CN117229828A - 天然气水合物生成晶型调控的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种天然气水合物生成晶型调控的方法,在天然气水合物生成过程中引入由盐类物质和表面活性剂与水溶性的热力学添加剂和水组成的组合物。盐类物质和表面活性剂还与水溶性热力学促进剂协同作用,盐类物质和表面活性剂加入能够改变水溶性热力学添加剂在水中的局部溶解度,使得水合物晶体的调节和控制过程得以实现,从而提高水合物储气量,解决了水溶性热力学添加剂体系中生成天然气水合物中天然气存储量不高的问题。
Description
技术领域:
本发明涉及气体水合物技术领域,具体涉及一种天然气水合物生成晶型调控的方法。
背景技术:
气体水合物,也称为气体笼形包合物,是非化学计量的晶状包合物。在水合物中,主体水分子通过氢键在空间相连,形成一系列多面体孔穴,气体填充在这些孔穴中。当晶格被破坏,例如通过提高气体水合物的储存温度,气体就会被释放出来。由于气体水合物具有这种独特的物理化学特性,因此气体水合物技术被广泛应用于分离、捕获、存储或运输气体等方面。
天然气的储存和输运一直是国际天然气贸易以及边缘油气田开发的一大难题。管输天然气、压缩天然气和液化天然气等当前主要的天然气输运方式面临着投资运行费用高、工艺流程长和安全性低等缺点。天然气水合物固化储运技术作为一种新的天然气储运方式,具有成本低、安全性高及工艺流程短等优点。近些年来,该工艺在世界各国研究者的努力下得到了快速的发展,但其工业化进程中依然面临着水合物储气量较低的核心难题。特别是在采用热力学添加剂解决水合物生成条件高的问题后,水合物储气量低的缺点愈发明显。这主要是由于添加剂分子本身参与水合物笼子的构建占据了部分水合物笼子,从而留下了更少的笼子供给甲烷分子占据的缘故。
科研工作者们通过各种途径以增加液态水或固态冰和甲烷气体之间的界面接触,以提高气体水合物的形成速率和储气密度。包括应用高压,剧烈搅拌,采用干水,使用表面活性剂,如十二烷基硫酸钠(SDS),使用载体,如多孔二氧化硅或者聚合物等。
尽管这些方法都能够在一定程度上提高气体水合物的储气量,但都是通过形成更多天然气水合物的方式来实现的。
亟需在不生成更多天然气水合物的情况下解决天然气水合物气体存储量不高的难题。
天然气水合物是一种笼形包合物,水分子作为主体,形成一种空间点阵结构,气体分子作为客体,充填于点阵间的空穴中,气体和水之间没有化学计量关系。形成点阵的水分子之间靠较强的氢键结合,而气体分子和水分子之间的作用力则为范德华力。目前已发现的水合物结构有4种即I型、II型、H型、T型。I型水合物为立方晶体结构,由于其内空腔的体积较小,晶穴平均直径0.78nm,仅能容纳像甲烷、乙烷、氮气、二氧化碳、硫化氢等小分子。I型水合物在自然界分布最为广泛,纯甲烷、纯乙烷的水合物就是I型的。这种甲烷水合物的一般组成是CH4.5.75H2O。II型水合物为菱形晶体结构,除可包容C1,C2小分子外,其较大的空穴则倾向于容纳丙烷(C3)及异丁烷(i-C4)等烃类分子,H型水合物为六方晶体结构,它的空穴甚至可以容纳i-C5分子和其它直径在0.75-0.86nm之间的分子。分析天然气水合物的4种结构特征可以看出,I型、II型,H型和T型的小晶穴与大晶穴的比率分别为1:3,2:1,5:1和1:4。如果让甲烷全部占据I型的512和51262,I型水合物的甲烷储量又是最大的。
前人的研究(1.Yu Y S,Zhang Q Z,Lv Q N,et al.A kinetic study of methanehydrate formation in the corn Cobs+Tetrahydrofuran solution system[J].Fuel,2021,302:121143.;2.Kim D Y,Park J,Lee J,et al.Critical guest concentrationand complete tuning pattern appearing in the binary clathrate hydrates[J].Journal of the American Chemical Society,2006,128(48):15360-15361.)表明甲烷气体在四氢呋喃水溶液中所形成的水合物仅为II的THF/CH4混合水合物(16(CH4)·8(THF+CH4)·136H2O)。
