CN117396265A - 用于直接捕获含碳气体的设备、系统和方法 - Google Patents
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Abstract
本公开涉及用于从输入的气体混合物中选择性地捕获含碳气体的设备、系统和方法。
Description
相关申请的交叉引用
本申请要求以下各项的优先权和权益:2021年4月26日提交的美国临时专利申请序列号63/179,778;2022年2月1日提交的美国临时专利申请序列号63/305,544;以及2022年3月11日提交的美国临时专利申请序列号63/318,944,通过引用将其全文结合在此。
技术领域
本公开涉及从输入的气体混合物选择性地捕获含碳气体。具体地,本公开涉及用于通过使用绝热体和对含碳气体具有亲和力的介质来从输入的气体混合物选择性地捕获含碳气体的设备、系统和方法。
背景技术
大气二氧化碳(CO2)浓度在约235±50ppm下循环持续约40万年直到约1850年。目前大气CO2浓度为约420ppm,并以快速的年速率上升。大气中CO2浓度的增加导致全球行星气候破坏、栖息地损失和对我们行星的各种其他威胁。CO2被认为是稳定的分子,使得其转化为非温室气体具有显著的挑战性。
已知的是,通过从空气中去除CO2和/或通过降低CO2排放到大气中的速率可以缓解增加的CO2的大气浓度水平。已经探索的旨在从空气中去除CO2的已知技术是昂贵的,需要大量水和能源,并且对于长期储存去除的CO2没有什么吸引力。例如,已知将用空气捕获膜技术生产的浓缩CO2用于制备塞尔兹碳酸水(seltzer water),其在消耗时再释放CO2。
作为另一个已知的实例,目前注入通过沉淀/煅烧方法生产的浓缩CO2以释放化石燃料(其具有有限的储存容量),泄漏回空气,并且当消耗化石燃料时将CO2释放到空气中。
缓解增加的CO2大气浓度水平的另一个已知实例包括将CO2转化成碳和通过熔融碳酸盐电解氧化。通过该方法产生的有用的产物包括碳纳米材料。碳纳米材料,包括石墨碳纳米材料,具有作为材料资源的巨大潜力,其中应用范围从增强的复合材料、电容器、锂离子电池、编织纺织品、纳米电子和催化剂到轻质、高强度建筑材料的主要组分,这是由于它们的特征性的优越的强度、电导率和热导率、柔性和耐久性。然而,仍存在技术挑战以便捕获足够量的CO2,从而实质性地降低CO2的大气浓度水平以及对我们的行星的相关的负面影响。
发明内容
本公开的一些实施方式涉及用于从输入的气体混合物选择性地转移含碳气体的系统。系统可以包括任选的可渗透的绝热体,该可渗透的绝热体允许来自输入的气体混合物的处于第一温度的含碳气体净选择性通过其中,以及充气室,该充气室用于容纳高于第一温度的第二温度的介质。介质对从可选的绝热体接收的含碳气体中的碳具有第一亲和力,并且介质充当碳汇。当使用时,可选的绝热体可以位于输入的气体混合物的来源与充气室之间。
本公开的一些实施方式涉及用于降低输入的气体混合物的含碳气体含量的方法。方法包括以下步骤:提供与输入的气体混合物的来源流体连通的介质,介质具有与输入的气体混合物的含碳气体反应的亲和力;建立温差,由此介质具有比输入的气体混合物更高的温度;以及使介质与含碳气体一起反应,使得介质充当用于降低输入的气体混合物的含碳气体含量的碳汇。
本公开的一些实施方式涉及用于从输入的气体混合物捕获二氧化碳(CO2)的设备。设备包括:位于电解池内的阳极和阴极;位于阳极和阴极之间的熔融电解质介质,其中,熔融电解质介质限定具有第一表面积的上表面,并且其中,上表面与包含输入的气体混合物的充气室流体连通;以及位于包含输入的气体混合物的充气室与上表面之间的绝热体,其中,绝热体配置为促进CO2穿过绝热体净选择性通过至上表面。设备配置为选择性地加热和电解分解所捕获的CO2。
在设备的一些实施方式中,输入的气体混合物是空气,输入的气体混合物的来源是行星地球的大气。
在设备的一些实施方式中,输入的气体混合物是含人为CO2的气体、工业废气流、来自隔离的CO2的储罐的气体、来自工厂的排放气体,来自化学反应器的排放气体、来自发电厂的排放气体、来自蒸汽发电设施的排放气体、来自热解反应器的排放气体,来自燃烧化石燃料的含CO2的气体产物、来自转化化石燃料的含CO2的气体产物、来自加热的含CO2的气体产物、来自运输的含CO2的气体产物,来自聚合物的生产的含CO2的气体产物、来自塑料的生产的含CO2的气体产物或其组合。
在设备的一些实施方式中,绝热体具有比电解池内的熔融电解质介质的上表面的第一表面积大2倍与100倍之间的表面积。
在设备的一些实施方式中,设备进一步包括壳体,壳体位于包含输入的气体混合物的充气室与绝热体之间。
在设备的一些实施方式中,绝热体和壳体限定具有第一端、第二端的绝缘间室,并且电池位于绝缘间室之间,并且其中,绝缘间室在第一端处接收输入的气体混合物。
在设备的一些实施方式中,电解池包括充当阳极的至少一个金属壁。
在设备的一些实施方式中,阳极和阴极配置为选择CNM产物内的组成碳纳米结构的相对量。
在设备的一些实施方式中,电解电流和电压配置为选择CNM产物内的组成碳纳米结构的相对量。
在设备的一些实施方式中,向电解质中添加金属盐、金属或其他添加剂以选择CNM产物内的组成碳纳米结构的相对量。
在设备的一些实施方式中,电解质包含一种或多种碳酸盐以选择CNM产物内的组成碳纳米结构的相对量。
在设备的一些实施方式中,电解质配置用于增强热性能,热性能增强从输入的气体混合物的CO2的选择性捕获。
在设备的一些实施方式中,电解质可储存过量的热能。
在设备的一些实施方式中,使用风透镜(wind lens)或风集中件(wind focus)将输入的气体混合物重新定向穿过设备。
在设备的一些实施方式中,输入热量以驱动热机或驱动输入的气体混合物移动。
本公开的一些实施方式涉及用于从输入的气体混合物捕获二氧化碳(CO2)的系统。系统包括至少两个设备,其中每个设备包括:位于电解池内的阳极和阴极;位于阳极和阴极之间的熔融电解质介质,其中,熔融电解质介质限定了具有第一表面积的上表面,并且其中,上表面与包含输入的气体混合物的充气室流体连通;以及多孔绝热体,多孔绝热体位于包含输入的气体混合物的充气室与上表面之间,其中,多孔绝热体配置为促进CO2通过多孔绝热体净选择性通过至上表面。该系统的每个设备配置为通过电解过程选择性地加热和电解分解所捕获的CO2。
在系统的一些实施方式中,至少两个设备竖直堆叠布置以用于降低系统的物理覆盖区域。
在系统的一些实施方式中,系统进一步包括操作性地联接到每个设备上的热源和电流源。
在系统的一些实施方式中,系统进一步包括热源和电流源,这些热源和电流源操作性地连接至至少两个设备上。
本公开的一些实施方式涉及用于从包含CO2的充气室内的输入的气体混合物直接捕获二氧化碳(CO2)的方法。该方法包括以下步骤:在输入的气体混合物与多孔的绝热体的外表面之间建立流体连通;通过使CO2穿过绝热体进入第二充气室中来从输入的气体混合物中选择性地捕获CO2;在多孔的绝热体的内表面与第二充气室内的电解质介质之间建立流体连通,其中电解质介质配置为加强CO2的捕获;以及从第二充气室内的电极收集由捕获的CO2产生的碳纳米材料产物。
在设备、系统和/或方法的一些实施方式中,输入的气体混合物包含至少一种含碳气体。
在设备、系统和/或方法的一些实施方式中,输入的气体混合物是空气、含有人为CO2的气体、工业废气流、来自隔离的CO2的储罐的气体,来自工厂的废气、来自化学反应器的排放气体、来自发电厂的排放气体、来自蒸汽发电设施的排放气体、来自热解反应器的排放气体,来自燃烧化石燃料的含CO2的气体产物、来自转化化石燃料的含CO2的气体产物、来自加热的含CO2的气体产物、来自运输的含CO2的气体产物,来自聚合物的生产的含CO2的气体产物、来自塑料的生产的含CO2的气体产物或其组合。
在设备、系统和/或方法的一些实施方式中,通过使用隔膜泵改变该多孔绝热体的第一侧与第二侧之间的压力来加速输入的气体混合物的输入速率或输入的气体混合物的出口速率。
在设备、系统和/或方法的一些实施方式中,通过使用鼓风机或风扇改变多孔绝热体的第一侧和第二侧之间的压力来加速输入的气体混合物的输入速率或输入的气体混合物的出口速率。
在设备、系统和/或方法的一些实施方式中,进一步包括用于将输入的气体混合物压缩至大于环境压力的压力的压缩机机构。
在设备、系统和/或方法的一些实施方式中,加压输入的气体混合物。
在设备、系统和/或方法的一些实施方式中,在第二充气室中产生的废气比输入的气体混合物热。
在设备、系统和/或方法的一些实施方式中,在第二充气室中产生的废气是氧气(O2)。
在设备、系统和/或方法的一些实施方式中,废气产物补偿或增强了输入的气体混合物的输入速率和/或内部第二介质中的CO2捕获。
在方法的一些实施方式中,方法进一步包括将热能从废气产物传递至输入的气体混合物的步骤。
在设备、系统和/或方法的一些实施方式中,多孔绝热体是基本上完全多孔的并且对输入的气体混合物开放。
在设备、系统和/或方法的一些实施方式中,多孔绝热体是开放通道绝热体,其抑制第二充气室和输入的气体混合物之间的热传递。
在设备、系统和/或方法的一些实施方式中,可调节多孔绝热体以调节气流和通过其的热传递。
在设备、系统和/或方法的一些实施方式中,多孔绝热体的表面积比内部第二介质的表面积大1至100倍之间。在设备、系统和/或方法的一些实施方式中,多孔绝热体的表面积比内部第二介质的表面积大2至20倍之间。
在设备、系统和/或方法的一些实施方式中,多孔绝热体的表面积相对于电解质介质的电解质表面的表面积的比值是可调节的。
在设备、系统和/或方法的一些实施方式中,多孔绝热体的内表面直接接触电解质介质。
在设备、系统和/或方法的一些实施方式中,多孔绝热体的内表面靠近电解质介质定位有气体空间。
在方法的一些实施方式中,方法还包括第三步骤:将无孔壳体定位在多孔绝热体周围,以限定具有第一端、第二端的绝缘充气间室,该绝缘充气间室也被称为流动通道,并且其中,绝缘充气间室配置为在第一端处接收输入的气体混合物。
在设备、系统和/或方法的一些实施方式中,无孔壳体是绝热体。
在设备、系统和/或方法的一些实施方式中,由该方法产生的过量热量用于加热或供电外部装置。
在设备、系统和/或方法的一些实施方式中,热泵或热机用于加热输入的气体混合物、内部第二介质或其组合。
在设备、系统和/或方法的一些实施方式中,焦耳热、工业废热、太阳能热、地热、排放热或其组合用于加热输入的气体混合物、所述内部第二介质或其组合。
在设备、系统和/或方法的一些实施方式中,进一步包括涡流管、热泵、热机及其组合,用于增加输入的气体混合物内的含碳气体的浓度;增加输入的气体混合物的流速;或其组合。
在设备、系统和/或方法的一些实施方式中,绝热体配置为增强来自熔融电解质介质的废气产物的排放流,增加含碳气体通过绝热体的速率或其组合。
在设备、系统和/或方法的一些实施方式中,与作为输入的气体混合物的成分的其他非含碳气体相比,绝热体配置为选择性地使更大量的含碳气体穿过其中。
在设备、系统和/或方法的一些实施方式中,系统进一步包括一个或多个可移位构件,一个或多个可移位构件移位以移动其位置从而在流动通道内在第一方向或第二方向上引导气体流动,其中第一方向是朝向输入孔,以及第二方向是相反的并且朝向输出孔。
设备、系统和/或方法的一些实施方式进一步包括设置盖件,盖件配置为调节所捕获的CO2的入口。
在设备、系统和/或方法的一些实施方式中,将选择性捕获的CO2的一种或多种组分通过机械混合、搅动、搅拌、对流、鼓泡或其组合混合在电解质介质中。
在设备、系统和/或方法的一些实施方式中,输入的气体混合物包含除了CO2之外的含碳气体,电解质介质也具有亲和力。
在方法的一些实施方式中,电解质介质是熔融电解质介质。
在方法的一些实施方式中,方法进一步包括以下附加步骤:加热电解质以获得熔融电解质介质;将熔融电解质介质布置在电解池中的阳极与阴极之间;用至少熔融电解质介质选择性地加热输入的气体混合物内的CO2;向池中的阴极和阳极施加电流以用于电解分解(通过电解过程分解)选择性加热的CO2;以及从池中的阴极收集碳纳米材料产物。
