”、“内”、“外”等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系，或者是该申请产品使用时惯常摆放的方位或位置关系，仅是为了便于描述本申请和简化描述，而不是指示或暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作，因此不能理解为对本申请的限制。
在本申请的描述中，还需要说明的是，除非另有明确的规定和限定，术语“设置”、“连接”应做广义理解，例如，可以是固定连接，也可以是可拆卸连接，或一体地连接；可以是机械连接，也可以是电连接；可以是直接相连，也可以通过中间媒介间接相连，可以是两个元件内部的连通。对于本领域的普通技术人员而言，可以具体情况理解上述术语在本申请中的具体含义。
下面结合附图，对本申请的一些实施方式作详细说明。在不冲突的情况下，下述的实施例及实施例中的特征可以相互组合。
为了解决死时间所带来的离子的数量统计缺失和测量准确性问题，本申请实施例提供了一种时间数字转换器，请参考图1，图1为本申请实施例提供的时间数字转换器的结构示意图。
如图1所示时间数字转换器10包括：多路信号衰减单元101、时间甄别单元102以及计数单元103。
多路信号衰减单元101的输入端用于连接于离子检测器20的输出端，接收离子检测器20输出的离子检测原始信号。
可选地，离子检测器20在接收到离子时，会输出负脉冲信号或正脉冲信号。
多路信号衰减单元101的第i个输出端与时间甄别单元102的第i个输入端连接，1≤i≤M，多路信号衰减单元101的输出端的总数量与时间甄别单元102的输入单的总数量均为M。
时间甄别单元102的输出端与计数单元103的输出端连接。
可选地，多路信号衰减单元101用于对离子检测原始信号进行复制，得到M-1路复制信号，并对M-1路复制信号按照不同的衰减幅度依次进行衰减，得到M-1路衰减信号，并将离子检测原始信号和M-1路衰减信号通过对应的输出端，传输给时间甄别单元102。
可选地，离子检测原始信号和M-1路衰减信号为同源的多组信号，M-1路衰减信号的衰减幅度由低到高依次增加。
时间甄别单元102用于对离子检测原始信号和M-1路衰减信号进行检测，以确定离子检测时间点，并将离子检测时间点传输给计数单元103。
计数单元103用于根据离子检测时间点统计离子计数。
可选地，计数单元103可以在接收到对应的启动信号后开始计数。
本申请方案所提供的时间数字转换器中加入了多路信号衰减单元101，多路信号衰减单元101可以对接收到的离子检测原始信号进行衰减处理，以得到同源的M-1路衰减信号，时间甄别单元102对离子检测原始信号和M-1路衰减信号进行检测，可以准确识别到每一个离子检测时间段，解决死时间带来的离子的数量统计缺失问题，保障后续计数单元103的计数结果的准确性，提升动态范围。
可选地，M-1路复制信号对应的衰减幅度按照预设定的衰减步长依次递增。
可选地，衰减步长为10%，即第一路复制信号的衰减幅度为10%，第二路复制信号的衰减幅度为20%，第三路复制信号的衰减幅度为30%，以此类推，直到第M-1路复制信号。
可选地，M可以根据实际需求进行设定。
可选地，离子检测器20在接收到离子时，会输出负脉冲信号，时间甄别单元102还用于检测离子检测原始信号和M-1路衰减信号中下降沿初次低于预设幅度阈值的时间点，作为离子检测时间点。其中，预设幅度阈值可以为-5mV。
需要说明的是，当离子检测原始信号经过n次衰减后，将无法达到判断阈值，即不存在低于预设幅度阈值的时间点，则不需要记录飞行时间，没有对应的离子检测时间点。
在一种可选的实施方式中，当离子检测器20在接收到离子时，会输出正脉冲信号，时间甄别单元102还用于检测离子检测原始信号和M-1路衰减信号中上升沿初次高于预设幅度阈值的时间点，作为离子检测时间点。其中，预设幅度阈值可以为5mV。
在一种可选的实施方式中，虽然对M-1路复制信号按照不同的衰减幅度依次进行衰减，得到M-1路衰减信号，但是仍然可能存在同一个峰值被多次重复统计的情况出现，导致重复统计离子数量。为了解决该问题，本申请实施例还提供了一种可选的实施方式，请参考下文。
