CN117280040A - 控制气体发酵平台以提高二氧化碳转化为产物的方法 - Google Patents

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CN117280040A CN202280026189.4A CN202280026189A CN117280040A CN 117280040 A CN117280040 A CN 117280040A CN 202280026189 A CN202280026189 A CN 202280026189A CN 117280040 A CN117280040 A CN 117280040A
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R·J·孔拉多
J·C·布罗姆利
S·D·辛普森
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Abstract

开发了用于控制灵活气体发酵平台以提高CO2转化为产物的方法和系统，并且具体地涉及用于控制原料气体的比率并使生物反应器尾气流和或生物反应器顶部空间中的惰性组分的浓度最大化的控制方法和系统。通过向发酵过程的生物反应器提供最有益的基质比率，提高了碳利用率。

Description

控制气体发酵平台以提高二氧化碳转化为产物的方法
相关申请交叉引用
本申请要求于2021年4月9日提交的美国临时专利申请第63/173,243号、于2021年4月9日提交的第63/173,247号、于2021年4月9日提交的第63/173,262号、于2021年4月9日提交的第63/173,338号以及于2021年11月23日提交的第63/282,546号的权益，所述美国临时专利申请的整体通过引用并入本文。
技术领域
本公开涉及控制用于改进的CO2转化为产物的灵活发酵平台的方法和系统。具体地，本公开涉及一种连续控制方法和系统，以控制原料基质气体的比率并使出口气流中的惰性组分的浓度最大化。
背景技术
二氧化碳(CO2)占由人类活动引起的全球温室气体排放的约76％，其中甲烷(16％)、一氧化二氮(6％)和氟化气体(2％)占剩余部分(美国国家环境保护局(UnitedStates Environmental Protection Agency))。大部分CO2来自燃烧化石燃料以生产能源，但是工业和林业实践也会向大气中排放CO2。减少温室气体排放，尤其是CO2，对于阻止全球变暖的进程以及随之而来的气候和天气变换至关重要。
已经长期认识到催化过程(如费托过程(Fischer-Tropsch process))可以用于将含有二氧化碳(CO2)、一氧化碳(CO)和或氢气(H2)的气体转化成各种燃料和化学品。然而，近来，气体发酵已经成为用于此类气体的生物固定的替代平台。具体地，已经证明厌氧C1固定型微生物将含有CO2、CO和或H2的气体(如工业废气或合成气或其混合物)转化为如乙醇和2,3-丁二醇的产物。然而，此类产物的有效产生可能受到微生物生长缓慢、气体吸收有限、对毒素敏感或碳基质转化为不需要的副产物的限制。
C1碳源可以是作为工业过程的副产物获得的废气或源自另一来源，如内燃机废气、来自工业过程(水泥生产)氨产生的CO2副产物气体、来自合成气净化、乙烯产生、环氧乙烷产生、甲醇合成的副产物气体、来自发酵过程(如将糖转化为乙醇)的废气、生物气、填埋气体、直接空气捕获、开采的CO2(化石CO2)或来自电解。C1碳源可以是通过热解、焙干或气化产生的合成气。换言之，废物材料可以通过热解、重整、焙干或气化而再循环，以产生用作基质和或C1碳源的合成气。
在某些实施例中，工业过程选自如钢厂制造等黑色金属产物制造、有色金属产物制造、石油精炼、电力生产、炭黑生产、纸和纸浆制造、氨生产、甲醇生产、焦炭制造或其任何组合。在这些实施例中，可以使用任何已知方法从工业过程中捕获基质和或C1碳源，然后将其排放到大气中。
C1碳源可以是合成气，如通过煤的气化、炼油厂残渣的气化、生物质的气化、木质纤维素材料的气化、黑液气化、城市固体废物的气化、工业固体废物的气化、污水的气化、来自废水处理的污泥的气化、天然气的重整、生物气的重整、填埋气体的重整或其任何组合获得的合成气。
城市固体废物的实例包含轮胎、塑料和鞋、服装、纺织品中的纤维。城市固体废物可以是经分类的或未经分类的。生物质的实例可以包含木质纤维素材料，并且还可以包含微生物生物质。木质纤维素材料可以包含农业废物和森林废物。
工业气体或合成气可能需要处理或分解以适合在气体发酵系统中使用。已经表明，工业气体或合成气中的高CO2含量不利地影响发酵的乙醇选择性益处，并产生不期望的副产物(如乙酸盐和2,3-丁二醇)的更高产量。
因此，仍然需要一种用于灵活发酵平台的控制方法和系统，所述灵活发酵平台能够连续地控制提供给发酵平台的生物反应器的基质气体的比率，以使生物反应器的气体出口流中惰性组分的浓度最大化。在初始起始材料是CO2的情况下，这是特别有利的。此外，在一些实施例中，需要在引入到生物反应器之前将合成气或工业气体中存在的一些CO2转化为CO，因为改进的CO含量和改进的H2:CO比率已显示出改善微生物生长和稳定性。
发明内容
本公开涉及一种用于连续地控制提供给连续气体发酵过程的生物反应器的输入气体的比率的方法，所述方法包括：a)提供气体发酵过程，所述气体发酵过程包括：第一气态流，所述第一气态流包括来自H2源的H2；第二气态流，所述第二气态流包括来自工业或合成气过程的CO2；CO2至CO转化区，所述CO2至CO转化区与所述第二气态流以及任选地所述第一气态流流体连通，并且具有包括CO和CO2的富含CO的流出物；至少一个生物反应器，所述至少一个生物反应器具有用于在营养溶液中气体发酵的至少一种C-1固定型细菌，所述生物反应器具有包括至少一种产物的产物流、包括H2、CO2和惰性组分的出口气流、包括H2、CO2以及惰性组分的顶部空间或两者，所述生物反应器与所述富含CO的流出物，任选地所述第一气态流，任选地所述第二气态流，或其任何组合流体连通；b)测量生物反应器出口气流或生物反应器顶部空间的H2:CO:CO2摩尔比，以提供测得的H2:CO:CO2摩尔比；c)将测得的H2:CO:CO2摩尔比输入到控制器，并将所述测得的H2:CO:CO2摩尔比与预定的H2:CO:CO2摩尔比进行比较；以及d)响应于所述测得的H2:CO:CO2摩尔比与所述预定的H2:CO:CO2摩尔比之间的差来调节所述第一气态流的流速、所述第二气态流的流速或两者，以使所述生物反应器出口气流中的惰性组分的浓度最大化。所述方法可以进一步包括：在第一压缩机中压缩所述第一气态流的至少一部分、所述第二气态流的至少一部分或其任何组合以产生经压缩的第一气态流、经压缩的第二气态流和/或第一气态流和第二气态流的经压缩的组合；在将所述第二气态流以及任选地所述第一气态流通入所述CO2至CO转化区之前，在包括气体组分去除单元、气体脱硫/酸性气体去除单元或两者的气体处理区中对以下进行处理：所述第一气态流的至少一部分或所述经压缩的第一气态流或两者；以及所述第二气态流的至少一部分或所述经压缩的第二气态流或两者；或第一气态流和第二气态流的所述经压缩的组合；并且使所述出口气流再循环到所述第一压缩机、所述气体处理区、所述CO2至CO转化系统、所述第一气态流、所述第二气态流、或所述第一气态流和所述第二气态流的组合。所述方法可以进一步包括与所述富含CO的流出物流组合的以下的至少一部分：所述经处理的流；或所述第一气态流；或所述第二气态流；或所述第一气态流和所述第二气态流的所述组合；或所述经压缩的第一气态流；或所述经压缩的第二气态流；或第一气态流和第二气态流的所述经压缩的组合；或其任何组合。所述包括H2的第一气态流在不通过所述CO2至CO转化区的情况下通入所述生物反应器，所述方法进一步包括：压缩所述生物反应器出口气流以产生经压缩的生物反应器出口气流；以任何顺序将所述经压缩的生物反应器出口气流的至少第一部分通入以下：气体脱硫和/或酸性气体去除单元；或气体组分去除单元；或所述气体脱硫和/或酸性气体去除单元以及所述气体组分去除单元两者；以产生经压缩的经处理的生物反应器出口气流；使所述经压缩的经处理的生物反应器出口气流再循环：以与所述第一气态流、所述第二气态流或其组合合并；或以再循环到所述CO2至CO转化系统；或以与所述富含CO的流出物流合并；或其任何组合；以及任选地使所述经压缩的生物反应器出口气流的第二部分再循环以与所述富含CO的流出物流合并或再循环到所述生物反应器。所述方法可以进一步包括将所述第一气态流的至少第二部分、所述第二气态流的至少第二部分或其组合与所述富含CO的流出物流合并。所述方法可以进一步包括将所述第一气态流的至少至少第二部分、所述第二气态流的至少第二部分或其组合通入所述生物反应器。所述方法可以进一步包括压缩所述第一气态流、所述第二气态流或其组合的任何部分。所述方法可以进一步包括使用控制阀控制所述经压缩的出口气流的所述第一部分和所述经压缩的出口气流的所述第二部分的相对量。所述方法可以进一步包括将所述出口气流的至少一部分通入出口气体CO2至CO转化系统，所述出口气体CO2至CO转化系统选自反向水煤气变换单元、热催化转化单元、部分燃烧单元、等离子体转化单元、气化单元或重整单元，以产生富含CO的流出物流并使第二富含CO的流出物流再循环到所述生物反应器。所述富含CO的流出物流可以包括的H2:CO:CO2摩尔比为约5:1:1、约4.5:1:1、约4.33:1:1、约3:1:1、约2:1:1、约1:1:1或约1:3:1。所述CO2至CO转化系统可以包括以下中的至少一个：反向水煤气变换单元、热催化转化单元、部分燃烧单元、重整单元或等离子体转化单元。产物流可以包括至少一种发酵产物，所述至少一种发酵产物选自乙醇、乙酸盐、丁醇、丁酸盐、2,3-丁二醇、乳酸盐、丁烯、丁二烯、甲基乙基酮、乙烯、丙酮、异丙醇、脂质、3-羟基丙酸盐、异戊二烯、脂肪酸、2-丁醇、1,2-丙二醇、己醇、辛醇或1-丙醇。氢气源可以包括以下中的至少一种：水电解槽、烃重整源、氢气纯化源、固体生物质气化源、固体废物气化源、煤气化源、烃气化源、甲烷热解源、炼油厂尾气产生源、等离子体重整反应器、部分氧化反应器或其任何组合。工业或合成气过程可以选自以下中的至少一种：基于糖的乙醇产生源、第一代玉米乙醇产生源、第二代玉米乙醇产生源、甘蔗乙醇产生源、蔗糖乙醇产生源、甜菜乙醇产生源、糖蜜乙醇产生源、小麦乙醇产生源、基于谷物的乙醇产生源、基于淀粉的乙醇产生源、基于纤维素的乙醇产生源、水泥产生源、甲醇合成源、烯烃产生源、钢产生源、铁合金产生源、炼油厂尾气产生源、燃烧后气体产生源、生物气产生源、填埋产生源、环氧乙烷产生源、甲醇产生源、氨产生源、开采的CO2产生源、天然气处理产生源、气化源、有机废物气化源、直接空气捕获或其任何组合。所述至少一种C1固定型细菌可以选自产乙醇梭菌(Clostridium autoethanogenum)、扬氏梭菌(Clostridium ljungdahlii)或拉氏梭菌(Clostridium ragsdalei)。
