CN117373719A - 一种用于去除放射性甲基碘的化学吸收液 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种用于去除放射性甲基碘的化学吸收液，属于核环保技术领域。以所述化学吸收液的总体质量为100％计，各组分及其质量分数如下：硫代硫酸钠0.2％～5％，多乙烯多胺1％～10％，氢氧化钠0％～1％，余量为水；所述化学吸收液在硫代硫酸钠与氢氧化钠吸收液中加入多乙烯多胺，多乙烯多胺易溶于水形成安全、稳定的吸收液，并通过硫代硫酸钠与多乙烯多胺的协同作用，促进多乙烯多胺与放射性甲基碘之间快速反应，形成稳定的非挥发性季铵盐，从而将放射性甲基碘从气相中去除；所述化学吸收液安全、稳定，并且对核电厂放射性甲基碘的吸收效率高。
Description
技术领域
本发明涉及一种用于去除放射性甲基碘的化学吸收液，属于核环保技术领域。
背景技术
核能发电是一种安全、高效、清洁而且成本低的发电方式，是未来主要能源之一。在核电厂发生严重事故状态下，反应堆会释放出放射性甲基碘，由于放射性甲基碘化学惰性高、易挥发，排入大气中的放射性甲基碘会经过呼吸作用在人体甲状腺富集，使人体甲状腺受到长期大剂量辐照，引发甲状腺癌。
现有核电厂使用的、用于吸收严重事故下泄露的放射性甲基碘的化学吸收液主要由氢氧化钠、硫代硫酸钠和去离子水组成，但是所述化学吸收液对放射性甲基碘的去除效率较低；为提高所述化学吸收液对放射性甲基碘的去除效率，瑞士保罗谢尔研究所(PaulScherrer Institute)提出直接在所述化学吸收液中加入相转移催化剂，如三辛基甲基氯化铵(商品名为Aliquat 336)；但这种相转移催化剂难溶于水，长时间放置会分层聚集，导致所述化学吸收液稳定性较差，并且这种相转移催化剂有易燃易爆的风险。
现有技术中报道过将多乙烯多胺吸附在载体上形成负载型吸附剂，用于核电厂碘过滤器中；多乙烯多胺中的胺基能够与核电厂附近大气中气态放射性碘快速反应，形成稳定的非挥发性季铵盐，实现在常规条件下(常温、常压、低湿度)对放射性甲基碘的吸收；但是核电厂发生严重事故的情况下，通常温度可达100℃以上、压力可达0.2Mpa～0.8Mpa、湿度可达饱和水蒸气100％相对湿度，所述多乙烯多胺负载型吸附剂不适用于上述高温、高压、高湿度的非常规条件下放射性甲基碘吸收：非常规条件下，多乙烯多胺负载型吸附剂对放射性甲基碘的吸收效率低，并且在含有放射性甲基碘高湿气流冲刷下，负载型吸附剂的结构不够稳定，因此对放射性甲基碘的吸收效率有限。
此外，现有技术中并没有用多乙烯多胺溶液直接吸附核电厂泄露放射性甲基碘的报道：扩散到大气中的气态放射性甲基碘在溶液中的溶解度差，气液两相传质阻力大，导致直接采用多乙烯多胺溶液对大气中放射性甲基碘气体的吸附效率低。由此，亟需开发一种安全、稳定、对放射性甲基碘吸收效率高的化学吸收液。
发明内容
为克服现有技术存在的缺陷，本发明的目的在于提供一种用于去除放射性甲基碘的化学吸收液，所述化学吸收液首次将多乙烯多胺、硫代硫酸钠和水混合均匀，得到安全、稳定的化学吸收液，在核电厂严重事故的非常规条件下，依然对大气中的气态放射性甲基碘具有较高的整体吸收效率。
为实现本发明的目的，提供以下技术方案。
一种用于去除放射性甲基碘的化学吸收液，以所述化学吸收液的总体质量为100％计，各组分及其质量分数如下：
硫代硫酸钠0.2％～5％，多乙烯多胺1％～10％，氢氧化钠0％～1％，余量为水。
优选的，所述硫代硫酸钠和多乙烯多胺的质量比为1:1。
优选的，以所述化学吸收液的总体质量为100％计，各组分及其质量分数如下：硫代硫酸钠0.5％～5％，多乙烯多胺1％～10％，氢氧化钠0.5％，余量为水；当所述化学吸收液中添加氢氧化钠组分后，更适用于对核电厂发生严重事故状态下，空气中有害气体，例如气态放射性碘的吸收。
进一步优选的，以所述化学吸收液的总体质量为100％计，各组分及其质量分数如下：硫代硫酸钠1％～2％，多乙烯多胺1％～2％，氢氧化钠0.5％，余量为水。