在方法的一些实施方式中,方法进一步包括在熔融电解质介质内产生氧(O2)产物的步骤。
在设备、系统和/或方法的一些实施方式中,O2产物增强了熔融电解质介质内的对流电流,用于混合熔融电解质介质。
在设备、系统和/或方法的一些实施方式中,碳纳米材料产物包括石墨纳米碳的一种或多种形态,诸如但不限于:碳纳米管、碳纳米洋葱、小片、纳米支架、纳米螺旋、纳米花、纳米树、纳米带、石墨烯、掺杂的碳纳米材料、磁性碳纳米材料、无定形碳或其组合。
在设备、系统和/或方法的一些实施方式中,碳纳米材料产物的形态可通过改变电解质介质温度、CO2速率、电流、电压、阴极组成、阳极组成或电解质介质组成来调节。
在设备、系统和/或方法的一些实施方式中,熔融电解质介质包含碳酸盐。
在设备、系统和/或方法的一些实施方式中,电流由非化石能源供应,包括但不限于太阳能、风能、水电能、地热、潮汐能、波、核能或其组合。
在方法的一些实施方式中,方法进一步包括激活电解质介质的步骤。
在设备、系统和/或方法的一些实施方式中,电解质介质包含添加的氧化物。
在设备、系统和/或方法的一些实施方式中,电解质介质是熔融的并且被再使用以增强CO2转化成不同化学物质的程度。
在设备、系统和/或方法的一些实施方式中,电解质介质是熔融的并且时间平衡以增强CO2转化的程度。
在设备、系统和/或方法的一些实施方式中,电解质介质的上表面被定位在内部第二介质的下表面附近以增强CO2转化的程度。
在设备、系统和/或方法的一些实施方式中,电流是低的以增强CO2转化的程度。
在设备、系统和/或方法的一些实施方式中,电解池是金属的以增强CO2转化的程度。
在设备、系统和/或方法的一些实施方式中,多个CO2捕获设备竖直堆叠以减少每单位所处理的输入的气体混合物的该方法的水平覆盖区面积。
在方法的一些实施方式中,方法进一步包括连续地重复步骤a、b、c和d。
在方法的一些实施方式中,方法进一步包括重复步骤a、b、c和d以及更换内部介质的步骤。
在设备、系统和/或方法的一些实施方式中,使用风来加速输入的气体混合物。在设备、系统和/或方法的一些实施方式中,使用风透镜或风集中件来重定向输入的气体混合物。
在设备、系统和/或方法的一些实施方式中,进一步包括第二绝热层,该第二绝热层位于输入的气体混合物的来源与绝热体的第一侧之间,其中,第二绝热层基本上无孔和/或对输入的气体混合物是不可渗透的。
在设备、系统和/或方法的一些实施方式中,电解池包括用作阳极的至少一个金属壁。
在设备、系统和/或方法的一些实施方式中,各自调节电解池、阳极和阴极以形成不同的碳纳米材料或增加在碳纳米材料产物内的期望的碳纳米材料形态的量。
在设备、系统和/或方法的一些实施方式中,各自调节电解池、阳极和阴极以形成不同的碳纳米材料或增加在碳纳米材料产物内的期望的碳纳米材料形态的量。
在设备、系统和/或方法的一些实施方式中,向电解质中加入金属盐、金属或其他添加剂以形成不同的碳纳米材料或增加在碳纳米材料产物内所需碳纳米材料形态的量。
在设备、系统和/或方法的一些实施方式中,电解质介质包含一种或多种碳酸盐以形成不同的碳纳米材料或增加在碳纳米材料产物内的期望的碳纳米材料形态的量。
在设备、系统和/或方法的一些实施方式中,调节电解质用于增强的热性能。
在设备、系统和/或方法的一些实施方式中,调节电解质以改变来自输入的气体混合物的各种气体的吸收率。
在设备、系统和/或方法的一些实施方式中,电解质可以用于储存过量的热能。
不受任何特定理论的限制,本公开的实施方式提供了经济、可扩产且稳健的方法,用于通过在输入的气体混合物与具有与含碳气体反应的亲和力的介质之间产生温差来从输入的气体混合物选择性地捕获含碳气体。在一些实施方式中,输入的气体混合物的来源可以是含碳气体(诸如CO2)的一个或多个人为来源。
附图说明
图1示出了根据本公开的实施方式的系统的三个示意图,其中图1A示出了第一系统;图1B示出了第二系统;图1C示出了第三系统;以及图1D示出了第三系统。
图2是示意性和实验数据,其中图2A示出了在电解过程期间CO2的电解分解的示意图;以及图2B示出了代表作为温度的函数的空气中的二氧化碳(DCO2)的扩散系数和速度(VCO2)的数据的线图。
图3示出了数据和示意图,其中图3A示出了代表在770℃下在具有三个不同流速的Li2CO3中的1m Li2O(mol/kg)中在电解反应过程中CO2吸收的实验速率的数据的线图;以及图3B是根据本公开的实施方式的构造的示意图。
图4示出了根据本公开的实施方式的两个构造,其中图4A示出了密封构造;图4B示出了未密封的构造。
图5示出了根据本公开的实施方式的设备的三个示意图,其中图5A示出了第一设备;图5B示出了第二设备;以及图5C示出了第三设备。
图6示出了根据本公开的实施方式的系统的两个示意图,其中图6A示出了第一系统的俯视平面图;以及图6B示出了第二系统的侧视图。
图7示出了各自代表根据本公开的实施方式的方法的两个示意图,其中图7A示出了第一方法的步骤;以及图7B示出了第二方法的步骤。
图8示出了根据本公开的实施方式的用作绝热体的第一材料的扫描电子显微镜(SEM)图像,其中小图A具有300μm的比例尺,小图B具有100μm的比例尺,小图C具有100μm的比例尺,小图D具有10μm的比例尺,小图E具有10μm的比例尺,以及小图F具有10μm的比例尺。
图9示出了根据本公开的实施方式的用作绝热体的第二材料的SEM图像,其中小图A具有500μm的比例尺,小图B具有100μm的比例尺,小图C具有20μm的比例尺,小图D具有5μm的比例尺,小图E具有1μm的比例尺,以及小图F具有500nm的比例尺。
图10示出了根据本公开的实施方式的设备构造的示意图和从其获得的实验数据,其中图10A示出了两种设备构造;图10B具有上小图和下小图,上小图和下小图中的每个示出了设备构造和描绘了百分比CO2(CO2%)随时间的变化的线图;图10C具有上、中和下小图,其各自示出了设备构造和CO2含量(CO2份每百万(ppm))随时间的变化。
图11示出了表面积增强以促进CO2通过绝热体的净选择性通过。
图12示出了根据本公开的实施方式的增大输入气体与绝热体的交互路径长度的设备构造的示意图,其中:图12A示出了具有延伸的长度的流动通道,该长度可以通过由绝热体和/或壳体限定的一个或多个脊和/或谷来进一步延伸;以及图12B示出了用于收集和分解热废气产物的流的管道。
具体实施方式
本公开的实施方式涉及可用于从输入气体选择性地捕获二氧化碳(CO2)的一个或多个设备、一个或多个系统和一个或多个方法。输入的气体可以是基本上纯的气体、纯气体或不同气体的组合,因此,术语“输入的气体”和“输入的气体混合物”在本文中可以互换地使用。根据本公开的实施方式,可以使捕获的CO2经受电解过程,在此也称为电合成过程,用于由CO2内的碳产生碳纳米材料(CNM)产物。术语“碳纳米材料产物”和“CNM产物”在本文中用于指一种或多种形态的纳米碳的集合,其也可被称为纳米级碳。本文中使用的术语“纳米碳”是指在纳米级内被布置到特定结构(诸如石墨纳米碳结构)中的碳。具体地,可以使用熔融电解质介质以及多种电解过程构造将从输入的气体混合物选择性地捕获的CO2分解为碳和氧。电解过程可以使碳从气相传质到熔融电解质介质、固体CNM产物或两者中。CNM产物可以是基本上纯的或纯的碳纳米材料(CNM),包括碳纳米管(CNT)。CNM产物可以包括CNM结构的一种或多种形态,诸如碳纳米管、碳纳米洋葱、纳米花、纳米树、纳米带、薄片、纳米支架、螺旋碳纳米材料、石墨烯、掺杂的碳纳米材料、无定形碳或其组合。任选地,可以调节电解过程的一个或多个参数以改变CNM产物中给定形态的相对量。
图1示出了根据本公开的实施方式的系统的实现方式。图1A示出了包括容器1002的系统1000,容器1002含有对于输入的气体1006内的含碳气体具有亲和力的介质1004。容器1002还可以更通常地称为“充气室”,并且此术语在本文中用于指可以填充有物质(无论是液体、气体、固体还是其组合)的任何空间。充气室可以是开放的、封闭的、基本上密封的以便限制流体进入或流出,或者是不透流体的密封的以便防止流体进入或流出。本文使用的术语“亲和力”是指介质吸收输入的气体1006内的含碳气体、与输入的气体1006内的含碳气体反应、化学键合或结合的倾向。因此,更经常地,介质1004将,例如不受任何限制或理论束缚,通过参与与含碳气体的一种或多种化学反应、与含碳气体的一种或多种电化学反应与含碳气体反应、化学键连或结合,优先地吸收含碳气体、与含碳气体结合或其组合。在本公开的一些实施方式中,介质1004与含碳气体反应的亲和力将导致产生不同的化学物质。术语“不同的化学物质”在本文中用于指在没有具有与含碳化合物反应的亲和力的介质的情况下不会另外产生的化学物质。
容器1002示于图1A中。图1A是开放的以与输入的气体1006的来源流体连通。介质1004具有比输入的气体1006更高的温度。介质还具有与输入的气体内的含碳气体反应的亲和力。在图1A中,输入的气体富含含碳气体,该含碳气体在这种情况下是CO2。较热的介质1004对含碳气体的亲和力使得含碳的至少一部分、基本上全部或全部离开输入的气体1006并进入容器1002内的介质1004。介质1004还可以具有与输入的气体1006内的其他气体反应的亲和力,但是与含碳气体反应的亲和力高于与不含碳的气体反应的亲和力。以此方式,介质1004可以充当碳汇,由此随着含碳气体进入介质1004并与其反应,输入的气体1006中的碳的量减少、基本上耗尽或完全耗尽,而输入的气体1006中的非含碳气体的量最低程度地改变或根本不改变。
图1B示出了系统1000A,其包括容器1002、介质1004以及位于介质1004的上表面与输入的气体1006的来源之间的绝热体1008。介质1004比输入的气体1006热。绝热体1008可以是多孔的并且允许含碳气体通过。在本公开的一些实施方式中,绝热体1008可透过含碳气体及输入的气体1006的不含碳的其他组成气体。在本公开的一些实施方式中,绝热体1008可具有比输入的气体1006中不含碳的气体更大的含碳气体渗透率,这意味着在相同或实质上类似的热力学参数下,与不含碳的气体相比,更大净量的含碳气体将通过绝热体。在本公开的一些实施方式中,绝热体1008对于输入的气体1006中的不含碳的气体而言可以是不可渗透的或不太可渗透的。
在本公开的一些实施方式中,介质与含碳气体反应的亲和力和绝热体1008的渗透性性能可协同作用以耗尽输入的气体1006的含碳气体含量并增加介质1004的碳含量。如图1A,图1B的介质1004可以充当碳汇。
图1C示出了系统1000B,其具有与系统1000A(在图1B中示出)相同的许多特征,具有增加的特征,具体的输入气体是空气,并且限定在绝热体1008的内部/下表面与介质1004A的上表面之间的空间也比输入的气体1006热,并且可包含也比输入的气体1006热的封闭空气。在系统1000B中,介质1004A也比输入的气体1006热。例如,介质1004A可以是可选地补充有氧化物的熔融碳酸盐电解质,使得介质1004A的上表面形成气-液界面。在系统1000B中,介质1004A具有与输入的气体1006中的含碳气体反应的高亲和力以及与输入的气体1006中不含碳的其他组成气体(例如氮、氧和水)反应的相对低的亲和力。在本公开的一些实施方式中,绝热体1008和介质1004A可通过促进介质1004A与含碳气体(诸如CO2)之间的反应来降低输入的气体1006的碳含量。以此方式,系统1000B通过选择性地降低输入的气体1006的碳含量而充当碳汇。
图1D示出了具有许多与系统1000B相同的特征的系统1000C,系统1000C具有浸没在熔融碳酸盐电解质介质1004A内的电极1010A和1010B的附加特征(在约750℃的温度下)。当跨电极施加电流时,含碳气体(在此实施例中CO2被转化(或电解分解))转化,产生新的碳物质并且产生氧。介质1004A与含碳气体之间的这些电化学反应的细节在下文中进一步讨论。