本公开涉及一种用于控制提供给连续气体发酵过程的生物反应器的基质气体的比率的系统，所述系统包括：a)第一气态流，所述第一气态流包括来自H2源的基质H2；b)第二气态流，所述第二气态流包括来自工业或合成气过程的基质CO2；c)CO2至CO转化区，所述CO2至CO转化区与所述第二气态流以及任选地所述第一气态流流体连通，并且具有包括CO和CO2的流出物；d)至少一个生物反应器，所述至少一个生物反应器具有用于在营养溶液中气体发酵的至少一种C-1固定型细菌，所述生物反应器具有包括H2、CO2和惰性组分的尾气流、包括H2、CO2以及惰性组分的顶部空间或两者，所述生物反应器与所述包括CO和CO2的流出物，任选地所述第一气态流，任选地所述第二气态流，或其任何组合流体连通；e)传感器，所述传感器位于所述生物反应器尾气流或所述生物反应器顶部空间或两者中，所述传感器能够测量所述生物反应器尾气流或所述生物反应物顶部空间的H2:CO2摩尔比或H2:CO:CO2摩尔比，并提供测得的H2:CO2摩尔比或测得的H2:CO:CO2摩尔比；f)控制器，所述控制器被配置成接受所述测得的H2:CO2摩尔比或所述测得的H2:CO:CO2摩尔比的输入，并将所述测得的H2:CO2摩尔比与预定的H2:CO2摩尔比进行比较，或者将所述测得的H2:CO:CO2摩尔比与预定的H2:CO:CO2摩尔比进行比较；以及响应于所述测得的H2:CO2摩尔比与所述预定的H2:CO2摩尔比之间的差或响应于所述测得的H2:CO:CO2摩尔比与所述预定的H2:CO:CO2摩尔比之间的差，提供输出以调节所述第一气态流的流速、所述第二气态流的流速或两者，以使所述尾气流中惰性组分的浓度最大化。所述系统可以进一步包括所述CO2至CO转化区的操作参数的输出，以增加或减少所述包括CO和CO2的流出物中的CO的相对量。所述CO2至CO转化系统可以包括以下中的至少一个：反向水煤气反应过程、CO2电解槽、热催化转化过程、部分燃烧过程或等离子体转化过程。气体发酵过程可以进一步包括与所述第一气态流、所述第二气态流、所述流出物或其任何组合流体连通的气体处理区。气体发酵过程可以进一步包括与所述第一气态流、所述第二气态流、所述流出物或其任何组合流体连通的至少一个压缩机。所述气体发酵过程可以进一步包括与所述生物反应器尾气流流体连通的甲烷转化区，所述甲烷转化区包括与所述CO2至CO转化区流体连通的流出物导管。
本公开涉及一种从气态流产生至少一种发酵产物的集成方法的控制方法，所述控制方法首先包括提供气体发酵过程，所述气体发酵过程包括：获得包括氢气的第一气态流和包括CO2的第二气态流；将第一气态流的至少一部分和第二气态流的至少一部分通入在产生富含CO的排出流的条件下操作的CO2至CO转化系统；在具有一种或多种C1固定型细菌的培养物的生物反应器中发酵所述富含CO的排出流，以产生至少一种发酵产物流和生物反应器尾气流；压缩所述生物反应器尾气流以产生经压缩的生物反应器尾气流；以任何顺序将所述经压缩的生物反应器尾气流的至少第一部分通入以下：i)气体脱硫和或酸性气体去除单元；或ii)气体组分去除单元；或iii)气体脱硫和或酸性气体去除单元和气体组分去除单元两者；以产生经压缩的经处理的生物反应器尾气流；使所述经压缩的经处理的生物反应器尾气流再循环：a)以与所述第一气态流、所述第二气态流或其组合合并；或b)再循环到所述CO2至CO转化系统合并；或c)以与所述富含CO的排出流合并；或d)其任何组合；并且任选地使所述经压缩的生物反应器尾气流的第二部分再循环以与富含CO的排出流合并或以与所述生物反应器合并。所述控制方法进一步包括测量数据以提供生物反应器尾气流的、生物反应器顶部空间或两者的H2:CO2或H2:CO:CO2摩尔比以提供至少一个测得的H2:CO2或H2:CO:CO2摩尔比；将测得的H2:CO2或H2:CO:CO2摩尔比输入到控制器，并将测得的H2:CO2或H2:CO:CO2摩尔比与预定的H2:CO2或H2:CO:CO2摩尔比进行比较；以及响应于所述测得的H2:CO:CO2或H2:CO:CO2摩尔比与所述预定的H2:CO:CO2或H2:CO:CO2摩尔比之间的差来调节所述第一气态流的流速、所述第二气态流的流速或两者，以使所述生物反应器尾气流中的惰性组分的浓度最大化。所述惰性组分可以包括氮气或甲烷或两者。生物反应器尾气流或生物反应器顶部空间中的惰性组分浓度的目标最大值为约70vol-％至约80vol-％。
在所述气体发酵过程中，所述第一气态流的至少第二部分、所述第二气态流的至少第二部分或其组合可以与所述富含CO的排出流合并。所述第一气态流、所述第二气态流或其组合的任何部分都可以被压缩。所述经压缩的尾气流的所述第一部分和所述经压缩的尾气流是所述第二部分的相对量可以使用控制阀来控制。可以将所述尾气流的至少一部分通入尾气CO2至CO转化系统，所述尾气CO2至CO转化系统选自反向水煤气变换单元、热催化转化单元、部分燃烧单元、等离子体转化单元、气化单元或重整单元，以产生富含CO的流出物流并且可以将所述第二富含CO的流出物流再循环到所述生物反应器。所述富含CO的排出流可以包括的H2:CO:CO2摩尔比为约5:1:1、约4.5:1:1、约4.33:1:1、约3:1:1、约2:1:1、约1:1:1或约1:3:1。所述CO2至CO转化系统可以包括以下中的至少一个：反向水煤气变换单元、热催化转化单元、部分燃烧单元、重整单元或等离子体转化单元。所述至少一种发酵产物可以选自乙醇、乙酸盐、丁醇、丁酸盐、2,3-丁二醇、乳酸盐、丁烯、丁二烯、甲基乙基酮、乙烯、丙酮、异丙醇、脂质、3-羟基丙酸盐、异戊二烯、脂肪酸、2-丁醇、1,2-丙二醇、己醇、辛醇或1-丙醇。所述包括氢气的第一气态流可以由氢气产生源产生，所述氢气产生源包括以下中的至少一种：水电解槽、烃重整源、氢气纯化源、固体生物质气化源、固体废物气化源、煤气化源、烃气化源、甲烷热解源、炼油厂尾气产生源、等离子体重整反应器、部分氧化反应器或其任何组合。所述包括CO2的第二气态流可以由气体产生源产生，所述气体产生源包括以下中的至少一种：基于糖的乙醇产生源、第一代玉米乙醇产生源、第二代玉米乙醇产生源、甘蔗乙醇产生源、蔗糖乙醇产生源、甜菜乙醇产生源、糖蜜乙醇产生源、小麦乙醇产生源、基于谷物的乙醇产生源、基于淀粉的乙醇产生源、基于纤维素的乙醇产生源、水泥产生源、甲醇合成源、烯烃产生源、钢产生源、铁合金产生源、炼油厂尾气产生源、燃烧后气体产生源、生物气产生源、填埋产生源、环氧乙烷产生源、甲醇产生源、氨产生源、开采的CO2产生源、天然气处理产生源、气化源、有机废物气化源、直接空气捕获或其任何组合。所述C1固定型细菌的至少一种可以选自产乙醇梭菌、扬氏梭菌或拉氏梭菌。
本公开还涉及一种从气态流产生至少一种发酵产物的集成方法的控制方法，所述控制方法首先包括提供气体发酵过程，所述气体发酵过程包括：获得包括氢气的第一气态流和包括CO2的第二气态流；任选地，在第一压缩机中压缩所述第一气态流的至少一部分、所述第二气态流的至少一部分或其任何组合，以产生经压缩的第一气态流、经压缩的第二气态流、和或第一气态流和第二气态流的经压缩的组合；在包括气体组分去除单元、气体脱硫/酸性气体去除单元或两者的气体处理区中对以下进行处理：i)所述第一气态流的至少一部分或所述经压缩的第一气态流或两者；以及所述第二气态流的至少一部分或所述经压缩的第二气态流或两者；或ii)第一气态流和第二气态流的所述经压缩的组合；以产生经处理的流；在CO2至CO转化系统中转化所述经处理的流的至少第一部分中的CO2以形成CO，所述CO2至CO转化系统在产生富含CO的排出流的条件下操作；在具有一种或多种C1固定型细菌的培养物的生物反应器中发酵所述富含CO的排出流以产生至少一种发酵产物流和生物反应器尾气流；以及将所述尾气流再循环到所述第一压缩机、所述第一气态流、所述第二气态流或所述第一气态流和所述第二气态流的组合。所述控制方法进一步包括测量数据以提供生物反应器尾气流的、生物反应器顶部空间或两者的H2:CO2或H2:CO:CO2摩尔比以提供至少一个测得的H2:CO2或H2:CO:CO2摩尔比；将测得的H2:CO2或H2:CO:CO2摩尔比输入到控制器，并将测得的H2:CO2或H2:CO:CO2摩尔比与预定的H2:CO2或H2:CO:CO2摩尔比进行比较；以及响应于所述测得的H2:CO:CO2或H2:CO:CO2摩尔比与所述预定的H2:CO:CO2或H2:CO:CO2摩尔比之间的差来调节所述第一气态流的流速、所述第二气态流的流速或两者，以使所述生物反应器尾气流中的惰性组分的浓度最大化。所述惰性组分可以包括氮气或甲烷或两者。生物反应器尾气流或生物反应器顶部空间中的惰性组分浓度的目标最大值为约70vol-％至约80vol-％。
在气体发酵过程中，所述富含CO的排出流可以与以下的至少一部分组合：所述经处理的流；或所述第一气态流；或所述第二气态流；或所述第一气态流和所述第二气态流的所述组合；或所述经压缩的第一气态流；或所述经压缩的第二气态流；或第一气态流和第二气态流的所述经压缩的组合；或其任何组合。可以将所述尾气流的至少一部分通入尾气CO2至CO转化系统，所述尾气CO2至CO转化系统选自反向水煤气变换单元、热催化转化单元、部分燃烧单元、等离子体转化单元、气化单元或重整单元，以产生富含CO的流出物流并且将所述第二富含CO的流出物流再循环到所述生物反应器。所述富含CO的排出流可以进一步包括氢气和CO2并且可以包括的H2:CO:CO2摩尔比为约5:1:1、约4.5:1:1、约4.33:1:1或约3:1:1、约2:1:1、约1:1:1、约1:3:1。所述CO2至CO转化系统可以包括以下中的至少一个：反向水煤气变换单元、热催化转化单元、部分燃烧单元、重整单元或等离子体转化单元。所述气体处理区可以进一步包括脱氧单元、催化氢化单元、吸附单元、热氧化器或其任何组合。所述至少一种发酵产物可以选自乙醇、乙酸盐、丁醇、丁酸盐、2,3-丁二醇、乳酸盐、丁烯、丁二烯、甲基乙基酮、乙烯、丙酮、异丙醇、脂质、3-羟基丙酸盐、异戊二烯、脂肪酸、2-丁醇、1,2-丙二醇、己醇、辛醇或1-丙醇。所述包括氢气的第一气态流可由上文所讨论的氢气产生源产生，并且所述包括CO2的第二气态流可由上文所述的气体产生源产生。所述C1固定型细菌的至少一种可以选自产乙醇梭菌、扬氏梭菌或拉氏梭菌。所述富含CO的排出流可以包括氢气，并且所述方法可以进一步包括从所述富含CO的排出流中分离氢气并使经分离的氢气再循环以与所述尾气流合并或再循环到所述压缩机。所述富含CO的排出流的剩余部分可以在氢气分离后被压缩。所述尾气流可以包括甲烷，所述方法进一步包括将所述尾气流的一部分通入甲烷转化单元以产生甲烷转化单元流出物，并将所述甲烷转化单元流出物与所述尾气流合并。包括氧气的流可以从氧气源产生并通入所述甲烷转化单元。包括氢气的第二气态流可从所述氢气源通入所述生物反应器，包括来自所述CO2源的CO2的第二气态流可通入所述生物反应器或两者。可将来自所述氢气源的包括氢气的第二气态流通入所述生物反应器或与所述富含CO的排出流合并，可将来自所述CO2源的包括CO2的第二气态流通入所述生物反应器或与所述富含CO的排出流合并，或可进行其任何组合。来自所述氢气源的所述包括氢气的第二气态流与所述富含CO的排出流的合并，或来自所述CO2源的所述包括CO2的第二气态流与所述富含CO的排出流合并或两者均通过在混合器中混合实现。来自所述氢气源的所述包括氢气的第二气态流与进入所述生物反应器的所述富含CO的排出流的比率可以为约大于0:1至约4:1。所述CO2至CO转化系统可以包括具有燃烧器的燃烧加热器，并且所述尾气流的至少一部分可以至少再循环到所述燃烧加热器的所述燃烧器。所述CO2至CO转化系统可以包括产生蒸汽的蒸汽发生器、或产生水流的水分离单元或两者。可将所述富含CO的排出流的一部分通入接种器反应器、缓冲罐或两者，并且所述通入可在没有介入单元的情况下直接通入所述接种器反应器、缓冲罐或两者。