因此,亟需开发出一种天然气水合物生成晶型调控的方法,能够在添加水溶性热力学添加剂体系中以降低天然气水合物生成条件的基础上且不生成更多天然气水合物的情况下生成I型水合物,从根本上解决天然气水合物气体存储量不高的难题。
发明内容:
本发明的目的是提供一种天然气水合物生成晶型调控的方法,解决了水溶性热力学添加剂体系中生成天然气水合物中天然气气体存储量不高的问题。
本发明是通过以下技术方案予以实现的:
一种天然气水合物生成晶型调控的方法,该方法包括以下步骤:在天然气水合物生成过程中引入由盐类物质和表面活性剂与水溶性的热力学添加剂和水组成的组合物,然后控制温度为274.15K-288.15K,压力为6-8MPa。
特别地,所述组合物经超声波分散。
所述的天然气水合物由在水中溶解度较小的气体甲烷形成的水合物。
所述的水溶性的热力学添加剂主要包括四氢呋喃、四丁基溴化铵及四丁基氟化铵等易溶于水的水合物热力学添加剂。
水溶性的热力学添加剂在水中的摩尔分数为1.0%-5.6%。
所述的盐类物质和表面活性剂的种类和浓度取决于实验过程中所选用的水溶性热力学添加剂种类和浓度。盐类物质和表面活性剂的总质量与水溶性热力学添加剂的质量的比为(1/9)-(1/3)之间;表面活性剂和盐类物质的质量比则在(1/2)-(1/6)之间。
表面活性剂包括常用的十二烷基硫酸钠(SDS)、十二烷基苯磺酸钠(SDBS)和月桂基磺化琥珀酸单脂二钠(DLS)等,值得注意的是表面活性剂为有泡表面活性剂,其中高泡表面活性剂效果更优。盐类物质包括常用的氯化钠(NaCl)、氯化钾(KCl)和硝酸钾(KBr)等。
本发明的原理如下:甲烷水合物晶体调整和控制主要包括二个步骤:第一,甲烷分子取代添加剂分子占据II型水合物的大笼子(512),形成II型纯甲烷水合物。第二,由于II型的纯甲烷水合物不稳定,通过控制热力学条件,使得II型的纯甲烷水合物能够较快地转变为I型甲烷水合物。其中,第一步是水合物晶体调整和控制的关键。对于第一步过程的实现,根据经典的热力学理论可以发现这需要保证甲烷分子在II型水合物大笼子(512)中的占有率高于添加剂分子在大笼子(512)的占有率。这意味第一步过程的实现需要降低添加剂在水溶液中的溶解度。因此,如何改变水溶性热力学添加剂在水中的溶解度成为了在可溶/易溶及互溶等水溶性热力学添加剂中实现水合物晶体调节和控制的关键。盐类物质和表面活性剂的混合试剂的加入能够改变这些热力学添加剂在水中的局部溶解度,使得水合物晶体的调节和控制过程得以实现。
本发明还保护上述天然气水合物生成晶型调控的方法在天然气储运的应用。
本发明的有益效果如下:
1)本发明的表面活性剂本身能够增加气液的接触面积,降低气液间的传质阻力,提高气体水合物的形成速率,此外盐类物质和表面活性剂还与水溶性热力学促进剂协同作用,盐类物质和表面活性剂加入能够改变水溶性热力学添加剂在水中的局部溶解度,使得水合物晶体的调节和控制过程得以实现,从而提高水合物储气量。
2)本发明所提供的技术方案中所涉及的材料易得,生产工艺及产业链成熟,价格低廉。不需要再建设原料供给生态。
3)本发明气体水合物生成晶型调控的方法也提供了一种水溶性天然气水合物储气量方法,创造性地从根本上解决水溶性热力学添加剂体系中天然气气体存储量不高的难题。
4)本发明能够适用于大规模气体水合物的生成,能够满足基于水合物法天然气固化储运技术的工业化发展要求。
附图说明:
图1是实施例1得到的天然气水合物PXRD图谱。
具体实施方式:
以下是对本发明的进一步说明,而不是对本发明的限制。
实施例1:
以总质量100.00g计,用天平秤取1.3g氯化钠(NaCl)、0.5g十二烷基硫酸钠(SDS)和15.00g的四氢呋喃(THF),其余为水的质量。首先将已秤取的氯化钠(NaCl)、十二烷基硫酸钠(SDS)和四氢呋喃(THF)烷置于闭口锥形瓶中并进行超声波分散3.5小时,完成后向分散后的液体中加入秤取的水并继续进行超声波分散1.5小时。完成后,采用该反应液进行甲烷水合物的生成反应,在初始压力7MPa和初始温度274.15K条件下所获得甲烷储气量在71.43V/V。同时在所生成的水合物中发现了纯的I型甲烷水合物。
对比例1:
参考实施例1,不同之处在于,没有加入氯化钠和十二烷基硫酸钠,结果发现所生成的水合物中仅为II型的THF/CH4混合水合物(16(CH4)·8(THF)·136H2O或16(CH4)·8(THF+CH4)·136H2O)。
实施例2:
以总质量100.00g计,用天平秤2.4g氯化钠(NaCl)、0.6g十二烷基苯磺酸钠(SDBS)和17.00g的四氢呋喃(THF),其余为水的质量。首先将已秤取的氯化钠(NaCl)、十二烷基硫酸钠(SDS)和四氢呋喃(THF)烷置于闭口锥形瓶中并进行超声波分散5小时,完成后向分散后的液体中加入秤取的水并继续进行超声波分散2小时。完成后,采用该反应液进行甲烷水合物的生成反应,在初始压力7MPa和初始温度274.15K条件下所获得甲烷储气量在90.84V/V。同时在所生成的水合物中发现了纯的I型甲烷水合物。
实施例3:
以总质量100.00g计,用天平秤取4.30g氯化钠(NaCl)、0.80g十二烷基硫酸钠(SDS)和18.00g的四氢呋喃(THF),其余为水的质量。首先将已秤取的氯化钠(NaCl)、十二烷基硫酸钠(SDS)和四氢呋喃(THF)烷置于闭口锥形瓶中并进行超声波分散4小时,完成后向分散后的液体中加入秤取的水并继续进行超声波分散1.5小时。完成后,采用该反应液进行甲烷水合物的生成反应,在初始压力7MPa和初始温度274.15K条件下所获得甲烷储气量在121.81V/V。同时在所生成的水合物中发现了纯的I型甲烷水合物,这意味着本发明所提供的方案使得水合物晶体的调整和控制过程在THF摩尔浓度接近5.60mol%的条件下也能够顺利实现。
Claims (8)
1.一种天然气水合物生成晶型调控的方法,其特征在于,该方法包括以下步骤:在天然气水合物生成过程中引入由盐类物质和表面活性剂与水溶性的热力学添加剂和水组成的组合物,然后控制温度为274.15K-288.15K,压力为6-8MPa。
2.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述组合物经超声波分散。
3.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述的水溶性的热力学添加剂选自四氢呋喃、四丁基溴化铵及四丁基氟化铵中的任一种。
4.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,水溶性的热力学添加剂在水中的摩尔分数为1.0%-5.6%。
5.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,盐类物质和表面活性剂的总质量与水溶性热力学添加剂的质量的比为(1/9)-(1/3)之间,表面活性剂和盐类物质的质量的比在(1/2)-(1/6)之间。
6.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,表面活性剂选自十二烷基硫酸钠、十二烷基苯磺酸钠和月桂基磺化琥珀酸单脂二钠中的任一种。
7.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,盐类物质选自氯化钠、氯化钾和硝酸钾中的任一种。
8.权利要求1所述的天然气水合物生成晶型调控的方法在天然气储运的应用。
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