图7A示出了用于降低输入的气体混合物的含碳气体含量的方法2000的步骤的示意图。方法2000包括步骤:2002提供与输入的气体混合物的来源流体连通的介质,其中,介质具有与输入的气体混合物的含碳气体反应的亲和力;2004建立温差,由此介质具有比输入的气体混合物更高的温度;以及2006使介质与含碳气体一起反应,使得介质充当用于降低输入的气体混合物的含碳气体含量的碳汇。
CO2通过与熔融电解质介质的放热反应(通过与熔融盐中的氧化物反应)被从空气中迅速吸收并自发地浓缩。这连续地更新熔融碳酸盐电解质介质,不受任何特定理论的束缚,如以下方程式1、2和3所描述的:
CO2(气体)+O2 -fi CO3 2- (方程式1)
电解反应是根据以下方程式(2):
CO3 2-fi C+O2+O2- (方程式2)
在该过程中,通过熔融电解分解CO2,以产生CNM碳产物和热氧,并且碳作为CNM产物,如方程式(3)所述:
CO2fi CNM产物+O2 (方程式3)
如图13A所示,熔融的Li2CO3电解质迅速吸收CO2并且与其反应,但是对于主要的大气气体N2、O2和H2O是高度不可溶的。在770℃下在1m Li2O(mol/kg)Li2CO3中的CO2吸收的实验速率是高的并且比维持通过电解的CO2分解所要求的显著更快。
图2A示出了CO2在熔融碳酸盐介质1004A中的电解分解的示意图。熔融的Li2CO3电解质介质1004A对碳具有亲和力,并且快速吸收气态CO2并与其反应,但是具有较低的亲和力-至少部分地是由于在大气中的主要组成气体N2、O2和H2O中是高度不溶解的。延伸到介质中以示出碳到介质1004A中的净质量传递的灰色箭头和具有红色X的黄色箭头指示碳富集大气(为图2A的输入的气体混合物)中其他组成气体缺乏质量传递。
在图3A中示出了在包含一种摩尔氧化锂的770℃熔融碳酸锂介质中的CO2吸收的实验快速速率。图2A示出了代表电解过程的一个物理化学特征的示意图,该特征导致来自输入的气体混合物的CO2与介质1004A反应。CO2通过由方程式4a和4b表征的放热反应容易地吸收在电解质介质中,来自空气的N2、O2和H2O高度不溶于熔融的Li2CO3。注意,在氧化物与Li2CO3的化学混合之后测量CO2反应性吸收的快速速率;即,在化学环境而不是电化学环境中。相反,在电解过程中,不仅在阴极形成氧化物,而且在阳极放出O2(图2A和方程式3)上升至表面。
CO3 2-fi C纳米材料+O2-+O2 (方程式4a)
CO2+O2-fi CO3 2-;CO2+Li2O fi Li2CO3 ΔH(770℃)=-158,000J/mol
(方程式4b)
关于方程式4a,CO2吸收的高速率是由于其与电解质介质中的化学物质之一的放热化学反应所致。不受任何理论的束缚,在CNM产物的形成中,通过化学平衡和通过碳酸盐的电解形成驱动与CO2快速反应的氧化物。
关于方程式4b,不受任何理论的束缚,氧化物与CO2进行放热反应以便连续地更新电解质介质(诸如Li2CO3)中的碳酸盐,其中反应的焓是使用通过NIST网络书和NIST-JANAF热化学表可获得的热力学数据从单独的反应物种的焓计算出的。
放出的O2产物上升通过电解质并且增强电解质介质中的对流电流,这有助于入射CO2的混合并且增加反应速率。虽然从空气CO2到电解质中的反应速率非常高,但是与含有较高CO2水平的气体混合物(诸如烟气)相比,它更低。可替代地,在有或没有电解的情况下,CO2在具有氧化物的熔融碳酸盐电解质介质中的反应性吸收的速率可以在增强的对流下进一步增加,诸如电解质的机械搅拌或流动或旋转电极、或将热气体搅动或鼓入到电解质中。
图3A示出了在770℃下在1m Li2O(mol/kg)Li2CO3中的CO2吸收的实验速率是高的并且比维持通过电解CO2分解所要求的显著更快。不受任何具体理论的束缚,与用于结合、捕获、反应或消耗CO2的选择性CO2汇以及空气中主要组成气体缺乏溶解度相结合,空气中CO2(DCO2)的扩散系数DCO2在空气中可以促进CO2与输入的气体混合物的其他成分分离并且维持在熔融电解质介质(诸如Li2CO3(熔点=723℃)或二元或三元碳酸盐的其他电解质介质混合物)内发生的电解反应的所希望的速率。
允许独立于环境空气的其他组分而选择性地加热输入的气体混合物内的CO2部分的进一步的物理化学特征是CO2在空气中扩散的高常规速率(与在电解过程中消耗CO2的速率相比)。图2B以蓝色线示出了已知的CO2扩散在超出0至400℃的范围内的空气中外推至与CO2电解相关的更高温度域。外推法使用菲克扩散定律(Fick's Diffusion Laws)的T(K)3/2扩散系数指数变化,从20-400℃R2拟合>0.9996。
扩散传统上由菲克定律描述。不受具体理论的束缚,基本上等效但更简单的起始点是描述均方位移与扩散之间的关系的爱因斯坦-斯莫洛霍夫斯基方程。物质i在时间t中通过扩散<x2>产生的布朗运动均方位移由方程式5以1、2或3维给出:
<x2>=q Di t (方程式5)
其中q是维数因子(对于1、2或3维中的扩散,q=2、4或6);Di是扩散系数,以及t是时间。注意,界面处的分子运动可以不同于这种理想情况。
该平移位移被转换为CO2的平均扩散速度<x2>/t,作为温度的函数,请参见方程式6:
nCO2=<x2>0.5/t=(q x DCO2(T))0.5/tu (方程式6)
其中T是温度,并且tu是与扩散系数一致的单位时间。
图3A包括在空气中的CO2平移位移或速度,用DCO2和作为温度的函数的方程式6计算的。CO2(DCO2)的扩散系数和CO2在空气中的速度(nCO2)的平移位移是温度依赖性的。在图2B中,DCO2值在深蓝色虚线中,CO2的1、2或3维速度分别显示为红色、黄色和浅蓝色(最顶部)线。如图2A所示,在电解过程中,离开电解质介质的气体的总摩尔数由来自方程式1的O2产物组成。类似地,这是与方程式2中的反应物CO2相同的总摩尔数的进入电解质介质的气体。因此,达到气体体积与理想摩尔体积一致的程度,从电解质介质上方进入的CO2的体积被从电解质介质中排出的O2的体积取代,并且在电解质介质上方的气体体积没有净变化。注意,虽然移位的体积是相同的,作为较轻的分子,O2将比CO2在气相中更快地行进。
不受任何具体理论的束缚,通过电解过程产生的热O2,其也可以称为废气产物,本身可以用于生产用于各种应用的氧化剂,包括但不限于:消毒剂、用于各种工业和氧燃料过程等。此外,热O2可以用于将其一些能量转移回被吸收的CO2,或者用于如在热机处理中将更多的反应物吸入系统中。本公开的一些实施方式涉及例如通过与电解池内的碳酸盐电解质介质的液-气界面上方的气体空间流体连通的管道将O2废气产物从电解池中分解。
可以通过添加包围电解池的多孔的绝热体将热量保存在电解质介质内。还应注意,随着电解过程的进行,电解池的气体空间内的空气(在电解质介质的上表面上方)以及多孔绝缘体内的空气将含有增长浓度的氧。
在熔融碳酸盐电解质介质上方添加多孔的绝热体盖件允许气相CO2从输入的气体混合物扩散到熔融碳酸锂电解质介质中,这是输入的气体混合物的CO2部分可以被选择性地加热的进一步的物理化学特征。不受任何理论的束缚,在不存在对流的情况下,作为用于电解的反应物达到的CO2的最大速率受到CO2在垂直于绝缘表面的方向上的最大一维速度的限制,因为CO2朝向包含电解池的窑的内部行进。不受任何理论的束缚,在20℃下,在距离环境空气侧最近的隔离物中捕获的空气中的CO2的一维平均每秒位移以及速度是nCO2-绝缘体=nCO2(20℃)=0.56cm CO2 s-1。
当输入的气体混合物是来自大气的空气时,CO2源自环境空气,作为反应物到达并进入多孔绝热体中用于电解分解。环境空气中CO2的摩尔体积浓度(20*C),VM(空气中CO2),由其0.04%摩尔浓度和气体的摩尔体积确定;即VM(空气中CO2)=VM(20℃)/0.04% CO2=1mol CO2/6.0x107cm3空气。穿过该多孔绝缘体的外表面积的CO2/cm2的摩尔通量作为f(CO2)绝缘体给出。
空气的平均全球速度(风速)为n空气-平均=330cm/s(=11.9kph=7.4mph),并且自2010年以来已经以每年0.8%上升。在实施例中,检查了该风速域(1、33或330cm/s)的0.33%、10%或100%,以证明对于本公开的实施方式,自然风而不是人工鼓风机足以维持CO2。不受任何理论的束缚,在正交地冲击一个1cm2平方面积的绝缘体的空气的空气速度下,在一个第一程度的近似风将在Z=n空气(cm/s)/nCO2的比例速率下补充被扩散均方位移耗尽的CO2。原则上,空气速度可以通过隔膜来增强,该隔膜迫使更多的空气通过更小的区域或者对空气加压。风速增加又增加了撞击ZxVM(空气中的CO2)的区域的CO2的摩尔浓度。CO2通量是由在绝缘体的外表面处的浓度梯度与在电解质介质的表面处的浓度之间的浓度梯度来驱动的。在电解过程中电解质介质的CO2吸收是快速的;反应速率是快速的,加速了碳到电解质介质中的传质。
不受任何理论的束缚,通过(i)CO2与Li2O的反应热,在ΔH=-158,000J/mol(方程式4)下,重新形成电解质介质,以及(ii)来自电解超电势的电阻加热,在电解过程中产生热(-Q入)。释放的反应性热是CO2与电解Li2O的放热反应,-ΔH(方程式4),根据消耗的CO2摩尔数。来自电解超电势h和电解电流的产物的电阻加热。CO2在熔融碳酸盐电解质中的电解分解的剩余电势是约0.8V,并且随着电解质介质组成和电解电极而变化。驱动恒定电流密度I的附加超电势将随着电解质介质组成和电极组成以及纹理化而变化,并且已经针对平面电极进行了测量。来自系统的热损失P出是由热导率、热接触的表面积A、跨过绝缘体的温度差ΔT以及绝缘体的厚度给出的。热导率k通常以公制单位(W/(mK))表示,而热阻R通常以英国单位(ft2 hr°F/Btu)表示并且包括绝缘体的厚度(以英寸计)。
P出=kAΔT/=AΔT/R (方程式7)
允许CO2进入窑并且在电解腔室内保留热量的材料的双重特征是用多孔绝热体可实现的。此类材料具有(i)开放孔隙率(与封闭孔或晶粒相反)材料,(ii)高绝缘因子,以及(iii)可以承受在适当温度域中的电解条件的温度。对高温耐火材料的热导率的孔隙率依赖性进行了研究。能够承受高温(>1150℃)的多孔绝热体是铝硅酸盐和氧化铝硅酸钙毯。实例是各种产物,包括“用于炉的陶瓷纤维绝缘体”、“氧化铝二氧化硅陶瓷纤维”、或/>相关的热产物经常回归到英国而非公制单位,具有类似的可用组成(例如46%的Al2O3和54%的Si2O)、厚度(0.5、1或2英寸厚)以及密度范围(4、6或8lbs/ft3=pcf)。
甚至这些氧化铝二氧化硅纤维毯中的最致密物是轻质的,具有高孔隙率。作为实例,8pcf密度(=0.128g/cm3)的的孔隙率可以使用固体(无孔)平均d固体=3.2g/cm3密度从46%的4.0g/cm3密度氧化铝和54%的2.6g/cm3密度Si2O来估计。孔隙率从开放空间估计为(d空气=0.001225g/cm3):
p=100%x(d固体-d赛拉毯)/(d固体-空气),d空气=0.001225g/cm3p(硅酸铝8pcf,实例)=96% (方程式8)
一种容易获得的氧化铝二氧化硅纤维,2英寸厚的8pcf热纤维毯,对于在从T电解至T空气的温度范围内k=0.52W/(mK)(并且R=3.8ft2 hr F°Btu-1)的平均热系数,具有分别在0℃(外推的)、200℃、400℃、600℃和800℃下的0.028(10)、0.05(5.7)、0.08(3.6)、0.19(2.2)NS 0.20(1.4)的k的额定绝缘值和(R)。热阻的“R”表达式的数学方便性是与绝缘层的近似加成性。因此,该绝缘体的8英寸而不是2英寸的厚度将具有大约15.2ft2 hr F°Btu-1的R值。