本公开还涉及一种控制从气态流生产至少一种发酵产物的集成方法的方法，所述控制方法首先包括提供气体发酵过程，所述气体发酵过程包括：提供气体发酵过程，所述气体发酵过程包括：获得包括氢气的第一气态流和包括CO2的第二气态流；将所述第二气态流的至少一部分和任选地所述第一气态流的一部分通入在产生富含CO的排出流的条件下操作的CO2至CO转化系统；将所述包括氢气的第一气态流的至少一部分和所述富含CO的排出流通入具有一种或多种C1固定型细菌的培养物的生物反应器，并发酵以产生至少一种发酵产物流和生物反应器尾气流，所述生物反应器任选地具有顶部空间；压缩所述生物反应器尾气流以产生经压缩的生物反应器尾气流；将所述经压缩的生物反应器尾气流的至少第一部分以任何顺序通入：气体脱硫和或酸性气体去除单元；或气体组分去除单元；或气体脱硫和或酸性气体去除单元和气体组分去除单元两者以产生经压缩的经处理的生物反应器尾气流；使所述经压缩的经处理的生物反应器尾气流再循环：以与所述第一气态流、所述第二气态流或其组合合并；或再循环到所述CO2至CO转化系统合并；或以与所述富含CO的排出流合并；或其任何组合合并；并且任选地使所述经压缩的生物反应器尾气流的第二部分再循环以与富含CO的排出流合并或以与所述生物反应器合并。所述控制方法进一步包括测量数据以提供生物反应器尾气流的、生物反应器顶部空间或两者的H2:CO2或H2:CO:CO2摩尔比以提供至少一个测得的H2:CO2或H2:CO:CO2摩尔比；将测得的H2:CO2或H2:CO:CO2摩尔比输入到控制器，并将测得的H2:CO2或H2:CO:CO2摩尔比与预定的H2:CO2或H2:CO:CO2摩尔比进行比较；以及响应于所述测得的H2:CO:CO2或H2:CO:CO2摩尔比与所述预定的H2:CO:CO2或H2:CO:CO2摩尔比之间的差来调节所述第一气态流的流速、所述第二气态流的流速或两者，以使所述生物反应器尾气流中的惰性组分的浓度最大化。所述惰性组分可以包括氮气或甲烷或两者。生物反应器尾气流或生物反应器顶部空间中的惰性组分浓度的目标最大值为约70vol-％至约80vol-％。
本公开还涉及一种用于控制提供给连续气体发酵过程的生物反应器的基质气体的比率的系统，所述系统包括：第一气态流，所述第一气态流包括来自H2源的基质H2；第二气态流，所述第二气态流包括来自工业或合成气过程的基质CO2；CO2至CO转化区，所述CO2至CO转化区与所述第二气态流以及任选地所述第一气态流流体连通，并且具有包括CO和CO2的流出物；至少一个生物反应器，所述至少一个生物反应器具有用于在营养溶液中气体发酵的至少一种C-1固定型细菌，所述生物反应器具有包括H2、CO2和惰性组分的尾气流、包括H2、CO2以及惰性组分的顶部空间或两者，所述生物反应器与所述包括CO和CO2的流出物，任选地所述第一气态流，任选地所述第二气态流，或其任何组合流体连通；传感器，所述传感器位于所述生物反应器尾气流或所述生物反应器顶部空间或两者中，所述传感器能够测量所述生物反应器尾气流或所述生物反应物顶部空间的H2:CO2摩尔比或H2:CO:CO2摩尔比，并提供测得的H2:CO2摩尔比或测得的H2:CO:CO2摩尔比；控制器，所述控制器被配置成接受所述测得的H2:CO2摩尔比或所述测得的H2:CO:CO2摩尔比的输入，并将所述测得的H2:CO2摩尔比与预定的H2:CO2摩尔比进行比较，或者将所述测得的H2:CO:CO2摩尔比与预定的H2:CO:CO2摩尔比进行比较；以及响应于所述测得的H2:CO2摩尔比与所述预定的H2:CO2摩尔比之间的差或响应于所述测得的H2:CO:CO2摩尔比与所述预定的H2:CO:CO2摩尔比之间的差，提供输出以调节所述第一气态流的流速、所述第二气态流的流速或两者，以使所述尾气流中的惰性组分的浓度最大化。所述系统可以进一步包括所述CO2至CO转化区的操作参数的输出，以增加或减少所述包括CO和CO2的流出物中的CO的相对量。整个系统的所述CO2至CO转化系统可以包括以下中的至少一个：反向水煤气反应过程、CO2电解槽、热催化转化过程、部分燃烧过程或等离子体转化过程。所述系统的气体发酵过程可以进一步包括与所述第一气态流、所述第二气态流、所述流出物或其任何组合流体连通的气体处理区。
附图说明
图1示出了具有生物反应器、压缩机、气体处理区、CO2至CO转化系统的流动方案，其中来自生物反应器的生物反应器尾气的至少一部分通过气体组分去除单元，被压缩并且然后再循环到生物反应器、CO2至CO转换系统或两者，其中所述流动方案由本公开的一个实施例控制。
图2示出了流动方案，其中来自生物反应器的尾气的至少一部分再循环到生物反应器，其中所述流动方案由本公开的一个实施例控制。
图3示出了实施例的流动方案，其中来自生物反应器的尾气的至少一部分被压缩并通过气体脱硫/酸性气体去除单元，并且然后再循环到CO2至CO转化系统，其中所述流动方案由本公开的一个实施例控制。
图4示出了实施例的流动方案，其中来自生物反应器的尾气的至少一部分被压缩并通入任选的控制器以分离尾气流并任选地使一部分再循环到生物反应器，并且同时将尾气的剩余部分通入气体处理区。使气体处理区的流出物再循环到CO2至CO转化系统或CO2至CO转化系统的上游。所述流动方案由本公开的一个实施例控制。
图5示出了类似于图4的实施例的流动方案，其中另外的压缩机位于CO2至CO转化系统的上游。所述流动方案由本公开的一个实施例控制。
图6示出了实施例的流动方案，其中尾气流的至少一部分再循环到气体处理区和CO2至CO转化系统的上游的压缩机。压缩机对包括氢气的第一气态流和包括CO2的第二气态流的组合进行操作。所述流动方案由本公开的一个实施例控制。
图7示出了类似于图6的实施例的流动方案，除了压缩机仅对包括CO2的第二气态流进行操作，而不对包括氢气的第一气态流进行操作之外。将包括氢气的第一气态流添加到气体处理区的输入流、流出物或两者中。所述流动方案由本公开的一个实施例控制。
图8示出了流动方案，其中压缩机仅对包括CO2的第二气态流的一部分进行操作，而不对包括氢气的第一气态流进行操作。包括CO2的第二气态流的剩余部分不被压缩，并且可以与包括氢气的第一气态流合并。所述流动方案由本公开的一个实施例控制。
图9示出了类似于图7所示的实施例的流动方案，其中添加了来自CO2至CO转化系统的富含CO的排出流分离包括氢气的流。包括氢气的经分离的流可以与尾气再循环合并。所述流动方案由本公开的一个实施例控制。
图10示出了类似于图9的实施例的流动方案，其中添加了第二压缩机，所述第二压缩机在已经从富含CO的排出流中分离出包括氢气的流之后对富含CO的排出流的剩余部分进行操作。所述流动方案由本公开的一个实施例控制。
图11示出了类似于图6的实施例的流动方案，其中添加了将生物反应器尾气的至少一部分通入甲烷转化单元，并将甲烷转化单元的流出物通入以与生物反应器尾气再次合并。氧气源可以任选地向甲烷转化单元提供包括氧气的流。任选地，包括来自氢气源的氢气的第二流可以直接通入生物反应器。任选地，包括来自CO2源的CO2的第二流可以直接通入生物反应器。所述流动方案由本公开的一个实施例控制。
图12示出了实施例的流动方案，其中更详细地说明何时将CO2至CO转化系统选择为rWGS系统。所述流动方案由本公开的一个实施例控制。
图13示出了实施例的流动方案，其中任选地氢气的一部分绕过CO2至CO转化系统，并且其中任选地从第二氢气源获得氢气的一部分。所述流动方案由本公开的一个实施例控制。
图1至图13进一步描绘了任选实施例，其中CO2至CO转化系统的输入流的至少一部分绕过CO2至CO转化系统，而不是通过CO2至CO转化系统。附图进一步示出了任选实施例，其中尾气流的至少一部分通过第二CO2至CO转化系统，并且将所产生的流出物通入生物反应器。附图进一步示出了任选实施例，其中包括H2的第一气态流的至少一部分绕过CO2至CO转化系统，而不是通过CO2至CO转化系统。包含任选实施例的流动方案由本公开的实施例控制。
具体实施方式
在气体发酵过程中，产生CO2的气体产生过程(如工业过程或合成气过程)与CO2至CO转化过程(特别是反向水煤气变换过程)的整合提供了实质性益处。整合允许使用CO2作为原料，即使发酵过程需要一定量的CO。整合CO2至CO转化允许原料或再循环中的CO2转化为用于发酵的适当量的CO。
在某些实施例中，工业过程选自如钢铁制造等黑色金属产物制造、有色金属产物制造、石油精炼、电力生产、炭黑生产、纸和纸浆制造、氨生产、甲醇生产、焦炭制造、石化生产、碳水化合物发酵、水泥制造、好氧消化、厌氧消化、催化过程、天然气开采、纤维素发酵、油开采、地质储层的工业加工、加工天然气、煤、石油等化石资源或其任何组合。工业过程内的特定处理步骤的实例包含催化剂再生、流体催化剂裂化和催化剂再生。空气分离和直接空气捕获是其它合适的工业过程。钢和铁合金制造中的实例包含高炉煤气、碱性氧气炉煤气、焦炉煤气、铁炉炉顶煤气的直接还原和来自冶铁的残余气体。其它一般实例包含如天然气、油或燃煤锅炉或加热器以及燃气轮机排气等来自燃烧锅炉和燃烧加热器的烟道气。在这些实施例中，可以使用任何已知方法从工业过程中捕获基质和或C1碳源，然后将其排放到大气中。
基质和或C1碳源可以是被称为合成气的合成气体，其可以从重整、部分氧化、等离子体或气化过程中获得。气化过程的实例包含煤的气化、炼油厂残渣的气化、石油焦的气化、生物质的气化、木质纤维素材料的气化、废木材的气化、黑液的气化、城市固体废物的气化、城市液体废物的气化、工业固体废物的气化、工业液体废物的气化、垃圾衍生燃料的气化、污水的气化、污水污泥的气化、来自废水处理的污泥的气化、填埋气体的气化、生物气的气化，如当添加生物气以增强另一种材料的气化时。重整过程的实例包含蒸汽甲烷的重整、蒸汽石脑油的重整、天然气的重整、生物气的重整、填埋气体的重整、焦炉煤气的重整、热解废气的重整、乙烯产生废气的重整、石脑油重整和干甲烷重整。部分氧化过程的实例包含热和催化部分氧化过程、天然气的催化部分氧化、烃的部分氧化、生物气的部分氧化、填埋气体的部分氧化或热解废气的部分氧化。城市固体废物的实例包含轮胎、塑料、垃圾衍生燃料和如鞋、服装和纺织品等中的纤维。城市固体废物可能是简单的垃圾填埋类型的废物并且可以分类或不分类。生物质的实例可以包含木质纤维素材料和微生物生物质。木质纤维素材料可以包含农业废物和森林废物。
C1是指单碳分子，例如，CO、CO2、甲烷(CH4)或甲醇(CH3OH)，并且C1碳源是指充当本公开的微生物的部分或唯一碳源的单碳分子。例如，C1碳源可以包括以下中的一种或多种：CO、CO2、CH4、CH3OH或甲酸(CH2O2)。C1碳源包括CO和CO2中的一种或两种。基质是碳和或能源。通常，基质是气态的并且包括C1碳源，例如CO、CO2和或CH4。基质可以进一步包括其它非碳组分，如H2、N2或电子。
当在本文中讨论再循环时，对再循环或将流传递到单元的描述意指包括将流直接独立地引入到单元，或将流与单元的另一输入组合。
产生CO2的气体产生过程是产生工业气体或合成气的工业过程或合成气过程，通常具有按体积计显著比例的CO2。另外地，工业气体或合成气可以包括一定量的CO和或CH4。产生CO2的气体产生过程旨在包含任何工业过程或合成气过程，其产生含CO2的气体作为期望最终产物，或作为一种或多种期望的最终产物的生产中的副产物。示例性产生CO2的生产过程具有包含以下的来源：从基于糖的乙醇产生源产生乙醇、第一代玉米乙醇产生源、第二代玉米乙醇产生源、甘蔗乙醇产生源、蔗糖乙醇产生源、甜菜乙醇产生源、糖蜜乙醇产生源、小麦乙醇产生源、基于谷物的乙醇产生源、基于淀粉的乙醇产生源、基于纤维素的乙醇产生源、水泥产生源、甲醇合成源、烯烃产生源、钢产生源、铁合金产生源、炼油厂尾气产生源、燃烧后气体产生源、生物气产生源、填埋产生源、环氧乙烷产生源、甲醇产生源、氨产生源、开采的CO2产生源、天然气处理产生源、气化源、有机废物气化源、直接空气捕获或其任何组合。钢和铁合金产生源中的一些实例包含高炉煤气、碱性氧气炉煤气、焦炉煤气、铁炉炉顶煤气、电弧炉废气的直接还原和来自冶铁的残余气体。其它一般实例包含如天然气、油或燃煤锅炉或加热器以及燃气轮机排气等来自燃烧锅炉和燃烧加热器的烟道气。