优选的，所述多乙烯多胺为二乙烯三胺、三乙烯四胺和四乙烯五胺中的至少一种。
优选的，使用所述化学吸收液吸收核电厂放射性甲基碘时，所述化学吸收液质量(kg)和气体中放射性甲基碘的浓度(mg/m3)之比为1：(1～2)；吸收压力为常压～0.3MPa，吸收温度为80℃。
一种本发明所述用于去除放射性甲基碘的化学吸收液的制备方法，所述方法为将硫代硫酸钠、多乙烯多胺和氢氧化钠加入水中，搅拌至各组分完全溶解并混合均匀。
有益效果
(1)本发明提供了一种用于去除核电厂放射性甲基碘的化学吸收液，所述化学吸收液首次将多乙烯多胺、硫代硫酸钠和水混合均匀，得到安全、稳定的化学吸收液，而不是将多乙烯多胺用于固态负载型吸附剂，对放射性甲基碘进行吸收；在原有硫代硫酸钠和多乙烯多胺能够吸收放射性甲基碘的基础上，还通过硫代硫酸钠与多乙烯多胺的协同作用，降低了放射性甲基碘气体和多乙烯多胺溶液之间的气液传质阻力，提高了放射性甲基碘气体在多乙烯多胺中的溶解度，促进多乙烯多胺与放射性甲基碘之间快速反应，形成稳定的非挥发性季铵盐，从而将放射性甲基碘从气相中去除，即使在核电厂严重事故的非常规条件下，依然对大气中的气态放射性甲基碘具有较高的整体吸收效率。
(2)本发明提供了一种用于去除核电厂放射性甲基碘的化学吸收液，所述化学吸收液中，硫代硫酸钠的质量分数为0.2％～5％，多乙烯多胺的质量分数为1％～10％；由于扩散到大气中的气态放射性甲基碘在水中的溶解度较低，化学吸收液吸收放射性甲基碘这一气-液传质过程阻力较大，并且单一的多乙烯多胺溶液对放射性甲基碘的吸附效率低(对比例1～3)，因此本领域技术人员通常不会考虑将多乙烯多胺加入化学吸收液以提高对放射性甲基碘的吸收效率；本发明通过大量实验，付出创造性劳动发现，虽然硫代硫酸钠溶液和多乙烯多胺溶液都具有吸收放射性甲基碘的效果，但是单一使用硫代硫酸钠溶液或者多乙烯多胺溶液对放射性甲基碘的吸收效率较低；但是当硫代硫酸钠溶液和多乙烯多胺混合形成本发明所述化学吸收液时，出乎意料地对放射性甲基碘表现出优异的吸收效率：所述化学吸收液在保留硫代硫酸钠溶液和多乙烯多胺溶液吸收放射性甲基碘的效果的基础上，还利用了多乙烯多胺和硫代硫酸钠之间存在协同作用，能够减少放射性甲基碘(气态)和化学吸收液中多乙烯多胺(液态)之间气-液传质的阻力，提高放射性甲基碘在化学吸收液中的溶解度，从而提高吸收效率；此外，本发明还对所述化学吸收液中硫代硫酸钠和多乙烯多胺的质量分数进行了筛选和优化，使其既能够满足对放射性甲基碘的充分吸收，又能够避免添加过量溶质造成浪费，降低经济成本。
(3)本发明提供了一种用于去除放射性甲基碘的化学吸收液，当所述化学吸收液中添加氢氧化钠组分后，所述化学吸收液除了能够在核电厂发生严重事故的非正常条件下，对扩散到大气中的气态放射性甲基碘进行高效吸收，还能够对事故状态下产生的其他有害气体，例如气态放射性碘进行吸收，从而提高所述化学吸收液的吸收率。
(4)本发明提供了一种用于去除放射性甲基碘的化学吸收液，所述化学吸收液成本低，使用所述化学吸收液去除核电厂放射性甲基碘操作简单，安全高效。
具体实施方式
下面结合具体实施方式对本发明作进一步阐述，其中，所述方法如无特别说明均为常规方法，所述原材料如无特别说明均能从公开商业途径获得。
测试以下对比例1～4和实施例1～4所述化学吸收液对核电厂放射性甲基碘的吸收效率，测试方法如下：
为了避免不必要的放射性伤害，采用非放射性甲基碘替代放射性甲基碘，采用甲基碘和空气的混合气体作为样品气，所述样品气中甲基碘的质量浓度为50mg/m3；采用内径为20cm、高1.5m的不锈钢罐作为吸收池，向吸收池内加入50kg所述化学吸收液；将样品气预热到吸收温度，然后以10L/min的流速从进样口通入样品池，设置样品池温度与预热温度相同，样品池的压力为吸收压力；样品气与吸收池内的化学吸收液充分反应后从取样口排出；