在绝缘体的外层中,可以使用低温相容(更廉价且具有更高的R值)的多孔绝缘体,例如开口玻璃纤维绝缘体。这种绝缘体可从多种商业制造商获得。在此使用的实例是4英寸厚的无面层Corning710纤维绝缘体,其中R=16.7,密度1.5pcf 0.024g/cm3,并且由交织的玻璃纤维组成。由2.5g cm-3的固体玻璃纤维密度,此绝缘体的孔隙率是p(4英寸C701)=99%。组合的,从窑内部面向外的8英寸的硅酸氧化铝8pcf和延伸至环境空气的4英寸的C701无面层的玻璃纤维绝缘体的绝缘能力将是近似添加的,即它们将具有近似组合的R=(15.2+16.7)=31.9ft2 hr F°Btu-1。
本公开的一些实施方式涉及用于从含碳的输入的气体混合物中选择性地捕获CO2并且由所捕获的CO2产生CNM产物的设备。设备包括限定电极间空间的一对电极,阴极和阳极,该电极间空间还可以被称为电解空间,该电解空间可以接收和包含电解质介质。设备还包括位于输入的气体混合物的来源与电解质介质之间的绝热体。绝热体是多孔的并且配置为促进从输入的气体混合物选择性地捕获CO2。设备可进一步包括电流源、热源、包含电极和电解质介质并与含碳的输入的气体混合物的来源流体连通的外壳。
图5A示出了根据本公开的实施方式的设备10A的一个实例。设备10A包括用于容纳阴极18的外壳12,其也可以被称为电解腔室或电解池,其中阳极16可以形成外壳12的壁的内表面的至少一部分。两个电极共同限定其间的电解空间B。如本领域的技术人员将理解的,任选地,阳极16可以与外壳12的壁分离。外壳12配置为容纳电解质介质21(在图5A中示出,处于熔融状态,上表面指示为21A)。包括上表面21A的电解空间B可以与包含输入的气体混合物(其包含CO2)的充气室D流体连通。外壳12可支撑在绝缘壳体20(诸如窑)内的底座14上,该绝缘壳体限定绝缘充气室A。设备10还包括绝热体22,其位于电解空间B和容纳输入的气体混合物的充气室D之间。在本公开的一些实施方式中,绝缘充气室A还可与含有输入的气体混合物的充气室D流体连通。
含有输入的气体混合物的充气室D可以是地球大气(具有约420ppm CO2的CO2含量),或者可以是容纳浓缩的含人为CO2的气体(诸如工业废气流或隔离的CO2的储罐)的充气室。例如,充气室D包含或是输入的气体混合物的来源,输入的气体混合物可以是包含CO2和可选的其他含碳气体的任何气体。例如,输入的气体混合物的来源可以是各种工业设备,包括但不限于:水泥制造设备;炼铁设备;钢制造设备;制造或使用氨、乙醇、镁、氢、聚合物、塑料、玻璃中的一种或多种的设备;废水处理厂;食品加工厂。输入的气体混合物的来源还可以是化学反应器,包括内燃机和用于加热或烹饪的含碳材料的燃烧。来自发电厂、蒸汽发电设施或热解反应器的排放气体也可以是输入的气体混合物的来源。从这些来源或在任何高碳覆盖物质的生产中排放的含CO2的气体还可以有助于或构成输入的气体混合物。此外,燃烧或转化化石燃料用于加热、运输的含CO2的气体产物以及诸如聚合物和塑料的碳产物也可以有助于或构成输入的气体混合物。输入的气体混合物的温度可以在约-90℃至约400℃的范围内。例如,如果输入的气体混合物的来源是大气,那么温度范围可以在约-90℃和约75℃之间变化。如果输入的气体的来源是人为的,那么温度范围可在约50℃与约400℃之间变化。外壳12配置为与充气室D流体连通,以便在电极间空间B内接收输入的气体混合物。
在本公开的一些实施方式中,阳极16形成为平面结构、丝结构、网、多孔结构、导电板、平坦或折叠垫片、盘绕结构,或者阳极可形成外壳12的内侧壁的至少一部分。阳极16可由各种导电材料形成,使得阳极16可产生氧或不产生氧。这些形成阳极的材料包括但不限于:具有稳定层或建立有利于在根据本公开的实施方式进行的电解反应过程中的氧生产的高度稳定的氧化物外层的任何导电材料,建立有利于氧生产的高度稳定的氧化物外层的Ni、Ni合金、镀锌(涂锌)钢、钛、石墨、铁以及多种金属。用于形成阳极16的合适材料的其他实例包括镍合金36(无铬但有铁的镍)、包括不锈钢诸如SS304或SS316的镍铬合金(镍铬基合金)和inconel合金(诸如Inconel 600、625和718)、合金C-264或铬镍合金(诸如ChromelA、B),或者已知合金组分的共成核产生高质量CNT。二元和三元过渡金属成核剂也可以是有用的,包括但不限于:Ni、Cr、Sn、In、Fe和Mo,其也可影响CNM产物生长。
在本公开的一些实施方式中,可以在阳极16上添加过渡金属,该过渡金属可以从阳极16溶解以通过电解质介质21迁移到阴极18上。添加的过渡金属可以充当成核剂,该成核剂可以选自镍、铁、钴、铜、钛、铬、锰、锆、钼、银、镉、锡、钌、锌、锑、钒、钨、铟、镓或非过渡金属诸如锗或硅或其混合物。过渡金属还可以作为溶解的过渡金属盐直接引入到电解质介质21内以迁移到阴极18上。还有可能将过渡金属成核剂直接添加到阴极18上。
在本公开的一些实施方式中,阴极18形成为平面结构、丝结构、网、多孔结构、导电板、平坦或折叠垫片、片、盘绕结构,或者阴极可形成外壳12的内侧壁的至少一部分。阴极18可由各种导电材料形成,导电材料反映对形成在阴极18上的成核点和CNM产物的变化的需要。此类形成阴极的材料包括但不限于:任何导电材料、镀锌(涂锌)钢、钛、石墨、铁、包含铜和锌的合金、Monel合金(Ni 400,一种Ni/Cu合金)、Inconel、不锈钢、铁、镍铬合金、纯Cu以及黄铜合金,也可以适合作为用于制造阴极18的材料。
阳极16和阴极18可在外壳12(诸如不锈钢外壳或由基本上纯的或纯的氧化铝制成的外壳)内基本上彼此平行地对准。外壳12可以由适合于包含熔融电解质介质21并且维持设备10A所实现的温度的任何材料制成。电极可以以任何取向来取向,包括但不限于基本上水平或基本上垂直,但彼此间隔开以便在其间限定电解空间B。在本公开的一些实施方式中,电解空间B是在约0.1cm与约10cm之间。在本公开的一些实施方式中,电解空间B为约1cm。如本领域技术人员将理解的,电解空间B的尺寸将由设备10A的规模决定,诸如每个电极的大小、在壳体内限定的充气室、施加的电流的量及其组合。
阳极16和阴极18可操作地连接到电流源(未示出),该电流源可以是提供约0.001A/cm2与10A/cm2之间的电流密度的交流电或直流电(恒定或不恒定)的任何来源。在本公开的一些实施方式中,在电极之间提供的电流密度是至少0.02A/cm2、0.05A/cm2、0.1A/cm2、0.2A/cm2、0.3A/cm2、0.4A/cm2、0.5A/cm2、0.6A/cm2、0.7A/cm2、0.8A/cm2、0.9A/cm2、1.0A/cm2或更大。用于电流源的电力可以是任何电源或电源的组合,包括电源、太阳能电源等。
热源(未示出)可以是将外壳12内的温度升高到使电解质介质21转变成熔融相的温度的任何热源。例如,热源可在外壳12内实现约500℃至约850℃或更高的温度。在本公开的一些实施方式中,加热实现了约700℃至约800℃之间、约720℃至约790℃之间、或约750℃至约780℃之间的温度。在本公开的一些实施方式中,加热实现了749-750℃、751-752℃、753-754℃、755-756℃、757-758℃、759-760℃、761-762℃、763-764℃、765-766℃、767-768℃、769-770℃、771-772℃、773-774℃、775-776℃、777-778℃或779-780℃的温度。在本公开的一些实施方式中,外壳12内的温度可增加至约800℃或更热。在本公开的一些实施方式中,热源通过CO2吸收和转化为碳酸盐的放热反应(从气相至固相CNM产物的传质)或施加的电解电流的超电势提供或补充。
在本公开的一些实施方式中,电解质介质可以包含碳酸盐,该碳酸盐可以被热源加热直到它转变成熔融相。例如,碳酸盐可以是碳酸锂或锂化的碳酸盐。熔融碳酸盐诸如碳酸锂(Li2CO3)(其具有723℃的熔点)或较低熔点的碳酸盐诸如LiBaCO3(其具有620℃的熔点),当含有氧化物时,包括在熔融时发生或作为电解的结果的自发氧化物形成或当与高度可溶的氧化物诸如Li2O、Na2O和BaO混合时,维持CO2从熔融电解质介质上方的空间的快速吸收。合适的碳酸盐可以包括碱金属碳酸盐和碱土金属碳酸盐。碱金属碳酸盐可以包括碳酸锂、碳酸钠、碳酸钾、碳酸铷、碳酸铯或碳酸钫或它们的混合物。碱土金属碳酸盐可以包括碳酸铍、碳酸镁、碳酸钙、碳酸锶、碳酸钡或碳酸镭或其混合物。在本公开的一些实施方式中,电解质可以是混合组合物,例如,碱金属碳酸盐和碱土金属碳酸盐以及氧化物、硼酸盐、硫酸盐、硝酸盐、氯化物、氯酸盐或磷酸盐中的一种或多种的混合物。
本公开的实施方式涉及在包含输入的气体混合物的充气室D与容纳熔融电解质介质21的外壳12内部之间提供绝热体22。绝热体22配置为有助于CO2从第一侧22C穿过绝热体22到达和离开第二侧22D的净选择性通过。其他气体被阻止净选择性通过绝热体,因为在较高温度介质中下沉,不存在对其消耗的亲和力。在本公开的一些实施方式中,绝热体22是由促进CO2从其中流过并且有助于维持绝缘壳体20内的温度的材料制成的。在本公开的一些实施方式中,绝热体22材料具有:(i)开孔结构;(ii)高绝缘因子;以及(iii)如果适用的话,它可以承受在外壳22和绝缘壳体20内实现的高温。用于绝热体22的合适的材料的非限制性实例包括能够承受高温(>1150℃)的那些,诸如:硅酸铝和硅酸铝钙毯。用作绝热体22的容易获得的材料的实例包括但不限于:纤维状或颗粒状的可渗透的棉絮、垫子或毯子;柔性或刚性板或面板;以及允许气体通过的可渗透的刚性块或砖。在构造中使用的一些绝缘体产物还可以适合用作绝热体22,包括但不限于:低温和中温绝缘体(在外壁中使用),诸如玻璃纤维、纤维素、棉或编织物;中温绝缘体(在外壁或中间壁中使用),诸如矿棉;以及高温绝缘体(在外壁、中间壁或内壁中使用)水泥和陶瓷,诸如铝酸盐(包括碳酸盐)、硅酸盐(包括硅酸铝钙)、其衍生物及其组合。各种容易获得且合适的高温陶瓷产物的实例包括但不限于:“用于炉的陶瓷纤维绝缘体”;“氧化铝二氧化硅陶瓷纤维”; 或/>合适的绝缘体产物可具有类似的组成(例如约46%的Al2O3和约54%的Si2O)、厚度(0.5寸、1寸或2寸厚)以及密度范围(4lbs/ft3=pcf、6pcf或8pcf)。
甚至最致密的氧化铝二氧化硅纤维材料可以是轻质的,具有高孔隙率。作为实例,8pcf密度(=0.128g/cm3)的的孔隙率可以使用固体(无孔)平均d固体=3.2g/cm3密度由46%的4.0g/cm3密度氧化铝和54%的2.6g/cm3密度Si2O来估计。孔隙率由开放空间估计为(d空气=0.001225g/cm3):p=100%x(d固体-d赛拉毯)/(d固体-d空气),d空气=0.001225g/cm3,(硅酸铝8pcf,实例)=96%(开放气孔)。容易获得的2英寸厚、8pcf的氧化铝二氧化硅纤维,热纤维毯,对于在从T电解至T空气的温度范围内k=0.52W/(mK)(并且R=3.8ft2 hr F°Btu-1)的平均热系数,具有分别在0℃(外推的)、200℃、400℃、600℃和800℃下的0.028(10)、0.05(5.7)、0.08(3.6)、0.19(2.2)和0.20(1.4)的k和(R)的额定绝缘值。热阻的“R”表达式的数学方便性是与绝缘层的近似加成性。因此,绝缘体的8英寸而不是2英寸的厚度将具有大约15.2ft2 hr F°Btu-1的R值。绝缘纤维之间的孔隙率和间距在第一材料和第二材料/>的扫描电子显微镜中是明显的,各自对应地示于图8和图9中。图8示出了第一材料具有直径为约5.8μm(小图D)、4.4μm(小图E)和3.3μm(小图E)的纤维。图9示出了第二材料具有直径为约2.5μm(小图D)、0.49μm(小图E)和0.24μm(小图F)的纤维。
在本公开的一些实施方式中,绝热体22的表面积比熔融电解质介质21的上表面21A的表面积大1至100倍。在本公开的一些实施方式中,绝热体22的表面积比熔融电解质介质21的上表面21A的表面积大2至20倍。在本公开的一些实施方式中,为了最大化净向内CO2扩散和最小化向外热流,绝热体22在面向输入的气体混合物的外侧(第一表面22C)上的表面积大于暴露于较高温度介质的内侧(第二表面22D)上的表面积。