图1描绘了根据本公开的一个实施例的具有灵活产生平台和用于从气态流产生至少一种发酵产物的方法的集成系统。该方法包括接收包括氢气的第一气态流和包括CO2的第二气态流，并将这些流通入CO2至CO转化系统。在图1中，CO2至CO转化系统125示出为反向水煤气变换单元。氢气产生源110产生包括氢气的第一气态流120。在一个实施例中，氢气产生源110是水电解槽。将水流500引入氢气产生源110，该氢气生产源可以从电源(未示出)接收功率，例如4.78kwh/Nm3，以根据以下化学计量反应将水转化为氢气和氧气：
H2O+电→2H2+O2+热
水电解技术是已知的，并且示例性过程包含碱水电解、质子交换膜(PEM)电解和固体氧化物电解。合适的电解槽包含碱性电解槽、PEM电解槽和固体氧化物电解槽。包括作为水电解的副产物产生的氧气的富含氧气的流115可以用于各种目的。例如，富含氧气的流115的至少一部分可以被引入到气体产生源220，特别是如果气体生产源220被选择为包含吹氧气化器的合成气产生过程。富含氧气的流115的此类使用减少了从外部来源获得氧气的需要和相关成本。如本文所使用的，术语富含指描述在过程步骤之后与过程步骤之前相比具有更高的浓度。
在具体实施例中，氢气产生源110可以选自烃重整、氢气纯化、固体生物质气化、固体废物气化、煤气化、烃气化、甲烷热解、炼油厂尾气产生过程、等离子体重整反应器、部分氧化反应器或其任何组合。
气体产生源220从直接空气捕获、产生CO2的工业过程、合成气过程或其任何组合产生包括CO2的第二气态流140。将包括氢气的第一气态流120和包括CO2的第二气态流140单独地或组合地通入CO2至CO转化系统125以产生富含CO的排出流130。包括氢气的第一气态流120和包括CO2的第二气态流140的组合的气体组成在一个实施例中包括的H2:CO2摩尔比为约3:1，在另一个实施例中为约2.5:1，并且在又另一个实施例中为约3.5:1，并且H2:CO摩尔比可以大于约5:1。CO2至CO转化系统125可以是选自反向水煤气变换单元、热催化转化单元、部分燃烧单元、重整单元或等离子体转化单元中的至少一种。
在特定实施例中，CO2至CO转化系统125是反向水煤气变换单元。反向水煤气变换(rWGS)技术是已知的，并且用于从二氧化碳和氢气中产生一氧化碳，其中水是副产物。rWGS过程的温度是变换的主要驱动因素。反向水煤气变换单元可以包括单阶段反应系统或两个或更多个反应阶段。不同的阶段可以在不同的温度下进行，并且可以使用不同的催化剂。
在另一实施例中，CO2至CO转化系统125涉及热催化转化，其涉及通过使用热能作为产生CO的反应的驱动力来破坏CO2和其它反应物在催化剂上的稳定原子和分子键。由于CO2分子在热力学和化学上是稳定的，如果将CO2用作单一反应物，则需要大量的能量。因此，通常使用氢等其它物质作为共反应物，以使热力学过程更容易。许多催化剂对于该过程是已知的，如金属和金属氧化物以及纳米尺寸的催化剂金属有机框架。各种碳材料已被用作催化剂的载体。
在另一实施例中，CO2至CO转化系统125包括部分燃烧，其中氧气提供部分氧化所需氧化剂的至少一部分，并且反应物二氧化碳和水基本上转化为一氧化碳和氢气。
在仍另一个实施例中，CO2至CO转化系统125涉及等离子体转化，其是等离子体与催化剂的组合，也称为等离子体催化。等离子体是一种由电子、各种类型的离子、自由基、激发原子和分子以及中性基态分子组成的电离气体。用于CO2至CO转换的三种最常见的等离子体类型包含介质阻挡放电(DBD)、微波(MW)等离子体和滑动电弧(GA)等离子体。选择等离子体转化用于CO2至CO转化的优点包含(i)高工艺通用性，允许进行不同种类的反应，如纯CO2裂解，以及在氢气源(如CH4、H2或H2O)存在下的CO2转化；(ii)投资和操作成本低；(iii)对稀土金属没有要求；(iv)方便的模块化设置，因为等离子体反应器随着工厂产量线性增加；以及(v)它可以非常容易地与各种可再生电力合并。
附图描述了CO2至CO转化系统125被选择为包含至少一个rWGS单元的情况。rWGS反应是CO2的可逆氢化反应以产生CO和H2O。由于其化学稳定性，CO2是一种相对非反应性的分子，并且因此将其转化为反应性更强的CO的反应是能量密集型的。
(在标准条件下)
由于rWGS反应是吸热的，它在热力学上受更高温度的喜爱。通常，约500℃的温度对于产生显著量的CO是理想的。在采用较高温度的实施例中，基于铁的催化剂由于其热稳定性和高氧迁移率，通常被认为是用于较高温度的最成功的活性金属之一。在采用较低温度的实施例中，由于铜增强了对反应中间体的吸附，其通常被认为是成功的。在一些其它实施例中，rWGS催化剂选择包含Fe/Al2O3、Fe-Cu/Al2O3、Fe-Cs/Al2O3、Fe-Cu-Cs/Al2O3或其组合。
采用例如rWGS技术的CO2至CO转化系统125产生富含CO的排出流130。在一些实施例中，富含CO的排出流130的H2:CO摩尔比可以大于约3:1。基于作为产物的乙醇的化学计量以及CO2:CO的摩尔比为1:1，富含CO的排出流130的H2:CO:CO2的摩尔比可以为约5:1:1。
在一些实例中，rWGS反应在一定水平下操作，使得富含CO的排出流130中的H2:CO摩尔比小于或等于预定比率，例如约3:1。这样的CO水平可能超过气体发酵所需的CO水平。从CO2至CO转化系统125的高于所需的CO转化可导致次优性能。因此，CO2至CO转化系统125的尺寸将被设计得大于需要。此类大系统是昂贵的。因此，为了避免此类大系统，包括氢气的第一气态流的至少一部分被引导至旁路520，并且不通入CO2至CO转化系统125。旁路流520与富含CO的排出流130合并。因此，管线130中输送用于发酵的H2:CO比率可以通过优化尺寸的CO2至CO转化系统125调节为大于预定比率。类似地，可以使用第二旁路流525将包括CO2的第二气态流140的一部分转移以旁路到CO2至CO转化系统125。以这种方式，可以在不过度设计CO2至CO转化系统125的能力的情况下控制所产生的CO的量。
如果乙醇不是预期发酵产物，则如上文所讨论的化学计量将不同。例如，如果2,3-丁二醇(2,3-BDO)是预期发酵产物，则富含CO的排出流130的H2:CO:CO2摩尔比基于2,3-BDO的化学计量可为约4.5:1:1，并且CO2:CO摩尔比为1:1。
9H2+2CO+2CO2→C4H10O2+4H2O
如果丙酮是预期发酵产物，基于丙酮的化学计量，富含CO的排出流130的H2:CO:CO2摩尔比可以为约4.33:1:1，并且CO2:CO摩尔比为1:1。
6.5H2+1.5CO+1.5CO2→C3H6O+3.5H2O
如果乙酸盐是预期发酵产物，基于乙酸盐的化学计量，富含CO的排出流130的H2:CO:CO2摩尔比可以为约3:1:1，并且CO2:CO摩尔比为1:1。
3H2+1CO+1CO2→C2H4O2+1H2O
如果异丙醇是预期发酵产物，基于异丙醇的化学计量，富含CO的排出流130的H2:CO:CO2摩尔比可以为约5:1:1，并且CO2:CO摩尔比为1:1。
H2+1.5CO+1.5CO2→C3H8O+3.5H2O
将富含CO的排出流130通入生物反应器142，该生物反应器包含一种或多种C1固定型细菌的培养物。生物反应器142可以是由一个或多个容器和或塔或管路布置组成的发酵系统。生物反应器的实例包含连续搅拌釜反应器(CSTR)、固定化细胞反应器(ICR)、滴流床反应器(TBR)、鼓泡塔、气举发酵罐、静态混合器、循环环管反应器、膜反应器(如中空纤维膜生物反应器(HFM-BR))或其它适合于气液接触的装置。生物反应器142可以包括并联或串联的多个反应器或级。生物反应器142可以是生产反应器，其中生产大部分发酵产物。
生物反应器142包括具有从C1碳源产生一种或多种产物的能力的一种或多种C1固定型微生物的培养物。“C1”是指单碳分子，例如，CO或CO2。“C1碳源”是指充当微生物的部分或唯一碳源的单碳分子。例如，C1碳源可以包括CO、CO2或CH2O2中的一个或多个。在一些实施例中，C1碳源可以包括CO和CO2中的一种或两种。通常，C1固定型微生物是C1固定型细菌。在实施例中，微生物源自表1中所鉴定的C1固定型微生物。微生物可以基于功能特性分类。例如，微生物可以源自C1固定型微生物、厌氧菌、产乙酸菌(acetogen)、产乙醇菌(ethanologen)和或一氧化碳营养菌(carboxydotroph)。表1提供了代表性的微生物清单，并鉴定了其功能特性。
“厌氧菌”是不需要氧气即可生长的微生物。如果氧气超过某一阈值存在，则厌氧菌可能会产生不良反应或甚至死亡。通常，微生物是厌氧菌(即，是厌氧的)。在一个实施例中，微生物是或衍生自表1中所鉴定的厌氧菌。
“产乙酸菌”是一种微生物，它产生或能够产生作为厌氧呼吸的产物的乙酸盐(或乙酸)。通常，产乙酸菌是专性厌氧菌，其使用Wood-Ljungdahl途径作为其能量保存和合成乙酰辅酶A和乙酰辅酶A衍生产物(如乙酸盐)的主要机制(Ragsdale，《生化与生物物理学报(Biochim Biophys Acta)》,1784:1873-1898,2008)中描述的方法。乙酰原在细胞碳合成中使用乙酰辅酶A途径作为(1)从CO2还原合成乙酰辅酶A的机制，(2)末端电子接受和能量保存过程，(3)CO2固定(同化)的机制(Drake，“乙酰原原核生物(Acetogenic Prokaryotes)”，见：《原核生物(The Prokaryotes)》,第3版,第354页,纽约州纽约市(New York,N.Y.),2006)。所有天然存在的产乙酸菌都是C1固定型、厌氧型、自养型和非甲烷氧化型。在一个实施例中，微生物是产乙酸菌。在一个实施例中，微生物是或衍生自表1中所鉴定的产乙酸菌。
更广泛地说，微生物可以衍生自表1中鉴定的任何属或种。例如，微生物可以是梭菌属(genus Clostridium)的成员。在一个实施例中，微生物从包括物种产乙醇梭菌、扬氏梭菌和拉氏梭菌的梭菌簇获得。这些物种最初由以下报告和表征：Abrini,《微生物学文献集(Arch Microbiol)》,161:345-351,1994(产乙醇梭菌)；Tanner,《国际系统细菌学杂志(Int J System Bacteriol)》,43:232-236,1993(扬氏梭菌)；以及Huhnke,WO 2008/028055(拉氏梭菌)。微生物还可以衍生自产乙醇梭菌、扬氏梭菌或拉氏梭菌的分离株或突变体。产乙醇梭菌的分离株和突变体包含JA1-1(DSM10061)(Abrini,《微生物学文献集》,161:345-351,1994)、LBS1560(DSM19630)(WO 2009/064200)和LZ1561(DSM23693)。扬氏梭菌的分离株和突变体包含ATCC 49587(Tanner,《国际系统细菌学杂志》,43:232-236,1993)、PETCT(DSM13528，ATCC 55383)、ERI-2(ATCC 55380)(美国专利第5,593,886号)、C-01(ATCC55988)(美国专利第6,368,819号)、0-52(ATCC 55989)(美国专利第6,368,819号)和OTA-1(Tirado-Acevedo,《使用扬氏梭菌从合成气中产生生物乙醇(Production of bioethanolfrom synthesis gas using Clostridium ljungdahlii)》,博士论文,北卡罗莱纳州立大学(North Carolina State University),2010)。拉氏梭菌的分离株和突变体包含PI 1(ATCC BAA-622、ATCC PTA-7826)(WO 2008/028055)。