采用Agilent 7890A气相色谱检测进样口和取样口处样品气中甲基碘的浓度，气相色谱检的检测器为电子俘获检测器(ECD)。
实施例1
一种用于去除放射性甲基碘的化学吸收液，以所述化学吸收液的总体质量为100％计，各组分及其质量分数如下：
硫代硫酸钠1％，二乙烯三胺1％，氢氧化钠0.5％，余者为去离子水。
一种本实施例所述用于去除放射性甲基碘的化学吸收液的制备方法，所述方法为将硫代硫酸钠、二乙烯三胺和氢氧化钠加入水中，搅拌至各组分完全溶解并混合均匀，得到所述化学吸收液；使用本实施例所述化学吸收液吸收样品气中甲基碘，所述化学吸收液质量(kg)和气体中放射性甲基碘的浓度(mg/m3)之比为1：1；吸收压力为常压，吸收温度为80℃。测试结果可知，实施例1所述化学吸收液对样品气中甲基碘的吸收效率可达41％。
实施例2
一种用于去除放射性甲基碘的化学吸收液，以所述化学吸收液的总体质量为100％计，各组分及其质量分数如下：
硫代硫酸钠2％，二乙烯三胺2％，氢氧化钠0.5％，余者为去离子水。
一种本实施例所述用于去除放射性甲基碘的化学吸收液的制备方法，所述方法为将硫代硫酸钠、二乙烯三胺和氢氧化钠加入水中，搅拌至各组分完全溶解并混合均匀，得到所述化学吸收液；
使用本实施例所述化学吸收液吸收样品气中甲基碘，所述化学吸收液质量(kg)和气体中放射性甲基碘的浓度(mg/m3)之比为1：1；吸收压力为常压，吸收温度为80℃。测试结果可知，实施例2所述化学吸收液对样品气中甲基碘的吸收效率可达55％。
实施例3
一种用于去除放射性甲基碘的化学吸收液，以所述化学吸收液的总体质量为100％计，各组分及其质量分数如下：
硫代硫酸钠2％，二乙烯三胺2％，氢氧化钠0.5％，余者为去离子水。
一种本实施例所述用于去除放射性甲基碘的化学吸收液的制备方法，所述方法为将硫代硫酸钠、二乙烯三胺和氢氧化钠加入水中，搅拌至各组分完全溶解并混合均匀，得到所述化学吸收液；使用本实施例所述化学吸收液吸收样品气中甲基碘，所述化学吸收液质量(kg)和气体中放射性甲基碘的浓度(mg/m3)之比为1：1；吸收压力为0.3MPa，吸收温度为80℃。测试结果可知，实施例3所述化学吸收液对样品气中甲基碘的吸收效率可达65％。
实施例4
一种用于去除放射性甲基碘的化学吸收液，以所述化学吸收液的总体质量为100％计，各组分及其质量分数如下：
硫代硫酸钠2％，三乙烯四胺2％，氢氧化钠0.5％，余者为去离子水。
一种本实施例所述用于去除放射性甲基碘的化学吸收液的制备方法，所述方法为将硫代硫酸钠、三乙烯四胺和氢氧化钠加入水中，搅拌至各组分完全溶解并混合均匀，得到所述化学吸收液；
使用本实施例所述化学吸收液吸收样品气中甲基碘，所述化学吸收液质量(kg)和气体中放射性甲基碘的浓度(mg/m3)之比为1：1；吸收压力为0.3MPa，吸收温度为80℃。测试结果可知，实施例4所述化学吸收液对样品气中甲基碘的吸收效率可达56％。
对比例1
对比例1仅在实施例1的基础上，去掉二乙烯三胺，其他条件均不变，得到化学吸收液。
将所述硫代硫酸钠和氢氧化钠加入水中，搅拌至各组分完全溶解并混合均匀，得到所述化学吸收液；使用本对比例所述化学吸收液吸收样品气中甲基碘，所述化学吸收液质量(kg)和气体中放射性甲基碘的浓度(mg/m3)之比为1：1；吸收压力为常压，吸收温度为80℃。测试结果可知，对比例1所述化学吸收液对样品气中甲基碘的吸收效率为30％。
对比例2
对比例2仅在实施例2的基础上，去掉二乙烯三胺，其他条件均不变，得到化学吸收液。
将所述硫代硫酸钠和氢氧化钠加入水中，搅拌至各组分完全溶解并混合均匀，得到所述化学吸收液；使用本对比例所述化学吸收液吸收样品气中甲基碘，所述化学吸收液质量(kg)和气体中放射性甲基碘的浓度(mg/m3)之比为1：1；吸收压力为常压，吸收温度为80℃。测试结果可知，对比例2所述化学吸收液对样品气中甲基碘的吸收效率为40％。
对比例3