在本公开的一些实施方式中,绝热体的密度和/或厚度可以经受调节过程以与本公开的实施方式一起使用。例如,可以压缩或通过其他简单的机械、化学或结构手段调节绝热体,以便与未调节的绝热体相比改变、增加或减少含碳气体净通过绝热体。
图5B示出了根据本公开的实施方式的设备10B。设备10B具有许多与上述设备10类似或相同的特征。两个设备10、10B之间的主要区别在于设备10B具有框架22A,该框架具有一个或多个壁以及由绝热体22制成的天花板,该天花板限定了绝缘充气室C,该绝缘充气室C包含从框架22A外部的充气室D中的输入的气体混合物捕获的CO2。框架22A的这些壁和天花板增加了输入的气体与多孔绝热体之间的相互作用的表面积,这可以增加向内的净CO2扩散的速率(从第一表面22C通过绝热体到第二表面22D)。如图5B所示,充气室A可以与绝缘充气室C流体连通或不连通。框架22A的每个壁和天花板由绝热体22的20cm x 20cm和2英寸厚的区段构成。基于框架22A的尺寸和池12内的熔融电解质介质21的体积,绝热体22的第二表面22D与熔融电解质介质21的上表面21A间隔开预定距离。这样,改变框架22A的尺寸可以增加或减小预定距离,因为可以增加或减小池12内的熔融电解质介质21的体积。绝缘充气室C内的CO2浓度可以高于充气室D中的输入的气体混合物中的CO2浓度。此外,绝缘充气室C内的含CO2的气体也可以处于比充气室D中的输入的气体混合物更高的温度。
图5C示出了根据本公开的实施方式的设备10C。设备10C具有许多与上述设备10B相似或相同的特征。两个设备10B、10C之间的主要区别在于设备10C还包括限定充气室D的壳体24,框架22B位于充气室D中。壳体24可以由基本上不透气体并且具有低导热性能的材料(例如耐火砖)构造。换言之,壳体24可以由具有绝热性能的材料制成。壳体24可以限定两个孔,第一端处的输入孔26A和第二端处的输出孔26B,使得充气室D内的气流从输入孔26A移动到壳体24中并且经由输出孔26B离开壳体24。充气室D的气体含量可在壳体24内部与外部大致相同。与设备10B一样,由于绝热体22,充气室D内的气体含量和性能不同于绝热充气室C内的气体含量和性能,这是由于含碳气体在净基础上从充气室D移动通过绝热体22进入充气室C中并且通过界面21A选择性地进入介质21中。充气室C可以具有比充气室D更高的温度。可选地,壳体24还可以包括一个或多个可移位构件,该一个或多个可移位构件可以根据输入的气体混合物是经由输入孔26A还是输出孔26B进入壳体来移动其位置,诸如当风行进的方向改变时或其他。可移位构件可为配置为移位其位置以改变输入的气体混合物移动通过壳体24的方向的滑动门、端口、挡板或任何其他机构。可移位构件还可构造成移位其位置,以便改变输入的气体混合物移动通过壳体24的方向。另外或替代地,可移位构件可基于在本文中所描述的任何设备内出现的热点而移位,使得输入的气体混合物被引导朝向或远离热点。如图所示,充气室C与池12内的电解质介质21的上表面21A流体连通。在本公开的一些实施方式中,设备可以包括在第一表面22C与第二表面22D之间的盘绕通道,以用于增加输入的气体混合物与绝热体22的接触路径长度,并因此增加接触时间。
图5C所示的框架22B可以具有由绝热体22制成的一个或多个壁,例如绝热体22的20cm x 20cm且4英寸厚的区段,以及与框架22A相同的天花板。
设备10A还可以配置为在上表面21A上方的电解空间B与充气室D之间建立气体压差。池12内的气体压力可低于充气室D内的气体压力,使得所建立的气体压差可增强含碳气体通过绝热体22并进入池12的流速。压差可以由各种机构引起,诸如与充气室D相比减小池12内的相对气体压力的隔膜泵。可替代地或另外,鼓风机或风扇也可以用于增加充气室D内的气体压力。
在本公开的一些实施方式中,设备10B和10C配置为在充气室D与充气室C之间建立气体压差,以便增强含碳气体通过绝热体22进入充气室C的移动。例如,可以将充气室D内的气体加压到大于充气室C内的气体压力的水平。可以将隔膜泵、鼓风机或风扇用于促进在充气室D与充气室C之间建立这种气体压差。
在本公开的一些实施方式中,池12可以配置为使存在于绝热体22的内表面22C和熔融电解质介质21的上表面21A之间的气体混合。例如,池12可以包括用于机械混合、搅动、搅拌、对流、鼓泡或其组合的一个或多个机构,以促进上表面21A上方的气体与电解质介质21的混合。
在本公开的一些实施方式中,设备10A、10B和10C可以进一步包括用于浓缩输入的气体混合物的机构。例如,设备10A、10B和10C可以进一步包括涡流管、热泵或热机,以便增加输入的气体混合物内的含碳气体的浓度。
本公开的一些实施方式涉及配置为从输入的气体混合物中选择性地捕获含碳气体,然后由所捕获的气体产生CNM产物的一个或多个系统。图6示出了根据本公开的实施方式的系统的两个实例。图6A示出了包括至少两个设备10D和组件10E的系统200A的非限制性实例。设备10D表示任何设备,包括设备10A、10B、10C及其组合,其配置为使用电解过程从输入的气体混合物中选择性地捕获CO2并由其产生CNM产物。组件10E表示用于向设备10D提供电流的热源和电源。而图6A示出了三个设备10D,应当理解,可以存在形成系统200A的一部分的更多或更少的单独设备10D。这样的设备10D可以共享单个组件10E,或者在系统200A中可以存在多于一个的组件10E。
图6B示出了包括至少两个设备10D的系统200B的非限制性示例,其中一个设备10D竖直地布置在另一个设备10D上以形成至少两个设备10D的堆叠10F。至少两个设备10D可以与组件10E操作性地耦接,或者在系统200B中可以存在多于一个组件10E。而图6B示出了一个堆叠10F,应当理解,系统200B可以包括两个或更多个堆叠10F。一个或多个堆叠10F可以可操作地耦接到给定组件10E,或者一个或多个堆叠10F中的每一个可以可操作地耦接到专用组件10E。
本公开的一些实施方式涉及用于从输入的气体混合物选择性地捕获含碳气体并由捕获的气体产生CNM产物的一种或多种方法。在本公开的一些实施方式中,本文描述的方法可以使用本文描述的设备和系统来操作,然而,方法的不同实施方式不限于这样的设备和系统。
图7示出了代表用于从充气室内的输入的气体混合物中选择性地捕获CO2的方法300的示意图。方法300包括以下步骤:在输入的气体混合物和多孔绝热体的外表面之间建立流体连通302;以及通过使CO2通过绝热体进入第二充气室来从输入的气体混合物中选择性地捕获CO2的步骤304。方法300进一步包括在多孔绝热体的内表面与第二充气室内的电解质介质之间建立流体连通的步骤306,其中电解质介质配置为加强CO2的捕获。方法300进一步包括收集由第二充气室内的电极捕获的CO2产生的碳纳米材料产物的步骤308。方法300可以进一步包括去除在CO2捕获过程中放出的废气产物的任选的步骤。在本公开的一些实施方式中,方法300进一步包括选择性地去除或增加热量以平衡捕获CO2中产生的或所需的热量的步骤。
根据本公开的一些实施方式,方法300可以进一步包括在绝热体上建立气体压力差,使得输入的气体混合物的气体压力高于第二气室内所捕获的气体的步骤。气体压差可以通过使用隔膜泵、鼓风机或风扇来建立。另外或替代地,可加压输入的气体混合物以建立气体压差。在本公开的一些实施方式中,在第二充气室中产生的废气可比输入的气体混合物的温度更热。在方法的一些实施方式中,废气产物是O2。在本公开的一些实施方式中,废气产物补偿或增强了输入的气体混合物的输入速率和/或CO2到第二充气室中的选择性捕获和移动。方法300的一些实施方式包括将热能从废气产物传递至输入的气体混合物的步骤。在方法300的一些实施方式中,多孔绝热体的孔隙率是可调节的,以便改变通过移动穿过绝热体而选择性地捕获CO2的速率和热量可以传递穿过绝热体的速率。
在方法300的一些实施方式中,多孔绝热体的内表面可以直接接触电解质介质。在方法300的其他实施方式中,方法300还包括将多孔绝热体的内表面定位成与电解质介质的上表面相距预定距离。
本公开的一些实施方式包括将无孔外壁介质定位在多孔绝热体周围以用于限定具有第一端、第二端的绝缘间室的方法步骤,并且其中,绝缘间室配置为在第一端处接收输入的气体混合物。任选地,该无孔外壁介质也是绝热体。
在本公开的一些实施方式中,方法300进一步包括使用在第二充气室中产生的热量来加热或供电外部装置的步骤,诸如热泵或热机用于加热输入的气体混合物、电解质介质或其组合。另外或替代地,焦耳热、工业废热、太阳能热、地热、废热或其组合可用于加热输入的气体混合物、电解质介质或其组合。
在本公开的一些实施方式中,方法300还包括通过机械混合、搅动、搅拌、对流、鼓风或其组合将第二充气室的气体内容物与电解质介质混合的步骤。
在本公开的一些实施方式中,方法300进一步包括以下步骤:加热电解质以获得熔融电解质介质;将熔融电解质介质布置在第二充气室内的电解池中的阳极和阴极之间;用至少熔融电解质介质选择性地加热在输入的气体混合物内的CO2;向池中的阴极和阳极施加电流以用于电解分解选择性加热的CO2;以及从池的阴极收集碳纳米材料产物。
在本公开的一些实施方式中,方法300进一步包括在熔融电解质介质内产生O2产物的步骤。其中,O2产物可以增强熔融电解质介质内的对流,用于混合熔融电解质介质。
在本公开的一些实施方式中,方法300的CNM产物包括碳纳米管、碳纳米洋葱、纳米花、纳米树、纳米带、薄片、纳米支架、螺旋、石墨烯、掺杂的碳纳米材料、磁性碳纳米材料、无定形碳或其组合。在本公开的一些实施方式中,方法300进一步包括通过改变电解质介质温度、CO2速率、电流、电压、阴极组成、阳极组成或电解质介质组成来选择CNM产物内的组成碳纳米结构的相对量的步骤。
如本文所使用的,术语“选择CNM产物内的组成碳纳米结构的相对量”是指有助于控制电合成CNM产物的形态的任何步骤。在本公开的一些实施方式中,CNM的所选形态可以包括以下CNM形态:碳纳米洋葱、碳纳米支架、碳纳米球、碳纳米螺旋、碳纳米薄片、石墨烯或其组合。在本公开的一些实施方式中,选择纳米材料形态的步骤可导致电合成CNM产物,其部分、大部分、基本上全部或全部是单一CNM形态。例如,选择纳米材料形态的步骤可以产生电合成CNM产物,其部分、大部分、基本上全部或全部是以下之一:纳米碳洋葱、纳米碳支架、纳米碳球、纳米碳螺旋、碳纳米薄片或石墨烯。
在本公开的一些实施方式中,选择纳米材料形态的步骤包括将电流作为交流电(AC)施加于阴极和阳极。例如,可以为具有纳米洋葱形态的CNM产物选择AC电解电流。
在另一个实施方式中,选择纳米材料形态的步骤包括将ZnO添加到熔融碳酸盐电解质中并施加AC电解电流,其可选择具有石墨烯薄片形态的CNM产物。
在另一个实施方式中,选择纳米材料形态的步骤包括将MgO添加到熔融碳酸盐电解质中并选择用于中空碳纳米球产物的电流。
过渡金属核化的生长,诸如添加镍粉末,可以导致可清楚观察到的CNT壁。然而,当在合成期间故意地排除这些成核添加剂时,则实现了纳米洋葱和石墨烯的高产率合成。电合成过程的参数的这些差异仅是可以如何选择电合成CNM产物的一些实例。
在本公开的一些实施方式中,方法300进一步包括通过非化石能源向电池供应电流的步骤,非化石能源包括但不限于太阳能、风能、水电能、地热、潮汐能、波、核能或其组合。
在本公开的一些实施方式中,方法300进一步包括以下一个或多个步骤:通过预加热电解质介质、向电解质介质添加氧化物、将电解质介质重新用于多个电解过程和时间平衡熔融电解质介质来激活熔融电解质介质。
实施例
以下描述的实施例和实验涉及通过CO2穿过多孔绝热体的选择性净通道从输入的气体混合物直接捕获CO2,以及由捕获的CO2产生CNM产物。不受任何具体理论的束缚,CO2的选择性净通路至少部分是由于介质对碳的亲和力可能高于介质对输入的气体混合物的其他组成气体的亲和力。提供这些实施例以示出本公开的实施方式,并且不以任何方式被解释为限制本公开的范围。
实施例1-CO2通过绝热体