本公开的微生物可以进行培养以产生一种或多种产物。例如，产乙醇梭菌产生或可以经工程化产生乙醇(WO 2007/117157)、乙酸盐(WO 2007/117157)、丁醇(WO 2008/115080和WO 2012/053905)、丁酸盐(WO 2008/115080)、2,3-丁二醇(WO 2009/151342)、乳酸盐(WO 2011/112103)、丁烯(WO 2012/024522)、丁二烯(WO 2012/024522)、甲基乙基酮(2-丁酮)(WO 2012/024522和WO 2013/185123)、乙烯(WO 2012/026833)、丙酮(WO 2012/115527)、异丙醇(WO 2012/115527)、脂质(WO 2013/036147)、3-羟基丙酸盐(3-HP)(WO2013/180581)、异戊二烯(WO 2013/180584)、脂肪酸(WO 2013/191567)、2-丁醇(WO 2013/185123)、1,2-丙二醇(WO 2014/0369152)和1-丙醇(WO 2014/0369152)。除一种或多种目标产物外，本公开的微生物还可以产生乙醇、乙酸盐和或2,3-丁二醇。在某些实施例中，微生物生物质本身可以被视为产物。
培养通常在含有足以允许微生物生长的营养素、维生素和或矿物质的水性培养基中维持。水性培养基可以是厌氧微生物生长培养基，如最低厌氧微生物生长培养基。合适的培养基是所属领域中众所周知的。
培养和或发酵可以在适当条件下进行，以便产生目标产物。培养/发酵通常在厌氧条件下进行。要考虑的反应条件包含压力(或分压)、温度、气体流速、液体流速、培养基pH、培养基氧化还原电势、搅拌速率(如果使用连续搅拌槽反应器)、接种物水平、用于确保处于液相的气体不会变成限制的最大气体基质浓度以及用于避免产物抑制的最大产物浓度。具体地，可以控制基质的引入速率来以确保处于液相的气体的浓度不会变成限制，因为在气体限制的条件下，产物可能会因培养而被消耗。
在升压下操作生物反应器允许增加从气相到液相的气体质量传递的速率，并且因此提供优势。此外，由于给定的气体转化率部分是基质保留时间的函数，因此转化率决定了生物反应器所需的体积。加压系统的使用可以大大减少所需的生物反应器的体积，并因此减少培养/发酵设备的资本成本。这进而意味着当将生物反应器保持在升高的压力而不是大气压下时，可以减少保留时间，所述保留时间被定义为生物反应器中的液体体积除以输入气体流速。最佳反应条件将部分取决于所用的特定微生物。在具体实施例中，发酵在高于大气压的压力下操作。
可使用任何方法或技术领域中已知的方法的组合从发酵液中分离目标产物，所述方法包括例如分馏、蒸发、渗透蒸发、气体剥离、相分离、萃取发分离(包括例如液-液萃取)。在某些实施例中，通过从生物反应器中连续去除肉汤的一部分、从肉汤第一次分离微生物细胞并且然后从含水剩余物中分离目标产物，从发酵液中回收目标产物。醇和或丙酮可以例如通过蒸馏回收。酸可以例如通过吸附于活性炭来回收。分离的微生物生物质可以再循环到生物反应器中。去除目标产物后剩余的溶液也可以再循环到生物反应器中。可以向再循环的溶液中添加另外的营养素来补给培养基，随后使其返回到生物反应器中。
将富含CO的排出流130引入到生物反应器142并发酵以产生尾气流160和发酵产物流150，该尾气流和发酵产物流可以包括上述产物的任何一种。术语尾气是指在所有反应器和处理完成后，通常从工业过程中释放到大气中的气体和蒸汽。尾气流160最终与包括CO2的第二气态流140组合再循环，用于引入到CO2至CO转化系统125。尾气流160可以包含在发酵过程期间产生的一定量的CO2，例如通过以下反应：
6CO+3H2O→C2H5OH+4CO2(ΔG°＝-224.90kJ/mol乙醇)
将尾气流160中存在的CO2从生物反应器142再循环到CO2至CO转化系统125增加了整个过程的碳捕获效率。贫含CO的尾气流160可以包括小于约5mol％CO。在一些实施例中，尾气流160的H2:CO2摩尔比等于或小于约3:1。
尾气流160可以包含在进一步处理之前最好去除的各种成分。在这些实例中，尾气流160被处理以去除一种或多种成分，并产生脱硫和或酸性气体处理的尾气流340，其可与包括CO2的第二气态流140合并。可从尾气流160中去除的一种或多种组分可包含含硫化合物，包含但不限于硫化氢(H2S)、二硫化碳和或二氧化硫、芳香族化合物、炔烃、烯烃(alkene)、烷烃、烯烃(olefin)、氮化合物、含磷化合物、颗粒物、固体、氧气、充氧剂、卤代化合物、含硅化合物、羰基、金属、醇、酯、酮、过氧化物、醛、醚、焦油、甲硫醇、氨、二乙氨、三乙氨、乙酸、甲醇、乙醇、丙醇、丁醇和高级醇、萘或其组合。这些成分可以通过本领域已知的常规去除模块去除，如水解模块、酸性气体去除模块、脱氧模块、催化氢化模块、颗粒去除模块、氯化物去除模块、焦油去除模块和或氰化氢去除模块及其组合。在特定实例中，从尾气流中去除的至少一种成分包含含硫化合物，如可以通过发酵过程产生、引入和或浓缩的硫化氢。硫化氢可以是采用rWGS技术和催化剂的CO2至CO系统125中的催化剂抑制剂。
尾气流160通过气体组分去除单元170。气体组分去除单元170去除除含硫化合物或酸性气体成分之外的成分。在一些实施例中，去除的成分是水。因为水煤气变换反应产生水，所以限制供给水煤气变换反应器的水量是有利的。去除水可以在整个过程中实现更好的水平衡。在一些实施例中，去除的成分是烃。气体组分去除单元170可以包含多个子模块，以便去除除含硫化合物之外的多种成分。在一些实施例中，液体洗涤器用于去除包含其它可溶性成分和高级醇的乙醇。在这些实施例中，气体组分去除单元170可以操作以捕获和回收尾气流160中包含的发酵产物。也可以在气体组分去除单元170中去除挥发性有机化合物。可以在气体组分去除单元170中去除的其它成分包含，例如，单含氮物种，如氰化氢(HCN)、氨(NH3)、氮氧化物(NOx)和其它已知的酶抑制气体，如乙炔(C2H2)、乙烯(C2H4)、乙烷(C2H6)、苯、甲苯、乙苯、二甲苯(BTEX)和或氧气(O2)。
将所得到的经处理的尾气流185通入第一压缩机190以产生通入气体脱硫/酸性气体去除单元180的经压缩的经处理的气流200。在一些实施例中，压缩机190可以定位在生物反应器142与气体组分去除单元170之间的气体组分去除单元170的上游，以在通入气体组分去除单元170之前压缩尾气流160。通常，压缩机190在约3巴至约10巴的压力下操作。将经压缩的经处理的尾气流200通入气体脱硫/酸性气体去除单元180以产生经脱硫和或酸性气体处理的尾气流340。气体脱硫/酸性气体去除单元180。含硫化合物和或酸性气体通过使rWGS催化剂中毒而在使用rWGS技术的CO2至CO转化系统125中作为抑制剂而被去除。许多商业脱硫技术不能有效地去除COS形式的硫，但能够更好地处理硫化氢形式的硫。在一个实施例中，气体脱硫/酸性气体去除单元180操作以根据以下反应通过水解将化合物如羰基硫化物COS转化为硫化氢H2S：
水解可以通过金属氧化物催化剂或氧化铝催化剂来进行COS到H2S的转化。在一些实施例中，可以采用两种或更多种脱硫操作，如海绵铁，然后是金属氧化物催化剂。在某些其他实施例中，气体脱硫/酸性气体去除单元180可以采用氧化锌(ZnO)催化剂来去除硫化氢。在其他实施例中，利用变压吸附(PSA)通过在高压下容器中包含的固定床中的合适吸附剂进行吸附来去除酸性气体。在又其它实施例中，碱洗涤用于气体脱硫。碱洗涤可包含使经压缩的经处理的尾气流200通过碱溶液(如NaOH)以去除含硫化合物。通过碱洗涤去除硫化氢可表示如下：
H2S(气态)+NaOH(水性)→NaHS(水性)+H2O(液态)
NaHS(水性)+NaOH(水性)→Na2S(水性)+H2O
从气体脱硫/酸性气体去除单元180离开的脱硫和或酸性气体处理的尾气流340可以与包括CO2的第二气态流140合并，并再循环到CO2至CO转化系统125。可替代地，代替脱硫和或酸性气体处理的尾气流340通入以与包括CO2的第二气态流140合并，将可替代的脱硫和或酸性气体处理的尾气流345与包括氢气的第一气态流120合并。
经压缩的经处理的尾气流200的一部分可与富含CO的排出流130合并，并通入生物反应器142，而不是通入气体脱硫/酸性气体去除单元180。此类再循环有益于微生物的生长，因为微生物消耗硫来产生氨基酸，例如蛋氨酸和半胱氨酸。因此，由于硫作为经压缩的经处理的尾气流200的一部分再循环，降低了对生物反应器142的硫给料要求。
在气体产生源220涉及生物气产生的任选实施例中，将包括CO2的第二气态流140的一部分通入任选生物气重整器230。生物气是指有机物质的厌氧消化产生的气体，如粪肥、污水污泥、城市固体废物、可生物降解废物或任何其它可生物降解原料。生物气主要由甲烷和二氧化碳构成。通常，在生物气重整器中，进行甲烷的CO2和蒸汽重整以产生合成气流。
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关于图1，将在生物气重整器230中产生的包括CO和H2的生物气重整器流出物流240与富含CO的排出流130合并，并且可以操作以提高许多发酵过程的H2:CO比率。
在一个实施例中，至少一部分尾气流160通过任选的第二CO2至CO转化系统510，其可以是反向水煤气变换单元、热催化转化单元、部分燃烧单元、等离子体转化单元、气化单元或重整单元。尾气流160贫含CO，但可能具有残留的H2和CO2。使尾气流160的至少一部分通过任选的第二CO2至CO转化系统510并且将第二CO2至CO转化系统流出物512再循环到生物反应器142可以降低生物反应器142中的H2:CO比率。生物反应器142中H2:CO比率的此类降低可以有利于产物选择性和增加的或更快的微生物生长。注意，第二CO2至CO转化系统流出物512可以再循环以与流130合并，而不是独立地通入生物反应器142(未示出)。
在一个实施例中，将从氢气产生源110产生的任选的包括氢气430的另外的流通入生物反应器142或富含CO的排出流130，从而绕过CO2至CO转化系统125。可以在没有介入处理单元的情况下将包括氢气的另外的流430通入。CO在H2存在下的微生物发酵可以导致基本上完全的碳转移到产物如醇中，但是，在缺乏足够的H2的情况下，只有可用CO的一部分转化为产物，而另一部分转化为CO2，如以下方程所示：6CO+3H2O→C2H5OH+4CO2。因此，在一些实施例中，向生物反应器142提供足够的氢气可能是有益的。在不通过CO2至CO转化系统125的情况下，采用将包括氢气430的另外的流通入生物反应器142或通入富含CO的排出流130的旁路允许控制在整个过程运行的不同时间被引导至单元的氢气的量。例如，在启动期间，包含任何接种器在内的生物反应器中可能需要更少的氢气，由此在启动时受益于富含CO的进料。然而，在运行接近结束时，生物反应器中可能需要更少的CO，并且可以采用更大的相对量的H2。这在调节或接种阶段(其中主生物反应器比接种生物反应器接收更少的CO)或在采用缓冲罐时可能特别有益。旁路使得能够控制改变进料与CO2至CO转化系统125、与生物反应器142或两者的H2:CO比率。旁路还允许控制改变H2:C(氢：碳)到CO2至CO转化系统125、生物反应器142或两者。