离子检测器20在接收到离子时，会输出负脉冲信号，时间甄别单元102还用于检测离子检测原始信号和M-1路衰减信号中下降沿初次低于预设幅度阈值的时间点，作为待确认时间点。
请参考图2，图2为本申请实施例提供的信号处理示意图。图中tk表示第k个待确认时间点，1≤k≤n-1，n表示待确认时间点的数量，n≤M-1，k为正整数。
如图2所示，离子检测原始信号对应的死时间内离子检测器20多次接收到离子，发出负脉冲信号，但因为死时间的存在，导致无法识别。在本申请方案中通过对检测原始信号和M-1路衰减信号中下降沿进行识别，可以得到n个待确认时间点。图2中以衰减幅度为20%和50%举例进行说明，但并不以此作为限定。
时间甄别单元102还用于根据预设时间间隔对待确认时间点进行去重，以得到离子检测时间点。
可选地，相邻的两个离子检测时间点之间的时间间隔大于预设时间间隔。
需要说明的是，本申请方案中通过去重可以消除对同一个峰的重复统计。
可选地，时间甄别单元102还用于从k=1开始，确定第k个待确认时间点与第k+1个待确认时间点之间的时间间隔是否大于预设时间间隔，其中，1≤k≤n-1，n表示待确认时间点的数量。
时间甄别单元102还用于若大于预设时间间隔，则将第k个待确认时间点作为一个离子检测时间点；确定k+1是否小于n；若k+1等于n，则将第k+1个待确认时间点作为一个离子检测时间点，结束；若k+1小于n，则令k=k+1，重复确定第k个待确认时间点与第k+1个待确认时间点之间的时间间隔是否大于预设时间间隔。
时间甄别单元102还用于若小于或等于预设时间间隔，则将第k+1个待确认时间点删除，确定k+1是否小于n，若k+1等于n，则第k个待确认时间点作为一个离子检测时间点，结束；若k+1小于n，令n=n-1，并对后续的待确认时间点的编号进行更新，重复确定第k个待确认时间点与第k+1个待确认时间点之间的时间间隔是否大于预设时间间隔。
需要说明的是，后续的待确认时间点为k个待确认时间点之后的待确认时间点。
以k=1，n的初始值=4为例进行说明，t2-t1≤预设时间间隔，表示是同一个离子信号，则将t2删除，2＜5，n=n-1=3，后续的t3和t4的编号更新为t2和t3，重新判断t2-t1是否大于预设时间间隔，若仍然t2-t1≤预设时间间隔，则将t2删除，2＜3，n=n-1=2，后续的t3的编号更新为t2，重新判断t2-t1是否大于预设时间间隔，若仍然t2-t1≤预设时间间隔，2=2=n，则结束，仅保留t1作为离子检测时间点。
可选地，预设时间间隔为离子信号脉宽和离子检测器20的自身属性相匹配，可以设定为2ns。
在一种可选的实施方式中，计数单元103还用于根据离子检测时间点的数量获取离子计数。
可选地，离子计数=离子检测时间点的数量×2-1。
需要说明的是，由于同质荷比的离子飞行时间呈正态分布，所以可以基于以上算式获取离子计数。
可选地，计数单元103还用于将最后一个离子检测时间点作为离子修正的飞行时间。
需要说明的是，由于强离子流存在时间浮动问题，飞行时间靠前，可以将最后一个离子检测时间点（即最后统计的有效信号时间）作为离子修正的飞行时间。
本申请实施例还提供了一种飞行时间质谱仪，包括上述的时间数字转换器10。
可选地，飞行时间质谱仪还包括离子检测器20。
综上所述，本申请实施例提供的一种时间数字转换器及飞行时间质谱仪，时间数字转换器包括：多路信号衰减单元、时间甄别单元以及计数单元；多路信号衰减单元的输入端用于连接于离子检测器的输出端，接收离子检测器输出的离子检测原始信号；多路信号衰减单元的第i个输出端与时间甄别单元的第i个输入端连接，1≤i≤M，多路信号衰减单元的输出端的总数量与时间甄别单元的输入单的总数量均为M；时间甄别单元的输出端与计数单元的输出端连接。多路信号衰减单元可以对接收到的离子检测原始信号进行衰减处理，以得到同源的M-1路衰减信号，时间甄别单元对离子检测原始信号和M-1路衰减信号进行检测，可以准确识别到每一个离子检测时间段，解决死时间带来的离子的数量统计缺失问题，保障后续计数单元的计数结果的准确性，提升动态范围。