图10示出了设备构造和在实验期间获得的数据的示意图,其说明CO2容易地流过本公开的绝热体。图10A示出了具有约4英寸直径(1英寸等于约2.54cm)的不透流体的容器100,该容器通过下部多孔的、开放通道的绝热体122B被分成上腔室100A和下腔室100B。可选地,上腔室100A还包括上绝热体122A,该上绝热体与容器100外部的空气流体连通。除非另有说明,绝热体122A和122B各自是多孔绝热隔板,其是2英寸厚的每立方英尺8lb密度的上腔室100A经由气体供给线路102接收输入的气体混合物。该下腔室100B容纳用于测量和报告下腔室100B内的CO2水平的CO2传感器104(诸如可从CO2meter.com商购的类型)。下腔室100B最初仅含有纯N2,而不含有CO2。
图10B示出了两个实验设置,在上小图中示出的设置经由供给线路102将100%的CO2接收到上腔室100A中。在图10B的上小图中,上腔室100A包括上绝热体122A,而在下小图中没有上绝热体122A。用于图10B的实验设置中的传感器104是0至100%灵敏度的CO2传感器。在图10B的下小图中,上腔室100A最初用100%CO2填充。图10B的上小图和下小图的每个各自还包括描绘随时间推移在下腔室100B中测量的实验CO2水平的线图。
如上小图图10B所示,当以1L/min的流速将纯CO2的输入的气体混合物引入到上腔室100A中时,下腔室100B中的CO2浓度在约15分钟内从0增加至100%,以及当关闭流时,CO2水平逐渐降低。如图10B的下小图所示,当上腔室填充有100%CO2时,则在下腔室中的CO2浓度在约24分钟内从0增加至约62%。CO2比N2致密,这可驱使CO2在下腔室100B中的浓度相比于上腔室100A增加。N2与CO2的摩尔的相对气体密度是通过它们的化学式重量的比值28/44=63.6%给出的。
图10C示出了三个实验设置,其中两个通过供给线路102在不同流速下接受压缩空气(具有约418ppm的CO2水平),并且使用0至1%灵敏度的CO2传感器。图10C的上小图仅示出了下腔室100B、下绝热体122B,以及压缩空气以6.2L/min(相当于330cm/s的风速)的速率被递送到绝热体102的顶部。如图10C的上小图所示。10C,腔室中的CO2浓度在约29分钟内从0(纯N2)增加至约410ppm。
在图10C的中间小图中,实验设置包括上绝热体122A、通过下绝热体122B与下腔室100B隔开的上腔室100A。图10C的中间小图的上线图示出了当以0.624L/分钟(相当于33cm/s的风速)的速率引入空气时在下腔室100A中随时间检测的CO2水平。下腔室CO2浓度在约45分钟内从0增加到约395ppm。图10C的中间小图的下线图出了当以6.2L/min的速率引入空气时在下腔室100A中随时间检测的CO2水平。底部腔室CO2浓度在约10分钟内从0增加至约395ppm。
不受任何具体理论的束缚,较厚的多孔绝缘层可减缓CO2浓度增加的速率。有趣的是,观察到发生相反的情况。在相同的测试腔室中,2英寸绝热体层被8英寸(4个堆叠的2英寸层)的绝热体替代,这些绝热体将上腔室与下腔室(未示出)分开。上室中来自空气的CO2在约20分钟或2.5分钟内分别在0.624或6.2L空气/分钟流速下达到395ppm水平。不受任何具体理论的束缚,当使用较厚绝缘体时,观察到的下腔室100B中的CO2浓度在较短时间量上的增加可能与下腔室100B的实质上减小的高度有关,这减小了下腔室100B的体积,从而允许更快速地替换原始N2。
图10C的下小图示出了进一步的实验设置,其中密封的上腔室100A填充有100%空气,然后下腔室100B中的CO2浓度在约18分钟内从0增加至约240ppm。
不受任何具体理论的束缚,示于图10中的所有实验设置表明来自空气或来自纯CO2的CO2穿过多孔的、开放的通道式的绝热体。
对于随后描述的每个电解过程,使用以下计算电解之前和之后的理论质量变化:
Q=以安培小时(Ah)为单位施加的测量的电解电荷,以及
n=4;方程式2电解转移的电子。
F=法拉第常数=96485c/mol电子=26.801Ah/mol e-。
FW(C)、FW(O2)和FW(CO2)=化学式重量碳、O2、或CO2:分别为12.01、32.00或44.01g/mol。
实施例2-在不存在和存在CO2下的碳酸盐电解
该实验表示由两个电解构造组成。如图4A所示,在第一构造400中,包含熔融碳酸盐电解质介质404和电解电极406的电解腔室402由密封构件408密封。电解腔室402被容纳在由固体绝热材料制成的壳体405中。在电解过程中不允许空气进入腔室,并且在电解过程中没有另外的CO2可供用于更新碳酸盐电解质介质404。减压阀允许在电解过程期间通过管410释放O2,管410在密封构件408下方并且在壳体405上方延伸。在不添加CO2的情况下,与方程式2一致,碳酸盐电解质介质的水平在电解过程期间在电解池402内降低。在通过电解电荷之前和之后测量电极406和电解质介质404的组合的测量质量,并且在不存在CO2的情况下,注意到组合的质量随着氧的析出而减少。
具体地,进行无CO2的实验,通过以下操作参数进行构造400(如图4A所示):
·外壳:4英寸x 6英寸不锈钢304坩埚,其中内壁充当阳极
·阳极/电极:镍铬合金C约6cm x 6cm
·阴极/电极:黄铜约6cm x 6cm
·电解质介质:Li2CO3
·温度:750℃
·电流:8.4安培(电流密度=0.2A/cm2)
·电解时间:20小时
在通过8.4安培x 20小时=168Ah的电解电荷之前和之后测量池、电解质和电极的组合质量。168Ah能够减少根据方程式2使用n=4和F=9.6485x104As以质量=Q/nF计算的1.567摩尔的碳酸盐。在构造400的密封池中,在不更换CO2的情况下,根据方程式2,由于损失O2为1.567mol x 32g O2mol-1,密封池应损失约50g质量。在密封池中电解之后,测量的池质量损失为约48g,总计为理论50g损失的96%。
不受任何理论的束缚,当氧化物根据方程式3建立时,可能难以析出最后剩余的小部分O2,例如与O2+氧化物或碳酸盐结合发展竞争性平衡以形成抑制O2持续释放的物质。
在第二构造400A(在图4B中示出)中,允许来自空气的CO2通过多孔绝热体12流入电解腔室402中。具体地,电解腔室402的顶部是未密封的,并且多孔绝缘体412具有电解质介质404的表面积的10倍作为电解腔室402内的上表面暴露。再次使用未密封的构造400A(如图5B所示)进行多孔顶部实验,再次在0.2A/cm2的电流密度下、在与池402具有相同类型的电极以及不锈钢304中相同的750℃ Li2CO3电解质介质的情况下进行多孔顶部实验。该盖由2英寸厚的多孔组成以允许CO2从空气通到电解池402中。
使用具有多孔绝缘体412的未密封的构造400A,与方程式2(方程式1和2的总和)一致,电解池402、电极406和碳酸盐电解质介质404的测量质量随着CO2被吸收并反应以更新电解液404而增加。由输入CO2,仅O2离开系统。电解分解的CO2作为固体CNM产物保留在阴极上,并且氧气从阳极析出。在该电解工艺过程中,观察到多孔绝热体的外侧保持冷却(即接近环境温度),并且避免使用构造400进行电解工艺之后的48g的池质量损失。
实施例3-捕获CO2并且生成CNM产物
进行进一步的实验以研究从空气中捕获CO2并通过电解分解CO2产生CNM产物,操作参数如下:
·外壳:1.2英寸x 4英寸x 6英寸不锈钢304坩埚,其中内壁充当阳极
·阴极/电极:黄铜5cm x 6cm(2侧活性的)
·电解质介质:Li2CO3,电解质在电极浸没之前加热24小时
·温度:750℃
·电流:2安培(电流密度=0.04A/cm2)
·电解时间:9小时
这些实验包括在电解之前和之后测量池的质量。池的质量包括池、电解质和电极的质量。
环境空气温度从21℃变化至23℃。使用具有0.01g分辨率的Radwag R系列精密天平测量质量。通过绝热使池的质量从平衡平台升高,但该平衡是热敏感的,这解释了实验质量变化中的几个百分比的误差。
根据方程式2和3,归因于CNM产物的理论质量增加为:nF x FW(C)。仅在根据方程式1存在足够的CO2以更新所有消耗的碳酸盐的条件下,这与全池(包括电极和电解质)的理论池质量增加相同。由于根据方程式2的O2的理论质量损失是:nF x FW(O2)。这与仅在不存在任何CO2以根据方程式1更新消耗的碳酸盐的条件下的理论电池质量损失相同。
实施例3A
图5A示出在上述捕获和CNM生产实验中使用的设备10A的构造。设备10A包括池12、形成池12的内壁表面的至少一部分的阳极16和阴极18。阳极16和阴极18限定了电解质介质21以熔融状态容纳在其中的电解空间B,从而限定了电解质介质21的上表面21A。池12被支撑在绝热的底座14上,该底座处于标尺上,诸如具有0.01g分辨率的Radwag R系列精密天平,用于测量池质量。池12容纳在绝缘壳体20的绝缘充气室A内。绝热体22是具有8pcf的密度的2英寸厚的件。设备10A放置在环境空气的充气室D中,使得上表面21A通过绝热体22的一部分与充气室D流体连通。
可以分析由于CO2的进入和分解引起的相对反应的电解实验(方程式3的反应,来自方程式1和方程式2的净值),而不是仅仅碳酸盐分解(方程式2),与所有吸收的CO2(方程式3)相比,或与当所有CO2阻断时相比。后者导致O2析出质量损失(方程式2)。这测量为,Dm池,电解之前和之后的池质量的变化。
与碳酸盐分解相比,CO2分解的优势程度在此以两种不同方式表示。在方程式9a和方程式9b中表示的第一个是相对于所测量的转化为碳(CO2吸收)或转化为从析氧(碳酸盐分解)预期的负质量的电解电荷的Dm池。方程式10中的第二个测量与电解所需的CO2相比所吸收的CO2的百分比。相对于转化成碳加氧(CO2)的电解电荷相比,这是由Dm池结合可能的最大O2损失给出的。方程式4a、4b和5如下所示:
DC=100x Dm池/(nF x FW(C) (方程式9a)
DO2=-100x Dm池/(nF x FW(O2) (方程式9b)
DCO2=100x(Dm池+(nF x FW(O2))/(nF x FW(CO2) (方程式10)
对于设备10A的开放构造,预期的结果是净电解,没有足够的CO2输入,根据不足的CO2损失池质量,参见方程式11:
Li2CO3→CNM产物(y)+Li2O(y)+O2↑;
y=停留在池中;↑=离开池的气体 (方程式11)
对于设备10A的构造,其具有用于CO2进入池的最小入口;即,仅通过多孔绝缘体的小部分,其主要功能是允许O2的电解废气产物离开池;观察到的结果是2262.50g的电解前池质量和2257.50g的电解后池质量。电解后质量损失比电解前池质量低约5g。
以最小的CO2输入作为O2损失的理论质量:
32.00g mol-1O2 x 2A x 9h/4F=5.37g损失(随着O2析出)
氧气的变化DO2为约93%(表明氧气产生)。
CO2的理论质量是:
44.01g mol-1CO2 x 2A x 9h/4F=7.38g
CO2的变化,DCO462,为约5%(仅表明CO2的小46吸收)。不受任何具体理论的束缚,CNM产物保留在阴极上,其中n(e-)=4,但阳极产生从池12析出的O2。
实施例3B
图5B示出了第二设备10B,其也用于上述捕获和CNM生产实验。所使用的绝热体22还是具有8pcf的密度的2英寸厚的件,但是现在具有由位于气体输入混合物的来源与电解质表面21A之间的多个壁和天花板组成的更大的表面积,用于增强CO2进入和吸收进入该电解质介质21。对于具有框架22A的图5B所示的设备,根据方程式12、13和14,预期结果为净电解,其中CO2扩散穿过绝热体引起池质量的增加,这是由于电解质介质21内的碳的至少部分更新:
Li2CO3→CCNT(y)+Li2O(y)+O2↑(气体输出);y=池中停留(方程式12)
CO2(空气)+Li2O(y)→Li2CO3 (方程式13)
净:CO2(空气)→CCNT(y)+O2↑ (方程式14)