通过使用CO2至CO转化系统125在生物反应器142中提供富含CO的环境并且将CO2从生物反应器142再循环到CO2至CO转化系统125可以有益于在具有较高比例CO的气体环境中具有提高的生产率的那些产物的产品选择性。一个这样的实例是乙醇的产生。另一个益处是，具有伍德-隆达尔途径(Wood-Ljungdahl pathway)的特定微生物的微生物生长可能会增加，因为当这些微生物消耗更高浓度的CO时，伍德-隆达尔途径中的生物水气转换会得到改善。
图2示出了根据本公开的另一个实施例的用于从气态流产生至少一种发酵产物的集成系统。氢气产生源110产生包括氢气的第一气态流120，可以是直接空气捕获或CO2产生工业过程的气体生产源220产生包括CO2的第二气态流140。将包括氢气的第一气态流120和包括CO2的第二气态流140合并以形成合并的进料流250，并通入CO2至CO转化系统125。合并的进料流250中的气体组成在一个实施例中包括的H2:CO2摩尔比为约3:1，在另一个实施例中为约2.5:1，在又另一实施例中为约3.5:1，并且在仍另一实施例中大于约5:1。
在一个实施例中，CO2至CO转化系统125采用rWGS技术。在CO2至CO转化系统125中，使CO2反应以产生富含CO的排出流130。流中的成分的摩尔比如图1所讨论。如图2所示，在实施例中，进料流250的至少一部分任选地在旁路流520中围绕CO2至CO转化系统125转移。旁路流520与富含CO的排出流130合并。旁路流520的益处如图1所描述。将富含CO的排出流130通入具有一种或多种C1固定型微生物处培养物的生物反应器142。使培养物发酵以产生一种或多种发酵产物150和尾气流160。CO贫化的尾气流160可以包括小于约5mol％CO。在一些实施例中，尾气流160的H2:CO2摩尔比小于或等于约3:1。
将尾气流160通入第一压缩机190以产生经压缩的尾气流202。将经压缩的尾气流202再循环以与富含CO的排出流130合并。任选地，可以去除尾气流160的小的第一吹扫流204或经压缩的尾气流202的小的第二吹扫流206，以控制氮气、甲烷、氩气、氦气或其它惰性成分的积聚。
如图1所示，在一个实施例中，至少一部分尾气流160通过任选的第二CO2至CO转化系统510，并且将第二CO2至CO转化系统流出物512再循环到生物反应器142或富含CO的排出流。此外，如图1所示，第二CO2至CO转化系统流出物512可以再循环以与流130合并，而不是独立地通入生物反应器142(未示出)。
图3示出了与图2类似的另一个实施例，除了将经压缩的尾气流202通入气体脱硫/酸性气体去除单元180，并将所得到的脱硫和或酸性气体处理的尾气流340通入CO2至CO转化系统125之外。合并的进料流250、富含CO的排出流130和尾气流160中的气体组成如图1和2中所描述。任选的旁路相关实施例如图2描述。
图4示出了类似于图2和图3的另一实施例。将尾气流160通入第一压缩机190，并且将所得到的经压缩的尾气流202通入任选的控制阀550。任选的控制阀550用于控制被引导到气体处理区182的经压缩的尾气流202的相对部分或与富含CO的排出流130合并。气体处理区182示出为包含气体组分去除单元170和气体脱硫/酸性气体去除单元180。然而，在所有实施例中可能不需要这两个单元，并且气体处理区182可以仅含有气体组分去除单元170或气体脱硫/酸性气体去除单元180中的一个。此外，气体处理区182中的单元可以是按任何顺序的。将从气体处理区182产生的经处理的尾气流185添加到合并的进料流250中，并通入CO2至CO转化系统125。可以调节任选的控制阀550，以基于当时发生的发酵阶段以不同的比例分配经压缩的尾气流202。例如，在启动发酵阶段期间，可以通过调节控制阀550来满足生物反应器142中增加的CO需求，以使更多的经压缩的尾气流202与富含CO的排出流130合并，而不是与气体处理区182合并。另一方面，当生物反应器142中的发酵过渡到稳定阶段时，可以通过调节控制阀550以使与到达气体处理区182相比更少的经压缩的尾气流202流动以与富含CO的排出流130合并来满足生物反应器142的降低的CO需求。在其它实例中，如果发酵期间的H2利用率较低，例如低于70％，那么可以调节控制阀550，以使与到达气体处理区182相比更多的经压缩的尾气流202流动以与富含CO的排出流130合并。如所示出的，控制阀550用于基于发酵过程期间的CO和或H2需求来实现对提供给生物反应器142的H2:CO比率的动态控制。气体组成如关于图2和图3所描述，并且任选的旁路实施例如图2所描述。
图5与图4相似，其中添加了第二压缩机192。将合并的进料流250通入第二压缩机192以产生经压缩的合并的进料流260。合并的进料流260的气体组成如上文所讨论。经压缩的合并的进料流260与经处理的尾气流185合并并通入CO2至CO转化系统125以产生富含CO的排出流130。富含CO的排出流120和尾气流160的气体组成如上所述。任选的控制阀550和旁路实施例如上文所讨论。
图6示出了实施例，其中合并的进料流250和尾气流160都通入第一压缩机190。第一压缩机192提供通入气体处理区182的经压缩的流270。气体处理区如上所述。应当理解，一些气体处理模块可以基于实际气体组成添加或移除到气体处理区182。例如，在一些实施例中，经压缩的流270可以包含乙炔(C2H2)，其可以在发酵中充当微生物抑制剂。为了去除乙炔，可以在气体处理区182中包含催化氢化模块。催化氢化涉及在氢化催化剂如包括镍、钯、铂的那些催化剂的存在下添加氢。氢化催化剂的选择取决于系统的具体气体组成和操作条件。在特定实施例中，将氧化铝载钯(Pd/Al2O3)用作催化剂。此类催化剂的实例是BASFTM R0-20/47。在其它实施例中，经压缩的流270的气体组成可包含苯、乙苯、甲苯和可抑制发酵的二甲苯(BETX)。因此，可以将BETX去除模块添加到气体处理区182中。示例性BETX去除模块可以涉及使用一个或多个活性炭床吸附BETX组分。另一示例性BTEX去除模块涉及排气焚烧，这是一种热氧化过程，其中BTEX组分在超过约650℃的温度下燃烧。将经处理的流290通入CO2至CO转化系统125。上文呈现了各种流的气体组成。旁路实施例如上所述。
图7与图6相似，除了包括氢气的第一气态流120可能已经通过氢气源110加压，并且因此不需要通入第一压缩机190之外。包括氢气的第一气态流120可以在气体处理区182之前、之后或两者与包括CO2的第二气态流140合并，而不通过第一压缩机190。在引入到CO2至CO转化系统125之前，气体流290中的气体组成在一个实施例中包括的H2:CO2摩尔比为约3:1，在另一实施例中为约2.5:1，在又另一实施例中为约3.5:1，并且在又另一实施例中大于约5:1。富含CO的排出流130和尾气流160中的气体组成如上所述。
图7还示出了实施例，其中，无论氢气源110提供的压力如何，包括氢气的第一气态流120都是任选的，并且可以不采用，而是采用不通过CO2至CO转化系统125的由氢气产生源110产生的包括氢气430的流。可以将包括氢气430的另外的流通入生物反应器142或与富含CO的排出流130合并。如果需要，可将从氢气产生源110产生的包括氢气430的流压缩至目标压力。保持CO2的供应与H2的供应分离允许在整个过程运行的不同时间增加对被引导到生物反应器142的氢气量的控制。例如，在启动期间，包含任何接种器在内的生物反应器中可能需要更少的氢气，由此在启动时受益于富含CO的进料。然而，在运行接近结束时，生物反应器中可能需要更少的CO，并且可以采用更大的相对量的H2。这在调节或接种阶段(其中主生物反应器比接种生物反应器接收更少的CO)或在采用缓冲罐时可能特别有益。旁路使得能够控制改变进料与CO2至CO转化系统125、与生物反应器142或两者的H2:CO比率。生物反应器的一个目标H2:CO:CO2比率可以是1:3:1。
在图8中，将包括CO2的第二气态流140的一部分通入第一压缩机190，而将包括CO2的第二气态流140的另一部分与包括氢气的第一气态流120合并并通入气体处理区182，由此绕过第一压缩机190。一些气体产生源220可以提供氧气作为包括CO2的第二气态流140的组分。然而，对于一些微生物，氧气可以是微生物抑制剂，并且包括CO2的第二气态流140中的氧气含量可能需要降低到可接受的水平。在这些情况下，气体处理区182可以进一步包括脱氧模块。脱氧模块可以采用催化过程，其中氧气被还原为CO2或水。在特定实施例中，脱氧模块中使用的催化剂包含铜。此类催化剂的实例是BASF PURISTARTM R 3.15或BASF CU0226S。脱氧过程是放热的，并且产生的热量可以在整个过程中使用，如在涉及rWGS技术的CO2至CO转化系统125中的吸热反应之前预热气体。上文描述了各种流的气体组成。上文描述了旁路实施例。
图9示出了实施例，其中来自CO2至CO转化系统125的富含CO的排出流130在通入生物反应器142之前通过氢气分离单元330。氢气分离单元330可以涉及膜分离技术或变压吸附技术。从富含CO的排出流130中分离氢气增加了通入生物反应器142的氢气分离单元流出物350的H2:CO比率中的CO的量。在氢气分离单元330中产生的分离的氢气流344被单独地(未示出)再循环到第一压缩机190，或者与也被再循环到第一压缩机190的尾气流160合并。图9示出了实施例，其中包括氢气的第一气态流120已经处于足够的压力下，并且因此在气体处理区182之前绕过第一压缩机190以与经压缩的流270合并。如果包括氢气的第一气态流120尚未处于压力下，则包括氢气的第一气态流120的至少一部分可以通过第一压缩机190。在引入到CO2至CO转化系统125之前，经处理的流290的气体组成在一个实施例中包括的H2:CO2摩尔比为约3:1，在另一实施例中为约2.5:1，在又另一实施例中为约3.5:1，并且在仍另一实施例中大于约5:1。富含CO的排出流130中的H2:CO气体组成如上所述。在一个实施例中，氢气分离区流出物350中的气体组成包括大于约1:1但不超过约5:1的H2:CO摩尔比和约5:1:1的H2:CO:CO2摩尔比，其中乙醇是如上所述的产物，并且进一步如上所述用于其它产物。尾气流160的气体组成如上所述。旁路实施例通常如上所述。
图10与图9相似，其中添加了氢气分离单元流出物压缩机370。当氢气分离单元330采用变压吸附时，氢气分离单元流出物350通常低于生物反应器142所需的压力。氢气分离单元流出物压缩机370提供氢气分离单元流出物的进一步压缩，以达到引入到生物反应器142中所需的压力。在引入到CO2至CO转化系统125之前和在富含CO的排出流130中的经处理的流290的气体组成如上所述。在引入到氢气流出物区流出物压缩机370之前，氢气分离单元流出物的气体组成包括大于约1:1但不超过约5:1的H2:CO摩尔比，并且对于如上所述作为产物的乙醇，气体流365的H2:CO:CO2摩尔比可以为约5:1:1，并且对于其它产物，进一步如上所述。尾气流160中的气体组成如上所述。旁路实施例如上所述。