对比例3仅在实施例3的基础上，去掉二乙烯三胺，其他条件均不变，得到化学吸收液。
使用本对比例所述化学吸收液吸收样品气中甲基碘，所述化学吸收液质量(kg)和气体中放射性甲基碘的浓度(mg/m3)之比为1：1；吸收压力为0.3MPa，吸收温度为80℃。测试结果可知，对比例3所述化学吸收液对样品气中甲基碘的吸收效率为42％。
对比例4
对比例4仅在实施例1的基础上，去掉“硫代硫酸钠”，其他条件均不变，得到化学吸收液。
使用本对比例所述化学吸收液吸收样品气中甲基碘，所述化学吸收液质量(kg)和气体中放射性甲基碘的浓度(mg/m3)之比为1：1；吸收压力为常压，吸收温度为80℃。测试结果可知，对比例5所述化学吸收液对样品气中甲基碘的吸收效率为22％。
根据实施例1～3和对比例1～3的测试结果可知，本发明所述化学吸收液显著提升了放射性甲基碘的吸收效率；根据实施例1～4测试结果可知，增加所述化学吸收液中硫代硫酸钠和多乙烯多胺的质量分数，或者增加吸收压力，都能够提高所述化学吸收液对放射性甲基碘的吸收效率。根据实施例1和对比例1、对比例4的测试结果可知，单一添加硫代硫酸钠的化学吸收液(对比例1)，对放射性甲基碘的吸收效率为30％；单一添加多乙烯多胺的化学吸收液(对比例4)，对放射性甲基碘的吸收效率为22％；但是同时添加硫代硫酸钠和加多乙烯多胺的化学吸收液(实施例1)，对放射性甲基碘的吸收效率可达41％，说明本发明所述化学吸收液在多乙烯多胺和硫代硫酸钠原本能够吸收放射性甲基碘的基础上，还存在协同作用，促进多乙烯多胺与放射性甲基碘之间快速反应，形成稳定的非挥发性季铵盐，从而将放射性甲基碘从气相中去除，提高吸收效率。
范围并不局限于此，所属技术领域的技术人员应该明了，任何属于本技术领域的技术人员在本发明揭露的技术范围内，可轻易想到的变化或替换，均落在本发明的保护范围和公开范围之内。
Claims (8)
1.一种用于去除放射性甲基碘的化学吸收液，其特征在于：以所述化学吸收液的总体质量为100％计，各组分及其质量分数如下：
硫代硫酸钠0.2％～5％，多乙烯多胺1％～10％，氢氧化钠0％～1％，余量为水。
2.根据权利要求1所述一种用于去除放射性甲基碘的化学吸收液，其特征在于：所述硫代硫酸钠和多乙烯多胺的质量比为1:1。
3.根据权利要求1或2所述一种用于去除放射性甲基碘的化学吸收液，其特征在于：以所述化学吸收液的总体质量为100％计，各组分及其质量分数如下：硫代硫酸钠0.5％～5％，多乙烯多胺1％～10％，氢氧化钠0.5％，余量为水。
4.根据权利要求3所述一种用于去除放射性甲基碘的化学吸收液，其特征在于：以所述化学吸收液的总体质量为100％计，各组分及其质量分数如下：硫代硫酸钠1％～2％，多乙烯多胺1％～2％，氢氧化钠0.5％，余量为水。
5.根据权利要求1所述一种用于去除放射性甲基碘的化学吸收液，其特征在于：所述多乙烯多胺为二乙烯三胺、三乙烯四胺和四乙烯五胺中的至少一种。
6.根据权利要求1所述一种用于去除放射性甲基碘的化学吸收液，其特征在于：使用所述化学吸收液吸收核电厂放射性甲基碘时，所述化学吸收液质量(kg)和气体中放射性甲基碘的浓度(mg/m3)之比为1：(1～2)；吸收压力为常压～0.3MPa，吸收温度为80℃。
7.根据权利要求4所述一种用于去除放射性甲基碘的化学吸收液，其特征在于：所述多乙烯多胺为二乙烯三胺、三乙烯四胺和四乙烯五胺中的至少一种；使用所述化学吸收液吸收核电厂放射性甲基碘时，所述化学吸收液质量(kg)和气体中放射性甲基碘的浓度(mg/m3)之比为1：(1～2)；吸收压力为常压～0.3MPa，吸收温度为80℃。
8.一种如权利要求1～7中任一项所述的用于去除放射性甲基碘的化学吸收液的制备方法，其特征在于：所述方法为将硫代硫酸钠、多乙烯多胺和氢氧化钠加入水中，搅拌至各组分完全溶解并混合均匀。
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