对于具有框架22A的设备10B的开放构型,观察到的结果是2137.67g的电解前池质量和2138.81g的电解后池质量。与实施例3A中产生的测量的质量损失相反,该实施例导致测量的质量增加,并且电解后质量比电解前池质量高约1.14g。作为C的理论质量增加是:
12.01g mol-1C x 2A x 9h/4F=获得2.01g(作为CNM产物)
与理论相比,碳的变化DC是约57%。
此外,与在实施例3A中计算的CO2的理论质量相比,CO2的变化,D CO2,是约88%。不受任何具体理论的束缚,电解质介质21内的Li2CO3被来自保持在池12中的CO2的碳更新。CNM产物保留在阴极18上,其中n(e-)=4,说明池质量的增加。
实施例3C
图5C示出了在上述捕获和CNM生产实验中使用的第三设备10C。绝热体22是具有8pcf的密度的2英寸厚的片,其具有延伸的表面并且现在形成用于空气流的通道。多孔绝热体与空气和其CO2的净接触可以通过使空气流动通过由固体绝热体壁和多孔绝热体内壁形成的通道来改进。对于具有壳体24和框架22B的设备10C,预期的结果是净电解,类似于实施例2B。
对于设备10C的开放构造,观察到的结果是2241.13g的电解前池质量和2243.16g的电解后池质量。电解后质量比电解前池质量高约2.03g。碳的变化,DC,为约101%,以及CO2的变化,DCO2,为约100%。不受任何理论的束缚,CO2扩散通过绝热体的速率随着绝缘体厚度的减小而大致线性地增加,并且绝缘体随着绝缘体密度的减小而大致线性地增加。因此,使用具有0.5英寸而不是2英寸厚度的可比较的但4pcf而非8pcf的绝缘体可以将在高DCO2下的可持续电流增加至约16安培而不是2安培。
不受任何具体理论的束缚,可能已经引起增加的池质量,因为电解质介质21内的Li2CO3至少部分地被吸入池12中的CO2更新,并且来自CO2的碳保留在池12中用于产生CNM产物。增加的池质量是由于充气室D、然后充气室C以及最终电解空间B内的CO2衍生的CNM产物增加。
实施例4-介质活化
可能需要活化电解质介质以引发从输入的气体混合物捕获的CO2的消耗。在750℃下,达到平衡,纯Li2CO3与Li2CO3中的约0.3摩尔Li2O浓度平衡,在4小时的一段时间内,对于与0.33摩尔Li2O混合的纯Li2CO3没有测量的质量变化。因此,不受任何理论束缚,根据方程式15维持平衡:
这种消耗可以通过CO2从气相移动到熔融的碳酸锂电解质介质中来驱动,例如通过方程式1和电解消耗。不受任何理论的束缚,如果没有消耗CO2,那么根据方程式2,该电解质介质被消耗并且不被CO2更新。根据方程式2(而不是根据方程式1和方程式2的净值),随着氧析出,电解质介质可以电解分解并损失重量。
在没有电解质活化的实施例中,包含在高纯度氧化铝(Al2O3)坩埚中的熔融的Li2CO3在熔融的电解质中的电解过程中对CO2吸收起惰性作用。确切地,新鲜的、熔融的Li2CO3表现出被活化的需要以引发空气中CO2的入射气相连续电解消耗进入熔融的电解质中。在一个实施例中,在高纯度氧化铝(Al2O3)坩埚中向热空气开放的熔融碳酸锂在电解过程中对CO2吸收是惰性的,该熔融电解质中包含或不包含金属(12.5%铸铁)。具体地,在NiCr C阳极和Muntz黄铜阴极之间,在750°下以0.2A/cm2电解4小时之后,新鲜的电解质显示在阴极上的良好的碳沉积,如从方程式2预期的,但是在电解之前和之后测量的池的总质量降低,而不是如对于具有足够的CO2吸收所预期的生长。CO2的变化是根据方程式1中示出的无氧吸收或每次碳酸盐电解质更新的CO2。
在池中的重复4小时电解中,当再利用相同的电解质(其可以在平衡活化的第一阶段中考虑)时,CO2被边缘地吸收(如通过上升3%的CO2所测量的)。这3%指示CO2开始连续活化电解质,这是不完全的,以在电解过程中更新碳酸盐。然而,当在电极浸入和电解之前将该电解质在750℃下加热24小时(平衡时间)时,纯的Li2CO3电解质是基本上活化的。该活化步骤将CO2的变化增加至约81%。类似地,在不锈钢304(而不是氧化铝)坩埚中将Li2CO3与足够的Li2O(5wt%)混合,而不在电解时间之后等待任何平衡,在新鲜的熔融电解质中将CO2的变化增加到约99%,表明几乎完全的CO2吸收。如同在没有任何时间平衡活化的纯Li2CO3中的电解,与10wt%的Na2CO3混合或与3和1.3wt%的CaO混合的新鲜Li2CO3没有显示在4小时电解过程中CO2吸收的基于质量的证据。电解质可通过金属盐、金属或其他添加剂调节以影响CO2吸收速率和CNM产物。
在此注意到CO2的电解质活化的吸收的两个其他实施例。电解质的再利用,这可以为电解质平衡提供更长的时间,推测地导致观察到的CO2吸收的增加,并且特别是在具有1wt%的Li2O的750℃ Li2CO3中的电解之后,一旦电解质的再利用,CO2的变化从38%增加至91%。其次,相对于池顶部并且接近CO2的向内流,电解质的上表面直接与观察到的测量的CO2变化相关。当气相与浸没在低水平电解质(低于池顶部)中的电解电极相互作用时,观察到非常低的CO2变化值,意味着“死区”,其刚好在熔融电解质介质的上表面上方耗尽CO2。不受任何理论的束缚,死区可以与在电解期间离开(从表面上升)而不在电解期间进入气相CO2的气体的流动相关。在一种情况下,观察到这种消耗是如此显著以致电解质分解超过归因于方程式2的电解质分解,在电解质介质的表面之上明显发生的电解以及CO2浓度如此低,以致在不受任何理论束缚的情况下,碳酸盐可以根据方程式11进一步分解。这种进一步的碳酸盐分解可能导致进一步的质量损失和CO2逸出,而不是由电解质使用CO2来产生CNM产物。在坩埚中具有低位电解质的电解的情况下,CO2的变化被测量为-39%。
实施例5-调节输入的气流
在与电解质介质分离的多孔绝热体上引导或增强输入的气体流(例如通过引导风、添加另外的风扇、鼓风机、风透镜、风聚集件或驱动对流)也可以通过电解过程影响含碳输入气体(诸如空气中CO2)的消耗。因此,作为相关的实施例,使用如图5C中的构造,使用在不锈钢304坩埚中平衡24小时的包含750℃ Li2CO3和1wt%Li2O的电解质介质。之后,在0m/s、1.5m/s或2.5m/s的空气速度下发生电解过程,并且CO2的变化分别是38%、89%和100%。较高的风速的情况表明基本上完全的CO2吸收。
注意在另一个实施例中,(i)鼓风、(ii)金属坩埚和(iii)低水平的添加的Li2O(31/3wt%)但使用新鲜的电解质而不是时间平衡的组合存在仍然导致约8%的相对低的CO2吸收。
实施例6-调节电流密度
电解电流密度,J电解,也可以影响CO2变化的幅度。较高的J需要较大的CO2流入速率。因此,在之前的条件下,在2.5m/s的入射空气速度下,当J电解是0.042A/cm2时,CO2吸收是约100%,而当J电解是0.15A/cm2时,在相同的空气速度下,测得CO2吸收是55%。
实施例7-绝热体表面积增加
CO2穿过绝热体22的净通路以及CO2到介质21中的吸收速率可以通过增加绝热体22的第一侧22C的表面积(例如通过对第一侧22C进行造型)来增加。维持绝热体22的基本上平坦的第二侧22D可具有最小化从充气室C向外的热流的额外益处。增加第一侧22C的表面积可以通过多种已知的造型技术来实现,诸如但不限于:宏观(几何)、微观(表面粗糙化)和纳米级技术/方法,诸如将分子组件结合到第一侧22C上。例如,可以通过添加“松散填充”层、吹入玻璃纤维、硼酸盐涂覆的纤维素或陶瓷绝缘体来增加绝热体22的第一侧22C的有效表面积。该层可松散地分布在第一侧22C上,然后由平坦或形状模制的网限制,以使第一侧22C的表面积最大化。
造型第一侧22C的另一个实例是宏观的“凹陷”表面增强。如图11所示。第一侧22C可以通过各种方法造型以形成多个凹陷500,所述多个凹陷500在它们之间限定多个凹陷间通道502。而图11中示出的凹陷500是凸面的,意味着它们延伸远离第二侧22D,它们也可以是凹面的并且朝向第二侧22C延伸,或其组合。多个凹陷间通道502一起限定回旋的凹陷间流动路径506,输入的气体混合物可沿着该流动路径流动。多个凹陷502还限定了凹陷上方的流动路径508,输入的气体混合物可以沿着该凹陷上方的流动路径508流过凸形或凹形凹陷,而不是或除了在凹陷间通道502内流动,与可渗透绝热体接触。
二维第一侧22C的表面积也可以通过宏观、微观或纳米级方法来增强。用于微观表面积增强的方法的非限制性实例包括通过机械、物理、光学、电气、电化学或热方法使第一侧22C粗糙化。表面积的微观和纳米级增加也可以通过第一侧22C的化学处理来实现,诸如在第一侧22C上的化学沉积、或化学反应、或化学或电化学蚀刻。
不受任何具体理论的束缚,通过宏观方法、微观方法或其任何组合增加第一侧22C的表面积可以通过为CO2进入绝热体22提供化学亲和力、物理亲和力或两者来增加CO2从第一侧22C到第二侧22D并且进入介质21的净选择性通过。进而,增加的CO2穿过绝热体22的净通过可以增加CO2被吸收到介质21中的量和/或速率。
实施例8-调节绝热体与壳体之间的流动通道
图12A示出了设备10D,该设备具有许多与设备10C(在图5C中示出)相同的特征,其中设备10D限定在壳体24的内表面24B与绝热体24的第一侧22C之间限定的流动通道26C的延伸/较长路径长度。壳体24具有外表面24A,外表面24A可以采取各种不同形状以便于将该设备集成到本文描述的一个或多个系统中。流动通道26C在输入孔26A处开始并且在输出孔26B处结束。如图12A所示,内表面24B可以限定背离外表面24A并且朝向第一侧22C延伸的一个或多个脊24C。内表面24B还可以限定远离第一侧22C且朝向外表面24A延伸的一个或多个谷24D。
另外或替代地,绝热体22的第一侧22C可以限定朝向内表面24B并远离第二侧22D延伸的一个或多个脊22E。第一侧22C还可以限定远离内表面24B并且朝向第二侧22D延伸的一个或多个谷22F。
在流动通道26C内存在由壳体24的内表面24B、绝热体22的第一侧22C或者两者限定的脊和/或谷的存在可以通过增加输入的气体混合物沿着第一侧22C流动的距离来增强CO2穿过绝热体22并且进入介质21的净选择性通过。流动通道26C可以是曲折的,从而导致在流动通道26C内的输入的气体混合物的流动随着其从输入孔26A(其中,输入的气体混合物可以具有与来源处的输入的气体混合物基本相同的组成气体)移动经过绝热层22的第一侧22C以通过输出孔26B(其中,流动通道26C中的气体将耗尽含碳气体,诸如CO2)离开而改变方向一次或多次,并且任选地补充有在池12中产生的废气,诸如热O2。由迂回流动通道26C施加的方向变化可能在输入的气体混合物内引起湍流和/或延伸流动路径长度。与第一侧22C和内表面24B是基本上平坦或平滑的情况相比,湍流和更大的流动路径长度中的每种可以增强输入的气体混合物与绝热体22的第一侧22C的相互作用,并且增强含碳气体的净选择性通过以离开流动通道26A并进入充气室C中并最终进入介质21中。本文考虑了使这种相互作用最大化的多种通道或通路,并且图12A示出的流动通道26C不是限制性的。对于本领域技术人员显而易见的是,在各种机械和几何构造中,可以增加或延长穿过可渗透绝热体的气体输入通道的路径长度。在进一步的实施方式中,输入的气体混合物可通过压缩机压缩以便在高于环境压力下流过第一侧22C以促进CO2向内流至较高温度介质。
图12A示出电解过程的O2废气产物形成排放流(参见图12A中的箭头X),排放流从绝热体22的第二侧22D通到第一侧22C以与朝向输出孔26B的CO2耗尽的输入气体混合。在介质21的表面21A之上,O2电解废气产物的析出发生在靠近阳极16的区域中,这可以促进这种废气产物的局部收集。本领域技术人员可以设想用于收集O2电解废气产物并且将其与输入的气体混合物分离的多种方法,并且不受限制地,用于收集和分离废气产物的方法示于图12B中。