图11与图6相似，除了来自CO2至CO转化系统125的富含CO的排出流130进一步包含来自氢气源110的甲烷或作为涉及rWGS技术的CO2至CO转化系统125的副产物的甲烷之外。随着时间的推移，来自这些来源中的一个或两个的甲烷可能积聚在生物反应器尾气流160中。当生物反应器尾气流160的甲烷浓度增加到例如超过10mol％，并且可能超过50mol％的阈值极限时，尾气流160中的至少一部分作为尾气吹扫390通入甲烷转化单元400。任选的氧气源410可以向甲烷转化单元400提供任选的包括氧气420的流。在一些实施例中，用于甲烷转化单元400的氧气源410可以是水电解槽，其中氧是副产物。甲烷转化单元400根据反应CH4+2O2→CO2+2H2O通过甲烷的氧化产生至少CO2，并且产生至少包括CO2并且可能另外地包括CO和H2的甲烷转化流出物流421，其可以与尾气物流160合并并且通入第一压缩机190。甲烷转化单元400可以是甲烷重整单元、甲烷蒸汽重整单元、部分氧化单元、自热重整单元、氧化单元、燃烧单元、生物气重整单元或气化单元。当甲烷转化单元400涉及由以下方程表示的甲烷的蒸汽重整时：
CH4+H2O(蒸汽)→CO+3H2(吸热)
包括氧气420的流也可以在加热器的燃烧器中燃烧以产生汽或加热甲烷转化单元。甲烷转化单元可涉及自热重整(ATR)，其使用氧气或二氧化碳作为与甲烷形成合成气的反应物。反应可以在甲烷被部分氧化的单个反应器中进行。反应可在以下方程中描述：
CH4+O2+CO2→3H2+3CO+H2O(使用CO)
CH4+O2+2H2O→10H2+4CO(使用蒸汽)
经处理的流290和富含CO的排出流130的气体组成如上所述。尾气流160或尾气吹扫390中的气体组成通常包括小于约5mol％CO。在一些实施例中，尾气流160或尾气吹扫390的H2:CO2摩尔比等于或小于约3:1，并且累积的甲烷大于约5mol％。旁路实施例如先前所讨论。
在一个实施例中，如上文所讨论的，将从氢气产生源110产生的包括氢气430的任选的另外的流直接通入生物反应器142。CO在H2存在下的微生物发酵可以导致基本上完全的碳转移到产物如醇中，但是，在缺乏足够的H2的情况下，只有可用CO的一部分转化为产物，而另一部分转化为CO2，如以下方程所示：6CO+3H2O→C2H5OH+4CO2。因此，在一些实施例中，向生物反应器142提供足够的氢气可能是有益的。在另一实施例中，将从气体产生源220产生的包括CO2 440的任选的另外的流直接通入生物反应器142。此类布置可能有利于在生物反应器142的CO2贫化区维持CO2分压。
图12涉及实施例，其中CO2至CO转化系统125被选择为rWGS系统，并特别描绘了rWGS的另外的设备。氢气产生源110和第一气态流120，以及气体产生源220和包括CO2的第二气态流，以及合并的进料流250全部如上所述。气体处理区182和经处理的流290，加上生物反应器142、发酵产物流150和尾气物流160如上所述。
将经处理的流290引入预热器560，在该预热器中通过与rWGS反应器流出物588的间接热交换将其加热以提供经预热的流562。将经预热的流562通入电加热器564以进一步加热以产生电加热的流566，该电加热的流进而在燃烧加热器568中被又进一步加热以产生完全加热的流570。采用不同的加热模式来最佳利用可用能量，以达到rWGS反应器的目标温度。需要冷却的流中的热量被转移到需要加热的流中，并且废弃的可燃成分在燃烧器中燃烧，从而产生热量来加热需要升高的温度的流。
将完全加热的流570引入rWGS反应器571，该反应器可以是单级或多级反应器系统。在rWGS反应器571中，存在于完全加热的流570中的CO2的至少一部分被转化为CO。因此，与完全加热的流570相比，rWGS反应器流出物588富含CO。由于rWGS反应器流出物处于rWGS反应器571的温度，因此其含有可用于加热另一流的可用热量，并因此通入预热器560以与经处理的流290间接热交换。热交换的rWGS反应器流出物563然后从预热器560通入热回收/蒸汽发生器572以进一步回收可用热量。将冷水流574通入热回收/蒸汽发生器572以接收来自热交换的rWGS反应器流出物563的可用热的交换，并产生蒸汽流576，其可在整个过程的其它地方或在另一过程中使用。将所得到的贫热流578通入水分离单元580以产生包括水584和贫水流582的流。包括水584的蒸汽可以被引导到该过程的任何部分或另一需要水的过程。将贫水流582通入空气冷却器586以提供富含CO的排出流130。
富含CO的排出流130可被分成多个部分，第一部分可通入任选的混合器590，或者当不存在任选的混合器590时，第一部分可以通入生物反应器142。可以将任选的富含CO的排出流130的第二部分通入另一个单元，如缓冲罐(未示出)，或通入接种器反应器，该接种器反应器可以是或可以不是生物反应器142的一部分。对于包括CO2的气态流的供应减少的时间段而言，具有储存量的富含CO的排出流130是有利的。在接种器反应器与生物反应器相比具有较低的氢气需求的情况下，在向富含CO的排出流130添加任何另外的氢气之前，将富含CO的排出流130的第二部分通入接种器可能是有利的。富含CO的排出流130的任选的第三部分可以再循环到燃烧加热器568，以在燃烧加热器568的燃烧器中燃烧并提供热量。当生物反应器142还没有运行以消耗富含CO的排出流130中的CO时，该实施例在启动时是特别有利的。
在一些实施例中，有利的是通过从氢气产生源110提供包括氢气430的另外的流来调节和控制提供给生物反应器142的氢气的量，将该另外的流通入混合器590。在混合器590中，富含CO的排出流130与包括氢气430的另外的流混合以产生生物反应器进料流592。来自氢气源的包括氢气430的另外的流与富含CO的排出流130的比率为约大于0:1至约4:1。将生物反应器进料流提供给生物反应器142，并产生发酵产物流150以及生物反应器尾气流160。生物反应器尾气流160可被分成多个部分并再循环到过程内的不同位置。生物反应器尾气的路径通常取决于过程的操作的当前状态。例如，当生物反应器142在产生大量CO2的模式下操作时，生物反应器尾气160可以具有至少一部分再循环到气体处理区182或再循环到用于将CO2转化为CO的CO至CO2转化系统125。在任何时候，生物反应器尾气160的一部分可以被供应到燃烧加热器568的燃烧器，用于燃烧和产生热量。在生物反应器尾气160含有甲烷的实施例中，将生物反应器尾气160的至少一部分用于燃烧是特别有利的。可以设想的是，来自废水处理系统的生物气可以与生物反应器尾气160合并，并用于燃烧和在燃烧加热器568中加热。可以进一步设想，来自废水处理系统的生物气可以再循环，或者直接再循环到生物反应器。
图13涉及实施例，其中单独氢气流不通过CO至CO2转化系统，而在CO至CO2转化系统的下游混合以形成生物反应器的进料流。单独氢气流602可以从单独第二氢气源600(如所示出的)获得，或者可以从氢气源110获得。可以将包括氢气的单独氢气流602通入任选的氢气流气体处理区603，以产生包括氢气的经处理的氢气流604。氢气流气体处理区603可以包含气体组分去除单元和或气体脱硫/酸性气体去除单元。在所有实施例中可能不需要这两个单元，并且氢气处理区603可以仅含有气体组分去除单元或气体脱硫/酸性气体去除单元中的一个。此外，氢气流气体处理区603中的单元可以是按任何顺序的。将从氢气流气体处理区603产生的经处理的氢气流604通入混合器590，并与经处理的富含CO的排出流186混合以产生生物反应器进料流592。
氢气产生源110、包括氢气的第一气态流120、气体产生源220、包括CO2的第二气态流140和合并的进料流250全部如上所述。上文描述了气体处理区182和经处理的流290，加上CO至CO2转化系统125、富含CO的排出流130、混合器590、经混合的流592、生物反应器142、发酵产物流150和尾气流160，但H2和CO2的比率可能不同。第二气体处理区183和第三气体处理区187如所述用于气体处理区182。
转向来自氢气产生源110的包括氢气的第一气态流120和来自气体产生源220的包括CO2的第二气态流140，在整个过程的操作中，流中氢气和CO2的不同比率在不同点是有用的。例如，在一个实施例中，包括氢气的第一气态流120中的H2与包括CO2的第二气态流140中的CO2的摩尔比，即H2:CO2可以为约1:1，在另一个实施例中为约2:1，并且在仍另一实施例中为约3:1。在1:1H2:CO2摩尔比的实施例中，包括氢气的第一气态流120的体积可以为从单独第二氢气源600获得的单独氢气流602的体积的两倍。在2:1H2:CO2摩尔比的实施例中，包括氢气的第一气态流120的体积可以为从单独第二氢气源600获得的单独氢气流602的体积的一半。在3:1H2:CO2摩尔比的实施例中，包括氢气的第一气态流120提供所需的所有氢气，并且不采用从单独第二氢气源600获得的单独氢气流602。有效地，不同量的氢气可以通过使用氢气流602/经处理的氢气流604绕过CO至CO2转化系统125。在一个实施例中，包括氢气的第一气态流120中的氢气加上单独氢气流602中的氢气的总和提供了足够的氢气以产生3:1摩尔比的H2:CO2，其中在包括CO2的第二气态流140中测量CO2。
尾气流160可以再循环到生物反应器142或再循环到CO至CO2转化系统125。任选地，尾气流160可以通过第三气体处理区187以产生经处理的尾气流185，然后将所述经处理的尾气流通入CO至CO2转化系统125。第二气体处理区183可以任选地分离富含CO的排出流130的一部分，所述部分可以作为流181再循环到CO至CO2转化系统125。
图1至图13进一步描绘了本公开的控制系统的元件。一个或多个传感器117用于测量生物反应器142的尾气160的H2:CO2摩尔比。可替代地或另外，一个或多个传感器117用于测量生物反应器142的顶部空间的H2:CO2摩尔比。传感器117可以是分析仪器，如气相色谱仪、探针、指示器或其它此类测量装置。使用无线连接118或有线连接(未示出)将来自传感器117的提供H2:CO2摩尔比的测量值输入到控制器115中。控制器可以是反馈回路控制器。控制器115可以是分布式控制系统(DCS)类型控制器。在控制器115内，将来自传感器117的提供H2:CO2摩尔比的测量数据与预定的H2:CO2摩尔比进行比较。预定的H2:CO2摩尔比由操作者选择，并且基于大量变量。预期预定的H2:CO2摩尔比对于不同的操作将是不同的。控制器115然后将响应于测得的H2:CO2摩尔比与预定的H2:CO2摩尔比之间的差来操作以调节第一气态流140、第二气态流120、包括氢气的另外流430或包括CO2的任选另外流440(如图11所示)，或其任何组合的流速以使尾气流中的惰性组分的浓度最大化。流速的调节可以使用流量控制器116来实现，所述流量控制器从控制器115接收无线118或有线(未示出)信号。惰性组分可以是那些不参与发酵或以可忽略的量参与的组分。以这种方式，控制提供给气体发酵过程的生物反应器的气体基质的比率。在另一个实施例中，传感器117可以测量数据以提供尾气160和或生物反应器顶部空间的H2:CO:CO2摩尔比，并且控制过程可以如上所述使用测得的H2:CO:CO2摩尔比和预定的H2:CO:CO2摩尔比进行。控制的目标是使尾气流和或生物反应器顶部空间中的惰性组分，如氮气或甲烷，取决于微生物的浓度最大化。例如，在一个实施例中，生物反应器尾气流或生物反应器顶部空间中的惰性组分浓度的目标最大值为约70vol-％至约80vol-％。