以上所述仅为本申请的优选实施例而已，并不用于限制本申请，对于本领域的技术人员来说，本申请可以有各种更改和变化。凡在本申请的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本申请的保护范围之内。
对于本领域技术人员而言，显然本申请不限于上述示范性实施例的细节，而且在不背离本申请的精神或基本特征的情况下，能够以其它的具体形式实现本申请。因此，无论从哪一点来看，均应将实施例看作是示范性的，而且是非限制性的，本申请的范围由所附权利要求而不是上述说明限定，因此旨在将落在权利要求的等同要件的含义和范围内的所有变化囊括在本申请内。不应将权利要求中的任何附图标记视为限制所涉及的权利要求。
Claims (10)
1.一种时间数字转换器，其特征在于，所述时间数字转换器包括：多路信号衰减单元、时间甄别单元以及计数单元；
所述多路信号衰减单元的输入端用于连接于离子检测器的输出端，接收所述离子检测器输出的离子检测原始信号；
所述多路信号衰减单元的第i个输出端与所述时间甄别单元的第i个输入端连接，1≤i≤M，所述多路信号衰减单元的输出端的总数量与所述时间甄别单元的输入单的总数量均为M；
所述时间甄别单元的输出端与所述计数单元的输出端连接。
2.如权利要求1所述的时间数字转换器，其特征在于，所述多路信号衰减单元用于对所述离子检测原始信号进行复制，得到M-1路复制信号，并对所述M-1路复制信号按照不同的衰减幅度依次进行衰减，得到M-1路衰减信号，并将所述离子检测原始信号和所述M-1路衰减信号通过对应的输出端，传输给所述时间甄别单元；
所述时间甄别单元用于对所述离子检测原始信号和所述M-1路衰减信号进行检测，以确定离子检测时间点，并将所述离子检测时间点传输给所述计数单元；
所述计数单元用于根据所述离子检测时间点统计离子计数。
3.如权利要求2所述的时间数字转换器，其特征在于，所述M-1路复制信号对应的衰减幅度按照预设定的衰减步长依次递增。
4.如权利要求2所述的时间数字转换器，其特征在于，所述时间甄别单元还用于检测所述离子检测原始信号和所述M-1路衰减信号中下降沿初次低于预设幅度阈值的时间点，作为所述离子检测时间点。
5.如权利要求2所述的时间数字转换器，其特征在于，所述时间甄别单元还用于检测所述离子检测原始信号和所述M-1路衰减信号中下降沿初次低于预设幅度阈值的时间点，作为待确认时间点；
所述时间甄别单元还用于根据预设时间间隔对所述待确认时间点进行去重，以得到所述离子检测时间点。
6.如权利要求5所述的时间数字转换器，其特征在于，所述时间甄别单元还用于从k=1开始，确定第k个所述待确认时间点与第k+1个所述待确认时间点之间的时间间隔是否大于所述预设时间间隔，其中，1≤k≤n-1，n表示所述待确认时间点的数量；
所述时间甄别单元还用于若大于所述预设时间间隔，则将第k个所述待确认时间点作为一个所述离子检测时间点；确定k+1是否小于n；若k+1等于n，则将第k+1个所述待确认时间点作为一个所述离子检测时间点，结束；若k+1小于n，则令k=k+1，重复确定第k个所述待确认时间点与第k+1个所述待确认时间点之间的时间间隔是否大于所述预设时间间隔；
所述时间甄别单元还用于若小于或等于所述预设时间间隔，则将第k+1个所述待确认时间点删除，确定k+1是否小于n，若k+1等于n，则结束，若k+1小于n，令n=n-1，并对后续的所述待确认时间点的编号进行更新，重复确定第k个所述待确认时间点与第k+1个所述待确认时间点之间的时间间隔是否大于所述预设时间间隔。
7.如权利要求2所述的时间数字转换器，其特征在于，所述计数单元还用于根据所述离子检测时间点的数量获取所述离子计数。
8.如权利要求7所述的时间数字转换器，其特征在于，所述离子计数=所述离子检测时间点的数量×2-1。
9.如权利要求2所述的时间数字转换器，其特征在于，所述计数单元还用于将最后一个所述离子检测时间点作为离子修正的飞行时间。
10.一种飞行时间质谱仪，其特征在于，包括权利要求1-9中任一项所述的时间数字转换器。
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