图12B示出了O2废气产物的排放流被收集在排气管道30内并且通过排气口26C与离开设备10D的CO2耗尽的输入气体分离。排气管道30提供充气室C与充气室D之间的流体连通。可替换地,排气管道30可以耦接至输送和/或存储系统(未示出),用于在充气室C与促进进一步使用氧废气产物的系统之间提供流体连通。排气管道X可以由将承受充气室C内的化学和温度环境的各种材料制成,包括排气流X内的热废气产物。在本公开的一些实施方式中,排气管道30可以引导热氧废气产物的排气流X通过可选的热交换器32,热交换器32可以从排气管道30内的氧废气产物中提取一些、大部分、基本上全部或全部的热能。热交换器32可将所收集的热能传递到充气室B、充气室C或两者。收集和分离热O2废气产物的好处是:(i)一些或全部热量可经由热交换器32返回到设备;和(ii)高纯度O2产物可以涉及各种有用的工业和/或氧-燃料方法。技术人员将了解,排气管道30和任选的热交换器32的使用不限于与设备10D一起使用。收集和分离热排气流可以用于本文描述的各种设备中,并且这些设备可以用于在此描述的各种系统和方法中。
在本公开的一些实施方式中,可调节绝热体22以便优先地或选择性地允许含碳气体比输入的气体混合物的其他组成气体更大的流动通过绝热体22。例如,可以化学调节可渗透绝热体的分子结构,以便与绝热体22没有被如此调节时相比,与其他非含碳组成气体或其组合的通过的容易性相比,选择性地允许含碳气体更容易地通过。例如,可以调节绝热体22,使得某些非含碳气体可以吸收或吸附到绝热体上,因此,这些非含碳气体不进入充气室C以被介质21吸收。在本公开的一些实施方式中,可以调节绝热体以结合分子筛,分子筛选择可以比其他组成气体更容易地通过绝热体的作为输入的气体混合物中的成分的气体。
不受任何具体理论的束缚,以上实施例证明了从输入的气体混合物中选择性捕获CO2以及使用其中的碳来产生CNM产物。从开始到结束观察实验,包括在电解之前测量池质量和在电解之后测量池质量。将计算值与实验进行比较。结果得到验证。实验表明,在没有加热所有输入的气体混合物的情况下,池可以获得稳定的速率。具有高CO2亲和力的较高温度介质的多孔绝热体允许CO2的净选择性通过/扩散,这是至少一种机制,通过该机制从输入的气体混合物选择性捕获CO2。对于跨越多孔绝热体的CO2/N2混合物,表面吸附和孔径两者都影响CO2扩散。绝热体的多孔结构促进电解质介质与捕获的CO2气体的相互作用。熔融的电解质对CO2的高亲和力提供了从电解质介质的上表面上方的气相到电解质介质中的净选择性转移。本文描述的实验和实施例证明,不同的构造可以影响CO2在细胞内被吸收的程度。实验证明了CO2被耗尽的构造和操作条件,并且其中对于池的给定操作条件存在来自空气的足够的CO2。
如本文以上呈现的方程式所支持,CO2可以通过与电解质介质的放热反应(通过与电解质介质的熔盐中的氧化物的反应)而从输入的气体混合物中被快速吸收和自发地浓缩。CO2与电解质介质的反应可以连续地更新碳酸盐电解质介质,如由方程式1所描述的。实验结果与根据方程式(如第2节所述)的预期质量增加或损失一致。如由总净方程式(方程式3)所描述的,观察到由于阴极上的碳累积(呈CNM产物的形式)而出现池的质量增加。还可以使用从电解中产生的热O2。在熔融碳酸盐电解期间可以增强CO2转化成阴极相关CNM产物的程度的系统特征包括但不限于:增加的空气或风速、使用较低电流密度、改变孔隙率绝热体、调节绝热体和电解质介质的上表面之间的间距、通过增加的平衡时间活化电解质、电解质再利用、增加的氧化物浓度、将电解质介质上表面定位成更靠近绝热体的内表面、使用金属电解池或这些特征的组合。
Claims (41)
1.一种用于选择性地传送来自输入的气体混合物的含碳气体的系统,所述系统包括:
(a)绝热体,所述绝热体允许来自所述输入的气体混合物的处于第一温度的所述含碳气体净通过其中;
(b)充气室,所述充气室用于容纳高于所述第一温度的第二温度的介质,所述介质对于在从所述绝热体接收的所述含碳气体内的碳具有第一亲和力,并且所述介质充当碳汇;
其中,所述绝热体位于所述输入的气体混合物的来源与所述充气室之间。
2.根据权利要求1所述的系统,其中,对碳的所述第一亲和力包括:所述介质与从所述绝热体接收的所述含碳气体发生化学反应;与从所述绝热体接收的所述含碳气体发生电化学反应;吸收从所述绝热体接收的所述含碳气体、与从所述绝热体接收的所述含碳气体结合及其组合。
3.根据权利要求1或权利要求2所述的系统,其中,对碳的所述第一亲和力包括所述介质产生与从所述绝热体接收的所述含碳气体不同的化学物质。
4.根据权利要求1所述的系统,其中,所述含碳气体是二氧化碳(CO2)。
5.根据权利要求1所述的系统,其中,所述输入的气体混合物是空气、含人为CO2的气体、工业废气流、来自隔离的CO2的储罐的气体,来自工厂的排放气体、来自化学反应器的排放气体、来自发电厂的排放气体、来自蒸汽发电设施的排放气体,来自热解反应器的排放气体、来自燃烧化石燃料的含CO2的气体产物、来自转化化石燃料的含CO2的气体产物、来自加热的含CO2的气体产物,来自运输的含CO2的气体产物、来自聚合物的生产的含CO2的气体产物、来自塑料的生产的含CO2的气体产物或其组合。
6.根据权利要求1所述的系统,其中,所述绝热体是可渗透的。
7.根据权利要求1或6所述的系统,其中,所述绝热体是多孔的。
8.根据权利要求1所述的系统,其中,所述绝热体包括玻璃纤维、纤维素、棉、编织纺织品、矿棉、水泥、碳酸盐、铝酸钙、硅酸钙、硅酸铝、其化学衍生物及其组合。
9.根据权利要求1所述的系统,其中,所述介质对于所述输入的气体混合物的其他气体成分具有第二亲和力。
10.根据权利要求9所述的系统,其中,所述第一亲和力大于所述第二亲和力。
11.根据权利要求1所述的系统,其中,所述第一温度在约-90℃与约75℃之间。
12.根据权利要求1所述的系统,其中,所述第一温度在约50℃与约400℃之间。
13.根据权利要求1所述的系统,其中,所述第二温度在约400℃与约850℃之间。
14.根据权利要求1所述的系统,其中,所述介质是熔融电解质介质。
15.根据权利要求14所述的系统,进一步包括:
(a)位于所述充气室内的阳极和阴极;
(b)位于所述阳极与所述阴极之间的所述熔融电解质介质,其中,所述熔融电解质介质限定具有第一表面积的表面,并且其中,上表面与所述输入的气体混合物的来源流体连通;以及
(c)所述绝热体促进所述含碳气体净通过至所述熔融电解质介质的表面,
其中,所述系统配置为选择性地加热和电解分解所述含碳气体以便产生不同的化学物质。
16.根据权利要求15所述的系统,其中,所述含碳气体包括CO2。
17.根据权利要求16所述的系统,其中,对碳的所述第一亲和力包括:所述介质与从所述绝热体接收的所述含碳气体发生化学反应;与从所述绝热体接收的所述含碳气体发生电化学反应;吸收从所述绝热体接收的所述含碳气体,与从所述绝热体接收的所述含碳气体结合。
18.根据权利要求15所述的系统,其中,对碳的所述第一亲和力包括所述介质产生与从所述绝热体接收的所述含碳气体不同的化学物质。
19.根据权利要求17所述的系统,其中,所述不同的化学物质是元素碳。
20.根据权利要求18所述的系统,其中,所述不同的化学物质是纳米碳。
21.根据权利要求18所述的系统,其中,所述不同的化学物质是石墨纳米碳。
22.根据权利要求15所述的系统,其中,所述绝热体限定表面积,所述表面积比所述熔融电解质介质的所述第一表面积大1至100倍之间。
23.根据权利要求1所述的系统,其中,所述绝热体包括邻近所述输入的气体混合物的所述来源的第一侧,其中,所述第一侧通过施加宏观途径、微观途径、纳米级途径或其组合而具有增加的表面积。
24.根据权利要求23所述的系统,其中,所述宏观途径包括凹陷,使得所述第一侧限定多个凹陷。
25.根据权利要求1所述的系统,其中,所述系统进一步包括壳体,所述壳体位于所述绝热体与所述输入的气体混合物的所述来源之间,其中,所述壳体与所述绝热体限定用于使所述输入的气体混合物沿所述绝热体的第一侧通过的流动通道。
26.根据权利要求25所述的方法,其中,所述壳体、所述绝热体或两者限定用于增加所述流动通道的长度的一个或多个脊、一个或多个谷或两者。
27.根据权利要求15所述的系统,进一步包括管道,所述管道在废气产物的排气流的来源与所述系统的外部之间提供流体连通。
28.根据权利要求1所述的系统,其中,调节所述绝热体的厚度、密度或二者以增加所述含碳气体通过所述绝热体的净通过速率。
29.一种用于降低输入的气体混合物的含碳气体含量的方法,所述方法包括以下步骤:
(a)提供与所述输入的气体混合物的来源流体连通的介质,所述介质对所述输入的气体混合物的所述含碳气体中的碳具有亲和力;
(b)将绝热体定位在所述介质与所述输入的气体混合物的来源之间,所述绝热体允许所述含碳气体从所述来源净通过所述绝热体;
(c)建立温差,由此所述介质具有比所述输入的气体混合物更高的温度;以及
(d)使所述介质与所述含碳气体一起反应,使得所述介质用作用于降低所述输入的气体混合物的所述含碳气体含量的碳汇。
30.根据权利要求29所述的方法,其中,对所述含碳气体内的碳的所述亲和力包括所述介质:与所述输入的气体混合物内的所述含碳气体发生化学反应;与所述输入的气体混合物内的所述含碳气体电化学反应;吸收所述输入的气体混合物内的所述含碳气体;与所述输入的气体混合物内的所述含碳气体结合及其组合。
31.根据权利要求29所述的方法,其中,对所述含碳气体内的碳的所述亲和力包括产生与从所述绝热体接收的所述输入的气体混合物内的所述含碳气体不同的化学物质。
32.根据权利要求29所述的方法,其中,所述介质是熔融碳酸盐电解质,所述熔融碳酸盐电解质与所述含碳气体反应的亲和力比与所述输入的气体混合物的其他组成气体反应的亲和力高。
33.根据权利要求29或权利要求32所述的方法,其中,所述含碳气体包括二氧化碳(CO2)。
34.根据权利要求33所述的方法,进一步包括电解分裂所述CO2以产生不同的化学物质的步骤。
35.根据权利要求34所述的方法,其中,所述不同的化学物质是元素碳。
36.根据权利要求34所述的方法,其中,所述不同的化学物质是纳米碳。
37.根据权利要求34所述的方法,其中,所述不同的化学物质是石墨纳米碳。
38.根据权利要求29所述的方法,其中,所述输入的气体混合物是空气、含人为CO2的气体、工业废气流、来自隔离的CO2的储罐的气体,来自工厂的排放气体、来自化学反应器的排放气体、来自发电厂的排放气体、来自蒸汽发电设施的排放气体,来自热解反应器的排放气体、来自燃烧化石燃料的含CO2的气体产物、来自转化化石燃料的含CO2的气体产物、来自加热的含CO2的气体产物,来自运输的含CO2的气体产物、来自聚合物的生产的含CO2的气体产物、来自塑料的生产的含CO2的气体产物或其组合。
39.一种用于从输入的气体混合物捕获含碳气体的设备,所述设备包括:
(a)位于电解池内的阳极和阴极;
(b)位于所述阳极与所述阴极之间的熔融电解质介质,其中,所述熔融电解质介质限定具有第一表面积的上表面,并且其中,所述上表面与所述输入的气体混合物的来源流体连通;以及
(c)绝热体,所述绝热体位于所述输入的气体混合物的所述来源与所述上表面之间,其中,所述绝热体构造为促进CO2的净选择性通过其中到达所述上表面,以与所述熔融电解质介质反应,以用于选择性地加热所述含碳气体和电解分解所述含碳气体。
40.一种用于从输入的气体混合物捕获含碳气体的系统,所述系统包括:
(a)至少两个设备,其中,每个设备包括:位于电解池内的阳极和阴极;位于所述阳极和所述阴极之间的熔融电解质介质,其中,所述熔融电解质介质限定具有第一表面积的上表面,并且其中,所述上表面与所述输入的气体混合物的来源流体连通;以及
(b)绝热体,所述绝热体位于容纳所述输入的气体混合物的所述充气室与所述上表面之间,
其中,所述绝热体促进所述含碳气体净选择性通过其中,以与所述熔融的电解质介质反应,以选择性地加热所述含碳气体和电解分解所述含碳气体。
41.根据权利要求40所述的系统,其中,所述至少两个设备竖直堆叠布置。
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