传感器117可以连续地或周期性地获得数据，并且频率可以根据不同的情况而改变，如生物反应器的性能、生物反应器的操作的阶段、涉及氢气源或C1源的情况、操作条件、环境条件等。类似地，预定摩尔比也可以随时间变化。可以根据如生物反应器的性能、生物反应器的操作阶段、涉及氢气源或C1源的情况、操作条件、环境条件等情况来调节预定或目标摩尔比。
同样，控制器操作以响应于测得的摩尔比与预定或目标摩尔比之间的差来调节一个或多个流的流速以使尾气流中的惰性组分的浓度最大化的频率也可以变化。在操作快速波动的情况下，可能需要频繁调节，而在稳态操作中，调节可以不那么频繁。
可能的分析仪器的实例包含具有各种检测模式的气相色谱仪和气体分析仪，如非色散红外(NDIR)、电化学、露点和热导率。
本文引用的所有参考文献，包含出版物、专利申请和专利，通过引用的方式整体并入本文，就好像每个参考文献都单独指示一样。本说明书中引用的参考文献并不承认该参考文献构成任何国家努力领域的公知常识的一部分。
除非本文另有说明，否则本文对数值范围的引用仅旨在用作分别指代落入所述范围内的每个单独值的简写方法，并且每个单独值如同在本文被单独引用一样被并入本说明书中。例如，除非另有指示，否则任何浓度范围、百分比范围、比率范围、整数范围、大小范围或厚度范围应被理解为包含所叙述范围内的任何整数的值并且在适当的情况下包含其分数(如整数的十分之一和百分之一)。除非另有指示，否则比率是摩尔比，并且百分比是基于重量的。
除非本文中另外指示或明显与上下文相矛盾，否则本文所描述的所有方法均可以按任何合适的顺序进行。除非另外声明，否则本文提供的任何和所有实例或示例性语言(像“如”)的使用仅旨在更好地说明本公开，而不对本公开的范围构成限制。本说明书中的任何语言均不应被解释为指示实践本公开所必需的任何未要求的要素。
本文描述了本公开的实施例。这些实施例的变型对于本领域的普通技术人员在阅读前述描述后可能变得显而易见，以及在适当的情况下使用此类变型旨在在本公开可以以不同于本文具体描述的方式实践的范围内。因此，在适用法律允许的情况下，本公开包含权利要求书中叙述的主题的所有修改和等效物。此外，除非本文另外指明或以其它方式明显与上下文相矛盾，否则本公开涵盖上述要素在其所有可能变型中的任何组合。

Claims (21)

1.一种用于连续地控制提供给连续气体发酵过程的生物反应器的输入气体的比率的方法，所述方法包括：
a.提供气体发酵过程，所述气体发酵过程包括：
i.第一气态流，所述第一气态流包括来自H2源的H2；
ii.第二气态流，所述第二气态流包括来自工业或合成气过程的CO2；
iii.CO2至CO转化区，所述CO2至CO转化区与所述第二气态流以及任选地所述第一气态流流体连通，并且具有包括CO和CO2的富含CO的流出物；
iv.至少一个生物反应器，所述至少一个生物反应器具有用于在营养溶液中气体发酵的至少一种C-1固定型细菌，所述生物反应器具有包括至少一种产物的产物流、包括H2、CO2和惰性组分的出口气流、包括H2、CO2以及惰性组分的顶部空间或两者，所述生物反应器与所述富含CO的流出物，任选地所述第一气态流，任选地所述第二气态流或其任何组合流体连通；
b.测量所述生物反应器出口气流或所述生物反应器顶部空间的H2:CO:CO2摩尔比，以提供测得的H2:CO:CO2摩尔比；
c.将所述测得的H2:CO:CO2摩尔比输入到控制器，并将所述测得的H2:CO:CO2摩尔比与预定的H2:CO:CO2摩尔比进行比较；以及
d.响应于所述测得的H2:CO:CO2摩尔比与所述预定的H2:CO:CO2摩尔比之间的差来调节所述第一气态流的流速、所述第二气态流的流速或两者，以使所述生物反应器出口气流中的惰性组分的浓度最大化。
2.根据权利要求1所述的方法，其进一步包括：
e)在第一压缩机中压缩所述第一气态流的至少一部分、所述第二气态流的至少一部分或其任何组合以产生经压缩的第一气态流、经压缩的第二气态流和/或第一气态流和第二气态流的经压缩的组合；
f)在将所述第二气态流以及任选地所述第一气态流通入所述CO2至CO转化区之前，在包括气体组分去除单元、气体脱硫/酸性气体去除单元或两者的气体处理区中对以下进行处理：
i.所述第一气态流的至少一部分或所述经压缩的第一气态流或两者；以及所述第二气态流的至少一部分或所述经压缩的第二气态流或两者；或
ii.第一气态流和第二气态流的所述经压缩的组合；
以及
g)使所述出口气流再循环到所述第一压缩机、所述气体处理区、CO2至CO转化系统、所述第一气态流、所述第二气态流或所述第一气态流和所述第二气态流的组合。
3.根据权利要求2所述的方法，其进一步包括将富含CO的流出物流与以下的至少一部分合并：
i.所述经处理的流；或
ii.所述第一气态流；或
iii.所述第二气态流；或
iv.所述第一气态流和所述第二气态流的所述组合；或
v.所述经压缩的第一气态流；或
vi.所述经压缩的第二气态流；或
vii.第一气态流和第二气态流的所述经压缩的组合；或
viii.其任何组合。
4.根据权利要求1所述的方法，其中所述包括H2的第一气态流在不通过所述CO2至CO转化区的情况下通入所述生物反应器，所述方法进一步包括：
e)压缩所述生物反应器出口气流以产生经压缩的生物反应器出口气流；
f)以任何顺序将所述经压缩的生物反应器出口气流的至少第一部分通入以下：
i.气体脱硫和/或酸性气体去除单元；或
ii.气体组分去除单元；或
iii.所述气体脱硫和/或酸性气体去除单元以及所述气体组分去除单元两者；
以产生经压缩的经处理的生物反应器出口气流；
g)使所述经压缩的经处理的生物反应器出口气流再循环：
i.以与所述第一气态流、所述第二气态流或其组合合并；或
ii.以再循环到所述CO2至CO转化系统；或
iii.以与所述富含CO的流出物流合并；或
iv.其任何组合；以及
h)任选地使所述经压缩的生物反应器出口气流的第二部分再循环以与所述富含CO的流出物流合并或再循环到所述生物反应器。
5.根据权利要求1所述的方法，其进一步包括将所述第一气态流的至少第二部分、所述第二气态流的至少第二部分或其组合与所述富含CO的流出物流合并。
6.根据权利要求1所述的方法，其进一步包括将所述第一气态流的至少至少第二部分、所述第二气态流的至少第二部分或其组合通入所述生物反应器。
7.根据权利要求1所述的方法，其进一步包括压缩所述第一气态流、所述第二气态流或其组合的任何部分。
8.根据权利要求1所述的方法，其进一步包括使用控制阀控制所述经压缩的出口气流的所述第一部分和所述经压缩的出口气流的所述第二部分的相对量。
9.根据权利要求1所述的方法，其进一步包括将所述出口气流的至少一部分通入出口气体CO2至CO转化系统，所述出口气体CO2至CO转化系统选自反向水煤气变换单元、热催化转化单元、部分燃烧单元、等离子体转化单元、气化单元或重整单元，以产生富含CO的流出物流并使第二富含CO的流出物流再循环到所述生物反应器。
10.根据权利要求1所述的方法，其中所述富含CO的流出物流包括的H2:CO:CO2摩尔比为约5:1:1、约4.5:1:1、约4.33:1:1、约3:1:1、约2:1:1、约1:1:1或约1:3:1。
11.根据权利要求1所述方法，其中所述CO2至CO转化系统包括以下中的至少一个：反向水煤气变换单元、热催化转化单元、部分燃烧单元、重整单元或等离子体转化单元。
12.根据权利要求1所述的方法，其中所述产物流包括选自以下的至少一种发酵产物：乙醇、乙酸盐、丁醇、丁酸盐、2,3-丁二醇、乳酸盐、丁烯、丁二烯、甲基乙基酮、乙烯、丙酮、异丙醇、脂质、3-羟基丙酸盐、异戊二烯、脂肪酸、2-丁醇、1,2-丙二醇、己醇、辛醇或1-丙醇。
13.根据权利要求1所述的方法，其中氢气源包括以下中的至少一种：水电解槽、烃重整源、氢气纯化源、固体生物质气化源、固体废物气化源、煤气化源、烃气化源、甲烷热解源、炼油厂尾气产生源、等离子体重整反应器、部分氧化反应器或其任何组合。
14.根据权利要求1所述的方法，其中所述工业或合成气过程选自以下中的至少一种：基于糖的乙醇产生源、第一代玉米乙醇产生源、第二代玉米乙醇产生源、甘蔗乙醇产生源、蔗糖乙醇产生源、甜菜乙醇产生源、糖蜜乙醇产生源、小麦乙醇产生源、基于谷物的乙醇产生源、基于淀粉的乙醇产生源、基于纤维素的乙醇产生源、水泥产生源、甲醇合成源、烯烃产生源、钢产生源、铁合金产生源、炼油厂尾气产生源、燃烧后气体产生源、生物气产生源、填埋产生源、环氧乙烷产生源、甲醇产生源、氨产生源、开采的CO2产生源、天然气处理产生源、气化源、有机废物气化源、直接空气捕获或其任何组合。
15.根据权利要求1所述的方法，其中至少一种C1固定型细菌选自产乙醇梭菌(Clostridium autoethanogenum)、扬氏梭菌(Clostridium ljungdahlii)或拉氏梭菌(Clostridium ragsdalei)。
16.一种用于控制提供给连续气体发酵过程的生物反应器的基质气体的比率的系统，所述系统包括：
a.第一气态流，所述第一气态流包括来自H2源的基质H2；
b.第二气态流，所述第二气态流包括来自工业或合成气过程的基质CO2；
c.CO2至CO转化区，所述CO2至CO转化区与所述第二气态流以及任选地所述第一气态流流体连通，并且具有包括CO和CO2的流出物；
d.至少一个生物反应器，所述至少一个生物反应器具有用于在营养溶液中气体发酵的至少一种C-1固定型细菌，所述生物反应器具有包括H2、CO2和惰性组分的尾气流、包括H2、CO2以及惰性组分的顶部空间或两者，所述生物反应器与所述包括CO和CO2的流出物，任选地所述第一气态流，任选地所述第二气态流或其任何组合流体连通；
e.传感器，所述传感器位于所述生物反应器尾气流或所述生物反应器顶部空间或两者中，所述传感器能够测量所述生物反应器尾气流或所述生物反应物顶部空间的H2:CO2摩尔比或H2:CO:CO2摩尔比，并提供测得的H2:CO2摩尔比或测得的H2:CO:CO2摩尔比；
f.控制器，所述控制器被配置成接受所述测得的H2:CO2摩尔比或所述测得的H2:CO:CO2摩尔比的输入，并将所述测得的H2:CO2摩尔比与预定的H2:CO2摩尔比进行比较，或者将所述测得的H2:CO:CO2摩尔比与预定的H2:CO:CO2摩尔比进行比较；以及响应于所述测得的H2:CO2摩尔比与所述预定的H2:CO2摩尔比之间的差或响应于所述测得的H2:CO:CO2摩尔比与所述预定的H2:CO:CO2摩尔比之间的差，提供输出以调节所述第一气态流的流速、所述第二气态流的流速或两者，以使所述尾气流中的惰性组分的浓度最大化。
17.根据权利要求16所述的系统，其进一步包括所述CO2至CO转化区的操作参数的输出，以增加或减少所述包括CO和CO2的流出物中的CO的相对量。
18.根据权利要求16所述的方法，其中所述CO2至CO转化系统包括以下中的至少一个：反向水煤气反应过程、CO2电解槽、热催化转化过程、部分燃烧过程或等离子体转化过程。
19.根据权利要求16所述的系统，其中所述气体发酵过程进一步包括与所述第一气态流、所述第二气态流、所述流出物或其任何组合流体连通的气体处理区。
20.根据权利要求16所述的系统，其中所述气体发酵过程进一步包括与所述第一气态流、所述第二气态流、所述流出物或其任何组合流体连通的至少一个压缩机。
21.根据权利要求16所述的系统，其中所述气体发酵过程进一步包括与所述生物反应器尾气流流体连通的甲烷转化区，甲烷重整区包括与所述CO2至CO转化区流体连通的流出物导管。
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